JP6299027B2 - 水素精製昇圧システム及びその運転方法 - Google Patents
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<水素精製昇圧システムの全体構成>
図1に、本発明の第1実施形態の水素精製昇圧システム1を示す。水素精製昇圧システム1は、燃料Fとなる純水素ガス、水電解ガス、都市ガス、コークス炉ガスなどの燃料ガスまたはナフサ、灯油、ガソリンなどの燃料液体等の燃料Fから取り出した水素を精製及び昇圧して、高純度高圧の精製水素ガスPを生成し、水素タンク4内に貯留する。水素タンク4内に貯蔵された精製水素ガスPは、水素ステーションに設置される貯留タンクや燃料電池自動車に充填される。
炭素を酸化除去して性能復活を図られる。
また図示しないが、燃料電池自動車用とする場合は、水素燃料規格を満足するため、例えば水分を除去するための露点冷却型、吸着型等の除湿装置や、無機、有機の不純物を除去するための吸着装置や膜分離装置等の除去装置を備えてもよい。
次に、本実施形態の水素精製昇圧システム1の運転方法について説明する。以下の説明中の各判断及び処理は、水素精製昇圧システム1の動作を制御する制御部によって行われることが好ましいが、判断及び処理の一部又は全部を管理者が手動で行ってもよい。
次に、図2〜図8を用いて、水素精製昇圧装置3の詳細な構成を説明する。図2に示すように、水素精製昇圧装置3は、精製昇圧部5と、精製昇圧部5を取り囲む密閉容器である外殻(高圧タンク)3aとを備える。精製昇圧部5は、複数のユニットセル8が積層された積層セル構造18を備える。図2では、5つのユニットセル8が積層されている。
ここで、図3〜図6を用いて、ユニットセル8の構造について詳細に説明する。
積層セル構造18に含まれる複数のユニットセル8は、セパレータ8aによって区切られている。隣接する2つのセパレータ8a間には、固体高分子電解質膜40が挟まれる。隣接するセパレータ8aの一方は、アノード側流路20aを備えるアノード側セパレータ20として機能し、他方は、カソード側流路30aを備えるカソード側セパレータ30として機能する。積層セル構造8は、隣接する2つのセパレータ8a間のシール部分が、ガスケット12が押圧されることでシールされる。また、図3(b)に示すように、アノード側セパレータ20及びカソード側セパレータ30には、それぞれ、互いに対向する面に平坦部が形成されており、平坦部の両方又は一方に環状突部20d、30dが形成されている。そして、環状突部20d、30dをガスケット12に押し当てることによってシール性を向上させている。具体的には、環状突部20d、30dの断面は三角形状をしており、好ましくは正三角形又は頂角が30〜150度の二等辺三角形で頂点を丸めた構造を有している。頂点が丸められていることにより、ガスケット12を傷つけることを防止する。環状突部20d、30dはアノード側セパレータ20、カソード側セパレータ30の平坦部から削り出しにより形成される。このようなシール構造は、シール面が多少傾いたとしても良好なシール性を保ち、またシール面にOリングを設ける必要がないためコスト低減が可能である。
(i)固体高分子電解質膜
本実施形態では、固体高分子電解質膜40は、プロトン(水素イオン)を伝導可能な固体材料を用いることができる。このようにプロトン(水素イオン)を伝導可能な固体材料を用いると固体高分子電解質膜40に電流を加える事により、カソード側流路に水素を生成するという利点があるからである。具体的には、固体高分子電解質膜40は、ポリマーの不織布やフィブリル、ガラス繊維で補強したフッ化炭素系電解質(PFSA(パーフルオロスルホン酸)膜、Nafion(R)(デュポン社製)など)、又は炭化水素系電解質膜(SPEKP(スルフォン酸化ポリエーテルケトンフォスフィンオキシド)、SPK-bl-1(スルフォン酸化ポリエーテルケトンブロック共重合体)、SPEEK(スルホン化ポリエーテルエーテルケトン)など)を用いる。膜中のガス透過が低いため、炭化水素系電解質膜を使用することが最も好ましい。
