CN105452534B - 氢精制升压装置 - Google Patents

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Abstract

本发明提供一种在高压环境下也具有耐久性的氢精制升压装置。本发明提供从含氢的气体中制造比含氢的气体高压且高纯度的精制氢气的氢精制升压装置3。该氢精制升压装置3，具备多层层叠的电池单元结构8，以及在该电池单元结构8的层叠方向上施加紧固应力的按压结构(6，7，9，10)。该氢精制升压装置3中，阴极侧隔离件的流路表面30b的大小为，与固体高分子电解质膜40平行的表面方向上，向阳极侧隔离件的流路表面20b的内侧可收容的大小。

Description

氢精制升压装置
技术领域
本发明涉及从低压含氢气体制造高浓度且高压的精制氢气的氢精制升压装置。
背景技术
以氢为燃料的固体高分子型燃料电池(以下，称PEFC)的开发正在被推进中，比如针对以汽车以及家庭用的自家发电正在被广泛地进行开发。针对家庭用自家发电的燃料电池系统已经被实用化，另外，人们正在期待装备有燃料电池的燃料电池汽车，将在不久的将来也被实用化。不同于针对家庭用自家发电的燃料电池系统，为了燃料电池汽车的普及，需要建立燃料供应的基础设施。即，根据燃料电池汽车的普及，需要建设各地的氢气加气站。
在氢气加气站，储藏的高纯度且高压的氢将供应到燃料电池汽车。另外，供应氢气到氢气加气站的方法有，将在异地制造的氢气利用槽车运输的方法，以及在氢气加气站制造氢气的方法。但是，由于氢的能量密度低，故不像汽油，不适合用槽车运输。因此，优选为在氢气加气站制造氢气，精制·升压其氢气。况且，尤其在燃料电池汽车普及的初期，需要小型且低成本的氢气加气站。
根据以往的氢制造过程包括，改质以甲烷为主要成分的城市燃气而制造含氢的改良气，将产生的改良气利用压力摇摆吸附(PSA：Pressure Swing Adsorption)系统精制，将产生的氢利用压缩机进行升压的过程。但是，PSA系统为大型系统，其成本高。况且，高纯度氢的回收率通常为80％以下，其剩余部分只能用于改质反应的热源。另外，在氢气加气站将氢升压至所需的700～1000气压时，需要使用具备有2段压缩机的系统，但是压缩效率低，仅为60～70％，产生不必要的电能量的损失，其成本变高。
即，以往的氢制造过程具有，系统本身为大型所带来的高成本，以及能量变换效率低的问题。
为此，同时进行氢的精制以及升压来实现，系统的小型化以及用低成本制造氢的制造工艺正在被开发。作为这种制造工艺，专利文献1记载有将含氢改良气精制·升压的氢升压工艺。该工艺为，将PEFC的电池单元上连接外部电力的方式，从阳极侧供应的改良气在阴极侧被精制·升压而制造氢。由于同时进行氢的精制以及升压，因此电能量直接可以利用到精制·升压，其效率高，成本低。
另外，专利文献2记载利用水的电解制造·升压氢的水电解工艺。该工艺为，将PEFC的电池单元上施加外部电力的方式，电解在阳极侧供应的水，在阴极侧制造被升压的氢。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利第3358820号公报
专利文献2：日本专利第4010193号公报
发明内容
发明要解决的问题
然而，上述文献的以往的技术具有如下的需要改进的余地。
专利文献1记载的氢升压装置，只能取出10气压以下的氢气。这是，因为该装置为单电池单元，随着被制造的氢的量的增加，电极的面积也比例地增加，同时需要密封的截面积也增加，导致气密性的保持极为困难，被升压的氢的压力大于10气压时，氢排出路径会产生漏气等问题。即，专利文献1记载的氢升压装置不具备，针对在氢气加气站为了取出氢而所需的700～1000气压的足够的耐久性。
专利文献2记载的高压氢制造装置利用在高压容器内固定水解电池单元的方式，可制造350气压以上的氢。但是，由于水的电解需要大量的电能量，与从改良气精制·升压氢的系统相比，能效率低，成本高。另外，水电解需要使用耐腐蚀性的电池单元材料，故材料的成本也高。
本发明为了解决上述课题，提供一种即使在高压环境下也具有耐久性，并且，低成本的从改良气精制·升压氢的精制升压装置为目的。
为了解决课题的手段
根据本发明，提供一种从含氢气体制造比上述含氢气体高压且高纯度的精制氢气的氢精制升压装置。该氢精制升压装置具备：经多层层叠的电池单元结构，以及在该电池单元结构的层叠方向上施加紧固应力的按压结构。并且，该电池单元结构具备：固体高分子电解质膜、层叠在该固体高分子电解质膜的一侧的阳极催化剂层、以及层叠在该固体高分子电解质膜的另一侧的阴极催化剂层。另外，该电池单元结构具备：与该阳极催化剂层对置设置在该阳极催化剂层的外侧的阳极侧供电体，以及与所述阴极催化剂层对置设置在所述阴极催化剂层的外侧的阴极侧供电体。进一步，该电池单元结构具备：与该阳极侧供电体对置设置在该阳极侧供电体的外侧且具备供应上述含氢气体的流路的阳极侧隔离件，以及与该阴极侧供电体对置设置在该阴极侧供电体的外侧且具备排出该精制氢气的流路的阴极侧隔离件。
