JPS627886A - 水素精製方法及び装置 - Google Patents
水素精製方法及び装置Info
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- JPS627886A JPS627886A JP61152864A JP15286486A JPS627886A JP S627886 A JPS627886 A JP S627886A JP 61152864 A JP61152864 A JP 61152864A JP 15286486 A JP15286486 A JP 15286486A JP S627886 A JPS627886 A JP S627886A
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- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/06—Combination of fuel cells with means for production of reactants or for treatment of residues
- H01M8/0662—Treatment of gaseous reactants or gaseous residues, e.g. cleaning
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B3/00—Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen
- C01B3/50—Separation of hydrogen or hydrogen containing gases from gaseous mixtures, e.g. purification
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
- C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
- C25B1/00—Electrolytic production of inorganic compounds or non-metals
- C25B1/01—Products
- C25B1/02—Hydrogen or oxygen
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
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- Electrolytic Production Of Non-Metals, Compounds, Apparatuses Therefor (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明の背景
本発明はガスを精製するための装置及び方法に関しそし
て特に水素ガスを精製するための装置及び方法に関する
。
て特に水素ガスを精製するための装置及び方法に関する
。
多くの今日の工業はそれらの製造方法において９９チ以
上の純度の水素を使用する。二、三の名を挙げると化学
薬品製造者、食品製造業者及びエレクトロニクス製造業
者は種々の目的のために純粋な水素を必要とする。
上の純度の水素を使用する。二、三の名を挙げると化学
薬品製造者、食品製造業者及びエレクトロニクス製造業
者は種々の目的のために純粋な水素を必要とする。
水素を製造するためのたいていの工業的方法は７５％よ
り低い濃度で水素を提供する。天然ガスまたは軽質炭化
水素の接触水蒸気改質、重質炭化水素原料の部分酸化及
び石炭ガス化はすべて希薄な水素を生ずる。また希薄な
水素はしばしば種々の化学工業で副生成物として手に入
れることができる口 純粋な水素を得るために小規模の使用者は一般に費用の
かかる電解法を使用するかあるいは商人から水素を購入
する。他方、大規模な使用者はスクラビング、冷温分離
、圧力スウィング吸着または膜拡散分離器のような当業
界現状の精製技術を使用する。
り低い濃度で水素を提供する。天然ガスまたは軽質炭化
水素の接触水蒸気改質、重質炭化水素原料の部分酸化及
び石炭ガス化はすべて希薄な水素を生ずる。また希薄な
水素はしばしば種々の化学工業で副生成物として手に入
れることができる口 純粋な水素を得るために小規模の使用者は一般に費用の
かかる電解法を使用するかあるいは商人から水素を購入
する。他方、大規模な使用者はスクラビング、冷温分離
、圧力スウィング吸着または膜拡散分離器のような当業
界現状の精製技術を使用する。
従来の電解的タイプの処理において、電気化学的電解槽
中の水を酸化することにより水中に含有する水素がガス
状水素に転換される。他の電解的方法において、ガス状
混合物中に含まれる水素はパラジウム膜と接触している
イオン形に変換される。膜の表面でのイオン状水素は原
子状水素に転換されそして次に原子状水素は膜中を通過
する。
中の水を酸化することにより水中に含有する水素がガス
状水素に転換される。他の電解的方法において、ガス状
混合物中に含まれる水素はパラジウム膜と接触している
イオン形に変換される。膜の表面でのイオン状水素は原
子状水素に転換されそして次に原子状水素は膜中を通過
する。
アウトプット末端で原子状水素は分子状水素に転換され
そしてそれにより純粋な水素が製造される。
そしてそれにより純粋な水素が製造される。
しかしながら上記゛方法はそれが温度及び硫黄及び炭化
水素化合物のような不純物に感応性である点で不利であ
る。また膜のインプット側上の水素の圧力は常にアウト
プット側上の圧力より高くなければならない。パラジウ
ムをベースとする膜はまた吸着及び脱着の繰り返えされ
たサイクルの後安定性を失ないやすめ。
水素化合物のような不純物に感応性である点で不利であ
る。また膜のインプット側上の水素の圧力は常にアウト
プット側上の圧力より高くなければならない。パラジウ
ムをベースとする膜はまた吸着及び脱着の繰り返えされ
