JPS61141779A - 熱安定性接着剤 - Google Patents
熱安定性接着剤Info
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- JPS61141779A JPS61141779A JP60227948A JP22794885A JPS61141779A JP S61141779 A JPS61141779 A JP S61141779A JP 60227948 A JP60227948 A JP 60227948A JP 22794885 A JP22794885 A JP 22794885A JP S61141779 A JPS61141779 A JP S61141779A
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- JP
- Japan
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- composition
- composition according
- epoxy resin
- catalyst
- adhesive
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09J—ADHESIVES; NON-MECHANICAL ASPECTS OF ADHESIVE PROCESSES IN GENERAL; ADHESIVE PROCESSES NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE; USE OF MATERIALS AS ADHESIVES
- C09J179/00—Adhesives based on macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing nitrogen, with or without oxygen, or carbon only, not provided for in groups C09J161/00 - C09J177/00
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08F—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
- C08F283/00—Macromolecular compounds obtained by polymerising monomers on to polymers provided for in subclass C08G
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L79/00—Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing nitrogen with or without oxygen or carbon only, not provided for in groups C08L61/00 - C08L77/00
- C08L79/04—Polycondensates having nitrogen-containing heterocyclic rings in the main chain; Polyhydrazides; Polyamide acids or similar polyimide precursors
- C08L79/08—Polyimides; Polyester-imides; Polyamide-imides; Polyamide acids or similar polyimide precursors
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C09—DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- C09J—ADHESIVES; NON-MECHANICAL ASPECTS OF ADHESIVE PROCESSES IN GENERAL; ADHESIVE PROCESSES NOT PROVIDED FOR ELSEWHERE; USE OF MATERIALS AS ADHESIVES
- C09J163/00—Adhesives based on epoxy resins; Adhesives based on derivatives of epoxy resins
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- Medicinal Chemistry (AREA)
- Polymers & Plastics (AREA)
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Epoxy Resins (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔並業上の利用分野〕
本発明は、高温にさらした際にがス発生の水準が非常に
低い、ダイ（ｄｉ・）結合材料としての＆膚剤組成物に
関する。
低い、ダイ（ｄｉ・）結合材料としての＆膚剤組成物に
関する。
、Ｗｃ着剤組成物、特に導電性の接着剤は、マイクロエ
レクトロニクス業界において最近非常忙人気が出てきて
いる。これらの接着剤は各種の目的に使用されているが
、多くの目立った用途の内の１つは、基板または他の支