另外，上述氢精制升压装置优选进一步具备收容该电池单元结构和该按压结构的高压罐。并且，优选该高压罐内充填有气体介质，该气体介质的压力保持在高于该含氢气体的压力且低于该精制氢气的压力。
发明的效果
如上所述的氢精制升压装置，即使在高压力环境也具有耐久性，并且，可以低成本地从改良气制造精制·升压的氢。
附图说明
图1为本发明的各实施方式的氢制造系统的框图。
图2为本发明的第1实施方式的氢精制升压装置的概略图。
图3为本发明的第1实施方式的氢精制升压装置的单元电池单元的截面图。
图4为本发明的(a)第1实施方式，(b)第2实施方式的氢精制升压装置的电路图。
图5为本发明的(a)第1实施方式，(b)第3实施方式的设置在氢精制升压装置的阴极侧隔离件内的具有弹性的导电性部件。
图6为(a)本发明的第1实施方式的氢精制升压装置的单元电池单元的截面图，(b)c部分的放大图，(c)d部分的放大图。
图7的(a)～(f)为，阳极侧隔离件的阳极侧侧面图。
图8为相对于图7(a)的阳极侧隔离件的阴极侧隔离件的阴极侧侧面图。
图9为图6(a)的c部分的放大图，且为图6(b)所示的密封结构的变形例。
图10为表示具有一层单电池单元的本发明的氢精制升压装置的运转结果的图表。
具体实施方式
以下是结合附图说明本发明的具体实施方式。且在所有附图中的相同的构成要素赋予相同的符号，适宜省略相关的说明。
＜氢制造系统的整体结构＞
附图1显示，本发明的各个实施方式中的氢精制升压装置的氢制造系统1。氢制造系统1通过从外部供应城市燃气，在氢制造系统1内制造高纯且高压的氢。所制造的氢储藏到氢罐4内，并供应到燃料电池汽车等。
如附图1显示，氢制造系统1具备改良器2a，一氧化碳选择氧化反应器(PROX)2b，以及氢精制升压装置3，另附加有捕水·排水器4a和氢罐4。从外部供应的城市燃气的主成分为甲烷，其压力为1-10气压。在改良器2a，城市燃气被水蒸气混合，在高温环境下通过接触催化剂使甲烷分解成氢。城市燃气被改质产生氢，一氧化碳，以及二氧化碳。
由改良器2a制成的含有氢，一氧化碳，二氧化碳，以及水蒸气的改良气，不适合直接供应到氢精制升压装置。因为，改良气中所含有的一氧化碳供应到氢精制升压装置3，会有可能会导致的催化剂劣化。
因此，为了预先除去从改良器2a放出的改良气中的一氧化碳，改良气被供应到一氧化碳选择氧化反应器2b中。改良气和空气一并被供应到一氧化碳选择氧化反应器2b中，改良气中的一氧化碳被氧化成二氧化碳。该一氧化碳选择氧化反应器2b的内部优选使用，载荷有PtFe/丝光沸石催化剂的金属蜂窝。
从一氧化碳选择氧化反应器2b排出含有氢，二氧化碳，以及水蒸气的改良气，供应到氢精制升压装置3。
应当注意的是，代替一氧化碳选择氧化反应器2b可以使用一氧化碳选择甲烷化器。其内部可使用，载荷有Ru或者V-Ni/铝催化剂的金属蜂窝。另外，可以具备一氧化碳选择氧化反应器或者一氧化碳选择甲烷化器与改良器2a的在容器内的形成的一体成型体。
在氢精制升压装置3，精制升压含氢的改良气，取出比改良气高圧且高浓度的氢。改良气的气压推定为1-10气压，但也可以是其范围以外的压力。在氢精制升压装置3，理论上阳极和阴极之间的电压每增加到60mV，120mV，180mV时，氢被精制升压为10倍、100倍、100倍。在电解质膜中，从原理上可以只允许透过质子，在阴极几乎只生成氢。阳极气体中所含有的氢以外的气体的极小部分透过膜，作为杂质向阴极侧移动。被精制的氢中所含有的杂质的浓度，优选为10ppm以下，更优选为5ppm以下，进一步优选为1ppm以下。被升压的氢的压力为，750气压以上，优选为850气压以上，更优选为1000气压以上。应当指出，该升压装置可以把高纯度的低压氢升压至如上所述的压力为目的使用。
在氢精制升压装置3生成的氢被储藏到氢罐4。氢精制升压装置3和氢罐4之间的氢通路上设置捕水·排水器4a。
在氢精制升压装置3通过电流时，质子随水分子一并从阳极催化剂层23穿过固体高分子电解质膜40移动到阴极催化剂层33，作为渗透水在阴极催化剂层33生成水。为了从氢中有效除去该生成的水，在氢的流路中设置捕水·排水器4a。
捕水·排水器4a带有排水阀的一对捕水器，交替切换除去水分，即时在使氢精制升压装置3的连续运转时也可除去氢路径中的水，可提高氢的纯度。
