JPS61222904A - 熱交換改質方法及び反応器 - Google Patents
熱交換改質方法及び反応器Info
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- JPS61222904A JPS61222904A JP61063846A JP6384686A JPS61222904A JP S61222904 A JPS61222904 A JP S61222904A JP 61063846 A JP61063846 A JP 61063846A JP 6384686 A JP6384686 A JP 6384686A JP S61222904 A JPS61222904 A JP S61222904A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、触媒の存在下での炭化水素の蒸気改質(st
eam reforming of hydrocar
bons)のための方法、及びこの方法を実施するため
の反応器に関するものである。特に、本発明は、改質さ
れたガスの生成流からの熱を生成流と処理ガスとの間の
間接熱交換によって処理ガスに生じる吸熱改質反応に必
要な熱の一部に供給する方法に関するものである。
eam reforming of hydrocar
bons)のための方法、及びこの方法を実施するため
の反応器に関するものである。特に、本発明は、改質さ
れたガスの生成流からの熱を生成流と処理ガスとの間の
間接熱交換によって処理ガスに生じる吸熱改質反応に必
要な熱の一部に供給する方法に関するものである。
〔従来の技術・発明が解決しようとする問題点〕蒸気炭
化水素改質のための方法により生じる吸熱反応は、以下
の反応式によって記述することができる。
化水素改質のための方法により生じる吸熱反応は、以下
の反応式によって記述することができる。
+11 CH4+ HxO# GO+ 3H1(−Δ
H” 298 =49.3 kcal/mole)+2
1 CHa + 2HxO#COz + 4Hz(
−Δ1じ 298 = −39,4kcal/m
ole)対応する反応式は、メタンよりも高級な炭化水
素の蒸気改質のために確立することができる。これらの
蒸気改質反応は、蒸気改質条件下において蒸気改質触媒
を通過する蒸気と炭化水素とからなる処理ガスに生じる
。吸熱反応に必要な熱は通常は輻射炉室内の燃焼によっ
て供給される。その輻射炉室内において炉室を貫通する
垂直管内に触媒が入れられている。
H” 298 =49.3 kcal/mole)+2
1 CHa + 2HxO#COz + 4Hz(
−Δ1じ 298 = −39,4kcal/m
ole)対応する反応式は、メタンよりも高級な炭化水
素の蒸気改質のために確立することができる。これらの
蒸気改質反応は、蒸気改質条件下において蒸気改質触媒
を通過する蒸気と炭化水素とからなる処理ガスに生じる
。吸熱反応に必要な熱は通常は輻射炉室内の燃焼によっ
て供給される。その輻射炉室内において炉室を貫通する
垂直管内に触媒が入れられている。
改質ガスの生成流の熱を熱の部分的供給源として利用す
ることは周知である。そのような方法は米国特許第4,
079.017号公報に記載されている。
ることは周知である。そのような方法は米国特許第4,
079.017号公報に記載されている。
この公報に記載の方法によれば、処理ガスの第一部分は
通常の輻射室内で蒸気炭化水素改質を受けるが、処理ガ
スの第二部分は生成流との間接熱交換によって蒸気改質
を受ける。その後、処理ガスの二つの部分は合流し、空
気の存在下での二次改質処理による別の蒸気炭化水素改
質を受け、処理ガスの内燃焼による熱を供給する。二次
改質処理からの生成流は処理ガスの第二部分を加熱する
ための熱交換媒質として作用する。
通常の輻射室内で蒸気炭化水素改質を受けるが、処理ガ
スの第二部分は生成流との間接熱交換によって蒸気改質
を受ける。その後、処理ガスの二つの部分は合流し、空
気の存在下での二次改質処理による別の蒸気炭化水素改
質を受け、処理ガスの内燃焼による熱を供給する。二次
改質処理からの生成流は処理ガスの第二部分を加熱する
ための熱交換媒質として作用する。
本発明の目的は、バーナ内の燃焼によって発生する熱煙
道ガスからの熱と共に生成流からの熱をより経済的に利
用する蒸気炭化水素改質方法を提供することにある。
道ガスからの熱と共に生成流からの熱をより経済的に利
用する蒸気炭化水素改質方法を提供することにある。
本発明の別の目的は、前記方法を実施するための反応器
を提供することにある。
を提供することにある。
従って、本発明は、炭化水素供給と蒸気とからなる供給
流を形成し、供給流を水素に冨む生成流に転換するため
に、供給流を処理ガスとして蒸気改質条件下で所定量の
蒸気改質触媒に通過させることによって実施される蒸気
炭化水素改質方法に関する0本発明の方法によれば処理
ガスに生じる吸熱反応と処理ガスの加熱とに必要な熱は
、以下に示す二つの異なる手段で供給される。
流を形成し、供給流を水素に冨む生成流に転換するため
に、供給流を処理ガスとして蒸気改質条件下で所定量の
蒸気改質触媒に通過させることによって実施される蒸気
炭化水素改質方法に関する0本発明の方法によれば処理
ガスに生じる吸熱反応と処理ガスの加熱とに必要な熱は
、以下に示す二つの異なる手段で供給される。
+a+ 処理ガスが触媒の総量の25%〜75%を構
成する蒸気改質触媒の第一部分を通過する間に、以下に
記載されている如く和熱煙道ガス(moderatel
yhot flue gas)と生成流とから熱が部分
的に供給される。
成する蒸気改質触媒の第一部分を通過する間に、以下に
記載されている如く和熱煙道ガス(moderatel