持媒体に半導体グイまたはチップを結合させることであ
る。それら接着剤ＫｇｌＩｌ連する１つの共通の問題点
は、高温にさらした場合に、それら接着剤がガス発生を
受ける傾向を示すことである。すなわち、接着剤の硬化
の際に、または硬化接着剤のその後の熱老化の際に１熱
不安定性により、吸着ガスまたは吸蔵ガスが放出される
。これは重大な問題である。なぜなら、非常に多くの場
合、電気部品の成功または失敗は、接着剤がうけるガス
発生（これは接着剤内における９隙形成をまねき、その
結果、接着剤の熱的および電気的性質に逆効果を与える
）の程度に＠接関係するからである。
レクトロニクス業界において最近非常忙人気が出てきて
いる。これらの接着剤は各種の目的に使用されているが
、多くの目立った用途の内の１つは、基板または他の支
持媒体に半導体グイまたはチップを結合させることであ
る。それら接着剤ＫｇｌＩｌ連する１つの共通の問題点
は、高温にさらした場合に、それら接着剤がガス発生を
受ける傾向を示すことである。すなわち、接着剤の硬化
の際に、または硬化接着剤のその後の熱老化の際に１熱
不安定性により、吸着ガスまたは吸蔵ガスが放出される
。これは重大な問題である。なぜなら、非常に多くの場
合、電気部品の成功または失敗は、接着剤がうけるガス
発生（これは接着剤内における９隙形成をまねき、その
結果、接着剤の熱的および電気的性質に逆効果を与える
）の程度に＠接関係するからである。
多数の導電性および熱安定性接着剤が報告されている。
米国特許第４，１４７，６６９号明細書には、最初にガ
リウムとスズとを混合して共融混合物を形成し、その混
合物と粉末化金属例えば金、銀または銅とを混合して合
金を形成し、そしてこの合金と硬化剤をもつ樹脂とを混
合することによって形成した合金を含有する導電性およ
び伝熱性接着剤が記載されている。前記の特許明細書に
記載されている樹脂および硬化剤は当業者に公知の任意
の通常の型のものである。
リウムとスズとを混合して共融混合物を形成し、その混
合物と粉末化金属例えば金、銀または銅とを混合して合
金を形成し、そしてこの合金と硬化剤をもつ樹脂とを混
合することによって形成した合金を含有する導電性およ
び伝熱性接着剤が記載されている。前記の特許明細書に
記載されている樹脂および硬化剤は当業者に公知の任意
の通常の型のものである。
米国特許第４，３１１，６１５号明細書には、パラジウ
ム（１０ポリアミド酸化合物と過当な溶媒例えばＮ−メ
チル−２−ピロリドン等とからなる導電性フィルムが記
載さｎている。前記特許の発明者は、接着剤の導電率が
パラジウム（ｎ）イオンの存在の関数であることを開示
している。
ム（１０ポリアミド酸化合物と過当な溶媒例えばＮ−メ
チル−２−ピロリドン等とからなる導電性フィルムが記
載さｎている。前記特許の発明者は、接着剤の導電率が
パラジウム（ｎ）イオンの存在の関数であることを開示
している。
米国特許第３，０７３，７８４号明細書には、有機溶ｉ
Ｋ溶かしたテトラカルゲン酸無水物と有機ノアミンとか
らなる接着剤組成物が記載されている。
Ｋ溶かしたテトラカルゲン酸無水物と有機ノアミンとか
らなる接着剤組成物が記載されている。
導電剤としては銀が開示されている。
米国特許第３．６８４，５３３号明細書には、ヒトミキ
シ置換脂肪族アミン、単核芳香族アミンまたは多核芳香
族アミンの群から選んだ活性水素含有化合物と、ロジン
と、有機溶媒とチキソドロー−剤とからなる、スクリー
ン印刷可能なノ・ンダ組成物が記載されている。
シ置換脂肪族アミン、単核芳香族アミンまたは多核芳香
族アミンの群から選んだ活性水素含有化合物と、ロジン
と、有機溶媒とチキソドロー−剤とからなる、スクリー
ン印刷可能なノ・ンダ組成物が記載されている。
米国特許第３，７４６．６６２号明細書には、工Ｉキシ
樹脂と硬化剤と粉末化靭性ポリマー成分と金属粒子とか
らなる伝熱性および（または）導電性の重合性分散物が
記載されている。その接着剤の導電率は、エポキシ樹脂
上の極性基例えば遊離水酸基またはカル？キシル基によ
りて増加する。
樹脂と硬化剤と粉末化靭性ポリマー成分と金属粒子とか
らなる伝熱性および（または）導電性の重合性分散物が
記載されている。その接着剤の導電率は、エポキシ樹脂
上の極性基例えば遊離水酸基またはカル？キシル基によ
りて増加する。
米国特許第２．８６４，７７４号明細書には、樹脂組成
物内において潜晶質金属粒子をその場で形成することに
よって伝導性を得る、伝導性組成物が記数されている。
物内において潜晶質金属粒子をその場で形成することに
よって伝導性を得る、伝導性組成物が記数されている。
米国特許第３，６７７，９７４号明細書には、ノ？ラッ
クエポキン樹脂２５〜３５部と粒子状銀６５〜７５部と
イミダゾール硬化剤０．５〜１．４重量部とからなる導
電性！＆着剤が記載されている。
クエポキン樹脂２５〜３５部と粒子状銀６５〜７５部と
イミダゾール硬化剤０．５〜１．４重量部とからなる導
電性！＆着剤が記載されている。
本発明によれば、高温にさらした場合にガス発生の水準
が極めて低い新規の接着剤が開示される。
が極めて低い新規の接着剤が開示される。
本発明の接着剤は、低い体積抵抗率を示し、それにより
良好な導゛成率も示す。
良好な導゛成率も示す。
本発明の接着剤は、可溶性ポリイミド樹脂と、そのポリ
イミド樹脂用の重合性および（ｔたは）架橋性溶媒と、
多官能性エポキシ樹脂と、前記のポリイミド溶媒に反応
性の架橋剤と、前記のポリイミド溶媒および前記の架橋
剤の架橋反応を触媒する触媒とを含んでなる。本発明の
接着剤組成物に対して導電性を付与する導電性材料を、
場合によル加えることができる。