氢供应燃料电池汽车时，利用氢罐4和燃料电池汽车的燃料箱相连通产生的压力差，将氢供应到燃料电池汽车的燃料箱。
＜第1实施方式：串联方式的氢精制升压装置＞
(1-1：氢精制升压装置的整体结构)
附图2显示本发明的第1实施方式的氢精制升压装置3的模式图。氢精制升压装置3的高压罐3a中充填100气压的压缩空气，优选为压缩氮气，在内部设置有层叠的电池单元结构8。压缩空气或者压缩氮气的压力高于含氢的气体的压力，且低于精制氢气的压力。因此，降低氢气排出路径11c和高压罐3的压力差，以防止高压氢的泄漏。此外，高压罐内设置氢传感器，可及时检测氢的泄漏。
层叠的电池单元结构8是由基板6和紧固板7向层叠方向施加紧固应力的按压结构而被固定。紧固板7和电池单元结构8之间设置按压工具9。
基板6设置在层叠的电池单元结构8的一端，紧固板7设置在层叠的电池单元结构8的另一端。紧固板7，通过插入有螺栓10以及推压弹簧10b的螺母10a夹着经层叠的电池单元结构8紧固到基板6，并且在与按压工具9对置的面的中心部设有球面状凹部(未示出)。按压工具9为扁平的锥形，相对紧固板7的面的中心部设有与球面状凹部(未示出)可相互嵌合的环状突起9a。此外，按压工具9与电池单元结构侧的底面呈相同的形状。即，按压工具9与紧固板7在一点相接触，且与电池单元结构8全面接触的结构。
如上所述形成的本实施方式的电池单元结构，即使在紧固紧固板7的螺栓10，螺母10a的紧固力矩上产生偏差，紧固板7整体的紧固力从上面中心的球状突起集中作用到按压工具9上。因此，通过按压工具9以均匀的表面压力按压于经层叠的电池单元结构8的整面由以均匀的表面压力被押，使表面压力的偏差消失。另外，即使因温度上升或者震动等原因使螺母10a松弛，由于按压工具9被推压弹簧10b被押，故电池单元结构8的紧固压力不会松弛。因此，层叠电池单元结构8的气密性不会受损，接触电阻也不会增大，也不会产生因接触电阻的增大而产生的损失。
氢精制升压装置3由改良气供应路径11a供应改良气，氢在层叠的电池单元结构8被精制升压。精制升压的氢经过氢气排出路径11c供应到氢罐(未示出)。另外，取出氢之后的改良气，主要由二氧化碳和水蒸气组成，由改良气排出路径11b排出。
如上所述的氢精制升压装置3的系统中不含液体，因此可以设置为高压容器3a的任意的方向朝上。该装置不像利用水的水电解的氢升压装置，由于需要使水的供应路径朝垂直向下的方向，所以其设置方向是决定好的。但是，在氢的精制升压过程中可能会产生冷凝水，因此如附图2所示，氢气排出路径11c优选设置为朝向高压容器3a的下侧的方向。
附图2所示，有5个电池单元结构8被层叠，但是，其电池单元结构8的层叠数，由电池单元结构8的面积，以及所需的供应电力量，可任意决定。
对于一般的氢气加气站，在很多情况下需要制成100Nm3H2/h的氢。为此，使用电流密度为1.33A/cm2的电池单元时，优选使用2个堆叠100个电极截面面积为30×30cm2的电池单元而成的电池堆，或者8个堆叠100个电极截面面积为15×15cm2的电池单元而成的电池堆。
另外，针对家庭用氢的储藏，很多情况下需要生成0.5Nm3H2/h的氢。为此，使用电流密度为1.33A/cm2的电池单元时，优选使用1个堆叠4个电极截面面积为15×15cm2的电池单元而成的电池堆。
此外，加大层叠数，可使相对于单位电池单元结构8的隔离件的流路面积变小。由于流路面积和压力之积与所需的紧固压力成比例，因此可以利用增加层叠数来减小隔离件的流路面积，使紧固层叠的电池单元结构8所需的紧固压力变小。
(1-2：电池单元结构的详细说明)
利用附图3来详细说明电池单元结构8。附图3表示1单元份的电池单元结构8。电池单元结构8被隔离件8a隔开。在隔离件8a上挟有固体高分子电解质膜40。相对的隔离件8a的密封由彼此相对的一对平坦部之间设置的垫片12被推压而实现，其垫片12形成在阳极侧隔离件20以及阴极侧隔离件30。
在该实施方式，隔离件8a的截面呈矩形。由于该截面呈矩形，有利于在制造隔离件时，有效利用隔离件的材料。另外，矩形可以为正方形，长方形等多种形状，但是从提高耐压性的观点上，优选为正方形。此时，从高效率地利用隔离件材料的观点上，优选为，不仅隔离件8a的截面呈矩形，且其他阳极侧流路20b，阴极侧流路30b等的截面也同样呈矩形状。另外，此时，设置按压工具9的底面呈与隔离件相同的四角锥形状，可使电池单元结构8全面地接触，可施加略均匀的压力。
固体高分子电解质膜40的一侧层叠阳极催化剂层23，则固体高分子电解质膜40的另一侧层叠阴极催化剂层33。
在阳极催化剂层23的外侧层叠导电性疏水层22。另外，在导电性疏水层22的外侧上，与阳极催化剂层23相对地设置阳极侧供电体21。此外，在阳极侧供电体21的外侧设置阳极侧隔离件20，该阳极侧隔离件20具备从改良气供应部20a供应改良气的流路20b。
