JPS61186264A - 窒化珪素質焼結体の製造方法 - Google Patents
窒化珪素質焼結体の製造方法Info
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- JPS61186264A JPS61186264A JP60025742A JP2574285A JPS61186264A JP S61186264 A JPS61186264 A JP S61186264A JP 60025742 A JP60025742 A JP 60025742A JP 2574285 A JP2574285 A JP 2574285A JP S61186264 A JPS61186264 A JP S61186264A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
（産業上の利用分野）
本発明は、窒化珪素（Ｓｘ３ Ｎ ４ ）質焼結体の製
造に供する原料粉末の製造方法に関するものである。 （従来の技術及び問題点） 窒化珪素質焼結体は、通常の耐熱金属に比べて使用限界
温度が高く、高温下で使用される耐熱、耐食構造材料と
して有望視されている。 一方、高温強度の大きなセラミック材料は、その殆どが
難焼結性であり、通常の方法では焼結助剤の添加なしで
は構造材として実用に耐え得る焼結体は得られない。こ
の点、前記窒化珪素はその典型的材料であり、共有結合
性が比較的大きいため、どちらかといえば、焼結体の密
度を上げるためには、比較的多量の焼結助剤を必要とす
るものである。 焼結助剤としては、イツトリア（Ｙ２Ｏ，）、希土類酸
化物、マグネシア（ＭｇＯ）、アルミナ（ＡＱ２０ａ）
等が用いられるが、かＮる焼結助剤の添加は、高温強度
を著しく低下させる原因となり、好ましくない。そのた
め、焼結助剤の添加量をできる限り少なくすることが望
ましく、その試みが盛んに行われている。 現在、少ない焼結助剤で窒化珪素粉末を焼結させるには
、ホットプレス法や熱間静水圧加圧法（ＨＩＰ）など特
殊な焼結方法を用いることが必要である。しかし、前者
のホットプレス法には形状の制限があり、一方、後者の
ＨＩＰ法は装置が高価で実用的とは云い難い。そのため
、珪素粉末を窒化して得られた窒化珪素粉末に５〜１５
％程度の焼結助剤を添加し、機械的に混合して焼結する
のが一般的である。 しかし、窒化珪素粉末は、通常１μｍ以下の微細粒子で
あるため、これに焼結助剤を均一に添加、混合すること
は困難であり、高密度の窒化珪素質焼結体を得るには、
必要以上の過剰な焼結助剤を添加しているのが現状で、
高温強度の低下を余儀なくしている。 （発明の目的） 本発明は、前述の従来技術の欠点を完全に解消し、窒化
珪素質焼結体の製造に用いる焼結助剤を必要最少限の少
量にすると共に焼結助剤を機械的に添加、混合する工程
を経ることなく、焼結性が良好で、かつ高温強度の大き
な窒化珪素質焼結体を製造可能にするその原料粉末の製
造方法を提供することを目的とするものである。 （発明の構成） 上記目的を達成するため、本発明者は、従来これらの問
題がどのような基本的要因により生じているのかを調査
検討した結果、窒化珪素粉末と焼結助剤を機械的に混合
する方法では、微細粒子相互間に焼結助剤を均一に添加
することが困難であることが判明した。 そこで、上記機械的混合を利用することなく焼結助剤を
添加する方策について更に検討したところ、工業的に有
利である金属珪素の直接窒化法を用いて窒化珪素粉末を
製造する過程において、焼結助剤を金属珪素に予め合金
化せしめて珪素合金とすること、この珪素合金に窒化処
理を施すことにより可能であることを見い出し、こメに
本発明をなしたものである。 すなわち、本発明にか＼る窒化珪素質焼結体用−３＝ 原料粉末の製造方法は、窒化珪素粉末を得る過程おいて
、珪素と焼結助剤となる金属元素とが珪素合金を構成し
ている原料粉末を得、か２る原料粉末を溶融珪素に焼結
助剤となる金属元素を添加して珪素合金とし、凝固後に
粉砕して得る。そして、その珪素合金原料粉末に窒化処
