JPS6235832A - 薄板状炭素質成形体の製造方法 - Google Patents

薄板状炭素質成形体の製造方法

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JPS6235832A
JPS6235832A JP60174022A JP17402285A JPS6235832A JP S6235832 A JPS6235832 A JP S6235832A JP 60174022 A JP60174022 A JP 60174022A JP 17402285 A JP17402285 A JP 17402285A JP S6235832 A JPS6235832 A JP S6235832A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 「産業上の利用分野」 本発明は、薄板状炭素質成形体に関し、とくにリン酸型
燃料電池のセパレーターとして有用な高強度、気体不透
過性の薄板状炭素質成形体及びその製造方法に関する。
「従来の技術」 炭素質材は、すぐれた耐熱性や耐蝕性を有し、また導電
性も良好であるために各種電気電子分野において広く利
用されている。
一般に、これら炭素質材はコークス、黒鉛などの粉粒体
にピッチや樹脂などのバインダーを加えて混練し、これ
を所望形状に成形したのち焼成炭化さらに黒鉛化処理す
ることにより製造されている。このようにして製造され
る炭素質材は、その組織構造が多孔性であるために例え
ば、リン酸型燃料電池用セパレーターのような高度の気
体不透過性が要求される用途にはそのまま適用すること
ができない。
リン酸型燃料電池は、リン酸電解液を含浸させたマトリ
ックスを一対の多孔質電極板の間に挟持し、その外側に
セパレーターを配置し燃料気体および酸化剤気体の供給
通路である溝を形成し、この単位セルを多数積層して電
池を構成している。
例えば、一方の電極の溝に水素ガス、他方の電極の溝に
空気や酸素ガスを供給し、これらのガスがマトリックス
を介して拡散し電極部において担持された触媒により電
池反応を生起する。したがって、セパレーターは供給さ
れる燃料気体と酸化剤気体とか混合しないように気体不
透過性がすぐれていること、また単位セルを積層構成し
た場合セパレーターは電池の内部抵抗として作用するた
めに導電性が高いこと、および薄板状であっても積層圧
縮に耐え得る大きな強度を有することなどの特性を具備
することが要求される。この場合、実用上は気体透過量
はl O−’cm3/ cm2・分以下、比抵抗は30
×10−’Ω・am以下、曲げ強度は800kg/am
’以上の特性値を有することが必要とされている。さら
に、酸化反応に伴なう高熱を効率よく冷却するために熱
伝導率が大きいこと、熱歪を少なくするために熱膨張係
数が小さいこと、ならびに長期安定使用を確保するため
に高温リン酸液中における電気化学反応による電解消耗
量が少ないことなどの緒特性を有することも重要である
。実用上、例えば、熱伝導率は5 K cal/ m−
hr・℃以上、熱膨張係数4.0 X 10−6/’C
以下、また4 0.000時間以上の稼動寿命を確保す
るためには電解消耗量比が2.0以下であることか要求
される。
気体不透過性のすぐれた炭素質成形体を得るためには、
例えば炭素質材に熱硬化性樹脂液を含浸硬化する方法(
樹脂含浸法)あるいは炭素質粉末を熱硬化性樹脂液と混
練し、成形硬化する方法(樹脂結合法)がある。さらに
これらの成形体を非酸化性雰囲気中で加熱処理をして樹
脂成分を炭化、黒鉛化することにより、高度の導電性、
耐熱性、耐蝕性および機械的強度特性などの緒特性を付
与することができる。しかしながら、リン酸型燃料電池
セパレーターとして要求される上記緒特性を完備させる
ことは至難であり、とくに導電性、機械的強度特性およ
び気体不透過性を併有させることは困難である。
「発明が解決しようとする問題点」 本発明は、上記問題点を解消することを目的に、樹脂結
合焼成法について種々検討した結果、炭素質薄板にセパ
レーターとして好適に使用し得る緒特性をバランスよく
具備させ得ることに成功したものである。
「問題点を解決するための手段」 本発明は、炭素質粉末と熱硬化性樹脂の炭化物により一
体的に結合構成され、比抵抗7〜20×l0−4Ω−c
m、熱伝導率lO〜100KCa1/m・hr・’c、
熱膨張係数3.OX 10−8/’C以下、曲げ強度9
00〜I 800kg/cm2、気体透過量10−’c
j!37 C1’−分以下、電解消耗量比2.0以下の
特性値を有する薄板状炭素質成形体及び平均粒径0,5
〜10μmの炭素質粉末100重量部および平均粒径0
.5〜IOμmの熱硬化性樹脂粉末50〜70重量部に
、熱硬化性樹脂液50〜70重量部を添加混合し、混練
チャンバー内を302MH9以下に減圧脱気しつつ混合
物を0 、1 kg/ cvt2以上の加圧下に混練1
2、次いで混練物を所定形状に成形、硬化したのち非酸
化性雰囲気中で焼成炭化することを特徴とするその製造
方法を提供するものである。
上記緒特性の中で、リン酸型燃料電池セパレーターとし
ては、比抵抗、気体透過量、電解消耗量比などは小さい
程好ましく、また曲げ強度、熱伝導率などは大きいこと
が望ましい。しかし、例えば比抵抗を小さくするために
は黒鉛質部分を相対的に多くし、ガラス状炭素質分を少
