JPS61155263A - 熱伝導率の高いセラミツク体の製法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、２５℃で１　、　ＯＯＷ／ＣＴｌ・Ｋより大
きい、好ましくは２５℃で１．２７Ｗ／ｃ１ＴＬに以上
の熱伝導率を有する液相焼結多結晶窒化アルミニウムの
製造に関する。本発明の１つの観点によれば、窒化アル
ミニウムを炭素である程度まで脱酸し、次いで、酸化イ
ツトリウムを利用してさらに脱酸および／または焼結し
て本発明のセラミック材料を生成する。

発　　明　　の　　背　　狽 ３００　ｐｐｍの溶存酸素を含有する十分に純粋な窒化
アルミニウム単結晶の熱伝導率を測定すると室温熱伝導
率が２．８Ｗ／ＣＴＩＩ・Ｋと測定され、この値はｂｏ
単結晶の熱伝導率３．７Ｗ／ｃｍ−にとほとんど同じ位
高く、α−／Ｖ２０ａ単結晶の熱伝導率０．４４Ｗ／ａ
ｎ・Ｋよりはるかに高い。窒化アルミニウム単結晶の熱
伝導率は溶存酸素の強い関数で溶存酸素含量の増加につ
れて減少する。例えば、０，８ｗｔ％の溶存酸素を含有
する窒化アルミニウム単結晶の熱伝導率は約０．８Ｗ／
ｃＴＩｌ−にである。

窒化アルミニウム粉末は酸素親和性を有し、特にその表
面が酸化物で覆われていない場合にそうである。窒化ア
ルミニウム粉末の窒化アルミニウム格子中に酸素を導入
すると、次式に従ってＭ空孔が形成される。

３Ｎ−３→３０−２　　＋Ｖ　　　　　（１）（Ｎ−３
）　　　　（Ｎ−３）　　　ＣＭ”　３　）従って３つ
の窒素位置に３つの酸素原子を入れるとアルミニウム位
置に１つの空孔が形成される。

窒素位置に酸素が存在しても、ＭＮの熱伝導率に与える
影響はおそらく無視できる程度であろう。

しかし、アルミニウム原子と空孔とは質量が大きく相違
するので、アルミニウム位置での空孔の存在は／Ｖ　Ｎ
の熱伝導率に強い影響をもち、すべての実用的目的にお
いて、おそら＜ＭＮの熱伝導率の減少のすべての原因で
ある。

通常、純粋と称されるＮＮ粉末には３つの異なる酸素源
がある。酸素源の第１はＭ２Ｏ３の個別粒子である。酸
素源の第２は、ＮＮ粉末粒子を覆う、おそらくはＭ２Ｏ
５としての酸化物被覆である。酸素源の第３はＭＮ格子
に溶解した酸素である。ＮＮ粉末のＭＮ格子中に存在す
る酸素の量は、ＮＮ粉末を製造する方法に依存する。Ｎ
Ｎ粉末を高温で加熱することにより、さらに酸素がＭＮ
格子中に導入され得る。測定値から、約１９００℃でＡ
ｇＮ格子が約１．２ｗｔ％の酸素を溶解し得ることがわ
かる。本発明において、ＮＮ粉末の酸素含量とは、酸素
源第１、第２および第３として存在する酸素を包含する
ものである。また本発明において、酸素源第１、第２お
よび第３としてＮＮ粉末に存在する酸素は、遊離炭素を
利用することにより除去でき、この炭素による酸素除去
の程度は、得られる焼結体に望まれる組成に大きく依存
する。

−１の　　汁　　六 本発明によれば、窒化アルミニウム粉末を空気中で加工
することができ、それでも２５℃で１゜〇〇Ｗ／ｃｍ・
Ｋより大きい、好ましくは２５℃で１．２７Ｗ／ｃｖｎ
＝に以上の熱伝導率を有するセラミック体を生成するこ
とができる。

本発明の１実施の態様においては、既知の酸素含量の粒
状窒化アルミニウム、遊離炭素ａ３よび酸化イツトリウ
ムよりなるコンパクト中の窒化アルミニウムを炭素で脱
酸してＮ、、ＮＸＹおよびＯの望ましい当量組成を生成
し、さらに脱酸コンバク１へをＹおよびＯを主成分とし
少量のＭおよびＮを含有する液相によって焼結する。

添付図面を参照しながら展開される以下の詳しい説明か
ら本発明を一層よく理解できるであろう。

第１図は、／ＶＮ、ＹＮ、Ｙ２０ｇおよびＡｊｚＯａよ
りなる相互三元系（ｒｅｃｉｐｒｏｃａｌ　ｔｅｒｎａ
ｒｙ　ｓｙｓｔｅｍ　）におけるサブソリダス（５ｕｂ
ｓｏｌｉｄｕｓ）相平衡を示す組成図である（米国特許
出願第５５３，２１３号１９８３年１１月１８日出願、
即ち特願昭５９−２４２５３５号の第１図にも示されて
いる）。

第１図は当量％単位でプロットされており、縦座標軸そ
れぞれに沿って酸素の当量％が示されている（窒素の当
量％は１００％−酸素の当量％である）。横座標軸に沿
ってイツトリウムの当量％が示されている（アルミニウ
ムの当量％は、１００％−イツトリウムの当量％である
）。第１図において、線分ＣＤおよびＥＦを含まない線
分ＡＢＣ［）ＥＦが米国特許出願第５５３．２１３号の
焼結体の組成を画定し包囲している。第１図には、ＹＮ
添加剤および窒化アルミニウム粉末の酸素含量をつなぐ
縦軸連結直線ＺＺ′の１例も示されている。多角形ＡＢ
ＣＤＥＦを通る縦軸連結直線上の任意の点で与えられる
イツトリウムおよびＭの当量％から、縦軸連結直線上の
その点の組成物を生成するのに必要なイツトリウム添加
剤およびＭＮの量を計算することができる。

第２図は米国特許出願第５５３，２１３号の多結晶体組
成を示す第１図の部分の拡大図である。

第３図はＡｊＮ、ＹＮ、Ｙ２０ａおよびＭ２Ｏ３よりな
る相互三元系におけるサブソリダス相平衡を示す組成図
である。第３図は当量％単位でプロットされており、縦
座標軸それぞれに沿って酸素の当量％が示されている（
窒素の当量％は、１００％−酸素の当量％である）。横
座標軸に沿ってイツトリウムの５琵％が示されている（
アルミニウムの当量％は、１００％−イツトリウムの当
量％である）。第３図において、線分ＬＭおよびＤＭを
含まない線分、即ち多角形ＬＴ＋　ＤＭが本発明の方法
により生成した焼結体の組成を画定し包囲している。

第４図は多角形ＬＴ＋　ＤＭを示す第３図の部分の拡大
図で、多角形Ｕ２　ＵＩ　ＤＭも示す。

第１図と第３図はＭＮ、ＹＮ、Ｙ２０８およびＡ１２０
ｇよりなる相互三元系におけるサブソリダス相平衡を示
す同じ組成図であり、第１図が特願昭５９　Ｌ　２４．
２５３５号の多角形Ａ　Ｂ　ＣＤ　Ｅ”　Ｆおよび線分
７７′を示すのに対して、第３図が多角形ＬＴ＋　ＤＭ
を示す点が相違するだけである。多角形ＡＢＣＤＥＦで
画定包囲された組成は多角形ＬＴ＋　ＤＭの組成を包含
する。

第１図および第２図は、下記のようにして得られたデー
タに基づいて代数的に展開された図である。即ち、所定
の酸素含量のＹＮおよび所定の酸素含量のＭＮ粉末の粒
状混合物、また数例ではＭＮｌＹＮおよびＹ２Ｏ３粉末
の混合物を窒素ガス中で形成し、この混合物を窒素ガス
中でコンパクトに成形し、コンパクトを窒素ガス中周囲
圧力下約１８６０℃−約２０５０℃の範囲の焼結温度で
１−１．５時間の期間焼結することによりデータを得た
。さらに詳しくは、粉末の混合からこれから形成したコ
ンパクトの焼結までの全工程を窒素の非酸化性雰囲気中
で行った。

第３図および第４図の多角形ＬＴ＋　ＤＭおよびＵ２　
ＵＩ’ＤＭも、以下に記載する実施例ならびにこの実施
例と類似のやり方で行った操作例を含む他の実験により
得られたデータに基づいて、代数的に展開された図であ
る。

オキ”シ窒化物および２つの異なる金属原子を含み、そ
の金属原子が原子価を変えない相平衡をプロットする最
善の方法は、第１及び３図でそうしたように組成を相互
三元系としてプロットすることである。第１図および第
３図の特定の系には、２種の非金属原子（酸素と窒素）
と２種の金属原子（イツトリウムとアルミニウム）とが
存在する。

Ａｌ、Ｙ、酸素および窒素はそれぞれ原子価＋３゜＋３
．−２および−３を有すると仮定する。Ａｌ、Ｙ、酸素
および窒素すべてが酸化物、窒化物またはオキシ窒化物
として存在し、あたかも上記原子価を有するかのように
ふるまうと仮定する。

第１−４図の状態図は当量％でプロットしである。これ
らの元素それぞれの当量数は特定の元素のモル数にその
原子価を掛けた値に等しい。縦軸に沿って、酸素の当量
数に１００％を掛けて、酸素当量数と窒素当量数の合計
で割った値がプロットされている。横軸に沿って、イツ
トリウムの当量数に１００％を掛けてイツトリウム当量
数とアルミニウム当量数の合計で割った値がプロットさ
れている。第１−４図のすべての組成をこのようにして
プロットする。

第１−４図の状態図上の組成を用いて種々の相の重量％
および体積％を決めることができる。例えば、第３また
は４図の多角形ＬＴ＋　ＤＭ内の特定の１点を用いて、
その点での多結晶体の相組成を決めることができる。

第１−４図は固体状態の多結晶体の組成と相平衡を示す
。

アーバン・チャールズ・フスビー（ＩｒＶｉｎ　　Ｃｈ
ａｒｌｅｓ　　Ｈｕｓｅｂｙ　）とカール・７ランシス
・ボビク（ｃａｒｌ　Ｆｒａｎｃｉｓ　　３　ｏｂｉｋ
）による、本出願人に譲渡された米国特許出願第５５３
．２１３号（１９８３年１１月１８日出ＦＡ）、即ち特
願昭５９−２４２５３５号「高熱伝導率の窒化アルミニ
ウムセラミック体」には、その第１図（水門ＩＩＩにも
第１図−従来例−として図示）の線分ＣＤおよびＥＦを
含まない線分ＡＢＣＤＥＦで画定包囲された組成、セラ
ミック体の体積の約１０体積％未満の気孔率および２２
℃で１．０Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する多
結晶窒化アルミニウムセラミック体を製造する方法が開
示されている。

この方法では、窒化アルミニウム粉末と、イツトリウム
、水素化イツトリウム、窒化イツトリウムおよびこれら
の混合物よりなる群から選ばれるイツトリウム添加剤と
よりなる混合物を形成し、ここで上記窒化アルミニウム
およびイツトリウム添加剤は予め定められた酸素合格を
有し、上記混合物はイツトリウム、アルミニウム、窒素
および酸素の当量％が第１図の線分ＣＤおよびＥＦを含
まない線分ＡＢＣＤＥＦで画定包囲された組成を有し、
上記混合物をコンパクトに成形し、上記コンパクトを約
１８５０℃−約２１７０℃の範囲の温度で窒素、アルゴ
ン、水素およびこれらの混合物よりなる群から選ばれる
雰囲気中で焼結して、上記多結晶体を生成する。

上記米国特許出願第５５３，２１３号には、約１．６当
量％より大から約１９．７５当量％までのイツトリウム
、約８０．２５当量％から約９８゜４当量％までのアル
ミニウム、約４．０当量％より大から約１５．２５当量
％までの酸素、および約８４．．７５当最％から約９６
当最％までの窒素よりなる組成を有する多結晶体も開示
されている。

上記米国特許出願第５５３．２１３号には、ＭＮ、Ｙお
よび０を含有する第２相とよりなり、第２相の合計量が
多結晶体の全体積の約４．２体積％より大から約２７．
３体積％までの範囲にある相組成を有する多結晶体であ
って、多結晶体の体積の約１０体積％未満の気孔率およ
び２２℃で１゜ＯＷ／ＣＷｌ・Ｋより大きい熱伝導率を
有する多結晶体も開示されている。

本発明を概括すれば、第３または４図の線分ＬＭおよび
ＤＭを含まない線分、即ち多角形ＬＴ１ＤＭで画定包囲
された組成、セラミック体の体積の約１０体積％未満、
好ましくは約４体積％未満の気孔率および２５℃で１．
００°Ｗ／ＣＴｌ１・Ｋより大きい、好ましくは２５℃
で１　、２７Ｗ／ｃｍ−に以上の熱伝導率を有する焼結
多結晶窒化アルミニウムセラミック体を製造する方法が
提供され、この方法は ＜ａ）ｒｓ素金含有窒化アルミニウム粉末酸化イツトリ
ウムまたはその前駆物質および、遊離炭素、約５０℃か
ら約１０００℃までの範囲の温度で熱分解して遊離炭素
と揮散する気体状分解生成物とになる炭素質有機物質お
よびこれらの混合物よりなる群から選ばれた炭素質添加
剤よりなる混合物を形成し、この混合物をコンパクトに
成形し、ここで上記混合物およびコンパクトはイツトリ
ウムおよびアルミニウムの当量％が第３または４図の点
Ｔ１から点Ｍまでの範囲にあり、イツトリウムが約４．
０当量％より大から約７．５当量％までの範囲にあり、
アルミニウムが約９２．５当量％から約９６当量％より
小までの範囲にある組成を有し、上記コンパクトは第３
または４図の多角形ＬＴ＋　ＤＭで画定包囲された組成
の外側にＹｌＡｌ、ＯおよびＮの当量％組成を有し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約１２００
℃までの温度にて加熱し、これにより酸化イツトリウム
と遊離炭素を生成し、 （ｌ上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、約
１３５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔
閉塞温度より低い温度までの温度に加熱し、これにより
上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素
と反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸
］ンバクトは／Ｖ、Ｙ、０およびＮの当量％が第３また
は４図の線分ＬＭおよびＤＭを含まない多角形ＬＴ＋　
ＤＭで画定包囲された組成を有し、上記遊離炭素が上記
ｎＨＭ−］ンパクトを生成する吊存在し、ざらに（ｄ　
）上記脱酸コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で約
１８５５℃以上の温度で焼結して上記多結晶体を生成す
る工程を含む。

