JPS63159788A - 核燃料要素 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、ウラン及びプルトニウムの混合酸化物を用い
た高速炉の核燃料要素に係り２特に、長期間の炉内照射
時の健全性を確保するに好適な核燃料要素に関する。

〔従来の技術〕

従来の高速炉で用いられている核燃料要素（以下、燃料
ピン、と称する）の縦断面図を、第３図に示した。被覆
管１内に、核分裂物質からなる有効発熱部２と、中性子
を吸収してプルトニウムを増殖する親物質からなる軸方
向ブランケット部３゜′−４が収められ、両端を端栓６
，７で密封した構造ットを多数充てんしたものからなり
、ＦＢＲの炉心部の構成要素である。軸方向ブランケッ
ト部３゜４は、天然ウラン又は劣化ウランで製造した酸
化物Ｕ　Ｏ２ペレツトを多数充てんしたものからなる。

有効発熱部２に充てんする混合酸化物ペレットの組成は
、プルトニウム富化度（Ｐｕｐｓ　／　（Ｕ＋Ｐｕ）Ｏ
ｚ重量百分率）が２０〜２５重量バーセントのものが使
用される。また、該混合酸化物の酸素（０）と重金属元
素（ＵとＰｕ）の原子数比。

所謂０／Ｍ比（Ｍは、ＵとＰｕｆＭ子の合計）は１．９
４〜１．９８　に調整されたものが使用されている。軸
方向ブランケットＵ　Ｏ２ペレツトの同様の比（０／Ｕ
比）は２．００以上のものが使用されている。

この様な燃料ピンを用いた高速炉では、核分裂性物質の
燃焼に伴って有効発熱部では種々の核分裂生成物（以下
では、これをＦＰと略記する）が生成される。これらの
ＦＰは、燃料ピン内で複雑な、物理的・化学的挙動を示
し、被覆管１の内面腐食の原因となることが知られてい
る。被覆管材には、高速炉用燃料ピンではオーステナイ
トステンレス鋼が用いられる。これまでの高速炉燃料ピ
ンの照射経験から、被覆管の内面腐食現象には。

ＦＰと燃料ペレットから供給される酸素が密接に関係し
ており、燃焼期間の増加に伴う有効発熱部の被覆管内面
の腐食厚さの増加は、有効発熱部で使用する燃料ペレッ
トの初期０７Ｍ比（ペレット製造時の０７Ｍ比）が大き
いほど、大きいことが知られている０Ｍ型炉での照射経
験が蓄積されつつある今日、高速実証炉の設計では目標
燃焼度が１０ａｔｏｍ％以上に設定されている。この様
に高い燃焼度まで被覆管の破損がなく、燃料ピンの機械
的な健全性を維持するには、上述の被覆管内面腐食厚さ
を設計許容範囲内（初期肉厚の１０％以内とされる）に
抑える必要がある。この様な要請から、有効発熱部ペレ
ットには初期０／Ｍ比の低いものが使用され、高速実証
炉設針では１．９４〜１．９７　の範囲の値が一般に選
定される。

イ夫述した被覆管内面腐食に係わるＦＰとして最重要視
されているものが、セシウム（Ｃｅ）である、揮発性の
ＦＰであるＣ８は、核分裂に伴う生成量も他のＦＰに比
べて多く、また燃料ピン内で温度の低い軸方向ブランケ
ット領域へ移動することが知られている。第３図に示し
た。有効発熱部２の上・下に軸方向ブランケット３，４
を配置した燃料ピンの他に、第４図に示すように、有効
発熱部を上部２ａ、下部２ｂに２分して、中央部に軸方
向ブランケット３，４と同一組成のＵＯｚペレツトを充
てんした内部ブランケット１０を有する燃料ピンを使用
した高速炉の設計も提案されている。第３図および第４
図の型の燃料ピンを使用した燃料集合体を適切に配置し
て構成した炉では、軸方向非均質炉心と称され、内部ブ
ランケット１０を有する第４図の型の燃料ピンは軸方向
非均質燃料と呼ばれる。これに対して、第３図の型の燃
料ピンを、以下では均質燃料と呼ぶ。これら２つの型の
高速炉用燃料ピンでは、燃焼が進むにつれて揮発性ＦＰ
であるＣｓは、第５図および第６図に示すごとく、その
生成領域であり、かつ高温領域である有効発熱部から低
温領域であるブランケット部へ燃料ピン内を移動して、
有効発熱部に隣接したブランケット部の局所に集積する
。この様な、有効発熱部とブランケット部の境界へのＣ
ｓの集積現象は、照射済み燃料ピンのＩ　Ｊ１７　Ｃ８
γ線（エネルギー６６２ｋｅＶ）の軸方向スキャンデー
タから、良く知られている。更に、有効発熱部からブラ
ンケット部へのＣｓの移動割合（ブランケット部へ移動
したＣｓの原子数と有効発熱部で生成されたＣｓ原子数
の比）は、有効発熱部の燃料ペレットの０７Ｍ比が小さ
いほど、大きくなることも良く知られている。前述した
、被覆管の内面腐食の進行が０７Ｍ比が小さいほど遅い
、というＩｊ！測事実は、腐食の要因の−っであるＣｓ
が０７Ｍ比が小さいほどブランケット部へ移動し易く。

