JPS6186946A - メタノ−ル・スチ−ムリフオ−ミング用触媒 - Google Patents
メタノ−ル・スチ−ムリフオ−ミング用触媒Info
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- JPS6186946A JPS6186946A JP59209560A JP20956084A JPS6186946A JP S6186946 A JPS6186946 A JP S6186946A JP 59209560 A JP59209560 A JP 59209560A JP 20956084 A JP20956084 A JP 20956084A JP S6186946 A JPS6186946 A JP S6186946A
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- catalyst
- methanol
- steam reforming
- 50mol
- less
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P20/00—Technologies relating to chemical industry
- Y02P20/50—Improvements relating to the production of bulk chemicals
- Y02P20/52—Improvements relating to the production of bulk chemicals using catalysts, e.g. selective catalysts
Landscapes
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、メタノールをスチームリフオーミングして水
素を得るための低温活性の高い触媒に関するものである
。
素を得るための低温活性の高い触媒に関するものである
。
従来の技術
従来、市販されている触媒は、メタノール・スチームリ
フォーミング反応用の触媒として開発されたものは少な
く、メタノール合成(分解)、COシフト反応触媒とし
て発表されている。しかしこれらの触媒は、メタノール
・スチームリフォーミング反応機構の一部に有効に働く
ので、同反応用触媒としても転用が可能である。一般的
にはCu−Zn系、(!u−Or系の触媒が知られてい
る。
フォーミング反応用の触媒として開発されたものは少な
く、メタノール合成(分解)、COシフト反応触媒とし
て発表されている。しかしこれらの触媒は、メタノール
・スチームリフォーミング反応機構の一部に有効に働く
ので、同反応用触媒としても転用が可能である。一般的
にはCu−Zn系、(!u−Or系の触媒が知られてい
る。
発明が解決しようとする問題点
しかし上記の従来の触媒では、低温(250°C以下)
で高活性を示すものが少なく、燃料電池用のH2発生装
置などの低レベルの熱エネルギーヲ利用した反応プロセ
スに適用するには充分でなかった。
で高活性を示すものが少なく、燃料電池用のH2発生装
置などの低レベルの熱エネルギーヲ利用した反応プロセ
スに適用するには充分でなかった。
本発明は上記の点に鑑みなされたもので、低温反応(2
50°C以下)においても高活性を示すメタノール・ス
チームリフォーミング用触媒を提供することを目的とす
るものである。
50°C以下)においても高活性を示すメタノール・ス
チームリフォーミング用触媒を提供することを目的とす
るものである。
問題点を解決するための手段および作用本発明のメタノ
ール・スチームリフォーミング用触媒は、OuOおよび
Al2O,と、ZnOまたは/および0r203とから
なることを特徴としている。
ール・スチームリフォーミング用触媒は、OuOおよび
Al2O,と、ZnOまたは/および0r203とから
なることを特徴としている。
本発明の触媒は、CuO50〜90モル%およびAl。
035〜50モル%と、Zn05〜50モル%または/
および0r2035〜50モル%とからなる硝酸塩混合
水溶液とNa2003またはN aOHなどの共沈剤で
30〜80°Cの温度で攪拌下、共沈させた沈殿物を1
50°C以下で乾燥、粉砕、成型して製造されるか、ま
たはCu050〜90モル%およびA12035〜50
モル%と、ZnO3〜50モル%または/およびCr2
035〜50モル%とからなる組成物をa浸担持法によ
り活性炭、アルミナ、シリカゲル、TiO2などぴ)多
