JPS6189841A - 加工性にすぐれた高制振性材料 - Google Patents
加工性にすぐれた高制振性材料Info
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- JPS6189841A JPS6189841A JP21378784A JP21378784A JPS6189841A JP S6189841 A JPS6189841 A JP S6189841A JP 21378784 A JP21378784 A JP 21378784A JP 21378784 A JP21378784 A JP 21378784A JP S6189841 A JPS6189841 A JP S6189841A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は深絞り、折り曲げ等の加工性にすぐれ、また極
めて高制振性を有する材料に関するものであろう 近年、自動車、鉄道、車両等交通機関による騒音や工場
、工事現場の騒音あるいは振動の周囲住民に与える影響
は日毎に大きくなり、大きな社会問題となっている。
めて高制振性を有する材料に関するものであろう 近年、自動車、鉄道、車両等交通機関による騒音や工場
、工事現場の騒音あるいは振動の周囲住民に与える影響
は日毎に大きくなり、大きな社会問題となっている。
その解決の一手段として、材料自身が振動吸収能を持つ
ような振動吸収材料の研究開発が進められ、振動吸収性
能が萬＜、用途に適した制振材料が車両、船舶、産業機
械や鉄橋等の構造部材として使用されている。
ような振動吸収材料の研究開発が進められ、振動吸収性
能が萬＜、用途に適した制振材料が車両、船舶、産業機
械や鉄橋等の構造部材として使用されている。
また自動車の騒音発生源としてはエンジン周囲の部品特
にオイルパンからの忌音が大きく、この低減が必要とな
って来ている。
にオイルパンからの忌音が大きく、この低減が必要とな
って来ている。
このような制振材料としては、従来より酢酸ビニル−エ
チルアクリレート共重合物（特公昭４５−３５６６２号
）、酢酸ビニル−エチレン共重合物に冬チロールとアク
リロニトリルとの混合物をグラフトさせた共重合体（特
公昭４６−１７０６４号）、カルボン酸変性ポリオレフ
ィン系樹脂を主体とした樹脂組成物（特開昭５９−８０
４５４号） などの組成物を中間層とした０２層構造物やビチューメ
ンに炭酸カルシウム等の充填材を加えた材料等が知られ
ているっ しかしながら、これらは金属板と積層構造物にした場合
、特定の温度域において振動吸収能を有しているものの
、金属板との接着性が不充分であるとか、中間層の組成
物の弾性率が低いとかにより機械プレスにより深絞り加
工や折り曲げ加工性に劣ることや、耐熱性に劣る等の欠
点があり、制振性金属板として、二次加工性に難点を有
しているのが実情である。
チルアクリレート共重合物（特公昭４５−３５６６２号
）、酢酸ビニル−エチレン共重合物に冬チロールとアク
リロニトリルとの混合物をグラフトさせた共重合体（特
公昭４６−１７０６４号）、カルボン酸変性ポリオレフ
ィン系樹脂を主体とした樹脂組成物（特開昭５９−８０
４５４号） などの組成物を中間層とした０２層構造物やビチューメ
ンに炭酸カルシウム等の充填材を加えた材料等が知られ
ているっ しかしながら、これらは金属板と積層構造物にした場合
、特定の温度域において振動吸収能を有しているものの
、金属板との接着性が不充分であるとか、中間層の組成
物の弾性率が低いとかにより機械プレスにより深絞り加
工や折り曲げ加工性に劣ることや、耐熱性に劣る等の欠
点があり、制振性金属板として、二次加工性に難点を有
しているのが実情である。
従来の制振性金属板の機械プレスなどによる加工性の欠
点は例えば、深絞り加工においては、金属板端部にずれ
を生じたり、ひどい場合には積層した上下二枚の金属板
が制振性樹脂層からはずれて口開きを起すという開閉に
加えて、樹脂層の低弾性に起因する成形品表面の波打ち
巾コーナー曲面のシワ発生などを生ずる。
点は例えば、深絞り加工においては、金属板端部にずれ
を生じたり、ひどい場合には積層した上下二枚の金属板
が制振性樹脂層からはずれて口開きを起すという開閉に
加えて、樹脂層の低弾性に起因する成形品表面の波打ち
巾コーナー曲面のシワ発生などを生ずる。
また、ヘミング加工といわれる１８０°折り曲げ加工が
制振性金属板の端部加工に実施されるが、このような厳
しい加工においては金属板表面の波打ち、シワ寄りはい
っそうひどいものとなり、実用化に耐えられないものと
なっていた。
制振性金属板の端部加工に実施されるが、このような厳
しい加工においては金属板表面の波打ち、シワ寄りはい
っそうひどいものとなり、実用化に耐えられないものと
なっていた。
本発明は、このような問題点に鑑み、深絞り、折り曲げ
等の加工性にすぐれ、かつ制振性能にすぐれた制振性材
料を提供することを目的としたものである。
等の加工性にすぐれ、かつ制振性能にすぐれた制振性材
料を提供することを目的としたものである。
本発明者らは、かようにすぐれた制振性材料を提供する
ため鋭意検討を重ねた結果、２枚の金属板の間に熱可塑
性樹脂からなる制振層を侠んで構成された制振材料であ
り、前記制振層が温度２０′Ｃにおける伸び率が５０％
以上で損失係数（ｔａｎδ）のピーク温度が一５０Ｃ〜
１８０び率が１００％以上で損失係数（ｔａｎδ）のピ
ーク温度が一１００℃〜１８０″Ｃの範囲にある合成ゴ
ム会学挙≠哨喜を龜呑沙鴨共千署併秤種噸等１Ｈ庁を配