従って有効発熱部で被覆管内面を腐食するＣｓの濃度が
低いことによるもの、と解釈されている。

また、０７Ｍ比が小さいほど腐食を進行させるに必要な
酸素の供給量が少ないことも、腐食の進行を遅くする要
因となっている。この様に０７Ｍ比の小さな燃料ペレッ
トの使用によって、被覆管内面腐食の進行を抑制できる
が、同時に、ブランケット部へのＣ９の移動割合も大き
くなり、有効発熱部に隣接したブランケット局所のＣｓ
集積濃度も高くなる。第５図、第６図の様に、ブランケ
ット領域に移動したＣｓが、ブランケット領域内で分散
せずに、局所に集積するのは、ブランケット領域の燃料
ペレット温度が低いためにＣｓの移動が著しく遅くなる
ことに起因している。

従来技術による燃料ピンでは、上述したブランケット部
へのＣｓの集積は次の様な問題をもたらす。集積したＣ
ｓは、ブランケットペレットの成分である二酸化ウラン
Ｕ　Ｏｚと１種々の型の化合物を形成する。その化学反
応の代表例を以下に示す。

２Ｃｓ＋ＵＯｚ＋Ｏｚ−＋Ｃ５ｚＵＯａ　　　−−・ｏ
）３Ｃｓ＋ＵＯｚ　　＋Ｏｚ　　＋ＣｇａＵＯａ　　　
　−（２）式（１）、（２）の左辺の酸素ｏ２．は、ブ
ランケットペレットから供給されるもので、一般に、ブ
ランケットペレットの○／Ｕ比が大きいほど、式（１）
、（２）の化学反応進行のために供給される酸素量は多
くなる。反応生成物Ｃ５ｚＵＯａ。

Ｃ５ａＵｏ番などはセシウムウラネイトと総称される。

Ｃｓ　ｐ、Ｕ　ＯａおよびＣ８１１ＵＯ４の密度は、そ
れぞれ６．６ｇ／ａｌおよび６．３ｇ／ａｌとＵ　Ｏｚ
（理論密度１０，９　ｅ；　　ｇ／ａ！りに比べて低密
度であるため、ブランケットペレット（ＵＯｉ）がＣｓ
と反応しセシウムウラネイトを生成すると、ペレットの
体積膨張をもたらす。この現象をＣｓとＵ　Ｏｘの化学
反応によるスエリングと呼ぶ。この様なスエリングが発
生すると、燃料ペレットと被覆管の間に設けられている
ギャップがうめつくされ、ペレットと被覆管が機械的に
押し合う状態が起こる。従って、被覆管の破損が懸念さ
れる、という問題がある。

この問題点に対処する目的で、従来技術の一つに、Ｃｓ
集積が起こりスエリング発生が恋恋されるブランケット
部の一部（第５図、第６図で、有効発熱部近傍のブラン
ケット部）に、直径の小さなペレットを充てんし、予め
大きなギャップ幅ペレットと被覆管の間のギャップ幅）
を設け、セシウムウラネイト生成によるスエリングが発
生してもギャップがうめつくされない様にする方法があ
る（特開昭５９−１４２３６５）　、この従来技術はセ
シウムウラネイト生成のよるスエリング対策として有効
な方法であろう、と考えられている。しかし、この従来
技術でも対処できない、もう一つの問題がある。即ち、
ブランケット部に集積したＣｓは、そこで被覆管内面の
腐食を加速する可能性がある。

前述した様に、被覆管内面腐食の進行には、Ｃｓと酸素
の供給が必要である。従来技術による燃料ピンではこれ
らの条件がＣｓ集積の起こるブランケットペレットでは
満たされている。更に、被覆管内面温度が高いほど腐食
の進行は速い、従って、第５図、第６図では、冷却材の
出口側に当る上部軸ブランケットおよび燃料温度が比較
的高い内部ブランケットに生じたＣ５ｆｉ積部の被覆管
内面腐食が加速される可能性がある。この様な、Ｃｓ集
積部の被覆管内面腐食も高燃焼度までの被覆管の機械的
健全性を維持する上で障害となる。