たサイクルの後安定性を失ないやすめ。
米国特許第３，４４６，６７４号は原子状水素が発生さ
れそしてパラジウム膜中を通過されることに同様に依存
している電気化学的転換器を開示している。さらに特定
的には上記米国特許は脱水素触媒を備えているアノード
を使用する転換器を開示している。カソード面上は水素
に対して浸透性であるパラジウム膜である。電解質はア
ノードとカソードとの間に配置されそして電力供給器は
アノード及びカソードに接続されて回路を完成するＯこ
の転換器の操作において炭化水素及び水蒸気のようなガ
ス状混合物は通されてアノードと接触しそして脱水素触
媒及び電流の影響下反応を受けて水素イオン及び二酸化
炭素を生ずる。水素イオンは触媒から電解質中を通過し
てカソードパラジクム膜に行き、そこでそれらは電子を
受は取って原子状水素を形成する。次に原子状水素は膜
中を浸透しそして膜の出口側でのマニホルドでここで実
質的に純粋である分子状水素に形成される。
れそしてパラジウム膜中を通過されることに同様に依存
している電気化学的転換器を開示している。さらに特定
的には上記米国特許は脱水素触媒を備えているアノード
を使用する転換器を開示している。カソード面上は水素
に対して浸透性であるパラジウム膜である。電解質はア
ノードとカソードとの間に配置されそして電力供給器は
アノード及びカソードに接続されて回路を完成するＯこ
の転換器の操作において炭化水素及び水蒸気のようなガ
ス状混合物は通されてアノードと接触しそして脱水素触
媒及び電流の影響下反応を受けて水素イオン及び二酸化
炭素を生ずる。水素イオンは触媒から電解質中を通過し
てカソードパラジクム膜に行き、そこでそれらは電子を
受は取って原子状水素を形成する。次に原子状水素は膜
中を浸透しそして膜の出口側でのマニホルドでここで実
質的に純粋である分子状水素に形成される。
上記米国特許はまたその発明の転換器のアノードが導電
性金属スクリーンを適当な脱水素触媒で被覆しセし、て
そのスクリーンを疎水性物質で処理することにより形成
されることができることを開示している。これに関して
、上記米国特許は米国特許第２，９２８，７８３号に開
示された多孔質電極構造のようなガスに対して本来浸透
性である金属要素を包含する他の構造がアノードを造る
ために使用されることができそしてその金属はパラジウ
ム及び白金のような本来触媒的でおることを記載してい
る。
性金属スクリーンを適当な脱水素触媒で被覆しセし、て
そのスクリーンを疎水性物質で処理することにより形成
されることができることを開示している。これに関して
、上記米国特許は米国特許第２，９２８，７８３号に開
示された多孔質電極構造のようなガスに対して本来浸透
性である金属要素を包含する他の構造がアノードを造る
ために使用されることができそしてその金属はパラジウ
ム及び白金のような本来触媒的でおることを記載してい
る。
上記米国特許第３，４４６，６７４号に記載された転換
器は水素精製を行なうためにはパラジウムカソード膜中
の原子状水素の浸透に依存している。
器は水素精製を行なうためにはパラジウムカソード膜中
の原子状水素の浸透に依存している。
これは温度変化及び不純物水準に電解槽を敏感にさせそ
して操作のためにパラジウムを横切る大きな圧力差を必
要とさせる。さらに上記米国特許は水素の一部分がパラ
ジウム膜のカソード面上に発生されるだろうことを認め
ている。とれは水素損失及び封漏れを生ずるだろう。ま
た、パラジウム膜は大きな電力消費にさせがちな高い水
素過電圧を有する。最後に、酸媒体中でそして必要とさ
れる操作温度及び繰り返えされたサイクル下、膜の安定
性はまた疑わしい。したがって上記米国特許の転換器は
多くの点で不利である。
して操作のためにパラジウムを横切る大きな圧力差を必
要とさせる。さらに上記米国特許は水素の一部分がパラ
ジウム膜のカソード面上に発生されるだろうことを認め
ている。とれは水素損失及び封漏れを生ずるだろう。ま
た、パラジウム膜は大きな電力消費にさせがちな高い水
素過電圧を有する。最後に、酸媒体中でそして必要とさ
れる操作温度及び繰り返えされたサイクル下、膜の安定
性はまた疑わしい。したがって上記米国特許の転換器は
多くの点で不利である。
したがって本発明の目的は上記欠点を受けない水素を精
製するための装置及び方法を提供することである。
製するための装置及び方法を提供することである。
本発明の別の目的はインプットガス圧にほぼ等しいかま
たはその圧力より大きいアウトプットガ電圧を提供する
ことができる水素精製装置及び方法を提供することであ
る。
たはその圧力より大きいアウトプットガ電圧を提供する
ことができる水素精製装置及び方法を提供することであ
る。
本発明のなお別の目的は高度に安定であるそして増大さ
れたアウトプット容量を与える水素精製装置及び方法を
提供するととである。
れたアウトプット容量を与える水素精製装置及び方法を
提供するととである。
本発明の概要
本発明の原理に従えば上記及び他の目的はアノードガス
拡散電極、カソード拡散電極、前記アノード電極に隣接
する第１通路、前記カソード電極に隣接する第２通路、
電極間にサンドインチされた酸電解質及び電極を横切る
電圧を供給するための装置を含むアセンブリを含む水素
精製装置の使用により実現される。
拡散電極、カソード拡散電極、前記アノード電極に隣接
する第１通路、前記カソード電極に隣接する第２通路、
電極間にサンドインチされた酸電解質及び電極を横切る
電圧を供給するための装置を含むアセンブリを含む水素
精製装置の使用により実現される。
本明細書において使用されるものとして用語１ガス拡散
電極”とは分子状水素の通過を可能にするのに十分な巨
視的な細孔を有する電極を意味する。この要件に会う電
極は１ミクロンにほぼ等しいかまたは１ミクロンより大
きい細孔を有する。
電極”とは分子状水素の通過を可能にするのに十分な巨
視的な細孔を有する電極を意味する。この要件に会う電
極は１ミクロンにほぼ等しいかまたは１ミクロンより大
きい細孔を有する。
精製装置のための上記形態を用いてアセンブリの第１ガ
ス通路に供給される不純なまたは希薄な水素はアノード
