JPS62171102A - 希土類永久磁石とその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は、希土類永久磁石とその製造方法に関するもの
である。

（従来の技術） 希土類永久磁石は、他の磁石よりも磁気特性が優れてい
るため、小型、高効率化が要求される電子機器の磁気回
路に多く使用されており、特に最近開発されたＲ−Ｆｅ
−Ｂ系の希土類焼結磁石は高価なサマリウムやコバルト
を必要としない点から注目されている。

（発明が解決しようとする問題点） すなわち特開昭５９−４６００８に開示されたＲ−Ｆｅ
−Ｂ型の希土類焼結磁石は、その最大エネルギー積が３
５ＭＧＯｅと高い値を示す優れたものであるが、保磁力
の温度変化が−０，８％／”Ｃと大きいため、温度が上
昇すると保磁力は著しく低下し、その使用温度は１００
℃以下に制限されるという難点がある。

他方希土類元素の一部に、Ｄ　ｙ、Ｔｂのような重希土
類元素を使用すると保磁力が大きくなり、より高い温度
で使用できるようになることが明らかにされている（抜
用ら：　ＩＥＥＥ　Ｔｒａｎｓ、Ｍａｇｎ、Ｎ！Ｊ：２
０、　Ｎｏ、　５　、１５８４；　１９Ｂ４）。

しかしこの方法は重希土類元素を含むため、例えば希土
類元素がＮｄだけの場合に比べて残留磁束密度は１２，
３００　Ｇから１０，０００　Ｇ位まで低下する点に問
題がある。更に重希土類元素は、高価かつ資源的にも稀
少であるため、できるだけ使用量は少ないことが望まし
い。

（発明の構成） 本発明は上述のような問題点を解決すべくなされたもの
で、その目的とするところは高価な重希土類元素を使用
しないか、またはその使用量を少なくしても保磁力の低
下が抑えられ、残留磁束密度の減少が小さくて済む良好
な磁気特性の永久磁石を提供することにある。

すなわち本発明はＲ−Ｂ−Ｆｅ系希土類永久磁石の合金
組成物に、希土類元素のハロゲン化物を添加することに
より前記の問題点を解決しうるとの知見に基づき完成さ
れたもので、その第１の発明は重量百分比で２５〜４０
％の希土類元素Ｒ（ただしＲはＹを含む希土類元素の１
種以上）と０．７〜２．５ｚのホウ素Ｂと残部が金属Ｍ
（ただしＭはＦｅ、Ｃｏ、Ａ　Ｉ、Ｎｂ、Ｓ　ｉのうち
Ｆｅを含む少くとも１種以上）よりなるＲ−Ｍ−Ｂ系磁
石組成物に、希土類元素のハロゲン化物Ｒｘ３　（ただ
しＸはＦ　、　Ｃｌ、Ｂ　ｒ、　Ｉ　）を０．１〜ｔｏ
％添加してなる焼結体であることを特徴とする希土類永
久磁石を要旨とし、第２の発明はその製造方法に係るも
のである。

以下これについて詳しく述べると、前記希土類元素Ｒは
軽希土および重希土類を含むものでＹ。

Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐ＋ｓ、Ｓｓ、Ｅｕ、Ｇｄ、
Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈａ。

Ｅ　ｒ、Ｔ＋ｓ、Ｙｂ、Ｌｕのうちの１種以上である。

ホウ素Ｂは単体ポロンまたはフェロポロン、金属Ｍは電
解鉄、電解コバルト、金属アルミ、金属ケイ素、金属ニ
オブまたはフェロニオブ等が原料であってＲ，Ｂ、Ｍは
それぞれ　Ｒ＝２５〜４０％。

Ｂ＝０．７〜２．５％、Ｍ＝残部とそれぞれ所定量の範
囲で配合し合金化される。

希土類元素のハロゲン化物Ｒｘ３のＲは前述のＲと同じ
であるが、特にはＤｙ、Ｔｂ、Ｈｏ、Ｐｒ、Ｎｄが好ま
しい、ｘはＦ　、　Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ　テアル。