在阴极侧催化剂层33的外侧层叠导电性疏水层32。另外，在导电性疏水层32的外侧上，与阴极催化剂层33相对地设置阴极侧供电体31。此外，在阴极侧供电体21的外侧设置阴极侧隔离件30，该阴极侧隔离件30具备被精制的氢排出到氢气排出部30a的流路30b。另外，设置在阴极侧供电体31和阴极侧隔离件30的流路30b之间设有，至少一部分具有导电性且在电池单元结构8的层叠方向上施加载荷的具有弹性的导电部件34。
形成在阴极侧隔离件30的阴极侧流路30b的大小设置为，在与固体高分子电解质膜40相平行的面方向上，相对于形成在阳极侧隔离件20的阳极侧流路20b，向内侧收容的大小。
根据上述的结构，固体高分子电解质膜40的阳极侧和阴极侧，被固体高分子电解质膜40物理性地隔开，被密封。因此，气体无法通过固体高分子电解质膜40在固体高分子电解质膜40的阳极侧和阴极侧来回。固体高分子电解质膜40为离子传导体，在本实施方式中，质子通过固体高分子电解质膜40，可以在固体高分子电解质膜40的阳极侧和阴极侧之间来回。
以下详细说明构成该电池单元结构8的各个部件。
(i)固体高分子电解质膜
在本实施方式中，固体高分子电解质膜40使用，可传达质子(Proton)的固体材料。使用可传达质子的固体材料是因为在固体高分子电解质膜40上施加电流时，在阴极侧流路上产生氢的优点。具体地，固体高分子电解质膜40使用无纺布或细纤维的聚合物，被玻璃纤维强化的氟碳系电解质(PFSA(全氟磺酸)膜，Nafion(R)(杜邦公司制)等)，或者碳化氢系电解质膜(SPEKP(磺化聚醚酮氧化膦(sulfonated polyether ketone phosphine oxide))，SPK-bl-1(磺化聚醚酮嵌段共聚物(sulfonated polyether ketone block copolymer))，SPEEK(磺化聚醚醚酮(sulfonated poly ether ether ketone))等)。由于膜中的气体透过性低，优选使用碳化氢系电解质膜。
(ii)催化剂层
如上所述，在固体高分子电解质膜40的一侧层叠阳极催化剂层23，固体高分子电解质膜40的另一侧层叠阴极侧催化剂层33。该阳极催化剂层23使用可以把氢分解成质子和电子的多孔材料。因为使用可以把氢分解成质子和电子的多孔材料，氢可以在阳极催化剂层上有效地被分解。具体地，该阳极催化剂层23是由，将载荷在炭黑的Pt单质或者PtRu合金的微粒子催化剂(Pt/CB或者PtRu/CB)，薄膜涂层到固体高分子电解质膜40而成。特别是，由于PtRu/CB催化剂的CO的氧化活性，耐毒性良好，因此，有益于在一氧化碳选择氧化反应器上未完全除去CO时使用。一方面，阴极催化剂层33是由，将载荷在炭黑的Pt单质或者PtRu合金的微粒子催化剂(Pt/CB或者PtRu/CB)，薄膜涂层到固体高分子电解质膜40而成。另外，在这种催化剂层23、33，PFSA薄膜涂层在载荷有炭黑的微粒子催化剂上。
根据所述结构，在阳极催化剂层23以及阴极催化剂层33，在催化剂层内产生催化剂粒子表面，气体氢的通路，固体高分子电解质膜40的电解质表面相互接触的三项带界面。并且，阳极催化剂层23的氢氧化反应，阴极催化剂层的氢产生反应会顺利进行。结果，上述的结构有利于提高阳极催化剂层23，阴极催化剂层33各自的反应活性。反应活性越高，使用在催化剂层的贵金属(Pt，Ru)的使用量降低，可实现催化剂层的低成本化。
这种催化剂层23、33是由如下所述，将催化剂金属，导电性材料，电解质材料的混合物涂层到固体高分子膜40的各个表面的程序而制成。利用该程序，有利于降低催化剂金属的使用量，同时可以得到高反应性。
具体地说，首先，将Pt/CB或者PtRu/CB，纯水，以及乙醇的混合物用球磨机粉碎，混合。之后，添加5w％Nafion溶液(例如Nafion/CB＝0.7～1.0)，接着用球磨机粉碎，混合。由此形成催化剂层形成用墨。
接着，利用旋流喷雾装置在各个固体高分子电解质膜40的各个表面上涂层该催化剂层形成用墨。由此，在固体高分子电解质膜40的一个表面上形成阳极催化剂层23，在另一个表面上形成阴极催化剂层33。在100℃的条件下真空干燥形成有阳极催化剂层23以及阴极催化剂层33的固体高分子电解质膜40，之后在130℃，50MPa的条件下热压形成燃料电池用电极膜(CCM：Catalyst Coated Membrane)。
此时，催化剂金属载荷量为0.02～0.5mg/cm2，优选为0.05～0.2mg/cm2、进一步优选为0.08～0.12mg/cm2。特别是，从成本/性能平衡的观点，采用催化剂金属载荷量为0.1mg/cm2的电极膜。