合してなる樹脂組成物尚からなるフィルムの内外面に、
温度２０℃におけるせん断弾性率が、樹脂囚よりも亮＜
、伸び率が８０％以上で損失係数（ｔａｎ Ｊ ）のピ
ーク温度が一４０〜１８０’Ｃの範囲であり、かつ、金
属板との接着強度が温度２０℃１１８０℃ピーリング試
験において３ Ｋｇ ／ ｃｍ以上であるポリエステル
系樹脂あるいはポリエステル系樹脂とポリオレフィン系
樹脂の混合物である樹脂組成物（均層が設けられた複層
フィルムを２枚の金属板の間に侠んで、加熱圧着するこ
とを特徴とするｆｆ１ｌｌ ｆｆｌ性材料がすぐれた加
工性とともに、耐熱性および高振動吸収性能を合わせ持
つことを見い出し、本発明に到達したり 本発明によれば金属板に対して比較的低温の接着加工条
件においても良好な接着性を有するとともに、物性の異
なる復層樹脂構造により深絞り、折り曲げ時のきびしい
加工条件下でもすぐれた加工性を有し、さらに、損失係
数（ｔａｎδ）のピーク温度が樹々の圏脂を覆合するこ
とによって、きわめて広範囲の温度域にわたって高い振
動吸収性を示す制振材料が得られる。
ため鋭意検討を重ねた結果、２枚の金属板の間に熱可塑
性樹脂からなる制振層を侠んで構成された制振材料であ
り、前記制振層が温度２０′Ｃにおける伸び率が５０％
以上で損失係数（ｔａｎδ）のピーク温度が一５０Ｃ〜
１８０び率が１００％以上で損失係数（ｔａｎδ）のピ
ーク温度が一１００℃〜１８０″Ｃの範囲にある合成ゴ
ム会学挙≠哨喜を龜呑沙鴨共千署併秤種噸等１Ｈ庁を配
合してなる樹脂組成物尚からなるフィルムの内外面に、
温度２０℃におけるせん断弾性率が、樹脂囚よりも亮＜
、伸び率が８０％以上で損失係数（ｔａｎ Ｊ ）のピ
ーク温度が一４０〜１８０’Ｃの範囲であり、かつ、金
属板との接着強度が温度２０℃１１８０℃ピーリング試
験において３ Ｋｇ ／ ｃｍ以上であるポリエステル
系樹脂あるいはポリエステル系樹脂とポリオレフィン系
樹脂の混合物である樹脂組成物（均層が設けられた複層
フィルムを２枚の金属板の間に侠んで、加熱圧着するこ
とを特徴とするｆｆ１ｌｌ ｆｆｌ性材料がすぐれた加
工性とともに、耐熱性および高振動吸収性能を合わせ持
つことを見い出し、本発明に到達したり 本発明によれば金属板に対して比較的低温の接着加工条
件においても良好な接着性を有するとともに、物性の異
なる復層樹脂構造により深絞り、折り曲げ時のきびしい
加工条件下でもすぐれた加工性を有し、さらに、損失係
数（ｔａｎδ）のピーク温度が樹々の圏脂を覆合するこ
とによって、きわめて広範囲の温度域にわたって高い振
動吸収性を示す制振材料が得られる。
以下に本発明の詳細な説明する。
本発明に使用される。温度２０℃における伸び率が５０
％以上で損失係数（ｔａｎδ）のピーク温度が−５０”
０〜１３０℃の範囲にあるポリオレフィン系ｆｃｔｇ！
またはアイオノマー樹脂としては、α−オレフィンの単
独重合体、α−オレフィンを主成分とする異種単量体と
の共重合体であり、例えば低密度ポリエチレン（ＬＤＰ
Ｅ）、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテ
ン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン
−アクリル酸共重合体、エチレン−メタアクリレート共
重合体、エチレン−メタアクリレート共重合体等が挙げ
られる。
％以上で損失係数（ｔａｎδ）のピーク温度が−５０”
０〜１３０℃の範囲にあるポリオレフィン系ｆｃｔｇ！
またはアイオノマー樹脂としては、α−オレフィンの単
独重合体、α−オレフィンを主成分とする異種単量体と
の共重合体であり、例えば低密度ポリエチレン（ＬＤＰ
Ｅ）、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−ブテ
ン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン
−アクリル酸共重合体、エチレン−メタアクリレート共
重合体、エチレン−メタアクリレート共重合体等が挙げ
られる。
またアイオノマー樹脂はα−オレフィンとα。
β−不飽和カルボン酸としてはメタアクリル酸を用いメ
タアクリル酸の割合が１〜５モル％の共重合体で、金属
イオンとしてはＮａ”、 Ｚｎ＋１を用いたものが例え
ばデュポン社より商品名サーリンとして販売されている
ものである。
タアクリル酸の割合が１〜５モル％の共重合体で、金属
イオンとしてはＮａ”、 Ｚｎ＋１を用いたものが例え
ばデュポン社より商品名サーリンとして販売されている
ものである。
これらのうち、エチレン−酢酸ビニル共重合体や、Ｊ−
チレンーアクリル酸共重合体が易加工性の点で好ましい
。
チレンーアクリル酸共重合体が易加工性の点で好ましい
。
また温度２０℃における伸び率が１００％以上で損失係
数（ｔａｎδ）のピーク温度が一１００℃〜１８０℃の
範囲にある合成ゴムとしては、ニトリルゴム（ＮＲ几）
、スチレンゴＡ （Ｓｆ３Ｒ）、アクリルゴム（Ａ凡）
、フッ素（Ｆ Ｒ） 、ブチルゴム（ＩＩＲ）、天然ゴ
ム（ＮＲ）、合成イソプレンゴム（ＩＲ）、ブタジェン
ゴム（ＢＲ）、クロロブレンゴム（（、Ｒ）、エチレン
プロピレンゴム（ＥＰＩ（）、塩素化ブチルゴム（ＣＩ
Ｒ）等の加硫ゴムあるいは１．２ポリブタジエン、熱
可塑性ウレタンポリエステルエラス） ７− 等の弾性
エラストマーが使用可能である。
数（ｔａｎδ）のピーク温度が一１００℃〜１８０℃の
範囲にある合成ゴムとしては、ニトリルゴム（ＮＲ几）
、スチレンゴＡ （Ｓｆ３Ｒ）、アクリルゴム（Ａ凡）
