JPS6327844B2 - - Google Patents
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- JPS6327844B2 JPS6327844B2 JP57201547A JP20154782A JPS6327844B2 JP S6327844 B2 JPS6327844 B2 JP S6327844B2 JP 57201547 A JP57201547 A JP 57201547A JP 20154782 A JP20154782 A JP 20154782A JP S6327844 B2 JPS6327844 B2 JP S6327844B2
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- paste electrode
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Classifications
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/13—Energy storage using capacitors
Landscapes
- Electric Double-Layer Capacitors Or The Like (AREA)
Description
本発明はカーボンペースト電極を用いた電気二
重層コンデンサのカーボンペースト電極に関す
る。 カーボンペースト電極を用いた電気二重層コン
デンサは、米国特許第3536963号明細書等にみら
れるように第１図のような断面構造からなる。図
中、１は電子伝導性で、かつイオンに対し不浸透
である導伝性セパレータ、２は粉末活性炭と電解
質溶液からなるカーボンペースト電極、３は電極
間の導通を防止するために設けられるイオン透過
性で、かつ電子伝導性を阻止する多孔性セパレー
タ、４はカーボンペースト電極を保持し、外界か
ら遮断するために設けられる非導電極ガスケツト
である。この種の電気二重層コンデンサ（以下基
本セルとよぶ）の電極となるカーボンペースト電
極２としては、従来、粉末活性炭に電解質溶液を
混合したものを用いていた。このような電極成分
にあつては、粉末活性炭と電解質溶液を混合して
カーボンペースト電極を調製するさいに、ペース
ト状になりにくかつたり、ペースト状になつても
時間が経つにつれて粉末活性炭と電解質溶液が分
離するといつた現象が起つた。そのため、ペース
ト性が悪いためにカーボンペースト電極をドクタ
ー・ナイフ工法など工業的に既知の方法で印刷す
るさいに、カーボンペースト電極が飛散して作業
性に問題があつた。また、上記のような粉末活性
炭と電解質溶液の混合性が劣ることは、微少粉末
活性炭粒子の脱落を促進し、極端な場合には、多
孔性セパレータ３の孔径内に侵入し、短絡路を形
成したりすることにもなる。これは、基本セルの
漏れ電流を大きくし、結果として、自己放電特性
が一般に劣るといつた欠点につながつた。さらに
粉末活性炭と電解質溶液を混合した系では粉末活
性炭と電解液が分離しやすい。このため、該成分
系からなる電気二重層コンデンサを、たとえば、
温度85℃で長期間放置すると、粉末活性炭と電解
質溶液との界面が減少し、結果として静電容量値
が経時的にかなり減少するなどの欠点が観察され
る場合があつた。 本発明の目的は、これらの従来欠点を除去した
カーボンペースト電極を提供することにある。 本発明のカーボンペースト電極は、粉末活性炭
と電解質溶液となる該酸水溶液に、求核性のある
窒素原子を含む重合体あるいは共重合体を添加、
溶解せしめたことを特徴とする。ここで、求核性
のある窒素原子を含む重合体あるいは共重合体と
しては、ポリ−４−ビニルピリジン、ポリ−２−
ビニルピリジン、ポリビニルキノリン、ポリビニ
ルアクリジンなどの複素環式化合物を側鎖に有す
るビニル重合体あるいは、それらとスチレンなど
とのビニル共重合体、下記構造式で示されるＮ，
Ｎ−アルキルアルキレン基（ここでＲはＨ，
CH3，C2H5，C3H7あるいはC4H7からｎは１〜12 の範囲で選択される）を側鎖に有するビニル重合
体あるいはビニル共重合体、あるいは、下記構造
式で示される主鎖にアルキルイミノ基（ここで、