本発明の方法において、脱酸コンパクトの当量％で表示
した組成は、得られる焼結体の当量％で表示した組成と
同じであるか、それから有意な差がない。

本発明の方法において、酸素含量は中性子放射化分析に
より測定することができる。

ここで１成分の重量％は、全成分の合計重量％が１００
％になることを意味する。

周囲圧力は大気圧または大気圧付近を意味する。

粉末の比表面積または表面積は、ＢＥＴ表面積測定によ
る比表面積を意味する。

簡潔に述べると、本発明の１実施の態様においては、第
３または４図の線分Ｕ２ＭおよびＤＭを含まない線分、
即ち多角形Ｕ２　ＵＩ　ＤＭで画定包囲された組成、セ
ラミック体の体積の約１０体積％未満、好ましくは約２
体積％未満の気孔率および２５℃で１．ＯＯＷ／ｃｍ・
Ｋより大きい、好ましくは２５℃で１．２７Ｗ／■・Ｋ
より大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒化アルミニウ
ムセラミック体を製造する方法が提供され、この方法は
＜ａ＞酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イブ１−リ
・クムまたは・ぞの前駆物質および、遊離炭素、約５０
℃から約ｉ　ｏｏｏ℃までの範囲の温度で熱分解して遊
ｌ１ｌｌｔ炭素と揮散する気体状分解生成物となる炭素
質有機物質およびこれらの混合物よりなる群から選ばれ
た炭素質添加剤よりなる混合物を形成し、ここで上記混
合物中の遊離炭素は約１００ｍ２／Ｃｊより大きい比表
面積を有し、上記窒化アルミニウム粉末は約３．４ｍ２
／＞から約６ｍ２／７までの比表面積を有し、上記混合
物をコンパクトに成形し、ここで上記混合物およびコン
パクトはイツトリウムおよびアルミニウムの当量％が第
３または４図の点Ｕ１から点Ｍまでの範囲にあり、イツ
トリウムが約４．０当量％より大から約６，３５当聞％
までの範囲にあり、アルミニウムが約９３．６５当量％
から約９６．０当量％より小までの範囲にある組成を有
し、上記コンパクトは第３または４図の多角形ＬＴ＋　
ＤＭで画定包囲された組成の外側にＹ、Ａｌ、Ｏおよび
Ｎの当量％組成を有し、上記コンパクト中の窒化アルミ
ニウムがこの窒化アルミニウムの重量の約１．８５重量
％より大から約４．５０重量％より小までの範囲の量の
酸素を含有し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約１２００
℃までの温度にて加熱し、これにより酸化イツトリウム
と遊離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを約２５容量％以上の窒素を含有
する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力で、約１３５
０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉塞温
度より低い温度までの温度にて加熱し、これにより上記
遊Ｍ炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と反
応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで−り記脱酸コ
ンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第３または
４図の線分Ｕ２ＭおよびＤＭを含まない多角形Ｕ２Ｕ＋
　ＤＭで画定包囲された組成を有し、上記炭素による脱
酸前の上記コンパクト中の窒化アルミニウムがこの窒化
アルミニウムの■昂の約１．８５重但％より大から約４
．５重量％より小までの範囲の酸素含量を有し、上記遊
１１１１を炭素が上記脱酸コンパクトを生成する量存在
し、さら に（ｄ　）上記脱酸コンパクト中ト２５容昂％以上の窒
素を含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下、
約１９００℃から約２０００℃まで、好ましくは約１９
００℃から約１９５０℃まで、１実施の態様においては
約１９５０℃から約２０００℃までの範囲の温度で焼結
し、」二記多結晶体を生成する工程を含む。

簡潔に述べると、本発明の別の実施態様によれば、第３
または４図の線分Ｌ　ＭおよびＤＭを含まない線分、即
ち多角形ＬＴ＋Ｄ’Ｍで画定包囲された組成、セラミッ
ク体の体積の約１０体積％未）−１、好ましくは約４体
積％未満の気孔率および２５℃で１．ＯＯＷ／ＣＴｎ・
Ｋより大きい、好ましくは２５℃で１．２７Ｗ／ｃｍ・
Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒化アルミニ
ウムセラミック体を製造する方法が提供される。この方
法は下記の工程を含む。

（ａ　）窒化アルミニウム粉末の約４．４重量％までの
酸素含量を有する出発材料となる酸素含有窒化アルミニ
ウム粉末を用意し、この窒化アルミニウム粉末、酸化イ
ツトリウムまたはその前駆物質および、Ｍｍ炭素、約５
０℃から約１０００℃までの範囲の温度で熱分解して遊
離炭素と揮散する気体状分解生成物となる炭素質有機物
′ｉ１およびこれらの混合物よりなる群から選ばれた炭
素質添加剤よりなる混合物を形成し、この混合物をコン
パクトに成形し、ここで上記混合物およびコンパクトは
イツトリウムおよびアルミニウムの当量％が第３または
４図の点ＴＩから点Ｍまでの範囲にあり、イツトリウム
が約４．０当量％より大から約７．５当量％までの範囲
にあり、アルミニウムが約９２．５当量％から約９６当
量％より小までの範囲にある組成を有し、上記コンパク
トは第３または４図の多角形ｌ−Ｔ１ＤＭで画定包囲さ
れた組成の外側にＹ、Ａｌ、ＯおよびＮの当量％絹成を
有し、この処理中上記窒化アルミニウムは酸素を捕集し
、炭素による脱酸前の上記コンバク１へ中の窒化アルミ
ニウムの酸素含量が窒化アルミニウムの約１．０重量％
Ｊ：り人、通常的１．８５重量％より大から約４．５０
重市％までの範囲にあり、これによって窒化アルミニウ
ム粉末を遊１ｌｉｌｌ炭素に　　−よる脱酸に適当なコ
ンパクトに加工し、（１））上記コンパクトを非酸化ｆ
イ［雰囲気中で約１２００℃までの温度にて加熱し、こ
れにより酸化イツトリウムとＭｕ炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、
約１３５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気
孔閉塞温度より低い温度までの温度にて加熱し、これに
より上記ｙＩｌｌｌｉＩｌ炭素を上記窒化アルミニウム
に含有された酸素と反応させて脱酸コンパクトを生成し
、ここで上記脱酸コンバクｉ〜はＡｌ、Ｙ、０およびＮ
の当量％が第３または４図の線分ＬＭおよびＤＭを含ま
ない多角形ＬＴ１ＤＭで画定包囲された組成を有し、上
記遊ｉ炭素が上記脱酸コンパクトを生成する最存在し、
さらに （ｄ　）上記脱酸コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気
中で約１８５５°Ｃ以上の温度で焼結して上記多結晶体
を生成する。

簡潔に述べると、本発明のさらに他の実施の態様によれ
ば、第３または４図の線分Ｕ２およびＤＭを含まない多
角形Ｕ２　ＵＩ　ＤＭで画定包囲された組成、セラミッ
ク体の体積の約１０体積％未満、好ましくは約２体積％
未満の気孔率および２５℃で１．ｏＯＷ／ＣＴｌ１・Ｋ
より大きい、好マシクハ２５℃で１　、２７Ｗ／ｃｍ・
Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多結晶窒化アルミニ
ウムセラミック体を製造する方法が提供され、この方法
は下記の工程を含む。

（ａ　’）酸素含有窒化アルミニウム粉末の約１゜００
重量％より大から約４．００重量％より小までの範囲の
酸素含有を有する出発材料としての窒化アルミニウム粉
末を用意し、この窒化アルミニウム粉末、酸化イツトリ
ウムまたはその前駆物質および、遊離炭素、約５０℃か
ら約１０００℃までの範囲の温度で熱分解して遊離炭素
と揮散する気体状分解生成物となる炭素質有機物質およ
びこれらの混合物よりなる群から選ばれた炭素質添加剤
よりなる混合物を形成し、ここで上記混合物中の遊離炭
素は約１００ｍ２ｚｌより大きい比表面積を有し、上記
窒化アルミニウム粉末は約３．４ｍ２／ｇから約６ｍ２
／ｇまでの比表面積を有し、上記混合物をコンパクトに
成形し、ここで上記混合物およびコンパクトはイツトリ
ウムおよびアルミニウムの当量％が第３または４図の点
Ｕ１から点Ｍまでの範囲にあり、イットリウムが約４．
０当量％より大から約６．３５当量％までの範囲にあり
、アルミニウムが約９３．６５当最％から約９６当量％
より小までの範囲にある組成を有し、上記コンパクトは
第３または４図の多角形ＬＴ１ＤＭで画定包囲された組
成の外側にＹ、Ａｌ、０およびＮの当量％組成を有し、
この処理中上記窒化ルミニウムは酸素を捕集し、炭素に
よる脱酸前の上記コンパクト中の窒化アルミニウムの酸
素含量が窒化アルミニウムの約１．８５重量％より大か
ら約４．５０重量％までの範囲にあり、かつ」二記出発
材料としての窒化アルミニウム粉末の上記酸素含ｍより
も窒化アルミニウムの約０．０３重量％より大から約３
．００重量％までの範囲の量だけ大きく、これによって
Ｗ４索含有窒化アルミニウム粉末をＴＩ離炭素による脱
酸に適当なコンパクトに加工し、 （１））上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約１２０
０℃までの温度にて加熱し、これにより酸化イツトリウ
ムと１ｍ炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを約２５容量％以上の窒素を含有
する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力で、約１３５
０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉塞基
（資）より低い温度までの温度にて加熱し、これにより
上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素
と反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸
コンパクトはＡｌ、、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第３ま
たは４図の線分Ｕ２ＭおよびＤＭを含まない多角形Ｕ２
ｊＪ＋　ＤＭで画定包囲された組成を有し、上記遊離炭
素が上記脱酸コンパクトを生成する吊存在し、さらに ＜ｄ　）上記ｌＩｑ′ｖコンパクトを約２５容量％以上
の窒素を含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力
下、約１９００℃から約２０００℃まで、好ましくは約
１９００℃から約１９５０℃まで、１実施の態様におい
ては約１９５０℃から２０００℃までの範囲の温度で焼
結し、上記多結晶体を生成する。

本発明の１実施の態様においては、上記混合物およびコ
ンパクトはイツトリウムおよびアルミニウムの当量％が
第４図の点Ｔ＋　とＭどの間にある組成を有し、上記イ
ツトリウムが約４．０当量％より大から約７．５当量％
より小までの範囲にあり、上記アルミニウムが約９２．
５当量％より大から約９６当量％より小までの範囲にあ
り、上記焼結体および脱酸コンパクトはＡｌ、’Ｙ、Ｏ
およびＮの当量％が第４図の線分ＬＡｌ、ＤＭおよびＴ
１「を含まない多角形ＬＴ＋　ＤＭで画定包囲された組
成よりなる。

本発明の別の実施の態様においては、上記混合物および
コンパクトはイツトリウムおよびアルミニウムの当量％
が第４図の点Ｔ＋から点りまでの範囲にある組成を有し
、上記コンパクト中のイツトリウムが約４０ｇ当間％よ
り大から約７．５当量％までの範囲にあり、上記コンパ
クト中のアルミニウムが約９２．５当量％から約９５．
１当量％より小までの範囲にあり、上記焼結体および上
記脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ’、ＯおよびＮの当量％が
第４図の点りを含まない線分子＋　１で画定包囲された
組成よりなる。

本発明の方法の別の実施の態様では、第４図の線分ＬＡ
ｌ、、ＤＭおよびＴ＋　Ｌを含まない多角形しＴ＋　Ｄ
Ｍで画定包囲された組成を有し、２５℃で１．４５Ｗ／
ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率およびセラミック体の体積
の２体積％未満の気孔率を有する焼結多結晶窒化アルミ
ニウムセラミック体を製造し、ここで上記混合物中の窒
化アルミニウムは約３．３ｍ２／１から約６．０　ｍ２
／’ｉｔマチ（ＤＦ囲の比表面積を有し、ｔ１Ｍ炭素は
１’００ｍ２／’ｔより大きい比表面積を有し、コンパ
クトの焼成はすべて窒素中で行い、焼結温度は約１９６
５℃から約２０５０℃までの範囲にある。

本発明の方法の別の実施の態様では、第４図の線分Ｕ２
ＭおよびＤＭを含まない多角形Ｕ２　ＬｌｌＯＭで画定
包囲された組成を有し、焼結体の約０゜０４重量％未満
の量の炭素を含有し、２５℃で１゜３７Ｗ／ｃｍ・Ｋよ
り大きい熱伝導率および焼結体の体積の約１体積％未満
の気孔率を有する焼結多結晶窒化アルミニウム体を製造
し、ここで上記混合物中の窒化アルミニウムは約３．４
ｍ２／９から約６．０ｍ２／ｇまでの範囲の比表面積を
有し、遊離炭素ば１００ｍ２／ｇより大きい比表面積を
有し、コンパクトの焼成はすべて窒素中で行い、焼結温
度は約１９００℃から約１９５０℃までの範囲にある。

本発明の別の実施の態様については、第４図の線分Ｕ２
ＭおよびＤＭを含まない多角形ＬＪ２Ｕ１ＤＭで画定包
囲された組成を有し、２５°Ｃで１゜２７Ｗ／ＣＴｌ１
・Ｋより大きい熱伝導率ａ５よび焼結体の体積の１体積
％未満の気孔率を有する焼結多結晶窒化アルミニウムセ
ラミック体を製造し、ここで上記混合物中の窒化アルミ
ニウムは約３．４ｍ２／ｇから約６．０ｍ２／’ｉ＋ま
での範囲の比表面積を有し、′ｔＩＩＩＩＩｌ炭素は１
００ｍ２／ｇより大きい比表面積を有し、コンパクトの
焼成はＪ−べて窒素中で行い、焼結温度は約１９００℃
から約１９５０℃までの範囲にある。

本発明の方法の別の実施の態様では、第４図の線分Ｕ２
ＭおよびＤＭを含まない多角形ＬＪ２　Ｕ１ＤＭで画定
包囲された組成を有し、２５℃で約１゜４５Ｗ／ｃｍ・
Ｋより大きい熱伝導率および焼結体の体積の１体積％未
満の気孔率を有する焼結多結晶窒化アルミニウムセラミ
ック体を製造し、ここで上記混合物中の窒化アルミニウ
ムは約３．４ｍ２／ｇから約６．０ｍ２／’１までの範
囲の比表面積を有し、遊離炭素は１００ｍ２／ＧＪ：り
大きい比表面積を有し、コンパクトの焼成はづべて窒素
中で行い、焼結温度は約１９００℃から約１９５０　’
Ｃまでの範囲にある。

本発明の方法の別の実施の態様では、第４図の線分Ｕｚ
ＭＪ５にびＤＭを含まない多角形Ｕ２　Ｕ１ＤＭで画定
包囲された組成を右し、２５℃で約１゜４５Ｗ／ＣＴｌ
１・Ｋより大きい熱伝導率および焼結体の体積の１体積
％未満の気孔率を有する焼結多結晶窒化アルミニウムレ
ラミック体を製造し、ここで上記混合物中の窒化アルミ
ニウムは約３．２ｍ２１０から約６．０ｍ２／！ＩＩま
での比表面積を有し、１１炭素は１００　ｍ２１０　Ｊ
：り大きい比表面積を有し、コンパクトの焼成はすべて
窒素中で行い、焼結温度は約１９５０°Ｃから約２００
０°０の範囲にある。

本発明のさらに仙の実施の態様においては、」−２混合
物およびコンパクトはイットリウムおよびアルミニウム
の当量％が第４図の点Ｔ１から点１−までの範囲にある
組成を有し、上記コンバク］へ中のイツトリウムが約４
９ｇ当量％より大から約７０５当量までの範囲にあり、
上記コンパクト中のアルミニウムが約９２゜５当量％か
ら約９５．１当量％Ｊ：り小までの範囲にあり、−上記
焼結体および上記脱酸コンパクトはＡＩ、Ｙ、Ｏおよび
Ｎの当量％が第４図の点りを含まない線分子＋　Ｌで画
定された組成よりなり、上記混合物中の遊離炭素は約１
００ｍ２／１より大きい比表面積を有し、上記窒化アル
ミニウム粉末は約３゜４ｍ２／ｇから約６．０ｍ２／１
までの範囲の比表面積を有し、上記焼成雰囲気は窒素で
あり、上記焼結温度は約１９７０℃から約２０５０℃ま
でであり、上記焼結体は２５℃で１．２７Ｗ／ｃｍ・Ｋ
より大きい熱伝導率を有する。

第３または４図の多角形ＬＴ＋　ＤＭ内の特定の点から
計算した組成を次の第工表に示す。

第１表 本発明の方法にしたがって製造した多結晶窒化アルミニ
ウム体は、第３または４図の線分Ｌ　ＭおよびＤＭを含
まない多角形、即ち線分ＬＴ＋　ＤＭで画定包囲された
組成を有する。本発明の方法により製造した第３または
４図の線分ＬＭおよびＤＭを含まない多角形ＬＴ＋　Ｄ
Ｍの焼結多結晶体は、約４．０当量％より大から約７．
５当量％までのイツトリウム、約９２．５当量％がら約
９６．０当量％より小までのアルミニウム、約４１ｇ当
量％より大から約８．５当量％より小までのＭ索および
約９１．５当量％より大から約９５．１当量％より小ま
での窒素よりなる組成を有する。

