JPS6316324B2 - - Google Patents
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- JPS6316324B2 JPS6316324B2 JP19096784A JP19096784A JPS6316324B2 JP S6316324 B2 JPS6316324 B2 JP S6316324B2 JP 19096784 A JP19096784 A JP 19096784A JP 19096784 A JP19096784 A JP 19096784A JP S6316324 B2 JPS6316324 B2 JP S6316324B2
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Landscapes
- Ceramic Products (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は菱面体晶窒化ほう素を高収率で製造す
る方法に関する。
る方法に関する。
菱面体晶窒化ほう素（以下rBNと記載する）
は衝撃加圧法によつて立方晶窒化ほう素（以下
cBNと記載する）を製造する原料として重要で
ある。cBNを衝撃加圧法により製造する場合、
原料窒化ほう素に六方晶BN（以下hBNと記載す
る）が混在すると加圧生成物中にウルツ鉱型BN
が混入する。また、無秩序な積層構成を持つBN
（以下無定型BNと記載する）が混在するとcBN
の収率が低下するので、原料BNとしてはrBNを
高比率で含むことがよい。
は衝撃加圧法によつて立方晶窒化ほう素（以下
cBNと記載する）を製造する原料として重要で
ある。cBNを衝撃加圧法により製造する場合、
原料窒化ほう素に六方晶BN（以下hBNと記載す
る）が混在すると加圧生成物中にウルツ鉱型BN
が混入する。また、無秩序な積層構成を持つBN
（以下無定型BNと記載する）が混在するとcBN
の収率が低下するので、原料BNとしてはrBNを
高比率で含むことがよい。
従来技術
従来、窒化ほう素の製造法としては、
(1)ほう砂またはほう酸をシアン化カリウムと混
合し、この混合物を加熱する方法。(2)酸化ほう素
を気化させ、シアン化水素等により還元窒化する
方法が行われていた。
合し、この混合物を加熱する方法。(2)酸化ほう素
を気化させ、シアン化水素等により還元窒化する
方法が行われていた。
しかし、(1)の方法においてはrBNはhBNとの
混合物として得られ、rBNの収率が悪い。(2)の
方法においては高純度のrBNが得られるが、ほ
う素酸化物を気化させることが必要であるため、
高度な設備を要し、製造原価が高くなり、またシ
アン化水素は毒性が強いためその取扱いも面倒で
ある上公害の原因となる問題点があつた。
混合物として得られ、rBNの収率が悪い。(2)の
方法においては高純度のrBNが得られるが、ほ
う素酸化物を気化させることが必要であるため、
高度な設備を要し、製造原価が高くなり、またシ
アン化水素は毒性が強いためその取扱いも面倒で
ある上公害の原因となる問題点があつた。
これらの問題点を解決する方法として、さきに
本発明者らは、(3)ほう水素化ナトリウムと塩化ア
ンモニウムの混合物を加熱する方法を開発した。
（特開昭58−181707号公報） しかし、この方法においても、生成したBN中
に含まれるrBN量は少量であつた。
本発明者らは、(3)ほう水素化ナトリウムと塩化ア
ンモニウムの混合物を加熱する方法を開発した。
（特開昭58−181707号公報） しかし、この方法においても、生成したBN中
に含まれるrBN量は少量であつた。
発明の目的
本発明は前記(3)の方法を基にし、rBNを高収
率で得るBN粉末を製造する方法を提供すること
を目的とする。
率で得るBN粉末を製造する方法を提供すること
を目的とする。
発明の目的
本発明者らは、ほう水素化ナトリウムと塩化ア
ンモニウムとから合成されるBNと合成温度につ
いて検討を加えた。
ンモニウムとから合成されるBNと合成温度につ
いて検討を加えた。
前記出願の実施例１において、1050℃での合成
では、無定型BNが主成分とするものが得られ、
これに微量のrBNが混在しているのみである。
また1100℃では約50％の結晶性の悪いrBNが含
まれる。このように、rBNの含有率は1100℃で
最高で、多く含まれたとしても約50％であつた。
では、無定型BNが主成分とするものが得られ、
これに微量のrBNが混在しているのみである。
また1100℃では約50％の結晶性の悪いrBNが含
まれる。このように、rBNの含有率は1100℃で
最高で、多く含まれたとしても約50％であつた。
rBNを生成する条件について検討した結果、
rBNの生成は合成原料中に一価の―CN、―Cl基
が含まれている場合である。すなわち、(1)無定形
ほう素を直接窒化すると、得られるBNは無秩序
な積層構造となる。(2)hBN化を促進するのは酸
素で、rBN化を促進するのは一価の非酸化物陰
イオン基である。(3)一価の陰イオンを含む塩はフ
ラツクスとしてではなく、一種の触媒として働く
ものと考えられる。
rBNの生成は合成原料中に一価の―CN、―Cl基
が含まれている場合である。すなわち、(1)無定形
ほう素を直接窒化すると、得られるBNは無秩序
な積層構造となる。(2)hBN化を促進するのは酸
素で、rBN化を促進するのは一価の非酸化物陰
イオン基である。(3)一価の陰イオンを含む塩はフ
ラツクスとしてではなく、一種の触媒として働く