上述したように、固体高分子電解質膜40の一方にはアノード触媒層23が積層され、固体高分子電解質膜40の他方にはカソード触媒層33が積層されている。このアノード触媒層23は、水素をプロトン(水素イオン)と電子に分解可能な多孔質材料を用いることができる。このように水素をプロトン(水素イオン)と電子に分解可能な多孔質材料を用いるとアノード触媒層で水素が効率よく分解されるからである。具体的には、このアノード触媒層23は、カーボンブラックに担持されたPt単味またはPtRu合金の微粒子触媒(Pt/CBまたはPtRu/CB)を、固体高分子電解質膜40に薄層コーティングすることにより、形成される。特に、PtRu/CB触媒は、COの酸化活性、被毒耐性に優れるため、一酸化炭素選択酸化反応器で完全にCO除去がされていない恐れがある場合に有用である。一方、カソード触媒層33は、カーボンブラックに担持されたPt単味の微粒子触媒(Pt/CB)を、固体高分子電解質膜40に薄層コーティングすることにより、形成される。さらに、これらの触媒層23、33において、カーボンブラックに担持された微粒子触媒にPFSAが薄層にコーティングされる。
上述したように、アノード触媒層23とアノード側給電体21との間には、導電性多孔質の導電性撥水層22が設けられている。また、カソード触媒層33とカソード側給電体31との間には、導電性多孔質の導電性撥水層32が設けられている、これらの導電性撥水層22、32は、良導電性を有し、多孔質であり、平滑な面を有し、耐腐食性を有する。また、アノード側導電性撥水層22においては、水素含有ガスHが拡散され、アノード側触媒層23に均一に水素含有ガスHを供給することを補助する。このような構成の導電性撥水層22、32によれば、アノード触媒層で起こる電気化学反応によって給電体の金属が腐食することを防止でき、且つ、給電体から供給される電流の抵抗を増加することなく、水素含有ガスHを良好かつ均一にアノード側触媒層23まで輸送および生成水素をカソード側触媒層33から排出することができるという利点がある。
上述のように、アノード触媒層23の外側に、アノード側給電体21がアノード触媒層23に(導電性撥水層22を介して)対向して設けられる。また、カソード触媒層33の外側に、カソード側給電体31がカソード触媒層33に(導電性撥水層32を介して)対向して設けられる。アノード側給電体21、カソード側給電体31は、所定の空孔率を有する導電性材料を用いることができる。このような材料であれば良好な導電性とガス拡散特性を両方兼ね備えるという利点があるからである。このような材料の中でも、良導電性を有し、多孔質であり、平滑な面を有し、耐腐食性を有する材料を用いることが好ましい。具体的には、アノード側給電体21、カソード側給電体31には、金属焼結体多孔質シート(PMS)が用いられる。さらに好ましくは、高圧縮環境にさらされる事による材料のクリープ変形を抑止するため、金属焼結体多孔質シートに焼き入れ処理を施し、給電接触面にメッキ等により抵抗低減処理を施したPMSを用いる。
図4を用いて、弾力性を有する導電性部材34の具体的形状について説明する。上述したように、カソード側給電体31とカソード側セパレータ30の間には、少なくとも一部が導電性を有し、積層セル構造18の積層方向に荷重を付与する導電性部材34が配置される。この導電性部材34は、カソード側流路30a内に収納される形状をしており、矩形状のプレートを、波状に折り曲げることにより波状形状34aが形成されている。波状形状34aは、積層セル構造18に組み込まれた場合、弾性変形することによりセル構造の積層方向に荷重を付与する。
図5(a)を用いて、アノード側セパレータ20に形成されるアノード側流路20aについて説明する。アノード側流路20aは、水素含有ガス入口8cと水素含有ガス出口8dを有する。水素含有ガス入口8cと水素含有ガス出口8dは、どちらも管路53に連通されている。水素含有ガスHのアノード側流路20a内の拡散を補助するために、溝部分8fと壁部分8eが形成される。溝部分8fと壁部分8eが存在することによって、アノード側流路20a内に大きな濃度分布が発生して未反応の水素含有ガスHが水素含有ガス出口8dに排出されることを防止する。水素含有ガスHは、アノード側流路20aと同一形状の導電性撥水層付き多孔質金属シート(アノード側給電体21)を介してアノード触媒層23に供給される。
