JPS6336832A - 反応装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、反応装置に関するもので、特に、縮小拡大ノ
ズルを有する反応装置に関するものである。

本明細書において、縮小拡大ノズルとは、流入口側から
中間部に向って徐々に開口面積が絞られてのど部となり
、こののど部から流出口に向って徐々に開口面積が拡大
されているノズルをいう。

また、反応とは、化学反応だけでなく、気相、液相及び
固相間の原料の相変化、クラスターの生成、更には原料
の活性化等、化学反応は伴なわない物性変化をも含むも
のである。また、ビームとは、流れ方向に断面積がほぼ
一定の噴流のことをいい、その断面形状は問わないもの
である。また、非成膜ガスとは、それのみではＩＱ膜形
成能生じないカスをいう。成膜ガスとは、エネルギーの
付′ｊ−によって膜形成能を生じるガス及び当該ガスと
非酸＋＋ｑガスの混合ガスをいう。

［従来の技術］ 従来より、プラズマ室と捕集室との間に末広ノズルを設
けた反応装置が知られている。この装置はに流側のプラ
ズマ室に非成膜ガスを導入し、プラズマを発生させ励起
活性種のプラズマガスをつくり出した後、末広ノズルに
よってこのプラズマガスを下流側の捕集室に移送すると
共に、捕集室内において成膜ガスと接触・反応させ、基
体」二においてｆｕ膜形成を行うようにしたものである
。

［発明が解決しようとする問題点］ しかしながら、このような装置にあっては、２室が分離
しているため、プラズマ室で生成された励起活性種のう
ち、特に寿命の短いものは基体に到達する前に活性化エ
ネルギーを失い、基体上において目的とする膜の生成が
上方に行なわれなくなるという欠点があった。

本発明は、」二連の従来技術の欠点を解決した新規な反
応装置を提供することを目的とするものである。

［問題点を解決するためのｒ′一段］ に記問題点を解決するために講じられた手段を、本発明
の一実施例に対応する第１図を用いて説明すると、本発
明は流路に縮小拡大ノズルｌを設け、この縮小拡大ノズ
ルｌの下流側に金属線よりなるヒーター１０を配置した
ことを特徴とする反応装置である。

なお、本発明における縮小拡大ノズルｌとは、流入口１
ａから中間部に向って徐々に開口面積が絞られてのど部
２となり、こののど部２から流出口１ｂに向って徐々に
開［１面積が拡大されているノズルをいう。第１図にお
いては、説明の便宜り、縮小拡大ノズル１の流入側と流
出側は、各々密閉系であるプラズマ室４と捕集室５に連
結されている。しかし、未発明における縮小拡大ノズル
１の流入側と流出側は、両者間に差圧を生じさせて、下
流側で排気しつつプラズマガスを流過させることができ
れば、密閉系であっても開放系であってもよい。

［作　川］ 第１図に示されるように、供給管１２からプラズマ発生
装置３に非成膜ガスを供給するー・方、捕集室５内の空
気を真空ポンプ等（図示せず）で排気１１１５から排気
すると、プラズマ室４と捕集室５間に圧力差を生じる。

従って、プラズマ発生装置３において発生するプラズマ
ガスは、プラズマ室４から縮小拡大ノズル１を流過して
捕集室５へと流入することになる。一方、縮小拡大ノズ
ルエの流を二 出口近傍峠はヒーター１０が配置され、約２０００℃程
度に加熱されている。この加熱によってヒーター１０か
らは熱電子が放出されることになり、ヒーター１０を通
過するプラズマガスはこの熟′准子放出によって再び活
性化される。この後プラズマガスは成膜ガスと接触し、
基体上に膜が堆桔される。

縮小拡大ノズルｌは、」二流側であるプラズマ室４の圧
力Ｐａと下流側である捕集室５の圧力Ｐの圧力比Ｐ／Ｐ
ｏと、のど部２の開［］面面積°と流出口１ｂの開口面
積Ａとの比Ａ／Ａ　’とを調節することによって、噴出
するプラズマカスの流れを高速化できる。そして、プラ
ズマ室４と捕集室５内の圧力比Ｐ／Ｐ０が臨界圧力比よ
り大きければ、縮小拡大ノズルｌの出口流速が亜音速以
下の流れとなり、プラズマガスは減速噴出される。また
、上記圧力比が臨界圧力比以下であれば、縮小拡大ノズ
ル１の出口流速は超音速流となり、プラズマガスをＩｔ
ｆｌｔ速にて噴出させることができる。