また、第３または４図の線分１〜ＭおよびＤＭを含まな
い多角形ＬＴ＋　ＤＭで画定包囲された多結晶体は、Ａ
ｊＮ相と、点しに近いかすぐ隣りの組成での焼結体の全
体積の約８．４体積％より大から、点りに近いかすぐ隣
りの組成での約１２．７体積％より小までの範囲の最の
第２相とからなり、このＪ：うな第２相はＹ　２０３　
Ｊ：りなるか、Ｙ４Ａｆ１２０９とＹ２Ｏ３の混合物よ
りなる。第２相がＹ２Ｏ３よりなる、すなわち線分Ｔ１
ＬＪ二にあるとき１ま、第２相は焼結体の体積の約８．
４体積％から、点Ｔ１での約１２．６体積％までの範囲
となる。しかし、第２相がＹ２Ｏ３とＹ４Ｍ２０９から
なる２つの第２相の混合物であるときは、これらの第２
相の両方が常に少くとも痕跡量、すなわち少くともＸ線
回折分析で検出できる囲存在し、このような混合物では
、Ｙ２Ｏ３相は線分ＭＤに近いかすぐ隣りの組成での痕
跡量から、点Ｔ１に近いかすぐ隣りの組成での焼結体の
約１２．６体積％未満までの範囲となり得、Ｙ４　Ａｇ
２Ｏ３相はＴ＋　１に近いかすぐ隣りの組成での痕跡量
から点りに近い組成での焼結体の全体積の約１２゜７体
積％未満までの範囲となり得る。さらに具体的には、Ｙ
４／Ｖ２Ｏ９相とＹ２Ｏ３相の混合物が存在するときに
は、組成が第４図で線分ＤＭから線分子＋　Ｌに向って
移動するにつれて、Ｙ４Ｍ２０９相の量が減少し、Ｙ２
Ｏ３相の量が増加する。第４図の線分子＋　Ｌ上の組成
は、ＡＲＮ相とＹ２Ｏ３からなる第２相とからなる。

第１表かられかるＪ：うに、点りの組成の多結晶体が最
大量の第２相を含有し、第２相は点りではＹ４／Ｖ２Ｏ
９である。

別の実施の態様においては、本発明の方法により製造し
た多結晶窒化アルミニウム体が第３または４図の線分（
」２ＭおよびＤＭを含まない多角形、即ち線分Ｕ２　Ｕ
Ｉ　ＤＭで画定包囲された組成を有する。本発明の方法
により製造した第３または４図の線分Ｕ２ＭおよびＤＭ
を含まない多角形Ｕ２Ｕ＋　ＤＭの焼結多結晶体は、約
４．０当借％より大から約６．３５当聞％までのイツト
リウム、約９３．６５当借％から約９６．０当量％まで
のアルミニウム、約５．７５当借％から約８．５当借％
より小までの酸素、および約９１．５当量％より大から
約９４．２５当借％までの窒素よりなる組成を有する。

また、第３または４図の線分Ｕ２ＭおよびＤＭを含まな
い多角形Ｕ２　ＵＩ　ＤＭで画定包囲された多結晶体は
、ＭＮ相と、焼結体の全体積の約９゜０体積％から約１
２．７体積％までの範囲の量の第２相とからなり、この
ような第２相はＹ４＃２０９とＹ２Ｏ３との混合物から
なる。具体的には、Ｙ２Ｏ３相は痕跡量、即ち少くとも
Ｘ線回折分析で検出できる量から焼結体の約５．３体積
％までの範囲となり、Ｙ４Ｍ２０９相は焼結体の体積の
約５．７体積％から約１２．７体積％より小までの範囲
となる。さらに具体的には、組成が第４図で線分ＤＭか
ら線分ＵＩ　Ｕ２に向って移動するにつれて、Ｙ４Ｍ２
ｏ９相（７）　ｍ　ｔｉｔ減少し、Ｙ２Ｏ３相の量は増
加する。

１実施の態様では、本発明の多結晶体は第３または４図
の線分ＬＡｌ、ｌ）ＭおよびＴ＋　Ｌを含まない多角形
ＬＴ＋　ＤＭで画定包囲された組成を有する。即ち、約
４．０当量１％より大から約７．５当組％より小までの
イツトリウム、約９２．５当借％より大から約９６当量
％より小までのアルミニウム、約４０ｇ当間％より大か
ら約８゜５当借％Ｊ：り小までの酸素、および約９１．
５当量％より大から約９５．１当量％より小までの窒素
よりなる組成を有する。この実施の態様では、焼結体の
相組成はＭＮ相と、Ｙ２Ｏ３およびＹ４Ａぐ２０９より
なる２つの第２相の混合物よりなる。この第２相混合物
は焼結体の約８．４体積％より大から約１２．７体積％
より小までの量の範囲となり、常にＹ４＃２０９および
Ｙ２Ｏ３を少くとも痕跡量、即ち少くともＸ線回折分析
で検出できる吊含有する。具体的には、この実施態様で
はＹ２Ｏ３相の量は痕跡量から焼結体の約１２．６体積
％未満までの範囲となり、Ｙａ　＃２０９相の量は痕跡
量から焼結体の約１２．７体積％未満までの範囲となる
。

別の実施の態様では、本発明の方法により、第４図の点
「を含まない線分子＋　Ｌで画定された焼結体が製造さ
れ、この焼結体は、ＭＮとＹ２Ｏ３Ｊ：りなり、Ｙ２Ｏ
３相が焼結体の約８．４体積％より大から約１２．６体
積％までの範囲にある相組成を有する。第４図の点りを
含まない線分子ＥＬは約４３ｇ当量％Ｊ：り大から約７
．５当量％までのイツトリウム、約９２．５当量％から
約９５．１当量％より小までのアルミニウム、約４．９
当量％より大から約７．５当量％までの酸素および約９
２．５当量％から約９５．１当月％より小までの窒素よ
りなる組成を有する。

本発明の方法において、窒化アルミニウム粉末は市販級
または工業用向けのものとすることができる。さらに詳
しくは、窒化アルミニウム粉末は、得られる焼結製品の
所望特性に有意な悪影響を与える不純物を含有してはな
らない。本発明の方法に用いる出発材料としての窒化ア
ルミニウム粉末は、一般に約４．４重重％まで、通１バ
約１．０重伍％より大から約４．０ｆｆｉｆ２ｔ％より
小までの、即ち約４重量％までの母の酸素を含有する。

代表的には、市販の窒化アルミニウム粉末は約１．５重
間％（２，６当量％）から約３＠吊％（５，２当量％）
までの酸素を含有し、このような粉末が著しく低コスト
であるのでもつとも好ましい。

窒化アルミニウムの酸素含量は放射化分析により測定で
きる。

一般に、本発明の出発材料としての窒化アルミニウム粉
末は、ぞの比表面積が広い範囲にわたって変わり、通常
１０ｍ２／牙までの範囲となる。

その比表面積は、多くの場合的１．０ｍ２１０より大き
く、大抵の場合的３．０ｍ２／１以上、通常約３．２　
ｍ２／１より大きく、好ましくは約３゜４　ｍ２／牙以
」二である。

一般に本混合物中の、即ち諸成分を通常ミリングにより
混合した後の本窒化アルミニウム粉末は比表面積が広い
範囲にわたって変わり、一般に約１０ｍ２／牙までの範
囲となる。この比表面積は、多くの場合的１．０ｍ２／
’１７より大から約１０ｍ２／ｇまで、大抵の場合的３
．２ｍ２／１から約８．０ｍ２／’ｉまでの範囲にあり
、１実施の態５１一 様にあっては約３．２ｍ２ｚｌから６．０ｍ２／牙まで
、別の実施の態様にあっては約３．３ｍ２／λから約６
．０ｍ２／ｇまで、さらに別の実施の態様にあっては約
３．４ｍ２／ｇから約６．０ｍ２／ｇまでの範囲にある
。比表面積はＢＥＴ比表面積測定法による。一般に脱酸
コンパクトの所定の組成については、窒化アルミニウム
の比表面積の増加につれて、所定の気孔率を有する焼結
体を製造するのに必要な焼結温度は低下する。

一般に、本混合物中の酸化イツトリウム（Ｙ２Ｏ３）添
加剤は広い範囲で変わる比表面積をもつ。

一般に、この比表面積は約０．４　ｍ２／１，１：り大
きく、一般に約０．４ｍ２ｚｌより大から約６゜０ＩＩ
１２／牙まで、通常約０．６ｍ２／牙から約５゜０ｍ２
／′ｆまで、大抵は約１．０１１１２／ｇから約５．０
ｍ２／ｇでの範囲にあり、１実施の態様では２．０ｍ２
ｚｌより大である。

本発明の実施にあたって、窒化アルミこラム粉末の脱酸
用炭素は遊離炭素の形態で与えられ、このような遊離炭
素は混合物に元素炭素としであるいは炭素質添加剤の形
態で、例えば熱分解して遊離炭素を与え得る有機化合物
の形態で加えることができる。

本炭素質添加剤は、遊離炭素、炭素質有機物質およびこ
れらの混合物よりなる群から選ばれる。

炭素質有機物質は約５０℃−約１０００℃の温度で完全
に熱分解して遊離炭素と揮散する気体状分解生成物どな
る。好適実施例にあっては、炭素質添加剤が遊離炭素で
あり、特に好ましくは黒鉛である。

高分子量芳香族化合物または物質は、通例熱分解時に必
要な収量の１ミクロン未満の微小寸法の粒状遊離炭素を
生成するので、本遊離炭素を添加するのに好ましい炭素
質有機物質である。このような芳香族物質の例には、ア
セトンまたは高級アルコール、例えばブチルアルコール
に可溶なノボラックとして知られるフェノールホルムア
ルデヒド縮合樹脂、ならびに多数の関連縮合重合体また
は樹脂、例えばレゾルシノール−ホルムアルデヒド、ア
ニリン−ホルムアルデヒドおよびクレゾールーボルムア
ルデヒド綜合樹脂がある。別の好適な１群の物質に、コ
ールタールに含まれる多核芳香族炭化水素の誘導体、例
えばジベンズアントラセンおよびクリセンがある。仙の
好適な１群に、芳香族炭化水素に可溶な芳香族炭化水素
の重合体、例えばポリフェニレンまたはポリメチルフェ
ニレンがある。

本道ｌｒＡ素は比表面積が広い範囲にわたって変わり得
、少くとも本脱酸を行うのに十分である必要があるだけ
である。Ｍ離炭素の比表面積を、ＢＥＴ表面積測定法に
より、一般に１０ｍ２／Ｇより大、好ましくは２０ｍ２
／牙より人、特に好ましくは１００　ｌ１１２／ｇより
大、さらに好ましくは１５０ｍ２／ｇより大にすること
により、／ＶＮ粉末の脱酸を行うためのＭＮ粉末との緊
密な接触を確保する。

最も好ましくは、本発明の遊離炭素はなるべく大きな表
面積を有するのがよい。また、遊離炭素の粒度が微小、
すなわち表面積が大きいほど、遊離炭素が脱酸コンパク
トに残す孔または気孔は小ざい。一般に、所定の脱酸コ
ンパクトの気孔が小さいほど、焼結体の体積の１体積％
未満の気孔率を有する焼結体を製造するのに焼結温度で
発生ざゼなければならない液相の石は少くなる。

窒化アルミニウム粉末を遊離炭素による脱酸に適当なコ
ンパクトに加］１−るとは、ここでは、本混合物を生成
するための窒化アルミ貴つム粉末の混合のすべて、コン
バクＩ〜を生成するための得られた混合物の成形のすべ
て、ならびに炭素により脱酸される前のコンパクトの取
扱いと貯蔵を包含するものである。本方法では、窒化ア
ルミニウム粉末を遊１ｌｌｌｔ炭素による脱酸に適当な
コンパクトに加工することは、少くとも部分的に空気中
で行われ、このような窒化アルミニウム粉末の加工中、
窒化アルミニウム粉末は空気から酸素を通常窒化アルミ
ニウムの約０．０３ｆｌｉ量％より大きい聞捕集し、こ
のような酸素の捕集は制御および再現可能であり、同−
条＋＋下で行うならばさしたる差異がない。所望に応じ
て、遊離炭素による脱酸に適当なコンパクトへの窒化ア
ルミニウム粉末の加工を空気中で行うことができる。

本発明の窒化アルミニウムの加工時に、窒化アルミニウ
ムが捕捉する酸素は任意の形態をとり得る。即ち、捕捉
酸素は最初は酸素であるか、または最初は何らかの他の
形態、例えば水となり得る。

窒化アルミニウムが空気または他の媒体から捕集した酸
素の合計量は一般に窒化アルミニウムの合計重量の約３
．００重量％より小であり、一般に約０．０３重量％よ
り大から約３．００重惜％より小までの範囲にあり、通
常的０．１０重ｒ％から約１．００重重量までの範囲に
あり、また好ましくは約０．１５重量％から約０．７０
重量％までの範囲にある。一般に、コンパクトの脱酸前
の本混合物およびコンパクト中の窒化アルミニウムは、
窒化アルミニウムの合計重量に基づいて、約１５．０重
量％より小の酸素含量を有し、酸素含量は一般に約１．
０重量％より大きく、通常的１゜８５重量％より大から
約４．５０重量％より小まで、ざらに通例では約２．０
０重量％から約４゜００重量％まで、好ましくは約２．
２０重量％から約３．５０重量％までの範囲にある。

出発材料としての窒化アルミニウム粉末および脱酸前の
コンバク］・中の窒化アルミニウムの酸素含量は、放射
化分析によって測定できる。

コンバク１−において、酸素を約４．５重量％以上の鎖
含有する窒化アルミニウムは通常望ましくない。

本発明の方法を実施するときには、窒化アルミニウム粉
末、酸化イツトリウム粉末またはその前駆物質および通
常遊離炭素の形態の炭素質添加剤よりなる均一なもしく
は少くとも有意に均一な混合物または分散物を形成し、
このような混合物は多数の技術で形成することができる
。粉末を液体媒体中周囲圧力および温度でボールミルし
て均一なもしくは有意に均一な分散物を生成するのが好
ましい。ミル用媒体は通常シリンダーまたはボールの形
態であり、粉末に有意な悪影響を与えてはならず、好ま
しくは鋼または、好ましくはミル用媒体の粒度のＡｇＮ
粉末とＹ２Ｏ３焼結助剤のコンパクトを焼結して製造し
た窒化アルミニウムよりなる。一般に、ミル用媒体は約
１／４インチＪＸ上、普通約１／４インチー約１／ｇイ
ンチの直径を有する。液体媒体は粉末に有意な悪影響を
もってはならず、好ましくは非水系である。好ましくは
、液体混合またはミル用媒体は室温または周囲温度より
高い温度から３００℃より低い温度範囲で完全に蒸発除
去されて、本混合物が残る。好ましくは、液体混合媒体
は有機液体、例えばヘプタンまたはヘキサンである。ま
た好ましくは、液体ミル用媒体は窒化アルミニウム粉末
用の分散剤をを含有し、これにより均一なもしくは有意
に均一な混合物を有意に短いミル時間で生成する。この
ような分散剤は分散に必要な量で使用しな（プればなら
ず、しかも１０００℃以下の高温で完全に蒸発もしくは
分解および蒸発するかまたは有意な残渣を残さず、即ち
本方法に有意な影響を有する残漬を残さないことが必要
である。一般にこのような分散剤の量は窒化アルミニウ
ム粉末の約０．１重量％から約３重量％より小までの範
囲にあり、そして一般に分散剤は有機液体、好ましくは
オレイン酸である。

ｕＡ製ミル用媒体を用いる場合、鋼または鉄の残留物が
乾燥分散物または混合物中に残され、その聞が検出限界
量から混合物の約３．０重量％までの範囲となる。この
温合物中の鋼または鉄の残留物は本発明の方法にも、得
られる焼結体の熱伝導率にも有意の影響を−ｂたない。

液体分散物を多数の慣例技術で乾燥して液体を除去する
か蒸発させて、本粒状混合物が生成する。

所望に応じて、乾燥を空気中で行うことができる。

ミルずみの液体分散物を空気中で乾燥すると窒化アルミ
ニウムが酸素を捕集することになり、同じ条件下で乾燥
を行う場合、このような酸素捕集は古川性があり、有意
な差がない。また所望に応じて分散物をスプレー乾燥す
ることができる。