図5(b)は、固体高分子電解質膜40に対して垂直な方向から見たアノード側セパレータ20に、カソード側流路30aを重ねた状態を示す。図5(b)に示すように、カソード側流路30aは、固体高分子電解質膜40に対して垂直な方向から見た場合に、アノード側セパレータ20に形成されるアノード側流路20aに対して内側に収まる大きさに形成される。具体的には、図5(b)に示すように、カソード側流路30a(点線)は、アノード側流路20aに対して、流路の中心を同じくして、アノード側流路20aを均等に縮小した構成をとっている。このような構成をとることによって、カソード側流路30aに高圧の水素が生成されても電解質膜が破れにくいという利点がある。カソード触媒層33で生成した精製水素ガスPは、カソード側流路30aと同一形状の導電性撥水層付き多孔質金属シート(カソード側給電体31)を介して管路55に排出される。
図6を用いて、積層セル構造18の電気的接続について説明する。図6に示すように、本実施形態では、積層セル構造18を構成する複数のユニットセル8が、電気的に直列に接続されている。すなわち、この積層セル構造18では、アノード側セパレータ20、アノード側給電体21、アノード側導電性撥水層22、アノード側触媒層23は電気的に接続されている。また、カソード側セパレータ30、弾力性を有する導電性部材34、カソード側給電体31、カソード側導電性撥水層32、カソード側触媒層33は電気的に接続されている。
また、固体高分子電解質膜40およびガスケット12は非導電性であり、電気的に絶縁されている。しかし、固体高分子電解質膜40はイオン伝導体であるため、水素イオンが固体高分子電解質膜40内を伝導するため、アノード側からカソード側に電荷が運ばれる。
本実施形態の水素精製昇圧装置3は、上述のような構成を有するため、下記に記載する有利な効果を奏する。
(1)特許文献2に示すような水電解から高圧水素を製造する従来技術と比較して、本実施形態の場合は水を用いないため、積層セル構造18を構成する各部品が腐食しにくい。このため、耐腐食性のセル材料を使用する必要がなく、低コスト化を図ることが可能である。
(2)ユニットセル8を積層するため、ユニットセル8の流路(アノード側流路20aおよびカソード側流路30a)の面積が小さくなり、複数のユニットセル8の積層方向の締付応力が小さくなる。すなわち、本実施形態の水素精製昇圧装置3は、水素ステーション向けの用途で必要とされることが多い750気圧以上、好ましくは850気圧以上、さらに好ましくは1000気圧以上まで水素を昇圧することが可能である。
(3)特許文献2に示すような水電解から高圧水素を製造する従来技術と比較して発熱量が少なく、且つ、アノード側流路20aに流れる精製水素ガスPが固体高分子電解質膜40を冷却するため、積層セル構造18に冷却機構を設ける必要がない。
(4)カソード側流路30aは、アノード側流路20aに対して内側に収まる大きさに形成されるため、カソード側流路30aに高圧の水素が生成されても、アノード側流路20aとカソード側流路30aの圧力差によって固体高分子電解質膜40が破れることが防止される。
(5)導電性部材34がカソード側セパレータ30及びカソード側給電体31に荷重を付与するため、カソード側給電体31が、カソード側セパレータ30又はカソード側触媒層33から浮き上がり電気的接触が悪化する問題を防止する。
(6)給電体21(31)と触媒層23(33)の間に、導電性撥水層22(32)が設けられるため、給電体21(31)が触媒層23(33)の影響で腐食することを防止することが可能である。
(7)環状突部20d、30dがガスケット12を押し当てる構造を有するため、平坦部でガスケット12を押圧する場合と比較して、シール性が向上し、Oリングを用いてシールすることが不要となる。さらに、カソード側流路30aに生成される水素の圧力によってガスケット12が外側に押し出されることを防止することが可能である。
