JPS625560A - 水銀添加剤を低減した亜鉛電極を使用するアルカリ電池 - Google Patents

水銀添加剤を低減した亜鉛電極を使用するアルカリ電池

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JPS625560A
JPS625560A JP10456886A JP10456886A JPS625560A JP S625560 A JPS625560 A JP S625560A JP 10456886 A JP10456886 A JP 10456886A JP 10456886 A JP10456886 A JP 10456886A JP S625560 A JPS625560 A JP S625560A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、電池に適当な貯蔵寿命を与えるに必要な水銀
の割合を低下させるための手段として、インジウムと共
に、酸化ポリエチレン環（ｌｉｎｋａｇｅ）を有する化
合物を含有するアルカリ亜鉛−二酸化マンガン電池に関
するものである。
〔従来技術と問題点〕
亜鉛負極と二酸化マンガン正極とを有するアルカリ電気
化学的電池は、電気エネルギーの比較的高率源として近
年商業的罠重要となっている。アルカリ電解質は通常は
濃縮水性水酸化カリウムであって、塩化亜鉛および／ま
たは塩化アンモニウム電解質を使用する旧式のルクラン
シエ電池と比較して、高率の電気エネルギーを発生する
能力をこの電池に与える主要な要因である。しかし技術
の進歩に伴って、多くの場合に、アルカリ電池の存在は
必ずしも有り難い事ではない。例えばアルカリは、非常
に反応性の物質であって、亜鉛と反応する。この反応を
制御する手段が使用されない限り、アルカリ亜鉛電池の
貯蔵寿命は許容限度以下に低下する。さらに、アルカリ
と亜鉛との反応において水素ガスが発生するので、水素
を脱気する安全手段が備えられなければ、電池の爆発の
危険性があろう。
市販のアルカリ亜鉛電池にお〜・ては、電池に対して水
銀を添加する事により亜鉛とアルカリとの反応が許容限
度まで制御または低下される。不幸にして最近、環境中
への水銀の導入が人間の健康およびその他の生物に対し
て危険である事が明らかとなった。個々の電池は少量の
水銀を含有するに過ぎないが、今日市販されている多数
の亜鉛アルカリ電池が廃棄されたのちに、多量の水銀を
環境の中に入らせることになる。
米国特許第ｊ、１７．４４？号は、許容限度の貯蔵寿命
を得るために必要とされる水銀の割合を少量の酸化エチ
レン重合体の添加によって低下させる事のできるアルカ
リ亜鉛−二酸化マンガン電池を開示している。
米国特許第弘、３００．ｂ　／　１４号は、亜鉛と、ガ
リウム、インジウム、タリウムから成るグループから選
ばれた少なくともコ種の金属との合金粉末のアマルガム
化によって作られた負極を有するアルカリ電池を開示し
ている。これらの金属は、アルカリ電解質中において亜
鉛の腐食を防止して水素ガスの発生と電解質の漏れを防
止するに必要な水銀の量を減少させるために電池中に含
まれる。
ドイツ特許第１，０ＪＩ１．．３０９号は、酸性、中性
またはアルカリ性電解質の中における亜鉛の腐食を防止
するように、インジウム化合物を電解質に添加しおよび
／または金属インジウムを精製亜鉛と合金化するように
したアルカリ亜鉛電池を開示している。
ｌ灯ｇ年ケ月２Ａ日に公告の特公昭３３−３２０１１号
公報には、高い耐食性を有し一次電池において使用する
に適した亜鉛合金を形成するために、金属元素Ｆｅ、　
