JPS61221257A - ポリフエニレンエ−テル組成物からなる成形体およびその成形方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、ポリフェニレンエーテル樹脂およびスチレン
系モノマーとα、β−不飽和環状無水物との共重合体の
組成物からなる成形体及びその成形方法に関する。

従来の技術 ポリフェニレンエーテル樹脂は、機械的性質。

耐熱性に優れた重合体であるが、成形性に劣るという欠
点をもつ。この欠点を補う目的から、種々のスチレン系
重合体を配合してなる組成物が知られている。

例えば、ポリフェニレンエーテル樹脂に、ボリスチレン
やゴム変性ポリスチレンを配合してなる組成物（特公昭
４５−１７８１２号、特開昭４９−９８８５８号公報）
、ポリフェニレンエーテル樹脂と、実質的にスチレンで
あるビニル芳香族化合物と実質的に無水マレイン酸であ
るα、β−不飽和環状無水物との共重合体とからなる組
成物（特開昭５２−１２８９４７号公報）、芳香族ポリ
エーテル樹脂、実質的にスチレンであるビニル芳香族化
合物と実質的に無水マレイン酸であるα、β−不飽和ジ
カルボン酸無水物よりなる組成物（特開昭５８−４２６
４８号公報）等が提案されている。

発明が解決しようとする問題点 上記の提案によシ、ポリフェニレンエーテル樹脂の成形
性は改良されるもののポリフェニレンエーテル樹脂の特
徴である耐熱性が低下するという問題が残されている。

この耐熱性は、スチレン系重合体としてスチレン−無水
マレイン酸共重合体を用いた場合の無水マレイン酸含有
率を増加させることによって向上することができる。し
かし、゛この無水マレイン酸の含有率が約１２重量係を
越えるようになると、ポリフェニレンエーテル樹脂とス
チレン−無水マレイン酸共重合体との相溶性が低下して
相分離が生じ、得られる成形体の力学物性が大巾に低下
して実用レベルで使用できるものを得ることができない
という問題がある。

本発明は、耐熱性及び成形性を向上させ、かつ優れた機
械的物性を有するポリフェニレンエーテル組成物からな
る成形体及びその成形方法を提供する仁とを目的とする
。

問題点を解決するための手段 発明の要旨 本発明者らは、本発明の目的を達成するために鋭意検討
を行った結果、ポリフェニレンエーテル樹脂と、スチレ
ン系モノマーとα、β−不飽和環状無水物との共重合体
とからなる組成物において、相分離挙動をコントロール
することによって得られる成形体が、従来の方法では得
られない相分離構造を有し、耐熱性が高く、成形性が大
巾に改良され、かつ機械的物性に優れることを見出して
本発明を完成した。

すなわち、本発明は（υ（４）ポリフェニレンエーテル
樹脂９０〜１０重量％及び（Ｂ）スチレン系モノマーと
α、β−不飽和環状無水物との共重合体１０〜９０重ｔ
％の組成物からなシ、該ポリフェニレンエーテル樹脂と
該共重合体との相が、細い一定の周期構造でからみ合い
、かつ連続する分離相を形成し、その示差走査熱分析（
ＤＥＣ）昇温曲線が複数の曲折を示すことを特徴とする
ポリフェニレンエーテル組成物からなる成形体、並びに
（２）　（Ａ）ポリフェニレンエーテルｍＪＩ＆９ｏ〜
１０１Ｈ１％、及び（Ｂ）スチレン系モノマーとα、β
−不飽和環状無水物との共重合体１０〜９０重ＵＳとか
らなる組成物を、その示差走査熱分析昇温曲線が単一の
曲折を示すように相溶せしめ、しかる後に相分離温度領
域において溶融成形し、示差走査熱分析昇温曲線が複数
の曲折を示す成形体を得るととを特徴とする該ポリフェ
ニレンエーテル樹脂と該共重合体との相が、細い一定の
周期構造でからみ合い、かつ連続する分離相を形成する
ポリフェニレンエーテル組成物からなる成形体の成形方
法を要旨とする。