(iii)导电性疏水层
如上所述，阳极催化剂层23和阳极侧供电体21之间设置有导电性多孔质的导电性疏水层22。另外，阴极催化剂层33和阴极侧供电体31之间设置有导电性多孔质的导电性疏水层32，这种导电性疏水层22、32，具有良好的导电性，且为多孔质，具有平滑的表面，以及耐腐蚀性。况且，在阳极侧导电性疏水层22上扩散有改良气，协助改良气均匀地供应到阳极侧催化剂层23。根据这种结构的导电性疏水层22、32，有利于防止发生在阳极侧催化剂层的电化学反应而导致的供电体金属的腐蚀，并且，无需增加来自供电体的电流的电阻，也可良好且均匀地向阳极侧催化剂层23输送改良气，以及将产生的氢从阴极侧催化剂层33排出。
这种导电性疏水层22、32具体通过如下方式制成，即，将碳材料、表面活性剂与氟树脂聚合物的分散体的稀释物的混合物粉碎·混合，涂布到阳极侧供电体21和/或阴极侧供电体31，进行干燥、加压而一体成型。
具体地，首先，将作为碳材料的炭黑，作为表面活性剂的Triton 10～20％，以及作为氟树脂的PTFE或者FEP(氟化乙烯/丙烯共聚物)的分散体稀释物的混合物，用球磨机粉碎、混合。此时，炭黑和氟树脂的比率优选为1/4～2/3。
接着，将如上所述形成的导电性疏水层用墨，利用旋流喷雾装置，涂层在阳极侧供电体21和/或阴极侧供电体31的一个表面上。然后在氮气氛围下，280℃的条件下去除表面活性剂之后，在300℃，50MPa的条件下热压一体成型阳极侧供电体21和/或阴极侧供电体31和导电性疏水层22、32。导电性疏水层22、32的厚度为20～100μm，优选为40～80μm，更有选为55～65μm。导电性疏水层22、32的气孔率优选为30～80％，更有选为40～70％，进一步优选为50～60％。根据上述的导电性疏水层22、32的制作方法，有利于以低的成本制作高品质的导电性疏水层。
(iv)供电体
如上所述，阳极侧供电体21设置在，阳极催化剂层23的外侧，且(通过导电性疏水层22)与阳极侧催化剂层23相对。另外，阴极侧供电体31设置在，阴极侧催化剂层33的外侧，且(通过导电性疏水层32)与阴极侧催化剂层33相对。阳极侧供电体21和阴极侧供电体31可利用具有规定孔隙度的导电性材料。利用这种材料有利于同时具备良好的导电性以及气体扩散特性。这些材料优选为，具有良好的导电性，其为多孔质，具有平滑的表面，以及具有耐腐蚀性的材料。具体地，在阳极侧供电体21和阴极侧供电体31利用金属烧结多孔性片材(PMS)。更有选为，为了抑制由暴露于高压缩环境而导致的材料的蠕变变形，在金属烧结多孔性片材上进行硬化处理，在供电接触面上通过电镀等进行电阻降低处理的PMS。
进一步，在阳极侧供电体21和阴极侧供电体31上形成上述的导电性疏水层22、32时，金属烧结体多孔性片材本身无需为耐蚀性金属。此时，作为金属烧结体多孔性片材可使用廉价的金属Cu等。
(v)串联式的电气连接
利用附图4(a)说明电池单元结构8的电气连接。如附图4(a)所示，在本实施方式，多层层叠的电池单元结构8通过串联的方式电气连接。即，在该电池单元结构8，阳极侧隔离件20，阳极侧供电体21，阳极侧导电性疏水层22，阳极侧催化剂层23电气连接。另外，阴极侧隔离件30，具有弹性的导电性部件34，阴极侧供电体31，阴极侧导电性疏水层32，阴极侧催化剂层33为电气连接。
另外，固体高分子电介质膜40以及密封垫12为非导电性，被电气绝缘。但是，固体高分子电介质膜40为离子传导体，质子在固体高分子电介质膜40内传导，电荷从阳极侧向阴极侧传导。
因此，如附图4(a)所示，通过在层叠的电池单元结构8的一方的端部的阳极侧隔离件20上连接外部电源15的正极13，在层叠的电池单元结构8的另一方的端部的阴极侧隔离件30上连接外部电源15的负极14，在阳极侧隔离件20供应含氢气体，可在层叠的电池单元结构8上以串联的方式通电。即，外部电源15和层叠的电池单元结构8，以串联方式通电。通过这种方式层叠的电池单元结构8以串联方式通电，与未层叠的电池单元结构相比，可省略各个电池单元间的供电端子与电源的连接，有利于在较高的电压中的运转。
随着外部电源15施加的电压，在阴极侧隔离件30上产生升压到规定的压力的氢。外部电源15施加的电压越大，可提高在阴极侧隔离件30产生的氢的压力。
(vi)具有弹性的导电性部件
利用附图5(a)说明具有弹性的导电性部件34的具体的形状。如上所述，设置在阴极侧供电体31和阴极侧隔离件30的流路30b之间设置，至少一部分具有导电性，在电池单元结构8的层叠方向上施加载荷的导电性部件34。该导电性部件34的形状为，可收容到阴极侧流路30b内的形状，将矩形的平板折弯成波状得到波状形34a。将波状形34a组装到电池单元结构8时，通过弹性变形向电池单元结构8的层叠方向上施加载荷。