yhot flue gas)と生成流とから熱が部分
的に供給される。
山) 処理ガスが続いて触媒の総量の残部分を構成する
蒸気改質触媒の最終部分を通過する間に、流体燃料の燃
焼によって発生した熱煙道ガスから熱が供給され、それ
によって熱煙道ガス(hot fluegas)が冷却
されて上記Ta+で述べたように和熱煙道ガスを形成す
る。
蒸気改質触媒の最終部分を通過する間に、流体燃料の燃
焼によって発生した熱煙道ガスから熱が供給され、それ
によって熱煙道ガス(hot fluegas)が冷却
されて上記Ta+で述べたように和熱煙道ガスを形成す
る。
本発明の方法の本質的な特徴は、吸熱反応に必要な熱の
供給に関する。熱煙道ガスからの熱と共に生成流からの
熱の利用下での間接熱交換によって前記吸熱反応に必要
な熱を供給するためのより経済的な方法を見出した。こ
の方法によれば、熱交換は本発明の方法を実施すること
によって達成される0本発明の方法とは、上述の段階(
alで熱を処理ガスに供給する和熱煙道ガス及び生成流
は、段階(alの時に処理ガスと間接熱交換接触状態で
別々にかつ逆方向に通過するが、上記段階中)で熱を処
理ガスに供給する熱煙道ガスは、段階中)の時に処理ガ
スと間接熱交換接触状態で同方向に通過して生成流を形
成するものである0本発明の方法を以下により詳細に記
載することにする。しかしながら、本発明に関連する問
題をよく理解するための根拠を提供するために、本発明
の方法の他の特徴をまず簡潔に説明する。これらの他の
特徴は蒸気改質条件に関するものである。蒸気改質条件
は一般に本発明の方法及び通常の蒸気改質方法では陳腐
なものである。これらの陳腐な蒸気改質条件を以下に記
載する。
供給に関する。熱煙道ガスからの熱と共に生成流からの
熱の利用下での間接熱交換によって前記吸熱反応に必要
な熱を供給するためのより経済的な方法を見出した。こ
の方法によれば、熱交換は本発明の方法を実施すること
によって達成される0本発明の方法とは、上述の段階(
alで熱を処理ガスに供給する和熱煙道ガス及び生成流
は、段階(alの時に処理ガスと間接熱交換接触状態で
別々にかつ逆方向に通過するが、上記段階中)で熱を処
理ガスに供給する熱煙道ガスは、段階中)の時に処理ガ
スと間接熱交換接触状態で同方向に通過して生成流を形
成するものである0本発明の方法を以下により詳細に記
載することにする。しかしながら、本発明に関連する問
題をよく理解するための根拠を提供するために、本発明
の方法の他の特徴をまず簡潔に説明する。これらの他の
特徴は蒸気改質条件に関するものである。蒸気改質条件
は一般に本発明の方法及び通常の蒸気改質方法では陳腐
なものである。これらの陳腐な蒸気改質条件を以下に記
載する。
本発明の方法のための供給流を形成する炭化水素供給は
、蒸気炭化水素改質のための供給として一般に使用され
る炭化水素、炭化水素分留物、または炭化水素混合物の
いずれかであってよい、典型的な供給は天然ガス、製油
所オフガス(refineryoff−gases)、
液化石油ガス、及び軽い石油蒸留物のような種々のナフ
サ分留物である。蒸気改質のための供給として適したも
のにするために、炭化水素供給を脱硫しなければならな
い。その脱硫の間に炭化水素の硫黄の総合有量は1 w
t、ppm、以下に減少される。
、蒸気炭化水素改質のための供給として一般に使用され
る炭化水素、炭化水素分留物、または炭化水素混合物の
いずれかであってよい、典型的な供給は天然ガス、製油
所オフガス(refineryoff−gases)、
液化石油ガス、及び軽い石油蒸留物のような種々のナフ
サ分留物である。蒸気改質のための供給として適したも
のにするために、炭化水素供給を脱硫しなければならな
い。その脱硫の間に炭化水素の硫黄の総合有量は1 w
t、ppm、以下に減少される。
処理ガスとして供給流が蒸気改質触媒と接触する時に、
炭素の形成を防止するのに充分に大きい供給流の蒸気と
炭素との比を提供するように、蒸気が炭化水素供給に一
定量だけ付加される。以下、蒸気と炭素との比を炭素原
子当たりの蒸気分子数として表わすことにする0通常、
蒸気と炭素との比の最小値は1.1である。しかしなが
ら、炭化水素の水素と一酸化炭素とへの確実な転換を得
るには、蒸気と炭素との比は一般には1.5〜7.O1
好ましくは2.0〜4.5である。場合によっては、二
酸化炭素を蒸気と共に付加してもよい、その場合には、
蒸気と炭素との比は二酸化炭素の存在をも考慮して調節
されることになる。
炭素の形成を防止するのに充分に大きい供給流の蒸気と
炭素との比を提供するように、蒸気が炭化水素供給に一
定量だけ付加される。以下、蒸気と炭素との比を炭素原
子当たりの蒸気分子数として表わすことにする0通常、
蒸気と炭素との比の最小値は1.1である。しかしなが
ら、炭化水素の水素と一酸化炭素とへの確実な転換を得
るには、蒸気と炭素との比は一般には1.5〜7.O1
好ましくは2.0〜4.5である。場合によっては、二
酸化炭素を蒸気と共に付加してもよい、その場合には、
蒸気と炭素との比は二酸化炭素の存在をも考慮して調節
されることになる。
本発明の方法のための蒸気改質触媒は、通常の蒸気改質
方法に使用されるいくつかの普通の蒸気改質触媒であっ
てもよい、そのような触媒的活性成分は典型的に金属ニ
ッケルである。ニッケルはセラミックキャリア材料に沈
澱させられる。キャリア材料の典型的なものはアルミナ
、尖晶石、マグネシア、アルミナ・シリカ、並びに多数
の他の酸化耐火物及び酸化耐火物の混合物または結合物
である。特定の目的のための改善された特性を得1
′Th″5″″・助触媒を改質触媒ゝ
(9加1011周知である。そのような助触媒としては
、アルカリ及びアルカリ土類金属酸化物がある。
方法に使用されるいくつかの普通の蒸気改質触媒であっ