(8)押え治具9は、締付プレート7と1点で接するため、締付プレート7を締め付ける締付トルクに多少ばらつきがあったり、生成水素圧の低下、温度上昇や振動により締付けトルクが緩んだ場合においても、押圧バネ10bとの協働により押え治具9を介して積層セル構造18の全面を均一な面圧で抑えることが可能となる。
本実施形態の水素精製昇圧システム1は、水素精製昇圧装置3の積層セル構造18を構成する複数のユニットセル8が電気的に並列に接続されている点を除いては、第1実施形態と基本的に同様の構成を有し、同様の作用効果を奏する。そのため、同様の構成および作用効果については説明を省略する。
(1)積層セル構造18を構成する複数のユニットセル8が電気的に並列に接続されるため、いずれかのセルが故障した場合に、他のユニットセル8を使用して発電を継続することが可能になり、連続運転性の向上が期待される。
(2)複数のユニットセル8が電気的に並列に接続されるため、いずれかのセルが故障した場合に、どのセルが故障したかを電気的に特定することが容易になり、メンテナンス性がよくなる。
本実施形態の水素精製昇圧システム1は、水素精製昇圧装置3の積層セル構造18の断面形状が円形である点を除いては、第1実施形態と基本的に同様の構成を有し、同様の作用効果を奏する。そのため、同様の構成および作用効果については説明を省略する。
次に、図10(a)〜(b)を用いて、セパレータの流路形状のバリエーションについて説明する。図10(a)、(b)に示すように、セパレータの流路は、水素含有ガス入口8cから水素含有ガス出口8dへ流れる水素含有ガス経路8fが蛇行していてもよい。このように、水素含有ガス流路8fが蛇行すると、アノード側流路20a内に水素含有ガスHが滞在する滞在時間が長くなるため、水素含有ガスH中の水素のうち、アノード側触媒層23で反応する水素の割合が高まる。
2a:改質器
2b:一酸化炭素選択酸化反応器(PROX: Preferencial Oxidation)
3:水素精製昇圧装置
3a:外殻
3b:外殻内部
4:水素タンク
4a:水トラップ・ドレイン器
5:精製昇圧部
6:ベースプレート
7:締付プレート
8:ユニットセル
8a:セパレータ
8b:ボルト挿通孔
8c:水素含有ガス入口
8d:水素含有ガス出口
8e:壁部分
8f:溝部分(水素含有ガス経路)
18:積層セル構造
20a:アノード側流路
30a:カソード側流路
9:押え治具
10:ボルト
10a:ナット
10b:押圧ばね
12:ガスケット
13:外部電源の正極
14:外部電源の負極
15:外部電源
20:アノード側セパレータ
21:アノード側焼結多孔質金属シート(アノード側給電体)
22:アノード側導電性撥水層
23:アノード側触媒層(アノード側電極)
30:カソード側セパレータ
20d、30d:環状突部
31:カソード側焼結多孔質金属シート(カソード側給電体)
32:カソード側導電性撥水層
33:カソード側触媒層(カソード側電極)
34:弾力性を有する導電性部材(集電部材)
34a:波状形状
40:固体高分子電解質膜
Claims (7)
- 燃料を供給する燃料供給配管と、
前記燃料を改質して水素と一酸化炭素を含有する改質ガスを生成する改質器と、
前記改質ガスからなる又は前記改質ガスから得られる水素含有ガス中の一酸化炭素濃度と水素濃度を測定するガス検知器と、
電解質膜を挟んで配置されるアノードとカソードの間に電圧を印加することによって前記水素含有ガス中の水素を精製及び昇圧して精製水素ガスを生成する水素精製昇圧装置と、
前記水素精製昇圧装置の外殻内に加圧ガスを供給する加圧ガス供給配管と、
前記水素精製昇圧装置内の残ガスを排出するパージ用窒素ガス供給配管と、
前記精製水素ガスに含まれる水分を排出する排水口と、
前記精製水素ガスを貯留する水素タンクと、
を備える、水素精製昇圧システム。 - 燃料を供給する燃料供給配管と、
前記燃料を改質して水素と一酸化炭素を含有する改質ガスを生成する改質器と、