根据以上的结构，导电性部件34施加载荷到阴极侧隔离件30以及阴极侧导电体31，因此，可防止阴极侧供电体31从阴极侧隔离件30或者阴极侧催化剂层33的浮起而导致电接触恶化的问题。
(vii)密封结构
利用附图6详细说明密封结构。电池单元结构8是通过隔离件8a之间的密封部分被密封垫12按压而实现密封。进一步，在该密封结构，为了按压密封垫提高密封性，形成在阳极侧隔离件20以及阴极侧隔离件30，形成彼此相对的一对平坦部的双方或者一方形成环状突起20d、30d，环状突起20d、30d具有按住密封垫的结构。环状突起20d、30d，如附图9所示可设为互不推压的位置，也可设为复数个。另外，也可设置复数个具有不同形状和大小突起的环状突起。
具体地，环状突起20d、30d的截面为三角形，优选为正三角形或者顶角为30-150度的二等边三角形的顶点呈圆弧状的结构。由于顶点呈圆弧状，可以防止密封垫12被受损。环状突起20d、30d是从阳极侧隔离件20、阴极侧隔离件30的平坦部切削而成。
密封在改良气供应路径，改良气排出路径的周缘部，以及隔离件流路的外周部实现。这种密封结构，可以在密封表面稍微倾斜的情况下也可以保持良好的密封性能，且无需在密封表面上设置O型环，因此可降低成本。
(viii)阳极侧流路
利用附图7(a)说明形成在阳极侧隔离件20的阳极侧流路20b。阳极侧流路20具有改良气入口8c以及改良气出口8d。为了协助改良气在阳极侧流路20b内的扩散，形成沟槽部8f和壁部8e。由于沟槽部8f和壁部8e的存在，可防止阳极侧流路20b内产生极大的浓度分布而导致未反应的改良气由改良气出口8d的排出。通过具有与阳极侧流路20b相同形状的，且附有导电性疏水层的多孔质金属片(阳极侧供电体21)，改良气供应到阳极催化剂层23。
(ix)阴极侧流路
利用附图8说明相对于阳极侧隔离件20的，且形成在阴极侧隔离件30的阴极侧流路30b。如此，形成在阴极侧隔离件30的阴极侧流路30b，以相对于形成在阳极侧隔离件20的阳极侧流路20b的内侧可收容的大小，在与固体高分子电介质膜相平行的方向上形成。具体地，如附图8所示，阴极侧流路30b(虚线)，相对于阳极侧流路20b，具有相同的流路的中心，且构成将阳极侧流路20b均匀缩小的结构。该结构具有，即使在阴极侧流路30b产生高压氢，电解质膜很难被破坏的好处。通过具有与阴极侧流路30b相同形状的附有导电性疏水层的多孔质金属片(阴极侧供电体31)，在阴极催化剂层33生成的精制氢气从氢气排出路径排出。
＜作用与效果＞
本实施方式的氢精制升压装置3，具有如上所述的结构，因此具有如下所述的有利的效果。
(1)与专利文献2所示的利用水电解制造高压氢的现有技术相比，由于在本实施方式中不使用水，不会导致构成电池单元结构8的各部件的腐蚀。因此，无需使用耐腐蚀性的电池单元材料，可降低成本。
(2)由于电池单元结构8为层叠结构，可降低单位电池单元结构8的流路(阳极侧流路20b以及阴极侧流路30b)的面积，电池单元结构8的层叠方向上的紧固应力变小。即，本实施方式的氢精制升压装置3，可升压至大多数氢气加气站所需的750气压以上，优选为850气压以上，更优选为1000气压以上。
(3)与专利文献2所示的利用水电解制造高压氢的现有技术相比，本实施方式的散热量少，且流入到阳极侧流路20b的改良气可以冷却固体高分子电解质膜40，因此无需在电池单元结构8上设置冷却机构。
(4)阴极侧流路30b的大小为，向阳极侧流路20b内侧可收容的大小，因此，即使在阴极侧流路30b产生高压氢的情况下，也可通过阳极侧流路20b和阴极侧流路30b的压力差来防止固体高分子电解质膜40的破裂。
(5)由于导电性部件34施加载荷于阴极侧隔离件30以及阴极侧供电体31，可防止阴极侧供电体31从阴极侧隔离件30或者阴极侧催化剂层33浮起而导致的电气接触的恶化。
(6)供电体21(31)和催化剂层23(33)之间设置导电性疏水层22(32)，由此可以防止供电体21(31)受催化剂层23(33)的影响发生腐蚀的现象。
(7)环状突部20d、30d呈按压密封垫12的结构，与利用平坦部按压密封垫12的结构相比，密封性能提高，无需利用O型环来密封。另外，利用产生在阴极侧流路30b的氢的压力，可防止密封垫12向外顶出。此外，通过设置单层或者相接近的两层以上的突部结构，并按压其结构，提高施加到密封垫自身的压力，可以进一步提高密封性能的效果。
(8)按压工具9与紧固板7接触于一点，即使紧固紧固板7的紧固力矩会产生一些偏差，或者所产生的氢的压力降低，温度上升以及振动等原因导致的紧固转矩的松弛的情况下，也可利用推压弹簧10b之间的协作，通过按压工具9，将均匀的表面压力施加到多层层叠的电池单元结构8的整面，来压制电池单元结构8。