イミド樹脂用の重合性および（ｔたは）架橋性溶媒と、
多官能性エポキシ樹脂と、前記のポリイミド溶媒に反応
性の架橋剤と、前記のポリイミド溶媒および前記の架橋
剤の架橋反応を触媒する触媒とを含んでなる。本発明の
接着剤組成物に対して導電性を付与する導電性材料を、
場合によル加えることができる。
他の所望成分としては、エポキシ樹脂用の通常のハード
ナー、および工Ｉキシとハードナーとの反応を触媒する
触媒が含まれる。
ナー、および工Ｉキシとハードナーとの反応を触媒する
触媒が含まれる。
本発明の可溶性ポリイミド成分は、接着剤組成物の約１
．５１麓％〜約２１ｆｉｊｉチ好ましくは約３重量−へ
約９重蓋チで存在する。ジェイ、ベート實ン（Ｊ、Ｂｉ
ｔｅｍａｎ）等に対する米国特許第３．８５６，７５２
号明細−ＷＫ記載された、チパ・ガイギー社（ｃ１ｈａ
−Ｇ＠１ｇｙ Ｃｏｒｐｏｒａｔｔ＠）から商品名ＸＵ
２１８で市販されている型のポリイミド樹脂が、使用す
ることのできる過当な樹脂である。
．５１麓％〜約２１ｆｉｊｉチ好ましくは約３重量−へ
約９重蓋チで存在する。ジェイ、ベート實ン（Ｊ、Ｂｉ
ｔｅｍａｎ）等に対する米国特許第３．８５６，７５２
号明細−ＷＫ記載された、チパ・ガイギー社（ｃ１ｈａ
−Ｇ＠１ｇｙ Ｃｏｒｐｏｒａｔｔ＠）から商品名ＸＵ
２１８で市販されている型のポリイミド樹脂が、使用す
ることのできる過当な樹脂である。
その樹脂は、各種の溶媒に可溶性の完全イミド化ポリイ
ミド樹脂である。その樹脂はフェニリンダンジアミンお
よび二無水物から誘導される。この点は上記特許明細書
に詳細に記載されているので、参照されたい。前記の４
リイミドは、好ましくは無水条件下で１００℃において
、少なくとも一方の反応体の溶媒である有機反応媒質中
で、７エ二リンダンジアミンと二無水物とを反応させる
ことによって′ｐ４ｍする。得られる生成物はＩリアミ
ド酸であり、続いてこれを数種の方法の内の１つで所望
のポリイミドに変換する。すなわち、ポリアミド酸溶液
を加熱してイミド化を実質的に完了させるか、あるいは
ポリアミド酸溶液と脱水剤とを触媒の存在下または不在
下で一緒にし、そして場合によシ、得らｎた混合物を加
熱しイミド化を実質的に完了させる。従って、ポリアミ
ド酸＃液または部分的にイミド化されたボリアばド酸溶
液は。
ミド樹脂である。その樹脂はフェニリンダンジアミンお
よび二無水物から誘導される。この点は上記特許明細書
に詳細に記載されているので、参照されたい。前記の４
リイミドは、好ましくは無水条件下で１００℃において
、少なくとも一方の反応体の溶媒である有機反応媒質中
で、７エ二リンダンジアミンと二無水物とを反応させる
ことによって′ｐ４ｍする。得られる生成物はＩリアミ
ド酸であり、続いてこれを数種の方法の内の１つで所望
のポリイミドに変換する。すなわち、ポリアミド酸溶液
を加熱してイミド化を実質的に完了させるか、あるいは
ポリアミド酸溶液と脱水剤とを触媒の存在下または不在
下で一緒にし、そして場合によシ、得らｎた混合物を加
熱しイミド化を実質的に完了させる。従って、ポリアミ
ド酸＃液または部分的にイミド化されたボリアばド酸溶
液は。
本発明のポリイミド溶媒に可溶性である限り１本発明だ
おいて使用することができることは理解されよう。
おいて使用することができることは理解されよう。
本発明のポリイミド成分のエポキシ樹脂成分（後述する
）への溶解を保証するために、ポリイミド成分用溶媒を
使用する。任意の通常の溶媒例えば当業者に公知の中性
の溶媒を使用することができるが、本発明の接着剤組成
物の他の成分と架橋を形成することのできる反応性部分
である溶媒を使用するのが好ましい。反応性溶媒を使用
して、後の揮発化工程（これは、中性溶媒を使用すると
必要になる）の際に起こる空隙形成の可能性を最小にす
る。環境問題を考慮して溶媒の選択を決めることもでき
る。
）への溶解を保証するために、ポリイミド成分用溶媒を
使用する。任意の通常の溶媒例えば当業者に公知の中性
の溶媒を使用することができるが、本発明の接着剤組成
物の他の成分と架橋を形成することのできる反応性部分
である溶媒を使用するのが好ましい。反応性溶媒を使用
して、後の揮発化工程（これは、中性溶媒を使用すると
必要になる）の際に起こる空隙形成の可能性を最小にす
る。環境問題を考慮して溶媒の選択を決めることもでき
る。
本発明のポリイミド樹脂用溶媒は、モノビニル不飽和化
合物または１以上の不飽和部位をもつ他の適当な不飽和
化合物の群から選ぶ。本発明の好ましい溶媒はＮ−ビニ
ルピロリジノンである。溶媒は、接着剤組成物の重量の
約１５％〜約６０％、好ましくは約２１％〜約４５チの
範囲の址で存在する。必要により、５チ未満の小量のポ
リイミド用中性または非反応性溶媒例えばＮ−メチルピ
ロリジノンまたはＮ−シクロヘキシルピロリジノンを加
えて混合物の粘度を下げることができる。
合物または１以上の不飽和部位をもつ他の適当な不飽和
化合物の群から選ぶ。本発明の好ましい溶媒はＮ−ビニ
ルピロリジノンである。溶媒は、接着剤組成物の重量の
約１５％〜約６０％、好ましくは約２１％〜約４５チの
範囲の址で存在する。必要により、５チ未満の小量のポ
リイミド用中性または非反応性溶媒例えばＮ−メチルピ
ロリジノンまたはＮ−シクロヘキシルピロリジノンを加
えて混合物の粘度を下げることができる。
本発明の接着剤の一部分を形成するエポキシ樹脂（接着
剤組成物の重量の約３９６〜約３０チ、好ましくは約６
％〜約１５％）は、通常の架橋性多官能性エポキシ樹脂
である。本発明において有用なエポキシ樹脂は、１分子
当ｊ０１よシ多くの１．２−工Ｉキシ基を含む樹脂であ