理を施すことにより助剤含有窒化珪素粉末を得るもので
ある。 以下に本発明を実施例に基づいて詳細に説明する。 金属珪素に添加して珪素合金をなす助剤金属元素として
は、焼結助剤として用いられるあらゆる助剤、例えば、
Ｙ２Ｏ３、希土類酸化物（セリウム酸化物等々）、マグ
ネシア（ＭｇＯ）、 アルミナ（Ａｆｌ、０３）など
の焼結助剤となる金属元素（Ｙ、希土類金属、Ｍｇ、Ａ
１１など）の１種又は２種以上が可能であり、珪素と合
金化し得る任意の範囲で添加できるが、通常、焼結助剤
として機能する最少限の量を添加し、窒化珪素質焼結体
の高温強度を増大させるのが好ましい。 上記珪素合金は、高周波炉などの溶解炉を用いで製造す
ることができ、ボールミル等で粉砕して珪素合金原料粉
末とする。 珪素合金原料粉末は、従来の如く珪素の直接窒化法など
により窒化することができる。得られる助剤含有窒化珪
素粉末は、焼結助剤となる金属元素が含有されているた
め、焼結過程において焼結助剤が均一、かつ、効果的に
機能し、したがって、焼結性が良好であり、高純度で高
温強度の大きな窒化珪素質焼結体の製造が可能である。 また、従来のように窒化珪素粉末に焼結助剤を添加し機
械的に混合する工程を必要としないので、混合時に混合
装置から混入する不純物を皆無にすることができ、高純
度の焼結体を製造可能である。 （実施例） 失蓋班よ 第１図に示す高周波溶解装置を用いて珪素合金塊を製造
した。なお、同図中、１は溶解すべき金属Ｍ（珪素＋助
剤金属）を収容するＳｉ３Ｎ４ルツボ、２はカーボンル
ツボ、３はマグネシアルツボ、４は高周波炉であって、
５は冷却用Ａｒガス送気口、６は冷却用Ａｒガス排気口
、７は撹拌用Ａｒガス羽目である。 まず、Ｓｉ３Ｎ４ルツボ１に純度９９．９９％の金属Ｓ
ｉ塊１０００ｇと純度９９．９％の金属Ｙ２６ｇを入れ
、高周波によりＡｒガス雰囲気中、１５５０℃で溶融し
た後、凝固させた。 上記の方法で得たＹ含有Ｓｉ合金塊をＳｉ３Ｎ４製ボー
ルミルを用いて平均粒径０．８μｍの微細粒子に粉砕し
、常法による窒化処理を行って窒化珪素粉末を得た。 次に、この粉末を原料として成形及び焼結を行い、焼結
体を得た。成形工程については、上記原料粉末にバイン
ダとしてポリビニルアルコールを加えた後、金型成形に
より３Ｘ４Ｘ４０ｍｍ寸法の長方体を成形し、ラバープ
レスにより２５００ｋｇ／Ｃｍ２の圧力で本成形した。 また焼結は、上記成形体を純Ｎ２雰囲気中で１７５０℃
Ｘ２ｈｒ→１８００℃Ｘ１ｈｒの二段加熱により行った
。 このように作成した焼結体を＃６００のダイヤモンドホ
イールにより表面研磨した後、曲げ試験に供した。曲げ
試験はスパン２０ｍｍの３点曲げ試験とし、常温及び１
０００℃で行った。また焼結体の密度をアルキメデス法
により測定した。以上の試、験結果を第１表に示す。 なお、比較のために比較材−１として、はゾ同等の粒径
の市販Ｓｉ３Ｎ４、粉末に特級試薬Ｙ２Ｏ３を添加して
機械的に混合したものを原料粉末とし、同様に成形、焼
結して焼結体を得た。但し、Ｙ２Ｏ３の添加量は上記実
施例の原料粉末に含まれるＹ量（２ｗｔ％）に相当する
量とし、ボールミルを用いて湿式混合した。また比較材
−２として、上記実施例で得られた焼結体と同じ密度を
もつＹ２Ｏ３添加（Ｙ約８ｗｔ％）のＳｉ３Ｎ４焼結体
を同様にして得た。各比較材についても同様に密度及び
強度を調査し、その結果を同表に併記する。
造に供する原料粉末の製造方法に関するものである。 （従来の技術及び問題点） 窒化珪素質焼結体は、通常の耐熱金属に比べて使用限界
温度が高く、高温下で使用される耐熱、耐食構造材料と
して有望視されている。 一方、高温強度の大きなセラミック材料は、その殆どが
難焼結性であり、通常の方法では焼結助剤の添加なしで
は構造材として実用に耐え得る焼結体は得られない。こ
の点、前記窒化珪素はその典型的材料であり、共有結合
性が比較的大きいため、どちらかといえば、焼結体の密
度を上げるためには、比較的多量の焼結助剤を必要とす
るものである。 焼結助剤としては、イツトリア（Ｙ２Ｏ，）、希土類酸
