JPS6137737B2 - - Google Patents
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- JPS6137737B2 JPS6137737B2 JP56201628A JP20162881A JPS6137737B2 JP S6137737 B2 JPS6137737 B2 JP S6137737B2 JP 56201628 A JP56201628 A JP 56201628A JP 20162881 A JP20162881 A JP 20162881A JP S6137737 B2 JPS6137737 B2 JP S6137737B2
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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- General Chemical & Material Sciences (AREA)
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、燃料電池に係り、特にリン酸を電解
質とする燃料電池に関する。
質とする燃料電池に関する。
メタン、天然ガスあるいはアルコールなどを水
蒸気改質して得た水素を燃料として用い、空気中
の酸素を酸化剤として用いる燃料電池では、一般
にリン酸が電解質として用いられている。この型
の燃料電池で安定した出力を長時間得るには、リ
ン酸をガス拡散電極間に保持する必要がある。こ
のために、リン酸を保持する電解質保持マトリツ
クスが用いられる。例えば特開昭52−29933号公
報には、シリコンカーバイトと固着剤とからなる
リン酸保持マトリツクスが記載されている。該公
報の実施例では、ポリテトラフルオロエチレンが
固着剤として用いられている。
蒸気改質して得た水素を燃料として用い、空気中
の酸素を酸化剤として用いる燃料電池では、一般
にリン酸が電解質として用いられている。この型
の燃料電池で安定した出力を長時間得るには、リ
ン酸をガス拡散電極間に保持する必要がある。こ
のために、リン酸を保持する電解質保持マトリツ
クスが用いられる。例えば特開昭52−29933号公
報には、シリコンカーバイトと固着剤とからなる
リン酸保持マトリツクスが記載されている。該公
報の実施例では、ポリテトラフルオロエチレンが
固着剤として用いられている。
本発明の目的は、かかる電解質保持マトリツク
スを有するものよりもリン酸の保持性がすぐれた
燃料電池を提供するにある。
スを有するものよりもリン酸の保持性がすぐれた
燃料電池を提供するにある。
本発明は、リン酸を電解質とする燃料電池にお
いて、リン酸保持マトリツクスを少なくとも耐リ
ン酸性金属酸化物とリン酸塩バインダーとを有す
るもので構成したものである。
いて、リン酸保持マトリツクスを少なくとも耐リ
ン酸性金属酸化物とリン酸塩バインダーとを有す
るもので構成したものである。
シリコンカーバイトと固着剤からなる電解質保
持マトリツクスを有する従来の燃料電池において
は、リン酸の保持性に対する固着剤の影響につい
ては全く或は殆ど考慮されていない。前述の特開
昭52−29933号公報のポリテトラフルオロエチレ
ン固着剤は、リン酸の保持性がない。むしろリン
酸をはじいてしまう性質を有する。かかる燃料電
池では、時間の経過に伴つてリン酸の保持量が減
少し、電池の出力が低下する傾向がある。
持マトリツクスを有する従来の燃料電池において
は、リン酸の保持性に対する固着剤の影響につい
ては全く或は殆ど考慮されていない。前述の特開
昭52−29933号公報のポリテトラフルオロエチレ
ン固着剤は、リン酸の保持性がない。むしろリン
酸をはじいてしまう性質を有する。かかる燃料電
池では、時間の経過に伴つてリン酸の保持量が減
少し、電池の出力が低下する傾向がある。
本発明において用いるリン酸塩バインダーは、
リン酸との親和性が非常に良い。リン酸をマトリ
ツクス間に保持したならば、はじき出したりしな
い。従つて、時間が経過してもリン酸の保持量が
殆ど減少しない。
リン酸との親和性が非常に良い。リン酸をマトリ
ツクス間に保持したならば、はじき出したりしな
い。従つて、時間が経過してもリン酸の保持量が
殆ど減少しない。
リン酸塩をバインダーとする場合に、金属酸化
物はマトリツクスの構成部材として極めて適す
る。金属酸化物はリン酸との親和性が非常に良い
のでリン酸を多量に保持するのに適しており、か
つリン酸塩バインダーによつて容易に結着するこ
とができる。マトリツクスの構成部材は、リン酸
と反応しない即ち耐リン酸性を有することも必要
である。金属酸化物間に保持されたリン酸が電解