てもよい、そのような触媒的活性成分は典型的に金属ニ
ッケルである。ニッケルはセラミックキャリア材料に沈
澱させられる。キャリア材料の典型的なものはアルミナ
、尖晶石、マグネシア、アルミナ・シリカ、並びに多数
の他の酸化耐火物及び酸化耐火物の混合物または結合物
である。特定の目的のための改善された特性を得1
′Th″5″″・助触媒を改質触媒ゝ
(9加1011周知である。そのような助触媒としては
、アルカリ及びアルカリ土類金属酸化物がある。
処理ガスに生じる蒸気改質反応は、蒸気改質触媒と接触
状態においてミ 350℃以上の温度で開始する。触媒
の入口における供給流の温度は一般に350〜550℃
、好ましくは400〜475℃である。
状態においてミ 350℃以上の温度で開始する。触媒
の入口における供給流の温度は一般に350〜550℃
、好ましくは400〜475℃である。
特定の状況の下では、供給流を触媒の入口における約6
00℃まで加熱することが好ましい、しかしながら、炭
化水素の水素と一酸化炭素への転換の所望の度合を得る
ためには、処理ガスが触媒を通過する間に、処理ガスの
温度を徐々に上昇させなければならない0通常は、処理
ガスは750〜950℃、好ましくは800〜900℃
で生成流として触媒を離れる。従って、吸熱反応と、処
理ガスの温度を供給流の350〜600℃の入口におけ
る温度から生成流の750〜950℃の出口における温
度まで上昇させることとに、熱の供給が部分的に必要と
される。この目的のために、蒸気改質触媒を複数の隔室
内に入れなければならない、これらの隔室は隔室の壁を
通じての熱伝達により必要な熱を受けるのに適したもの
である。
00℃まで加熱することが好ましい、しかしながら、炭
化水素の水素と一酸化炭素への転換の所望の度合を得る
ためには、処理ガスが触媒を通過する間に、処理ガスの
温度を徐々に上昇させなければならない0通常は、処理
ガスは750〜950℃、好ましくは800〜900℃
で生成流として触媒を離れる。従って、吸熱反応と、処
理ガスの温度を供給流の350〜600℃の入口におけ
る温度から生成流の750〜950℃の出口における温
度まで上昇させることとに、熱の供給が部分的に必要と
される。この目的のために、蒸気改質触媒を複数の隔室
内に入れなければならない、これらの隔室は隔室の壁を
通じての熱伝達により必要な熱を受けるのに適したもの
である。
蒸気改質方法に必要な触媒の量は通常は以下の二つの規
準に従って決定される。(l)触媒量は所望の転換に必
要な処理ガスの滞留時間を確保するのに十分な量でなけ
ればならない、(2)触媒量は吸熱反応と処理ガスの加
熱とに必要な全ての熱の伝達に要求される十分な外面積
を有する触媒隔室を充填する量でなければならない、は
とんどの蒸気改質触媒は高活性を有するため、規準(2
)は通常は触媒量の選定のために決定される。触媒量と
触媒を通過する処理ガス量との関係は、−通常は時間当
たりの触媒量d当たりのC1炭化水素No?に関する空
間速度として表わされる。ここに、C1炭化水素はメタ
ンの当量として表わされるいくつかの高級炭化水素を加
えたメタンを意味する。蒸気改質方法では、空間速度は
典型的には100〜4000、好ましくは200〜20
00である。しかしながら、他の考慮すべき事項が高ま
たは低空間速度を示唆している。経済的な理由から、蒸
気改質方法は典型的に2〜45barのような高圧で行
われる。この範囲内では、生成流が利用されるかまたは
さらに処理を受ける時の圧力、たとえば15〜30ba
rの圧力に従って操作圧力を選定することができる。
準に従って決定される。(l)触媒量は所望の転換に必
要な処理ガスの滞留時間を確保するのに十分な量でなけ
ればならない、(2)触媒量は吸熱反応と処理ガスの加
熱とに必要な全ての熱の伝達に要求される十分な外面積
を有する触媒隔室を充填する量でなければならない、は
とんどの蒸気改質触媒は高活性を有するため、規準(2
)は通常は触媒量の選定のために決定される。触媒量と
触媒を通過する処理ガス量との関係は、−通常は時間当
たりの触媒量d当たりのC1炭化水素No?に関する空
間速度として表わされる。ここに、C1炭化水素はメタ
ンの当量として表わされるいくつかの高級炭化水素を加
えたメタンを意味する。蒸気改質方法では、空間速度は
典型的には100〜4000、好ましくは200〜20
00である。しかしながら、他の考慮すべき事項が高ま
たは低空間速度を示唆している。経済的な理由から、蒸
気改質方法は典型的に2〜45barのような高圧で行
われる。この範囲内では、生成流が利用されるかまたは
さらに処理を受ける時の圧力、たとえば15〜30ba
rの圧力に従って操作圧力を選定することができる。
前述したように、本発明の方法の本質的な特徴は熱の供
給に関する。この熱は、処理ガスが蒸気改質触媒を通過
する間に生じる吸熱反応にまず使用される。さらに、処
理ガスを触媒の入口における供給流の温度から触媒の出
口における生成流の温度まで加熱するために、ある程度
の熱が使用される。この熱を供給するための新規な方法
を以下に詳細に記載する。
給に関する。この熱は、処理ガスが蒸気改質触媒を通過
する間に生じる吸熱反応にまず使用される。さらに、処
理ガスを触媒の入口における供給流の温度から触媒の出
口における生成流の温度まで加熱するために、ある程度
の熱が使用される。この熱を供給するための新規な方法
を以下に詳細に記載する。
必要な熱の一部は流体燃料の燃焼によって得られ、羽部
は生成流から得られる。本発明の方法によれば、これら
二つの供給源からの熱の合同によって、より経済的な利
用を達成することができる。
は生成流から得られる。本発明の方法によれば、これら
二つの供給源からの熱の合同によって、より経済的な利
用を達成することができる。