前記改質ガス中の一酸化炭素濃度を低減して水素含有ガスを生成する一酸化炭素除去器と、
前記水素含有ガス中の一酸化炭素濃度と水素濃度を測定するガス検知器と、
電解質膜を挟んで配置されるアノードとカソードの間に電圧を印加することによって前記水素含有ガス中の水素を精製及び昇圧して精製水素ガスを生成する水素精製昇圧装置と、
前記水素精製昇圧装置の外殻内に加圧ガスを供給する加圧ガス供給配管と、
前記水素精製昇圧装置内の残ガスを排出するパージ用窒素ガス供給配管と、
前記精製水素ガスに含まれる水分を排出する排水口と、
前記精製水素ガスを貯留する水素タンクと、
を備える、水素精製昇圧システム。 - 燃料を供給する燃料供給配管と、
前記燃料を改質して水素と一酸化炭素を含有する改質ガスを生成する改質器と、
前記改質ガス中の一酸化炭素濃度を低減して水素含有ガスを生成する一酸化炭素除去器と、
前記水素含有ガス中の一酸化炭素濃度と水素濃度を測定するガス検知器と、
前記水素含有ガスに酸素ガスを混合する酸素ガス供給配管と、
電解質膜を挟んで配置されるアノードとカソードの間に電圧を印加することによって前記水素含有ガス中の水素を精製及び昇圧して精製水素ガスを生成する水素精製昇圧装置と、
前記水素精製昇圧装置の外殻内に加圧ガスを供給する加圧ガス供給配管と、
前記水素精製昇圧装置内の残ガスを排出するパージ用窒素ガス供給配管と、
前記精製水素ガスに含まれる水分を排出する排水口と、
前記精製水素ガスを貯留する水素タンクと、
を備える、水素精製昇圧システム。 - 請求項1から請求項3の何れか1つに記載の水素精製昇圧システムの運転方法であって、
前記改質器を予熱し、前記燃料を供給する工程と、
前記ガス検知器が検出した一酸化炭素濃度が閾値を超えると前記水素含有ガスに酸素ガスを混合する工程と、
前記水素精製昇圧装置の前記アノードと前記カソードの間に電圧を印加する工程と、
前記精製水素ガスの流量及び圧力を測定して前記燃料の供給量を制御する工程を備える、水素精製昇圧システムの運転方法。 - 請求項1から請求項3の何れか1つに記載の水素精製昇圧システムの運転方法であって、
前記水素精製昇圧システムの停止時には、
前記燃料の供給を停止する工程と、
前記水素精製昇圧装置への通電を停止する工程と、
前記水素精製昇圧装置への前記水素含有ガスの供給を停止し且つ前記パージ用窒素ガスを導入させて前記水素精製昇圧装置内の残ガスを排出する工程を備える、水素精製昇圧システムの運転方法。 - 請求項1から請求項3の何れか1つに記載の水素精製昇圧システムの運転方法であって、
前記水素精製昇圧装置は、複数のユニットセルが積層された積層セル構造を備え、
前記ユニットセルは、
固体高分子電解質膜と、
前記固体高分子電解質膜の一方に積層されるアノード触媒層と、
前記固体高分子電解質膜の他方に積層されるカソード触媒層と、
前記アノード触媒層に対向して前記アノード触媒層の外側に設けられるアノード側給電体と、
前記カソード触媒層に対向して前記カソード触媒層の外側に設けられるカソード側給電体と、
前記アノード側給電体に対向して前記アノード側給電体の外側に設けられ且つ前記水素含有ガスが供給されるアノード側流路を備えたアノード側セパレータと、
前記カソード側給電体に対向して前記カソード側給電体の外側に設けられ且つ前記精製水素ガスが排出されるカソード側流路を備えたカソード側セパレータを備え、
前記カソード側流路中の前記精製水素ガスの圧力を測定する圧力測定部を備え、
前記圧力測定部による測定結果に基づいて、前記燃料の供給量を調節する工程を備える、水素精製昇圧システムの運転方法。 - 請求項6に記載の水素精製昇圧システムの運転方法であって、
前記圧力測定部は、前記積層セル構造の最後段のユニットセルの前記カソード側流路での前記精製水素ガスの圧力を測定するように配置され、
前記圧力測定部の測定値が所定の基準値未満である場合に前記改質器への前記燃料の供給量を増加させる工程を備える、水素精製昇圧システムの運転方法。
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