、フッ素（Ｆ Ｒ） 、ブチルゴム（ＩＩＲ）、天然ゴ
ム（ＮＲ）、合成イソプレンゴム（ＩＲ）、ブタジェン
ゴム（ＢＲ）、クロロブレンゴム（（、Ｒ）、エチレン
プロピレンゴム（ＥＰＩ（）、塩素化ブチルゴム（ＣＩ
Ｒ）等の加硫ゴムあるいは１．２ポリブタジエン、熱
可塑性ウレタンポリエステルエラス） ７− 等の弾性
エラストマーが使用可能である。
これらのうち、ブチルゴムすなわちイソブチレン−イソ
プレン共重合体が、易加工性および制振性能の点で好ま
しい。
プレン共重合体が、易加工性および制振性能の点で好ま
しい。
本発明において内外層に使用される温度２０℃における
弾性率が樹ｌｉａ組成物四よりも高く、伸び率が８０％
以上で損失係数（ｔａｎδ）のピーク温度が一４０〜１
８０℃の範囲であり、かつ、金属板との接着強度が温度
２０’Ｃ，１８０’ピーリング試験において８ Ｋｇ／
。以上であるポリエステル系樹脂としては少なくとも４
０モル％がテレフタル酸であるジカルボン酸成分および
ジオール成分からなり、上記テレフタル酵以外のジカル
ボン酸成分としてはアゼライン酸、セバシン酸、アジピ
ンｆ１１ドデカンジカルボン酸などの炭素ｆｉ２〜２０
の脂肪酸ジカルボン酸、イソフタル酸、ナフタレンジカ
ルボン酸などの芳香族ジカルボン酸、またはシクロヘキ
サンジカルボン酸などの脂環式ジカルボン酸の単独ない
しは混合物、ジオール成分としてはエチレングリコール
、１．３−プロパンジオール、１゜４−ブタンジオール
、１．６−ヘキサンジオール、１．１０−デカンジオー
ル、ネオペンチルグリコール、１．４−シクロヘキサン
ジオール、２−エチル−２−ブチル−１，３−プロパン
ジオールなどの脂肪族グリコール、脂環式グリコールの
単独または混合物より重合された樹脂である。
弾性率が樹ｌｉａ組成物四よりも高く、伸び率が８０％
以上で損失係数（ｔａｎδ）のピーク温度が一４０〜１
８０℃の範囲であり、かつ、金属板との接着強度が温度
２０’Ｃ，１８０’ピーリング試験において８ Ｋｇ／
。以上であるポリエステル系樹脂としては少なくとも４
０モル％がテレフタル酸であるジカルボン酸成分および
ジオール成分からなり、上記テレフタル酵以外のジカル
ボン酸成分としてはアゼライン酸、セバシン酸、アジピ
ンｆ１１ドデカンジカルボン酸などの炭素ｆｉ２〜２０
の脂肪酸ジカルボン酸、イソフタル酸、ナフタレンジカ
ルボン酸などの芳香族ジカルボン酸、またはシクロヘキ
サンジカルボン酸などの脂環式ジカルボン酸の単独ない
しは混合物、ジオール成分としてはエチレングリコール
、１．３−プロパンジオール、１゜４−ブタンジオール
、１．６−ヘキサンジオール、１．１０−デカンジオー
ル、ネオペンチルグリコール、１．４−シクロヘキサン
ジオール、２−エチル−２−ブチル−１，３−プロパン
ジオールなどの脂肪族グリコール、脂環式グリコールの
単独または混合物より重合された樹脂である。
これらのうら、テレフタル酸残基とエチレングリコール
残基および１．４−シクロヘキサンジメタノール残基よ
りなるポリエステル系共重合体が好ましく、特に好まし
くはエチレングリコール残基に比較して１．４−シクロ
ヘキサンジメタノール残基が多い非晶性ポリエステル共
重合体樹脂（例えばｆｆａｓｔｍａｎ ｆＣｏｄａｋ社
ＫＯＤＡＲ”ＰＥＴＧ ６７６Ｂ）である。
残基および１．４−シクロヘキサンジメタノール残基よ
りなるポリエステル系共重合体が好ましく、特に好まし
くはエチレングリコール残基に比較して１．４−シクロ
ヘキサンジメタノール残基が多い非晶性ポリエステル共
重合体樹脂（例えばｆｆａｓｔｍａｎ ｆＣｏｄａｋ社
ＫＯＤＡＲ”ＰＥＴＧ ６７６Ｂ）である。
またテレフタル酸とイソフタル酸および１゜４−シクロ
ヘキサンジメタノールより合成されたポリエステル樹脂
（例えばＥａｓｔｍａｎ Ｋｏｄａｋ社Ｋｏｄａｒ Ｐ
ＣＴＡ Ａ−１５０）も好ましく、また熱可塑性高分子
量ポリエステル系樹脂の中で、非晶性であるポリエステ
ル樹脂〔例えば東洋紡パイロ、 ＃ ） ２００（Ｔｇ６７℃）、 １ ０ ８ （
Ｔｇ４７”Ｃ）、”２９０（Ｔｇ８７℃’ｌ、”３０θ
（Ｔｇ７℃）、’５００（Ｔｇ４℃り、”６００（Ｔｇ
４７℃）、＃ （！Ｋｌ ８０ （Ｔｇ １０”Ｃ）
’）についても、Ｔｇに基因する損失係数（ｔａｎδ）
が極めて高く、それに伴って損失係数（η）も高く特に
好ましい樹１層である。
ヘキサンジメタノールより合成されたポリエステル樹脂
（例えばＥａｓｔｍａｎ Ｋｏｄａｋ社Ｋｏｄａｒ Ｐ
ＣＴＡ Ａ−１５０）も好ましく、また熱可塑性高分子
量ポリエステル系樹脂の中で、非晶性であるポリエステ
ル樹脂〔例えば東洋紡パイロ、 ＃ ） ２００（Ｔｇ６７℃）、 １ ０ ８ （
Ｔｇ４７”Ｃ）、”２９０（Ｔｇ８７℃’ｌ、”３０θ
（Ｔｇ７℃）、’５００（Ｔｇ４℃り、”６００（Ｔｇ
４７℃）、＃ （！Ｋｌ ８０ （Ｔｇ １０”Ｃ）
’）についても、Ｔｇに基因する損失係数（ｔａｎδ）
が極めて高く、それに伴って損失係数（η）も高く特に
好ましい樹１層である。
このポリエステル系樹脂単独でも、金属板との接着性に
すぐれ、加工性および制振性のすぐれた材料となるが、
特に金属板との接着力を高めるためには、金属板との接
着性にすぐれる変性ポリオレフィン系樹脂を混合するこ
とが望ましい。
すぐれ、加工性および制振性のすぐれた材料となるが、
特に金属板との接着力を高めるためには、金属板との接
着性にすぐれる変性ポリオレフィン系樹脂を混合するこ
とが望ましい。
このポリオレフィン系樹脂としては、α−オレフィン−
グリシジルメタクリレート共重合体またはα−オレフィ
ン−グリシジルメタクリレート−酢酸ビニル共重合体が