固体状炭素質右（幾物質を溶液の形態で混和して窒化ア
ルミニウム粒子を被覆するのが好ましい。

非水系溶剤が好ましい。次に湿潤混合物に溶剤除去の処
理をして、本混合物を生成することができる。溶剤を多
数の技術で除去でき、例えば蒸発に＝５９− よるか、凍結乾燥、即ち凍結分散物から真空下で溶剤を
昇華することによって除去する。このにうにして窒化ア
ルミニウム粉末上に有機物質の実質的に均一な被膜を得
、この被膜から熱分解によりＭｗ！ｉ炭素の実質的に均
一な分布を得る。

本混合物は空気中でコンパクトに成形され、混合物中の
窒化アルミニウムを空気にさらすことを包含する。本混
合物のコンパクトへの成形は、多数の技術で行うことが
でき、例えば押出、射出成形、ダイプレス、均衡プレス
、スリップキャスティング、ロール圧縮または成形、ま
たはテープキャスティングによって所望の形状のコンパ
クトを生成する。混合物の成形を補助するのに用いる任
意の潤滑剤、結合剤または類似の成形助剤は、コンパク
トもしくは得られる焼結体に有意の有害作用をもっては
ならない。このような成形助剤は比較的低い温度、好ま
しくは４００℃Ｊ：り低い温度に加熱することで蒸発し
、有意な残渣を残さない種類のものが好ましい。成形助
剤を除去した後、コンパクトの気孔率を６０％より小さ
く、特に５０％より小さくして焼結中の緻密化を促進す
るのが好ましい。

コンパクトが遊離炭素のソースとして炭素質有機物質を
含有する場合には、コンパクトを約５０℃から約１００
０℃までの範囲の温度に加熱して有機物質を完全に熱分
解し、本発明に必要な遊離炭素と揮散ザる気体状分解生
成物を生成する。炭素質有機物質の熱分解は、真空中ま
たは周囲圧力で、非酸化性雰囲気中で行うのが好ましい
。好ましくは熱分解を窒素、水素、希ガス（例えばアル
ゴン）およびこれらの混合物よりなる群から選ばれる非
酸化性雰囲気中で行う。さらに好ましくは雰囲気は窒素
、または約２５容量％以上の窒素と水素、希ガス（例え
ばアルゴン）およびこれらの混合物よりなる群から選ば
れるガスとの混合物である。１実施の態様では、雰囲気
は窒素と約１容■％−約５容量％の水素との混合物であ
る。

炭素質有機物質の熱分解により導入される遊離炭素の実
際の舟は、有機物質だけを熱分解し、減量を測定するこ
とによって決定することができる。

好ましくは、本コンパクト中の有機物質の熱分解を焼結
炉内で行い、温度を脱酸温庶：叩ち得られる遊離炭素が
ＡｊＮに含まれる量の酸素と反応する湿度に上げてゆく
。

あるいはまた、本発明の方法では、酸化イツトリウムを
酸化イツトリウム前駆物質によって得ることができる。

用油酸化イツトリウム前駆物質は、約１２００℃より低
い温度で完全に熱分解して、酸化イツトリウムと、揮散
して焼結体中にその熱伝導率に有害な汚染物を残さない
副生ガスを形成する有機または無機化合物を意味する。

本発明の方法に有用な酸化イツトリウムの前駆物質の代
表例には、酢酸イーットリウム、炭酸イツトリウム、修
酸イツトリウム、硝酸イツトリウム、硫酸イツトリウム
および水酸化イツトリウムがある。

コンパクトが酸化イツトリウム前駆物質を含有する場合
、コンパクトを約１２００℃までの温度に加熱してその
前駆物質を熱分解し、これにより酸化イツトリウムを得
る。このような熱分解は非酸化性雰囲気、好ましくは窒
素、水素、希ガス（例えばアルゴン）およびこれらの混
合物よりなる群から選ばれる雰囲気中、好ましくは真空
または周囲圧力で行う。雰囲気が窒素、または約２５容
量％以上の窒素と水素、希ガス（例えばアルゴン）およ
びこれらの混合物よりなる群から選ばれるガスとの混合
物であるのが好ましい。１実施の態様では、雰囲気は窒
素と約１容昂％−約５容昂％の水素との混合物である。

本発明における炭素による窒化アルミニウムの脱酸、即
ち炭素脱酸では、窒化アルミニウム、遊離炭素および酸
化イツトリウムよりなるコンパクトを脱酸温度に加熱し
て、遊離炭素を窒化アルミニウム中に含まれる酸素の少
くとも十分な量と反応させ、第３または４図の線分しＭ
およびＤＭを含まない多角形ＬＴ１ＤＭで画定包囲され
た組成を有する脱酸コンパクトを生成する。この炭素に
よる脱酸は、約１３５０℃からコンパクトの気孔が開い
たま）に留まる温度、即ちコンパクトを脱酸するのに十
分だが気孔閉塞′／ｊＡ度より低い湿度、通常約１８０
０℃以下の温度で行い、脱酸を約１６００℃−１６５０
℃で行うのが好ましい。

炭素脱酸は、好ましくは周囲圧力下で、窒化アルミニウ
ムの脱酸を促進づるのに十分な窒素を含有する気体状窒
素含有非酸化性雰囲気中で行う。

本発明によれば、窒素はコンパクトの脱酸を行うのに必
要な成分である。好ましくは窒素含有雰囲気は窒素であ
るか、約２５容量％以上の窒素と水素、希ガス（例えば
アルゴン）およびこれらの混合物よりなる群から選ばれ
るガスとの混合物である。また好ましくは、窒素含有雰
囲気は窒素と水素との混合物、特に約５容値％以下の水
素を含む混合物である。

コンパクトの炭素脱酸を行うのに要する時間は実験的に
求めることができ、コンパクトの厚さおよびコンパクト
が含有する遊離炭素の量に依存する。即ち、炭素脱酸時
間はコンパクトの厚さの増加につれて、またコンパクト
に含まれる遊離炭素の量の増加につれて増加する。炭素
脱酸はコンパクトを焼結温度まで加熱している間に行う
ことができるが、但し加熱速度がコンパクトの気孔が開
いたままで脱酸を完了できるような速度であり、このよ
うな加熱速度は実験的に決めることができる。また、あ
る程度まで、炭素脱酸時間が脱酸温度、コンパクトの粒
状混合物の粒度および均一性に依存する。即ち、脱酸温
度が高い程、粒度が小さい程、そして混合物が均一な程
、脱酸時間が短い。またある程度まで、脱酸時間は状態
図上の最終位置に依存する。即ち線分ＬＴ＋に近づくに
つれて、脱酸時間が増加する。代表的には炭素脱酸時間
は約１／４時間−約１．５詩間の範囲にある。

好ましくは、コンパクトを焼結炉内で、コンパクトを説
ｍ瀉度に必要な時間保持し、次いで温度を焼結温度に上
げることによって脱酸する。焼結がコンパクト中の気孔
を閉塞し、気体状生成物が揮散するのをじゃまし、これ
により本焼結体の生成をさまたげる以前に、コンパクト
の８１２Ｍを完了する心数がある。

本発明の炭素での脱酸において、遊離炭素が窒化アルミ
ニウムの酸素と反応し、揮散する一酸化炭素ガスを生成
する。下記の脱酸反応が起ると考えられる。ここで窒化
アルミニウムの酸素含量は／Ｖ　２０３として与えられ
る。

／Ｖｚ０３＋３Ｃ＋Ｎ２→３ＧＯ（’ｉ））＋２ＡＩＮ
　　　（２） 炭素により行われる脱酸で気体状炭素含有生成物が生成
し、これが揮散じ、これにより遊離炭素を除去する。

脱酸前のコンパクトを速すぎる速度で炭素１凭酸温度を
経て焼結温度に加熱すると、−そのＪ：うな速すぎる速
度はコンパクトの組成およびコンパクトが含有する炭素
の量に大きく依存するが、一本炭素脱酸は起らない。即
ち不十分な量の脱酸が起り、有意な量の炭素が反応（３
）および／または（３Ａ）により失なわれる。

Ｃ＋ＡＮＮ→＃ＣＮ　（牙）　　　　　　　（３）Ｃ＋
　＋　Ｎ　２→ＣＮ　（１（３Ａ）本脱酸コンパクトを
生成するのに必要な遊離炭素の特定量は、多数の技術で
決めることができる。

遊離炭素の必要量は実験的に決定することができる。好
ましくは炭素の初期近似用は式（２）から、即ち式（２
）に規定された炭素の化学吊論的吊からｉ￥ｌ算され、
そしてこのような近似量を用いて、本方法において本焼
結体を生成するのに必要な炭素の量は、過剰なもしくは
過少な炭素を加えたとしても、１回か数回の実験で求め
ることができる。

具体的にはこれは、焼結体の気孔率を測定し、焼結体を
炭素について分析し、そしてＸ線回折分析によって行う
ことができる。コンパクトがあまりに多聞の炭素を含有
すると、そのにうなコンパクトは焼結するのが困難で、
焼結体の約１０体積％より小の気孔率を有する本発明の
焼結体を生成しない。即ち焼結体が過剰最の炭素を含有
する。コンパクトが含有する炭素が余りに少ないと、得
られる焼結体のＸ線回折分析でＹ２Ｏ３相が見られず、
その組成が第４図の線分Ｌ　ＭおよびＤＭを含まない多
角形ｌ　Ｔ＋　ＤＭで画定包囲されていないことがわか
る。

本脱酸を行うのに用いられる遊１ｌｌｌＩ炭素の量は、
どんな形態にしても炭素を有意な但残さず、即ち焼結体
に有意な有害作用をもついずれかの形態の炭素を含まな
い、本脱酸コンパクトを生成する司とするべきである。

さらに特定すると、脱酸コンパクトには、本焼結体の製
造を妨害するかもしれない炭素が、どんな形態にせよま
ったく残っていてはならない。即ち、焼結体の炭素含量
は、焼結体の熱伝導率が２５℃で１．ＯＯＷ／ｃｍ・Ｋ
より大きくなるのに十分な低さでなければならない。

一般に、本焼結体は何らかの形態の炭素を痕跡口、即ち
焼結体の合計重量に基づいて、一般に約０゜０８重量％
未満、好ましくは約０．０６５重量％未満、特に好まし
くは約０．０４重量％未満、もっとも好ましくは０．０
３重量％未満の最含有してもよい。

焼結体中に残っている有意の量の炭素はどんな形態でも
、焼結体の熱伝導率を著しく下げる。焼結体の約０．０
６５重量％より多い量のあらゆる形態の炭素は、焼結体
の熱伝導率を著しく下げやすい。

本発明の脱酸コンパクトは、脱酸コンパクトの組成にふ
されしい焼結温度である温度で緻密化、すなわち液相焼
結して、焼結体の体積の１０体積％未満の気孔率を有す
る本多結晶体を生成する。

この焼結温度は約１８５５℃から約２０５０℃までの範
囲にあり、組成が第４図の線分ＤＭから線分子＋　１に
向って移行するにつれて、最低焼結温度が上昇する。最
低焼結温度は、組成に最も大きく依存し、粒度に少々依
存する。本発明では、一定の当量％のイツトリウムを有
する脱酸コンパクトについては、脱酸コンパクトの当量
％酸素含量が減少するにつれて、最低焼結温度／Ｊ〜上
昇する。

具体的に′は第４図の多角形ＬＴ＋　ＤＭにおいて、最
低焼結温度は、組成が線分ＤＭから線分子＋　１に向っ
て移行するにつれて約１８５５℃から上昇し、そして線
分子＋　Ｌでは最低焼結温度が約１９５０℃である。第
４図の多角形ＬＴ＋　ＤＭにおいて、組成が線分ＤＭか
ら線分子＋　１に向って移行するにつれて、最低焼結温
度を上げて、本焼結を行って焼結体の約１０体積％未満
、好ましくは約４体積％未満の気孔率を有する焼結体を
生成するのに十分な液相を生成する必要がある。具体的
には最低焼結温度は組成（即ち第４図の状態図中の位置
）、コンパクトの未焼結密度、すなわち成形助剤の除去
後であるが脱酸前のコンパクトの気孔率、および窒化ア
ルミニウムの粒度に大ぎく依存し、酸化イツトリウムお
よび炭素の粒度にほんの少し依存する。組成がＯＭから
Ｔ＋　Ｌに移るにつれて、コンパクトの未焼結温度が低
下するにつれて、そして窒化アルミニウムの粒度がまた
程度はずっと小さいが酸化イツトリウムおよび炭素の粒
度が増加するにつれて、最低焼結温度が上昇する。

ＤＡｌ、即ち多角形ＬＴ＋　ＤＭ内のＤＭに近い点（１
点または複数点）で表わされる組成では、最低焼結温度
が、窒化アルミニウム、酸化イツトリウムおよび炭素の
粒度、それぞれ約５．０１１１２／ｇ、２−８１／９お
よび２００ｍ２／１０組合せに対する約１８５５℃から
、窒化アルミニウム、酸化イツトリウムおよび炭素の粒
度、それぞれ約０．５ＩＩ１２／牙、０．５１１１２／
牙および２０１Ｉ１２／牙の組合せに対する約１８８５
℃まで変動する。Ｔ＋　Ｌでは、最低焼結温度が、窒化
アルミニウム、酸化イツトリウムおよび炭素の粒度、そ
れぞれ約５．０ｍ２／牙、２．８ｎ＋２／９および２０
０ｍ２／９の組合せに対する約１９５０℃から、窒化ア
ルミニウム、酸化イツトリウムおよび炭素の粒度、それ
ぞれ約１．５ｍ２／ｇ．０゜６ＩＩ１２／Ｌｉｊおよび
２０ｍ２／ｇの組合せに対する約１９９０℃まで変動す
る。

本発明の液相焼結を行うためには、本脱酸コンパクトは
、炭素脱１１コンパクトを緻密化して本発明の焼結体を
生成するのに十分な量の液相を焼結温度で形成するのに
十分な当量％のＹおよびＯを含有する。本発明の最低緻
密化温石、即ち焼結温度は、脱酸コンパクトの組成、即
ちそれが生成する液相の量に大ぎく依存する。具体的に
は、焼結温度が本発明で有効であるためには、本生成物
を生成する本液相焼結を行うのに少くとも十分な液相を
、脱酸コンパクトの特定組成において生成する温度でな
ければならない。所定の組成について、焼結温度が低い
程、発生する液相の楢が少ない。

即ち焼結温度が下がるにつれて緻密化が困難になる。し
かし、約２０５０℃より高い焼結温度には通常特別な利
点がない。

本発明の１実施の態様においては、焼結温度は約１９０
０℃から約２０００℃まで、別の実施の態様においては
約１９００℃から約１９５０℃まで、別の実施の態様に
おいては約１９５０℃から約２０００℃まで、さらに別
の実施の態様においては約１９７０℃から約２０５０℃
まで、そしてさらに別の実施の態様においては約１９６
５℃から約２０５０℃までの範囲にあり、この焼結温度
で木多結晶体を製造する。

第４図の線分ＬＪｚＭおよびＤＭを含まない多角形ＬＪ
２　ＵＩ　ＤＭで画定包囲された組成について、焼結温
度は約１９００℃から約２０００℃の範囲とするのが好
ましく、焼結体の約２体積％未満の気孔率を有する本焼
結体を生成するための最低焼結温度は約１９００℃であ
るのが好ましい。

脱酸コンパクトは、好ましくは周囲圧力下、窒化アルミ
ニウムの有意な減量を防止するのに少くとも十分な窒素
を含有する気体状窒素含有非酸化性雰囲気中で焼結する
。本発明によれば、窒素が焼結中にＭＮの有意な減量を
防１するとともに、脱酸処理を最適化しかつ炭素を除去
するのに必要な焼結雰囲気中の必須成分である。窒化ア
ルミニウムの有意な減量は、その表面積対体積比に応じ
て、即ち焼結体の形状、例えばそれが薄いテープ形状で
あるか厚いテープ形状であるかに応じて変化する。その
結果、一般に、窒化アルミニウムの有意な減量は窒化ア
ルミニウムの約５重量％より大から約１０重量％より大
までの範囲となる。好ましくは、窒素含有雰囲気は窒素
であるか、約２５容吊％以−［の窒素と水素、希ガス（
例えばアルゴン）およびこれらの混合物よりなる群から
選ばれるガスとの混合物である。また好ましくは、窒素
含有雰囲気は窒素と水素との混合物、特に約１容吊％か
ら約５容量％までの水素を含有する混合物よりなる。