組成物成分 （１）　　ポリフエニレンエーテル樹脂本発明で用いら
れるポリフェニレンエーテル樹脂（以下、ＰＰＯという
。）は、下記の一般式で表わされる。

式 〔但し　Ｈｌ、Ｈ＠は同一か異なる炭素数１〜６個のア
ルキル基、炭素数６〜８個のアリール基、ハロゲン原子
又は水素原子、ｎは５０〜５００の数を示す。〕 ｐｐｏの具体例としては、ポリ（２，６−シメチルー１
．４−　フェニレン）エーテル、ポリ（２゜６−ダニチ
ル−１，４−２エニレン）エーテル、ポリ（２−メチル
−６−エチル−１，４−フエニレン）エーテル、ポリ（
２−メチル−６−インブロブルー１，４−フェニレン）
エーテル、ポリ（２−メチル−１，４−）ユニレン）エ
ーテル、ポリ（２，６−シフロム−１，４−フエニレン
）エーテル、ポリ（２−エチル−６−プロムー１，４−
）ユニレン）エーテル、ポリ（２−フェニル−１，４−
フェニレン）エーテル等が挙ケラれる。

これらＰＰＯに、ポリスチレン、ゴム変性ポリスチレン
を３０重量係程度迄配合したものも使用し得る。ゴム変
性ポリスチレンは、ゴム状重合体の存在下、スチレンを
エマルジョン重合することによって得られる。ゴム状重
合体としては、ポリブタジェン、ブタジェン−スチレン
共重合体等が挙げられる。ゴム変性ポリスチレン中のゴ
ム状重合体の割合は、通常２０重量係迄である。

（２）　　スチレン系モノマーとα、β−不飽和環状無
水物との共重合体 本発明で用いられるスチレン系モノマーとａ。

β−不飽和環状無水物との共重合体の一方の成分である
スチレン系モノマーの具体例としては、スチレン、Ｐ−
メチルスチレン、α−メチルスチレン、クロルスチレン
、０−メチルスチレン、ジメチルスチレン等が挙げられ
る。

又、α、β−不飽和環状無水物としては、下記の一般式
で表わされる。

式 〔但し、Ｒ１＠　Ｒ１は水素、アルキル基、アルケニル
基、シクロアルキル基等ヲ示ス。〕〕α、−−不飽和環
状無水の具体例としては、無水マレイン酸、無水シトラ
コン酸、無水イタコン酸等が挙げられる。

上記のスチレン系モノマーとａ、β−不飽和環状無水物
との共重合体（以下、該共重合体という）のうちでは、
スチレン−無水マレイン酸、Ｐ−メチルスチレン−無水
マレイン酸共重合体等が望ましい。なお、該共重合体中
にはゴム成分を含んでいてもよい。

該共重合体のスチレン系モノマートａ、β−不飽和環状
無水物の割合は、スチレン系モノマー９５〜６０重量％
、望ましくは９０〜７０重量％、ａ、β−不不飽和環状
無水物５魂４０望ましくは１０〜３０重量襲で、後述の
成形可能温度においてｐｐｏと非相溶な温度域があるこ
とが必要である。

該共重合体は、分子量が重量平均分子量（Ｍｙ）で１０
００　〜１，０　００，０　０　０、望ましくは１　０
，０　０　０　〜３　０　０．０　１］’０であシ、分
子量分布（　Ｍｙ／ｋｎ　）が１．　５　〜４．　０で
ある。

このような該共重合体は、スチレン系モノマーとα，β
ー不飽和環状無水物とを、加熱下に混合攪拌することに
よって得られるが、好物性の該共重合体を得るには、炭
化水素、ケトン等の溶媒中で、ラジカル発生剤の存在下
、又は不存在下で共重合させる方法が望ましい。

組成物 本発明の成形体を構成する組成物は、ＰＰ０９０〜１０
重量％、望ましくは７０〜３０重量俤と、該共重合体１
０〜９０重量係、望ましくは３０〜７０重量係とからな
る。ＰＰＯ及び該共重合体がそれぞれ１０重量％未満で
社本発明の目的を達し得ない。

本発明の組成物は、ＰＰＯと該共重合体を上記の配合割
合で混合し、分子レベルで完全に相溶させることによっ
て得られる。両成分の分子状の相溶は、ＤＢ−０昇温曲
線において両成分のガラス点移点（Ｔｇ）に相当する二
つの折れ曲り点は出現せずその中間の位置に単一のＴｇ
　が出現することによって確認できる。ＰＰＯと該共重
合体とが完全に相溶しない組成物では、後述の成形体が
本発明の目的を達し得ないものとなる。