ものと考えられる。
NaBH4とNH4Clを原料とすると、
上記反応式が示すように、この反応は食塩の共
存下で脱水素反応により起こる。
存下で脱水素反応により起こる。
この反応のDTG（微分熱重量測定）、DTA（示
差熱分析）のデータを示すと第１図の通りであつ
た。そして200℃附近から低分子量成分の飛散が
みられた。
差熱分析）のデータを示すと第１図の通りであつ
た。そして200℃附近から低分子量成分の飛散が
みられた。
合成温度による得られたBNのＸ線回折図の変
化を示すと第２図の通りであつた。この図が示す
ように、810〜900℃の加熱ではrBNの収率が極
めて高く、高温になるに従つてrBNの収率は減
少し、1500℃では殆んど無秩序な積層構造を持つ
たBNであり、また790℃では収率が多少減少す
る。
化を示すと第２図の通りであつた。この図が示す
ように、810〜900℃の加熱ではrBNの収率が極
めて高く、高温になるに従つてrBNの収率は減
少し、1500℃では殆んど無秩序な積層構造を持つ
たBNであり、また790℃では収率が多少減少す
る。
このような結果は、(1)NaClの融点以下では
NaClは固相で安定しているため、塩素イオンは
不活性であり、(2)高温では塩素の配位結合が切れ
易く、またNaClの沸点（1420℃）以上ではNaCl
は気化するのでrBNの生成に効果がなくなるた
めと考えられる。
NaClは固相で安定しているため、塩素イオンは
不活性であり、(2)高温では塩素の配位結合が切れ
易く、またNaClの沸点（1420℃）以上ではNaCl
は気化するのでrBNの生成に効果がなくなるた
めと考えられる。
また、加熱時間によるrBNの結晶性の変化を
示すと第３図の通りである。なお、第３図は900
℃で加熱した場合である。この図が示すように、
従来法では僅かに認められる程度であつた
rBN10１２、10１４ピークがはつきりと認めら
れ、rBNの含有率も約90％に増大した。
示すと第３図の通りである。なお、第３図は900
℃で加熱した場合である。この図が示すように、
従来法では僅かに認められる程度であつた
rBN10１２、10１４ピークがはつきりと認めら
れ、rBNの含有率も約90％に増大した。
これらの究明事実に基いて本発明を完成した。
本発明の要旨は、
NaBH4と等モル量以上のNH4Clの混合物を、
非酸化性ガス雰囲気中で750℃以上1000℃未満の
温度で３時間以上加熱することを特徴とする菱面
体晶窒化ほう素の製造法にある。
非酸化性ガス雰囲気中で750℃以上1000℃未満の
温度で３時間以上加熱することを特徴とする菱面
体晶窒化ほう素の製造法にある。
原料のNaBH4とNH4Clの混合比はモル比で
NH4Clが当量以上であることが必要である。
NaBH4がそれより多くなると生成物に無定形ほ
う素が混入して黒色となる欠点が生ずる。
NH4Clが当量以上であることが必要である。
NaBH4がそれより多くなると生成物に無定形ほ
う素が混入して黒色となる欠点が生ずる。
混合は湿気が加わるとほう酸が生じhBN化す
る原因となるので、乾燥ガス中で行うことがよ
い。
る原因となるので、乾燥ガス中で行うことがよ
い。
混合物を入れるルツボは混合物と反応しないも
のであることが好ましい。BN焼結体ルツボであ
ることが好ましいが、ステンレスルツボも用いる
ことができる。
のであることが好ましい。BN焼結体ルツボであ
ることが好ましいが、ステンレスルツボも用いる
ことができる。
炉壁はNH4Clの気体に対し浸食されない材質
のものが好ましく、ステンレス（Sus303S）であ
つてもよい。加熱雰囲気は非酸化性ガス雰囲気で
あることが必要である。例えば窒素ガス、アンモ
ニアガス、アルゴンガスが使用されるが、安価で
精製が容易である点で窒素ガスが好ましい。
のものが好ましく、ステンレス（Sus303S）であ
つてもよい。加熱雰囲気は非酸化性ガス雰囲気で
あることが必要である。例えば窒素ガス、アンモ
ニアガス、アルゴンガスが使用されるが、安価で
精製が容易である点で窒素ガスが好ましい。
加熱源はどのようなものでもよいが、昇温を緩
やかにすると、揮発性の中間生成物や原料の
NH4Clの蒸発などにより収率を低下させるので、
200〜500℃間では急速に通過させることが好まし
い。
やかにすると、揮発性の中間生成物や原料の
NH4Clの蒸発などにより収率を低下させるので、
200〜500℃間では急速に通過させることが好まし
い。
加熱温度は750℃以上1000℃未満であることが
必要である。750℃より低いとrBN化がおそく、
1000℃以上ではrBNの収率が低下する。最適温
度は800〜950℃である。
必要である。750℃より低いとrBN化がおそく、
1000℃以上ではrBNの収率が低下する。最適温
度は800〜950℃である。
加熱時間は３時間以上であることが必要であ
る。NaClが残存する間であれば長時間であれば
ある程よい。10時間以上が好ましい。
る。NaClが残存する間であれば長時間であれば
ある程よい。10時間以上が好ましい。
生成物を水洗してNaClを除去することによつ
てBNが得られる。BNは白色あるいは淡黄色の
粉末で、BN含有量は98％以上であり、収率は理
論値の95％以上である。BN中のrBNは60％以上
で、905℃で24時間加熱すると90％以上となつた。
残部はhBN及び無定型BNであつた。
てBNが得られる。BNは白色あるいは淡黄色の
粉末で、BN含有量は98％以上であり、収率は理
論値の95％以上である。BN中のrBNは60％以上