焼結時間は実験的に決めることができる。代表的な焼結
時間は約４０分から約９０分の範囲にある。

１実施の態様、即ち炭素脱酸コンパクト中の窒化アルミ
ニウムが酸素を含有する、第４図の線分子＋　Ｌ、ＤＭ
およびＬＭを含まない多角形ＬＴ１ＤＭで画定された組
成では、酸化イツトリウムが酸素と反応してＹ４〜２０
９およびＹ２Ｏ３を形成することにより窒化アルミニウ
ムをざらに第２　Ｍし、こうしてＮＮ格子中の酸素の量
を減らして、ＭＮと、Ｙ２Ｏ３およびＹ４　＃２０９の
第２相混合物とよりなる相組成を有する本焼結体を生成
する。

別の実施の態様、即ち炭素ｌ１１２Ｍコンパクト中の窒
化アルミニウムが酸素を第４図の線分子＋　１、ＤＭお
よびＬＭを含まない多角形ＬＴ＋　ＤＭの量より著しく
少量含有する第４図の点りを含まない線分子＋　Ｌでは
、得られる焼結体がＭＮおよびＹ２Ｏ３よりなる相組成
を有する。

本焼結多結晶体は無圧焼結セラミック体である。

ここで無圧焼結とは、機械的圧力を加えずに脱酸コンパ
クトを緻密化または団結して、約１０体積％未満の気孔
率を有するセラミック体とすることを意味する。

本発明の多結晶体は液相焼結されている。即ち、この多
結晶体は、焼結温度で液体でありかつイツトリウムおよ
び酸素に富み、若干のアルミニウムおよび窒素を含有す
る液相の存イ［により焼結される。本多結晶体では、Ｍ
Ｎ粒子がすべての方向に大体同じ寸法を有し、細長かっ
たり円盤形状だったりしない。一般に、本発明の多結晶
体のＡＮＮ相は約１ミクロンから約２０ミクロンまでの
範囲の平均粒度を有する。Ｙ２Ｏ３またはＹ２Ｏ３とＹ
４Ｎ２０ｓの混合物の粒子間第２相がＭＮ粒界の一部に
沿って存在する。顕微鏡組織の形態分析から、この粒子
間第２相が焼結温度で液体であったことがわかる。

本発明の焼結体は、焼結体の約１０体積％未満の、好ま
しくは約４体積％未満の気孔率を有する。

好ましくは、本焼結体は、焼結体の体積の約２体積％未
満の、特に好ましくは約１体積％未満の気孔率を有する
。焼結体中のあらゆる気孔は微小寸法のもので、一般に
気孔の直径が約１ミクロン未満である。気孔率は標準的
な金属組織学的手順により、また標準的な密度測定によ
り決定することができる。

本発明の方法は、２５℃で１．００Ｗ／ｃ１ＴＬにより
大きい、好ましくは２５℃で１．２７Ｗ／ＣＴＩＩ・Ｋ
より大きい熱伝導率を有する窒化アルミニウムの焼結体
を製造する制御方法である。１実施の態様においては、
本発明の多結晶体は２５℃で１゜３７Ｗ／ＣＴｌ１・Ｋ
より大きい熱伝導率を有し、別の実施の態様においては
、本発明の多結晶体は２５℃で１．４５Ｗ／ｃ１１１・
Ｋより大きい熱伝導率を有する。一般に、本多結晶体の
熱伝導率は、２５℃で約２．８Ｗ／ＣＴｌ１−にである
窒化アルミニウムの高純度単結晶の熱伝導率より小さい
。本発明の方法全体にわたって同じ手順と条件を用いれ
ば、得られる焼結体の熱伝導率と組成は再現性があり、
有意な差がない。一般に、第２相の体積％が減少すると
、そして所定の組成については焼結温度が上昇すると、
熱伝導率が上昇する。

本発明の方法において、窒化アルミニウムが酸素を制御
可能なもしくは実質的に制御可能な態様で捕集する。具
体的には、本発明の方法において同じ手順と条件を用い
れば、窒化アルミニウムが捕集する酸素の闇は再現性が
あり、有意な差がない。また、イツトリウム、窒化イツ
トリウムおよび水素化イツトリウムとは対照的に、酸化
イツトリウムは、空気または本方法の他の媒体から酸素
を捕集しないか有意な量の酸素を捕集しない。さらに詳
しくは、本方法では、酸化イツトリウムまたはその前駆
物質は、本方法の制御性または再現性に有意な影響をも
つ量のいずれかの形態の酸素を空気または他の媒体から
捕集しない。本方法において、酸化イツトリウムが捕集
する酸素は十分に少なく、得られる焼結体の熱伝導率や
組成にまったく影響をもたないか有意な影響をもたない
。

当量％の計算例を下記に示す。

２．３重量％の酸素を含有すると測定された重１８９、
（ｌの出発材料としてのＡＩＮ粉末について、酸素のす
べてがＭＮにＭ２Ｏ３として結合されており、測定値２
．３重量％の酸素が４．８９重量％のＡ１２０ｇとして
存在すると仮定し、従って窒化アルミニウム粉末が８４
．６５ＧのＭＮと４゜３５牙のＭ２Ｏ３とからなるもの
と仮定する。

８９．０’）の出発材料としての／Ｖ　Ｎ粉末、１３゜
４２のＹ２Ｏ３および１．１２Ｓの遊離炭素よりなる混
合物を形成する。

加工中、このＮＮ粉末は式（４）のような反応により追
加量の酸素を捕集し、今や２．６重量％の酸素を含有す
る。

２　／Ｖ　Ｎ　＋　３　Ｎ２０→＃ｚＯｓ＋２ＮＨ３（
１得られたコンパクトは今下記の組成よりなる。

２．６重量％の酸素を含有する８９．１１９のＮＮ粉末
（８４，’１９７の／ＶＮ＋４．９２？の＃２０３）　
、１３．４牙のＹ２Ｏ３および１．１２’ｉの炭素。

コンパクトの脱酸中、すべての炭素が反応式（５）に従
って／Ｖ２Ｏ３と反応とする仮定する。

／Ｖ　ｚ　Ｏｓ　＋３　Ｃ；　＋　Ｎ　２→２ＮＮ＋３
０Ｏｉ）　　　　　　（５） 本発明において炭素はＹ２Ｏ３を還元しないが、その代
りＭ２Ｏ３を還元する。

反応（５）が終点まで進んだ後、脱酸コンパクトは今、
反応（５）に基づいて計算した下記の組成よりなる。

０．５重量％の酸素を含有する８８．４９牙のＭ　Ｎ粉
末（８６，７４，’ｌのＭＮ＋１．７５＞のＭ　２０ｇ
　）および１３．４１のＹ２Ｏ３゜この重量組成から、
当量％表示の組成は次のように計算できる。

■昂〈牙）　　モル数　　　当量数 ＃　Ｎ　　　８６．７４　　　　　２．１１６　　　６
．３４９Ｍ２０３１，７５１　　　　０，０１７　　　
０．１０３Ｙ　ｚ　Ｏｓ　　１３，４　　　　　０．０
５９３　　　０，３５６合ｇＩ当債数−６．８０８ ■＝原子価 Ｍ＝モル数−重量（’１）／ＭＷ ＭＷ−分子量 Ｅ２＝当量数 Ｅ牙−ＭＸＶ 原子価：／Ｖ−１−３ Ｙ　　＋３ 脱酸コンパクト中のＹ当量％＝ （Ｙ当量数）／（Ｙ当量数十Ｎ当量数）×１００％　　
　　　　　　　　　　　（６）−（０，３５６／　６．
８０８）　ｘ　１００％−５，２３％脱酸コンパクト中
の０当量％− （Ｏ当量数）／（Ｏ当量数十Ｎ当量数）×１００％　　
　　　　　　　　　　　　（７）＝　　（０，３５６＋
０．１０３）　／’（６，８０８）×１００％−６．７
４％　　　　　　　　　（８）この脱酸コンパクトなら
びに焼結体は約５．２３当聞％のＹと約６．７４当和％
の０を含有する。

２．３重量％の酸素（４，８９重量％のＭｚｅｓ）を含
有すると測定されたＮＮ粉末を用いて、５゜５当量％の
Ｙと７．０当量％のＯを含有する、即ち５．５当量％の
Ｙ、９４．５当量％のＮ１７゜０当量％のＯおよび９３
当量％めＮよりなる本焼結体を製造するには、当量％か
ら重量％へ次の換算を行うことができる。

＝８０− １００牙−ＡＩＮ粉末の重量 ×２＝　Ｙ　２０ａ粉末の重量 ２牙−炭素粉末の重量 加工中にＡｇＮ粉末が式（９）のような反応により追加
量の酸素を捕集し、脱酸前のコンパクトが今２．６重量
％の酸素（５，５２重量％のＭ２Ｏ５）を含有し、１ｌ
ｕ１１００．１２’）であると仮定する。

２　Ｍ　Ｎ　＋３　ｔｈ　Ｏ→Ａｉ！ｚＯｓ＋２Ｎｔｔ
３　　（９）加工後、コンパクトは下記の組成を有する
とみなすことができる。

重量（牙）　モル数　　　　当量数 ＃　Ｎ　　　９４．５９　　　　２，３０８　　　　６
．４３２３Ｎ２０ｓ　　５．５３　　　　０，０５４２
　　　　０．３２５Ｙ　２０３　　Ｘ　　　　　　４．
４２９Ｘ　１Ｏ−３Ｘ　　　０００２６５７ＸＣｚ　　
　　　　　０１０８３３ｚ 脱酸中、３モルの炭素が１モルの／Ｖ２０ａを還元し、
Ｎ２の存在下で次の反応により２モルのＡＪＮを形成す
る。

Ｎ２０ａ　＋３０　＋　Ｎ　２→２＃Ｎ＋３ＧＯ（１０
）脱酸後、すべての炭素が反応し終っており、］ンパク
トは次の組成を有するとみなすことができる。

重量（牙）　　　　　　モル数　　　　　　　　　当量
数ＭＮ　　　９４．５９　＋２，２７５２　　２．３０
８　＋〇、０５５５１Ｚ　　　６，９２３十〇、ｌＧ６
５Ｚ＃２０３　　５．５３−２，８３０ｚ　　　　０８
０５４２−０，０２７７５ｚ　　　　０９３２５−０．
ＩＧＧ５ｚＹ２０３Ｘ　　　　　　　　　　４，４２９
Ｘ１０−３Ｘ　　　　　　　０９０２６５７ｘＴ−合計
当量数−７，２４８＋０．０２６５７ｘＹの当量部分−
０，０５５ ＝　　０．０２６５７Ｘ　　／　Ｔ　　　　　　（１１
）Ｏの当量部分−０，０７０ −（０，３２５−０，１６６５Ｚ＋　　０．０２６５７
ｘ　　）／Ｔ式（１１）および（１２）を×および１に
ついて解くと、 ｘ−１５，８８７のＹ２Ｏ３粉末 Ｚ＝１．２６’）の遊離炭素 基板として有用な形態または形状の物体、即ち均一な厚
さの、もしくは厚さに有意な差のない薄い平板の形態の
物体−通常基板またはテープと称される−は、焼結中に
平坦でなくなり、例えばそりが生じ、そして得られた焼
結体は焼結後に熱処理して、焼結体を平らにのばし、基
板として有効にする必要がある。この非平坦化あるいは
そりは、厚さ約０．０７０インチ未満の基板まｌｃはテ
ープの形態の物体を焼結する際起りやすく、平坦化処理
により無くすことができる。即ち、焼結体、即ち基板ま
たはテープを十分な印加圧力下、約１８５５℃から約２
０５０℃までの本発明の焼結温度範囲内の温度で、実験
的に決定できる時間加熱し、次いでザンドイッヂ状には
さまれた焼結体をその焼結温度より低い温度まで好まし
くは周囲温度または室温まで放冷し、かくして得られる
平坦な基板またはテープを回収する。

具体的には、この平坦化方法の１例では、平坦でない基
板またはテープを２枚の板の間にザンドイッチ状にはさ
み、かっＮＮ粉末の薄層で板から隔離し、サンドインチ
体を焼結温度、即ちそのザンドイッチ状の焼結体の焼結
調度に、好ましくは焼結に用いたのと同じ雰囲気中で、
焼結体を平坦にするのに少くとも十分な印加圧力下、一
般に約０．０３ｐＳｉ以上の圧力下で、サンドインチ体
を平坦するのに十分な時間加熱し、次に４ノ−ンドイッ
チ体をその焼結温度より低い温度まで放冷し、かくして
焼結体を回収する。

焼結した薄肉体または基板テープの平坦化処理を行う１
例では、焼結した非平ＩＵｉ基板またはテープをこれに
有意な有害作用を与えない材料、例えばモリブデンまた
はタングステンまたは少くとも約８０重量％のタングス
テンまたはモリブデンを含有する合金の２枚の平板間に
はさむ。ザンドイッチ状基板またはテープを平板から窒
化アルミニウム粉末の薄層、好ましくは不連続被覆、好
ましくは不連続単層で隔離し、好ましくは平坦化熱処理
中に平板の表面に焼結体が付着するのを防止するのにち
ょうど十分な層で隔離する。平坦化圧力は実験的に決定
でき、特定の焼結体、特定の平坦化温度および平坦化時
間に大きく依存する。平坦化処理は、焼結体に有意な悪
影響を及ぼしてはならない。平坦化温度が低下すると平
坦化圧力また＝８４＝ は平坦化時間を増す必要がある。一般に、約１８９０℃
から約２０５０℃までの範囲の温度では、平坦化圧力と
して約０．０３ｐｓｉから約１．０ｐｓｉ　まで、好ま
しくは約０．０６ｐｓｉから約０゜５０ｐｓｉ　まで、
より好ましくは約０．１０ｐＳｉから約０．３０ｐｓｉ
までの圧力を加える。代表的には、例えば、サンドイン
チ状焼結体を焼結温度に約０．０３ｐｓｉ−約０．５ｐ
ｓｉの圧力下、窒素中で１詩間加熱することにより、基
板、特にシリコンチップのような半導体用の支持基板と
して有用な平坦な焼結体が得られる。

本発明によれば、単純、複雑および／または中空形状の
多結晶窒化アルミニウムセラミック物品を直接製造する
ことができる。具体的には、本焼結体は、機械加工なし
で、または何ら有意な機械加工なしで有用な形状の物品
、例えば容器、るつぼ、薄壁管に用いる中空形状物品、
長棒、球体、テープ、基板または担体の形態に製造する
ことができる。本焼結体は温度センサ用のシースとして
有用である。本焼結体はシリコンチップのような半導体
の基板用として特に有用である。本焼結体の寸法は、未
焼結体の寸法から、焼結中に生じる収縮、即ち緻密化の
分だけ相違する。

本セラミック体は多数の用途を有する。均一な厚さの、
即ち厚さに有意な差のない薄い平板の形態では、即ち基
板またはテープの形態では、本セラミック体は集積回路
のパッケージ用としてまた集積回路用の基板として、特
にコンピュータ川の半導体ＳＬチップ用の基板として特
に有用である。

本発明を以下の実施例によりさらに具体的に説明する。

特記しない限り、実施例の手順は次の通りであった。

窒化アルミニウム粉末は酸素を４重量％未満の量含有し
た。

窒化アルミニウム粉末は酸素を除いて純度９９％より大
のＡＩＮであった。

第■表の実施例１Ａ、ＩＢ、２，３，６．７および８お
よび第■表の実施例１１Ａおよび１１Ｂでは、出発材料
としての窒化アルミニウム粉末が表面積３．８４ｆｆ１
２／牙（０，４７９ミクロン）を有し、放射化分析で測
定して２．１０ｆｆｉｆｆｉ％の酸素を含有した。

第■表の残りの実施例では、出発材料としての窒化アル
ミニウム粉末が表面積４．９６　ｍ２／９（０，３７１
ミクロン）を有し、放射化分析で測定して２．２５重量
％の酸素を含有した。