Ｃｄ、　Ｃｒ、　Ｐｂ、　Ｃａ、　Ｈｇ、　Ｂｌ　、　
Ｓｂ、　ＡＩ、　Ａｇ。
Ｍｇ　、　Ｓｉ　、　Ｎｉ　、　Ｍｎ　などの７種、１
種または数種を含有する純粋亜鉛基合金に対して０，０
０θ／チ〜２．０％のインジウムを添加する事が記載さ
れている。
〔発明の目的〕
本発明の目的は、アルカリ亜鉛電池において許容限度の
貯蔵寿命を得るためアルカリと亜鉛との反応率を低下さ
せるに必要な水銀の割合を低下させる手段を提供するに
ある。
本発明の他の目的は、アルカリ亜鉛電池においてアルカ
リと亜鉛との間の反応を低下させるに必要な水銀量を大
幅に減少させながら許容限度の貯蔵寿命を与えるように
相乗作用を生じるため酸化ポリエチレン環を有する化合
物とインジウムとをこの電池の中に合体させるにある。
本発明のこれらの目的および他の目的は下記の説明から
明らかとなろう。
〔発明の概要〕
本発明は、二酸化マンガン正極と、アルカリ電解質溶液
と、水銀を含有する亜鉛負極とを有する電池において、
前記の水銀は亜鉛重量に対して約０．０弘〜３．０重量
％存在し、また亜鉛罠対して少なくとも約０．００１重
量％の酸化ポリエチレン環を有する化合物と、亜鉛に対
して少なくとも約。、ＯＯＳ重量％のインジウムとが電
池に対して添加されるようにした改良に関するものであ
る。
従来は、亜鉛の腐食を低減させ電池の許容限度の貯蔵寿
命を生じるため、亜鉛に対して１０重量％もの水銀がア
ルカリ亜鉛電池に対して加えられていた。アルカリ亜鉛
電池に対してインジウムと酸化ポリエチレン環を有する
化合物とを添加すると、アルカリと亜鉛との反応を低下
させるに必要な水銀量を大幅に減少させながらバッテリ
ーの許容限度の貯蔵寿命の得られる事が発見された。酸
化ポリエチレン環を有する化合物とインジウムとを少量
の水銀と組合わせれば、同一量の水銀と酸化ポリエチレ
ン環を有する化合物とを含有するがインジウムを含有し
ない同様の電池、または同一量の水銀とインジウムを含
有するが酸化ポリエチレン環を有する化合物を含有しな
い同様の電池と比較して、貯蔵安定性が改良される。
電池の中の水銀の量は、亜鉛に対して約θ、Ｏａ〜Ｊ、
０重量％とし、さらに好ましくは約０．０１１〜２．０
０重量％とする。０．０ダチ以下の水銀量は、酸化ポリ
エチレン環を有する化合物とインジウムの両方を添加し
ても電池の十分な貯蔵安定性を与えるには不十分である
。約３．θチ以上の水銀量は、優れた貯蔵委定性を与え
るが、電池の廃棄に際して余分の水銀を処分しなければ
ならない。
電池中の酸化ポリエチレン環を有する化合物の量は、好
ましくは亜鉛に対して約０．００／〜約ｏ、ｇ重量％の
範囲とし、さらに好ましくは約ｏ、ｏｉ〜０．２重量％
とする。電池中のインジウムの量は、好ましくは亜鉛に
対して約ｏ、ｏｏｓ〜約０．／重量％とし、さらに好ま
しくは約０．０１〜約ｏ、ｏｂの範囲とする。ｏ、　ｏ
ｏｒ重量％以下のインジウムと共にθ、θθよ重量％以
下の酸化ポリエチレン環を有する化合物を使用すれば、
電池の貯蔵安定性を生じるため水銀の量を前記の範囲ま
で確実に低下させる事ができないであろう。ｏ、ｉ重量
％以上のインジウムと共にｏ、ｔｒ重量％以上の酸化ポ
リエチレン環を有する化合物を使用しても、一般にこれ
だけの量の使用を正当化する有意味な貯蔵安定性の増大
を生じない。
本発明によれば、一方の添加剤をもって完全に他方の添
加剤を代用する事はできない。好ましくは一方の添加剤
の最小量を使用する場合、他方の添加剤は前記範囲の最
低水準以上が使用されて、両者が協働して電池の優れた
貯蔵安定性に必要な水銀量を低下させるようにしなけれ
ばならない。
本発明において使用される酸化ポリエチレン環を有する
