JPWO2015020065A1 - 水素精製昇圧装置 - Google Patents
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Abstract
Description
すなわち、従来の水素製造プロセスは大型で高コスト、低エネルギー変換効率であるという課題があった。
特許文献1に記載の水素昇圧装置は、10気圧以下の水素ガスしか取り出すことができていない。これは、この装置が単一セルであるため、製造水素量の増加に比例して電極面積も増大し、同時にシールすべき断面積が増大し気密保持が極めて困難となり、昇圧される水素の圧力が、10気圧より大きくなると水素排出系路からガス漏などの問題があるためである。すなわち、特許文献1に記載の水素昇圧装置は、水素ステーションにおいて必要とされる700〜1000気圧の圧力の水素を取り出すために十分な耐久性がない。
図1に、本発明の各実施形態にかかる水素精製昇圧装置を用いた水素製造システム1を示す。水素製造システム1は、外部から都市ガスが供給され、水素製造システム1内で高純度高圧の水素が製造される。製造された水素は、水素タンク4内に貯蔵され、燃料電池自動車等へ供給される。
なお、一酸化炭素選択酸化反応器2bに代えて、一酸化炭素選択メタン化器を用いることが出来る。その内部は、メタルハニカムにRuまたはV−Ni/アルミナ触媒を担持したものを使用することも出来る。また、一酸化炭素選択酸化反応器または一酸化炭素選択メタン化器を改質器2aの容器内に一体化して備えても良い。
水素精製昇圧装置3に電流が流れる時、アノード触媒層23からカソード触媒層33に移動するプロトンが水分子を同伴して固体高分子電解質膜40を移動し、カソード触媒層33では浸透水として水が生じる。この水を水素中から効率よく除去するために、水素流路中に水トラップ・ドレイン器4aが設けられる。
水トラップ・ドレイン器4aは、ドレインバルブ付きの一対の水トラップを有し、交互に切り替え排水除去することで、水素精製昇圧装置3の連続運転時にも水素経路中の水を除去し、水素純度を高めることを可能とする。
(1−1:水素精製昇圧装置の全体構成)
図2に、本発明の第1実施形態にかかる水素精製昇圧装置3の模式図を示す。水素精製昇圧装置3は、高圧タンク3aの中に100気圧の圧縮空気、好ましくは圧縮窒素ガスが充填されており、積層されたセル構造8が内部に設置されている。圧縮空気又は圧縮窒素ガスは、水素含有ガスの圧力より高く、その精製水素ガスの圧力よりも低い。このため、水素ガス排出経路11cと高圧タンク3の圧力差を少なくして、高圧水素がリークすることを防止する。また、高圧タンク内には、水素センサを設置し、水素リークを速やかに探知することができる。
積層されたセル構造8は、ベースプレート6と締付プレート7によって積層方向に締付応力を加える押圧構造によって固定されている。締付プレート7とセル構造8の間には、押え治具9が設けられる。
図3を用いて、セル構造8の詳細について説明する。図3に、1単位分のセル構造8を示す。セル構造8は、セパレータ8aによって区切られている。セパレータ8aには固体高分子電解質膜40が挟まれる。対向するセパレータ8aのシールは、アノード側セパレータ20及びカソード側セパレータ30に形成された互いに対向する一対の平坦部の間にガスケット12が設けられ、ガスケット12が押圧されることによってシールされている。
(i)固体高分子電解質膜
本実施形態では、固体高分子電解質膜40は、プロトン(水素イオン)を伝導可能な固体材料を用いることができる。このようにプロトン(水素イオン)を伝導可能な固体材料を用いると固体高分子電解質膜40に電流を加える事により、カソード側流路に水素を生成するという利点があるからである。具体的には、固体高分子電解質膜40は、ポリマーの不織布やフィブリル、ガラス繊維で補強したフッ化炭素系電解質(PFSA(パーフルオロスルホン酸)膜、Nafion(R)(デュポン社製)など)、又は炭化水素系電解質膜(SPEKP(スルフォン酸化ポリエーテルケトンフォスフィンオキシド)、SPK-bl-1(スルフォン酸化ポリエーテルケトンブロック共重合体)、SPEEK(スルホン化ポリエーテルエーテルケトン)など)を用いる。膜中のガス透過が低いため、炭化水素系電解質膜を使用することが最も好ましい。