第■表の実施例のすべておよび第■表の実施例１１Ａお
よびＩＩＢで、混合前の、即ち受取ったま）のＹ２Ｏ３
粉末は表面積的２．７５１１１２／’１を有した。

第■表および第■表の実施例のすべてで、用いた炭素は
黒鉛であり、混合前の比表面積は２００ｍ２　／牙（０
，０１７ミクロン）であった（供給元の表示通り）。

第■表および第■表の実施例のＪべてで粉末を混合する
、即ちミルを施すのに、非水系へブタンを用いた。

第■表および第■表のすべての実施例で、ミル用媒体は
、密度的１００％を有するおおよそ立方体または直方体
の形状のホットプレスした窒化ア＝８７− ルミニウムであった。

第■表の実施例ＩＡ、ＩＢ、２．３．４Ａ、４Ｂ、５Ａ
、５Ｂ、６．７および８および第■表の実施例１１Ａお
よび１１Ｂでは、Ｍ　Ｎ　、　Ｙ２０ｇおよび炭素粉末
をプラスチックジャー内の窒化アルミニウム粉末の約０
．７重量％の量のオレイン酸を含有する排水系へブタン
に浸漬し、密閉ジャー内で室温にて約１５時間から約２
１時間の期間振動ミルを施し、所定の粉末混合物を製造
した。第■表の残りの実施例９Ａ、９Ｂおよび１０では
オレイン酸を用いず、ＪＶＮ、Ｙ２０ａおよび炭素粉末
をプラスチックジャー内の排水系へブタンに浸漬し、密
閉ジャー内で、室温で６８時間以上振動ミルを施して所
定の粉末混合物を形成した。

第■表および第■表の実施例のすべてで、所定の粉末混
合物のミル済み液体分散物を空気中、周囲圧力下、ヒー
トランプで約２０分間乾燥し、このような乾燥中、混合
物は空気中から酸素を捕集した。

第■表および第■表の実施例のすべてで、乾燥したミル
を施した粉末混合物を空気中、室温で、５Ｋｌ’ｌＳｉ
でダイプレスして、理論密度の大体５５％の密度を有す
るコンパクトを生成した。

第■表および第■表において焼結体が寸法Ａまたは寸法
Ｂのものとして与えられている実施例では、コンパクト
が円盤の形状であり、焼結体が寸法Ｃのものとして与え
られている実施例では、コンパクトがバーの形状であり
、焼結体が寸法りのものとして与えられている実施例で
は、コンパクトが均一な厚さの、即ち厚さに有意の差の
ないテープのような薄い平板である基板の形状であった
。

粉末混合物の組成は、第■表でｉま「粉末混合物］とし
て表示し、第■表では「添加粉末」として表示した。

第■表の実施例４Ａ、４Ｂおよび６−１０を除〈実施例
のすべてで、所定の粉末混合物ならびにそれから形状し
たコンパクトは、イツトリウムおよびアルミニウムの当
量％が第４図の点Ｔ１から点Ｍまでの範囲にある組成を
有した。

第■表の実施例４Ａ、４Ｂおよび６−１０および第■表
の実施例１１Ａおよび１１Ｂでは、所定の粉末混合物な
らびにそれから形成したコンパクトは、イツトリウムお
よびアルミニウムの当量％が第４図の点Ｔ１から点Ｍま
での範囲の外側である組成を有した。

第■表および第■表の実施例すべてのコンパクト、即ち
脱酸以前のｙ、ｕ、ｏおよびＮの当量％組成は、第４図
の多角形ＬＴ＋　ＤＭで画定包囲された組成の外側であ
った。

第■表および第■表の実施例のすべてで、脱酸前のコン
パクト中の窒化アルミニウムは酸素を窒化アルミニウム
の約１．８５重量％より大から約４．５０重量％より小
までの範囲の最含有した。

第■表および第■表の実施例１Ａ、ＩＢ、２゜および３
の脱酸コンパクトの組成は、第４図の線分ＬＭおよびＤ
Ｍを含まない多角形ＬＴ＋　ＤＭで画定包囲されていた
。

第■表および第ｍ表のそれぞれの実施例において、１つ
のコンパクトを所定の粉末混合物から形成し、第■表に
示した熱処理を施した。また、第■表８３よび第■表中
の同一番号だが添字ＡまたはＢの付いた実施例は、これ
らの実施例を同一の仕方で行ったこと、即ち粉末混合物
が同じ仕方で製造され、２つの］ンパク１〜に成形され
、そして２つの］ンパク１へを同一条件下で熱処理した
、即ち２つのコンバク１へを炉内に並べて置き、同じ熱
処理を同時に施したことを示す。ＡまたはＢの添字の付
されたこれらの実施例はここではその番号だけで言及す
ることもある。

第■表および第■表の実施例のすべてで、脱酸コンパク
トの焼結を行うのに用いたのと同じ雰囲気を用いて］ン
パク１〜の脱酸を行った。ただし、脱酸を行う雰囲気を
炉内に１３ＣＦＨの流量で供給して脱酸により生じるガ
スの除去を促進したが、焼結中の流量は約０．１３ＣＦ
ｌ−１未満であった。

第■表および第■表中のすべての実施例のすべての熱処
理中の雰囲気は周囲圧力にあり、周囲圧力は大気圧また
はほぼ大気圧であった。

炉はモリブデン加熱素子炉であった。

コンパクトを炉内で所定の脱酸温度まで約１０〇℃／分
の速度で、次いで所定の焼結温度まで約り０℃／分の速
度で加熱した。

焼結雰囲気は周囲圧力、即ち大気圧またはほぼ大気圧で
あった。

熱処理の完了後、ザンプルをほぼ室温まで炉冷した。

第■および第■表のすべての実施例は、第■表および第
■表に記した以外は、またここに記した以外は実質的に
同じやり方で行った。

焼結体または脱酸コンパクトの炭素含量は標準的化学分
析技術で測定した。

出発材料としてのＡｆｌＮ粉末の予め定められた酸素含
ｍおよび得られる焼結体について測定した組成ならびに
他の実験に基づいて、第■および■表中のすべての実施
例において、弱酸以前のコンパクト中の窒化アルミニウ
ムは出発材料としての窒化アルミニウム粉末の酸素含量
より約０．３重量％高い酸素含量を有すると計算もしく
は見積られた。

測定した酸素含量は放射化分析の結果であり、焼結体の
重量に対するｗｔ％で表示しである。

第■表および第■表において、焼結体の酸素含量を測定
した実施例では、焼結体の当量％組成を出発材料として
の粉末組成と焼結体について測定した酸素含量とから計
算した。Ｙ、／Ｖ、ＮおよびＯがそれぞれの通常の原子
価＋３．＋３．−３および−２を右すると仮定する。焼
結体において、ＹおよびＭの当量％楢は出発材料として
の粉末中の量と同じであると仮定した。加工中の酸素増
加と窒素減少の組は、次の全体的反応により起ったと仮
定した。

２　ＭＮ　＋　３　／　２０２→＃２０ａ＋Ｎｚ　　　
　（１３）脱酸中の酸素減少と窒素増加の量は、次の全
体的反応により起ったと仮定した。

Ｍ　２０３＋　３０　十Ｎ　２→２ＭＮ＋３ＣＯ（１４
）焼結体の窒素含量は、出発材料としての窒化アルミニ
ウム粉末の初期酸素含量を測定し、焼結体の酸素含量を
測定し、反応（１３）および（１４）が起ったと仮定し
て、求めた。

第π表および第■表において、酸素含量を測定せずに計
算した焼結体についての酸素の当量％の前には近似記号
をつけである。同一番号だが添字ＡまたはＢの付いた実
施例は同一の条件で行ない、焼結体の所定の１組を同時
に製造したため、この焼結体の１組は同じ酸素含量を有
し、したがってこのような焼結体の一方の酸素含量は、
このような焼結体の他方の測定した酸素含量と同じであ
ると仮定する。

実施例６（サンプル１２２Ｆ）および１１Ｂ（サンプル
１３１Ｄ１）の焼結体、および実施例８（サンプル１２
１Ｇ）と同一の粉末混合物から実質的に同じ仕方で製造
した実施例８に関連した焼結体の当量パーセント酸素含
量は次式から計算した。

０−＜２．９１Ｒ＋３．８２）Ｙ／３．８６　　　（１
５）ここでＯ−酸素の当量％ Ｙ−イツトリウムの当量％ ｖｌｏ　Ｙ４Ｍ２０ｇ　４−　ｖｌｏ　Ｙ２０３　　（
１６）実施例７（１３２Ｂ）の焼結体の当量％酸素含量
は実施例６　（１２２Ｆ）と同じであると仮定する。

実施例８（１２１Ｇ＞の焼結体の当量％酸素含量は、式
１５で用いた実施例８に関連した焼結体と同じであると
仮定する。

実施例ＩＢ（１３７Ａ１＞の焼結体の当量％酸素含量は
Ｘ線回折分析データから計算した。実施例２（１３７Ｂ
）および実施例３（１３’７Ｃ）は実施例ＩＢ（１３７
Ａ１’）と同じ酸素の当量％を有すると仮定する。

実施例１０（９０Ｋ）は、粉末混合物が同じ組成で、ア
ルゴン中で実施し、焼結体の酸素含量を測定しである他
の実験におけるのと同じ酸素の当Ｍ％を有すると仮定す
る。

第■表および第■表中の減量は、ダイプレス後のコンパ
クトの重量と得られる焼結体の重量との差である。

焼結体の密度はアルキメデス法で測定した。

焼結体の気孔率は、その組成に基づく焼結体の理論密度
を知り、理論密度を実測密度と次式に従って比較するこ
とによって求めた。

気孔率−（１−実測密度／理論密度） ×１００％　　（１７） 焼結体の相組成は光学顕微鏡とＸ線回折分析により求め
た。各焼結体は焼結体の体積に基づいて表示した体積％
のＡＪＮ相と表示した体積％の第２相とから構成された
。各第２相の体積％についてのＸ線回折分析は表示値の
約±２０％の精度である。

実施例１０を除くすべての実施例の焼結体の熱伝導率は
、焼結体から切出した約０．４ＣＷｌｘ０゜４ＣＴＩＩ
Ｘ２．２ＣＩ＋１のロッド形状サンプルを用いて、２５
℃で定常状態熱流法により測定した。この方法はニー・
バージエツト（Ａ、　Ｂｅｒｏｅｔ　）により１８８８
年にはじめて考案された方法で、ジエイ”７ウリスＬＪ
　、　Ｔｈｅｗｌｉｓ）　１ｍ　Ｆ物理学百科辞典Ｅ　
ｎｃｙｃｌｏｐａｅｄｉｃ　　Ｄ　１ｃｔｉｏｎａｒｙ
　ｏｆ　　Ｐ　ｈｙｓｉｃｓ　Ｊ、ペルガモン（ｐ　ｅ
ｒｇａｍｏｎ　）刊、オックスフォード（Ｑｘｆｏｒｄ
　）　、１９６１年中のスラツク（Ｇ、Ａ。

Ｓ　１ａｃｋ）の論文に記載されている。この技法では
、サンプルを高真空室内に入れ、熱を電気ヒータにより
一端から供給し、温度を細線熱雷対で測定する。サンプ
ルを徨護筒で囲む。絶対ｎ度は約±３％で、繰返し精度
は約±１％である。比較として、Ｍ２Ｏ３単結晶の熱伝
導率を同様の装置で測定しｌこところ、約２２℃で０．
４４Ｗ／ｃｍ−にであった。

実施例１０（９０Ｋ）の焼結体の熱伝導率は、約２５℃
でレーザ・フラッシュにより測定した。

第■表および第■表では、得られる焼結体の寸法をＡ、
Ｂ、ＣまたはＤで与えている。寸法Ａの焼結体は厚さ約
０．１フインチ、直径約０．３２インチの円盤の形状で
あった。寸法Ｂの焼結体は厚さ約０．２フインチ、直径
約０．５０インチの円盤の形状であった。寸法Ｃの焼結
体は約０．１６インチＸ０．１６インチ×１．フインチ
の大きさのバーの形状であった。寸法りの焼結体は、直
径約１．５インチ、厚さが約ｏ：　０４３インチの基板
、即ち均一な厚さ、つまり厚さに有意な差のない薄板の
形状であった。

第■表および第■表の実施例のずべてで、コンパクトを
モリブデン平板上に置き、次に第■表に示した熱処理を
施した。第■表および第■表中の焼結体が寸法Ｃまたは
寸法りである実施例のすべてで、出ＲＩＪ料としてのコ
ンパクトをモリブデ・ン平板からＡｊＮ粉末の不連続な
薄層で隔離した。

実施例３の焼結体は若干の非平坦さを早した、即ち若干
のそりを呈した。それでそれぞれに平坦化処理を施した
。具体的には、実施例３で生成した焼結体を１対のモリ
ブデン平板間にはさんだ。

サンドイッチ状焼結体をモリブデン平板から、平坦化処
理期間中に焼結体が平板にイ」着するのを防止するのに
丁度十分な窒化アルミニウム粉末の不連続な薄い被覆ま
たは単相で、隔離した。上側モリブデン平板から焼結体
に約０．１１ｐＳｉの圧ノ〕を加えた。このようなサン
ドイッチ状焼結体を窒素、即ちその焼結に用いたのと同
じ雰囲気中で、約１９００℃に加熱し、焼結体をその温
度に約１時間保持し、次いでは９室温まで炉冷した。こ
うして得た焼結体は平坦で、均一な厚さであった。

即ち、厚さに有意な差がなかった。この平坦な焼結体は
、シリコンチップのような半導体用の基板として有用と
考えられる。

実施例　１ ２．８６’）のＹ２Ｏ３粉末と０．１８４’Ｊの黒鉛粉
末を１５牙の窒化アルミニウム粉末に加え、混合物窒化
アルミニウムミル用媒体と共にプラスチックジャー内の
非水系へブタンに浸漬し、密閉ジャーで室温で約１８時
間振動ミルを施した。得られた分散物を空気中、ピー１
〜ランプ下で約２０分間乾燥した。このような乾燥中に
窒化アルミニウムが空気から酸素を捕集した。ミリング
中に混合物はＡｇＮミル用媒体の磨滅による０、７０７
１のＭＮを捕集した。

得られた乾燥混合物の等吊部分をダイプレスしてコンパ
クトをつくった。

コンパクトの２つをモリブデン平板上に並べて置いた。

コンパクトを窒素中で１５００℃に加熱し、この温度に
１／ｇ時間保ち、次いで温度を１６００℃に上げ、この
温度に１時間保ち、次いで温度を１９００℃に上げ、こ
の温度に１時間保つた。

この実施例を、第■表に実流例１Ａおよび１Ｂとして示
す。具体的には、焼結体の一方の実施例１Ａは、焼結体
の０．０１７重量％の量の炭素を含有していた。また実
施例１Ｂの焼結体は、ＡｊＮ。

焼結体の６．９体積％のＹｚＯａ相と焼結体の４゜８体
積％のＹ４Ｍ２０９相とからなる相組成を有していた。

また、実施例１Ａおよび１Ｂの焼結体は約７．５％の０
１１００％−７，５％−約９２゜５％のＮ、６．２５％
のＹおよび１００％−６゜２５％＝９３．７５％のＭよ
りなる当量％組成を有していた。

実施例２および３で用いたコンパクトは実施例１で製造
した。実施例２では、１つのコンパクトを１５００℃に
加熱し、この温度に１／ｇ時間保ち、次に温度を１６０
０℃に上げ、この温度に１時間保ち、次に温度を１９５
０℃に上げ、この温度に１時間保った。