本発明はさらに蒸気炭化水素改質方法を実施するための
反応器を提供するものである。この反応器は、吸熱反応
に熱を供給する方法を利用し、本発明の方法により提供
される処理ガスを加熱するのに適している。
反応器を提供するものである。この反応器は、吸熱反応
に熱を供給する方法を利用し、本発明の方法により提供
される処理ガスを加熱するのに適している。
従って、本発明は、炭化水素供給と蒸気とからなる供給
流を形成し、この供給流を水素に富む生成流に転換する
ために、供給流を処理ガスとして蒸気改質条件下で蒸気
改質触媒に通過させることにより実施される蒸気炭化水
素改質方法のための反応器を提供するものである1本発
明のこの反応器は、後述する如く取外し可能なふた、入
口及び出口を設けた圧力胴からなり、次の品目を具備し
ている。
流を形成し、この供給流を水素に富む生成流に転換する
ために、供給流を処理ガスとして蒸気改質条件下で蒸気
改質触媒に通過させることにより実施される蒸気炭化水
素改質方法のための反応器を提供するものである1本発
明のこの反応器は、後述する如く取外し可能なふた、入
口及び出口を設けた圧力胴からなり、次の品目を具備し
ている。
1M) 所定量の蒸気改質触媒を保持するための触媒
隔室であって、処理ガスの加熱と、処理ガスの隔室の通
過時に処理ガスに生じる吸熱反応とに必要な熱を、間接
熱交換によって隔室壁を通じて受けるのに適した触媒隔
室。
隔室であって、処理ガスの加熱と、処理ガスの隔室の通
過時に処理ガスに生じる吸熱反応とに必要な熱を、間接
熱交換によって隔室壁を通じて受けるのに適した触媒隔
室。
(bl 供給流を、圧力胴を貫通する入口から触媒隔
室まで通過させ、処理ガスとして触媒の総量の25〜7
5%を構成する第一部分に通過させ、さらに触媒の総量
の残部を構成する最終部分に通過させるための流路。
室まで通過させ、処理ガスとして触媒の総量の25〜7
5%を構成する第一部分に通過させ、さらに触媒の総量
の残部を構成する最終部分に通過させるための流路。
(C1生成流からの熱を隔室を通過する処理ガスに供給
するために、生成流を触媒の第一部分を保持する隔室と
間接熱交換接触状態で触媒の最終部分から前記隔室まで
通過させ、さらに生成流を圧力胴を貫通する出口まで通
過させるための流路。
するために、生成流を触媒の第一部分を保持する隔室と
間接熱交換接触状態で触媒の最終部分から前記隔室まで
通過させ、さらに生成流を圧力胴を貫通する出口まで通
過させるための流路。
(dl 燃焼によって熱煙道ガスを発生するためのバ
ーナ。
ーナ。
tel 前記熱煙道ガスからの熱を隔室を通過する処
理ガスに供給することにより、熱煙道ガスを冷却して和
熱煙道ガスを形成するために、熱煙道ガスを触媒の最終
部分を保持する隔室と間接熱交換接触状態でバーナから
前記隔室まで通過させるための流路。
理ガスに供給することにより、熱煙道ガスを冷却して和
熱煙道ガスを形成するために、熱煙道ガスを触媒の最終
部分を保持する隔室と間接熱交換接触状態でバーナから
前記隔室まで通過させるための流路。
(fl 前記和熱煙道ガスからの熱を隔室を通過する
処理ガスに供給することにより、和熱煙道ガスを冷却し
て冷却煙道ガス(cooled flue gas)を
形成するために、和熱煙道ガスを触媒の第一部分を保持
する隔室と間接熱交換接触状態で前記隔室までm遇させ
るための流路。
処理ガスに供給することにより、和熱煙道ガスを冷却し
て冷却煙道ガス(cooled flue gas)を
形成するために、和熱煙道ガスを触媒の第一部分を保持
する隔室と間接熱交換接触状態で前記隔室までm遇させ
るための流路。
9 冷却煙道ガスを圧力胴を貫通する出口まで通過させ
るための流路。
るための流路。
反応器の好ましい実施例では、第一触媒隔室を通過する
処理ガスと間接熱交換接触状態で第二触媒隔室からの生
成流を通過させるための流路は、生成流を第一触媒隔室
を通過する処理ガスと逆方向に流すように適合かつ位置
決めされている。これにより、生成ガスが反応器を離れ
る前に、可能な限りの多量の熱が生成流から処理ガスに
伝達される。
処理ガスと間接熱交換接触状態で第二触媒隔室からの生
成流を通過させるための流路は、生成流を第一触媒隔室
を通過する処理ガスと逆方向に流すように適合かつ位置
決めされている。これにより、生成ガスが反応器を離れ
る前に、可能な限りの多量の熱が生成流から処理ガスに
伝達される。
反応器の同様の好ましい実施例では、まず第二触媒隔室
内の処理ガス流とさらに第一触媒隔室内の処理ガス流と
間接熱交換接触状態で煙道ガス(flue fas)を
通過させるための流路は、熱煙道ガスを第二触媒隔室を
通過する処理ガス流と同方向に流すように、かつ和熱煙
道ガスを第一触媒隔室を通過する処理ガス流と逆方向に
流すように適合かつ位置決めされている。これにより、
煙道ガスが反応器を離れる前に、可能な限りの多量の熱
が煙道ガスから処理ガスに伝達される。逆方向流の熱交
換だけでは、困難な制御、不均一な温度分布、及び許容
不可能な高材料温度のため適切でないばかりでなく、同
方向流の熱交換だけでも、経済的な観点から許容不可能
な高煙道ガス温度を生じるため適切でない。
内の処理ガス流とさらに第一触媒隔室内の処理ガス流と
間接熱交換接触状態で煙道ガス(flue fas)を
通過させるための流路は、熱煙道ガスを第二触媒隔室を
通過する処理ガス流と同方向に流すように、かつ和熱煙
道ガスを第一触媒隔室を通過する処理ガス流と逆方向に
流すように適合かつ位置決めされている。これにより、
煙道ガスが反応器を離れる前に、可能な限りの多量の熱
が煙道ガスから処理ガスに伝達される。逆方向流の熱交
換だけでは、困難な制御、不均一な温度分布、及び許容
不可能な高材料温度のため適切でないばかりでなく、同