ガス拡散電極、電解質及びカンードガス拡散電極を経て
分子状水素に転換され、この水素はカソード電極中を通
過しそして実質的に純粋な水素として第２ガス通路に入
る。水素が分子状形でカソード電極中を通過するので上
記米国特許第３，４４６，６７４号の転換器により経験
される原子状形で通過することに伴なう欠点は実質的に
排除される。さらにガス拡散電極は酸電解質中で高度に
安定なので装置は良好な安定性を示す。
ス通路に供給される不純なまたは希薄な水素はアノード
ガス拡散電極、電解質及びカンードガス拡散電極を経て
分子状水素に転換され、この水素はカソード電極中を通
過しそして実質的に純粋な水素として第２ガス通路に入
る。水素が分子状形でカソード電極中を通過するので上
記米国特許第３，４４６，６７４号の転換器により経験
される原子状形で通過することに伴なう欠点は実質的に
排除される。さらにガス拡散電極は酸電解質中で高度に
安定なので装置は良好な安定性を示す。
本発明の別の面において、複数のアセンブリは積み重ね
の形で配置されそして共通のインプットマニホルドにす
べての第１通路に不純な水素を供給しそして共通の第１
のアウトプットマ、ニホルドはすべての第２通路から実
質的に純粋な水素を取り出す。この場合において、第１
通路は水素の取抄出し後残留するガスを受容する第２の
共通のテ９トプットマニホルドに供給する。
の形で配置されそして共通のインプットマニホルドにす
べての第１通路に不純な水素を供給しそして共通の第１
のアウトプットマ、ニホルドはすべての第２通路から実
質的に純粋な水素を取り出す。この場合において、第１
通路は水素の取抄出し後残留するガスを受容する第２の
共通のテ９トプットマニホルドに供給する。
本発明のなお別の面において圧力容器内に積み重ねを包
含させることにより増大された圧力で純粋な水素が取り
出される。
含させることにより増大された圧力で純粋な水素が取り
出される。
図面の簡単な記載
本発明の上記及び他の特徴及び面は添付図面と一緒に次
の詳細な記載を読むことにより一層明らかになるだろう
。
の詳細な記載を読むことにより一層明らかになるだろう
。
第１図は本発明の原理に従って水素を精製するための装
置を断面形で示す。
置を断面形で示す。
第２図は第１図の装置のために有用なアセンブリの部分
的に切りはがした図を例示する。
的に切りはがした図を例示する。
第３図は積み重ねを形成するために同様なアセンブリで
配置された第２図のアセンブリを例示する。
配置された第２図のアセンブリを例示する。
第４図は圧力容器中に配置された第３図の積み重ねを示
す。
す。
第５図は第１図の装置と同様な装置の直列配置を例示す
る。
る。
第６図は第１図の装置の代表的な電流電圧特性を表わす
。
。
第７図は第１図の装置に適用された電圧と純粋な水素に
転換された水素の両分との間の関係を示す。
転換された水素の両分との間の関係を示す。
詳細な記載
第１図は本発明の原理に従って水素ガスを精製するため
のアセンプ、す１を包含する装置１０を示す。アセンブ
リ１は電解質４をサンドイッチするアノード電極２及び
カソード電極３を含む。プレート７はカソード電極３に
隣接しそしてアセンブリ１により精製された水素を受容
するためのガス通路７ａを区切る。別のプレート５はア
ノード電極２に隣接しそしてアセンブリ１へ不純な水素
流及び供給物を導入するためのガス通路５ａを区切る。
のアセンプ、す１を包含する装置１０を示す。アセンブ
リ１は電解質４をサンドイッチするアノード電極２及び
カソード電極３を含む。プレート７はカソード電極３に
隣接しそしてアセンブリ１により精製された水素を受容
するためのガス通路７ａを区切る。別のプレート５はア
ノード電極２に隣接しそしてアセンブリ１へ不純な水素
流及び供給物を導入するためのガス通路５ａを区切る。
装置１はアノード電極２及びカソード電極３を横切る電
圧を供給する源１１として示されるＤＣ電圧源を含む。
圧を供給する源１１として示されるＤＣ電圧源を含む。
リード線１８は源１１の正端子をアノード電極に接続し
そしてリード１ｍ１９は源の負端子をカソード電極３に
接ｆｆｆる。
そしてリード１ｍ１９は源の負端子をカソード電極３に
接ｆｆｆる。
電極２及び３の間の電解質４は微細孔分離器または膜内
に含有された酸電解質であることができる・酸電解質は
例えば硫酸のような他の電解質がまた使用されることが
できるけれども高温でのその安定性の故に好ましくは燐
酸である。酸電解質を保持する分離器は操作環境中で安
定である電気絶縁体から形成されなければならない。結
合剤としてテフロンと混合された炭化珪素は熱い燐酸中
で使用するために安定であることが見い出されそして好
ましい材料である。電解質４はまた固体重合体水素イオ
ン交換膜のような固体重合体タイプの電解質により提供
されることができる。
に含有された酸電解質であることができる・酸電解質は
例えば硫酸のような他の電解質がまた使用されることが
できるけれども高温でのその安定性の故に好ましくは燐
酸である。酸電解質を保持する分離器は操作環境中で安
定である電気絶縁体から形成されなければならない。結
合剤としてテフロンと混合された炭化珪素は熱い燐酸中
で使用するために安定であることが見い出されそして好
ましい材料である。電解質４はまた固体重合体水素イオ
ン交換膜のような固体重合体タイプの電解質により提供
されることができる。
本発明によればアノード電極２及びカソード電極３は触
媒作用表面を有するガス拡散電極として形成される。そ
のような電極は一般的に例えば金属白金のような金属触
媒の少量で接触された例えば多孔質炭素のような多孔質
の導電性層または基体を含む。典型的には電極は５０〜
９０パーセントの多孔度及び０．０５〜０．５１１９
／ ｏｎ”の金属触媒含有量を有すべきである。
媒作用表面を有するガス拡散電極として形成される。そ
のような電極は一般的に例えば金属白金のような金属触
媒の少量で接触された例えば多孔質炭素のような多孔質
の導電性層または基体を含む。典型的には電極は５０〜
９０パーセントの多孔度及び０．０５〜０．５１１９
