JPS62270412A - 炭素板の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ３、発明の詳細な説明 「産業上の利用分野」 本発明は、炭素板の製造方法に関し、特にりん酸型燃料
電池セパレーター用炭素板の製造方法に関するものであ
る。

「従来の技術」 りん酸型燃料電池は、りん酸を保持した電解質層とその
両側に配置した白金触媒を担持した多孔質電極基板を単
位セルとし、各中位セルをセパレーターを介して積層し
たものである。

かかるセバシ・−ターは、その両側面に形成する流通溝
にそれぞれ供給される燃料ガスと酸化ガスを分別するだ
めの境界としての機能と単位セル間の接続導体としての
機能を必要とするため、その月利にはガス不透過性、電
気伝導性、機械的強度および作動温度におりる耐りん酸
性等について優れた特性を有することが要求される。

従来、この種のセパレーター材料としての炭素板の製造
方法としては、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂と、Ｔ
Ａ鉛粉末を混練し、熱ロールまたは熱プＩ／スにて成形
したのら、炭化処理する方法が例えば特開昭５９−１．
２７３７７号公報および特開昭６０−１５０５５９号公
報に開示されている。

［発明が解決しようとずろ問題点」 しかし、前記特開昭５９１２７３７７　号公報および特
開昭ｆｉ　Ｏｔ　５０．５５９号公報に記載されている
方法により製造された炭素板は、原料としての熱硬化性
樹脂の配合割合が少ない場合はガス不透過性が不＋−分
ごｒｆｖす、配合割合が多い場合は焼成工程において亀
裂が入り易いという問題がある。また、機械的、；１１
度か劣るｔ：め、電池を＠造する際に破１ｍｂやずいと
いう作業性の問題等がある。

また、フェノール樹脂等の熱硬化性樹脂そのものを板状
に成形したのち焼成して炭素板とする方法も知られてい
るが、得られる炭素板はガス不透過性に優れたガラス状
の炭素質のものであるが電気伝導性に問題がある。

本発明は、前記の問題点に着目してなされたもので、ガ
ス不透過性、電気伝導性、機械的強度に優れ、かつ焼成
の際に亀裂を生じない燃料電池セパレーター用炭素板の
製造方法を提供することを目的とする。

「問題点を解決するための手段」 すなわち、本発明は、粒度が５０μｍ以下であるメソカ
ーボン小球体の黒鉛化物に結合材として熱硬化性樹脂を
３０乃至９０重量％配合し、加圧、加熱下で板状に成形
し、１５０乃至２００℃の温度に加熱して硬化したのち
炭化処理するごとを特徴とする炭素板の製造方法である
。

以下に本発明について詳細に説明する。

本発明において用いるメンカーボン小球体の黒鉛化物は
、石油系または石炭系のピッチを熱処理してｉｑられる
メソカーボン小球体をろ過し、必要に応じて洗浄したの
ち２５００℃まで昇温加熱して黒鉛化したものである。

黒鉛化物の粒度は５０μｍ以下であることが必要である
。黒鉛化物の粒度が５０μｍを超えると得られる炭素板
の密度が上がらず、ガス不透過性において満足すべきも
のにならない。

黒鉛化物の一部が凝集している時は粉砕機で粉砕したの
ち、分級して粒度を５０μｍ以下とするが通常は粉砕も
分級もしなくてよい。

本発明に用いるメソカーボン小球体の黒鉛化物の各粒子
は球形となっているため、成形および炭化処理過程で緻
密な構造となり燃料電池セパレーター用炭素板として十
分な性能を有しているのである。

本発明において用いる熱硬化性樹脂としては、好ましく
はフェノール樹脂であるが、その他のフラン樹脂、エポ
キシ樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ボリイミＮＨ脂等
も使用可能である。

フェノールｍ脂が好ましいのは成形体の特性が優れてい
ること、安価でかつ取扱い易いこと等の理由による。

メソカーボン小球体の黒鉛化物と熱硬化性樹脂の配合に
おいて、熱硬化性樹脂の量は３０乃至９０重量％が良り
、３０重量％未満では均一な成形体が得られず、成形体
内部に、ポイ］Ｓが発生してガス不透過率が低下する。