質としての性質を失わないときには、その金属酸
化物は耐リン酸性を有するものとみなす。耐リン
酸性金属酸化物の一例としてはジルコニウムを含
む複合酸化物がある。金属酸化物は、粉末或は細
い線状のものにして用いることができる。他に適
当な形状があればそれでもよい。リン酸塩バイン
ダーとしては、金属リン酸塩が適する。
物はマトリツクスの構成部材として極めて適す
る。金属酸化物はリン酸との親和性が非常に良い
のでリン酸を多量に保持するのに適しており、か
つリン酸塩バインダーによつて容易に結着するこ
とができる。マトリツクスの構成部材は、リン酸
と反応しない即ち耐リン酸性を有することも必要
である。金属酸化物間に保持されたリン酸が電解
質としての性質を失わないときには、その金属酸
化物は耐リン酸性を有するものとみなす。耐リン
酸性金属酸化物の一例としてはジルコニウムを含
む複合酸化物がある。金属酸化物は、粉末或は細
い線状のものにして用いることができる。他に適
当な形状があればそれでもよい。リン酸塩バイン
ダーとしては、金属リン酸塩が適する。
電解質保持マトリツクスは、耐リン酸性金属酸
化物とリン酸塩バインダーとからだけで構成して
もよく、かつ、これが最も望ましい。金属酸化物
は、１種類だけに限らず、２種類以上のものを組
合せて用いることができる。
化物とリン酸塩バインダーとからだけで構成して
もよく、かつ、これが最も望ましい。金属酸化物
は、１種類だけに限らず、２種類以上のものを組
合せて用いることができる。
耐リン酸性金属酸化物とリン酸塩バインダーに
他の電解質保持マトリツクス材を混ぜて用いるこ
ともできる。この１つの例は、シリコンカーバイ
トを混ぜることである。リン酸塩以外のバインダ
ーを混ぜて用いてもよい。
他の電解質保持マトリツクス材を混ぜて用いるこ
ともできる。この１つの例は、シリコンカーバイ
トを混ぜることである。リン酸塩以外のバインダ
ーを混ぜて用いてもよい。
リン酸塩バインダーは、リン酸塩を作る金属酸
化物または金属塩溶液にリン酸を添加し、加熱す
ることによつて得られる。この場合、リン酸塩は
次式に従つて生成される。
化物または金属塩溶液にリン酸を添加し、加熱す
ることによつて得られる。この場合、リン酸塩は
次式に従つて生成される。
(1) 金属酸化物を用いた場合；
MOx＋Ｘ・H3PO4→Ｍ（HPO4）ｘ＋XH2O
……(1) ここでＭは金属を、Ｘは金属に結合している酸
素の数を示す。
……(1) ここでＭは金属を、Ｘは金属に結合している酸
素の数を示す。
(2) 金属塩溶液（例えば硝酸塩）を用いた場合；
Ｍ（NO3）ｘ＋Ｘ／２・H3PO4→Ｍ（HPO4）x/2
＋Ｘ・HNO3 ……(2) ここでＭは金属を、Ｘは金属に結合している
NO3基の数を示す。
＋Ｘ・HNO3 ……(2) ここでＭは金属を、Ｘは金属に結合している
NO3基の数を示す。
(1)，(2)式によつて生成したリン酸塩が複合酸化
物の結着剤として有効に作用するものである。
尚、(1)，(2)式で示したように副生成物としてH2O
やHNO3ができるが、これらは加熱することによ
つて容易に除去することができる。
物の結着剤として有効に作用するものである。
尚、(1)，(2)式で示したように副生成物としてH2O
やHNO3ができるが、これらは加熱することによ
つて容易に除去することができる。
(1)式に用いられる金属酸化物としては、リン酸
と反応するものであればいずれのものでもさしつ
かえないが、とりわけ酸化ジルコニウム、酸化チ
タン、酸化錫、酸化けい素が適する。また(2)式に
用いられる金属塩としては、ジルコニウム、チタ
ン、錫、けい素のハロゲン化物、水酸化物、オキ
シ塩化物、硝酸化合物、オキシ硝酸化合物が適す
る。なお、上記金属そのものを用いてもさしつか
えない。
と反応するものであればいずれのものでもさしつ
かえないが、とりわけ酸化ジルコニウム、酸化チ
タン、酸化錫、酸化けい素が適する。また(2)式に
用いられる金属塩としては、ジルコニウム、チタ
ン、錫、けい素のハロゲン化物、水酸化物、オキ
シ塩化物、硝酸化合物、オキシ硝酸化合物が適す
る。なお、上記金属そのものを用いてもさしつか
えない。
また、ジルコニウムを主成分とする複合酸化物
としては、ジルコニウムとけい素、セレンあるい
はリンなどの化合物があるが、なかでもジルコン
（ZrSiO4）が有効である。
としては、ジルコニウムとけい素、セレンあるい
はリンなどの化合物があるが、なかでもジルコン
（ZrSiO4）が有効である。
本発明による電解質保持マトリツクスの具体的
な製造法を以下に記す。
な製造法を以下に記す。
1. 複合金属酸化物と金属酸化物を用いる場合；
所定量の複合金属酸化物と金属酸化物を充分に
混合したのち、リン酸を添加する。リン酸の添加