方向流の熱交換だけでも、経済的な観点から許容不可能
な高煙道ガス温度を生じるため適切でない。
本発明の熱交換改質方法及び反応器は、比較的少量の水
素の生成に適している。一つの実例は辺部な天然ガス産
地での特有の利用である。別の実例は、たとえば燃料電
池またはいくつかの他の電力装置によって電力を発生す
るために、水素の付随的な必要性を満足するものである
。上記適用例は、エネルギー消費を制限すること及び外
部付属装置を通じての熱交換の要求を減じることを可能
にする。
素の生成に適している。一つの実例は辺部な天然ガス産
地での特有の利用である。別の実例は、たとえば燃料電
池またはいくつかの他の電力装置によって電力を発生す
るために、水素の付随的な必要性を満足するものである
。上記適用例は、エネルギー消費を制限すること及び外
部付属装置を通じての熱交換の要求を減じることを可能
にする。
さらにまた、本発明の方法及び反応器を、水素の種々の
消費に対応するために個々の場所で多数使用してもよく
、いずれにせよ、本発明の方法及び反応器は発電や化学
産業に使用されるべきものである。これらの全ての適用
では、小型かつ付与されるべきエネルギーが少量なので
始動が容易であり、この容易な始動により、本発明の反
応器はたとえば発電のために水素が即時に必要になった
場合でもすぐに始動することができる。
消費に対応するために個々の場所で多数使用してもよく
、いずれにせよ、本発明の方法及び反応器は発電や化学
産業に使用されるべきものである。これらの全ての適用
では、小型かつ付与されるべきエネルギーが少量なので
始動が容易であり、この容易な始動により、本発明の反
応器はたとえば発電のために水素が即時に必要になった
場合でもすぐに始動することができる。
本発明の方法の好ましい実施例の原理を、第1図の線図
に基づいて簡潔に記載する。
に基づいて簡潔に記載する。
供給流10は処理ガス11として触媒の第一部分40を
通過し、さらに触媒の第二部分42を通過する。
通過し、さらに触媒の第二部分42を通過する。
処理ガス11は生成流12として触媒の第二部分42を
離れる。バーナからの熱煙道ガス13は、触媒の第二部
分42を通過する処理ガス11と同方向に、かつ処理ガ
ス11と間接熱交換接触状態61で触媒の第二部分42
に沿って通過する。この間接熱交換と共にその間冷却さ
れることにより、熱煙道ガス13は触媒の第二部分42
を通過する処理ガス11に生じる吸熱反応と、処理ガス
11を生成流12の温度まで加熱することに必要な熱を
供給する。それによって熱煙道ガス13が冷却され、和
熱煙道ガス14を形成する。
離れる。バーナからの熱煙道ガス13は、触媒の第二部
分42を通過する処理ガス11と同方向に、かつ処理ガ
ス11と間接熱交換接触状態61で触媒の第二部分42
に沿って通過する。この間接熱交換と共にその間冷却さ
れることにより、熱煙道ガス13は触媒の第二部分42
を通過する処理ガス11に生じる吸熱反応と、処理ガス
11を生成流12の温度まで加熱することに必要な熱を
供給する。それによって熱煙道ガス13が冷却され、和
熱煙道ガス14を形成する。
和熱煙道ガス14は、触媒の第二部分42に熱を供給し
た後に、触媒の第一部分40を通過する処理ガス11と
逆方向にかつ処理ガス11と間接熱交換接触状態62で
触媒の第一部分40に沿って通過する。この間接熱交換
と共にその間さらに冷却されることにより、和熱煙道ガ
ス14は触媒の第一部分40を通過する処理ガスIIに
生じる吸熱反応と、処理ガス11を触媒の第一部分40
の出口の温度まで加熱することに必要な熱の一部を供給
する。それによって和熱煙道ガス14が冷却され、冷却
煙道ガス15を形成する。必要な熱の残部は生成流12
から供給され、生成流12は、和熱煙道ガス!4と同様
に、処理ガス11と逆方向にかつ処理ガス11と間接熱
交換接触状態63で触媒の第一部分40に沿って通過す
る。
た後に、触媒の第一部分40を通過する処理ガス11と
逆方向にかつ処理ガス11と間接熱交換接触状態62で
触媒の第一部分40に沿って通過する。この間接熱交換
と共にその間さらに冷却されることにより、和熱煙道ガ
ス14は触媒の第一部分40を通過する処理ガスIIに
生じる吸熱反応と、処理ガス11を触媒の第一部分40
の出口の温度まで加熱することに必要な熱の一部を供給
する。それによって和熱煙道ガス14が冷却され、冷却
煙道ガス15を形成する。必要な熱の残部は生成流12
から供給され、生成流12は、和熱煙道ガス!4と同様
に、処理ガス11と逆方向にかつ処理ガス11と間接熱
交換接触状態63で触媒の第一部分40に沿って通過す
る。
処理ガスが触媒を通過する間に生じる吸熱反応に熱を供
給する上記の新規な方法は、既知の方法とは全く異なる
ものである。しかしながら、本発明の方法のために蒸気
改質条件を維持することは、外部加熱に基づく周知の蒸
気改質方法に適用される範囲と同じ範囲であり、かつそ
の範囲内に含まれる。これらの蒸気改質条件は上述した
とおりで ・ある。
給する上記の新規な方法は、既知の方法とは全く異なる
ものである。しかしながら、本発明の方法のために蒸気
改質条件を維持することは、外部加熱に基づく周知の蒸
気改質方法に適用される範囲と同じ範囲であり、かつそ
の範囲内に含まれる。これらの蒸気改質条件は上述した
とおりで ・ある。
さらに、本発明の反応器の特定の実施例を図面に示す、
第2図は反応器のその垂直軸方向における縦断面図であ
る。第3図は反応器の水平横断面図である0反応器は以
下に記載されている如く、圧力ふた21、入口及び出口
を設けた圧力胴20からなる。圧力胴20内には触媒バ
スケット22とバーナ23が収容されている。
第2図は反応器のその垂直軸方向における縦断面図であ
る。第3図は反応器の水平横断面図である0反応器は以