上述したように、固体高分子電解質膜40の一方にはアノード触媒層23が積層され、固体高分子電解質膜40の他方にはカソード触媒層33が積層されている。このアノード触媒層23は、水素をプロトン(水素イオン)と電子に分解可能な多孔質材料を用いることができる。このように水素をプロトン(水素イオン)と電子に分解可能な多孔質材料を用いるとアノード触媒層で水素が効率よく分解されるからである。具体的には、このアノード触媒層23は、カーボンブラックに担持されたPt単味またはPtRu合金の微粒子触媒(Pt/CBまたはPtRu/CB)を、固体高分子電解質膜40に薄層コーティングすることにより、形成される。特に、PtRu/CB触媒は、COの酸化活性、被毒耐性に優れるため、一酸化炭素選択酸化反応器で完全にCO除去がされていない恐れがある場合に有用である。一方、カソード触媒層33は、カーボンブラックに担持されたPt単味の微粒子触媒(Pt/CB)を、固体高分子電解質膜40に薄層コーティングすることにより、形成される。さらに、これらの触媒層23、33において、カーボンブラックに担持された微粒子触媒にPFSAが薄層にコーティングされる。
上述したように、アノード触媒層23とアノード側給電体21との間には、導電性多孔質の導電性撥水層22が設けられるている。また、カソード触媒層33とカソード側給電体31との間には、導電性多孔質の導電性撥水層32が設けられている、これらの導電性撥水層22、32は、良導電性を有し、多孔質であり、平滑な面を有し、耐腐食性を有する。また、アノード側導電性撥水層22においては、改質ガスが拡散され、アノード側触媒層23に均一に改質ガスを供給することを補助する。このような構成の導電性撥水層22、32によれば、アノード触媒層で起こる電気化学反応によって給電体の金属が腐食することを防止でき、且つ、給電体から供給される電流の抵抗を増加することなく、改質ガスを良好かつ均一にアノード側触媒層23まで輸送および生成水素をカソード側触媒層33から排出することができるという利点がある。
上述のように、アノード触媒層23の外側に、アノード側給電体21がアノード触媒層23に(導電性撥水層22を介して)対向して設けられる。また、カソード触媒層33の外側に、カソード側給電体31がカソード触媒層33に(導電性撥水層32を介して)対向して設けられる。アノード側給電体21、カソード側給電体31は、所定の空孔率を有する導電性材料を用いることができる。このような材料であれば良好な導電性とガス拡散特性を両方兼ね備えるという利点があるからである。このような材料の中でも、良導電性を有し、多孔質であり、平滑な面を有し、耐腐食性を有する材料を用いることが好ましい。具体的には、アノード側給電体21、カソード側給電体31には、金属焼結体多孔質シート(PMS)が用いられる。さらに好ましくは、高圧縮環境にさらされる事による材料のクリープ変形を抑止するため、金属焼結体多孔質シートに焼き入れ処理を施し、給電接触面にメッキ等により抵抗低減処理を施したPMSを用いる。
図4(a)を用いて、セル構造8の電気的接続について説明する。図4(a)に示すように、本実施形態では、複数枚積層されたセル構造8が、電気的に直列に接続されている。すなわち、このセル構造8では、アノード側セパレータ20、アノード側給電体21、アノード側導電性撥水層22、アノード側触媒層23は電気的に接続されている。また、カソード側セパレータ30、弾力性を有する導電性部材34、カソード側給電体31、カソード側導電性撥水層32、カソード側触媒層33は電気的に接続されている。
また、固体高分子電解質膜40およびガスケット12は非導電性であり、電気的に絶縁されている。しかし、固体高分子電解質膜40はイオン伝導体であるため、水素イオンが固体高分子電解質膜40内を伝導するため、アノード側からカソード側に電荷が運ばれる。
図5(a)を用いて、弾力性を有する導電性部材34の具体的形状について説明する。上述したように、カソード側給電体31とカソード側セパレータ30に設けられた流路30bの間には、少なくとも一部が導電性を有し、セル構造8の積層方向に荷重を付与する導電性部材34が配置される。この導電性部材34は、カソード側流路30b内に収納される形状をしており、矩形状のプレートを、波状に折り曲げることにより波状形状34aが形成されている。波状形状34aは、セル構造8に組み込まれた場合、弾性変形することによりセル構造の積層方向に荷重を付与する。