孔質バインダーに担持して製造される。したがって本発
明の触媒は、Cu050〜90モル%およびA1203
5〜50モル%と、Zn05〜50モル%または/およ
び0r20.15〜50モル%とからなる。 なお多孔
質バインダーとしてアルミナを用いる場合は、CuOと
、ZnOまたは、/およびCr2O3とからなる組成物
をアルミナに担持させ、上記の組成範囲Gこ入るように
製造する。
および0r2035〜50モル%とからなる硝酸塩混合
水溶液とNa2003またはN aOHなどの共沈剤で
30〜80°Cの温度で攪拌下、共沈させた沈殿物を1
50°C以下で乾燥、粉砕、成型して製造されるか、ま
たはCu050〜90モル%およびA12035〜50
モル%と、ZnO3〜50モル%または/およびCr2
035〜50モル%とからなる組成物をa浸担持法によ
り活性炭、アルミナ、シリカゲル、TiO2などぴ)多
孔質バインダーに担持して製造される。したがって本発
明の触媒は、Cu050〜90モル%およびA1203
5〜50モル%と、Zn05〜50モル%または/およ
び0r20.15〜50モル%とからなる。 なお多孔
質バインダーとしてアルミナを用いる場合は、CuOと
、ZnOまたは、/およびCr2O3とからなる組成物
をアルミナに担持させ、上記の組成範囲Gこ入るように
製造する。
実施例
つぎに本発明の実施例および比較例を説明する。
実施例1
C!u(Ne3)、−3H20193,28ムZn (
No3)2・6 H2O29、748y、 Al (N
o3)、・9H2037,5137を秤量し、純水に溶
解し12の原料塩水溶液を調整した。一方、Na2Co
8.10H20286,14y /モルを純水Gこ溶解
い’ OW t % N a 2 CO3水溶液(沈殿
剤水溶液)を調整した。ついて原料塩水溶液および沈殿
剤水溶液を70°Cとして、原料塩水溶液の中へ沈殿剤
水溶液を強く攪拌しながら一気に投入し、沈殿を生じさ
せた。しばらく静置し上澄み液を除去しpHが7.0と
なるまで充分水洗した。ついで沈殿物をろ過し固型物を
採取した。この固型物を110’Cて25時間乾燥した
後、450°Cて6時間焼成しCuO−ZnO−Al2
O3の結晶を得た。この結晶をペレット状に成型した後
、粉砕し分級して1M平均径のものをサンプlしとして
採取した。このサンプルを10vo1%−9Q vo1
%N2.300 Ncc/min (触媒平均粒径1M
、触媒充填量1cc)の気流中で、室温から250°C
まて昇温・還元しく昇温速度:5.5°C/m1n)、
250°Cで1時間保持して還元して、CuO80モル
%、Zn010モル%、Al、0310モル%の触媒を
得た。ついてこの触媒を用いて以下のように活性試験を
行った。この触媒i CCを反応容器内に充填し、IQ
vo1%CH30H−20vo1%H,0−70vo1
%N2を250tJcc/minの割合で供給して、反
応湿度とメタノール変換率との関係を試験した。SVは
1.5x1o Hr 、 LH3V (メタノール基準
)は2.7Hr であった。結果は図面に示す如くで
あった。
No3)2・6 H2O29、748y、 Al (N
o3)、・9H2037,5137を秤量し、純水に溶
解し12の原料塩水溶液を調整した。一方、Na2Co
8.10H20286,14y /モルを純水Gこ溶解
い’ OW t % N a 2 CO3水溶液(沈殿
剤水溶液)を調整した。ついて原料塩水溶液および沈殿
剤水溶液を70°Cとして、原料塩水溶液の中へ沈殿剤
水溶液を強く攪拌しながら一気に投入し、沈殿を生じさ
せた。しばらく静置し上澄み液を除去しpHが7.0と
なるまで充分水洗した。ついで沈殿物をろ過し固型物を
採取した。この固型物を110’Cて25時間乾燥した
後、450°Cて6時間焼成しCuO−ZnO−Al2
O3の結晶を得た。この結晶をペレット状に成型した後
、粉砕し分級して1M平均径のものをサンプlしとして
採取した。このサンプルを10vo1%−9Q vo1
%N2.300 Ncc/min (触媒平均粒径1M
、触媒充填量1cc)の気流中で、室温から250°C
まて昇温・還元しく昇温速度:5.5°C/m1n)、
250°Cで1時間保持して還元して、CuO80モル
%、Zn010モル%、Al、0310モル%の触媒を
得た。ついてこの触媒を用いて以下のように活性試験を
行った。この触媒i CCを反応容器内に充填し、IQ
vo1%CH30H−20vo1%H,0−70vo1
%N2を250tJcc/minの割合で供給して、反