下に記載されている如く、圧力ふた21、入口及び出口
を設けた圧力胴20からなる。圧力胴20内には触媒バ
スケット22とバーナ23が収容されている。
圧力胴20及びふた21の内部には断熱材24が施され
ている。ふた21を取り外すと、圧力胴20はその上端
において触媒バスケット22の取り付けと取り外しを容
易にする十分な内径の開口を有する。圧力胴20の底部
はバーナ23のための小口を有する。
ている。ふた21を取り外すと、圧力胴20はその上端
において触媒バスケット22の取り付けと取り外しを容
易にする十分な内径の開口を有する。圧力胴20の底部
はバーナ23のための小口を有する。
バーナ23はその小口に取り付けられ、圧力胴20に固
定され、圧力が漏れないように圧力胴20と係合してい
る。バーナ23は燃焼へラド25と燃焼室27を形成す
るセラミック管26とからなる。セラミック管26は触
媒バスケット22と係合することなく上方向に延在して
いる。
定され、圧力が漏れないように圧力胴20と係合してい
る。バーナ23は燃焼へラド25と燃焼室27を形成す
るセラミック管26とからなる。セラミック管26は触
媒バスケット22と係合することなく上方向に延在して
いる。
触媒バスケット22は同心に位置決めされた多数のプレ
ートで構成され、多数のプレートは適切な壁、管、プレ
ート及びバフフルとにより、供給流10、処理ガス11
、生成流12、及び煙道ガス13.14゜15のための
環状触媒隔室と流路を形成している。
ートで構成され、多数のプレートは適切な壁、管、プレ
ート及びバフフルとにより、供給流10、処理ガス11
、生成流12、及び煙道ガス13.14゜15のための
環状触媒隔室と流路を形成している。
上述の反応器は触媒の二つの部分用に調節されている。
触媒の第一部分40は外側環状触媒隔室41内に収容さ
れている。触媒の第二部分42は内側環状触媒隔室43
内に収容されている。供給流10のための入口44は圧
力胴20の上端に位置する。これらの入口を通って、供
給流10が頂部ヘッド45内に入り、さらに処理ガス1
1として外側環状触媒隔室41を通過する。処理ガス1
1は外側環状触媒隔室41の底部から多数の管46を経
て、内側環状触媒隔室43をさらに通過させるための内
側環状流路47に達する。内側環状触媒隔室43からの
生成流12は、半環状空間48に集められ、そこから、
さらに生成流12は外側環状流路49を通過して出口5
0に達する。
れている。触媒の第二部分42は内側環状触媒隔室43
内に収容されている。供給流10のための入口44は圧
力胴20の上端に位置する。これらの入口を通って、供
給流10が頂部ヘッド45内に入り、さらに処理ガス1
1として外側環状触媒隔室41を通過する。処理ガス1
1は外側環状触媒隔室41の底部から多数の管46を経
て、内側環状触媒隔室43をさらに通過させるための内
側環状流路47に達する。内側環状触媒隔室43からの
生成流12は、半環状空間48に集められ、そこから、
さらに生成流12は外側環状流路49を通過して出口5
0に達する。
バーナ23からの煙道ガスのための流路は内側環状煙道
ガスダクト51からなり、燃焼室27からの熱煙道ガス
13はそのガスダクト51を通過して底部ヘッド52に
達し、さらに和熱煙道ガス14として外側環状煙道ガス
ダクト53を経て、冷却煙道ガス15として出口54に
達する。
ガスダクト51からなり、燃焼室27からの熱煙道ガス
13はそのガスダクト51を通過して底部ヘッド52に
達し、さらに和熱煙道ガス14として外側環状煙道ガス
ダクト53を経て、冷却煙道ガス15として出口54に
達する。
内側環状煙道ガスダクト51は、熱煙道ガス13からの
熱を内側環状触媒隔室43内の処理ガス11に伝達する
ための間接熱交換を提供するように配置されている。同
様に、外側環状煙道ガスダクト53は、和熱煙道ガス1
4からの熱を外側環状触媒隔室41内の処理ガス11に
伝達するための間接熱交換を提供するように配置されて
いる。さらに熱を伝達するために、外側環状流路49は
、生成流12からの熱を外側環状触媒隔室41内の処理
ガス11に伝達するための間接熱交換を提供するように
配置されている。
熱を内側環状触媒隔室43内の処理ガス11に伝達する
ための間接熱交換を提供するように配置されている。同
様に、外側環状煙道ガスダクト53は、和熱煙道ガス1
4からの熱を外側環状触媒隔室41内の処理ガス11に
伝達するための間接熱交換を提供するように配置されて
いる。さらに熱を伝達するために、外側環状流路49は
、生成流12からの熱を外側環状触媒隔室41内の処理
ガス11に伝達するための間接熱交換を提供するように
配置されている。
反応器の正しい機能を得るために、外側環状流路49と
内側環状流路47とを分離する環状薄板を熱が伝わるの
を実質上防止することができる設備を有する。同様に、
触媒隔室43の壁を通じて内側環状流路47内の処理ガ
ス11から内側環状触媒隔室43内の処理ガス11に熱
が伝わるのを実質上防止することができる設備を有して
いる。
内側環状流路47とを分離する環状薄板を熱が伝わるの
を実質上防止することができる設備を有する。同様に、
触媒隔室43の壁を通じて内側環状流路47内の処理ガ
ス11から内側環状触媒隔室43内の処理ガス11に熱
が伝わるのを実質上防止することができる設備を有して
いる。
上述の説明により必要とされる間接熱交換を提供し、か
つ熱伝達を防止するための手段の詳細は、記載せず図面
にも示していない、しかしながら、そのような手段は従
来技術において周知である。
つ熱伝達を防止するための手段の詳細は、記載せず図面
にも示していない、しかしながら、そのような手段は従
来技術において周知である。
この実施例は、どのように本発明の方法の特定の態様を
行うことができるかを示すものである。