／ ｏｎ”の金属触媒含有量を有すべきである。
アセンブリ１は流れ中の他のガスから水素を分離しそし
てそれを通路７ａに供給する選択的な電気化学的作用に
より通路５ａに供給された不純なまたは希薄な水素流の
精製を提供する。この選択的電気化学的作用は高度に可
逆性の水素酸化−還元反応に基ずいている。特に下記の
方程式！及び■はアノード電極及びカソード電極それぞ
れの反応を支配する。
てそれを通路７ａに供給する選択的な電気化学的作用に
より通路５ａに供給された不純なまたは希薄な水素流の
精製を提供する。この選択的電気化学的作用は高度に可
逆性の水素酸化−還元反応に基ずいている。特に下記の
方程式！及び■はアノード電極及びカソード電極それぞ
れの反応を支配する。
アノード Ｈｔ（ω・・・・・・・・・・−・・・・＞
２Ｈ＋＋２ｅ−（１）カソード ２Ｈ”＋２＠−・・
・・・・・・・・・・・・・） Ｈｔ （ｇ） （Ｉｆ
）さらに特定的にはアノード電極で不純物流中の水素
は電極中を拡散しそして酸電解質により部分的に湿潤さ
れている金属触媒と接触される。それによ妙水素酸化反
応（水素イオンへの分子状水素の転換）のために必要と
される三相界面が確立される。適用された電流の存在下
にとの反応が起こり、そして方程式Ｉに従って水素がイ
オン化されセして電触質中に吸収でれる。
２Ｈ＋＋２ｅ−（１）カソード ２Ｈ”＋２＠−・・
・・・・・・・・・・・・・） Ｈｔ （ｇ） （Ｉｆ
）さらに特定的にはアノード電極で不純物流中の水素
は電極中を拡散しそして酸電解質により部分的に湿潤さ
れている金属触媒と接触される。それによ妙水素酸化反
応（水素イオンへの分子状水素の転換）のために必要と
される三相界面が確立される。適用された電流の存在下
にとの反応が起こり、そして方程式Ｉに従って水素がイ
オン化されセして電触質中に吸収でれる。
溶液中の水素イオンは次に適用された電界の影響下カソ
ード電極３に運ばれる。カソード表面で方程式■に従っ
て水素イオンは外部回路から供給されｉｔ子により還元
されて分子状水素を生成する。次にこの分子状水素はカ
ソードの細孔中を拡散しそしてアセンブリ１からの供給
のために通路７ａに入る。
ード電極３に運ばれる。カソード表面で方程式■に従っ
て水素イオンは外部回路から供給されｉｔ子により還元
されて分子状水素を生成する。次にこの分子状水素はカ
ソードの細孔中を拡散しそしてアセンブリ１からの供給
のために通路７ａに入る。
必要とされるほんの小さな電位は実質的な割合でおこる
水素酸化還元反応のために源１１により供給される。不
純な水素流中に通常存在する希釈剤または不純物ガスは
そのような低い適用電位で酸化還元反応を受けることが
出来ないのでアセンブリ１は水素の移動に対して高度に
選択的である。
水素酸化還元反応のために源１１により供給される。不
純な水素流中に通常存在する希釈剤または不純物ガスは
そのような低い適用電位で酸化還元反応を受けることが
出来ないのでアセンブリ１は水素の移動に対して高度に
選択的である。
したがってカソード電極３で製造されそして通路７１に
供給された得られた分子状水素は非常に高い純度の水素
である。
供給された得られた分子状水素は非常に高い純度の水素
である。
一定量の精製された水素を生成するためにアセンブリ１
において消費される電気エネルギーの量はアセンブリに
より示された電気抵抗に、大きな程度まで左右されるこ
とに注目されるべきである。
において消費される電気エネルギーの量はアセンブリに
より示された電気抵抗に、大きな程度まで左右されるこ
とに注目されるべきである。
この事実はアセンブリのための薄い大きな面積の構成要
素の使用を有利とする。この目的のために第２図はプレ
ート５及び７のためにみそのついた接触グレートから形
成されたアセンブリ１を示す。
素の使用を有利とする。この目的のために第２図はプレ
ート５及び７のためにみそのついた接触グレートから形
成されたアセンブリ１を示す。
これらのプレートは薄い多孔質のアノード電極２ヤびカ
ソード電極３（これらの間で、電解質で満たされた薄い
多孔質の膜４′がサンドイッチされている）を支持する
。
ソード電極３（これらの間で、電解質で満たされた薄い
多孔質の膜４′がサンドイッチされている）を支持する
。
第２図において示、される場合においてプレート５にお
ける通路５ａはインプット末端及びアウトプット末端が
開いているチャネル５ａ’を含む。チャネルの開放イン
プット末端は不純な水素ガスを受けとレセして開放アウ
トプット末端は不純なガス及びアセンブリにより通路７
ａに移されなかったすべての水素を排出する。通路７ａ
は、これはチャネル５ａ’に対して横方向であるチャネ
ル７ａ′を含む。チャネル７ｅは一方の末端で閉じられ
ておりそしてアセンブリ１からの純粋な水素の供給のた
めにそれらの他方の末端で開放している。
ける通路５ａはインプット末端及びアウトプット末端が
開いているチャネル５ａ’を含む。チャネルの開放イン
プット末端は不純な水素ガスを受けとレセして開放アウ
トプット末端は不純なガス及びアセンブリにより通路７
ａに移されなかったすべての水素を排出する。通路７ａ
は、これはチャネル５ａ’に対して横方向であるチャネ
ル７ａ′を含む。チャネル７ｅは一方の末端で閉じられ
ておりそしてアセンブリ１からの純粋な水素の供給のた
めにそれらの他方の末端で開放している。
第２図及び第３図に認められるようにそして示されるよ
うに、グレート５及び７、電極２及び３そして電解質膜
４′は繰り返えされてアセンブリの積み重ね３１を形成
することができる。示される場合において、単一のプレ
ートはその上部表面及び低部表面でチャネル５＆′及び
７＆′の横切るセットを経て１つのアセンブリのプレー
ト５及び次に連続するアセンブリのプレート７として機
能を果す。
うに、グレート５及び７、電極２及び３そして電解質膜
４′は繰り返えされてアセンブリの積み重ね３１を形成
することができる。示される場合において、単一のプレ
ートはその上部表面及び低部表面でチャネル５＆′及び
７＆′の横切るセットを経て１つのアセンブリのプレー
ト５及び次に連続するアセンブリのプレート７として機