化合物は、米国特許第３．１１１７．Ａｎ号に記載のよ
うな酸化エチレン重合体とその誘導体を含む。適当な重
合体は、ジエチレン　グリコール、トリエチレン　グリ
コール、約／９０〜７０００の平均分子量を有するポリ
エチレン　グリコールおよびそのモノ−およびジエーテ
ルとエステルを含む。
使用されるポリエチレン　グリコールのジエーテルとエ
ステルは、Ｃ４およびこれ以下のアルキルエーテルおよ
びＣ４およびこれ以下のアルカノエート　エステルによ
って代表される。適当なエーテル誘導体は、例えばメト
キシ　ジエチレン　グリコールおよびメトキシまたはエ
トキシ　ポリエチレン　グリコールを含む。適当なエス
テル誘導体は、ポリエチレン　グリコール　エステル、
少なくとも７つの酸化ポリエチレン鎖を含有するリン酸
エステル、およびその誘導体を含む。
酸化ポリエチレン環を有する好ましい化合物は、ポリエ
チレン　グリコール、メトキシ　ポリエチレン　グリコ
ール、少なくとも７つの酸化ポリエチレン鎖を含有する
リン酸エステル、およびその誘導体である。好ましくは
、ポリエチレン　グリコールとメトキシ　ポリエチレン
　グリコールは約、３００〜７００の平均分子量を有す
る。
酸化ポリエチレン環を有する化合物は、単独でまたは組
合わせて使用する事ができる。この化合物は一般に水溶
性であって、水溶液として電池に添加する事ができる。
例えば、この添加剤を水中に溶解し、電解質によるセパ
レータの湿潤を容易にするため、このセパレータの予湿
洞化に使用する事かできる。そこで電池が平衡するに従
って、この添加剤が亜鉛表面まで泳動する。あるいは、
酸化ポリエチレン環を有する化合物を、負極ゲルの製造
中に、直接に亜鉛に添加する事ができる。
インジウムは金属元素として、または化合物として、直
接に亜鉛負極に添加する事ができる。また、インジウム
酸塩イオンを電解質溶液に加え、つぎにインジウムを亜
鉛負極上に沈殿させる事ができる。また、亜鉛−インジ
ウム粉末（インジウムをもって部分的に被覆された亜鉛
粉末）のアマルガム化法により、インジウムのアマルガ
ムによる亜鉛粉末のアマルガム化により、または粉末状
の亜鉛−インジウム合金のアマルガム化法により、イン
ジウムを亜鉛負極の中に含有させる事ができる。
酸化ポリエチレン環を有する化合物とインジウムは、亜
鉛とアルカリ性電解質との反応率を低下させるに十分な
量が本発明の電池の中に使用され、これにより、満足な
貯蔵寿命を得るに必要な水銀の割合を著しく低下させる
。
酸化ポリエチレン環を有する化合物とインジウムを使用
する電池は通常構造のものとする事ができる。−例とし
て適当な電池は、全部または一部をニッケルメッキされ
た鋼またはその他の金属から成るキャップ付き金属缶体
を含む。絶縁ジャケットが使用される場合、その両端は
上カバーの外側縁と下カバーの外側縁に沿って締め固め
られる。
絶縁体が゛缶体を下金属カバーから絶縁する。缶体内部
に管状正極がきっちりとはめ合わされ、この正極は果粒
状二酸化マンガンと炭素とを含有し、その内側面をセル
ローズ不織布のセパレータによって内張すされている。
セパレータの内側に負極が収容され、この負極は、粉末
状亜鉛と、水性水酸化カリウム電解質と、ポリアクリル
酸などの電解質膨潤性結合剤との混合物から成る。
他の型の亜鉛アルカリ電池構造を使用する事もできる。
例えば、負極が亜鉛塊、圧縮粉末亜鉛または他の金属上
にメッキされた亜鉛である構造、また亜鉛が電解質ゲル
の中に分布された粉末状を成す構造を使用する事かでき
る。
電池中に使用される電解質は水性アルカリ、特に水酸化
カリウムである。