行うことができるかを示すものである。
本実施例は、適用可能な蒸気改質触媒のための動的資料
、熱伝達資料、及び蒸気炭化水素改質の通常の方法に関
連する他の資料の情報を基準として得られた操作資料に
基づいている0本発明の方法のこの態様は、図面に示し
た反応器により得られたものであり、第2図及び第3図
について以下に詳細に記載する。操作資料は表1及び表
2に記載されている。表1において、種々のガス流の成
分、圧力、及び温度は第2図に示したように大文字で示
した種々の位置に関係する。
、熱伝達資料、及び蒸気炭化水素改質の通常の方法に関
連する他の資料の情報を基準として得られた操作資料に
基づいている0本発明の方法のこの態様は、図面に示し
た反応器により得られたものであり、第2図及び第3図
について以下に詳細に記載する。操作資料は表1及び表
2に記載されている。表1において、種々のガス流の成
分、圧力、及び温度は第2図に示したように大文字で示
した種々の位置に関係する。
この実施例には二つの蒸気改質触媒が使用されている。
両方の触媒とも市販されているハルドル・トプセー(H
aldor Topsφe)触媒である。そのうちRK
NRと称される触媒を0.54r/だけ第一部分40と
して外側環状触媒隔室41内に入れ、R−67と称され
る触媒を0.301Trだけ第二部分42として内側環
状触媒隔室43内に入れた。
aldor Topsφe)触媒である。そのうちRK
NRと称される触媒を0.54r/だけ第一部分40と
して外側環状触媒隔室41内に入れ、R−67と称され
る触媒を0.301Trだけ第二部分42として内側環
状触媒隔室43内に入れた。
供給@10は248N rrf/hの天然ガス(95,
06mole%CHa 、3.06mo1e%CJイ0
.46mole%CJs、0.22mole%CaH+
o 、0.46tao1e%Nよ、0.74mo16%
C07)と623kg/hの蒸気とからなる。この天然
ガス量は上述において示したように256NmのC3炭
化水素と空気速度305に一致する。これは上述におい
て示した如く蒸気と炭素との比3.0に一致する。供給
流10は427℃まで加熱され、5.85kg/dgの
圧力で入口44を通過し、処理ガス11として触媒隔室
41.43内に収容された触媒を通過する。
06mole%CHa 、3.06mo1e%CJイ0
.46mole%CJs、0.22mole%CaH+
o 、0.46tao1e%Nよ、0.74mo16%
C07)と623kg/hの蒸気とからなる。この天然
ガス量は上述において示したように256NmのC3炭
化水素と空気速度305に一致する。これは上述におい
て示した如く蒸気と炭素との比3.0に一致する。供給
流10は427℃まで加熱され、5.85kg/dgの
圧力で入口44を通過し、処理ガス11として触媒隔室
41.43内に収容された触媒を通過する。
処理ガス11が外側環状触媒隔室41内の触媒の第一部
分40を通過する間に、処理ガス11は414,400
kcal/hの総熱量を受ける。この総熱量は、外側環
状流路49を通過する生成流12からの158.200
kcal/hの熱量と、外側環状煙道ガスダクト53を
通過する和熱煙道ガス14からの256.200kca
l/hの熱量とに分けられる。この熱は56.34%の
メタン転換に相当する吸熱反応と、外側環状触媒隔室4
1の出口における654℃の温度まで処理ガスを加熱す
ることに利用される。
分40を通過する間に、処理ガス11は414,400
kcal/hの総熱量を受ける。この総熱量は、外側環
状流路49を通過する生成流12からの158.200
kcal/hの熱量と、外側環状煙道ガスダクト53を
通過する和熱煙道ガス14からの256.200kca
l/hの熱量とに分けられる。この熱は56.34%の
メタン転換に相当する吸熱反応と、外側環状触媒隔室4
1の出口における654℃の温度まで処理ガスを加熱す
ることに利用される。
内側環状触媒隔室43の入口において、処理ガス11の
温度は664℃まで上昇する。処理ガス11がさらに内
側環状触媒隔室43内の触媒の第二部分42を通過する
間に、処理ガス11は内側環状煙道ガスダクト51を通
過する熱煙道ガス13から312,000kcal/h
の熱量をさらに受ける。この熱量は37.01%の別の
メタン転換に相当する吸熱反応と、内側環状触媒隔室4
3の出口における805℃の温度まで処理ガス11を加
熱することに利用される。この処理ガスエ1は93.3
5%の全メタン転換によって形成された水素に富み、生
成流12として外側環状流路49を通過する。外側環状
流路49では生成流12は前述したように熱を供給し、
それによって537℃の温度まで冷却される。
温度は664℃まで上昇する。処理ガス11がさらに内
側環状触媒隔室43内の触媒の第二部分42を通過する
間に、処理ガス11は内側環状煙道ガスダクト51を通
過する熱煙道ガス13から312,000kcal/h
の熱量をさらに受ける。この熱量は37.01%の別の
メタン転換に相当する吸熱反応と、内側環状触媒隔室4
3の出口における805℃の温度まで処理ガス11を加
熱することに利用される。この処理ガスエ1は93.3
5%の全メタン転換によって形成された水素に富み、生
成流12として外側環状流路49を通過する。外側環状
流路49では生成流12は前述したように熱を供給し、
それによって537℃の温度まで冷却される。
熱煙道ガス13は、736N rrr/hの空気を有す
る417Nd/hの生成ガス(水分の除去後)の燃焼に
よって燃焼室27内において3.46kg/cdgの圧
力で生じる。生成ガスには出口54から回収された74
ONn?への冷却煙道ガスが付加されている。この回収
は、熱煙道ガスが内側環状触媒隔室43と接触する前に