能を果す。
そのようなアセンブリの積み重ねにおいて共通のインプ
ットマニホルド３２は入口ボート３３から不純な水素を
受けとりぞしてそれをアセンブリのチャネル５ａ’のイ
ンプット末端に供給する。精製された水素はこれはチャ
ネル７ａ’の開放末端を経てアセンブリを出てそして出
口ポート３５を有する共通のアウトプットマニホルド３
４中に集められる。第２の共通のアクトプットマニホイ
ルド３６は不純な且つ移動されなかった水素を受けとり
そしてこれらのガスはその出口ボート３７を経てマニホ
イルドを出る。
ットマニホルド３２は入口ボート３３から不純な水素を
受けとりぞしてそれをアセンブリのチャネル５ａ’のイ
ンプット末端に供給する。精製された水素はこれはチャ
ネル７ａ’の開放末端を経てアセンブリを出てそして出
口ポート３５を有する共通のアウトプットマニホルド３
４中に集められる。第２の共通のアクトプットマニホイ
ルド３６は不純な且つ移動されなかった水素を受けとり
そしてこれらのガスはその出口ボート３７を経てマニホ
イルドを出る。
第３図に示される積み重ねにおいてアセンブリ１は頂部
及び底部の平らな圧縮プレート３８及び３９の間で圧縮
される。プレート３８及び３９はこれらはボルト４３及
び固定棒４４により一緒に保持されているクロス部材４
１．４２によす固定される。クロス部材はグレート３８
及び３９上のバッド４５により支持される。端子４６及
び４７（図示せず）は積み重ねのアセンブリを横切る電
圧源電位の適用を可能にする。
及び底部の平らな圧縮プレート３８及び３９の間で圧縮
される。プレート３８及び３９はこれらはボルト４３及
び固定棒４４により一緒に保持されているクロス部材４
１．４２によす固定される。クロス部材はグレート３８
及び３９上のバッド４５により支持される。端子４６及
び４７（図示せず）は積み重ねのアセンブリを横切る電
圧源電位の適用を可能にする。
本発明の別の面において、アセンブリ１により提供され
た精製水素ガスは不純な水素供給物流の圧力より高い圧
力で加圧されてもよい。このことは圧力容器中にアセン
ブリを置きそしてより高い圧力で純粋な水素ガスを集め
ることにより達成されることができる。
た精製水素ガスは不純な水素供給物流の圧力より高い圧
力で加圧されてもよい。このことは圧力容器中にアセン
ブリを置きそしてより高い圧力で純粋な水素ガスを集め
ることにより達成されることができる。
第４図はねじくぎ５３により主要本体セクション５４に
接続されたベル形の端のセクション５１及び５２から形
成されたそのような圧力容器に配置された第３図の積み
重ねを示す。セクション５４中の開口５５及び５６は積
み重ね３１の、マニホルド３２及び３６のボート３２及
び３３の通路を可能にする。第３図において示されたよ
うな積み重ねのマニホルド３４は除去されそして精製さ
れた水素は容器の内部に直接入りそしてそこに集められ
ることが可能にされる。
接続されたベル形の端のセクション５１及び５２から形
成されたそのような圧力容器に配置された第３図の積み
重ねを示す。セクション５４中の開口５５及び５６は積
み重ね３１の、マニホルド３２及び３６のボート３２及
び３３の通路を可能にする。第３図において示されたよ
うな積み重ねのマニホルド３４は除去されそして精製さ
れた水素は容器の内部に直接入りそしてそこに集められ
ることが可能にされる。
圧力調整器６１は容器の出口ポート５７において配置さ
れる。調整器６１は容器を出る精製水素の圧力をコント
ロールしそして精製されたガスのために所望される圧力
に調整することができる。
れる。調整器６１は容器を出る精製水素の圧力をコント
ロールしそして精製されたガスのために所望される圧力
に調整することができる。
精製ガスが上昇されることが出来る圧力はアセンブリの
電極間に保持されるべきアセンブリ１の各々における電
解質の能力により左右される。もつとも高い圧力が所望
される場合、固体重合体電解質が使用されるべきである
。しかしながら硫酸または燐酸のような液体電解質が使
用されるべきである場合超微細な炭素粒子の層で増大さ
れた上記炭化珪素膜が使用されることができる。この場
合において、超微細な炭素の層は非常に小さい細孔直径
を有する膜構造を提供しそして結果としてその構造は毛
細管力により電解質の強い保持を与える。
電極間に保持されるべきアセンブリ１の各々における電
解質の能力により左右される。もつとも高い圧力が所望
される場合、固体重合体電解質が使用されるべきである
。しかしながら硫酸または燐酸のような液体電解質が使
用されるべきである場合超微細な炭素粒子の層で増大さ
れた上記炭化珪素膜が使用されることができる。この場
合において、超微細な炭素の層は非常に小さい細孔直径
を有する膜構造を提供しそして結果としてその構造は毛
細管力により電解質の強い保持を与える。
本発明を用いて、精製水素は水素の可逆性圧縮に必要と
されるエネルギーの消費で不純な供給物流単独の圧力よ
り高い圧力で製造されることができる。温度Ｔで水素の
ｎＸ０．４５３５９Ｋｆ七／Ｉ／ （ｒｌポンドモル）
の可逆性分離に必要とされるエネルギーの量は式 ％式％（） （式中、Ｐ、は供給圧力であり Ｐｌは供給物の圧力であり Ｒはガス定数である） により与えられる。１５０℃の温度で２０％の水素を含
有する供給物ガスから水素を分離するための可逆性仕事
量は方程式■から計算されることができセして１及び２
０気圧の不純な水素圧及び精製水素圧について下に提供
される。
されるエネルギーの消費で不純な供給物流単独の圧力よ
り高い圧力で製造されることができる。温度Ｔで水素の
ｎＸ０．４５３５９Ｋｆ七／Ｉ／ （ｒｌポンドモル）
の可逆性分離に必要とされるエネルギーの量は式 ％式％（） （式中、Ｐ、は供給圧力であり Ｐｌは供給物の圧力であり Ｒはガス定数である） により与えられる。１５０℃の温度で２０％の水素を含
有する供給物ガスから水素を分離するための可逆性仕事
量は方程式■から計算されることができセして１及び２
０気圧の不純な水素圧及び精製水素圧について下に提供
される。
上記表を用いて１〜２０気圧の水素ガスの可逆性圧縮の