図6を用いてシール構造の詳細について説明する。セル構造8は、セパレータ8a間のシール部分が、ガスケット12が押圧されることでシールされる。さらに、このシール構造では、ガスケットを押さえつけシール性を向上するために、アノード側セパレータ20及びカソード側セパレータ30に形成され、互いに対向する一対の平坦部の両方又は一方に環状突部20d、30dが形成され、環状突部20d、30dがガスケット12を押し当てる構造を有する。環状突部20d、30dは、図9に示すように互いに押し合わない位置に設けてもよく、複数設けてもよい。また突部の形状や大きさの異なるものを複数設けてもよい。
具体的には、環状突部20d、30dの断面は三角形状をしており、好ましくは正三角形又は頂角が30〜150度の二等辺三角形で頂点を丸めた構造を有している。頂点が丸められていることにより、ガスケット12を傷つけることを防止する。環状突部20d、30dはアノード側セパレータ20、カソード側セパレータ30の平坦部から削り出しにより形成される。
シールは、改質ガス供給路、改質ガス排出路の周縁部、およびセパレータ流路の外周部に形成される。このようなシール構造は、シール面が多少傾いたとしても良好なシール性を保ち、またシール面にOリングを設ける必要がないためコスト低減が可能である。
図7(a)を用いて、アノード側セパレータ20に形成されるアノード側流路20bについて説明する。アノード側流路20bは、改質ガス入口8cと、改質ガス出口8dを有する。改質ガスのアノード側流路20b内の拡散を補助するために、溝部分8fと壁部分8eが形成される。溝部分8fと壁部分8eが存在することによって、アノード側流路20b内に大きな濃度分布が発生し未反応の改質ガスが改質ガス出口8dに排出されることを防止する。アノード側流路20bと同一形状の導電性撥水層付き多孔質金属シート(アノード側給電体21)を介して改質ガスはアノード触媒層23に供給される。
図8を用いて、図7(a)に示すアノード側セパレータ20に対向するカソード側セパレータ30に形成されるカソード側流路30bについて説明する。このように、カソード側セパレータ30に形成されるカソード側流路30bは、固体高分子電解質膜40と平行な面方向において、アノード側セパレータ20に形成されるアノード側流路20bに対して内側に収まる大きさに形成される。具体的には、図8に示すように、カソード側流路30b(点線)は、アノード側流路20bに対して、流路の中心を同じくして、アノード側流路20bを均等に縮小した構成をとっている。このような構成をとることによって、カソード側流路30bに高圧の水素が生成されても電解質膜が破れにくいという利点がある。カソード側流路30bと同一形状の導電性撥水層付き多孔質金属シート(カソード側給電体31)を介してカソード触媒層33で生成した精製水素ガスは水素ガス排出経路に排出される。
本実施形態の水素精製昇圧装置3は、上述のような構成を有するため、下記に記載する有利な効果を奏する。
(1)特許文献2に示すような水電解から高圧水素を製造する従来技術と比較して、本実施形態の場合は水を用いないためセル構造8を構成する各部品が腐食しにくい。このため、耐腐食性のセル材料を使用する必要がなく、低コスト化を図ることが可能である。
(2)セル構造8を積層するため、単位セル構造8の流路(アノード側流路20bおよびカソード側流路30b)の面積が小さくなり、セル構造8の積層方向の締付応力が小さくなる。すなわち、本実施形態の水素精製昇圧装置3は、水素ステーション向けの用途で必要とされることが多い750気圧以上、好ましくは850気圧以上、さらに好ましくは1000気圧以上まで水素を昇圧することが可能である。
(3)特許文献2に示すような水電解から高圧水素を製造する従来技術と比較して発熱量が少なく、且つ、アノード側流路20bに流れる改質ガスが固体高分子電解質膜40を冷却するため、セル構造8に冷却機構を設ける必要がない。
(4)カソード側流路30bは、アノード側流路20bに対して内側に収まる大きさに形成されるため、カソード側流路30bに高圧の水素が生成されても、アノード側流路20bとカソード側流路30bの圧力差によって固体高分子電解質膜40が破れることが防止される。