あり、この共重合体におけるグリシジルメタクリレート
含有量は、０．５〜２０重量％好ましくは１〜１５重量
％であり、酢酸ビニル含有量は０〜２０重量％好ましく
は１〜１０重量％である。
グリシジルメタクリレート共重合体またはα−オレフィ
ン−グリシジルメタクリレート−酢酸ビニル共重合体が
あり、この共重合体におけるグリシジルメタクリレート
含有量は、０．５〜２０重量％好ましくは１〜１５重量
％であり、酢酸ビニル含有量は０〜２０重量％好ましく
は１〜１０重量％である。
上記α−オレフィン−グリシジルメタクリレート共重合
体またはα−オレフィン−グリシジルメタクリレート−
酢酸ビニル共重合体は、ポリエステル系共重合体樹脂１
００重量部に対して、１〜９００重量部涙合することが
可能であり、特に好ましくは、２０〜１５０重量部であ
る。
体またはα−オレフィン−グリシジルメタクリレート−
酢酸ビニル共重合体は、ポリエステル系共重合体樹脂１
００重量部に対して、１〜９００重量部涙合することが
可能であり、特に好ましくは、２０〜１５０重量部であ
る。
この様な混合物を使用してフィルムを作成し、鋼板間に
挾んでサントイ・ソチ構造の板を作成し、制振性能であ
る損失係数（η）を測定したところ、一般的に混合物は
単独物に比較し、ピーク高さは低くなる欠点を有するの
であるが、本発明のポリエステル系樹脂とポリオレフィ
ン系樹脂の混合物では、回答ピーク高さを変化すること
なく高制振性能が保たれることがわかった。
挾んでサントイ・ソチ構造の板を作成し、制振性能であ
る損失係数（η）を測定したところ、一般的に混合物は
単独物に比較し、ピーク高さは低くなる欠点を有するの
であるが、本発明のポリエステル系樹脂とポリオレフィ
ン系樹脂の混合物では、回答ピーク高さを変化すること
なく高制振性能が保たれることがわかった。
また本発明内容の多層にする場合、常温域における易加
工性および高制振性の観点より、内外層にフィルムにガ
ラス転移点（Ｔｇ）に起因する損失係数（ｔａｎδ）の
ピーク温度が適用温度域にある樹脂組成物（Ｂ）を使用
し、高制振性能とそれを広範囲の温度域で確保するため
中間層フィルムとして溶融に起因する損失係数（ｔａｎ
δ）のピーク温度が適用温度域にある樹脂組成物面を使
用すると極めて優方な制振性能が得られることがわかっ
た。
工性および高制振性の観点より、内外層にフィルムにガ
ラス転移点（Ｔｇ）に起因する損失係数（ｔａｎδ）の
ピーク温度が適用温度域にある樹脂組成物（Ｂ）を使用
し、高制振性能とそれを広範囲の温度域で確保するため
中間層フィルムとして溶融に起因する損失係数（ｔａｎ
δ）のピーク温度が適用温度域にある樹脂組成物面を使
用すると極めて優方な制振性能が得られることがわかっ
た。
ここで言う適用温度域とは、制振性能が必要な温度範囲
のことであって、例えば自動車用エンジン部品の場合８
０〜９０″Ｃを中心として６０〜１３０℃の温度範囲で
高い制振性能が保たれればよい。
のことであって、例えば自動車用エンジン部品の場合８
０〜９０″Ｃを中心として６０〜１３０℃の温度範囲で
高い制振性能が保たれればよい。
本発明の実施の方法は、温度２０℃における伸び率が５
０％以上で損失係数（ｔａｎδ）のピーク温度が一５０
℃〜１３０℃の範囲にあるポリオレフィン系樹脂または
アイオノマー樹脂あるいは温度２０℃における伸び率が
１００％以上で損失係ｔ（ｔａｎδ）のピーク温度が一
１００’Ｃ−１８０℃の範囲にある合成ゴムの群から選
ばれる少なくとも１種類の樹脂を配合してなる樹脂組成
物（３）を例えばインフレーション加工、カレンダー加
工、Ｔダイ加工等の通常の成形加工方法でフィルム状に
成形する。
０％以上で損失係数（ｔａｎδ）のピーク温度が一５０
℃〜１３０℃の範囲にあるポリオレフィン系樹脂または
アイオノマー樹脂あるいは温度２０℃における伸び率が
１００％以上で損失係ｔ（ｔａｎδ）のピーク温度が一
１００’Ｃ−１８０℃の範囲にある合成ゴムの群から選
ばれる少なくとも１種類の樹脂を配合してなる樹脂組成
物（３）を例えばインフレーション加工、カレンダー加
工、Ｔダイ加工等の通常の成形加工方法でフィルム状に
成形する。
コノフィルムの内外面に、温度２０℃における断弾性率
が、樹脂組成物囚よりも亮く、伸び率が３０％、Ｕ上で
損失係数（ｔａｎδ）のピーク温度が−４０〜１８０
”Ｃの範囲であり、かつ、金属板との接着強度が温度２
０℃１１８０’ ピーリング試験において８ Ｋｇ ／
ｃｙ以上であるポリエステル系樹脂あるいはポリエス
テル系樹脂とポリオレフィン系樹脂の混合物である樹脂
組成物（均層を設ける方法としては、それぞれのフィル
ムを成形してドライラミネート、ヒートラミネート法等
により積層フィルムとする方法、樹［１ｉ？組成物（２
）のフィルムに樹脂組成物（Ｂ）を押出ラミネートする
方法、多層押出法により、積層フィルムを同時に成形す
る方法等既存の技術を用いればよく、特に多層押出法に
より成形する方法が、成形の容易さ、得られるフィルム
の層間接着性、コストの点で好ましい。
が、樹脂組成物囚よりも亮く、伸び率が３０％、Ｕ上で
損失係数（ｔａｎδ）のピーク温度が−４０〜１８０
”Ｃの範囲であり、かつ、金属板との接着強度が温度２
０℃１１８０’ ピーリング試験において８ Ｋｇ ／
ｃｙ以上であるポリエステル系樹脂あるいはポリエス
テル系樹脂とポリオレフィン系樹脂の混合物である樹脂
組成物（均層を設ける方法としては、それぞれのフィル
ムを成形してドライラミネート、ヒートラミネート法等
により積層フィルムとする方法、樹［１ｉ？組成物（２