ＲはＨ，CH3，C2H5，C3H7、あるいはC4H7か
ら、n1，n2は１〜12の範囲で選択される）を有す
るアルキルイミノアルキレン重合体あるいは、そ
の共重合体などから選択することができる。これ
らの求核性のある窒素原子を含む重合体を酸溶液
に添加すると、当該重合体と酸との間で酸−塩基
反応が生起し、重合体はオニウム塩となつて酸溶
液に溶解し、均一な溶液となる。この均一な溶液
は溶解した重合体の効果で溶液粘度が増し、粉末
活性炭 と混合してカーボンペースト電極とした場合、混
合性、ペースト性が著しく向上する。また、これ
らの重合体は粉末活性炭に対しバインダーとして
有効に機能する。これらの機能が、前述した欠点
を除去するために有効に作用するものと思われ
る。 なお、重合体の機能は、(1)電解質溶液に増粘性
を賦与し、カーボンペースト電極の混合性、ペー
スト性を向上させる、(2)粉末活性炭に対し、バイ
ンダーとして機能し、粉末活性炭の脱落を防止す
る。(3)溶液を保持し、粉末活性炭と電解質溶液と
の界面を経時的に安定化する、などにある。一
方、これら重合体およびそのオニウム塩は、電子
絶縁性であるので、添加量によつては、内部抵抗
の増加や単位体積あたりの静電容量が小さくなる
などの欠点につながる。従つて、用いる重合体の
分子量、構造などによつて添加量の最適値は異な
ることになる。 以下、本発明の実施例を従来例と比較参照して
詳述する。 〔実施例 １〕 比表面積約1100m2／ｇ（BET法）、粒径325メ
ツシユ以下の粉末活性炭50ｇと30重量％硫酸に対
し、粘度平均分子量100000のポリ−４−ビニルピ
リジン（以下、P4VPと略記する）1.0重量％を添
加、均一溶液とし、これの130ｇとを充分混合撹
拌してカーボンペースト電極を調製した。 上記カーボンペースト電極を用いて、第１図に
示すのと同一断面構造の、外径が12mm、非導電性
ガスケツトの内径が７mm、厚さが約1.4mmの基本
セルを得た。この基本セル８枚を直列に積層し、
15Kg／cm2の機械的圧力を加え、これを保持して動
作電圧5Vの電気二重層コンデンサを製作した。
このような手段で製作した電気二重層コンデンサ
20個の初期特性及び高温負荷寿命試験1000H後の
平均値はそれぞれ第１表の本発明例ａ，ｃの如く
なつた。また、電解溶液としてP4VPを添加しな
いで30重量％の硫酸を用いるという条件の外は製
造方法が前述した手段と全く同一の手段による同
一形状の電気二重層コンデンサ20個の初期特性及
び高温負荷寿命試験1000H後の平均値は第１表の
従来例ｂ，ｄの如くなつた。さらに自己放電特性
の比較を行なつたところ第２図のようになつた。
第２図で、ａは本発明例のP4VPを含むカーボン
ペースト電極を使用した電気二重層コンデンサで
あり、ｂは従来例のP4VPを含まないカーボンペ
ースト電極を使用した電気二重層コンデンサの自
己放電特性である。ここで自己放電特性は、充電
条件として保護抵抗10Ωで5Vの電圧を15分間印
加した後の電気二重層コンデンサの残留電位の継
時的な変化を表わしている。 本実施例で明らかなように、従来のペースト電
極を用いた電気二重層コンデンサと比較して、本
発明のものは経時的な静電容量値の減少が少な
く、特性が安定しており、かつ自己放電特性が良
好でCMOS RAM等の長時間ホールドの用途に
適していることを示しており、本発明の効果が実
証された。また、本発明によるカーボンペースト
電極を用いることにより、粉末活性炭と電解質溶
液との分離は生せず、ペースト性が向上し、カー
ボンペースト電極形成における作業性が著しく向
上した。 〔実施例 ２〕 実施例１で、粘度平均分子量100000のP4VP1.0
重量％にかえて、P4VPの添加量を、0.25，0.5，
0.75，5.0重量％添加する以外は、実施例１と同
様にして動作電圧5Vの電気二重層コンデンサを
製作した。このような手段で製作した電気二重層
コンデンサ各10個の初期特性及び高温負荷寿命試
験1000H後の平均値はそれぞれ第２表のａ，ｂ，
ｃ，ｄ，ｅ，ｆ，ｇ，ｈの如くなつた。本実施例
で明らかなように、添加量が増加するに従つて、
経時的な静電容量の減少が少なくなる。このよう
に所望する特性値によつてP4VPの添加量を選択
できる。 〔実施例 ３〕 実施例１でP4VP1.0重量％にかえてポリ−２−