〔発明が解決しようとする問題点〕

上記従来技術は、Ｃｓ集積部の被覆管内面腐食が加速さ
れる点について配慮がされておらず、高燃焼度までの被
覆管の機械的健全性を維持する上で問題があった。

本発明の目的はＣｓ集積部の被覆管内面腐食の進行を抑
制し、且つ、セシウムウラネイト生成も抑制することに
ある。

〔問題点を解決するための手段〕

上記目的は、Ｃｓ集積の起こるブランケットペレットか
ら供給される酸素の量を、前述した被覆管内面腐食速度
がペレットのＯ／Ｍ比が小さいほど小さいこと、および
、セシウムウラネイト生成には式（１）、（２）の様に
酸素が必要なことを考慮して、極力低減することにより
達成できる。

そのためには、ブランケットペレットのＯ／Ｕ比をセシ
ウムウラネイト生成を防止でき、且つ、被覆管内面腐食
速度を十分に低くできる程度に小さなものにする必要が
ある。従来の燃料ピンで使用している二酸化ウランＵ　
Ｏ２ペレツトではＯ７Ｕ比が２．０　以下の安定な組成
を得ることは難しい。

そのため、本発明では、ウランＵとセリウムＣｅ　。

イツトリウムＹ、ランタンＬａ、等の希土類元素の１つ
又は、これらの幾つかの組合せからなる混合酸化物によ
り、Ｏ／Ｍ比（Ｍは、Ｕと希土類元素の原子数の和）の
低い安定な組成のブランケットペレットを製造し、Ｃｓ
集積の起こる、有効発熱部に隣接した領域のブランケッ
トペレットとして使用するｅ　ＣｅやＹなどの希土類元
素は＋３価の原子価状態でＣｅｘＯｓやＹ２Ｏ３等の酸
化物となり、二酸化ウランＵ　Ｏｘと安定した固溶体を
作り易い。希土類元素のこの様な特性は、有効発熱部の
混合酸化物ペレットの一成分であるＰｕと類似している
。Ｐｕの酸化物では、＋３価がＰｕの最低の原子価状態
であり、Ｏ／Ｍ比が２．０　未満の（Ｕ、Ｐｕ）混合酸
化物ペレットでは、Ｐｕは、＋３価と＋４価の混合状態
にある（Ｕはすべて＋４価の状態にある）。（Ｕ　１−
ｑ　Ｐ　Ｕ　ｑ　）　Ｏｚ−ｘで表わされる（Ｕ、Ｐｕ
）混合酸化物では（ｑはＵとＰｕの全原子数中のＰｕ原
子数の割合）、Ｐｕがすべて＋３価の状態にある時に、
最低の０７Ｍ比（Ｘが正の最大となる）となる。与えら
れたｑの値に対して。

Ｘ≦ｑ　／　２ となり、例えば、ｑ＝０．２　の場合は、Ｘ≦０．１で
あるから、（Ｕｏ、ｓＰ　ｕｏ、ｚ）　０ｘ−ｘの混合
酸化物では、Ｏ／Ｍ比を１．９０　まで下げることが、
原理的には可能である。同様の議論が、Ｕと希土類元素
の混合酸化物でも成り立つ。上述の不等式は、（Ｕ　ｘ
−ｑ　Ｐ　ｕ　ｑ）０２−ｘの混合酸化物が、Ｏ／Ｍ比
が２．０未満の場合、Ｕは＋４価、Ｐｕは＋３価と＋４
価の混合状態、酸素は一２価の状態にあるとして、酸化
物の電気的中性の条件を考慮すると、導出できる良く知
られた式である。

混合酸化物ペレットでは、セシウムウラネイト生成には
、０７Ｍ比が約１．’９８５　以上の値であることが必
要である。この数値は、Ｍ　、　Ｇ　、Ａｄａｍｓｏｎ
らによる研究で得られており、トランズアクション　オ
ブ　アメリカン　ニュクリア　ソサイエテイ−３８、（
１９８１年）第２９１頁から第２９２頁’　（Ｔｒａｎ
ｓ、Ａｍ、Ｎｕｃｌ、Ｓｏｃ、、　　３８．２９１〜２
９２（１９８１）　）で論じられている。また、被覆管
内面腐食低減のたメニハ、Ｏ／Ｍ比は１．９４〜１．９
７とする必要がある。これらの条件を満たすＯ／Ｍ比の
ペレットを、Ｕと希土類元素の混合酸化物で製造するこ
とは可能である。例えば（Ｕ　ｏ　、ｅ　ｔＣｅｏ、ｘ
　）Ｏｘ−ｘの組成では、Ｏ／Ｍ比を１．９５まで下げ
られ、また（Ｕｏ、ｇ　Ｃｅｏ、ｚ　）　０２−ｘでは
、１．９０　まで下げられる。