で、905℃で24時間加熱すると90％以上となつた。
残部はhBN及び無定型BNであつた。
実施例
実施例 １
NaBH4とNH4Clをモル比で１：1.1の割合で混
合し、これにヘキサンを加えてボールミルでよく
混合した。この混合物を窒素気流中で80℃に加熱
してヘキサンを除去した。得られた混合物20ｇを
ステンレスルツボに入れ、カンタル炉の下部にセ
ツトした後、炉内を窒素ガス雰囲気にした。
合し、これにヘキサンを加えてボールミルでよく
混合した。この混合物を窒素気流中で80℃に加熱
してヘキサンを除去した。得られた混合物20ｇを
ステンレスルツボに入れ、カンタル炉の下部にセ
ツトした後、炉内を窒素ガス雰囲気にした。
炉中央部を予め600℃に加熱した後、ルツボを
炉の中央部に移動してルツボ温度が500℃に達し
た時、急速に810℃まで昇温し、３時間保持した。
その後ルツボを室温まで急冷し、、生成物を取出
して水洗乾燥した。得られたBNは白色〜淡黄色
であり、収率は理論値の96％であつた。化学分析
の結果、BNとして99％以上であり、BN中の
rBNの比率は70％以上であつた。
炉の中央部に移動してルツボ温度が500℃に達し
た時、急速に810℃まで昇温し、３時間保持した。
その後ルツボを室温まで急冷し、、生成物を取出
して水洗乾燥した。得られたBNは白色〜淡黄色
であり、収率は理論値の96％であつた。化学分析
の結果、BNとして99％以上であり、BN中の
rBNの比率は70％以上であつた。
実施例 ２
実施例１と同様にして、900℃で24時間加熱し
た。得られたBNの収率、含有率、色は実施例１
とほぼ同様であつた。結晶性が著しく改善され、
BN中のrBNの比率は約85％であつた。
た。得られたBNの収率、含有率、色は実施例１
とほぼ同様であつた。結晶性が著しく改善され、
BN中のrBNの比率は約85％であつた。
発明の効果
本発明の方法によると、従来法に比べてrBN
を極めて高収率に含有するBNを容易に製造し得
られ、これをcBN原料として使用すると、cBN
を極めて高収率に製造し得られる優れた効果を奏
し得られる。
を極めて高収率に含有するBNを容易に製造し得
られ、これをcBN原料として使用すると、cBN
を極めて高収率に製造し得られる優れた効果を奏
し得られる。
第１図は本発明の方法における反応のDTG、
DTAのデータ図、第２図は本発明の方法で得ら
れたBNのＸ線回折図、第３図は本発明の方法で
900℃で加熱した場合における加熱時間とrBNの
結晶性の変化図である。
DTAのデータ図、第２図は本発明の方法で得ら
れたBNのＸ線回折図、第３図は本発明の方法で
900℃で加熱した場合における加熱時間とrBNの
結晶性の変化図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ ほう水素化ナトリウムと等モル以上の塩化ア
ンモニウムの混合物を、非酸化性ガス雰囲気中
で、750℃以上1000℃未満の温度で３時間以上加
熱することを特徴とする菱面体晶窒化ほう素の製
造法。 ２ 加熱を200〜500℃間を急速に通過させること
からなる特許請求の範囲第１項記載の菱面体晶窒
化ほう素の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19096784A JPS6168309A (ja) | 1984-09-12 | 1984-09-12 | 菱面体晶窒化ほう素の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19096784A JPS6168309A (ja) | 1984-09-12 | 1984-09-12 | 菱面体晶窒化ほう素の製造法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6168309A JPS6168309A (ja) | 1986-04-08 |
| JPS6316324B2 true JPS6316324B2 (ja) | 1988-04-08 |
Family
ID=16266653
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP19096784A Granted JPS6168309A (ja) | 1984-09-12 | 1984-09-12 | 菱面体晶窒化ほう素の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6168309A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN107585749B (zh) * | 2016-07-06 | 2020-11-06 | 中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所 | 氮化硼纳米片粉体、其绿色宏量制备方法及应用 |
| CN108483414B (zh) * | 2018-04-16 | 2019-12-10 | 武汉科技大学 | 一种基于熔盐法低温合成菱形氮化硼粉体及其制备方法 |
-
1984
- 1984-09-12 JP JP19096784A patent/JPS6168309A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6168309A (ja) | 1986-04-08 |
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