なくすることが必要であり、一方曲げ強度は相対的に黒
鉛質部分が少なくガラス状炭素質分か多い程大きくなる
このように上記特性値は背反的関係にあり、全ての特性
値を望ましい値に設定することは製造面から至難である
。そこで、本発明者らは原料、混練方法などを主体に製
造方法について種々研究を重ねた結果、リン酸型燃料電
池セパレーターとして要求される緒特性値をバランスよ
く付与することに成功したものである。
本発明で使用する原料のうち、炭素質粉末は平均粒径を
0.5〜lOμ岨こ粒度調整した黒鉛粉末あるいはコー
クス粉末が用いられる。熱硬化性樹脂粉末とは、非酸化
性雰囲気中で焼成炭化してガラス状炭素質に転化し得る
例えばフェノール系やフラン系の樹脂粉末をいい、平均
粒径0.5〜lOμ肩の粉末樹脂を使用する。また、熱
硬化性樹脂液としては樹脂粉末と同種のフェノール系樹
脂液やフラン系樹脂液などが使用される。
炭素質粉末と熱硬化性樹脂液とを混練する場合均一に混
練し、また混練物に適度の粘稠性を保持させて成形性を
高めるためには、熱硬化性樹脂液の混合比率を相対的に
高く設定することが有利である。しかし、焼成炭化時に
おいて成形体の収縮が大きく、また巣や亀裂が発生し易
くなる欠点がある。また熱硬化性樹脂液の混合比率が小
さい場合には、混練性が悪化して均一な混練物を調整す
ることが困難となり、成形性ら劣化する。本発明におい
ては、熱硬化性樹脂粉末を併用することによって混練性
ならびに成形性を良好に維持するとともに、焼成炭化時
における収縮、亀裂割れの発生を極力防止するものであ
る。これらの混合割合は、炭素質粉末100重量部に対
し熱硬化性樹脂粉末50〜70重量部、熱硬化性樹脂液
50〜70重量部に設定される。また炭素質粉末および
樹脂粉末は0.5〜10μ肩の粒度範囲に調整される。
平均粒径がIOμ次を越える場合は緻密な混練物の調製
が困難なためであり、一方0.5μ1未満の微粉末では
混練作業性が劣るためである。
混線過程においては、発生する気泡ガスを充分に脱気す
ることが必要であり、脱気が不充分な場合には焼成炭化
時にガスの揮散による微細孔が形成されて気体不透過性
を劣化させることとなる。
本発明においては、混練チャンバー内において混合物に
0 、1 kg/am”以上の圧力を付加するとともに
一方で30xxH9以上の減圧下に脱気しつつ混練する
ものである。混練時に発生する気泡ガスは減圧脱気され
て混練物中から除去される。
次いで、混練物は所定形状の薄板に成形されるが、成形
方法はモールド成形、ロール成形、射出成形など通常用
いられる各種成形手段が適用される。この成形体は加熱
して硬化させるが、加圧下とくに’1kg/cj!”以
上の圧力下に加熱硬化させると緻密質な硬化成形物か得
られるので好ましい。
この硬化成形物は、常法に従い非酸化性雰囲気中で焼成
炭化処理されて薄板状炭素質成形体が製造される。
「作 用」 本発明においては、炭素質粉末および熱硬化性樹脂粉末
の粒度を調整し、これらの粉末と熱硬化性樹脂液との混
合比率を一定範囲内に規制すること、および減圧脱気を
行ないつつ加圧混練することにより均質緻密な混練物が
調製される。この混練物は常法に従って、成形、硬化、
焼成炭化処理されるが、その際とくに樹脂成分の焼成炭
化時における亀裂、割れなどの発生を効果的に防止する
ことができる。したがって、このようにして得られた薄
板状炭素質成形体には、比抵抗、気体不透過性、機械的
強度、耐蝕性などの各特性値をバランスよく付与するこ
とが可能となる。
「実施例」 平均粒径2μmの人造黒鉛粉末100重量部、平均粒径
5μ肩の粉末レゾール樹脂70重量部の混合物に液状レ
ゾール樹1!!70重量部を添加混合し、加圧捏合機中
で0.5kg/GR″の圧力を付加しつつ20分間混練
した。なお、混練時に捏合機内を真空ポンプで30JI
JIH9以下に減圧した。このようにして得られた混練
物を70℃に予熱しつつ、ロール圧延して1000虎次
X 100011MxO,8urnの薄板状に成形した
。この成形品は180℃で12時間加熱硬化し、さらに
温度1300℃で3時間焼成炭化処理を施した。
比較のために、上記人造黒鉛粉末100重量部に液状レ
ゾール樹脂140重量部を添加混合し、減圧脱気を行な
わない以外は実施例と同一条件で、加圧混練、成形、硬
化、焼成炭化処理を行なった。
このようにして製造した薄板状炭素質成形体の緒特性を
表に示した。
(注)※1.気体透過量は温度200℃、1kg7am
2の加圧下において、水素ガスの透過量を試片厚1xx
に換算した値。
※2.電解消耗量比は、200°Cのリン酸中で、20
0 mA /cx2の定電流を10分間通電した際の理
論消耗量に対する実際消耗量の比。なお、理論消耗量は
下記反応式を基にして算出(、た値。
C+40H−→COt+2HtO+4e表の結果から本
発明の薄板状炭素質成形体は比抵抗、気体透過量、電解
消耗量比が小さく、一方曲げ強度、熱伝導率が大きいな
どのリン酸型燃料電池セパレーターとして好適な特徴を
有していることが判明する。
「発明の効果」 上記説明で明らかなように本発明は気体不透過性、導電
性、機械的強度特性などのすぐれた薄板状炭素質成形体
を提供するものであり、とくにリン酸型燃料電池用セパ
レーターとして耐用性や発電効率などの著しい向上をも
たらし、安定して長期の使用に供することが可能である