ビニルピリジン1.0重量％を添加する以外は実施
例１と同様にして、動作電圧5Vの電気二重層コ
ンデンサを製作した。このような手段で製作した
電気二重層コンデンサ各20個の初期特性及び高温
負荷寿命試験1000H後の平均値は第３表の如くな
つた。 以上のように、本発明は電気二重層コンデンサ
の諸特性および、作業性の向上に顕著な効果があ
り、その工業的価値は大なるものがある。
重層コンデンサのカーボンペースト電極に関す
る。 カーボンペースト電極を用いた電気二重層コン
デンサは、米国特許第3536963号明細書等にみら
れるように第１図のような断面構造からなる。図
中、１は電子伝導性で、かつイオンに対し不浸透
である導伝性セパレータ、２は粉末活性炭と電解
質溶液からなるカーボンペースト電極、３は電極
間の導通を防止するために設けられるイオン透過
性で、かつ電子伝導性を阻止する多孔性セパレー
タ、４はカーボンペースト電極を保持し、外界か
ら遮断するために設けられる非導電極ガスケツト
である。この種の電気二重層コンデンサ（以下基
本セルとよぶ）の電極となるカーボンペースト電
極２としては、従来、粉末活性炭に電解質溶液を
混合したものを用いていた。このような電極成分
にあつては、粉末活性炭と電解質溶液を混合して
カーボンペースト電極を調製するさいに、ペース
ト状になりにくかつたり、ペースト状になつても
時間が経つにつれて粉末活性炭と電解質溶液が分
離するといつた現象が起つた。そのため、ペース
ト性が悪いためにカーボンペースト電極をドクタ
ー・ナイフ工法など工業的に既知の方法で印刷す
るさいに、カーボンペースト電極が飛散して作業
性に問題があつた。また、上記のような粉末活性
炭と電解質溶液の混合性が劣ることは、微少粉末
活性炭粒子の脱落を促進し、極端な場合には、多
孔性セパレータ３の孔径内に侵入し、短絡路を形
成したりすることにもなる。これは、基本セルの
漏れ電流を大きくし、結果として、自己放電特性
が一般に劣るといつた欠点につながつた。さらに
粉末活性炭と電解質溶液を混合した系では粉末活
性炭と電解液が分離しやすい。このため、該成分
系からなる電気二重層コンデンサを、たとえば、
温度85℃で長期間放置すると、粉末活性炭と電解
質溶液との界面が減少し、結果として静電容量値
が経時的にかなり減少するなどの欠点が観察され
る場合があつた。 本発明の目的は、これらの従来欠点を除去した
カーボンペースト電極を提供することにある。 本発明のカーボンペースト電極は、粉末活性炭
と電解質溶液となる該酸水溶液に、求核性のある
窒素原子を含む重合体あるいは共重合体を添加、
溶解せしめたことを特徴とする。ここで、求核性
のある窒素原子を含む重合体あるいは共重合体と
しては、ポリ−４−ビニルピリジン、ポリ−２−
ビニルピリジン、ポリビニルキノリン、ポリビニ
ルアクリジンなどの複素環式化合物を側鎖に有す
るビニル重合体あるいは、それらとスチレンなど
とのビニル共重合体、下記構造式で示されるＮ，
Ｎ−アルキルアルキレン基（ここでＲはＨ，
CH3，C2H5，C3H7あるいはC4H7からｎは１〜12 の範囲で選択される）を側鎖に有するビニル重合
体あるいはビニル共重合体、あるいは、下記構造
式で示される主鎖にアルキルイミノ基（ここで、
ＲはＨ，CH3，C2H5，C3H7、あるいはC4H7か
ら、n1，n2は１〜12の範囲で選択される）を有す
るアルキルイミノアルキレン重合体あるいは、そ
の共重合体などから選択することができる。これ
らの求核性のある窒素原子を含む重合体を酸溶液
に添加すると、当該重合体と酸との間で酸−塩基
反応が生起し、重合体はオニウム塩となつて酸溶
液に溶解し、均一な溶液となる。この均一な溶液
は溶解した重合体の効果で溶液粘度が増し、粉末
活性炭 と混合してカーボンペースト電極とした場合、混
合性、ペースト性が著しく向上する。また、これ
らの重合体は粉末活性炭に対しバインダーとして
有効に機能する。これらの機能が、前述した欠点
を除去するために有効に作用するものと思われ
る。 なお、重合体の機能は、(1)電解質溶液に増粘性
を賦与し、カーボンペースト電極の混合性、ペー
スト性を向上させる、(2)粉末活性炭に対し、バイ
ンダーとして機能し、粉末活性炭の脱落を防止す
る。(3)溶液を保持し、粉末活性炭と電解質溶液と