水銀は米国特許第コ、９９３，９７１４号に記載の方法
によって電池に添加する事ができる。本発明を実施して
前記のように酸化ポリエチレン環を有する化合物とイン
ジウムを添加する事により、任意に貯蔵安定性水準を得
るに必要な水銀量を著しく低減する事ができる。
実施例　／ それぞれ正極の重量％ベースで下記の配合を有するＪｇ
の正極を用いて、Ｃ−サイズ円筒形電池（ロット　Ａ）
を作った。
成分　　　　　　　　　　重量％ Ｍｎ　Ｏ２７Ａ　、ざ６ 黒鉛　　　　　　　　　　　　り、ｓｇアセチレン　ブ
ラック　　　　／１ｇ２ボートランドセメント　　　　
３．ＳダブＮ　　ＫＯＨ／Ｊ−０ １０個の電池はそれぞれ、下記重量％ベースの配合の亜
鉛負極／４Ｌ、１４ｇを使用した。
成分　　　　　　　　　　重量％ 亜鉛および 酸化亜鉛粉末　　　　　　　６０．７弘金属水銀　　　
　　　　　　　Ｏ，コ？ポリアクリル酸　　　　　　　
００ｇ３θ、／Ｎ　　ＫＯＨ溶液　　　　３ξ鮮また７
０個の電池はそれぞれ、セルローズセパレータと共に？
ＮＫＯＨの電解質溶液を使用した。平均分子量１２！−
３７！；のメトキシ　ポリエチレングリコール（ユニオ
ン　カーバイド社から商標Ｃａｒｂｏｗａｘ　３００で
市販）を負極に対して添加した事以外は前記と同様にし
て追加電池（ロッ）　　Ｂ）を作った。メトキシ　ポリ
エチレン　グリコール添加のほかに、負極混合物に対し
て水酸化インジウムを乾爆粉末として添加する事により
電池にインジウムを加えた事以外は前記ロツ）Ｂと同様
にして追加電池（ロット　Ｃ）を作った。
急速なガス発生を誘導するため、これらの電池を７７”
Ｃでｇ週間貯蔵した。電池は密封されているので、内部
ガスの蓄積により容器底部が膨らまされる。缶体は厚さ
ｏ、ｏｉｏインチの鋼板から引き抜かれ、内圧を評価す
るため缶体の底部の膨らみを実測した。各電池ロフトの
平均膨らみを計算し、そのデータを表７に示す。
表／ Ａ　　　　　Ｏ，！；００　　　　　θ、Ｑダ３インチ
Ｂ　　　　　Ｏ０！；　　０　　　０．０／　　　０，
０３．３インチＣＯｏｆ　　ＯｏＡ　　　Ｏ．０１　　
　０．０／３インチ前記の表から明らかなように、少量
の水銀と共にインジウムとグリコールを添加すれば、電
池膨らみの減少に見られるように電池内部圧の形成が低
減される。
実施例　コ それぞれ実施例１のロッ）Ａ、Ｂ、Ｃと同様にして、そ
れぞれ１０個のＪロッ）Ａ、Ｂ、Ｃを作った。これらの
電池をＱｊ”Ｃで種々の時間貯蔵し、各ロットの平均膨
らみを計算し、データを表コに示した。また各ロフトの
電池の漏れを観察し、これも表コに示した。
実施例　３ 実施例／の正極と電解質を用いてそれぞれ１０個の電池
から成る３０ツト（Ａ、Ｂ、Ｃ）を作った。
各電池の負極は／１１．．１４ｇであり、負極重量に対
して下記の配合を有する。
亜鉛および酸化亜鉛粉末　　　！？、１．９金属水銀　
　　　　　　　　　　ｏ、ｇｔ。
ポリアクリル酸　　　　　　　　０．７７ｏ）Ｎ　ＫＯ
Ｈ溶液　　　　　　、ｉｇ、ｂｇ電電池フッＢとＣは下
記の表３に示す量のインジウムおよび／またはメトキシ
　ポリエチレングリコール含含有していた。各ロフトの
電池を７７℃でｇ週間貯蔵し、各ロフトの平均膨らみを
計算した。データを表３に示す。
表３ Ａ　　　１．！０　　０　　　０．０弘ＯＢ　　　　　
　　／！ｒ００ダ　　　　０　　　　　　　　　０．θ
コタＣ／、３０．０弘　　　ｏ、ｏ７　　　　　　ｏ、
ｏｏｑ実施例　弘 下記の表ｔに示す量の水銀、インジウムおよび／または
メトキシ　ポリエチレン　グリコールを使用し、実施例
３と同様にして、ｊ電池のロフト（ロフト　Ａ）とそれ