量は金属酸化物をリン酸塩に変えるに相当する量
にさらにマトリツクス中に自由なリン酸として存
在させる量を用いる。この自由なリン酸は電解質
として働く。自由なリン酸量としては複合酸化物
に対して40〜80重量％が適する。リン酸を混合し
たのち、100〜250℃で加熱し、(1)式の反応を完了
するとともに、副生成物を除去する。この方法に
よつて適度な粘性を有する電解質保持マトリツク
スを得ることができる。
混合したのち、リン酸を添加する。リン酸の添加
量は金属酸化物をリン酸塩に変えるに相当する量
にさらにマトリツクス中に自由なリン酸として存
在させる量を用いる。この自由なリン酸は電解質
として働く。自由なリン酸量としては複合酸化物
に対して40〜80重量％が適する。リン酸を混合し
たのち、100〜250℃で加熱し、(1)式の反応を完了
するとともに、副生成物を除去する。この方法に
よつて適度な粘性を有する電解質保持マトリツク
スを得ることができる。
2. 複合金属酸化物と金属塩溶液を用いる場合；
所定量の複合金属酸化物に所定濃度の金属塩溶
液を加えて充分に混合する。ついでリン酸を加え
て混練したのち100〜250℃で加熱する。リン酸量
は(2)式に必要な量の他に自由にマトリツクス中に
存在させる量とする。自由に存在するリン酸量は
複合金属酸化物に対して40〜80重量％が適する。
以上述べた方法によつて、リン酸との親和性にす
ぐれ、リン酸保持力を従来のマトリツクスよりも
２〜３倍に向上させたすぐれた電解質保持マトリ
ツクスを得ることができる。
液を加えて充分に混合する。ついでリン酸を加え
て混練したのち100〜250℃で加熱する。リン酸量
は(2)式に必要な量の他に自由にマトリツクス中に
存在させる量とする。自由に存在するリン酸量は
複合金属酸化物に対して40〜80重量％が適する。
以上述べた方法によつて、リン酸との親和性にす
ぐれ、リン酸保持力を従来のマトリツクスよりも
２〜３倍に向上させたすぐれた電解質保持マトリ
ツクスを得ることができる。
以下本発明の具体的実施例について述べる。
実施例 (1)
平均粒径１μｍのジルコン７ｇい酸化ジルコニ
ウム３ｇを加えて混練機で充分に混合した。つい
で85％リン酸9.5ｇを混合した。この混合物を150
℃で２時間加熱したのち、さらに200℃で10時間
加熱して粘調な電解質保持マトリツクスを得た。
これをガス拡散電極上に塗布し、第１図に示す燃
料電池を組立てた。第１図において、１が本発明
による方法で製造した電解質保持マトリツクス、
２がカーボンペーパー上に白金を担持した炭素粉
末を塗布したアノード、３が同様にして得たカソ
ードである。電解質保持マトリツクスの厚さは
0.3mmである。アノードには水素４、カソードに
は空気５が接するようにした。第２図に本実施例
で得た電解質保持マトリツクスを用いた燃料電池
を190℃、200mA/cm2の電流密度で運転したとき
の電池電圧の経時変化を記号Ａで示す。比較のた
めにシリコンカーバイトとポリテトラフルオロエ
チレンよりなる電解質保持マトリツクスを用いた
燃料電池の性能を記号Ｂで示す。第２図から明ら
かなように、本発明によればすぐれた性能を有す
る燃料電池を得ることができる。
ウム３ｇを加えて混練機で充分に混合した。つい
で85％リン酸9.5ｇを混合した。この混合物を150
℃で２時間加熱したのち、さらに200℃で10時間
加熱して粘調な電解質保持マトリツクスを得た。
これをガス拡散電極上に塗布し、第１図に示す燃
料電池を組立てた。第１図において、１が本発明
による方法で製造した電解質保持マトリツクス、
２がカーボンペーパー上に白金を担持した炭素粉
末を塗布したアノード、３が同様にして得たカソ
ードである。電解質保持マトリツクスの厚さは
0.3mmである。アノードには水素４、カソードに
は空気５が接するようにした。第２図に本実施例
で得た電解質保持マトリツクスを用いた燃料電池
を190℃、200mA/cm2の電流密度で運転したとき
の電池電圧の経時変化を記号Ａで示す。比較のた
めにシリコンカーバイトとポリテトラフルオロエ
チレンよりなる電解質保持マトリツクスを用いた
燃料電池の性能を記号Ｂで示す。第２図から明ら
かなように、本発明によればすぐれた性能を有す
る燃料電池を得ることができる。
実施例 (2)
ジルコン７ｇに硝酸ジルコニル（ZrO
（NO3）2）２ｇを水20mlに溶解した溶液を加えて
混合した。次に85％リン酸７ｇを添加して充分に
混合したのち、150℃で２時間加熱して、粘性に
富んだ電解質保持マトリツクスを得た。このマト
リツクスを用いて実施例(1)とまつたく同様にして
燃料電池を組みたて、190℃、200mA/cm2の電流
密度で運転したときの電池電圧の経時変化を第３
図に記号Ｃで示す。