ここで、流れの速度をＵ、その点における音速をａ、流
れの比熱比をγとし、流れを圧縮性の一次元流で断熱膨
張すると仮定すれば、流れの到達マツハＧＭは、プラズ
マ室４の圧力Ｐ０と捕集室５の圧力Ｐとから次式で定ま
り、特にＰ／Ｐｏが臨界圧力比以下の場合、Ｍは１以上
となる。

尚、１″ｆ速ａは局所温度をＴ、気体定数をＲとすると
、次式で求めることができる。

ａ＝「７１１２ また、流出口１ｂの開１１面積Ａ及びのど部２の開口面
積Ａ・とマツハ数Ｍには次の関係がある。

従って、開口面積比Ａ／Ａ”によって（２）式から定ま
るＭに応じて圧力比Ｐ／Ｐ、を調整することによって、
縮小拡大ノズルｌから噴出するプラズマガスを超音速の
適正膨・玉流として噴出させることができる。この適正
１膨張流とは、流出［１１ｂにおけるプラズマガスの圧
力と下流側の圧力Ｐとが等しい流れで、このときのプラ
ズマガスの速度Ｕは、上流側の温度をＴｏとすると、次
の（３）式によって求めることができる。

上述のようなａ音速の適正膨張流としてプラズマガスを
一定方向へ噴出させると、プラズマガスは噴出直後の噴
流断面をほぼ保ちながら直進し、ビーム化される。これ
によってプラズマガスは、最小限の拡散で捕集室５内の
空間中を、捕集室５の壁面との干渉のない空間的に独立
状態で、かつ超音速で噴出されることになる。

［実施例］ 第１図は本発明の一実施例を示す反応装置の概略構成図
である。第１図に示されるように１反応装置１００はプ
ラズマ室４と捕集室５が縮小拡大ノズル（以下、ノズル
と称す）１を介して連通されている。

プラズマ室４内には、ノズル１の流入口１ａと対向する
位置に、プラズマ発生装置３が設けられている。本実施
例におけるプラズマ発生装置３は、電子サイクロトロン
共鳴（ＥＣＲ）を使ってプラズマを形成する空＋ｒ１共
振器６を有するものとなっている。この空胴共振器６は
、プラズマを効率良く形成できるよう、ＥＣＲ条件を満
すものであることが好ましい。

空胴共振器６の後壁部には、例えば石英等のマイクロ波
の透過を許容する材料で形成されたマイクロ波導入窓７
を介して導波管８が接続されている。また、空胴共振器
６内には、非成膜ガスが供給されるようになっている。

ここで非成膜ガスとは、マイクロ波放電によってプラズ
マ化されるガスであって、それ自身のみでは成膜能を生
じないガスをいう、具体的には、例えばＨ２，Ｎ７．　
Ａｒ等のガスである。

ノズル１は、その流入口１ａをプラズマ室４内に開口さ
せ、流出口１ｂを捕集室５内に開口させて両室４，５を
連通させている。

ノズルｌとしては、前述のように、流入口１ｄから徐々
に開口面積が絞られてのど部２となり、再び徐々に開口
面積が拡大して流出口１ｂとなっているものであればよ
いが、第２図（ａ）に拡大して示しであるように、流出
口１ｂ付近の内周面が、中心軸に対してほぼ平行である
ことが好ましい。これは、ガスの流れ方向が　ある程度
流出口ｌｂ付近の内周面の方向によって影響を受けるの
で、できるだけ平行流にさせやすくするためである。し
かし、第２図（ｂ）に示されるように、のど部２かも流
出口１ｂへ至る内周面の中心軸に対する角度αを、７°
以下好ましくは５°以下とするば、剥離現象を生じに＜
＜、噴出するガスの流れはほぼ均一に維持されるので、
この場合はことさら上記平行部を形成しなくともよい。

平行部の形成を省略することにより、ノズルｌの作製が
容易となる。また、ノズルｌを第２図（Ｃ）に示される
ような矩形のものとすれば、スリット状に原料を噴出さ
せることができる。

ここで、前記剥離現象とはノズル１の内面に突起物等が
あった場合に、ノズルｌの内面と流過流体間の境界層が
大きくなって、流れが不均一になる現象をいい、噴出流
が高速になるほど生じゃすい。前述の角度αは、この剥
離現象防止のために、ノズルｌの内面仕」二げ精度が劣
るものほど小さくすることが好ましい。ノズル１の内面
は、ＪＩＳ　Ｂ　０６０１に定められる、表面仕北げ精
度を表わす逆三角形マークで三つ以」二、最適には四つ
以りが好ましい。特に、ノズルｌの拡大部における剥離
現象が、その後の原料の流れに大きく影響するので、上
記仕上げ精度を、この拡大部を上点にして定めることに
よって、ノズル１の作製を容易にできる。また、やはり
剥離現象の発生防止のため、のど部２は滑らかな湾曲面
とし、断面積変化率における微係数が（資）とならない
ようにする必要がある。