実施例３では１つのコンパクトを１６００℃に加熱し、
この温度に１時間保ち、次に温度を１９００℃に上げ、
この温度に１時間保った。

実施例４、即ち４Ａおよび４Ｂでは、２つのコンパクト
を１６００℃に加熱し、この温度に１時間保ち、次に温
度を１９５０℃に上げ、この温度に１時間保った。

実施例５、即ち５Ａおよび５Ｂでは、２つのコンパクト
を１６００℃に加熱し、この温度に１時間保ち、次に温
度を１９６５℃に上げ、この温度に１時間保った。

実施例６，７および８はここに註解したか第■表中に記
した以外は、実施例２と同じ手順で実施した。

実施例９Ａおよび９Ｂはここに註解したか第■表中に記
した以外は、実施例４Ａおよび４Ｂと同じ手順で実施し
た。

実施例９Ａ、９Ｂおよび１０はアルゴン雰囲気中で実施
した。゛ 実施例１１Ａおよび１１Ｂはここに註解したか第■表中
に記した以外は、実施例１Ａおよび１Ｂと同じ手順で実
施した。

Ｐ＋ｅ −彎　−− 特開昭Ｇｌ−１５５２６３（２Ｂ） 第■表の実施例ＩＡ、ＩＥ３．２および３は本発明を具
体的に示す。実施例ＩＡ、ＩＢ、２および３で製造した
焼結体は集積回路のパッケージに、またシリコンチップ
のような半導体用基板または担体として用いるのに有用
である。

実施例１Ａおよび１Ｂの焼結体は、同一の組成、同一の
気孔率および同一の熱伝導率を有する。実施例１Ａおよ
び１Ｂと、これと同じ粉末混合物から製造した実施例２
および３との比較から、また他の実験に基づいて、実施
例２および３の焼結体は実施例１Ｂと同じか有意な差の
ない相組成を有することがわかる。また実施例３と実施
例ＩＡ。

１Ｂおよび２との比較から、また他の実験に基づいて、
実施例３で製造した焼結体が焼結体の体積の１％未満の
気孔率および２５℃で約１．４３Ｗ／ＣＴｌ１−にの熱
伝導率を有することがわかった。

実施例４Ａおよび４Ｂは第４図の多角形ＬＴ１ＤＭの外
側にあるにもかかわらず、ＡｆＮおよびＹ２Ｏ３からな
る２相領域またはその近くの組成については、焼結体の
体積の４体積％未満の気孔率を有する焼結体を生成する
のにより高温の焼結温度ｈ（必要であることを示してい
る。

実施例５Ａおよび５Ｂでは、粉末混合物に十分な遊離炭
素を添加しなかったため、窒化アルミニウムの脱酸が不
十分となり、第４図の多角形ＬＴ＋　ＤＭの外側の組成
を有する焼結体が得られた。

実施例６．７および８は実施例１Ａおよび２とともに、
第２相の量が減少するにつれて焼結体の熱伝導率が上昇
することを示す。

実施例９Ａおよび９Ｂは、コンパクトを脱酸しても、ア
ルゴン雰囲気を用いると多量の炭素が焼結体中に残され
ることを示している。

実施例１０は、アルゴン雰囲気を用いると熱伝導率の低
い焼結体となることを示している。

実施例１１Ａおよび１１１３は水素と２５容昂％の窒素
の混合物よりなる雰囲気の使用可能性を示す。

アーバン・チャールズ・フスビーとカールψフランシス
・ボビクの、本出願人に譲渡された米国特許第４．４．
７８．７８５号「熱伝導率の高い窒化アルミニウムセラ
ミック体」　（およびその分割出願筒６２９．６６６号
、１９８４年７月１１日出願）に開示された方法では、
窒化アルミニウム粉末と遊離炭素とよりなる混合物を形
成し、ここで窒化アルミニウムは約０．８重量％より高
い所定の酸素含量を有し、遊離炭素の全量がこのような
含量の酸素と反応して、約０．３５重重量より大から約
１．１重量％までの範囲にありかつ上記所定の酸素含量
より２０重量％以上低い酸素含量を有する脱酸粉末また
はコンパクトを生成し、この混合物またはそのコンパク
トを加熱して炭素と酸素を反応させて脱酸窒化アルミニ
ウムを生成し、脱酸窒化アルミニウムのコンパクトを焼
結し、理論値の８５％より大きい密度と２２℃で０．５
Ｗ／ＣＴｌ１・Ｋより大きい熱伝導率を有するセラミッ
ク体を生成する。

アーバン・チャールズ◆フスピーとカール・７ランシス
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願第
６５６，６３６号（１９８４年１０月１日出願）　「熱
伝導率の高いセラミック体」には、同出願第４図の線分
ＭＪを含まない多角形ＪＫＬＭで画定包囲された組成、
および２５℃で１．４２Ｗ／ＣＴｌ１−に以上の熱伝導
率を有する窒化アルミニウムセラミック体を製造する方
法が開示されている。この方法では、酸素を含有する窒
化アルミニウム粉末、酸化イツトリウムおよびｌ１ｌｌ
ｌｌ炭素よりなる混合物を形成し、混合物をコンパクト
に成形し、ここで上記混合物およびコンパクトはイツト
リウムおよびアルミニウムの当量％が同出願第６５６，
６３６号の第４図の点りがら点Ｊまで（点Ｊを含まない
）の範囲にある組成を有し、上記コンパクトは同出願第
６５６．６３６号の第４図の多角形ＪＫＬＭで画定包囲
された組成の外側にＹ、Ａｌ、ＯおよびＮの当量％組成
を有し、上記コンパクト中の窒化アルミニウムは酸素を
窒化アルミニウムの約１．４重量％より大から約４゜５
重量％より小までの範囲の量含有し、上記コンパクトを
その気孔が開口状態に留まる温度まで加熱し、上記遊離
炭素を上記窒化アルミニウム中に含有された酸素と反応
させて、脱酸コンパクトを生成し、この脱酸コンパクト
はＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が同出願第６５６，６
３６号の第４図の線分ＭＪを含まない多角形ＪＫＬＭで
画定包囲された組成を有し、さらに上記脱酸コンパクト
を約１８９０℃から約２０５０℃までの範囲の温度で焼
結し、上記セラミック体を生成する。

アーバン・チャールズ・フスビーとカール・フランシス
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許第６６
７．５１６号（１９８４年１１月１日出願）「熱伝導率
の高いセラミック体」には、同出願第４図の線分ＲＦを
含まない多角形ＦＪＤＳＲで画定包囲された組成、約４
体積％未満の気孔率および２５℃で１　、２５Ｗ／ｃｍ
−Ｋより大きい熱伝導率を有する窒化アルミニウムセラ
ミック体を製造する方法が開示されている。この方法で
は、酸素を含有する窒化アルミニウム粉末、酸化イツト
リウムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成、混合物を
コンパクトに成形し、ここで上記混合物およびコンパク
トはイツトリウムおよびアルミニウムの当量％が同出願
６６７．５１６号の第４図の点りから点Ｆまでの範囲に
ある組成を有し、上記コンパクトは同出願第６６７．５
１６号の第４図の多角形ＦＪＤＳＲで画定包囲された組
成の外側にＹ、ＡＮ、ＯおよびＮの当量％組成を有し、
上記コンパクト中の窒化アルミニウムが酸素を窒化アル
ミニウムの約１．９５重量％より大から約５．１重ω％
より小までの範囲の最含有し、上記コンパクトをその気
孔が開口状態に留まる’ＩＵＩｆｌまで加熱して、上記
遊−１炭素を上記窒化アルミニウム中に含有された酸素
と反応させて、脱酸コンパクトを生成し、この脱酸コン
パクトは／Ｖ、Ｙ、０およびＮの当ω％が同出願第６６
７．５１６号の第４図の線分ＲＦを含まない多角形ＦＪ
ＤＳＲで画定包囲された組成を有し、さらに上記Ｄｉ　
Ｍ−１ンパクトを約１８７０℃から約２０５０℃までの
範囲の温度で焼結して、上記セラミック体を生成する。

アーバン・チャールズ・フスビーとカール・フランシス
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願筒
６７５．０４８号（１９８４年１１月２６日出願）　「
熱伝導率の高いセラミック体」には、同出願第４図の線
分ＫＪおよびＰＪを含まない多角形ＰＯＮＫＪで画定包
囲された組成、約４体積％未満の気孔率および２５℃で
１．５０Ｗ／ＣＴｌｌ−に以上の熱伝導率を有する窒化
アルミニウムセラミック体を製造する方法が開示されて
いる。

この方法では、酸素を含有する窒化アルミニウム粉末、
酸化イツトリウムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成
し、混合物をコンパクトに成形し、ここで上記混合物お
よびコンパクトはイツトリウムおよびアルミニウムの当
量％が同出願６７５゜０４８号の第４図の点にとＰの間
の範囲にある組成を有し、上記コンパクトは同出願第６
７５，０４８＠の第４図の多角形ＰＯＮＫＪで画定包囲
された組成の外側にＹ、Ａｌ、ＯおよびＮの当量％組成
を有し、上記コンパクト中の窒化アルミニウムが酸素を
窒化アルミニウムの約１．４０重世％より大から約４．
５０重量％より小までの範囲の量含有し、上記コンパク
トをその気孔が０８口状態に留まる温度まで加熱して、
上記遊離炭素を上記窒化アルミニウム中に含有された酸
素と反応させて、脱酸コンパクトを生成し、このｌ１１
２ＭコンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量が同出願
第６７５．０４８号の第４図の線分ＫＪおよびＰＪを含
まない多角形ＰＯＮＫＪで画定包囲された組成を有し、
さらに上記脱酸コンパクトを約１９００℃から約２０５
０℃までの範囲の温度で焼結して、上記セラミック体を
生成する。上記焼結温度は上記脱酸コンパクトの上記組
成に適当な焼結温度である。

アーバン・チャールズ・フスビーとカール・フランシス
・ボビクによる、本出願人に譲渡された米国特許出願筒
６７９．４１４号（１９８４年１２月７日出願）「熱伝
導率の高いセラミック体」には、同出願第４図の線分Ｊ
［およびＡｌＦを含まない多角形ＰＪＦＡ１で画定包囲
された組成、約４体積％未満の気孔率および２５℃で１
．４２Ｗ／Ｃ１１１−に以上の熱伝導率を有する窒化ア
ルミニウムセラミック体を製造する方法が開示されてい
る。この方法では、酸素を含有する窒化アルミニウム粉
末、酸化イツトリウムおよびＷ１＃ｌ炭素よりなる混合
物を形成し、混合物をコンパクトに成形し、ここで上記
混合物およびコンパクトはイツトリウムおよびアルミニ
ウムの当市％が同出願第６７９．４１４号の第４図の点
ＪとＡ１の間の範囲にある組成を有し、上記コンパクト
は同出願第６７９．４１４号の第４図の多角形ＰＪＦＡ
Ｉで画定包囲された組成の外側にＹ、Ａｌ、０およびＮ
の当量％組成を有し、上記コンパクト中の窒化アルミニ
ウムが酸素を窒化アルミニウムの約１．４２重量％より
大から約４．７０重量％より小までの範囲の量含有し、
上記コンパクトをその気孔が開口状態に留まる温度まで
加熱して、上記遊餠炭素を上記窒化アルミニウム中に含
有されたｍ累と反応させて、脱酸コンパクトを生成し、
この脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当市％が
同出願１ト 第６７９．４１４号の第４図の線分ＪＦおよびＡｌＦを
含まない多角形ＰＪＦＡ１で画定包囲された組成を有し
、さらに上記脱酸コンパクトを約１８８０℃から約２０
５０℃までの範囲の温度で焼結し、ここで最低焼結湿度
は同出願第６７９，４１４号の第４図の線分Ａ３Ｊ、Ｊ
ＦおよびＡ２Ｆを除く多角形Ａ３ＪＦＡ２で画定包囲さ
れた組成にふされしい約１８８０℃から点Ｐでの組成に
ふされしい約１９２５℃まで上昇し、かくして上記セラ
ミック体を生成する。上記焼結温度は上記脱酸コンパク
トの上記組成に適当な焼結温度である。