（NO3）2）２ｇを水20mlに溶解した溶液を加えて
混合した。次に85％リン酸７ｇを添加して充分に
混合したのち、150℃で２時間加熱して、粘性に
富んだ電解質保持マトリツクスを得た。このマト
リツクスを用いて実施例(1)とまつたく同様にして
燃料電池を組みたて、190℃、200mA/cm2の電流
密度で運転したときの電池電圧の経時変化を第３
図に記号Ｃで示す。
本発明によるものは、電池電圧が高くかつ電圧
の経時変化が非常に少ない。
の経時変化が非常に少ない。
第２図及び第３図から明らかなように本発明の
電解質保持マトリツクスを用いると連続運転性能
が大幅に向上する。この原因としては、マトリツ
クス中のリン酸保持力が改善され、長時間運転し
てもリン酸が消失しないためと考えられる。
電解質保持マトリツクスを用いると連続運転性能
が大幅に向上する。この原因としては、マトリツ
クス中のリン酸保持力が改善され、長時間運転し
てもリン酸が消失しないためと考えられる。
なお、上記した実施例ではいずれもジルコニウ
ムのリン酸塩を用いたが、チタン、錫、けい素お
よびこれらの混合物を用いても同様な効果を得る
ことができる。
ムのリン酸塩を用いたが、チタン、錫、けい素お
よびこれらの混合物を用いても同様な効果を得る
ことができる。
第１図は本発明に用いた燃料電池の断面図、第
２図及び第３図は本発明による電解質保持マトリ
ツクス及び従来のマトリツクスを用いた燃料電池
の電池電圧と運転時間との関係を示す特性図であ
る。 １…電解質保持マトリツクス、２…アノード、
３…カソード、４…水素、５…空気。
２図及び第３図は本発明による電解質保持マトリ
ツクス及び従来のマトリツクスを用いた燃料電池
の電池電圧と運転時間との関係を示す特性図であ
る。 １…電解質保持マトリツクス、２…アノード、
３…カソード、４…水素、５…空気。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 一対のガス拡散電極と前記電極間に配置され
た電解質保持マトリツクス及び前記マトリツクス
内に保持されたリン酸電解質とを有するものにお
いて、前記マトリツクスは少なくとも耐リン酸性
金属酸化物とリン酸塩バインダーとを有すること
を特徴とする燃料電池。 ２ 特許請求の範囲第１項において、前記金属酸
化物がジルコニウムを含む複合酸化物を有するこ
とを特徴とする燃料電池。 ３ 特許請求の範囲第２項において、前記複合酸
化物がジルコンからなることを特徴とする燃料電
池。 ４ 特許請求の範囲第２項において、前記複合酸
化物がシリコン、リン、セレンの少なくとも１つ
とジルコニウムとの複合酸化物からなることを特
徴とする燃料電池。 ５ 特許請求の範囲第１項において、前記バイン
ダーが金属リン酸塩を有することを特徴とする燃
料電池。 ６ 特許請求の範囲第１項において、前記リン酸
塩バインダーは、ジルコニウムと錫とチタン及び
シリコンの少なくとも１つを含むことを特徴とす
る燃料電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56201628A JPS58103786A (ja) | 1981-12-16 | 1981-12-16 | 燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56201628A JPS58103786A (ja) | 1981-12-16 | 1981-12-16 | 燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58103786A JPS58103786A (ja) | 1983-06-20 |
| JPS6137737B2 true JPS6137737B2 (ja) | 1986-08-26 |
Family
ID=16444213
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP56201628A Granted JPS58103786A (ja) | 1981-12-16 | 1981-12-16 | 燃料電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS58103786A (ja) |
-
1981
- 1981-12-16 JP JP56201628A patent/JPS58103786A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS58103786A (ja) | 1983-06-20 |
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