JPS6151767A

JPS6151767A - 燃料電池用複合炭素材

Info

Publication number: JPS6151767A
Application number: JP59173682A
Authority: JP
Inventors: Hisaaki Yokota; 横田　久昭; Eiji Saura; 佐浦　英二; Mitsunobu Nikaido; 二階堂　光信
Original assignee: Kobe Steel Ltd
Current assignee: Kobe Steel Ltd
Priority date: 1984-08-20
Filing date: 1984-08-20
Publication date: 1986-03-14

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】本発明は燃料電池用発電体の構成部材に関する。

燃料電池における発電体は、リン酸型燃料電池に代表さ
れるように、平板な単位セルが積層されて形成されてい
る。単位セルは、第１図に示すように、例えば、電解質
としてのリン酸を含浸させたマトリックス１が、燃料供
給路２を有して電極として作用する第１の多孔質炭素板
３と、酸化剤供給路４を有して電極として作用する第２
の多孔質炭素板５とによって狭まれ、これら各多孔質炭
素板の外側にそれぞれ不透過性炭素板６及び７が積層さ
れて形成されており、このような単位セルが多数８Ｎさ
れて燃料電池の発電体が構成される。

このような発電体を有する燃料電池においては、゛上記
燃料供給路に水素ガス等の燃料気体が、また、酸化剤供
給路に例えば空気がそれぞれ供給されて、電池反応が行
なわれる。

従来は、燃料電池の製作においては、上記のような単位
セルを所定数積層した後、これらを積層方向に締め付け
て発電体を構成している。上記したように、単位セルは
、その構成部材の殆どが強度の小さい炭素材からなるが
、各構成部材が薄いほど通電発熱損失が軽減されると共
に、燃料電池を小型化し得るので、炭素材は数１１１若
しくはそれ以下に薄板化されつつあるが、単位セルの製
造やその積層において破損を生じさせないように、薄板
化に限界が生じることとなり、この結果、通電電気抵抗
発熱による発電効率の低下が避けられない。

更に、このように積層型の燃料電池においては、単位セ
ルを積層方向に集電すると共に、数単位セルごとに冷却
スタックを設けて、これに集熱するため、各部材間に緊
密な接触を達成することが要求されているが、従来の発
電体においては、各部材を緊密に接触させることが必ず
しも容易でなく、この点も熱損失による発電効率の低下
を招く。

本発明は燃料電池における上記した問題を解決するため
になされたものであって、各構成部材が緊密に接触して
接着接合され、従って、熱損失及び通電電気抵抗発熱に
よる発電効率の低下を少なくすると共に、各構成部材の
一層の薄板化を可能とする燃料電池用複合炭素材を提供
することを目的とする。

本発明による燃料電池用複合炭素材は、燃料供給路を有
する多孔質炭素板と酸化剤供給路を有する多孔質炭素板
との間に不透過性炭素板が積層されていると共に、各炭
素板が炭素材にて相互に接着されていることを特徴とす
る。

第２図は、本発明による燃料電池用複合炭素材の実施例
を示す。

燃料供給路１１を存して電極として作用する第１の多孔
質炭素板１２と、酸化剤供給路１３を有して電極として
作用する第２の多孔質炭素板１４との間に不透過性炭素
板１５が挟まれており、ここに、上記燃料供給路１１と
酸化剤供給路１３とは直交するように、それぞれ多孔質
炭素板上に溝状に不透過性炭素板に対面して形成されて
いると共に、それぞれの多孔質炭素板と不透過性炭素板
とは接着炭素材によって相互に接着接合されている。

上記接着炭素材としては、本発明においては、ピッチや
タール等の熱可塑性材料、フェノール樹脂、フラン樹脂
等の熱硬化性材料等（以下、これらを炭素材前駆材料と
称することがある。）の炭化焼成物が好適である。かか
る炭素材によって多孔質炭素板と不透過性炭素板とを接
着接合するには、上記炭素材前駆材料の溶液や縣濁液を
多孔質炭素板及び／又は不透過性炭素板の接着表面に塗
布し、積層した後、炭素材前駆材料を炭化焼成する。こ
の炭化焼成温度は、炭素材前駆材料が炭素質化する温度
であれば特に制限されないが、前駆材料が例えば樹脂の
場合、１０００〜２０００　”ｃの範囲が適当である。

特に、本発明においては、上記炭素材は耐薬品性にすぐ
れるガラス質炭素からなることが好ましく、更に、かか
るガラス質炭素は熱硬化性樹脂を炭化焼成してなる炭素
であることが好ましい。熱硬化性樹脂としては上記した
以外にも、例えば、キシレン系樹脂、メラミン系樹脂、
アニリン系樹脂等を用いることができるが、特に、フェ
ノール樹脂及びフラン樹脂が耐薬品性にすぐれるのみな
らず、緻密な炭素材を形成する点から好ましく用いるこ
とができる。