ＰＰＯと共重合体とを分子レベルで完全に相溶させる具
体的方法としては、（１）共通溶媒、例エバクロロホル
ム、ジクロルエタン、トルエン、キシレン、ベンゼン等
に両者を溶解させた後、貧溶媒、例えばメタノール、エ
タノール、アセトン等で急激に溶媒置換させた後に真空
オーブンで溶媒を除去する方法、又は両者を共通溶媒に
溶解した溶液を直接真空オープンで急激に溶媒を蒸発さ
せる方法、（２）Ｐｒｏと該共重合体の２成分が相図上
で完全相溶系を形成する温度領域で、押出機、バンバリ
ーミキサ−、プラベンダー、ミキシグロール等の混線機
を用いて溶融混合する方法等が挙げられる。このような
系の相図は、一般に下限臨界温度型（ＬＯ８Ｔ型）であ
る。完全相溶系を形成する領域は、２成分が相分離して
共存する条件で決まるノくイノ−ダル線（Ｂｉｎｏｄａ
ｌ　Ｌｉｎｅ　）　　よりも低い温度において溶融混合
する。この相図は、ＰＰＯと該共重合体の系において、
相溶系を形成する透明性又は前述のＤＳＯ昇温曲線にお
ける単一の曲折を示す温度によシ作成することができる
。

成形体 本発明の成形体は、上記の相溶系を形成する組成物の温
度を急上昇させ、上記の２成分の相図上で相分離系を形
成する温度領域で溶融成形した後、急冷することによっ
て得られる。溶融成形方法は、射出成形、圧縮成形、真
空成形、押出成形、中空成形などの通常の成形法が適用
できる。また、成形における温度の上昇及び冷却の速度
は５０℃／分以上、特に６０〜１００１１７５）である
ことが望ましい。昇温及び冷却の速度が緩慢に過ぎると
相分離が進行し過ぎるために好ましくない。

成形体の相分離系の形成は、ＤＳＣ昇温曲線においてＰ
ＰＯ及び該共重合体に相当するＴｇが各々に出現し、中
間のＴｇ　　が消失する。また、との相分離系は、光学
顕微鏡や電子顕微鏡で、ＰＰＯ相と該共重合体相とが、
はぼ一定の細い（約５μｍ以下）周期で三次元の網目状
にからみ合い、かつ両相とも連続相を形成する構造が観
察できる。

このような相分離系の成形体は、全く同じ組成物を通常
の溶融混線によって成形したものに比較して力学的性質
、熱的性質ともに優れ、２成分の加成性が成立する。例
えば、相分離系の成形体では、引弾性率１５．　ＯＯΩ
ｋｌ？／♂以上、引張降伏強度３５０　ｋｇ７ｃｍ”以
上、ビカット軟化点１３０℃以上を有する。

また、通常の溶融混練による成形法では、Ｐｒｏと該基
型０合体との２相の組成比が近い場合には、２相とも連
続相を形成するが、前述のような細い均一な周期構造を
もたず、相分離のサイズも大きい。また、組成比がいず
れか一方に片寄る場合には、連続相を形成せず、いわゆ
る海−島構造となる。このような成形体においては、各
々のポリマーの優れた特性が反映されず、物性は加成性
から予測される値よシも大巾に劣るために好ましくない
。

発明の効果 本発明の方法によるＰＰＯと該共重合体とからなる成形
体は、２成分の相が互に一定の細かい周期でからみ合い
、かつ両相とも連続相を有する新規な構造を示し、従来
の成形法では得られないものである。また、このような
成形体は、従来の成形体に比べて力学的性質、熱的性質
に優れ、かつＰＰＯ樹脂の溶融粘度を大巾に低下させ、
成形性を改良する。

本発明の成形体は、上記のような優れた特性を示し、自
動車部品、電気器具等の種々の工業製品の成形材料に適
用することができ、それら成形体は通常のプラスチック
ス成形法により容易に成形することができる。