る。それらは、飽和または不飽和の樹脂族、脂環式また
は複素環式であることができ、そしてモノマー性ま九は
ポリマー性であることができる。前記＠脂の１エポキシ
ドａ５の重量は約１００〜約２．０００の範囲内でるる
ことができる。
剤組成物の重量の約３９６〜約３０チ、好ましくは約６
％〜約１５％）は、通常の架橋性多官能性エポキシ樹脂
である。本発明において有用なエポキシ樹脂は、１分子
当ｊ０１よシ多くの１．２−工Ｉキシ基を含む樹脂であ
る。それらは、飽和または不飽和の樹脂族、脂環式また
は複素環式であることができ、そしてモノマー性ま九は
ポリマー性であることができる。前記＠脂の１エポキシ
ドａ５の重量は約１００〜約２．０００の範囲内でるる
ことができる。
有用なエポキシ樹脂は、エピノ・ロヒドリン例えハエビ
クロロヒドリンと多価フェノールとからｅ導さ牡る多価
フェノールのグリシジルポリエーテルである。その多価
フェノールの例としては、レゾルシノール、ヒドロキノ
ン、ビス（４−ヒドロキシフェニＡＩ） −２＠ ２−
！ＵＩダン（通常は、ビスフェノールＡとして知られて
いる）、４．４’−ジヒドロキシベンゾフェノン、ビス
（４−ヒドロキシフェニル）−１，１−エタン、ビス（
４−ヒドロキシフェニル）−１，１−イソブタン、ビス
（４−ヒドロキシフェニル）−、２−ブタン、ビス（２
−ジヒドロキシナフチル）メタン、フロログルシノール
、ンよびビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホンが含
まれる。更に他の多価フェノールは、２よシ多いフェノ
ールまたは置換フェノール、メチレン架橋を介して連結
した部分、ならびにハｏｆン化例えば臭素化および塩素
化フェノール系化合物を含むノーラックｉＩＲ脂である
。
クロロヒドリンと多価フェノールとからｅ導さ牡る多価
フェノールのグリシジルポリエーテルである。その多価
フェノールの例としては、レゾルシノール、ヒドロキノ
ン、ビス（４−ヒドロキシフェニＡＩ） −２＠ ２−
！ＵＩダン（通常は、ビスフェノールＡとして知られて
いる）、４．４’−ジヒドロキシベンゾフェノン、ビス
（４−ヒドロキシフェニル）−１，１−エタン、ビス（
４−ヒドロキシフェニル）−１，１−イソブタン、ビス
（４−ヒドロキシフェニル）−、２−ブタン、ビス（２
−ジヒドロキシナフチル）メタン、フロログルシノール
、ンよびビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホンが含
まれる。更に他の多価フェノールは、２よシ多いフェノ
ールまたは置換フェノール、メチレン架橋を介して連結
した部分、ならびにハｏｆン化例えば臭素化および塩素
化フェノール系化合物を含むノーラックｉＩＲ脂である
。
他のエポキシ樹脂は、ルイスｅｉｉｔ触媒例えば三弗化
ホウ素を使用して多価アルコールとエピハロヒドリンと
を反応させ、続いて得らｎ穴生成物をアルカリ性脱水素
剤で処塊することによって調製される多価アルコールの
グリシジルポリエーテルである。前記のポリエポキシ材
料のＡ製に使用することのできる多価アルコールとして
は、グリセリン、エチレングリコール、フロピレンゲリ
コール、ジエチレングリコール、ヘキサンジオール、ヘ
キサントリオール、トリメチロールエタン譬ン、トリメ
チロールエタン、ペンタエリトリトール等が含まれる。
ホウ素を使用して多価アルコールとエピハロヒドリンと
を反応させ、続いて得らｎ穴生成物をアルカリ性脱水素
剤で処塊することによって調製される多価アルコールの
グリシジルポリエーテルである。前記のポリエポキシ材
料のＡ製に使用することのできる多価アルコールとして
は、グリセリン、エチレングリコール、フロピレンゲリ
コール、ジエチレングリコール、ヘキサンジオール、ヘ
キサントリオール、トリメチロールエタン譬ン、トリメ
チロールエタン、ペンタエリトリトール等が含まれる。
他のエポキシ樹脂は、エピハロヒドリンとポリカル？ン
酸とから誘導されるＩリカルゲン酸のグリシジルエステ
ルである。ＩリカルＲン酸の例としては、フタルｆＩＲ
またはその無水物、イソフタル酸、テレフタル酸、テト
ラヒドロフタＡ／酸、ヘキサＬドロフタル酸無水物、ア
ジピン酸、二麓体化脂肪酸、不飽和脂肪酸とアクリル酸
とから得られる二塩基酸等が含まれる。
酸とから誘導されるＩリカルゲン酸のグリシジルエステ
ルである。ＩリカルＲン酸の例としては、フタルｆＩＲ
またはその無水物、イソフタル酸、テレフタル酸、テト
ラヒドロフタＡ／酸、ヘキサＬドロフタル酸無水物、ア
ジピン酸、二麓体化脂肪酸、不飽和脂肪酸とアクリル酸
とから得られる二塩基酸等が含まれる。
最も好ましいエポキシ樹脂は、多価フェノールのグリシ
ジルポリエーテル、特にはビスフェノール人のグリシジ
ルポリエーテル、および工Ｉキシ化フェノールま几はク
レゾールノ♂２ツク樹脂である。
ジルポリエーテル、特にはビスフェノール人のグリシジ
ルポリエーテル、および工Ｉキシ化フェノールま几はク
レゾールノ♂２ツク樹脂である。
場合により、エポキシ樹脂用の通常のノ・−ドナー （
ｈｌｒｄｅｎ＊ｒ）または硬化剤（ｃｕｒｉｎｇ ａｇ
ｓｎｔ）を本発明の接着剤組成物中に加えることができ
る。
ｈｌｒｄｅｎ＊ｒ）または硬化剤（ｃｕｒｉｎｇ ａｇ
ｓｎｔ）を本発明の接着剤組成物中に加えることができ
る。
接着剤製造業者がハードナーを使わないで接着剤を処方
し、最終ユーザーに対して使用直前に７１−ドナー中に
加えるよう指示書をつけて販売することができることは
言うまでもない。ハードナーは。
し、最終ユーザーに対して使用直前に７１−ドナー中に