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1、炭素質粉末と熱硬化性樹脂の炭化物により一体的に
    結合構成され、比抵抗7〜20×10^−^4Ω・cm
    、熱伝導率10〜100Kcal/m・hr・℃、熱膨
    張係数3.0×10^−^8/℃以下、曲げ強度900
    〜1800kg/cm^2、気体透過量10^−^4c
    m^3/cm^2・分以下、電解消耗量比2.0以下の
    特性値を有する薄板状炭素質成形体。 2、平均粒径0.5〜10μmの炭素質粉末100重量
    部および平均粒径0.5〜10μmの熱硬化性樹脂粉末
    50〜70重量部に、熱硬化性樹脂液50〜70重量部
    を添加混合し、混練チャンバー内を30mmHg以下に
    減圧脱気しつつ混合物を0.1kg/cm^2以上の加
    圧下に混練し、次いで混練物を所定形状に成形、硬化し
    たのち非酸化性雰囲気中で焼成炭化することを特徴とす
    る、比抵抗7〜20×10^−^4Ω・cm、熱伝導率
    10〜100Kcal/m・hr・℃、熱膨張係数3.
    0×10^−^8/℃以下、曲げ強度900〜1800
    kg/cm^2、気体透過量10^−^4cm^3/c
    m^2・分以下、電解消耗量比2.0以下の特性値を有
    する薄板状炭素質成形体の製造方法。
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6093503A (en) * 1992-09-01 2000-07-25 Nippondenso Co., Ltd. Non-aqueous electrolyte lithium secondary cell
EP1059348A1 (en) * 1999-06-09 2000-12-13 Nisshinbo Industries, Inc. Electroconductive resin composition, its use as fuel cell separator and process for production thereof

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5772273A (en) * 1980-08-25 1982-05-06 United Technologies Corp Separation plate for electrochemical battery and method of producing same
JPS59127377A (ja) * 1983-01-07 1984-07-23 Showa Denko Kk 燃料電池用のガラス状炭素セパレ−タ
JPS59232906A (ja) * 1983-06-14 1984-12-27 Tokai Carbon Co Ltd 気体不透過性炭素質材の製造方法

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS5772273A (en) * 1980-08-25 1982-05-06 United Technologies Corp Separation plate for electrochemical battery and method of producing same
JPS59127377A (ja) * 1983-01-07 1984-07-23 Showa Denko Kk 燃料電池用のガラス状炭素セパレ−タ
JPS59232906A (ja) * 1983-06-14 1984-12-27 Tokai Carbon Co Ltd 気体不透過性炭素質材の製造方法

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6093503A (en) * 1992-09-01 2000-07-25 Nippondenso Co., Ltd. Non-aqueous electrolyte lithium secondary cell
EP1059348A1 (en) * 1999-06-09 2000-12-13 Nisshinbo Industries, Inc. Electroconductive resin composition, its use as fuel cell separator and process for production thereof

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