実施例 以下、本発明を実施例により詳細に説明する。

なお、例における部及び％は重量基準で、試験方法は次
の方法による。

（１）　Ｍ　Ｐ’　Ｒ（メルトフローレイト）：ＡＳＴ
Ｍ　Ｄ−１２３８（２００℃又 は２５０℃、２１６０を荷重） 成形体の成形温度での測定。

（２）引張ヤ弾性率：　ＡＳＴＭ　Ｄ−６５８（３］引
張シ降伏強度：　ＡＳＴＭ　Ｄ−６３８（４）ビカット
軟化点：　ＡＳＴＭ　Ｄ−１５２５（５に９荷重）（５
）　Ｄ　Ｓ　Ｏ（示差走査熱分析）昇温曲線：Ｐｅｒｋ
ｉｎ　ｌａｍｅｒ社ｆｉＤｓｃＩＩ型で測定。

（６）顕微鏡観察：観察結果を次のように分類した。

相　　溶：相分離のないもの。

相分離（１）　：　Ｐ　Ｐ　Ｏと該共重合体の両相が一
定の細い周期でからみ合い、か つ両相と連続相を形成するもの。

相分離（２）　：　Ｐ　Ｐ　Ｏと該共重合体の両相は連
続するが、周期的なからみがな く、分離相のサイズが大きいも の。

相分離（３）　：　Ｐ　Ｐ　Ｏと該共重合体の両相は連
続相を形成せず、海−島構造を とるもの。

実施例１〜５ 組成物の調製 ポリ（２，６−シメチルーフエニ・レンオキサイド）〔
ゼネラルエレクトリック社製、固有粘度＝１０５（クロ
ロホルム溶液、ｓａ℃）、ガラス転移温度＝２１０℃、
以下ＰＰ０−１という〕と、スチレン−無水マレイン酸
共重合体〔セキスイ社製、ダイラーク３３２（商品名）
、ガラス転移温度＝１２７℃、無水マレイン酸含有率＝
　１５　ｍｏｂ％、重量平均分子量（Ｍｗ　）　＝　１
５７．０００、数平均分子量（Ｍｎ）＝５６，００口、
ＭＹ　／　Ｍｎ　＝ｚ８、以下ＳＭＡ−１という〕とを
表−１に示す組成比で、全ポリマー量が５重量優になる
ようにクロロホルムに完全に溶解させた。次に、この溶
液を大過剰のメタノール中に滴下して白色沈殿物を得た
。この沈殿物を６週間後に真空乾燥器を用いて、５０時
間、６０℃の条件で溶媒を蒸発させ、組成物を得た。

得られた各組成物のＤＥＣ昇温曲線には、ＰＰ０−１の
Ｔｇ（２１０℃）及びＳＭＡ−１のＴＥ（１２７℃）に
相当する折れ曲υは出現−せず、両成分のＴｇ　の中間
に単一のガラス転移点を示す折れ曲シが出現し、組成物
の相溶系の形成を確認した。実施例３のＤＥＣ昇温曲線
を図−１に示す。

得られた相溶系の各組成物を、相分離系を形成する温度
２５０℃、１００　ｋｇ／ｌｙｎ”の加圧下で４分間圧
縮成形した後、急冷してシートを得た。

各シートの成形温度２５０℃は、ＰＰ０−１と８Ｍムー
１の系において相溶系を示す透明性の判定から作成した
ＬＯＦＴ型相図型図図２）のＰ　Ｐ　Ｏ−１７８Ｍム−
１＝２０／８０〜８０　／　２０の組成比において、相
分離系を形成する。また、得られた各シートのＤＳＯ昇
温曲線には、ＰＰ０−１及びＳＭＡ−１に該当するＴｇ
　　が各々出現し、相溶系において出現した中間のＴｇ
　は消失した。

実施例３の成形体のＤＳＣ昇温曲線を図−３に示す。こ
れによシ、成形したシートが相分離系に進行したことを
確認した。また、実施例２で得られたシートの光学顕微
鏡によるスケッチを図−４に示した。これから明らかな
ように、２相が細い周期で互いからみ合い、かつ連続す
る分離相系を形成する。また、サンプルシートに細いレ
ーザービームを照射するとき、一定周期構造を反映して
、光散乱による回折リングが出現する。この回折リング
の回折角からブラックの式を用いると、周期の大きさが
推定できる。