ぞれＩＯ電池のコロット（ロットＢ、Ｃ）を作った。こ
れらの電池金種々の時間、ｌ”ｃで貯蔵し、各電池ロフ
トの平均膨らみを計算し、データを表１に示した。
表弘 ＡＩ！０　　θ　　、７　　０，０２２Ａ　　Ｉ！ｒ０
　０　　　Ａ　　　０．０３０Ａ　　　　　　　／、ｊ
　　　θ　　　　　　　０　　　　　　　　　　　ワ　
　　　　　　　　０，０．７！Ｂ　　１．！；　０．０
４ｔＯｊ　　　θ、０１０Ｂ　／、５θ、Ｏダ　Ｏｂ　
　　Ｏ，０ｕｒＢ　　　　　　　／ｊ　　　θ、Ｏ弘　
　　　０　　　　　　　　　　　９　　　　　　　　　
０．θ、２θＣ／、！ｒθ、Ｏ’ｌ　　Ｏ，Ｏ’ｌ　　
３　　０，００！；乙 Ｃ／、５θ、０４’　　０，０１　　Ａ　　　００００
１Ｃ／、夕　　０．ＯＩＩ　　　　０００１　　　　　
　　　　タ　　　　　　　　　θ、Ｏθｇ実施例　！ 実施例／の正極と電解質を使用してそれぞれ〃電池の９
０ツトを製造した。各電池の負極は負極重量に対して下
記の配合を有していた。
表５ 負極成分　　　　　　　　　　　　電池ロット（負極重
量引　　　　　Ａ、Ｂ、ＣＤ、Ｅ、Ｆ　　Ｃ，Ｈ，Ｉ亜
鉛および 酸化亜鉛粉末　　　　　　　夕９．６ダ　タデ。６デ　
タデ、９λ金属水銀　　　　　　　　　／、／Ｉｔ　　
　Ｏ８ｇｂ　　　Ｏ，５ｇポリアクリル酸　　　　　　
０１７　　０１７　　０１９θ、／Ｎ　ＫＯＨ溶液　　
　　３ｇ、弘５３１７．６１　３ｇ、７／各ロフトの一
部の電池は下記の表６に示す量のインジウムおよび／ま
たはメトキシ　ポリエチレン　グリコールを含有してい
た。これらの電池は？／’Ｃでｇ週間貯蔵され、各ロフ
トの電池の平均膨らみを計算した。そのデータをこの表
６に示す。
表６ Ａ　　２．００　０．／ｋ　　　Ｏ１０／７Ｂ　　２．
０θ、ＯダＯθ、ｏｉｇ Ｃ２，００，Ｏｕ　Ｏ，／！　　　０．００４Ｄ　　ｉ
、ｒ　ｏ　　ｏ、ｉｓ　　　ｏ、ｏｉｇＥ　／、５θ、
ｏｅ　ｏ　　　　θ、ｏ２２Ｆ　／、５θ、Ｏダ０．／
３　　０．００ｔＯ／、０θ　０．／夕　　０．０１り Ｈ／、００．０ｔＩＯＪＯココ ア　　／、０θ、Ｏ弘０．／３；　　　０．０／ｌ。
実施例　６ 各ロフトの電池の中に表７に示す量の水銀およびインジ
ウムおよび／またはメトキシ　ポリエチレン　グリコー
ルを含有する９０ントの電池を作った。これらの電池を
種々の時間、９℃で貯蔵し、つぎに各ロットの電池の平
均膨らみの増大を計算した。そのデータを表７に示す。
表７ Ａ　　　　　２０　０　　　　　０．／！；　　　　　
０．００３　　　０，００１Ｂ　　２０００１ｔ　０　
　０．θθＡ　　ｏ、ｏｉｉＣ２，００，０（１０，／
タ　Ｏ０θ０．？　　０．θ０６Ｄ　／、５θ　θ、／
！　　０．θθｌＩｏ、ｏｉｉＥ　　／）θ、ｏＩＩ　
θ　　０．００ｇ　　０．Ｏ１’ＩＦ　　／、ｊ　Ｏ，
０４ｔ　θ、／！Ｉ　　Ｏ，θ０３　０，００！；Ｇ　
　／、θθ　０．／！！　　０６００ｔＩＯ００／／）
（／、００，０ＩＩ０　　０．００ｇ　　０．０／ｌＩ
Ｉ　　／、００，０１７０．／！　　０．００３　０，
００１前記の実施例のデータは、電池中において酸化ポ
リエチレン環を有する化合物とインジウムとの組合わせ
が電池の貯蔵安定性に悪影響することなく、電池中の水
銀を大幅に低下させうる事を示している。

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）二酸化マンガン正極と、アルカリ電解質溶液と、
    水銀を含有する亜鉛負極とを有する電池において、前記
    の水銀は亜鉛重量に対して約０．０４〜３．０重量％の
    量存在し、また亜鉛に対して少なくとも約０．００１重