また、本発明においては、不透過性炭素板も、耐薬品性
や強度、不透過性にすぐれるガラス質炭素が主要成分を
なす炭素質からなることが好ましく、特に、その炭素質
のうち、黒鉛が５〜５０重景％型窩め、残余がガラス質
炭素からなることが好ましい。このような炭素質からな
る不透過性炭素板は、組織が緻密であって、気体不透過
性、強度、電気型導度及び熱電導度のいずれにもすぐれ
るからである。尚、前記したと同様に、このガラス質炭
素も前記したような熱硬化性樹脂の炭化焼成物からなる
ことが好ましい。

このような不透過性炭素板を得る方法の一例を挙げる。

即ち、先ず、炭化焼成後に、黒鉛を含む炭素質のうち黒
鉛が５〜５０重量％を占め、残部が熱硬化性樹脂から形
成されるガラス質炭素からなるように、熱硬化性樹脂を
黒鉛と共に配合し、混練して、均一な組成物とする。通
常、熱硬化性樹脂・とじては、樹脂粉末を含む樹脂液が
用いられる。次に、この混練物を所定の板状成形品に成
形した後、乾燥し、樹脂を硬化させ、次いで、非酸化性
雰囲気下で高温に加熱し、炭化焼成することにより、熱
硬化性樹脂がガラス質炭素に変化し、かくして炭素質の
うち、黒鉛が５〜５０重量％を占め、残部が熱硬化性樹
脂から形成されたガラス質炭素からなる不透過性炭素板
を得ることができる。

この場合の炭化焼成温度は少なくとも８００　’Ｃが必
要であり、好ましくは１０００〜２０００℃の範囲であ
る。必要な焼成時間は板状成形品の形状、寸法にも依存
し、実質的にすべての熱硬化性樹脂が炭化して、ガラス
質炭素に変化するに足る時間焼成すればよいが、通常、
数時間乃至数十時間である。

また、前記多孔質炭素板としては、従来より知られてい
るように、炭素繊維成形板を用いることができるが、本
発明においては、空隙率の高い発泡状多孔質炭素板を用
いることができる。即ち、従来は、多孔質炭素板には多
孔質であると共に高強度であることが必要であり、特に
、従来は、発電体を圧縮して、各部材間の接触抵抗を低
下させるために、極めて高い圧縮強度が要求され、かく
して、自ずからこれら要求を満足する炭素繊維からなる
成形品が一般に用いられている。しかし、本発明におい
ては、前記したように、多孔質炭素板と不透過性炭素板
とが炭素材によって接着接合されているため、これらの
複合炭素材の間に電解部を挟み込んで積層し、発電体を
構成するための強度を有すればよく、発電体の圧縮を軽
減し得るので、圧縮強度の比較的低い発泡状多孔質炭素
板を用いることができるのである。かかる発泡状多孔質
炭素板も従来より種々の方法にて製造されているが、本
発明においては、この発泡状多孔質炭素板も、前記した
ような熱硬化性樹脂の炭化焼成物からなるのが好ましい
。

また、この多孔質炭素板は、燃料電池においては、電極
として作用するため、電解質に対する耐薬品性のみなら
ず、耐陽極酸化性も必要であり、従って、この多孔質炭
素板も、適宜に黒鉛化処理することは好ましい。

尚、本発明によれば、接着用炭素材の場合と同様に、多
孔質炭素板のために熱硬化性樹脂等の炭素材前駆材料よ
り予め燃料又は酸化剤供給路を有するように板状の成形
品を製作し、及び／又は不透過性炭素板のために炭素材
前駆材料より板状の成形品を製作し、硬化処理した後、
積層表面に接着炭素材前駆材料を塗布積層し、次いで、
これらを用いた前駆材料の炭化温度で焼成することによ
り、−挙に本発明による複合炭素材を得ることもできる
。

以上のように、本発明の複合炭素材によれば、燃料又は
酸化剤供給路を有する多孔質炭素板間に不透過炭素板が
炭素剤にて緊密に相互に接着接合されているので、不均
一な接触により生じる問題、特に熱損失による発電効果
の低下を少なくすることができる。更に、各構成部材を
積層して構成される従来の単位セルの場合には、各構成
部材が所要の強度を有し得るために一定の厚みを有する
ことが必要であるが、本発明の複合炭素材を用いた単位
セルによれば、上記のように各構成部材が相互に接着接
合されているために、発電体の製作においては単位セル
全体として所定の強度を存すればよく、従って、各構成
部材に必要とされる強度要求が軽減される。この結果、
本発明によれば、従来に比べて薄板の部材を用いること
ができると共に、部材の薄板化によって通電電気抵抗発
熱による発電効果の低下を回避することができる。