ために必要とされるエネルギーは９．９８７ Ｘ １０
３Ｂｔｕ／ＩＫｐ−モル（４，５３Ｘ １０” Ｂｔｕ
／ボンドモル）であると測定された。したがってアセン
ブリ１を用いてほんのその量のエネルギーが１気圧でよ
りもむしろ２０気圧で精製ガスを与えるために必要とさ
れるだろう。
ために必要とされるエネルギーは９．９８７ Ｘ １０
３Ｂｔｕ／ＩＫｐ−モル（４，５３Ｘ １０” Ｂｔｕ
／ボンドモル）であると測定された。したがってアセン
ブリ１を用いてほんのその量のエネルギーが１気圧でよ
りもむしろ２０気圧で精製ガスを与えるために必要とさ
れるだろう。
認識されることができるように超純粋な水素生成物を生
成するためにアセンブリ１と同様な複数のアセンブリが
直列に置かれることができる。第５図は、直列中の第１
アセンブリ６１が電解質として燐酸を使用しそして第２
アセンブリ６２が固体の重合体電解質を使用するアセン
ブリの好ましいタンデム配列を例示する。この配列を用
いて、−酸化炭素を包含する。水素流中のほとんどの望
ましくない不純物は第１アセンブリ６１中の水素から除
去されるかまたは分離される。本質的に一酸化炭素が存
在しない流れについて操作する第２アセンブリ６２は次
に高い圧力で超純粋な水素ガスを提供することができる
。
成するためにアセンブリ１と同様な複数のアセンブリが
直列に置かれることができる。第５図は、直列中の第１
アセンブリ６１が電解質として燐酸を使用しそして第２
アセンブリ６２が固体の重合体電解質を使用するアセン
ブリの好ましいタンデム配列を例示する。この配列を用
いて、−酸化炭素を包含する。水素流中のほとんどの望
ましくない不純物は第１アセンブリ６１中の水素から除
去されるかまたは分離される。本質的に一酸化炭素が存
在しない流れについて操作する第２アセンブリ６２は次
に高い圧力で超純粋な水素ガスを提供することができる
。
第１図のアセンブリ１を操作するためのエネルギー要件
はプレート５及び７、電極２及び３、及び電解質膜の電
気抵抗そして接触抵抗から生ずる不可逆的損失により決
定される。これらのエネル者の温度はこれは使用される
不純な供給物ガス温゛一度及び電流密度により左右され
る。代表的には燐酸が電解質として使用される場合、１
００〜２５０℃の範囲の温度でアセンブリを操作するの
が好ましい。２００〜６００ＭａＺ儒２の範囲の電流萱
度で操作することにより別の加熱用及び（または）冷却
用装置の使用なしで上記操作温度範囲得ることができる
。
はプレート５及び７、電極２及び３、及び電解質膜の電
気抵抗そして接触抵抗から生ずる不可逆的損失により決
定される。これらのエネル者の温度はこれは使用される
不純な供給物ガス温゛一度及び電流密度により左右され
る。代表的には燐酸が電解質として使用される場合、１
００〜２５０℃の範囲の温度でアセンブリを操作するの
が好ましい。２００〜６００ＭａＺ儒２の範囲の電流萱
度で操作することにより別の加熱用及び（または）冷却
用装置の使用なしで上記操作温度範囲得ることができる
。
不純な水素供給物流中の希釈剤または不純物はそれらの
常態のガス状態でアセンブリ１のアノード電極、電解質
膜及びカソード電極中を低いがしかし限定された速度で
拡散する。電解質膜の厚さを増大させそして高い圧力で
水素ガスを集めることにより望ましくない不純物の拡散
を減少させることができる。しかしながら膜の厚さを増
大させるとその電気抵抗を増大させそしてそれによりそ
のアセンブリを操作するためのエネルギー要件を増大さ
せる。したがって、このやり万において純度を増大させ
ることはすべての付随する増大されたエネルギー要件に
対して考慮されなければならない。
常態のガス状態でアセンブリ１のアノード電極、電解質
膜及びカソード電極中を低いがしかし限定された速度で
拡散する。電解質膜の厚さを増大させそして高い圧力で
水素ガスを集めることにより望ましくない不純物の拡散
を減少させることができる。しかしながら膜の厚さを増
大させるとその電気抵抗を増大させそしてそれによりそ
のアセンブリを操作するためのエネルギー要件を増大さ
せる。したがって、このやり万において純度を増大させ
ることはすべての付随する増大されたエネルギー要件に
対して考慮されなければならない。
知られているように一酸化炭素は従来製造される希薄な
水素中に見い出される普通の不純物の一種である。白金
が電極２及び３のための触媒として使用される場合、も
し電極温度があまりにも低いならば一酸化炭素は活性金
属部位上への吸収により白金触媒を無力にする可能性が
ある。したがって、アセンブリ１により精製されるべき
ガス中に認識し得る濃度の一酸化炭素が存在する場合、
１９０℃以上の電解槽の操作温度に維持することにより
すべての重大な触媒毒作用は排除されることができる。
水素中に見い出される普通の不純物の一種である。白金
が電極２及び３のための触媒として使用される場合、も
し電極温度があまりにも低いならば一酸化炭素は活性金
属部位上への吸収により白金触媒を無力にする可能性が
ある。したがって、アセンブリ１により精製されるべき
ガス中に認識し得る濃度の一酸化炭素が存在する場合、
１９０℃以上の電解槽の操作温度に維持することにより
すべての重大な触媒毒作用は排除されることができる。
第６図は２５ｃｗｔ” （０，０２７平方フイート）の
面積を有する電解質膜を使用する第２図のアセンブリ１
の電流−電圧特性を示す。その特性は２つの異なる不純
な水素供給物流組成についてである。
面積を有する電解質膜を使用する第２図のアセンブリ１
の電流−電圧特性を示す。その特性は２つの異なる不純
な水素供給物流組成についてである。
これらの特性から分かるようにより高い電池電位は濃縮
効果及び拡散損失を克服するためにより低い水素供給物
流中を用いて適用されることを必要とする。
効果及び拡散損失を克服するためにより低い水素供給物
流中を用いて適用されることを必要とする。
アセンブリ１に適用されることを必要とする電位上への
、不純な供給物流から取り出でれる水素の分率の効果は
第７図におけるグラフにより示される。分かるように供
給物流中の９０チよりずっと上の水素が取り出されるま