(5)導電性部材34がカソード側セパレータ30及びカソード側給電体31に荷重を付与するため、カソード側給電体31が、カソード側セパレータ30又はカソード側触媒層33から浮き上がり電気的接触が悪化する問題を防止する。
(6)給電体21(31)と触媒層23(33)の間に、導電性撥水層22(32)が設けられるため、給電体21(31)が触媒層23(33)の影響で腐食することを防止することが可能である。
(7)環状突部20d、30dがガスケット12を押し当てる構造を有するため、平坦部でガスケット12を押圧する場合と比較して、シール性が向上し、Oリングを用いてシールすることが不要となる。さらに、カソード側流路30bに生成される水素の圧力によってガスケット12が外側に押し出されることを防止することが可能である。また一重または近接する二層以上の突部構造を設ける、これを押しつけることで、ガスケット材自身にかかる圧力を高め、シール性を更に良くする効果が得られる。
(8)押え治具9は、締付プレート7と1点で接するため、締付プレート7を締め付ける締付トルクに多少ばらつきがあったり、生成水素圧の低下、温度上昇や振動により締付けトルクが緩んだ場合においても、押圧バネ10bとの協働により押え治具9を介して多数積層されたセル構造8の全面を均一な面圧で抑えることが可能となる。
本実施形態の水素精製昇圧装置3は、複数枚積層されたセル構造8が電気的に並列に接続されている点を除いては、第1実施形態の水素精製昇圧装置3と基本的に同様の構成を有し、同様の作用効果を奏する。そのため、同様の構成および作用効果については説明を省略する。
(1)セル構造8が電気的に並列に接続されるため、いずれかのセルが故障した場合に、他のセル構造8を使用して発電を継続することが可能になり、連続運転性の向上が期待される。
(2)セル構造8が電気的に並列に接続されるため、いずれかのセルが故障した場合に、どのセルが故障したかを電気的に特定することが容易になり、メンテナンス性がよくなる。
本実施形態の水素精製昇圧装置3も、セル構造8の断面形状が円形である点を除いては、第1実施形態の水素精製昇圧装置3と基本的に同様の構成を有し、同様の作用効果を奏する。そのため、同様の構成および作用効果については説明を省略する。
次に、図7(c)〜(f)を用いて、セパレータの流路形状のバリエーションについて説明する。図7(c)、(d)に示すように、セパレータの流路は、改質ガス入口8cから改質ガス出口8dへ流れる改質ガス経路8fが蛇行していてもよい。このように、改質ガス流路8fが蛇行すると、アノード側流路20b内に改質ガスが滞在する滞在時間が長くなるため、改質ガス中の水素のうち、アノード側触媒層23で反応する水素の割合が高まる。
電源から所定の一定電流(1A、2A、3A)を供給し、定電流モードで運転した。運転時間は、1時間とし、昇圧運転を行った。
このときの試験結果を図10に示す。横軸に電解電気量(C)、縦軸に検出圧力をプロットした。定電流(1A、2A、3A)、定電解電流密度(0.3A/cm2、0.6A/cm2、0.9A/cm2)において、約20MPaまでは、投入電気量全てが昇圧仕事に変換されていることがわかる。
2a:改質器
2b:一酸化炭素選択酸化反応器(PROX: Preferencial Oxidation)
3:水素精製昇圧装置
3a:高圧タンク
3b:高圧タンク内部
4:水素タンク
4a:水トラップ・ドレイン器
5:水素精製昇圧装置主要部
6:ベースプレート
7:締付プレート
8:セル構造
8a:セパレータ
8b:ボルト挿通孔
8c:改質ガス入口
8d:改質ガス出口
8e:壁部分
8f:溝部分(改質ガス経路)
8g、8h、11a、20a:改質ガス供給経路
8k、11b:改質ガス排出経路
8i、8j、11c、30a:水素ガス排出経路
9:押え治具
10:ボルト
10a:ナット
10b:押圧ばね
12:ガスケット
13:外部電源の正極
14:外部電源の負極
15:外部電源
20:アノード側セパレータ
20b:アノード側流路
21:アノード側焼結多孔質金属シート(アノード側給電体)
22:アノード側導電性撥水層
23:アノード側触媒層(アノード側電極)