＜第2实施方式：并联的情形＞
本实施方式的氢精制升压装置3，除了多层层叠的电池单元结构8为并联以外，与第1实施方式的氢精制升压装置3具有基本相同的结构，发挥相同的作用与效果。因此，在此省略该相同的结构以及作用效果的说明。
利用附图4(b)说明本发明的第2实施方式的氢精制升压装置3的电池单元结构8的电气连接。第1实施方式的隔离件8a，在隔离件8a的一侧形成阳极侧隔离件20，则另一侧形成阴极侧隔离件30。本实施方式的隔离件8a，在一个隔离件8a的两侧的表面上形成阳极侧隔离件20，在相邻的其他的隔离件的两侧的表面上形成阴极侧隔离件30。
因此，通过层叠的电池单元结构8的各阳极侧隔离件20上连接外部电源15的正极13，层叠的电池单元结构8的各阴极侧隔离件30上连接外部电源15的负极14，以及将含氢的气体供应到阳极侧隔离件20的方式，可以用并联方式通电层叠的电池单元结构8。即，外部电源15和层叠的电池单元结构8为电气并联。
这种氢精制升压装置3，可得到以下所述的有利的效果。
(1)电池单元结构8以电气并联的方式通电，因此，即使其中任何一个电池单元出现故障，也可使用其他电池单元结构8可持续地发电，可提高连续运转性能。
(2)电池单元结构8以电气并联的方式通电，因此，其中任何一个电池单元出现故障时，易于指定出现故障的电池单元，可提高装置的维护性。
＜第3实施方式：电池单元结构的截面形状为圆形的情况＞
本实施方式的氢精制升压装置3，除了电池单元结构8的截面形状为圆形以外，与第1实施方式的氢精制升压装置3具有基本相同的结构，发挥相同的作用与效果。因此，在此省略该相同的结构以及作用效果的说明。
利用附图5(b)、附图7(b)说明本发明的第3实施方式的氢精制升压装置3。在本实施方式，电池单元结构8的截面形状呈圆形。此时，具有弹性的导电性部件34，具有如附图5(b)所示的同心圆上的波状形34a。另外，阳极侧隔离件20的阳极侧流路20b具有如附图7(b)所示的涡旋状的流路。阳极侧流路20b的端部的改良气入口8c供应的改良气，从阳极侧流路20b中央的改良气出口8d排出。
此种截面形状为圆形的电池单元结构8具有良好的密封性以及耐压性。另外，设置在圆筒形的高压罐3a内时，不必要的空间小，可减小氢精制升压装置3的大小，并且圆筒状隔离件的车床加工较容易，因此具有加工性良好的优点。
＜其他的变形例＞
其次，利用附图7(c)～(f)说明隔离件的流路的形状的各种形态。如附图7(c)、(d)所示，隔离件的流路可以是，从改良气入口8c流到改良气出口8d的改良气流路8f呈蛇行弯曲。如上所述，改良气流路8f的蛇行，可以延长改良气在阳极侧流路20b内的停留时间，因此，改良气中的氢在阳极侧催化剂层23反应的比率会增加。
如附图7(e)、(f)所示，隔离件的流路，改良气入口8c到改良气出口8d的路径可以是不连通的。在此情况，流入到改良气入口8c的改良气，暂时会扩散在阳极侧供电体21，阳极侧导电性疏水层22，或者阳极侧催化剂层23中，之后，流入到改良气出口8d侧的阳极侧流路20b。另外，也可利用具有渗透性的流路壁，来提高改良气的扩散性，防止气体中的水分的不足。在该流路的形状中，改良气也可以在阳极侧流路20b内均匀地分布，并且，通过缩短原来所需的流路的长度，相对于改良气中的氢的消耗，可以保持均匀的流速，因此，改良气中的氢在阳极侧催化剂层23反应的比率会提高。
以上所述，通过参考附图说明本发明的实施方式，该实施方式仅是本发明的一例示，也可采用上述以外的各种结构。
例如，在上述实施方式中，采用了将城市煤气等通过改良得到的含氢的气体，精制·升压的方式，该方式也可利用于升压纯净的氢的情况。此时，将上述的实施方式的氢精制升压装置可用作代替压缩机的使用，有利于低成本地升压氢气的优点。
实施例
实施例中所示具备单层的单电池单元的本发明的氢精制升压装置的运转结果。在这次运转中使用了纯净的氢。设定从氢罐流出的氢的流量为100ml/min，压力为0.1MPa，途中，利用加湿装置加湿，通过改良气供应路径11a，导入到阳极侧隔离件的改良气供应路径20a。此时的电池单元的条件为65℃，80％RH，作为固体高分子电解质膜40使用Nafion117(厚度为180μm，大小为φ20(阴极部))。
从电源供应规定的恒定电流(1A，2A，3A)，在恒定电流模式下进行运转。运转时间为1小时，进行升压运转。
此时的实验结果如附图10所示。如实验结果可知，横轴所示为电解电气量，纵轴标绘检出压力。在恒定电流(1A，2A，3A)，恒定电解电流密度(0.3A/cm2，0.6A/cm2，0.9A/cm2)下，大约20MPa为止，投入的电量全部切换为升压工作中。