化物、マグネシア（ＭｇＯ）、アルミナ（ＡＱ２０ａ）
等が用いられるが、かＮる焼結助剤の添加は、高温強度
を著しく低下させる原因となり、好ましくない。そのた
め、焼結助剤の添加量をできる限り少なくすることが望
ましく、その試みが盛んに行われている。 現在、少ない焼結助剤で窒化珪素粉末を焼結させるには
、ホットプレス法や熱間静水圧加圧法（ＨＩＰ）など特
殊な焼結方法を用いることが必要である。しかし、前者
のホットプレス法には形状の制限があり、一方、後者の
ＨＩＰ法は装置が高価で実用的とは云い難い。そのため
、珪素粉末を窒化して得られた窒化珪素粉末に５〜１５
％程度の焼結助剤を添加し、機械的に混合して焼結する
のが一般的である。 しかし、窒化珪素粉末は、通常１μｍ以下の微細粒子で
あるため、これに焼結助剤を均一に添加、混合すること
は困難であり、高密度の窒化珪素質焼結体を得るには、
必要以上の過剰な焼結助剤を添加しているのが現状で、
高温強度の低下を余儀なくしている。 （発明の目的） 本発明は、前述の従来技術の欠点を完全に解消し、窒化
珪素質焼結体の製造に用いる焼結助剤を必要最少限の少
量にすると共に焼結助剤を機械的に添加、混合する工程
を経ることなく、焼結性が良好で、かつ高温強度の大き
な窒化珪素質焼結体を製造可能にするその原料粉末の製
造方法を提供することを目的とするものである。 （発明の構成） 上記目的を達成するため、本発明者は、従来これらの問
題がどのような基本的要因により生じているのかを調査
検討した結果、窒化珪素粉末と焼結助剤を機械的に混合
する方法では、微細粒子相互間に焼結助剤を均一に添加
することが困難であることが判明した。 そこで、上記機械的混合を利用することなく焼結助剤を
添加する方策について更に検討したところ、工業的に有
利である金属珪素の直接窒化法を用いて窒化珪素粉末を
製造する過程において、焼結助剤を金属珪素に予め合金
化せしめて珪素合金とすること、この珪素合金に窒化処
理を施すことにより可能であることを見い出し、こメに
本発明をなしたものである。 すなわち、本発明にか＼る窒化珪素質焼結体用−３＝ 原料粉末の製造方法は、窒化珪素粉末を得る過程おいて
、珪素と焼結助剤となる金属元素とが珪素合金を構成し
ている原料粉末を得、か２る原料粉末を溶融珪素に焼結
助剤となる金属元素を添加して珪素合金とし、凝固後に
粉砕して得る。そして、その珪素合金原料粉末に窒化処
理を施すことにより助剤含有窒化珪素粉末を得るもので
ある。 以下に本発明を実施例に基づいて詳細に説明する。 金属珪素に添加して珪素合金をなす助剤金属元素として
は、焼結助剤として用いられるあらゆる助剤、例えば、
Ｙ２Ｏ３、希土類酸化物（セリウム酸化物等々）、マグ
ネシア（ＭｇＯ）、 アルミナ（Ａｆｌ、０３）など
の焼結助剤となる金属元素（Ｙ、希土類金属、Ｍｇ、Ａ
１１など）の１種又は２種以上が可能であり、珪素と合
金化し得る任意の範囲で添加できるが、通常、焼結助剤
として機能する最少限の量を添加し、窒化珪素質焼結体
の高温強度を増大させるのが好ましい。 上記珪素合金は、高周波炉などの溶解炉を用いで製造す
ることができ、ボールミル等で粉砕して珪素合金原料粉
末とする。 珪素合金原料粉末は、従来の如く珪素の直接窒化法など
により窒化することができる。得られる助剤含有窒化珪
素粉末は、焼結助剤となる金属元素が含有されているた
め、焼結過程において焼結助剤が均一、かつ、効果的に
機能し、したがって、焼結性が良好であり、高純度で高
温強度の大きな窒化珪素質焼結体の製造が可能である。 また、従来のように窒化珪素粉末に焼結助剤を添加し機
械的に混合する工程を必要としないので、混合時に混合
装置から混入する不純物を皆無にすることができ、高純
度の焼結体を製造可能である。 （実施例） 失蓋班よ 第１図に示す高周波溶解装置を用いて珪素合金塊を製造
した。なお、同図中、１は溶解すべき金属Ｍ（珪素＋助
剤金属）を収容するＳｉ３Ｎ４ルツボ、２はカーボンル
ツボ、３はマグネシアルツボ、４は高周波炉であって、
５は冷却用Ａｒガス送気口、６は冷却用Ａｒガス排気口