の界面を経時的に安定化する、などにある。一
方、これら重合体およびそのオニウム塩は、電子
絶縁性であるので、添加量によつては、内部抵抗
の増加や単位体積あたりの静電容量が小さくなる
などの欠点につながる。従つて、用いる重合体の
分子量、構造などによつて添加量の最適値は異な
ることになる。 以下、本発明の実施例を従来例と比較参照して
詳述する。 〔実施例 １〕 比表面積約1100m2／ｇ（BET法）、粒径325メ
ツシユ以下の粉末活性炭50ｇと30重量％硫酸に対
し、粘度平均分子量100000のポリ−４−ビニルピ
リジン（以下、P4VPと略記する）1.0重量％を添
加、均一溶液とし、これの130ｇとを充分混合撹
拌してカーボンペースト電極を調製した。 上記カーボンペースト電極を用いて、第１図に
示すのと同一断面構造の、外径が12mm、非導電性
ガスケツトの内径が７mm、厚さが約1.4mmの基本
セルを得た。この基本セル８枚を直列に積層し、
15Kg／cm2の機械的圧力を加え、これを保持して動
作電圧5Vの電気二重層コンデンサを製作した。
このような手段で製作した電気二重層コンデンサ
20個の初期特性及び高温負荷寿命試験1000H後の
平均値はそれぞれ第１表の本発明例ａ，ｃの如く
なつた。また、電解溶液としてP4VPを添加しな
いで30重量％の硫酸を用いるという条件の外は製
造方法が前述した手段と全く同一の手段による同
一形状の電気二重層コンデンサ20個の初期特性及
び高温負荷寿命試験1000H後の平均値は第１表の
従来例ｂ，ｄの如くなつた。さらに自己放電特性
の比較を行なつたところ第２図のようになつた。
第２図で、ａは本発明例のP4VPを含むカーボン
ペースト電極を使用した電気二重層コンデンサで
あり、ｂは従来例のP4VPを含まないカーボンペ
ースト電極を使用した電気二重層コンデンサの自
己放電特性である。ここで自己放電特性は、充電
条件として保護抵抗10Ωで5Vの電圧を15分間印
加した後の電気二重層コンデンサの残留電位の継
時的な変化を表わしている。 本実施例で明らかなように、従来のペースト電
極を用いた電気二重層コンデンサと比較して、本
発明のものは経時的な静電容量値の減少が少な
く、特性が安定しており、かつ自己放電特性が良
好でCMOS RAM等の長時間ホールドの用途に
適していることを示しており、本発明の効果が実
証された。また、本発明によるカーボンペースト
電極を用いることにより、粉末活性炭と電解質溶
液との分離は生せず、ペースト性が向上し、カー
ボンペースト電極形成における作業性が著しく向
上した。 〔実施例 ２〕 実施例１で、粘度平均分子量100000のP4VP1.0
重量％にかえて、P4VPの添加量を、0.25，0.5，
0.75，5.0重量％添加する以外は、実施例１と同
様にして動作電圧5Vの電気二重層コンデンサを
製作した。このような手段で製作した電気二重層
コンデンサ各10個の初期特性及び高温負荷寿命試
験1000H後の平均値はそれぞれ第２表のａ，ｂ，
ｃ，ｄ，ｅ，ｆ，ｇ，ｈの如くなつた。本実施例
で明らかなように、添加量が増加するに従つて、
経時的な静電容量の減少が少なくなる。このよう
に所望する特性値によつてP4VPの添加量を選択
できる。 〔実施例 ３〕 実施例１でP4VP1.0重量％にかえてポリ−２−
ビニルピリジン1.0重量％を添加する以外は実施
例１と同様にして、動作電圧5Vの電気二重層コ
ンデンサを製作した。このような手段で製作した
電気二重層コンデンサ各20個の初期特性及び高温
負荷寿命試験1000H後の平均値は第３表の如くな
つた。 以上のように、本発明は電気二重層コンデンサ
の諸特性および、作業性の向上に顕著な効果があ
り、その工業的価値は大なるものがある。
【表】
【表】
第１図は従来のペースト電極を用いた電気二重
層コンデンサの断面図。第２図はそれぞれ本発明
による電気二重層コンデンサおよび従来の電気二
重層コンデンサの自己放電を示す特性図。 １……導電性セパレータ、２……カーボンペー
スト電極、３……多孔性セパレータ、４……非導
電性ガスケツト。
層コンデンサの断面図。第２図はそれぞれ本発明
による電気二重層コンデンサおよび従来の電気二
重層コンデンサの自己放電を示す特性図。 １……導電性セパレータ、２……カーボンペー