）のフィルムに樹脂組成物（Ｂ）を押出ラミネートする
方法、多層押出法により、積層フィルムを同時に成形す
る方法等既存の技術を用いればよく、特に多層押出法に
より成形する方法が、成形の容易さ、得られるフィルム
の層間接着性、コストの点で好ましい。
弾性率、伸び率および損失係数のピーク温度が異なる中
間層樹脂と内外層樹脂の厚さは、すぐれた加工性および
広範囲な温度域での高い振動吸収性という点で中間層樹
脂の厚さが全フィルム厚さの２０％以上９５％以下であ
ることが好ましく、最も好ましくは、８０％以上９０％
以下である。
間層樹脂と内外層樹脂の厚さは、すぐれた加工性および
広範囲な温度域での高い振動吸収性という点で中間層樹
脂の厚さが全フィルム厚さの２０％以上９５％以下であ
ることが好ましく、最も好ましくは、８０％以上９０％
以下である。
合計の厚さは、８０μ以上あれば制振性は良好であるが
、良好な曲げ絞り等の加工性を有するためには、１００
μ以下であることが好ましく、最も好ましくは８０μ以
上６０μ以下であることが望ましい。
、良好な曲げ絞り等の加工性を有するためには、１００
μ以下であることが好ましく、最も好ましくは８０μ以
上６０μ以下であることが望ましい。
また中間層に用いる樹脂組成物内申の合成ゴムの配合比
率は１０〜８０％と自由に変えられるが、制振性向上お
よび配合処方の容易性より２５〜６０％が最も好ましい
。
率は１０〜８０％と自由に変えられるが、制振性向上お
よび配合処方の容易性より２５〜６０％が最も好ましい
。
本願発明の制振材料の製造法としては、通常のバラチオ
式あるいは連続式の熱プレス法など任意に適用できる。
式あるいは連続式の熱プレス法など任意に適用できる。
たとえば金属板と金属板の間に、該樹脂組成物を介在さ
せ、加熱圧着させる方法がある。
せ、加熱圧着させる方法がある。
接着は一〇に１５０〜２６０℃で行なわれる。
本発明の制振材料の用途としては、自動車より発生する
騒音振動防止のために特に使用できる。
騒音振動防止のために特に使用できる。
この場合自動車の騒音、振動の発生源はエンジン部品で
ありその中でもオイルパンからのものが主たるものであ
る。
ありその中でもオイルパンからのものが主たるものであ
る。
本発明の材料を、中型トラックのディーゼルエンジン用
オイルパンに適用したところエンジンより約１ｍ離れた
場所で３ｄＢの騒音低減をはかれることがわかった。
オイルパンに適用したところエンジンより約１ｍ離れた
場所で３ｄＢの騒音低減をはかれることがわかった。
また車内にはいるｊ音、振動防止には、車体材料特にフ
ロア−パネルに適用した場合の効果が大きいことがわか
った。
ロア−パネルに適用した場合の効果が大きいことがわか
った。
次に家庭あるいは事務所などの騒音、振動の防止には、
電化部品に適用するのが望ましく、特にモーター用ある
いは安定器用カバーの材料に適用するのが望ましいう またこの目的では部屋の間仕切あるいは壁材あるいは床
材等の建築用部材に適用するのが望ましく、他に雨戸あ
るいはアルミサツシ戸に適用した場合にも、騒音公害防
止に役立つことがわかった。
電化部品に適用するのが望ましく、特にモーター用ある
いは安定器用カバーの材料に適用するのが望ましいう またこの目的では部屋の間仕切あるいは壁材あるいは床
材等の建築用部材に適用するのが望ましく、他に雨戸あ
るいはアルミサツシ戸に適用した場合にも、騒音公害防
止に役立つことがわかった。
また一般に騒音レベルの高いものとして、道路工事用エ
ンジンあるいは発電機よりの騒音があり、これらの部材
に適用するのも好ましい用途である。
ンジンあるいは発電機よりの騒音があり、これらの部材
に適用するのも好ましい用途である。
また一般交通手段としての自転車、オー・ドバイ等より
の騒音を防止するには、制動用ブレーキ部材あるいは騒
動用チェーン部材として用いると好結果が得られるう また公的交通手段として鉄道車両用床材、壁材に用いる
ことも騒音公害防止として効果が妬し）。
の騒音を防止するには、制動用ブレーキ部材あるいは騒
動用チェーン部材として用いると好結果が得られるう また公的交通手段として鉄道車両用床材、壁材に用いる
ことも騒音公害防止として効果が妬し）。
以下に本発明を実施例によって具体的に説明するが、こ
れらは例示的なものであり、これらによって本発明が制
限されるものではない。
れらは例示的なものであり、これらによって本発明が制
限されるものではない。
実施例中、内外層および中間層フィルムの弾性率および
損失係数（ｔａｎδ）は東洋ボールドウィン製レオパイ
ブロン（１１０Ｈ１）あるいはＲｈｅｏｍｅｔｒｉｃｃ
社 ＲＭＳ型測定装置を用イテ測定し、伸び率は２００
＋ｍｉ／分の引張り速度で求めた。
損失係数（ｔａｎδ）は東洋ボールドウィン製レオパイ
ブロン（１１０Ｈ１）あるいはＲｈｅｏｍｅｔｒｉｃｃ
社 ＲＭＳ型測定装置を用イテ測定し、伸び率は２００
＋ｍｉ／分の引張り速度で求めた。
制振材料の振動吸収能を表わす損失係数（η）は機械イ
ンピーダンス法（中央加振）による強制振動で周波数は
１００ ＱＨｚ、温度は２０〜１８０℃で測定した。接
着性試験の耐鋼板接着性は冷間圧延鋼板（０，８ｔｍ
） ／該樹脂組成物（５０μ）／冷間圧延鋼板（０，８
＋ｍ）の構成で１９０℃，５分、３０ Ｋｇ／ ｃＡの
条件で接着し、１８０°の角度、５０鵡／分の引張り速
度で評価した。
ンピーダンス法（中央加振）による強制振動で周波数は
１００ ＱＨｚ、温度は２０〜１８０℃で測定した。接
着性試験の耐鋼板接着性は冷間圧延鋼板（０，８ｔｍ
） ／該樹脂組成物（５０μ）／冷間圧延鋼板（０，８