、７は撹拌用Ａｒガス羽目である。 まず、Ｓｉ３Ｎ４ルツボ１に純度９９．９９％の金属Ｓ
ｉ塊１０００ｇと純度９９．９％の金属Ｙ２６ｇを入れ
、高周波によりＡｒガス雰囲気中、１５５０℃で溶融し
た後、凝固させた。 上記の方法で得たＹ含有Ｓｉ合金塊をＳｉ３Ｎ４製ボー
ルミルを用いて平均粒径０．８μｍの微細粒子に粉砕し
、常法による窒化処理を行って窒化珪素粉末を得た。 次に、この粉末を原料として成形及び焼結を行い、焼結
体を得た。成形工程については、上記原料粉末にバイン
ダとしてポリビニルアルコールを加えた後、金型成形に
より３Ｘ４Ｘ４０ｍｍ寸法の長方体を成形し、ラバープ
レスにより２５００ｋｇ／Ｃｍ２の圧力で本成形した。 また焼結は、上記成形体を純Ｎ２雰囲気中で１７５０℃
Ｘ２ｈｒ→１８００℃Ｘ１ｈｒの二段加熱により行った
。 このように作成した焼結体を＃６００のダイヤモンドホ
イールにより表面研磨した後、曲げ試験に供した。曲げ
試験はスパン２０ｍｍの３点曲げ試験とし、常温及び１
０００℃で行った。また焼結体の密度をアルキメデス法
により測定した。以上の試、験結果を第１表に示す。 なお、比較のために比較材−１として、はゾ同等の粒径
の市販Ｓｉ３Ｎ４、粉末に特級試薬Ｙ２Ｏ３を添加して
機械的に混合したものを原料粉末とし、同様に成形、焼
結して焼結体を得た。但し、Ｙ２Ｏ３の添加量は上記実
施例の原料粉末に含まれるＹ量（２ｗｔ％）に相当する
量とし、ボールミルを用いて湿式混合した。また比較材
−２として、上記実施例で得られた焼結体と同じ密度を
もつＹ２Ｏ３添加（Ｙ約８ｗｔ％）のＳｉ３Ｎ４焼結体
を同様にして得た。各比較材についても同様に密度及び
強度を調査し、その結果を同表に併記する。
第１表
同表より明らかなように、本発明に係る窒化珪素質焼結
体用原料粉末により焼結体を製造した場合には（本発明
例）、常温強度は勿論のこと、高温強度が顕著に高い焼
結体を得ることが可能であることがわかる。一方、上記
本発明例と同一量の少量Ｙを含む焼結体（比較材−１）
は、焼結性が劣り低密度であり、常温及び高温での強度
が著しく低い。また、上記実施例と同じ密度をもつ焼結
体（比較材−２）は、焼結助剤を多量に添加する必要が
あり、そのため、常温強度は得られるものの、高温強度
は著しく低い。 失蓋班又 実施例１と同様の要領により、純度９９．９９−８＝ ％の金属Ｓｉ塊１０００ｇと純度９９．９％の７２１ｇ
、純度９９．９９％の金属ＡＱ７ｇを溶融してＹ、Ａｆ
ｌ含有Ｓｉ合金塊を得、この粉末を窒化して原料粉末と
し、焼結体を得た。その密度及び強度を調査した結果を
第２表に示す。 第２表 上記の焼結体も実施例１の場合と同様、従来法による焼
結体に比べて、高温強度を著しく高めることができるこ
とが確認された。 （発明の効果） 以上詳述したように、本発明によれば、焼結助剤となる
金属元素を予め珪素と合金化するので、従来のように焼
結性を向上させるために多量の焼結助剤の添加を必要と
せず、少量の添加で済むので、特に高温強度を顕著に向
上させることができる。また、機械的混合工程を省略す
ることができるので、機械的混合に伴う不純物の混入が
皆無となり、高純度の窒化珪素質焼結体を製造すること
ができる等、その実用上の効果は極めて大きい。
体用原料粉末により焼結体を製造した場合には（本発明
例）、常温強度は勿論のこと、高温強度が顕著に高い焼
結体を得ることが可能であることがわかる。一方、上記
本発明例と同一量の少量Ｙを含む焼結体（比較材−１）
は、焼結性が劣り低密度であり、常温及び高温での強度
が著しく低い。また、上記実施例と同じ密度をもつ焼結
体（比較材−２）は、焼結助剤を多量に添加する必要が
あり、そのため、常温強度は得られるものの、高温強度
は著しく低い。 失蓋班又 実施例１と同様の要領により、純度９９．９９−８＝ ％の金属Ｓｉ塊１０００ｇと純度９９．９％の７２１ｇ
、純度９９．９９％の金属ＡＱ７ｇを溶融してＹ、Ａｆ
ｌ含有Ｓｉ合金塊を得、この粉末を窒化して原料粉末と
し、焼結体を得た。その密度及び強度を調査した結果を