応湿度とメタノール変換率との関係を試験した。SVは
1.5x1o Hr 、 LH3V (メタノール基準
)は2.7Hr であった。結果は図面に示す如くで
あった。
実施例2
実施例1において、Znの代りにOrを用いて0u09
Qモル%、C!r2035モル%、A12035モル%
の触媒を得た。この触媒を用い実施例1と同じ活性試験
条件で反応温度とメタノール変換率との関係を試験した
。結果は図面に示す如くであった。
Qモル%、C!r2035モル%、A12035モル%
の触媒を得た。この触媒を用い実施例1と同じ活性試験
条件で反応温度とメタノール変換率との関係を試験した
。結果は図面に示す如くであった。
実施例3
市販の活性アルミナ(水沢化学製、Neobead−O
E5Sを破砕・ふるい分けにより、14〜28メ゛ンシ
ユ(平均粒径(1,9M)のもの)を300 Ncc/
m1nN気流中、950°Cで6時間焼成・賦活肱活性
アルミナの細孔に吸着した物質を除去し、吸着活性点を
清浄にした。焼成後の担体は室温で大気中Gこ放置し、
水分で飽和しておき、含浸担持の際Gこ急激な吸湿によ
る発熱で、活性アルミナの組成・構造の変成を防止した
。このような前処理を行ったγ型活性アルミナ300y
を触媒担体として用いた。
E5Sを破砕・ふるい分けにより、14〜28メ゛ンシ
ユ(平均粒径(1,9M)のもの)を300 Ncc/
m1nN気流中、950°Cで6時間焼成・賦活肱活性
アルミナの細孔に吸着した物質を除去し、吸着活性点を
清浄にした。焼成後の担体は室温で大気中Gこ放置し、
水分で飽和しておき、含浸担持の際Gこ急激な吸湿によ
る発熱で、活性アルミナの組成・構造の変成を防止した
。このような前処理を行ったγ型活性アルミナ300y
を触媒担体として用いた。
ついでCu (No3)2・3H,0114,051と
Zn (No、、)2・61(20136,50yを純
水に溶解し、1℃の担持触媒溶液として担持溶液を調整
した。ついで300 yの担体と担持触媒溶液の全はを
ロータリーエバポレーターに入れ、常温で25時間攪拌
して含浸担持させた。含浸させた後、60°Cで加熱し
ながら、アスピレータ−で減圧乾燥した。水分がなくな
り、固型分が残ったところで、この固型分を次に乾燥器
に入れ、110°Cて25時間乾燥した。上記の方法で
得た固型分を、300 Ncc/minの空気流中、d
5Q°Cで5時間焼成して得られたものを含浸担持触媒
とした。この含浸担持触媒を10vo1%H2−90V
O1%N2の還元ガス30ONcc/minの気流中で
、室温から250°Cまて昇IN ・E1元(昇温速度
−5,5°C/m1n)し、250°Cに昇温完了後、
さらに同条件で、1時間保持し賦活・還元を完了した。
Zn (No、、)2・61(20136,50yを純
水に溶解し、1℃の担持触媒溶液として担持溶液を調整
した。ついで300 yの担体と担持触媒溶液の全はを
ロータリーエバポレーターに入れ、常温で25時間攪拌
して含浸担持させた。含浸させた後、60°Cで加熱し
ながら、アスピレータ−で減圧乾燥した。水分がなくな
り、固型分が残ったところで、この固型分を次に乾燥器
に入れ、110°Cて25時間乾燥した。上記の方法で
得た固型分を、300 Ncc/minの空気流中、d
5Q°Cで5時間焼成して得られたものを含浸担持触媒
とした。この含浸担持触媒を10vo1%H2−90V
O1%N2の還元ガス30ONcc/minの気流中で
、室温から250°Cまて昇IN ・E1元(昇温速度
−5,5°C/m1n)し、250°Cに昇温完了後、
さらに同条件で、1時間保持し賦活・還元を完了した。
この還元された触媒で、実施例1と同じ条件で活性試験
を実施した。結果は図面に示す如くであった。
を実施した。結果は図面に示す如くであった。
比較例1
共沈法により調整されたCiu −Zn系の市販触媒を
、実施例1と同じ活性試験条件で反応温度とメタノール
変換率との関係を試験した。結果は図面に示す如くであ
った。
、実施例1と同じ活性試験条件で反応温度とメタノール
変換率との関係を試験した。結果は図面に示す如くであ
った。
比較例2
共沈法により調整されたCu −Zn −Or系の市販
触媒を、実施例1と同じ活性試験条件で反応温度とメタ
ノール変換率との関係を試験した。結果は図面に示す如
くであった。
触媒を、実施例1と同じ活性試験条件で反応温度とメタ
ノール変換率との関係を試験した。結果は図面に示す如
くであった。
発明の詳細
な説明したように、本発明の触媒は、低温反応(250