で電位は本質的に一定のままでいる。
、不純な供給物流から取り出でれる水素の分率の効果は
第７図におけるグラフにより示される。分かるように供
給物流中の９０チよりずっと上の水素が取り出されるま
で電位は本質的に一定のままでいる。
アセンブリ１中のガス状の望ましくない成分のずっと緩
慢な拡散に比較して水素イオンの高い移動速度の故に、
高い程度の分離が単一段階の装置においてさえ生ずる。
慢な拡散に比較して水素イオンの高い移動速度の故に、
高い程度の分離が単一段階の装置においてさえ生ずる。
次の第１表は第１図の装置の不純な供給ガス及び精製ガ
スのガスクロマトグラフの結果を与える表でらる〇 第 １ 表 ガス組成、パーセント 上記第１表は６００ Ｍａ／ｚ−で操作する２５α２単
一セルで得られたガスクロマトグラフによる生成物水素
分析の結果を示している。
スのガスクロマトグラフの結果を与える表でらる〇 第 １ 表 ガス組成、パーセント 上記第１表は６００ Ｍａ／ｚ−で操作する２５α２単
一セルで得られたガスクロマトグラフによる生成物水素
分析の結果を示している。
すべての場合において、上記配置は本発明の応用を表わ
す多くの可能な特定の態様の単なる例示にすぎない。多
くのそして変更された他の配置は本発明の精神及び範囲
から離れることなしに本発明の原理に従って容易に工夫
されることができる。
す多くの可能な特定の態様の単なる例示にすぎない。多
くのそして変更された他の配置は本発明の精神及び範囲
から離れることなしに本発明の原理に従って容易に工夫
されることができる。
第１図は本発明の原理に従って水素を精製するための装
置を断面形“で示す。 第２図は第１図の装置のために有用なアセンブリの部分
的に切りはがした図を例示する。 第３図は積み重ねを形成するために同様なアセンブリで
配置された第２図のアセンブリを例示する。 第４図は圧力容器中に配置された第３図の積み重ねを示
す。 第５図は第１図の装置と同様な装置の直列配置を例示す
る。 第６図は第１図の装置の代表的な電流電圧特性を表わす
。 第７図は第１図の装置に適用された電圧と純粋な水素に
転換された水素の両分との間の関係を示す。 １・・・・・・ アセンブリ ２・・・・・・ ア
ノード電極３・・・・・・ カソード電極 ４・・・・
・・電解質５・・・・・・ プレート ５ａ・・・
ガス通路５＆′・・・チャネル ７・・・・・
・ プレート７ａ・・・ガス通路 ７ｔｌ・・・チ
ャネル１０・・・本発明の装置 １１・−ＤＣ電圧源１
８ ・・・ リ − ド ｌｆｓ
１９ ・・・ リ − ド 線３
１・・・アセンブリの積み重ね ３２・・・ インプットマニホルド ３３・・・入口ポート ３４・・・アウトプットマニホルド ３５・・・出口ポート ３６・・・アウトプットマニホルド ３７・・・ 出口ボート３８・・・ 圧縮プレート３９
・・・ 圧縮プレート４１・・・ クロス部材４２・・
・ クロス部材 ４３・・・ ボルト４４・・・ 固
定棒 ４５・・・ バッド４６・・・端子 ５１・・・ベル形端セクション ５２・・・ベル形端セクション ５３・・・ねじくぎ ５４・・・主要本体セクション ５５・・・開口 ５６・・・ 開口５７・・
・ 出口ボート ６１・（第４図）・・・圧力調整器 ６１（第５図）・・・第１アセンブリ ６２・・・第２アセンブリ 代理人 弁理士 秋 沢 政 光 他１名 ＦＩＧ、／ ＦＩＧ、２ 通ｍセ位５．Ｖ （１４Ｌ”桟木水−訃分牟 ＦＩＧ、 ７
置を断面形“で示す。 第２図は第１図の装置のために有用なアセンブリの部分
的に切りはがした図を例示する。 第３図は積み重ねを形成するために同様なアセンブリで
配置された第２図のアセンブリを例示する。 第４図は圧力容器中に配置された第３図の積み重ねを示
す。 第５図は第１図の装置と同様な装置の直列配置を例示す
る。 第６図は第１図の装置の代表的な電流電圧特性を表わす
。 第７図は第１図の装置に適用された電圧と純粋な水素に
転換された水素の両分との間の関係を示す。 １・・・・・・ アセンブリ ２・・・・・・ ア
ノード電極３・・・・・・ カソード電極 ４・・・・
・・電解質５・・・・・・ プレート ５ａ・・・
ガス通路５＆′・・・チャネル ７・・・・・
・ プレート７ａ・・・ガス通路 ７ｔｌ・・・チ
ャネル１０・・・本発明の装置 １１・−ＤＣ電圧源１
８ ・・・ リ − ド ｌｆｓ
１９ ・・・ リ − ド 線３
１・・・アセンブリの積み重ね ３２・・・ インプットマニホルド ３３・・・入口ポート ３４・・・アウトプットマニホルド ３５・・・出口ポート ３６・・・アウトプットマニホルド ３７・・・ 出口ボート３８・・・ 圧縮プレート３９
・・・ 圧縮プレート４１・・・ クロス部材４２・・
・ クロス部材 ４３・・・ ボルト４４・・・ 固
定棒 ４５・・・ バッド４６・・・端子 ５１・・・ベル形端セクション ５２・・・ベル形端セクション ５３・・・ねじくぎ ５４・・・主要本体セクション ５５・・・開口 ５６・・・ 開口５７・・
・ 出口ボート ６１・（第４図）・・・圧力調整器 ６１（第５図）・・・第１アセンブリ ６２・・・第２アセンブリ 代理人 弁理士 秋 沢 政 光 他１名 ＦＩＧ、／ ＦＩＧ、２ 通ｍセ位５．Ｖ （１４Ｌ”桟木水−訃分牟 ＦＩＧ、 ７
Claims (20)
- （１）（ I ）それぞれが、 ガス拡散アノード電極、 前記アノード電極に隣接し前記アノード電極に水素含有
媒体を運搬するための第１通路、 ガス拡散カソード電極、 前記ガス拡散カソード電極に隣接する第２通路を含み、
しかも前記アノード及びカソード電極がそれらの間の電
解質を受容するのに適している、一つまたはそれ以上の
アセンブリ、及び （II）前記一つまたはそれ以上のアセンブリの各各のア
ノード及びカソード電極に電圧を適用し、それにより前
記一つまたはそれ以上のアセンブリの前記第１通路にお
ける媒体中の水素含有分が前記一つまたはそれ以上のア
センブリの前記アノード電極、電解質及び前記カソード
電極を経て増大された純度で前記一つまたはそれ以上の
アセンブリの前記第２通路に移動されるための装置 を含むことを特徴とする装置。 - （２）前記一つまたはそれ以上のアセンブリの第１通路