また、９０重量％を超えると電気伝導性が悪化する。

なお、前記ガス不透過率は室温におけるＮでガス１気圧
での値である。

つぎに、本発明の成形お、Ｌび炭化工程について説明す
る。

まず、樹脂溶液中にメソカーボン小球体の黒鉛化物を添
加して良く混合したのち、室温で放置して乾燥する。

つぎに、前記混合物を熱ロールまたは熱プレス等を用い
て熱圧成形する。なお、望ましくは熱圧成形する前に前
記混合物を１００°Ｃ前後の温度で加熱して予備硬化し
、ごれを粉砕してから前記熱圧成形゛４″るのがよい。

また、前記樹脂溶液のかわりに粉末状樹脂を用い、これ
とメソカーボン小球体の黒鉛化物を混合して熱圧成形し
てもよい。

つぎに、ｌ１ｉＪ記成形工程で製造された樹脂成形体を
１５０乃至２００　’Ｃの温度に加熱して完全に硬化さ
せたのち、約１０００℃まで胛温加熱して炭化処理する
ごとにより炭素板とする。

１一実施例ｊ つぎに実施例により本発明をさらに詳細に説明する。

実施例１ 不揮発分５６重量％、粘度１．　ＯＯｃ　ｐ　ｓのフェ
ノール樹脂（群栄化学（株製；レジトップ門、−２２１
，１＞と、粒度が５０１１ｍ以下であるメソカーボン小
球体の黒鉛化物を第１表に示す配合割合で攪拌機にて均
一に混合したのち、室温に放置して乾燥した。この混合
物を乾燥機中で１時間加熱して予備硬化したのち粉砕し
た。この粉末を平板状の金型に供給し、熱ブｌ、・スに
よりブし・大温度１６０℃、プレス圧］、００ｋｇ／　
（イで熱圧成形し、厚さ０．８龍、幅３００１１１１、
長さ３００　ａｓの薄板にした。ついで、この薄板を１
８０℃の温度で１０時間加熱してフェノール樹脂を硬化
させたのち、黒鉛板に挟んでｌＯ°Ｃ／時の昇温速度で
１０００°Ｃまで宜温しで炭化処理し炭素板を得た。

ごの炭素板の特性を第２表に示す。なお、この炭素板に
割れ等は発生しなかった。

実施例２ 粉末状フェノール樹脂（群栄化学（牛１製ニレシトノブ
Ｐ　（Ｇ）　Ａ　−２４００）と、実施例１と同じ川船
化物を第１表に示す配合割合で均一に混合したのち、熱
ロールを用いてロール温度１５０°Ｃ２０−ル周速度０
．２ｍ／分でロール成形して厚さ０．８ｍｍの薄板にし
た。この；・Ｗ板を実施例１と同様に炭化処理して炭素
板を得た。この炭素板の特性を第２表に示す。なお、こ
の炭素板に割れ等は発生しなかった。

比較例１ 配合割合は第１表に示すようにフェノール樹脂を不足し
て配合されたものを実施例１と同様に処理して炭素板を
（７た。この炭素板の特性を第２表に示す。

比較例２ 配合割合は第１表に示すようにフェノール樹脂を過剰に
配合されたものを実施例２と同様に処理して炭素板を得
た。この炭素板の特性を第２表に示す。

比較例３ メソカーボン小球体の黒鉛化物のかわりに粒度が５０μ
ｍ以下の人造黒鉛粉末を用いたほかは実施例１と同様に
して炭素板を得た。この炭素板の特性を第２表に示す。

比較例４ メソカーボン小球体の黒鉛化物のかわりに粒度が５０μ
ｍ以下の人造黒鉛粉末を用いたほかは実施例２と同様に
して炭素板を得た。この炭素板の特性を第２表に示す。

第１表 表中の数値はすべて重量％、ただしレジトップＰＩ、−
２２１１は乾重量％第２表 ＊不良品発生件数は３０ＣＩ１１角の炭素板を２０攻製
造した際、ワレ、ヒビ等のはいった不良品が発生した件
数である。

「発明の効果」 以−にのべた如く、本発明による炭素板の製造方法は、
メソカ−ボン小球体の黒鉛化物を用いることにより燃料
電池セパレーター用炭素板としてガス不透過性、電気伝
導性、機械的強度の優れたものが得られる。また、焼成
工程にて亀裂やふくれ等が発生せず安定した製造ができ
るという効果がある。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. 粒度が５０μｍ以下であるメソカーボン小球体の黒鉛化
   物に結合材として熱硬化性樹脂を３０乃至９０重量％配
   合し、加圧、加熱下で板状に成形し、１５０乃至２００
   ℃の温度に加熱して硬化したのち炭化処理することを特
   徴とする炭素板の製造方法。