スト電極、３……多孔性セパレータ、４……非導
電性ガスケツト。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 粉末活性炭と電解質溶液との混合物を両電極
とする電気二重層コンデンサ用カーボンペースト
電極において、前記電解質溶液の酸水溶液に、求
核性のある窒素原子を含む重合体あるいは共重合
体を第二成分として溶解させたことを特徴とする
電気二重層コンデンサ用カーボンペースト電極。 ２ 前記重合体あるいは共重合体として、側鎖に
求核性のある窒素原子を含む複素環式化合物を有
するビニル重合体あるいはビニル共重合体を第二
成分として用いることを特徴とする特許請求の範
囲第１項記載のカーボンペースト電極。 ３ 前記重合体あるいは共重合体として側鎖に下
記構造式で示されるＮ，Ｎ−アルキルアルキレン
基（ここでＲはＨ，CH3，C2H5，C3H7あるいは
C4H7から、ｎは１〜12の範囲で選択される）を
有するビニル重合体あるいはビニル共重合体を第
二成分として用いることを特徴とする特許請求の
範囲第１項記載のカーボンペースト電極。 ４ 前記重合体あるいは共重合体として、下記構
造式で示される主鎖にアルキルイミノ基（ここで
ＲはＨ，CH3，C2H5，C3H7、あるいはC4H7 から、n1，n2は１〜12の範囲で選択される）を有
するアルキルイミノアルキレン重合体あるいはそ
の共重合体を第二成分として用いることを特徴と
する特許請求の範囲第１項記載のカーボンペース
ト電極。 ５ 前記第二成分としてポリ−４−ビニルピリジ
ンを用いることを特徴とする特許請求の範囲第２
項記載のカーボンペースト電極。 ６ 前記第二成分としてポリ−２−ビニルピリジ
ンを用いることを特徴とする特許請求の範囲第２
項記載のカーボンペースト電極。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57201547A JPS5990919A (ja) | 1982-11-17 | 1982-11-17 | カ−ボンペ−スト電極 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57201547A JPS5990919A (ja) | 1982-11-17 | 1982-11-17 | カ−ボンペ−スト電極 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5990919A JPS5990919A (ja) | 1984-05-25 |
| JPS6327844B2 true JPS6327844B2 (ja) | 1988-06-06 |
Family
ID=16442855
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57201547A Granted JPS5990919A (ja) | 1982-11-17 | 1982-11-17 | カ−ボンペ−スト電極 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5990919A (ja) |
Families Citing this family (7)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2516756B2 (ja) * | 1987-02-03 | 1996-07-24 | 太陽誘電株式会社 | 電気二重層コンデンサ |
| JPS6453406A (en) * | 1987-08-25 | 1989-03-01 | Taiyo Yuden Kk | Electric double layer capacitor |
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-
1982
- 1982-11-17 JP JP57201547A patent/JPS5990919A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5990919A (ja) | 1984-05-25 |
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