＋ｍ）の構成で１９０℃，５分、３０ Ｋｇ／ ｃＡの
条件で接着し、１８０°の角度、５０鵡／分の引張り速
度で評価した。
加工性は、第１図および第２図に示す金型を０ヒ用し、
それぞれ曲げ戻しおよび絞り加工性を試験しすべり、剥
れ、しわ等を評価した。
それぞれ曲げ戻しおよび絞り加工性を試験しすべり、剥
れ、しわ等を評価した。
第１図（＆）は曲げ戻し加工試験金型の断面図である。
同図において、１．２．３は金型部材、４はスペーサー
、５は試料を示す。また２Ｒ１５Ｒなどは曲率を示す。
、５は試料を示す。また２Ｒ１５Ｒなどは曲率を示す。
第１図ｔｂ＋は曲げ戻し加工試験成形品の斜視図である
。同図において、Ａ部、Ｂ部、０部はそれぞれ評価観察
部分を示す。
。同図において、Ａ部、Ｂ部、０部はそれぞれ評価観察
部分を示す。
第２図（ａ）は絞り加工性試験金型の断面図である。同
図において、１．２．８．４．５は金型部材、６は試料
を示す。また、５Ｒは曲率、５０φ、５６φは該当部の
径を示す。
図において、１．２．８．４．５は金型部材、６は試料
を示す。また、５Ｒは曲率、５０φ、５６φは該当部の
径を示す。
第２図１ｔｌ）は絞り加工性試験成形品の斜視図である
。同図において、１はＡ部しわ、２はフランジしわ、３
は板のすべりのそれぞれ評価観察部分を示す。
。同図において、１はＡ部しわ、２はフランジしわ、３
は板のすべりのそれぞれ評価観察部分を示す。
実施例１
共重合ポリエチレンテレフタレート樹脂■
（Ｅａｓｔｍａｎ Ｋｏｄａｋ社ｊＬＯＤＡＲＰＥＴＧ
６７６ｇ）を内外層用樹脂とし、中間層用樹脂として
は、住友化学工業製エチレンー酢酸ビニル共重合体エバ
テート■（メルトインデックス８’ｌＡｍ）を用いて、
二種三層インフレーションダイス（口径１５０ ｍ ）
を装備した多層インフレ装置を使用し、各層に供給した
樹脂は該ダイスの内部で貼合し、三層サントイ・・ノチ
構造の管状体を、引取速度７．０ ｍ ／分、ブローア
ツプレジ第２．０の条件で引取り、折径４７０ｍｍ、各
層の厚みを第１表に示した厚みで構成される三層サンド
イーフチ構造のフィルムを得た。
６７６ｇ）を内外層用樹脂とし、中間層用樹脂として
は、住友化学工業製エチレンー酢酸ビニル共重合体エバ
テート■（メルトインデックス８’ｌＡｍ）を用いて、
二種三層インフレーションダイス（口径１５０ ｍ ）
を装備した多層インフレ装置を使用し、各層に供給した
樹脂は該ダイスの内部で貼合し、三層サントイ・・ノチ
構造の管状体を、引取速度７．０ ｍ ／分、ブローア
ツプレジ第２．０の条件で引取り、折径４７０ｍｍ、各
層の厚みを第１表に示した厚みで構成される三層サンド
イーフチ構造のフィルムを得た。
得られたフィルムを用い、０，８覇厚の冷間圧延鋼板の
間に加熱圧着（２３０℃，５分、８０Ｋｖ／ｉ）Ｌ接着
性、加工性および振動吸収性を測定した。
間に加熱圧着（２３０℃，５分、８０Ｋｖ／ｉ）Ｌ接着
性、加工性および振動吸収性を測定した。
その結果を第２〜第４表、第３図に示した。
第８図は、制振材料の温度−損失係数（η）の関係図で
ある。
ある。
実施例２
共重合ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｅａｓｔｍａ
ｎ Ｋｏｄａｋ社ＫＯＤＡＲ■ＰＥＴＧ ６７６Ｂ）７
部ｗｔ％住友化学工業製ポリオレフィン系樹脂〔エチレ
ン−グリシジルメタクリレート−酢酸ビニル共重合体〕
３ Ｑ ｗｔ％を、ヘンシェルミキサーで混合し、その
混合物を２３０℃に設定した８０ｍφの押出機により混
練したのちペレーＩト化した。
ｎ Ｋｏｄａｋ社ＫＯＤＡＲ■ＰＥＴＧ ６７６Ｂ）７
部ｗｔ％住友化学工業製ポリオレフィン系樹脂〔エチレ
ン−グリシジルメタクリレート−酢酸ビニル共重合体〕
３ Ｑ ｗｔ％を、ヘンシェルミキサーで混合し、その
混合物を２３０℃に設定した８０ｍφの押出機により混
練したのちペレーＩト化した。
上記ペレットを内外層用樹脂とし、中間層用樹脂として
は住友化学工業製エチレンー酢酸ビニル共重合体エバテ
ート■（メルトインデックス８Ｆ／１０Ｇ）を用いて、
二種三層インフレーションダイス（口径１５０ ｔａｎ
）を装備した多層、インフレ装置を使用し、各層に供
給した樹脂は該ダイスの内部で貼合し、実施例１と同仕
様の三層サンドイッチ構造のフィルムを得た。
は住友化学工業製エチレンー酢酸ビニル共重合体エバテ
ート■（メルトインデックス８Ｆ／１０Ｇ）を用いて、
二種三層インフレーションダイス（口径１５０ ｔａｎ
）を装備した多層、インフレ装置を使用し、各層に供
給した樹脂は該ダイスの内部で貼合し、実施例１と同仕
様の三層サンドイッチ構造のフィルムを得た。
得られたフィルムを用い、０．８ ｍ厚の冷間圧延鋼板
の間に加熱圧着（２３０℃１５分、８０Ｋｙ／ｃａ’）
し接着性、加工性および振動吸収性を測定した。
の間に加熱圧着（２３０℃１５分、８０Ｋｙ／ｃａ’）
し接着性、加工性および振動吸収性を測定した。
その結果を第２〜第４表、第３図に示した。
第３図は、制振材料の温度−損失係数（η）の関係図で
あろう 実施例３ 熱可塑性ポリエステル樹脂（東洋紡製バイロンｓ２００
）８０ｗｔ％ 住友化学工業製ポリオレフィン系樹脂〔
エチレン−グリシジルメタクリレート−酢酸ビニル共重
合体〕２０ｗｔ％をヘンシェルミキサーで混合し、その
混合物を１９０℃に設定した３０則φの押出機により混
練したのちペレーＩト化した。
あろう 実施例３ 熱可塑性ポリエステル樹脂（東洋紡製バイロンｓ２００
）８０ｗｔ％ 住友化学工業製ポリオレフィン系樹脂〔
エチレン−グリシジルメタクリレート−酢酸ビニル共重