30:カソード側セパレータ
30b:カソード側流路
20d、30d:環状突部
31:カソード側焼結多孔質金属シート(カソード側給電体)
32:カソード側導電性撥水層
33:カソード側触媒層(カソード側電極)
34:弾力性を有する導電性部材(集電部材)
34a:波状形状
40:固体高分子電解質膜
Claims (10)
- 水素含有ガスから前記水素含有ガスより高圧高純度の精製水素ガスを生産する水素精製昇圧装置であって、
複数枚積層されたセル構造と、前記セル構造の積層方向に締付応力を加える押圧構造とを備え、
前記セル構造は、
固体高分子電解質膜と、
前記固体高分子電解質膜の一方に積層されるアノード触媒層と、
前記固体高分子電解質膜の他方に積層されるカソード触媒層と、
前記アノード触媒層に対向して、前記アノード触媒層の外側に設けられるアノード側給電体と、
前記カソード触媒層に対向して、前記カソード触媒層の外側に設けられるカソード側給電体と、
前記アノード側給電体に対向して、前記アノード側給電体の外側に設けられ、前記水素含有ガスが供給される流路を備えたアノード側セパレータと、
前記カソード側給電体に対向して、前記カソード側給電体の外側に設けられ、前記精製水素ガスが排出される流路を備えたカソード側セパレータと、を備える
水素精製昇圧装置。 - 前記カソード側セパレータの流路面は、前記固体高分子電解質膜と平行な面方向において、前記アノード側セパレータの流路面に対して内側に収まる大きさである
請求項1に記載の水素精製昇圧装置。 - 複数枚積層された前記セル構造は、電気的に直列または並列に接続されている
請求項2に記載の水素精製昇圧装置。 - 前記カソード側給電体と前記カソード側セパレータの間に配置され、
前記セル構造の積層方向に荷重を付与する弾性を有する導電性部材をさらに備える
請求項1〜3のいずれかに記載の水素精製昇圧装置。 - 前記アノード触媒層と前記アノード側給電体との間に、及び/又は、前記カソード触媒層と前記カソード側給電体との間に、多孔質の導電性撥水層が設けられる請求項1〜4のいずれかに記載の水素精製昇圧装置。
- 前記導電性撥水層は、
炭素材料と、界面活性剤と、フッ素樹脂の重合体ディスパージョン希釈体との混合物を、
粉砕・混合したものを前記アノード側給電体及び/又はカソード側給電体に塗装し、乾燥し、ホットプレスすることにより一体形成される
請求項5に記載の水素精製昇圧装置。 - 前記セル構造間のシール部分は、
ガスケットと、
前記ガスケットを押さえつけるために、前記アノード側セパレータ及び前記カソード側セパレータに形成された互いに対向する一対の平坦部と、
前記一対の平坦部の両方又は一方に形成された一重または近接する多重の環状突部を備え、
前記環状突部が突部間の前記ガスケットを圧縮して押し当てる構造になっている
請求項6に記載の水素精製昇圧装置。 - 前記押圧構造は、ベースプレートと、締付プレートと、前記締付プレートおよび前記セル構造の間に設けられる押え治具とを備え、
前記ベースプレートは、積層された前記セル構造の一端に設けられ、
前記締付プレートは、積層された前記セル構造の他端に設けられ、積層された前記セル構造を挟んで前記ベースプレートに押圧バネの弾性を介して締付けられており、
前記押え治具は、錐体形状であり、前記セル構造側の底面は、前記セル構造の端面に略均等に押圧可能な形状であり、
前記締付プレートおよび前記押え治具は、少なくとも一方が凸部を有することにより1点で接する
請求項7に記載の水素精製昇圧装置。 - 前記セル構造および前記押圧構造を収納する高圧タンクをさらに備え、
前記高圧タンク内には、ガス媒体が充填されており、
前記ガス媒体の圧力は、前記水素含有ガスの圧力より高く、前記精製水素ガスの圧力よりも低く保たれている、
請求項1〜8のいずれかに記載の水素精製昇圧装置。 - 請求項1〜9のいずれかに記載の水素精製昇圧装置と、
水素収納タンクと、
水トラップ・ドレイン器と、
を備え、
前記水トラップ・ドレイン器は、前記水素精製昇圧装置と前記水素収納タンクとの間の水素経路上に設置されており、かつ交互に流路切り替えが可能な一対の水トラップを有する、
水素製造システム。
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