これら希土類ハロゲン化物は、焼結体の結晶粒径を抑制
し、保磁力ｉＨｃを増大させる効果があるが、特に重希
土類のＤｙ、Ｔｂ、Ｈｏにその効果が著しい、これは粒
径肥大を抑制すると同時に希土類ハロゲン化物が還元拡
散されて、マトリックス相（Ｒ２Ｆｅ１ｉ　ｎ）中もし
くは粒界近傍に影響を与えて、結晶磁気異方性を向上さ
せるためであると考えられる。ちなみに上記重希土類の
金属間化合物Ｒ２Ｆ８１４Ｂの異方性磁場はＮｄのそれ
の２倍程高い。

Ｎｄ、　Ｐ　ｒのハロゲン化物も粒径抑制と同時に粒界
近傍の微細構造に大きく影響するものと思われ、このよ
うな理由から希土類のうちでも特にＤｙ、Ｔｂ、Ｈｏ、
Ｎｄ、Ｐｒのハロゲン化物はｉＨｃを向上させる効果が
大きいのである。

Ｒ−Ｂ−Ｍ系合金組成物に対するＲｘ３の添加量は０６
１〜１０％であって、０．１％以下ではその効果が発揮
されず、１０％以上では磁気特性（特に飼料磁化）の低
下が著しくなる。

Ｒ−Ｂ−Ｆｅ系希土類焼結磁石の保磁力は、例えばＮｄ
ｘ５Ｆｅ７７　Ｂａなる組成の場合は約９　ｋｏｅであ
るが、前述既知の方法で重希土、例えばＤｙを用いて保
磁力を２０ｋＯｅ以上にするには、全希土類元素のうち
の２０％以上をＤＹにする必要がある。

これに対し本発明の方法により、希土類ハロゲン化物Ｒ
ｘ３を添加すれば、保磁力を増大させ、なをかつ残留磁
束密度の低下を小さく抑えることが可使である。

例えば希土類がＮｄの場合、これにＤｙ２Ｏ３を添加し
２０ｋＯｅの保磁力を得たときの残留磁束密度は、ＤＹ
の場合１２，０００から１０，０ＯＯＧに低下したのに
対し本発明方法によれば１０，５００Ｇであって、粘土
ハロゲン化物添加の効果は大きい。

この効果はＴｂ、Ｏ□の場合さらに顕著になる。

なおＭに関し、Ｆｅの一部をそれ以外の元素で置換する
理由は次のとうりである。

すなはちＣＯはキューリ一点を上昇させて可逆温度係数
を改善し、ＡＩ、ＮｂはｉＨｃを増大させる効果があり
、ＳｉはＣｏよりも効果は低いが、キューリ一点を高く
し、かつｉＨｃを向上させる効果があるためである。

本発明の希土類永久磁石を製造するには、前記Ｒ−Ｂ−
Ｍ系合金組成物を溶解したインゴットをスタンプミルで
粗粉砕した後、これに脱水して微粉砕した希土類ハロゲ
ン化物を所定量添加し。

ボールミルにより３〜５ｐｍに微粉砕混合する。

この微粉を常法により１Ｏｋｏｅの磁場中で磁気配向さ
せ、Ｉｔ／ｃｍ’の圧力で成形し、アルゴンガス中、１
，０００〜１，１００℃で１時間焼結する。

焼結後５００〜６００℃で１時間熱処理することにより
本発明の希土類磁石が完成される。

次に実施例をあげて説明するが、本発明はこれに限定さ
れるものではない。

実施例Ｉ Ｎｄ　＝３３．０％、　Ｆｅ　＝６５．７０／、　Ｂ　
＝　１．３２％の粘土磁石組成物にＤｙ　Ｆ　　、Ｔｂ
’Ｆ３．Ｈｏ　Ｆ３の３種の粘土弗化物を色々の割合で
混合、粉砕し、磁界中で配向、成形、焼結の各工程を経
て永久磁石を製造した。結果は第１表に示されるように
、面上ハロゲン化物の添加とその量を増すことにより、
残留磁束密度Ｂｒはやや下るが、保磁力ｉＨｃについて
は大幅な向上がみられる。