【図面の簡単な説明】

第１Ｆｉｌは／ＶＮ、ＹＮ、Ｙ２０ａおｃｔ：び＃ｚ’
Ｏａよりなる相互三元系におけるサブソリダス相平衡を
示す組成図、 第２図は第１図の一部の拡大図、 第３図はＡＪＮＳＹＮ、Ｙ２０ＢおよびＡｊ２０ａより
なる相互三元系におけるサブソリダス相平衡をボッ組成
図、そして 第４図は第３図の一部の拡大図である。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、添付図面の第４図の線分［ＭおよびＤＭを含まない
   多角形ＬＴ＿１ＤＭで画定包囲された組成、セラミック
   体の体積の約１０体積％未満の気孔率および２５℃で１
   ．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結多
   結晶窒化アルミニウムセラミック体の製法であつて、下
   記の工程を含むことを特徴とする方法： （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
   ムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成し、この混合物
   をコンパクトに成形し、ここで上記混合物およびコンパ
   クトは、イットリウムおよびアルミニウムの当量％が第
   ４図の点Ｔ＿１から点Ｍまでの範囲にあり、イットリウ
   ムが約４．０当量％より大から約７．５当量％までの範
   囲にあり、アルミニウムが約９２．５当量％から約９６
   当量％より小までの範囲にある組成を有し、上記コンパ
   クトは第４図の多角形ＬＴ＿１ＤＭで画定包囲された組
   成の外側にＹ、Ａｌ、ＯおよびＮの当量％組成を有し、 （ｂ）上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、
   約１３５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが、
   気孔閉塞温度より低い温度までの温度にて加熱し、これ
   により上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有され
   た酸素と反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上
   記脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第
   ４図の線分ＬＭおよびＤＭを含まない多角形ＬＴ＿１Ｄ
   Ｍで画定包囲された組成を有し、上記遊離炭素が上記脱
   酸コンパクトを生成する量存在し、さらに （ｃ）上記脱酸コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中
   で１８５５℃以上の温度で焼結して上記多結晶体を生成
   する。 ２、工程（ｂ）の窒素含有雰囲気が上記焼結体を生成す
   るための窒化アルミニウムの脱酸を促進するのに十分な
   窒素を含有する特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３、工程（ｃ）の窒素含有雰囲気が上記窒化アルミニウ
   ムの有意な減量を防止するのに十分な窒素を含有する特
   許請求の範囲第１項記載の方法。 ４、上記方法を周囲圧力で行う特許請求の範囲第１項記
   載の方法。 ５、工程（ｂ）の脱酸より前の工程（ａ）の上記コンパ
   クト中の窒化アルミニウムが、この窒化アルミニウムの
   重量の約１．０重量％より大から約４．５重量％より小
   までの範囲の量の酸素を含有する特許請求の範囲第１項
   記載の方法。 ６、工程（ａ）の窒化アルミニウムが約１０ｍ＾２／ｇ
   までの比表面積を有し、上記遊離炭素が約１０ｍ＾２／
   ｇより大きい比表面積を有する特許請求の範囲第１項記
   載の方法。 ７、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよび
   アルミニウムの当量％が第４図の点Ｕ＿１からＭまでの
   範囲にある組成を有し、上記イットリウムが約４．０当
   量％より大から約６．３５当量％までの範囲にあり、上
   記アルミニウムが約９３．６５当量％から約９６当量％
   より小までの範囲にあり、上記焼結体および脱酸コンパ
   クトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分Ｕ
   ＿２ＭおよびＤＭを含まない多角形Ｕ＿２Ｕ＿１ＤＭで
   画定包囲された組成よりなる特許請求の範囲第１項記載
   の方法。 ８、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよび
   アルミニウムの当量％が第４図の点Ｔ＿１とＭとの間に
   ある組成を有し、上記イットリウムが約４．０当量％よ
   り大から約７．５当量％より小までの範囲にあり、上記
   アルミニウムが約９２．５当量％より大から約９６当量
   ％より小までの範囲にあり、上記焼結体および上記脱酸
   コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の
   線分ＬＭ、ＤＭおよびＴ＿１Ｌを含まない多角形ＬＴ＿
   １ＤＭで画定包囲された組成よりなる特許請求の範囲第
   １項記載の方法。 ９、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよび
   アルミニウムの当量％が第４図の点Ｔ＿１から点Ｌまで
   の範囲にある組成を有し、上記イットリウムが約４．９
   当量％より大から約７．５当量％までの範囲にあり、上
   記アルミニウムが約９２．５当量％から約９５．１当量
   ％より小までの範囲にあり、上記焼結体および上記脱酸
   コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の
   点Ｌを含まない線分Ｔ＿１Ｌで画定された組成よりなり
   、焼結温度が約１９５０℃以上である特許請求の範囲第
   １項記載の方法。 １０、上記混合物中の遊離炭素が約１００ｍ＾２／ｇよ
   り大きい比表面積を有し、上記窒化アルミニウム粉末が
   約３．３ｍ＾２／ｇから約６．０ｍ＾２／ｇまでの範囲
   の比表面積を有し、上記混合物およびコンパクトはイッ
   トリウムおよびアルミニウムの当量％が第４図の点Ｔ＿
   １からＭまでの範囲にある組成を有し、上記イットリウ
   ムが約４．０当量％より大から約７．５当量％より小ま
   での範囲にあり上記アルミニウムが約９２．５当量％よ
   り大から約９６当量％より小までの範囲にあり、上記雰
   囲気が窒素であり、上記焼結温度が約１９６５℃から約
   ２０５０℃までの範囲にあり、上記焼結体および上記脱
   酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図
   の線分ＬＭ、ＤＭおよびＴ＿１Ｌを含まない多角形ＬＴ
   ＿１ＤＭで画定包囲された組成、焼結体の体積の約２体
   積％未満の気孔率および２５℃で１．４５Ｗ／ｃｍ・Ｋ
   より大きい熱伝導率を有する特許請求の範囲第１項記載
   の方法。 １１、上記混合物およびコンパクトは、イットリウムお
   よびアルミニウムの当量％が第４図の点Ｔ＿１から点Ｌ
   までの範囲にある組成を有し、上記イットリウムが約４
   ．９当量％より大から約７０５当量％までの範囲にあり
   、上記アルミニウムが約９２．５当量％から約９５．１
   当量％より小までの範囲にあり、上記焼結体および上記
   脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４
   図の点Ｌを含まない線分Ｔ＿１Ｌで画定された組成より
   なり、上記混合物中の遊離炭素は約１００ｍ＾２／ｇよ
   り大きい比表面積を有し、上記窒化アルミニウム粉末は
   約３．４ｍ＾２／ｇから約６．０ｍ＾２／ｇの範囲の比
   表面積を有し、上記雰囲気が窒素であり、上記焼結温度
   が約１９７０℃から約２０５０℃であり、上記焼結体が
   ２５℃で１．２７Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有
   する特許請求の範囲第１項記載の方法。 １２、添付図面の第４図の線分Ｕ＿２ＭおよびＤＭを含
   まない多角形Ｕ＿２Ｕ＿１ＤＭで画定包囲された組成、
   セラミック体の体積の約１０体積％未満の気孔率および
   ２５℃で１．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有
   する焼結多結晶窒化アルミニウムセラミック体の製法で
   あつて、下記の工程を含むことを特徴とする方法： （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
   ムおよび遊離炭素よりなる混合物を形成し、ここで上記
   混合物中の遊離炭素は約１００ｍ＾２／ｇより大きい比
   表面積を有し、上記窒化アルミニウム粉末は約３．４ｍ
   ＾２／ｇから約６．０ｍ＾２／ｇまでの範囲の比表面積
   を有し、上記混合物をコンパクトに成形し、ここで上記
   混合物およびコンパクトはイットリウムおよびアルミニ
   ウムの当量％が第４図の点Ｕ＿１から点Ｍまでの範囲に
   あり、上記コンパクト中のイットリウムが約４．０当量
   ％より大から約６．３５当量％までの範囲にあり、上記
   コンパクト中のアルミニウムが約９３．６５当量％から
   約９６当量％より小までの範囲にある組成を有し、上記
   コンパクトは第４図の多角形ＬＴ＿１ＤＭで画定包囲さ
   れた組成の外側にＹ、Ａｌ、ＯおよびＮの当量％組成を
   有し、上記コンパクト中の窒化アルミニウムがこの窒化
   アルミニウムの重量の約１．８５重量％より大から約４
   ．５０重量％より小までの範囲の量の酸素を含有し、 （ｂ）上記コンパクトを周囲圧力において約２５容量％
   以上の窒素を含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で、約
   １３５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔
   閉塞温度より低い温度までの温度にて加熱し、これによ
   り上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸
   素と反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱
   酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図
   の線分Ｕ＿２ＭおよびＤＭを含まない多角形Ｕ＿２Ｕ＿
   １ＤＭで画定包囲された組成を有し、上記炭素による脱
   酸より前の上記コンパクト中の窒化アルミニウムがこの
   窒化アルミニウムの重量の約１．８５重量％より大から
   約４．５０重量％より小までの範囲の酸素含量を有し、
   上記遊離炭素が上記脱酸コンパクトを生成する量存在し
   、さらに （ｃ）上記脱酸コンパクトを約２５容量％以上の窒素を
   含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下、約１
   ９００℃から約２０００℃までの範囲の温度で焼結し、
   上記多結晶体を生成する。 １３、焼結温度が約１９００℃から約１９５０℃までの
   範囲にあり、上記混合物中の窒化アルミニウム粉末が約
   ３．４ｍ＾２／ｇから約６．０ｍ＾２／ｇまでの範囲の
   比表面積を有し、上記焼結体が焼結体の体積の約１体積
   ％未満の気孔率を有する特許請求の範囲第１２項記載の
   方法。 １４、焼結温度が約１９５０℃から約２０００℃までの
   範囲にあり、上記焼結体が焼結体の体積の約１体積％未
   満の気孔率および２５℃で約１．４５Ｗ／ｃｍ・Ｋより
   大きい熱伝導率を有する特許請求の範囲第１２項記載の
   方法。 １５、添付図面の第４図の線分ＬＭおよびＤＭを含まな
   い多角形ＬＴ＿１ＤＭで画定包囲された組成、セラミッ
   ク体の体積の約１０体積％未満の気孔率および２５℃で
   １．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する焼結
   多結晶窒化アルミニウムセラミック体の製法であつて、
   下記の工程を含むことを特徴とする方法： （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
   ムまたはその前駆物質および、遊離炭素、約５０℃から
   約１０００℃までの範囲の温度で熱分解して遊離炭素と
   揮散する気体状分解生成物となる炭素質有機物質および
   これらの混合物よりなる群から選ばれた炭素質添加剤よ
   りなる混合物を形成し、この混合物をコンパクトに成形
   し、ここで上記混合物およびコンパクトはイットリウム
   およびアルミニウムの当量％が第４図の点Ｔ＿１から点
   Ｍまでの範囲にあり、上記コンパクト中のイットリウム
   が約４．０当量％より大から約７．５当量％までの範囲
   にあり、上記コンパクト中のアルミニウムが約９２．５
   当量％から約９６当量％より小までの範囲にある組成を
   有し、上記コンパクトは第４図の多角形ＬＴ＿１ＤＭで
   画定包囲された組成の外側にＹ、Ａｌ、ＯおよびＮの当
   量％組成を有し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約１２００
   ℃までの温度にて加熱し、これにより酸化イットリウム
   と遊離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中で、
   約１３５０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気
   孔閉塞温度より低い温度までの温度にて加熱し、これに
   より上記遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された
   酸素と反応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記
   脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４
   図の線分ＬＭおよびＤＭを含まない多角形ＬＴ＿１ＤＭ
   で画定包囲された組成を有し、上記遊離炭素が上記脱酸
   コンパクトを生成する量存在し、さらに （ｄ）上記脱酸コンパクトを窒素含有非酸化性雰囲気中
   で約１８５５℃以上の温度で焼結して上記多結晶体を生
   成する。 １６、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
   びアルミニウムの当量％が第４図の点Ｕ＿１から点Ｍま
   での範囲にある組成を有し、上記イットリウムが約４．
   ０当量％より大から約６０３５当量％までの範囲にあり
   、上記アルミニウムが約９３．６５当量％から約９６当
   量％より小までの範囲にあり、上記焼結体および脱酸コ
   ンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線
   分Ｕ＿２ＭおよびＤＭを含まない多角形Ｕ＿２Ｕ＿１Ｄ
   Ｍで画定包囲された組成よりなる特許請求の範囲第１５
   項記載の方法。 １７、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
   びアルミニウムの当量％が第４図の点Ｔ＿１とＭとの間
   にある組成を有し、上記イットリウムが約４．０当量％
   より大から約７．５当量％より小までの範囲にあり、上
   記アルミニウムが約９２．５当量％より大から約９６当
   量％より小までの範囲にあり、上記焼結体および上記脱
   酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図
   の線分ＬＭ、ＤＭおよびＴ＿１Ｌを含まない多角形ＬＴ
   ＿１ＤＭで画定包囲された組成よりなる特許請求の範囲
   第１５項記載の方法。 １８、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
   びアルミニウムの当量％が第４図の点Ｔ＿１から点Ｌま
   での範囲にある組成を有し、上記イットリウムが約４．
   ９当量％より大から約７．５当量％までの範囲にあり、
   上記アルミニウムが約９２．５当量％から約９５．１当
   量％より小までの範囲にあり、上記焼結体および上記脱
   酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図
   の点Ｌを含まない線分Ｔ＿１Ｌで画定された組成よりな
   り、上記焼結温度が約１９５０℃以上である特許請求の
   範囲第１５項記載の方法。 １９、上記混合物中の遊離炭素が約１００ｍ＾２／ｇよ
   り大きい比表面積を有し、上記窒化アルミニウム粉末が
   約３．３ｍ＾２／ｇから約６．０ｍ＾２／ｇまでの範囲
   の比表面積を有し、上記混合物およびコンパクトはイッ
   トリウムおよびアルミニウムの当量％が第４図の点Ｔ＿
   １から点Ｍまでの範囲にある組成を有し、上記コンパク
   ト中のイットリウムが約４．０当量％より大から約７．
   ５当量％より小までの範囲にあり、上記コンパクト中の
   アルミニウムが約９２．５当量％より大から約９６当量
   ％より小までの範囲にあり、上記雰囲気が窒素であり、
   上記焼結温度が約１９６５℃から約２０５０℃までの範
   囲であり、上記焼結体および上記脱酸コンパクトはＡｌ
   、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分ＬＭ、ＤＭお
   よびＴ＿１Ｌを含まない多角形ＬＴ＿１ＤＭで画定包囲
   された組成を有し、上記焼結体が焼結体の体積の約２体
   積％未満の気孔率および２５℃で１．４５Ｗ／ｃｍ・Ｋ
   より大きい熱伝導率を有する特許請求の範囲第１５項記
   載の方法。 ２０、上記混合物およびコンパクトはイットリウムおよ
   びアルミニウムの当量％が第４図の点Ｔ＿１から点Ｌま
   での範囲にある組成を有し、上記コンパクト中のイット
   リウムが約４．９当量％より大から約７．５当量％まで
   の範囲にあり、上記コンパクト中のアルミニウムが約９
   ２．５当量％から約９５．１当量％より小までの範囲に
   あり、上記焼結体および脱酸コンパクトはＡｌ、Ｙ、Ｏ
   およびＮの当量％が第４図の点Ｌを含まない線分Ｔ＿１
   Ｌで画定された組成よりなり、上記混合物中の遊離炭素
   が約１００ｍ＾２／ｇより大きい比表面積を有し、上記
   窒化アルミニウム粉末が約３．４ｍ＾２／ｇから約６．
   ０ｍ＾２／ｇまでの範囲の比表面積を有し、上記雰囲気
   が窒素であり、上記焼結温度が約１９７０℃から約２０
   ５０℃までの範囲にあり、上記焼結体は２５℃で１．２
   ７Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有する特許請求の
   範囲第１５項記載の方法。 ２１、工程（ｃ）の窒素含有雰囲気が上記焼結体を生成
   するための窒化アルミニウムの脱酸を促進するのに十分
   な窒素を含有する特許請求の範囲第１５項記載の方法。 ２２、工程（ｄ）の窒素含有雰囲気が上記窒化アルミニ
   ウムの有意な減量を防止するのに十分な窒素を含有する
   特許請求の範囲第１５項記載の方法。 ２３、上記方法を周囲圧力で行う特許請求の範囲第１５
   項記載の方法。 ２４、添付図面の第４図の線分Ｕ＿２ＭおよびＤＭを含
   まない多角形Ｕ＿２Ｕ＿１ＤＭで画定包囲された組成、
   セラミック体の体積の約１０体積％未満の気孔率および
   ２５℃で１．００Ｗ／ｃｍ・Ｋより大きい熱伝導率を有
   する焼結多結晶窒化アルミニウムセラミック体の製法で
   あって、下記の工程を含むことを特徴とする方法： （ａ）酸素含有窒化アルミニウム粉末、酸化イットリウ
   ムまたはその前駆物質および、遊離炭素約５０℃から約
   １０００℃までの範囲の温度で熱分解して遊離炭素と揮
   散する気体状分解生成物となる炭素質有機物質およびこ
   れらの混合物よりなる群から選ばれた炭素質添加剤より
   なる混合物を形成し、ここで上記混合物中の遊離炭素は
   約１００ｍ＾２／ｇより大きい比表面積を有し、上記窒
   化アルミニウム粉末は約３．４ｍ＾２／ｇから約６．０
   ｍ＾２／ｇまでの比表面積を有し、上記混合物をコンパ
   クトに成形し、ここで上記混合物およびコンパクトはイ
   ットリウムおよびアルミニウムの当量％が第４図の点Ｕ
   ＿１から点Ｍまでの範囲にあり上記コンパクト中のイッ
   トリウムが約４．０当量％より大から約６．３５当量％
   までの範囲にあり、上記コンパクト中のアルミニウムが
   約９３．６５当量％から約９６当量％より小までの範囲
   にある組成を有し、上記コンパクトは第４図の多角形Ｌ
   Ｔ＿１ＤＭで画定包囲された組成の外側にＹ、Ａｌ、Ｏ
   およびＮの当量％組成を有し、上記コンパクト中の窒化
   アルミニウムがこの窒化アルミニウムの重量の約１．８
   ５重量％より大から約４．５０重量％より小までの範囲
   の量の酸素を含有し、 （ｂ）上記コンパクトを非酸化性雰囲気中で約１２００
   ℃までの温度にて加熱し、これにより酸化イットリウム
   と遊離炭素を生成し、 （ｃ）上記コンパクトを約２５容量％以上の窒素含有す
   る窒素含有非酸化性雰囲気中、周囲圧力下で、約１３５
   ０℃からコンパクトを脱酸するのに十分だが気孔閉塞温
   度より低い温度までの温度にて加熱し、これにより上記
   遊離炭素を上記窒化アルミニウムに含有された酸素と反
   応させて脱酸コンパクトを生成し、ここで上記脱酸コン
   パクトはＡｌ、Ｙ、ＯおよびＮの当量％が第４図の線分
   Ｕ＿２ＭおよびＤＭを含まない多角形Ｕ＿２Ｕ＿１ＤＭ
   で画定包囲された組成を有し、上記炭素による脱酸より
   前の上記コンパクト中の窒化アルミニウムがこの窒化ア
   ルミニウムの重量の約１．８５重量％より大から約４．
   ５０重量％より小までの範囲の酸素含量を有し、上記遊
   離炭素が上記脱酸コンパクトを生成する量存在し、さら
   に （ｄ）上記脱酸コンパクトを約２５容量％以上の窒素を
   含有する窒素含有非酸化性雰囲気中で周囲圧力下、約１
   ９００℃から約２０００℃までの範囲の温度で焼結し、
   上記多結晶体を生成する。 ２５、焼結温度が約１９００℃から約１９５０℃までの
   範囲にあり、上記混合物中の窒化アルミニウム粉末が約
   ３．４ｍ＾２／ｇから約６．０ｍ＾２／ｇまでの範囲の
   比表面積を有し、上記焼結体が焼結体の体積の約１体積
   ％未満の気孔率を有する特許請求の範囲第２４項記載の
   方法。 ２６、焼結晶度が約１９５０℃から約２０００℃までの
   範囲にあり、上記焼結体が焼結体の体積の約１体積％未
   満の気孔率および２５℃で約１．４５Ｗ／ｃｍ・Ｋより
   大きい熱伝導率を有する特許請求の範囲第２４項記載の
   方法。