°C以下)においても高活性を示すため、低温度レベル
の熱エネルギーを利用し5た反応プロセスが可能となり
、燃料電池用のH2発生装置への利用、半導体製造時の
還元用H2の発生源など高温のH2を必要としない装置
・プロセスへの適用が可能であり、省エネルギー型のプ
ロセス開発のための重要な要素技術として非常に有効で
ある。また本発明の触媒の中で、アルミナなどの多孔質
担体に含浸担持させた触媒は、従来の共沈触媒に比べ、
強度が多孔質体の強度により維持・向上するため、歯し
い熱疲労のサイクルあるいは振動などの物理的な疲労に
も耐える強度的に優れた触媒となる□と同時に、ハニカ
ム形状などに成型した多孔質担体へ同触媒を担持させる
ことにより、その熱・物質移動が容易となり、有効な省
エネルギー型のプロセス・装置がコンパクトに実現され
ることを可能にするという効果を有している。
°C以下)においても高活性を示すため、低温度レベル
の熱エネルギーを利用し5た反応プロセスが可能となり
、燃料電池用のH2発生装置への利用、半導体製造時の
還元用H2の発生源など高温のH2を必要としない装置
・プロセスへの適用が可能であり、省エネルギー型のプ
ロセス開発のための重要な要素技術として非常に有効で
ある。また本発明の触媒の中で、アルミナなどの多孔質
担体に含浸担持させた触媒は、従来の共沈触媒に比べ、
強度が多孔質体の強度により維持・向上するため、歯し
い熱疲労のサイクルあるいは振動などの物理的な疲労に
も耐える強度的に優れた触媒となる□と同時に、ハニカ
ム形状などに成型した多孔質担体へ同触媒を担持させる
ことにより、その熱・物質移動が容易となり、有効な省
エネルギー型のプロセス・装置がコンパクトに実現され
ることを可能にするという効果を有している。
図面は従来の触媒および本発明の触媒の反応温度とメタ
ノール変換率との関係を示すグラフである。
ノール変換率との関係を示すグラフである。
Claims (1)
- 1 CuOおよびAl_2O_3と、ZnOまたは/お
よびCr_2O_3とからなることを特徴とするメタノ
ール・スチームリフォーミング用触媒。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP59209560A JPH07177B2 (ja) | 1984-10-05 | 1984-10-05 | メタノ−ル・スチ−ムリフォ−ミング用触媒の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP59209560A JPH07177B2 (ja) | 1984-10-05 | 1984-10-05 | メタノ−ル・スチ−ムリフォ−ミング用触媒の製造方法 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS6186946A true JPS6186946A (ja) | 1986-05-02 |
JPH07177B2 JPH07177B2 (ja) | 1995-01-11 |
Family
ID=16574846
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP59209560A Expired - Lifetime JPH07177B2 (ja) | 1984-10-05 | 1984-10-05 | メタノ−ル・スチ−ムリフォ−ミング用触媒の製造方法 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPH07177B2 (ja) |
Cited By (7)
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---|---|---|---|---|
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- 1984-10-05 JP JP59209560A patent/JPH07177B2/ja not_active Expired - Lifetime
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Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPH07177B2 (ja) | 1995-01-11 |
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