〔実施例〕

以下、本発明の一実施例を第１図により説明する。第１
図は、第３図の従来の燃料ピンに本発明を適用したもの
で、有効発熱部２の上・下に配置された軸方向ブランケ
ットペレットのうち、有効発熱部に隣接した２個のペレ
ットを、Ｕと希土類元素の混合酸化物の低０／Ｍ比ペレ
ット８，９を充てんしたものである。０７Ｍ比は、上述
した様に、被覆管内面腐食速度を十分に低減し、セシウ
ムウラネイト生成が起こらない程度の小さな値にするこ
とは可能である。低０／Ｍ比ブランケットペレットの個
数は、第１図の実施例では２個としたが、Ｃｓ集積部の
軸方向の拡がりを考慮して決めれば良い。照射データに
よると、この拡がりは、高々１〜２ペレツト範囲にある
ことが知られている。この実施例により、第５図の様に
ブランケット部にＣｓ菜ｆａが生じても、この集積部の
被覆管内面腐食速度を低減でき、またセシウムウラネイ
トスエリングも防止でき、従って高燃焼度までの被覆管
の健全性を維持できる。

本発明の他の実施例を、第２図に示した。この実施例は
、第４図の軸方向非均質燃料に本発明を適用したもので
ある。本発明によるＵと希土類元素の低０／Ｍ比ブラン
ケットペレット８，９゜１１ａ、ｌｌｂ、が、有効発熱
部に隣接した位置に２個ずつ充てんされている。充てん
する個数は、第一の実施例で議論したと同様の考え方で
決めれば良い。本実施例により、第６図の様に、Ｃｓ集
積が生じても、この集積部の被覆管内面腐食速度を低減
でき、また、セシウムウラネイトスエリンｆ）ｊ＋＃ｋ
ｖｔ、ヶつア１．□８よ、。□１゜健全性を維持できる
。

〔発明の効果〕

上述の様に、本発明によれば、Ｃｓ集積の起こるブラン
ケットペレットに、ウランＵとＣｅ、Ｙなどの希土類元
素の混合酸化物で製造した低○／Ｍ比ペレットを用いる
ことにより、Ｃｓ集積部位の被覆管内面腐食速度を低減
し、また、セシウムウラネイト生成を防止し従ってセシ
ウムウラネイトによるスエリングを防止できる。従って
、高燃焼度までの被覆管の健全性を維持できる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の一実施例の燃料ピンの断面図、第２図
は別の実施例を示す燃料ピンの断面図、第３図、第４図
は従来の燃料ピンの断面図、第５図は第３図又は第１図
の燃料ピンの燃料温度とＣｓ濃度の軸方向分布を示す説
明図、第６図は、第４図又は第２図の燃料ピンの燃料温
度とＣｓ１度の軸方向分布を示す説明図である。 １・・・被覆管、２．２ａ、２ｂ・・・有効発熱部、３
・・・上部軸方向ブランケット、４・・・下部軸方向ブ
ランケット、５・・・プレナムスプリング、６・・・上
部端栓、７・・・下部端栓、８，９．ｌｌａ、ｌｌｂ”
’低○／Ｍ比ブランケットペレット。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １、被覆管内に核分裂性物質を含むウラン酸化物ＵＯ＿
   ２又はウランとプルトニウムの混合酸化物（ＵＯ＿２＋
   ＰｕＯ＿２）ペレツトよりなる有効発熱部と、中性子を
   吸収してプルトニウムを増殖する親物質を含むウラン酸
   化物ＵＯ＿２ペレツトよりなるブランケツト部を含み、
   上・下両端を端栓で密封した核燃料要素において、上記
   ブランケツト部の上記有効発熱部に隣接したペレツトを
   含み該有効発熱部に近い側の１個又は総てのペレツトを
   ウラン（Ｕ）と、セリウム（Ｃｅ）、イツトリウム（Ｙ
   ）、ランタン（Ｌａ）、等の希土類元素の１つ又はこれ
   らの幾つかの組合せからなる混合酸化物ペレツトで構成
   したことを特徴とする核燃料要素。