加えるよう指示書をつけて販売することができることは
言うまでもない。ハードナーは。
接着剤組成物の１盆の約３％〜約３０％、好ましくは約
６９６〜約１］％の範囲の量で存在する。エポキシ樹脂
を架橋して系を硬化するととによって作用する任意の通
常のハードナーを選ぶことができる。
６９６〜約１］％の範囲の量で存在する。エポキシ樹脂
を架橋して系を硬化するととによって作用する任意の通
常のハードナーを選ぶことができる。
代表的なハードナーとしては、１分子当り少なくとも３
個の活性アミン水素原子をもつ脂肪族ポリアミンが含ま
れる。前記アミンは、例えばＩリアルキレン？リアミン
例えばジエチレントリアミン、トリエチレンテトラアミ
ン、テトラエチレンペンタミンおよびペンタエチレンへ
キサミンである。他の有用なアミンは、エチレンジアミ
ン、ナト２メチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン
、キシレンジアミン等である。前記のアミンと、アクリ
ロニトリル、アクリル酸、アクリル酸エチル等との付加
物も、その付加物が少なくとも３個の活性アミン水素原
子を含む場合には有用である。
個の活性アミン水素原子をもつ脂肪族ポリアミンが含ま
れる。前記アミンは、例えばＩリアルキレン？リアミン
例えばジエチレントリアミン、トリエチレンテトラアミ
ン、テトラエチレンペンタミンおよびペンタエチレンへ
キサミンである。他の有用なアミンは、エチレンジアミ
ン、ナト２メチレンジアミン、ヘキサメチレンジアミン
、キシレンジアミン等である。前記のアミンと、アクリ
ロニトリル、アクリル酸、アクリル酸エチル等との付加
物も、その付加物が少なくとも３個の活性アミン水素原
子を含む場合には有用である。
有用なアミンとしては、ボリアばンと脂肪酸との反応に
よって得らｎるモノ育−および二量体のアミドアミンも
含まれる。但し、得られたアミドアミンが１分子当り少
なくとも３個の活性アミン水累承子を含むことが勿論条
件となる。
よって得らｎるモノ育−および二量体のアミドアミンも
含まれる。但し、得られたアミドアミンが１分子当り少
なくとも３個の活性アミン水累承子を含むことが勿論条
件となる。
本発明の組成物と共に使用することのできる他の硬化剤
またはハードナーとしては、アミン末端Ｉリアミド、芳
香族アミン、メルカプタン、無水物、イソシアネート、
および触媒／潜在ハードナー例えば三弗化ホウ素、モノ
エチルアミンおよびジシアンジアミドが含まれる。
またはハードナーとしては、アミン末端Ｉリアミド、芳
香族アミン、メルカプタン、無水物、イソシアネート、
および触媒／潜在ハードナー例えば三弗化ホウ素、モノ
エチルアミンおよびジシアンジアミドが含まれる。
代表的な芳香族アミンとしては、メタフェニレンジアミ
ン、４．４’−メチレンツアミン、ｐ−アばノフェニル
スルホン、ベンジルジメチルアミン等が含まれる。代表
的な無水物ハードナーはポリサイエンシーズ社（Ｐｏｌ
ｙｇｃｌｓａｃｓｓ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）から市
販のナノツク・メチル・アミン・イド２イド・ブランド
（Ｎａｄｉｃ Ｍｅｔｈｙｌ Ａｎｈｙｄｒｌｄａ Ｂ
ｒａｎｄ）ハードナー（メチル−ビシクロ（、、１）へ
ブテン−、３−ノカルＩン酸無水物異性体）、ヘキサヒ
ドロフタル酸無水物、フタル酸熱水物、ピロメリト酸二
無水物、ツレイン酸無水物、トリメリド酸無水物、ベン
ゾフェノンテトラカルビン酸二無水物、クロレンド酸無
水物およびドデセニルコハク酸無水物である。
ン、４．４’−メチレンツアミン、ｐ−アばノフェニル
スルホン、ベンジルジメチルアミン等が含まれる。代表
的な無水物ハードナーはポリサイエンシーズ社（Ｐｏｌ
ｙｇｃｌｓａｃｓｓ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）から市
販のナノツク・メチル・アミン・イド２イド・ブランド
（Ｎａｄｉｃ Ｍｅｔｈｙｌ Ａｎｈｙｄｒｌｄａ Ｂ
ｒａｎｄ）ハードナー（メチル−ビシクロ（、、１）へ
ブテン−、３−ノカルＩン酸無水物異性体）、ヘキサヒ
ドロフタル酸無水物、フタル酸熱水物、ピロメリト酸二
無水物、ツレイン酸無水物、トリメリド酸無水物、ベン
ゾフェノンテトラカルビン酸二無水物、クロレンド酸無
水物およびドデセニルコハク酸無水物である。
本発明の接着剤組成物を高温での用途に使用することに
なる場合においては、エポキシ用ノ・−ドナーが非熱反
応性であることが好ましい。ｑ＃に好ましい非熱反応性
ハードナーは、二ニオン・カーバイド社（Ｕｎｉｏｎ
Ｃａｒｂｉｄｅ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）製のＢＲシ
リーズのものである。七ｎらは固体エポキシ化合物用の
フェノール性ノーラックハードナーである。そのシリー
ズの特に好ましい樹脂の１つは、 ＢＲＷＥ−５５５５
の名称で市販されている。そｎは、１５０℃の溶融粘度
ＳＯＯ〜２５００センチＩイズ、軟化点１９０−２１０
下およびフェノール性水酸基当童１０７（Ｉｉ／ＩＩモ
ル）ｔ−もつ固体フェノール系ノが２ツクハードナーで
ある。
なる場合においては、エポキシ用ノ・−ドナーが非熱反
応性であることが好ましい。ｑ＃に好ましい非熱反応性
ハードナーは、二ニオン・カーバイド社（Ｕｎｉｏｎ
Ｃａｒｂｉｄｅ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）製のＢＲシ
リーズのものである。七ｎらは固体エポキシ化合物用の