    量％の量の酸化ポリエチレン環を有する化合物と、亜鉛
    に対して少なくとも約０．００５重量％の量のインジウ
    ムとが電池に対して添加される電池。
  2. （２）酸化ポリエチレン環を有する化合物は、ジエチレ
    ングリコール、トリエチレングリコー ル、ポリエチレングリコール、メトキシポ リエチレングリコール、少なくとも一つの酸化ポリエチ
    レン鎖を含むリン酸エステル、およびそれらの誘導体か
    ら成るグループから選ばれる特許請求の範囲第１項の電
    池。
  3. （３）水銀は亜鉛に対して約０．０８乃至約２．０重量
    ％の量存在し、酸化ポリエチレン環を有する化合物は亜
    鉛に対して約０．００１乃至約０．８重量％の量存在し
    、インジウムは亜鉛に対して約０．００５乃至約０．１
    重量％の量存在する特許請求の範囲第１項または第２項
    の電池。
  4. （４）水銀は亜鉛に対して約１重量％以下の量存在し、
    酸化ポリエチレン環を有する化合物は亜鉛に対して約０
    ．２重量％以下の量存在し、またインジウムは亜鉛に対
    して約０．０６重量％以下の量存在する特許請求の範囲
    第１項または第２項の電池。
  5. （５）酸化ポリエチレン環を有する化合物は、約３００
    乃至約７００の平均分子量を有するポリエチレングリコ
    ールまたはメトキシポリエチレ ングリコールである特許請求の範囲第１項の電池。
  6. （６）水銀は亜鉛に対して約０．５乃至約１．５重量％
    の量存在し、酸化ポリエチレン環を有する化合物は亜鉛
    に対して約０．０１乃至約０．２重量％の量存在し、イ
    ンジウムは亜鉛に対して約０．０１乃至約０．０６重量
    ％の量存在する特許請求の範囲第５項の電池。
  7. （７）アルカリ電解質は水性水酸化カリウムである特許
    請求の範囲第１項の電池。
  8. （８）酸化ポリエチレン環を有する化合物は、ジエチレ
    ングリコール、トリエチレングリコー ル、ポリエチレングリコール、メトキシポ リエチレングリコール、少なくとも一つの酸化ポリエチ
    レン鎖を含むリン酸エステル、およびそれらの誘導体か
    ら成るグループから選ばれる特許請求の範囲第７項の電
    池。
  9. （９）酸化ポリエチレン環を有する化合物は、約３００
    乃至約７００の平均分子量を有するポリエチレングリコ
    ールまたはメトキシポリエチレ ングリコールである特許請求の範囲第７項の電池。
  10. （１０）水銀は亜鉛に対して約０．０４乃至約２．０重
    量％の量存在し、酸化ポリエチレン環を有する化合物は
    亜鉛に対して約０．００１乃至約０．８重量％の量存在
    し、インジウムは亜鉛に対して約０．００５乃至約０．
    １重量％の量存在する特許請求の範囲第１項の電池。
JP10456886A 1985-06-28 1986-05-07 水銀添加剤を低減した亜鉛電極を使用するアルカリ電池 Pending JPS625560A (ja)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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JP2007053837A (ja) * 2005-08-16 2007-03-01 Toshiba Elevator Co Ltd 筐体の組み立て方法

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