附图标记说明
1：氢制造系统
2a：改良器
2b：一氧化碳选择氧化反应器(PROX：Preferencial Oxidation)
3：氢精制升压装置
3a：高压罐
3b：高压罐内部
4：氢罐
4a：捕水·排水器
5：氢精制升压装置主要部
6：基板
7：紧固板
8：电池单元结构
8a：隔离件
8b：螺栓插通孔
8c：改良气入口
8d：改良气出口
8e：壁部分
8f：沟槽部(改良气路径)
8g、8h、11a、20a：改良气供应路径
8k、11b：改良气排出路径
8i、8j、11c、30a：氢气排出路径
9：按压工具
10：螺栓
10a：螺母
10b：推压弹簧
12：密封垫
13：外部电源的正极
14：外部电源的负极
15：外部电源
20：阳极侧隔离件
20b：阳极侧流路
21：阳极侧烧结多孔质金属片(阳极侧供电体)
22：阳极侧导电性疏水层
23：阳极侧催化剂层(阳极侧电极)
30：阴极侧隔离件
30b：阴极侧流路
20d、30d：环状突起
31：阴极侧烧结多孔质金属片(阴极侧供电体)
32：阴极侧导电性疏水层
33：阴极侧催化剂层(阴极侧电极)
34：具有弹性的导电性部件(集电部件)
34a：波状形
40：固体高分子电解质膜

Claims (9)

1.一种氢精制升压装置，其从含氢气体制造比所述含氢气体高压且高纯度的精制氢气，其特征在于，
具备经多层层叠的电池单元结构，以及在所述电池单元结构的层叠方向上施加紧固应力的按压结构，
所述电池单元结构具备：
固体高分子电解质膜，
层叠在所述固体高分子电解质膜的一侧的阳极催化剂层，
层叠在所述固体高分子电解质膜的另一侧的阴极催化剂层，
与所述阳极催化剂层对置设置在所述阳极催化剂层的外侧的阳极侧供电体，
与所述阴极催化剂层对置设置在所述阴极催化剂层的外侧的阴极侧供电体，
与所述阳极侧供电体对置设置在所述阳极侧供电体的外侧，且具备供应所述含氢气体的流路的阳极侧隔离件，以及
与所述阴极侧供电体对置设置在所述阴极侧供电体的外侧，且具备排出所述精制氢气的流路的阴极侧隔离件，
所述阴极侧供电体的表面在与所述固体高分子电解质膜相平行的面方向上，比所述阳极侧供电体的表面小，且为相对于所述阳极侧供电体收容在内侧的大小。
2.根据权利要求1所述的氢精制升压装置，其特征在于，经多层层叠的所述电池单元结构，以串联或并联的方式电连接。
3.根据权利要求1～2中任一项所述的氢精制升压装置，其特征在于，进一步具备导电性部件，
该导电性部件设置在所述阴极侧供电体与所述阴极侧隔离件之间，且具有在所述电池单元结构的层叠方向上施加载荷的弹性。
4.根据权利要求1～2中任一项所述的氢精制升压装置，其特征在于，在所述阳极催化剂层与所述阳极供电体之间和/或所述阴极催化剂层与所述阴极侧供电体之间设有多孔质导电性疏水层。
5.根据权利要求4所述的氢精制升压装置，其特征在于，所述导电性疏水层是通过以下步骤一体形成的：
将碳材料、表面活性剂、以及氟树脂聚合物分散体稀释物的混合物经过粉碎·混合，涂装到所述阳极侧供电体和/或阴极侧供电体，进行干燥、热压。
6.根据权利要求5所述的氢精制升压装置，其特征在于，所述电池单元结构间的密封部分具备：
密封垫，
为了按压所述密封垫而形成在所述阳极侧隔离件及所述阴极侧隔离件且相互对置的一对平坦部，以及
形成在所述一对平坦部的双方或一方的单层或相接近的多层的环状突部，
所述环状突部为压缩并按压突部间的所述密封垫的结构。
7.根据权利要求6所述的氢精制升压装置，其特征在于，
所述按压结构具备：基板、紧固板、以及设置在所述紧固板和所述电池单元结构之间的按压工具，
所述基板设置在经层叠的所述电池单元结构的一端，
所述紧固板设置在经层叠的所述电池单元结构的另一端，通过夹住经层叠的所述电池单元结构，借助推压弹簧的弹性而紧固到所述基板，
所述按压工具为椎体形状，所述电池单元侧的底面为可均等地推压于所述电池单元结构的端面的形成，
所述紧固板和所述按压工具中的至少一者具有突部而以一点相接。
8.根据权利要求1～2中任一项所述的氢精制升压装置，其特征在于，进一步具备收容所述电池单元结构以及所述按压结构的高压罐，
所述高压罐内充填有气体介质，
所述气体介质的压力保持在，高于所述含氢气体的压力且低于所述精制氢气的压力。
9.一种氢制造系统，其特征在于，具备：
权利要求1～8中任一项所述的氢精制升压装置，
氢收容罐，以及
捕水·排水器，
所述捕水·排水器设置在所述氢精制升压装置与所述氢收容罐之间的氢通路上，且具有可交替切换流路的一对捕水器。
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