合体〕２０ｗｔ％をヘンシェルミキサーで混合し、その
混合物を１９０℃に設定した３０則φの押出機により混
練したのちペレーＩト化した。
上記ペレットを内外層用樹脂とし、中間層用樹脂として
はメルトインデー、クツ２１フ１０分のエチレン−アク
リル酸共重合体（Ｄｏｗ Ｃｈｅ −ｍｊｃａｌ ％
）を用いて、二皿三層インフレーションダイス（口径１
５０ ｍｇ ）を装備した多層インフレ装置を使用し、
各層に供給した樹脂は該ダイスの内部で貼合し、実施例
１と同仕様の三層サントイ・ソチ構造のフィルムを得た
。
はメルトインデー、クツ２１フ１０分のエチレン−アク
リル酸共重合体（Ｄｏｗ Ｃｈｅ −ｍｊｃａｌ ％
）を用いて、二皿三層インフレーションダイス（口径１
５０ ｍｇ ）を装備した多層インフレ装置を使用し、
各層に供給した樹脂は該ダイスの内部で貼合し、実施例
１と同仕様の三層サントイ・ソチ構造のフィルムを得た
。
得られたフィルムを用い、０．８ ｍｍ厚の冷間圧延鋼
板の間に加熱圧着（２３０℃，５分、ｆ１３０Ｋ１１／
ｉ）Ｌ、接着性、加工性および振動吸収性を測定した。
板の間に加熱圧着（２３０℃，５分、ｆ１３０Ｋ１１／
ｉ）Ｌ、接着性、加工性および振動吸収性を測定した。
その結果を第２〜第４表、第８図に示した。
第３図は、制振材料の温度−損失係数（η）の関係図で
ある。
ある。
比較例１〜５
実施例１〜３の内外層用樹脂、中間層用樹脂を、それぞ
れ単体で、インフレダイス（口径１００ＩＩＩＩｌ）を
装備した３０輯φ押出機インフレ装置に供給し得た管状
体を引取速度７．０ｍ／分 ブローアー！プレシ第２．
０の条件で引取り、折径３００ｍ第５、表の厚み構成で
フィルムを得た。
れ単体で、インフレダイス（口径１００ＩＩＩＩｌ）を
装備した３０輯φ押出機インフレ装置に供給し得た管状
体を引取速度７．０ｍ／分 ブローアー！プレシ第２．
０の条件で引取り、折径３００ｍ第５、表の厚み構成で
フィルムを得た。
得られたフィルムを用い、０．８朝厚の冷間圧延鋼板の
間に加熱圧着（２３０℃１５分、８０ Ｋｙ ／ ｄ
） して接着性、加工性および振動吸収性を測定した。
間に加熱圧着（２３０℃１５分、８０ Ｋｙ ／ ｄ
） して接着性、加工性および振動吸収性を測定した。
その結果を第２〜第４表、第８図に示した。
第１表
＼＼、
＼、
ゝ＼、
＼３、−
＼、。
＼、
＼１、
第 ２ 表
第１図（ａ）は曲げ戻し加工試験金型の断面図である。
第１図向は曲げ戻し加工試験成形品の斜視図である。
第２図（ａ）は絞り加工性試験金型の断面図である。
第２図（ｂ）は絞り加工性試験成形品の斜視図である。
第８図は、制振材料の温度−損失係数（η）の関係図で
あろう （ａ） （ｂ）第１図 筑２図 手続補正書（自発） 昭和６０年１月シ日 １、事件の表示 昭和５９年 特許願第２１８７８７号 ２、 発明の名称 加工性番こすぐれた高制振性材料 代表者 森 英 雄 ４、代理人 住 所 大阪市東区北浜５丁目１５番地６、補正の対
象 明細書の発明の詳細な説明の欄 ６、補正の内容 （１）明細書第１２頁第１５行目と第１６行目の間に［
また結晶性であるポリエステル樹脂、例えば東洋紡製バ
イロンのす８０Ｐ（Ｔｙ−メー２８ ｐｔ ）、同す０
Ｍ９００（ＴＰ−２０℃）、同す０Ｍ４００（Ｔ５’１
９℃〕、同す０Ｍ９９０（ＴＰ−２０℃）、同すＧＶｌ
ｏｏ（ＴＰ５２℃） 、 及ヒ同ＧＶ７００ （’ｒｆ
Ｐ５４℃）も損失係数が高くかつ広温度範囲にわたって
平担であり好ましい樹脂である。 上記熱可塑性高分子量ポリエステル系樹脂の混合物も好
ましい物性を備えている。この混合物の場合非晶性ポリ
エステル樹脂と結晶性ポリエステル樹脂の組合せを用い
ることもできる。」を加入し補正する。 （２） 明細書第１８頁第１行目「材料特にフロア−
パネル」を「材料特にダッシュパネル及びフロア−パネ
ル」と補正する。 以 上
あろう （ａ） （ｂ）第１図 筑２図 手続補正書（自発） 昭和６０年１月シ日 １、事件の表示 昭和５９年 特許願第２１８７８７号 ２、 発明の名称 加工性番こすぐれた高制振性材料 代表者 森 英 雄 ４、代理人 住 所 大阪市東区北浜５丁目１５番地６、補正の対
象 明細書の発明の詳細な説明の欄 ６、補正の内容 （１）明細書第１２頁第１５行目と第１６行目の間に［
また結晶性であるポリエステル樹脂、例えば東洋紡製バ
イロンのす８０Ｐ（Ｔｙ−メー２８ ｐｔ ）、同す０
Ｍ９００（ＴＰ−２０℃）、同す０Ｍ４００（Ｔ５’１
９℃〕、同す０Ｍ９９０（ＴＰ−２０℃）、同すＧＶｌ
ｏｏ（ＴＰ５２℃） 、 及ヒ同ＧＶ７００ （’ｒｆ
Ｐ５４℃）も損失係数が高くかつ広温度範囲にわたって
平担であり好ましい樹脂である。 上記熱可塑性高分子量ポリエステル系樹脂の混合物も好
ましい物性を備えている。この混合物の場合非晶性ポリ
エステル樹脂と結晶性ポリエステル樹脂の組合せを用い
ることもできる。」を加入し補正する。 （２） 明細書第１８頁第１行目「材料特にフロア−
パネル」を「材料特にダッシュパネル及びフロア−パネ
ル」と補正する。 以 上
Claims (12)
- （１）２枚の金属板の間に熱可塑性樹脂からなる制振層
を挾んで構成された制振材料であって、前記制振層が温
度２０℃における伸び率が５０％以上の損失係数（ｔａ
ｎδ）のピーク温度が−５０℃〜１３０℃の範囲にある
ポリオレフィン系樹脂アイオノマー樹脂あるいはこれら
の少なくとも１種と温度２０℃における伸び率が１００
％以上で損失係数（ｔａｎδ）のピーク温度が−１００
℃〜１３０℃の範囲にある合成ゴム を配合して なる樹脂組成物（Ａ）からなるフィルムの内外面に、温