註　ＭＯｌｌは比較例である。

実施例２ Ｎｄ　＝３６．０％、　Ｆｅ　＝４９．８％、Ｃｏ＝１
３．１％。

Ｂ＝１．１１％の粘土磁石組成物に Ｄ　ｙ　Ｆ　　Ｄ　ｙ　Ｃ１３，Ｄ　！　Ｂ　ｒ３の３
種のＤｙ八へゲン化物を各同じ割合で混合、粉砕し、磁
界中で配向、成形、焼結の各工程を経て永久磁石を製造
した。

結果は第２表に示されるように、添加するＤ！ハロゲン
化物のハロゲンの種類に関係なく、等しく残留磁束密度
Ｂｒはやや下るが、保磁力ｉＨｃ註　Ｎｏ、Ｉば比較例
である。

実施例３ Ｎｄ　＝３４．５％、　Ｆｅ　＝８４．３％、Ｂ＝１．
１３％の希±磁石組成物にＬａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｇｄ、Ｅ
ｒの弗化物を同じ割合で混合、粉砕し、磁界中で配向、
成形。

焼結の各工程を経て永久磁石を製造した。

結果は第３表に示されるように、軽希土（Ｌａ。

Ｃｅ）と重希土（Ｇｄ、Ｅｒ）に比べ、Ｐｒは残留磁束
密度Ｂｒ、保磁力ｉＨｃ共に向上している効果がみられ
る。

註　％ａ、１は比較例である。

（発明の効果） 上記各実施例から明らかなように本発明によれば低価格
の希土類ハロゲン化物を用いることにより、大きな保磁
力をもち、多少の温度変化があっても高い温度で使用可
能な希土類永久磁石を低コストで製造することができる
。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、重量百分比で２５〜４０％の希土類元素Ｒ（ただし
   ＲはＹを含む希土類元素の１種以上）と、０．７〜２．
   ５％のホウ素Ｂと、残部が金属Ｍ（ただしＭはＦｅ、Ｃ
   ｏ、Ａｌ、Ｎｂ、ＳｉのうちＦｅを含む少くとも１種以
   上）よりなるＲ−Ｍ−Ｂ系磁石組成物に、希土類元素の
   ハロゲン化物ＲＸ＿３（ただしｘはＦ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ
   ）を０．１〜１０％添加してなる焼結体であることを特
   徴とする希土類永久磁石。 ２、１種以上の希土類元素Ｒ（ただしＲはＹを含む希土
   類元素の１種以上）と、ホウ素Ｂと１種以上の金属Ｍ（
   ただしＭはＦｅ、Ｃｏ、Ａｌ、Ｎｂ、ＳｉのうちＦｅを
   含む少なくとも１種以上）からなり、Ｒ＝２５〜４０％
   、Ｂ：０．７〜２．５％、Ｍ＝残部であるＲ−Ｂ−Ｍ系
   合金組成物のインゴットを粉砕する工程において、一種
   以上の希土類元素のハロゲン化物ＲＸ＿３（ただしＸは
   Ｆ、Ｃｌ、Ｂｒ、Ｉ）を０．１〜１０％混合して粉砕し
   、磁界配向成形をした後で焼結することを特徴とする希
   土類永久磁石の製造方法。 ３、ＲＸ＿３の希土類元素Ｒは、Ｄｙ、Ｔｂ、Ｈｏ、Ｐ
   ｒ、Ｎｄから選ばれる、少なくとも１種以上であること
   を特徴とする特許請求の範囲第２項記載の希土類永久磁
   石の製造方法。