フェノール性ノーラックハードナーである。そのシリー
ズの特に好ましい樹脂の１つは、 ＢＲＷＥ−５５５５
の名称で市販されている。そｎは、１５０℃の溶融粘度
ＳＯＯ〜２５００センチＩイズ、軟化点１９０−２１０
下およびフェノール性水酸基当童１０７（Ｉｉ／ＩＩモ
ル）ｔ−もつ固体フェノール系ノが２ツクハードナーで
ある。
通常はビスフェノールＡとして公知のビス（４−ヒドロ
キシフェニル）−、２−７”ロパンも、本発明で使用す
るエポキシ樹脂用ハードナーとして有用である。
キシフェニル）−、２−７”ロパンも、本発明で使用す
るエポキシ樹脂用ハードナーとして有用である。
そうすることが望ましい場合には、エポキシ樹脂と硬化
剤との反応を促進するために、触媒を接着剤組成物の重
量の約０．３％〜約３％、好ましくは約１．５％〜約３
％の範囲で使用する。好ましい触媒は、アルキルまたは
アリールＩｔ換イミダゾール触媒である。本発明で使用
することのできる好ましい触媒としては、２−エチル、
４−メチルイミダゾール（ＥＭＩ 、アルドリッチ・ケ
ミカル（Ａｌｄｒｉｅｈ Ｃｈ＠ｍ１ｃａｌ） ）、２
−メチルイミダゾ−ル等が含まれる。
剤との反応を促進するために、触媒を接着剤組成物の重
量の約０．３％〜約３％、好ましくは約１．５％〜約３
％の範囲で使用する。好ましい触媒は、アルキルまたは
アリールＩｔ換イミダゾール触媒である。本発明で使用
することのできる好ましい触媒としては、２−エチル、
４−メチルイミダゾール（ＥＭＩ 、アルドリッチ・ケ
ミカル（Ａｌｄｒｉｅｈ Ｃｈ＠ｍ１ｃａｌ） ）、２
−メチルイミダゾ−ル等が含まれる。
本発明の架橋剤は、接着剤組成物の重量の約１５％〜約
６０俤、好ましくは２１％〜約４５−の範囲の量で存在
する。架橋剤はポリイぐド樹脂用溶媒と反応性であり、
モノビニルまたは他のエチレン系不飽和有機化合物と共
重合可能なポリエチレン系不飽和有機化合物からなる鮮
から選択する。
６０俤、好ましくは２１％〜約４５−の範囲の量で存在
する。架橋剤はポリイぐド樹脂用溶媒と反応性であり、
モノビニルまたは他のエチレン系不飽和有機化合物と共
重合可能なポリエチレン系不飽和有機化合物からなる鮮
から選択する。
代表的な架橋剤としては、以下のものに制限するわけで
はないが、トリアリル−８−トリアジン−２ｓ＋ｍｓ−
［１オン、トリアリルシアヌレート、トリアリルホスフ
ェート、トリアリルホスファイト、トリアリルトリメリ
テート、トリアリルトリメ七−ト、テトラリルピロメリ
テート、ジアリルイタコネート、ジアリルジクリコール
ヵーゲネート、ジアリル７マレート、ジアリルイソシア
ネート、ジアリルイタコネート、ジアリルマレエート、
ジアリル７マレート、ジアリルフタレート、およびジビ
ニル化合物例えばジビニルスルホン、ジビニルセバクー
ト、ジビニルエーテルおよびジビニルベンゼンが含マれ
る。
はないが、トリアリル−８−トリアジン−２ｓ＋ｍｓ−
［１オン、トリアリルシアヌレート、トリアリルホスフ
ェート、トリアリルホスファイト、トリアリルトリメリ
テート、トリアリルトリメ七−ト、テトラリルピロメリ
テート、ジアリルイタコネート、ジアリルジクリコール
ヵーゲネート、ジアリル７マレート、ジアリルイソシア
ネート、ジアリルイタコネート、ジアリルマレエート、
ジアリル７マレート、ジアリルフタレート、およびジビ
ニル化合物例えばジビニルスルホン、ジビニルセバクー
ト、ジビニルエーテルおよびジビニルベンゼンが含マれ
る。
本発明の組成物中の架橋剤として有用な他の化合物とし
ては、グリコールジアクリレートおよびトリアクリレー
ト、グリー−ルジーおよびトリメタクリレート、エチレ
ングリコールジメタクリレート、プロピレングリコール
ジメタクリレート、１．３−ブチレングリコールジメタ
クリレートならびにトリメチロールプロパントリメタク
リレートが含まれる。
ては、グリコールジアクリレートおよびトリアクリレー
ト、グリー−ルジーおよびトリメタクリレート、エチレ
ングリコールジメタクリレート、プロピレングリコール
ジメタクリレート、１．３−ブチレングリコールジメタ
クリレートならびにトリメチロールプロパントリメタク
リレートが含まれる。
本発明におｈて架橋剤として有用な他の化合物トリては
、ジアリルスクシネート、ジアリルアジペ−）、 シフ
９ルセパケート、ジアリルエチレンカーゴネート、トリ
アリルアコニテート、トリアリルがレート、トリアリル
サイトレート、トリアリルピロメリテート、トリアリル
アルミネート、トリアリルチタネート、テトラアリルベ
ンゼンテトラカル−キシレート、テトラリルチオホスホ
ネー）、オ！びトリアリルフェニルホスフェートが含ま
れる。
、ジアリルスクシネート、ジアリルアジペ−）、 シフ
９ルセパケート、ジアリルエチレンカーゴネート、トリ
アリルアコニテート、トリアリルがレート、トリアリル
サイトレート、トリアリルピロメリテート、トリアリル
アルミネート、トリアリルチタネート、テトラアリルベ
ンゼンテトラカル−キシレート、テトラリルチオホスホ
ネー）、オ！びトリアリルフェニルホスフェートが含ま
れる。
ポリイミド溶媒と架橋剤との架橋反応を促進するために
、本発明においては、接着剤混合物の１址の約１．５１
〜約１５Ｌ好ましくは約３％〜約９％の範囲の量の触媒
を使用する。本発明で使用することのできる触媒として
は、選んだ温度（この温度については後述する）におけ
る硬化時間と同じオーダーの半減期を好ましくは（但し
、必ずしも必要なわけではない）もっている、任意の遊
離基生成重合触媒が含まれる。
、本発明においては、接着剤混合物の１址の約１．５１
〜約１５Ｌ好ましくは約３％〜約９％の範囲の量の触媒