が第１及び第２末端を有し、 前記一つまたはそれ以上のアセンブリのカソード通路が
第１及び第２末端を有し そして前記一つまたはそれ以上のアセンブリの前記アノ
ード通路及び前記カソード通路の第１末端は開いており
、そして 前記装置がさらに 前記一つまたはそれ以上のアセンブリのアノード通路の
第１末端に共通している第１のインプットマニホルド及
び 前記一つまたはそれ以上のアセンブリの前記カソード通
路の第１末端に共通している第１のアウトプットマニホ
ルドを含む特許請求の範囲第１項に記載の装置。 - （３）前記一つまたはそれ以上のアセンブリの前記カソ
ード通路の第２末端が閉じられておりそして前記装置が
さらに前記一つまたはそれ以上のアセンブリの第１通路
の第２末端に共通している第２アウトプットマニホルド
を含む特許請求の範囲第２項に記載の装置。 - （４）前記装置が積み重ねて配置された複数の前記アセ
ンブリを含む特許請求の範囲第３項に記載の装置。 - （５）前記複数のアセンブリの前記第１通路が同じ第１
方向に延びておりそして 前記複数のアセンブリの前記第２通路が同じ第２方向に
延びており、 しかも前記第２方向が前記第１方向に対して横方向であ
る特許請求の範囲第４項に記載の装置。 - （６）前記ガス拡散アノード及びカソード電極が金属触
媒を含む特許請求の範囲第１項に記載の装置。 - （７）前記触媒が白金である特許請求の範囲第６項に記
載の装置。 - （８）前記電解質が酸電解質である特許請求の範囲第１
項に記載の装置。 - （９）前記酸が燐酸である特許請求の範囲第８項に記載
の装置。 - （１０）前記電極間に配置され前記電解質を含有する微
細孔膜をさらに含む特許請求の範囲第１項に記載の装置
。 - （１１）前記電解質が固体重合体電解質である特許請求
の範囲第１項に記載の装置。 - （１２）前記第２通路中の水素を受容するための容器を
さらに含む特許請求の範囲第１項に記載の装置。 - （１３）予じめ定められた圧力に前記容器中の前記水素
の圧力を維持するための圧力調整器をさらに含む特許請
求の範囲第１２項に記載の装置。 - （１４）前記予じめ定められた圧力が前記水素含有媒体
の圧力にほぼ等しいかまたはその圧力より大きい特許請
求の範囲第１３項に記載の装置。 - （１５）前記装置が直列に配置された第１及び第２の前
記アセンブリを含みそして 前記装置がさらに前記第１アセンブリの第２通路を前記
第２アセンブリの第１通路に連結するための装置をさら
に含む特許請求の範囲第１項に記載の装置。 - （１６）前記第１アセンブリが前記第１アセンブリのア
ノード及びカソード電極間に配置された微細孔膜及びこ
の微細孔膜中に含有されている燐酸をさらに含みそして 前記第２アセンブリがこの第２アセンブリのアノード及
びカソード電極間に配置された固体重合体電解質を電解
質として含む特許請求の範囲第１５項に記載の装置。 - （１７）各々のアセンブリがガス拡散アノード電極；前
記ガス拡散アノード電極に隣接する第１通路；ガス拡散
カソード電極；前記ガス拡散カソード電極に隣接する第
２通路；及び前記アノード及びカソード電極の間に配置
された電解質を含む一つまたはそれ以上のアセンブリを
利用する水素の精製方法において、 前記一つまたはそれ以上のアセンブリの第１通路に水素
含有媒体を適用し、 前記一つまたはそれ以上のアセンブリの前記アノード及
びカソードガス拡散電極間に電圧を適用し、それにより
前記一つまたはそれ以上のアセンブリの第１通路におけ
る媒体中の水素含有分が前記一つまたはそれ以上のアセ
ンブリのアノード電極、電解質及カソード電極を経て増
大された純度で前記一つまたはそれ以上のアセンブリの
第２通路に移動されることを特徴とする水素の精製方法
。 - （１８）前記一つまたはそれ以上のアセンブリの第２通
路から前記水素を取り出すことをさらに含む特許請求の
範囲第１７項に記載の方法。 - （１９）前記取り出しの工程は水素が予じめ定められた
圧力にあるようなものである特許請求の範囲第１８項に
記載の方法。 - （２０）前記圧力が前記媒体の圧力にほぼ等しいかまた
はその圧力より大きい特許請求の範囲第１９項に記載の
方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US06/751,375 US4620914A (en) | 1985-07-02 | 1985-07-02 | Apparatus for purifying hydrogen |
| US751375 | 2000-12-29 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS627886A true JPS627886A (ja) | 1987-01-14 |
| JPS6341993B2 JPS6341993B2 (ja) | 1988-08-19 |
Family
ID=25021707
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61152864A Granted JPS627886A (ja) | 1985-07-02 | 1986-07-01 | 水素精製方法及び装置 |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4620914A (ja) |
| EP (1) | EP0208230A1 (ja) |
| JP (1) | JPS627886A (ja) |
| CA (1) | CA1287323C (ja) |
| DK (1) | DK312886A (ja) |
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| WO2021149291A1 (ja) * | 2020-01-24 | 2021-07-29 | パナソニックＩｐマネジメント株式会社 | 水素製造装置 |
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