その大きさは顕微鏡からみられる大きさと一致している
。光散乱による回折リングのスケッチを図−５に示した
。

得られた各シートの物性、ＤＳＯ測定および光学顕微鏡
観察の結果を表−１に示した。

比較例１〜４ 実施例１と同一のＰＰ０−１及びＳＭＡ−１を用い、実
施例１と同様の相溶系を形成させた組成物を得た後、こ
の組成物を図−２の相図による相溶系を形成する温度（
２５０℃）で成形した。

得られたシートの物性、ＤＳＯ測定および光学顕微鏡観
察の結果を表−１に併記した。

比較例５〜９ 実施例１と同一のＰＰ０−１及びＳＭＡ−１を用い、東
洋精機製作所■製うボブラストミルにて、２５０℃、１
　Ｇ　Ｏｒ、ｐ、ｍの条件で４分間混練して組成物を得
た。この組成物のＤＢＯ昇温曲線には、ＰＰ０−１及び
ＳＭＡ−１の各々Ｔｇ　　が存在し、相分離系を示した
。比較例６のＤＢＯ昇温曲線を図−６に示す。

得られた組成物を、実施例１と同様の相分離の成形条件
によりシートを成形した。なお、比較例６で得られたシ
ートの光学顕微鏡によるスケッチを図−７に示した。こ
れから明らかなようにＰｒｏ−１と８Ｍムー１の相は連
続相ではなく海−島構造を形成している。各シートの物
性、ＤＳＣ測定及び光学顕微鏡観察の結果を表−１に併
記し友。

実施例６．７ 実施例２及び３で得られた組成物を、カスタムサイエン
テイフイクインストルメント（Ｃｕｓｔｏｍ　５ｃｉｅ
ｎｔｉｆｉｃ工ｎｓｔｒｕｍｅｎｔ　）　　社製ミニマ
ックスモルダー（Ｍｉｎｉ　Ｗａｘ　Ｍｏ’１ｄｅｒ　
ＸＭｏｄｅｌａｓ−１ａｓ−商品名−）により２５０℃
の温度で射出成形後急冷して成形品を得た。各成形品の
物性、Ｄ８０測定及び光学顕微鏡観察の結果を表−１に
併記した。

比較例１０．１１ 実施例２及び３において得られた組成物を、図−２の相
図で相溶系を形成する温度２００℃、１００　ｋｇ／ｃ
ａｒ”加圧下、４分間、圧縮成形した後、急冷してシー
トを得た。各シートの物性、Ｄ８Ｃ測定及び光学顕微鏡
観察結果を表−１に併記した。

実施例８ 実施例２において、ラボプラストミルを用い、図−２の
相図で相溶系を形成する温度２００Ｃ１１ｕ　ｏ　ｒ、
ｐ、ｍの条件で５分間混練して組成物を得た。得られた
組成物を、実施例６及び７と同様に射出成形して成形品
を得た。各成形品の物性、Ｄ８（！測定及び光学顕微鏡
観察の結果を表−１に併記した。

実施例９〜１５ 攪拌機を設けた重合容器にスチレン１００部を入れ、１
００℃に加熱した。これに無水マレイン酸１２部、アゾ
ビスイソブチルニトリル１２部とメチルエチルケト７２
０部を攪拌下で８時間かけて連続的に添加するとともに
１Ω口℃に維持して共重合を行った。無水マレイン酸の
添加終了後、更に２時間、同温度を継続した１次いで、
メチルエチルケトン２００部を加えて冷却し、全溶液を
２０倍容量のメタノール中に入れて重合体を分離した。

重合体を乾燥して、無水マレイン酸部分２０％、Ｍｗ＝
９９．　ＯＯ０１Ｍｎ＝３１１ＬＯＯＯのスチレン−無
水マレイン酸共重合体（以下ＳＭＡ−２）を合成した。

上記と同様の方法によル無水マレイン酸部分４．５チの
スチレン−無水マレイン酸共重合体（以下８ＭＡ−３）
を合成した。

（３）Ｐ−メチルスチレン−無水マレイン酸共重合体 純度９１０％のＰ−メチルスチレン（残分はｍ−メチル
スチレン）を用いて、上記スチレン−無水マレイン酸共
重合体と類似の方法によシ無水マレイン酸部分１５％、
ｗ＝１４２，０００、Ｍｎ＝＝５２，００口のＰ−メチ
ルスチレン−無水マレイン酸共重合体（以下ＰＭＳＭＡ
　）を合成した。