第２表に示す。 第２表 上記の焼結体も実施例１の場合と同様、従来法による焼
結体に比べて、高温強度を著しく高めることができるこ
とが確認された。 （発明の効果） 以上詳述したように、本発明によれば、焼結助剤となる
金属元素を予め珪素と合金化するので、従来のように焼
結性を向上させるために多量の焼結助剤の添加を必要と
せず、少量の添加で済むので、特に高温強度を顕著に向
上させることができる。また、機械的混合工程を省略す
ることができるので、機械的混合に伴う不純物の混入が
皆無となり、高純度の窒化珪素質焼結体を製造すること
ができる等、その実用上の効果は極めて大きい。
第１図は本発明方法に用いる溶解装置の一例を示す断面
図である。 １・・・Ｓｉ、Ｎ４ルツボ、 ２・・・カーボンルツ
ボ、３・・・マグネシアルツボ、４・・・高周波炉７・
・・撹拌用Ａｒガス羽口、Ｍ・・・Ｓｉ十助剤金属。
図である。 １・・・Ｓｉ、Ｎ４ルツボ、 ２・・・カーボンルツ
ボ、３・・・マグネシアルツボ、４・・・高周波炉７・
・・撹拌用Ａｒガス羽口、Ｍ・・・Ｓｉ十助剤金属。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 窒化珪素と焼結助剤からなる窒化珪素質焼結体の製
造に供する原料粉末の製造において、前記窒化珪素を構
成する珪素を溶融し、該溶融珪素に前記焼結助剤となる
金属元素を添加して珪素合金とし、該合金を凝固後に粉
砕して珪素合金粉末を得ることを特徴とする窒化珪素質
焼結体用原料粉末の製造方法。 ２ 窒化珪素と焼結助剤からなる窒化珪素質焼結体の製
造に供する原料粉末の製造において、前記窒化珪素を構
成する珪素を溶融し、該溶融珪素に前記焼結助剤となる
金属元素を添加して珪素合金とし、該合金を凝固後に粉
砕し、しかる後に窒化して助剤含有窒化珪素合金粉末を
得ることを特徴とする窒化珪素質焼結体用原料粉末の製
造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60025742A JPS61186264A (ja) | 1985-02-13 | 1985-02-13 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP60025742A JPS61186264A (ja) | 1985-02-13 | 1985-02-13 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61186264A true JPS61186264A (ja) | 1986-08-19 |
Family
ID=12174274
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60025742A Pending JPS61186264A (ja) | 1985-02-13 | 1985-02-13 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS61186264A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63103867A (ja) * | 1986-10-22 | 1988-05-09 | 京セラ株式会社 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
-
1985
- 1985-02-13 JP JP60025742A patent/JPS61186264A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS63103867A (ja) * | 1986-10-22 | 1988-05-09 | 京セラ株式会社 | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
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