度２０℃におけるせん断弾性率が、樹脂（Ａ）よりも高
く、伸び率が３０％以上 で損失係数（ｔａｎδ）のピーク温度が−４０〜１８０
℃の範囲であり、かつ、金属板との接着強度が温度２０
℃、１８０°ピーリング試験において３ｋｇ／ｃｍ以上
であるポリエステル系樹脂あるいはこれとポリオレフィ
ン系樹脂の混合物である樹脂組成物（Ｂ）層が設けられ
たことを特徴とする加工性にすぐれた高制振性材料。 - （２）溶融に起因する損失係数（ｔａｎδ）のピーク温
度が適用温度域にある樹脂（Ａ）と、 ガラス転移点（Ｔｇ）に起因する損失係数（ｔａｎδ）
のピーク温度が適用温度域にある樹脂 （Ｂ）を使用する特許請求の範囲第１項 記載の材料。 - （３）樹脂（Ａ）がエチレン−酢酸ビニル共重合体また
はエチレン−アクリル酸共重合体の群から選ばれる少な
くとも１種の樹脂である特許請求の範囲第１項又は第２
項記載の材料。 - （４）樹脂組成物（Ａ）がエチレン−酢酸ビニル共重合
体とイソブチレン−イソプレン共重合体を配合してなる
組成物である特許請求の範囲第１項又は第２項記載の材
料。 - （５）樹脂（Ｂ）が、テレフタル酸残基とエチレングリ
コール残基および１，４−シクロヘキサンジメタノール
残基よりなるポリエステル系共重合体樹脂である特許請
求の範囲第１項又は第２項記載の材料。 - （６）樹脂（Ｂ）がエチレングリコール残基に比較して
１，４−シクロヘキサンジメタノール残基が多い非晶質
ポリエステル共重合体樹脂である特許請求の範囲第５項
記載の材料。 - （７）樹脂（Ｂ）が、非晶性高分子量ポリエステル樹脂
の単独もしくは混合物である特許請求の範囲第１項又は
第２項記載の材料。 - （８）樹脂組成物（Ｂ）が、ポリエステル系共重合体樹
脂１００重量部に対して、α−オレフィン７０〜９９．
５重量％、グリシジルメタクリレート０．５〜２０重量
％および酢酸ビニル０〜２０重量％からなる共重合体組
成物（Ｃ）１〜９００重量部混合してなる樹脂組成物で
ある特許請求の範囲第１項又は第２項記載の材料。 - （９）適用温度域が６０〜１３０℃である特許請求の範
囲第２項記載の材料。 - （１０）熱可塑性樹脂からなる制振層の厚みが３０μ以
上６０μ以下である特許請求の範囲第１項又は第２項記
載の材料。 - （１１）２枚の金属板の間に熱可塑性樹脂からなる制振
層を挾んで構成された制振材料であって、該制振層が上
記樹脂（Ａ）からなるフィル ムの内外面に上記樹脂（Ｂ）層を設けた材 料を使用したエンジン用部品。 - （１２）エンジン用部品がオイルパンである特許請求の
範囲第１１項記載の部品。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP21378784A JPS6189841A (ja) | 1984-10-11 | 1984-10-11 | 加工性にすぐれた高制振性材料 |
| CA000492412A CA1265426A (en) | 1984-10-11 | 1985-10-07 | Vibration-damping material |
| EP19850112802 EP0177952B1 (en) | 1984-10-11 | 1985-10-09 | Vibration-damping material |
| DE8585112802T DE3585486D1 (de) | 1984-10-11 | 1985-10-09 | Schwingungsdaempfendes material. |
| US07/133,238 US4883717A (en) | 1984-10-11 | 1987-12-14 | Vibration-damping material |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP21378784A JPS6189841A (ja) | 1984-10-11 | 1984-10-11 | 加工性にすぐれた高制振性材料 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6189841A true JPS6189841A (ja) | 1986-05-08 |
Family
ID=16645040
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP21378784A Pending JPS6189841A (ja) | 1984-10-11 | 1984-10-11 | 加工性にすぐれた高制振性材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6189841A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0691803A (ja) * | 1993-02-02 | 1994-04-05 | Nippon Steel Chem Co Ltd | スポット溶接可能な複合型制振材料 |
-
1984
- 1984-10-11 JP JP21378784A patent/JPS6189841A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0691803A (ja) * | 1993-02-02 | 1994-04-05 | Nippon Steel Chem Co Ltd | スポット溶接可能な複合型制振材料 |
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