ＰＰ０−１に代えて、ゴム変性ポリスチレンを約２０俤
配合したポリフェニレンエーテル樹脂［ゼネラルエレク
トリック社製、ＰＰ０−５５４：Ｊ（商品名）、ＴＥ＝
２００℃、以下ＰＰ０−２　］と８ＭＡ−１、ＥＩＭＡ
−２及びＰＭＳＭＡを用いて表−２に示す割合でクロロ
ホルムに溶解し実施例１と同様にして組成物を得た。得
られた各組成物は、Ｄ８Ｃ測定において両成分の’ｒｇ
　の中間に単一のＴｇを示す折れ曲）が出現し、相溶系
の形成を示した。

得られた各組成物を、相分離系を形成する温度２５０℃
、１００に９／α急の加圧下で４分間圧縮成形した後、
急冷してシートを得た。各シートの物性、Ｄ８Ｃ測定お
よび光学顕微鏡観察の結果を表−２に示した。

比較例１２〜１８ ＰＰＯ−２と、ＳＭＡ−１、ＳＭＡ−２及びＰＭＳＭＡ
を用いて表−２に示す割合で、ラボプラストミルにて、
２５０℃、１００　ｒ、ｐ、ｍの条件で４分間混練して
組成物を得た。得られた各組成物は、Ｄ８Ｃ測定におい
て両成分のＴＥが存在し、相分離系を示した。

得られた各組成物を、実施例１０と同様の成形条件で各
シートを成形した。各シートの物性、ＤｓＣ測定及び光
学顕微鏡観察の結果を表−２に併記した。

比較例１９．２０ 実施例１０及び１１において、ＥＩＭＡ−１に代えて８
Ｍムー３を用いた以外は同様にして組成物の調製及びシ
ートを成形した。得られた各シートの物性、ＤｓＣ測定
及び光学顕微鏡観察の結果を表−２に併記した。比較例
２０のシートのＤ８Ｃ昇温曲線を図−８に示す。この場
合、無水ｉレイン酸含有量が５％と低いＳＭＡ−！ｉを
用いたため相分離系を形成せずＤＥＣ測定によるＴｇは
単一を示した。また、物性はピカット軟化点が低下した
。

【図面の簡単な説明】

図−１は実施例３の組成物のＤＳＣ昇温曲線を示す温度
−吸熱グラフ、図−２は、ＰＰ０−１とＳＭム−１との
系の相図、図−３は実施例３のシートのＤ８０昇温曲線
を示す温度−吸熱グラフ、図−４は実施例２のシートの
光学顕微鏡によりスケッチした概念図、図−５は実施例
２のシートの光散乱による回折リングをスケッチした概
念図、図−６は比較例６のシートのＤ５１０昇温曲線を
示す温度−吸熱グラフ、図−７は比較例６の光学顕微鏡
によりスケッチした概念図及び図−８は比較例２０のシ
ートのＤ８Ｃ昇温曲線を示す温度−吸熱グラフである。

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）（Ａ）ポリフェニレンエーテル樹脂９０〜１０重
   量％及び（Ｂ）スチレン系モノマーとα，β−不飽和環
   状無水物との共重合体１０〜９０重量％の組成物からな
   る成形体で、該ポリフェニレンエーテル樹脂および該共
   重合体との相が、細い一定の周期構造でからみ合い、か
   つ連続する分離相を形成し、その示差走査熱分析昇温曲
   線が複数の曲折を示すことを特徴とするポリフェニレン
   エーテル組成物からなる成形体。
2. （２）（Ａ）ポリフェニレンエーテル樹脂９０〜１０重
   量％、及び（Ｂ）スチレン系モノマーとα，β−不飽和
   環状無水物との共重合体１０〜９０重量％とからなる組
   成物を、その示差走査熱分析昇温曲線が単一の曲折を示
   すように相溶せしめ、しかる後に相分離温度領域におい
   て溶融成形し、示差走査熱分析昇温曲線が複数の曲折を
   示す成形体を得ることを特徴とする該ポリフェニレンエ
   ーテル樹脂と該共重合体との相が、細い一定の周期構造
   でからみ合い、かつ連続する分離相を形成するポリフェ
   ニレンエーテル組成物からなる成形体の成形方法。