ノズル１の材質としては、例えば鉄、ステンレススチー
ルその他の金属の他、アクリル樹脂、ポリ塩化ビニル、
ポリエチレン、ポリスチレン、ポリプロピレン等の合成
樹脂、セラミンク材料、石英、ガラス等、広く用いるこ
とができる。この材質の選択は、生成される物質との非
反応性、加工性、真空系内におけるガス放出性等を考慮
して行えばよい。また、ノズル１の内面に、原料の付着
・反応を生じにくい材料をメツキ又はコートすることも
できる。具体例としては、ポリフッ化エチレンのコート
笠を挙げることができる。他方、ノズル内面において化
学反応を起こさせる材料を形成することもできる。具体
例としては、担持触媒、バイコールガラス等の多孔質物
質による触媒作用を用いる方法、あるいは反応性物質を
塗布する方法などが挙げられる。

ノズル１の長さは、装置の大きさ等によって任意に定め
ることができる。

一方、捕集室５内には、ノズルｌの流出口１ｂの近傍に
、ヒーター１０が設けられている。ヒーター１０はタン
グステン、トリエイテッドタングステン、白金、モリブ
デン等の発熱体を、図に示すように巻線状に形成したも
ので、外部に設けられた電源１１によって１５００〜２
０００°Ｃ程度まで加熱される。このヒーター１０の巻
線の直径は、ノズルｌの直径で決まるプラズマガスのビ
ーム流の直径よりわずかに大きな径に設定すればよい。

また、ヒーターの長さは熱電子がビーム流にＰ分出たる
ように１０ｃｍ以上とする事が望ましい。

ヒーターＩＯの出口近傍には、成膜ガスを供給するため
の供給環１３が設けられている。供給環１３は、多数の
小孔を有する環状のパイプで、前記ヒーター１０を通過
したプラズマガスに向って成膜ガスを供給するものであ
る。なお、ここで成膜ガスとは、活性化されたプラズマ
ガスに触れて分解し、基体上で反応して成膜能を生じる
ガスのことで１例えばジシランガス等である。

さらに捕集室５内には、ノズルｌの流出口１ｂと相対向
する位置に基体１４が設けられている。ノズル１から噴
出し、前述したヒーターｌＯ１供給環１３を通過したガ
スはこの基体１４に衝突し、基体１４上に成膜される。

また捕集室５は、例えば真空ポンプ等（図示せず）で排
気されており、余剰ガスや反応ガス茅は直に排出される
。

ト記構成において、空調共振器６内に非成膜ガスを供給
すると共に、マイクロ波導入窓７を介してマイクロ波を
導入すると、空胴共振器６内にプラズマが形成され、こ
れが前面の開口９から引き出されることになる。プラズ
マ発生装置３で形成されたプラズマガスは、縮小拡大ノ
ズルｌによって移送され、下流室５に流入する。流入し
たプラズマガスは、ヒーターｌＯから放出された熱電子
によって励起され、プラズマ中の活性種の寿命の短いも
のは再び活性化される。次に、ヒーター１０を通過した
プラズマガスに供給環１３から成膜ガスを導入すると、
成膜ガスはこの活性化されたプラズマガスに触れて分解
し、基体表面で反応して膜が堆積する。

［発明の効果］ 本発明によれば、プラズマガスを均一な分散状態の超音
速のビームとして、最小限の拡散状態で移送することが
できるため、原料の利用効率及び生成物の歩留りを向上
させることができる。また、捕集室壁面への不要な膜の
付着による汚れを防止することもできる。さらに、ノズ
ル後方に配置したヒーターにより、ビーム流を乱すこと
なくプラズマガスを再度活性化することができ、ＣＨａ
やＨ２′３の比較的寿命の短い活性種を原料とした場合
でも、良好な活性状７．Ｔｉのまま反応場まで導くこと
がｉｊ丁能となる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の一実施例を示す説明図、第２図（ａ）
〜（Ｃ）は各々縮小拡大ノズルの形状例を示す図である
。 １：縮小拡大ノズル、３：プラズマ発生装置、４：プラ
ズマ室、５：捕集室、ｌＯニヒーター、１３：供給環、
１４：基体、１００：反応装置。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. （１）流路に縮小拡大ノズルを設け、この縮小拡大ノズ
   ルの下流側に金属線よりなるヒーターを配置したことを
   特徴とする反応装置。