を使用する。本発明で使用することのできる触媒として
は、選んだ温度（この温度については後述する）におけ
る硬化時間と同じオーダーの半減期を好ましくは（但し
、必ずしも必要なわけではない）もっている、任意の遊
離基生成重合触媒が含まれる。
好ましい触媒は有機過酸化物〔ルシドールディピジ、ン
（Ｌｕａｉｄｏｌ Ｄｉｖｌｓｔｏｎ） 、 ’！ンウ
オルト社（Ｐｅｎｎｖａｌｔ Ｃｏｎｐａｎｙ） ）で
ちゃ、その例としては、ジ−ｔ−ブチルイルオキシド、
ｔ−ブチルペルオキシピバレート、２．４−ジクロロベ
ンゾイルペルオキシド、カブリリル（ルオキシド、ラウ
ロイルペルオキシド、ｆロビオニルプルオキシド、アセ
チルペルオキシド、ｔ−ブチルペルオキシイソブチレー
ト、ｐ−クロロベンゾイルペルオキシド、ベンゾイタペ
ルオキシド、ヒドロキシへブチルペルオキシド、シクロ
ヘキサノンペルオキシド、、５−ジメチルへキシル−、
５−ジ（ペルオキシベンゾエート）、ジ−ｔ−ブチルジ
ベル７タレート、ｔ−ブチルペルアセテート、−一プチ
ルペルベンゾエート、ジクミルペルオキシド、２．５−
ジメチル−、５−ジ（ｔ−ブチルぺｋ オー？シ）ヘキ
サン、ｔ−ブチルしドロイルオキシド、メチルエチルケ
トンペルオキシド、ｐ−メタンヒＩペルオキシド、クメ
ンヒドロペルオキシド、２．５−ジメチルへキシル−、
５−ジヒドセベルオキシド、およびｔ−ブチルヒドロペ
ルオキシドが含まれる。
（Ｌｕａｉｄｏｌ Ｄｉｖｌｓｔｏｎ） 、 ’！ンウ
オルト社（Ｐｅｎｎｖａｌｔ Ｃｏｎｐａｎｙ） ）で
ちゃ、その例としては、ジ−ｔ−ブチルイルオキシド、
ｔ−ブチルペルオキシピバレート、２．４−ジクロロベ
ンゾイルペルオキシド、カブリリル（ルオキシド、ラウ
ロイルペルオキシド、ｆロビオニルプルオキシド、アセ
チルペルオキシド、ｔ−ブチルペルオキシイソブチレー
ト、ｐ−クロロベンゾイルペルオキシド、ベンゾイタペ
ルオキシド、ヒドロキシへブチルペルオキシド、シクロ
ヘキサノンペルオキシド、、５−ジメチルへキシル−、
５−ジ（ペルオキシベンゾエート）、ジ−ｔ−ブチルジ
ベル７タレート、ｔ−ブチルペルアセテート、−一プチ
ルペルベンゾエート、ジクミルペルオキシド、２．５−
ジメチル−、５−ジ（ｔ−ブチルぺｋ オー？シ）ヘキ
サン、ｔ−ブチルしドロイルオキシド、メチルエチルケ
トンペルオキシド、ｐ−メタンヒＩペルオキシド、クメ
ンヒドロペルオキシド、２．５−ジメチルへキシル−、
５−ジヒドセベルオキシド、およびｔ−ブチルヒドロペ
ルオキシドが含まれる。
以下余白
本発明においては、触媒として、ｇ＠ｍ−ジイルオキシ
ド〔オー・ハゲｙ （０，Ｈａｇ＠ｌｌ ）およびニス
・シェパード（Ｓ、 ８ｈｅｐｐａｒｄ ）、エンサイ
クロペディア・オプ・ケミカル・テクノロジー（Ｅｎｅ
ｙｃｌｏｐｓｄｌａ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｓｅ
ｈｎｏｌｏｇｙ）、ＶＯＺ。１４ （１９６７）７８６
頁参照）、マタハ式（式中、ＲＺ Ｈ／／、 ＨＭおよ
びＲ”“は同じものであるかまたは異なるもので多って
、水素原子、炭素原子１〜２０個のアルキル基、アルケ
ニル基、アリール基、アラルキル基、アルクアリール基
、ハロアルキル基、ハロアルケニル基、ハロアリール基
または複素環式基である） で表わされるペルオキシケタールが有用である。
ド〔オー・ハゲｙ （０，Ｈａｇ＠ｌｌ ）およびニス
・シェパード（Ｓ、 ８ｈｅｐｐａｒｄ ）、エンサイ
クロペディア・オプ・ケミカル・テクノロジー（Ｅｎｅ
ｙｃｌｏｐｓｄｌａ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｓｅ
ｈｎｏｌｏｇｙ）、ＶＯＺ。１４ （１９６７）７８６
頁参照）、マタハ式（式中、ＲＺ Ｈ／／、 ＨＭおよ
びＲ”“は同じものであるかまたは異なるもので多って
、水素原子、炭素原子１〜２０個のアルキル基、アルケ
ニル基、アリール基、アラルキル基、アルクアリール基
、ハロアルキル基、ハロアルケニル基、ハロアリール基
または複素環式基である） で表わされるペルオキシケタールが有用である。
本発明において有用な代表的ペルオキシケタールとして
は、１，１ビス（ブチルペルオキシ）３．３．５−トリ
メチルシクロヘキサン、１．１−ノ（１−ブチルペルオ
キシ）シクロヘキサン、２．２−ビス（１−ブチルペル
オキシ）ブタン、エチル３．３−ジＣｆチルペルオキシ
）ブチレート、ｎ−グチル−４，４−ビス（ｔ−ブチル
ペルオキシ）バレレートが含まれる。
は、１，１ビス（ブチルペルオキシ）３．３．５−トリ
メチルシクロヘキサン、１．１−ノ（１−ブチルペルオ
キシ）シクロヘキサン、２．２−ビス（１−ブチルペル
オキシ）ブタン、エチル３．３−ジＣｆチルペルオキシ
）ブチレート、ｎ−グチル−４，４−ビス（ｔ−ブチル
ペルオキシ）バレレートが含まれる。
本発明において触媒として有用な他のペルオキシド誘導
体は、ｔ−アミルペルオキシド〔ルシドール・ディピ（
ジ１ン（Ｌｕｅｉｄｏｌ Ｄｉｖｉｓｉｏｎ ）、ペン
ウォルト社（Ｐ＠ｎｎｗａｌｔ Ｃｏｍｐａｎｇ ）〕
である。
体は、ｔ−アミルペルオキシド〔ルシドール・ディピ（
ジ１ン（Ｌｕｅｉｄｏｌ Ｄｉｖｉｓｉｏｎ ）、ペン
ウォルト社（Ｐ＠ｎｎｗａｌｔ Ｃｏｍｐａｎｇ ）〕
である。
代表的なｔ−アミルペルオキシドとしては、１−アミル
ペルオキシネオデカノエート、Ａ−アミルペルオキシネ
オヘブタンエート、ｔ−アミル（ルオキシヒｉ４レート
、ｔ−アミルペルオキシ−２−エチルヘキサノエート、
ｔ−アミルペルオキシベンゾエート、ｔ−アミルペルオ