、熱煙道ガスの温度を1370℃まで下げるという目的
に叶っている。前述したように、1775N d/hの
量の熱煙道ガス13は、内側環状煙道ガスダクト51を
通過し、それによって952℃まで冷却されて和熱煙道
ガス14を形成し、さらに外側環状煙道ガスダクト53
を通過することにより、冷却煙道ガス15が出口54を
通って反応器を離れる時の587℃の温度まで冷却され
る。前述したように、41.65%に相当する冷却煙道
ガス15の一部がバーナ23に回収される。
る417Nd/hの生成ガス(水分の除去後)の燃焼に
よって燃焼室27内において3.46kg/cdgの圧
力で生じる。生成ガスには出口54から回収された74
ONn?への冷却煙道ガスが付加されている。この回収
は、熱煙道ガスが内側環状触媒隔室43と接触する前に
、熱煙道ガスの温度を1370℃まで下げるという目的
に叶っている。前述したように、1775N d/hの
量の熱煙道ガス13は、内側環状煙道ガスダクト51を
通過し、それによって952℃まで冷却されて和熱煙道
ガス14を形成し、さらに外側環状煙道ガスダクト53
を通過することにより、冷却煙道ガス15が出口54を
通って反応器を離れる時の587℃の温度まで冷却され
る。前述したように、41.65%に相当する冷却煙道
ガス15の一部がバーナ23に回収される。
以下の表1から明らかなように、冷却煙道ガス15及び
生成流12はそれぞれ587℃及び537℃の温度で反
応器を離れることになる0通常の改質炉では、煙道ガス
の出口における温度は約1000℃であり、生成ガスの
出口における温度は約800℃である。従って、通常の
改質炉には確実な熱の経済性を得るために大規模な熱回
収装置が必要とされる。
生成流12はそれぞれ587℃及び537℃の温度で反
応器を離れることになる0通常の改質炉では、煙道ガス
の出口における温度は約1000℃であり、生成ガスの
出口における温度は約800℃である。従って、通常の
改質炉には確実な熱の経済性を得るために大規模な熱回
収装置が必要とされる。
(双下奈白)
〔表2〕
注*)高級炭化水素の痕跡の当量を含む
第1図は本発明の方法の線図、第2図は本発明の反応器
の一実施例の側面における垂直軸方向に沿った縦断面図
、第3図は第2図に示した反応器の水平横断面図である
。 10・・・供給流 11・・・処理ガス12・・・生
成流 13・・・熱煙道ガス14・・・和熱煙道ガス 15・・・冷却煙道ガス 20・・・圧力胴 21・・・ふた 23・・・バーナ 27・・・燃焼室40.42 ・
・・触媒 41.43 ・・・触媒隔室
の一実施例の側面における垂直軸方向に沿った縦断面図
、第3図は第2図に示した反応器の水平横断面図である
。 10・・・供給流 11・・・処理ガス12・・・生
成流 13・・・熱煙道ガス14・・・和熱煙道ガス 15・・・冷却煙道ガス 20・・・圧力胴 21・・・ふた 23・・・バーナ 27・・・燃焼室40.42 ・
・・触媒 41.43 ・・・触媒隔室
Claims (2)
- (1)蒸気及び一つ以上の炭化水素からなる供給流を、
処理ガスとして、蒸気改質状態でかつ熱の外部供給下で
、所定量の蒸気改質触媒に通過させて、水素に富む生成
流を形成する炭化水素の改質反応器内の蒸気改質方法で
あって、 (a)まず処理ガスを触媒の総量の25〜75%を構成
する蒸気改質触媒の第一部分に通過させて、処理ガスに
生じる吸熱反応と処理ガスの加熱とに必要な熱を、以下
の(b)に記載されているように一部は和熱煙道ガスか
ら及び一部は生成流から部分的に得る段階と、 (b)続いて段階(a)で部分的に改質された処理ガス
を蒸気改質触媒の残部分に通過させ、さらに別の吸熱反
応と処理ガスの加熱とに必要な熱を、流体燃料の燃焼に
より発生する熱煙道ガスによって得て、これにより熱煙
道ガスを冷却して段階(a)で利用される和熱煙道ガス
を形成する段階と、 を有することを特徴とする蒸気改質方法。 - (2)取り外し可能なふた21を有する圧力胴20、バ
ーナー23、燃焼室27、供給流10を処理ガス11と
して少なくとも一つの入口44から改質触媒を経て少な
くとも一つの出口50に通過させるための手段、及び間
接熱交換によって熱を処理ガス11に伝達するための手
段からなる特許請求の範囲第(1)項記載の蒸気改質方
法を実施するための反応器であって、(i)第一触媒隔
室41及び第二触媒隔室43を有し、前記隔室は、触媒
の総量の25〜75%を構成する触媒の各部分(40、
42)を保持し、かつ処理ガス11の加熱と処理ガスの
触媒の通過時に処理ガスに生じる吸熱反応とに必要な熱
を隔室の壁を通じて受けるのに適したものであり、 (ii)処理ガス11を入口44から順に第一及び第二
触媒隔室41、43を経て出口50に通過させるための
流路45、46、47、48、49、50と、(iii
)第一触媒隔室41を通過する処理ガス11と間接熱交
換接触状態で、生成流12を第二触媒隔室43から出口
50まで通過させるのに適した前記(ii)の流路の一
部49、50と、 (iv)燃焼室27からの煙道ガスを、まず熱煙道ガス
13として第二触媒隔室43内の処理ガス11と間接熱
交換接触状態で、さらに和熱煙道ガス14として第一触
媒隔室41内の処理ガス11と間接熱交換接触状態で通
過させ、最後に煙道ガスを冷却煙道ガス15として少な
くとも一つの出口54から排出するための流路51、5
2、53と、 を有することを特徴とする反応器。
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GR (1) | GR860763B (ja) |
NO (1) | NO170535C (ja) |
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