また、図示したように、一対の多孔質炭素板における燃
料又は酸化剤供給路を直交して形成することにより、単
位セルは一層強度にすぐれることとなり、発電体の製作
時の作業を容易にする。

以下に実施例を挙げて本発明を説明するが、本発明はこ
れら実施例により何ら限定されるものではない。

実施例１ガラス質炭素８５重量％を含み、空隙率７２％であり、
燃料供給路を存する縦横各２００　ｍｍ、厚み１１ｍの
発泡状炭素板と、酸化材供給路を存する上記と同じ寸法
の発泡状炭素板と、炭素質のうち、黒鉛が２２重量％を
占め、残部が実質的にガラス賞炭素よりなる縦横各２０
　Ｏｎ＋、厚み０．８　ｖ＊の不透過性炭素板とを、そ
れぞれの積層表面にフェノール樹脂液を塗布し、積層し
た。

これを１５ｇ／ｄの面圧を保持したままで２０°Ｃ／時
の速度で加熱し、１５０°Ｃの温度で８時間加熱して樹
脂を硬化させた後、非酸化性雰囲気下に９００℃まで５
℃／時の速度で加熱し、更に、１５５０℃まで５０℃／
時の速度で加熱し、１５５０℃にて１０時間保持して、
上記フェノール樹脂を炭化焼成し、ガラス質炭素材にて
相互に接着接合された本発明による燃料電池用複合炭素
材を得た。

実施例２実施例１において、フェノール樹脂液に代えてフラン樹
脂液を用いた以外は実施例１と同様にして、本発明によ
る燃料電池用複合炭素材を得た。

実施例３燃料供給路を有するように熱硬化性樹脂を成形し、硬化
させた縦横各２００龍、厚み１．３ｍｍ、空隙率６８％
の板状成形品と、酸化材供給路を有するように成形した
同様の板状成形品と、黒鉛３２重量％を含有し、残部が
実質的に熱硬化性フェノール樹脂よりなり、樹脂を硬化
処理した縦横各２００ｆｉ、厚み０．８　ｍ−の板状成
形品とのそれぞれの積層表面にフェノール樹脂液を塗布
し、この後、　　　　　　□実施例１と同様に加熱処理
し、各板状成形品を発泡状炭素板又は不透過性炭素板に
炭化焼成すると同時に、接着用炭素材前駆材料であるフ
ェノール樹脂を炭化焼成し、かくして、ガラス質炭素材
にて相互に接着接合された本発明による燃料電池用複合
炭素材を得た。

【図面の簡単な説明】

第１図は燃料電池における従来の単位セルを示す斜視図
、第２図は本発明による複合炭素材を示す斜視図である
。１・・・マトリックス、２・・・燃料供給路、３・・・
多孔質炭素板、４・・・酸化剤供給路、５・・・多孔質
炭素板、６及び７・・・不透過性炭素板、１１・・・燃
料供給路、１２・・・多孔質炭素板、１３・・・酸化剤
供給路、１４・・・多孔質炭素板、１５・・・不透過性
炭素板。１ζΔ’　　１　４１第　２′図

Claims

【特許請求の範囲】

（１）燃料供給路を有する多孔質炭素板と酸化剤供給路
を有する多孔質炭素板との間に不透過性炭素板が積層さ
れていると共に、各炭素板が炭素材にて相互に接着され
ていることを特徴とする燃料電池用複合炭素材。
（２）不透過性炭素板が５０重量％以上のガラス質炭素
からなることを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の
燃料電池用複合炭素材。
（３）不透過性炭素板が５０重量％以上のガラス質炭素
と５〜５０重量％の黒鉛とからなることを特徴とする特
許請求の範囲第１項記載の燃料電池用複合炭素材。
（４）ガラス質炭素が熱硬化性樹脂の炭化焼成物からな
ることを特徴とする特許請求の範囲第２項又は第３項記
載の燃料電池用複合炭素材。
（５）多孔質炭素板が発泡状多孔質炭素板であることを
特徴とする特許請求の範囲第１項記載の燃料電池用複合
炭素材。
（６）発泡多孔質炭素板が熱硬化性樹脂の炭化焼成物か
らなることを特徴とする特許請求の範囲第５項記載の燃
料電池用複合炭素材。
（７）炭素材がガラス質炭素材であることを特徴とする
特許請求の範囲第１項記載の燃料電池用複合炭素材。
（８）ガラス質炭素が熱硬化性樹脂の炭化焼成物からな
ることを特徴とする特許請求の範囲第７項記載の燃料電
池用複合炭素材。