キシアセテート、１．１−ノー（１−アミルペルオキシ
）−シクロヘキサン、２．２−ジー（１−アミルペルオ
キシ）プロノ母ン、エチル３．３−ノー（ｔ−７ミルベ
ルオキシ）ブチレート、および０．０−１−アミル０−
（２−エチルヘキシル）−モノペルオキシカー〆ネート
が含まれる。
ペルオキシネオデカノエート、Ａ−アミルペルオキシネ
オヘブタンエート、ｔ−アミル（ルオキシヒｉ４レート
、ｔ−アミルペルオキシ−２−エチルヘキサノエート、
ｔ−アミルペルオキシベンゾエート、ｔ−アミルペルオ
キシアセテート、１．１−ノー（１−アミルペルオキシ
）−シクロヘキサン、２．２−ジー（１−アミルペルオ
キシ）プロノ母ン、エチル３．３−ノー（ｔ−７ミルベ
ルオキシ）ブチレート、および０．０−１−アミル０−
（２−エチルヘキシル）−モノペルオキシカー〆ネート
が含まれる。
本発明においては、デュポン社（ＤｕｐｏｌｔＣｏｍｐ
ａｎｇ ）から商品名ＶＡＺＯとして市販されている１
、１−アゾビス（シクロヘキサンカルダニトリル）化合
物も、触媒として有用である。
ａｎｇ ）から商品名ＶＡＺＯとして市販されている１
、１−アゾビス（シクロヘキサンカルダニトリル）化合
物も、触媒として有用である。
スクリーン印刷性（接着剤転写用の基板として使用する
ポリオレフィンキャリアフィルムへの接着剤組成物の湿
潤性：詳細は後述する）を改良するために、場合によシ
、本発明の接着剤組成物には、接着剤組成物の重量の約
０．３％〜約３０％、好ましくは約０．３％〜約２１％
の範囲の量で充填剤例えばがラスまたはシリカ〔例えば
、キャブ・オー・シル（ｃａｂ−０−８１１）シリカ充
填剤〕を配合しておく。充填剤は、１ｉｉｉ！化接着剤
中に発生する空隙またはピンホールの減少にも役立つ、
好ましい充填剤は、トランセン社（Ｔｒａｎｓ＠ｎ＠Ｃ
ｏｒｐｏｒａ −ｔＬｏｎ）から、商品名ＴＧＣ−２３
０％ＴＧＣ−１０等として市販さ几ている寸法１０μ未
満のガラスである。
ポリオレフィンキャリアフィルムへの接着剤組成物の湿
潤性：詳細は後述する）を改良するために、場合によシ
、本発明の接着剤組成物には、接着剤組成物の重量の約
０．３％〜約３０％、好ましくは約０．３％〜約２１％
の範囲の量で充填剤例えばがラスまたはシリカ〔例えば
、キャブ・オー・シル（ｃａｂ−０−８１１）シリカ充
填剤〕を配合しておく。充填剤は、１ｉｉｉ！化接着剤
中に発生する空隙またはピンホールの減少にも役立つ、
好ましい充填剤は、トランセン社（Ｔｒａｎｓ＠ｎ＠Ｃ
ｏｒｐｏｒａ −ｔＬｏｎ）から、商品名ＴＧＣ−２３
０％ＴＧＣ−１０等として市販さ几ている寸法１０μ未
満のガラスである。
ガラス充填剤を使用する場合には、ガラスの融点は３５
０〜５００℃であることが好ましい、シリカを充填剤と
して使用する場合には、寸法は１μ未満である。この等
級のシリカは、デグッサ（Ｄｓｇｕｓｓａ）から商品名
ＴＳ−１００として市販されている。
０〜５００℃であることが好ましい、シリカを充填剤と
して使用する場合には、寸法は１μ未満である。この等
級のシリカは、デグッサ（Ｄｓｇｕｓｓａ）から商品名
ＴＳ−１００として市販されている。
本発明の組成物中に場合により存在する金属は、本発明
の接着剤に導電性を付与するために使用する。金属粒子
は、接着剤組成物の重量の約５０％〜約７５％、好まし
くは約５５％〜約７Ｃ１の範囲の量で使用することがで
きる。最終硬化生成物中の体積抵抗率０．１ ｏｈｍ／
３以下を達成するため和、前記の粒子は、貴金属例えは
銀もしくは金、または非貴金属例えば鋼、鉄、ニッケル
またはアルミニウム上に被徨した貴金属であることが好
ましい０分散を容易にするために、金属粒子は１０μ未
満の寸法であることが好ましい、好ましい金属は銀であ
シ、好ましい等級の銀はバンプー・アンド嶋バーマン（
Ｈａｎｄｙ ａｎｄ Ｈａｒｍａｎ ）から商品名８Ｆ
−２３５，８Ｆ−２８２等として市販されているもので
ある。
の接着剤に導電性を付与するために使用する。金属粒子
は、接着剤組成物の重量の約５０％〜約７５％、好まし
くは約５５％〜約７Ｃ１の範囲の量で使用することがで
きる。最終硬化生成物中の体積抵抗率０．１ ｏｈｍ／
３以下を達成するため和、前記の粒子は、貴金属例えは
銀もしくは金、または非貴金属例えば鋼、鉄、ニッケル
またはアルミニウム上に被徨した貴金属であることが好
ましい０分散を容易にするために、金属粒子は１０μ未
満の寸法であることが好ましい、好ましい金属は銀であ
シ、好ましい等級の銀はバンプー・アンド嶋バーマン（
Ｈａｎｄｙ ａｎｄ Ｈａｒｍａｎ ）から商品名８Ｆ
−２３５，８Ｆ−２８２等として市販されているもので
ある。
驚ろくべきことに１本発明者は、本発明の接着剤組成物
を成分部分に実際に分けることができることを見出した
０通常の接着剤を必要とする、そ几らの用途のためには
、ポリイミド用溶媒中に溶解した可溶性ポリイミド樹脂
をエポキシ樹脂と混合し、エポキシ変性ポリイミド接着
剤組成物を形成することができる。
を成分部分に実際に分けることができることを見出した
０通常の接着剤を必要とする、そ几らの用途のためには
、ポリイミド用溶媒中に溶解した可溶性ポリイミド樹脂
をエポキシ樹脂と混合し、エポキシ変性ポリイミド接着
剤組成物を形成することができる。
本発明の接着剤組成物においては、可溶性？リイミド樹
脂の量は約１０重量％〜約２０重量％の範囲であること
ができる。ポリイミド用溶媒は約５０重量％〜約６０重
量％の範囲の量で存在する。
脂の量は約１０重量％〜約２０重量％の範囲であること
ができる。ポリイミド用溶媒は約５０重量％〜約６０重
量％の範囲の量で存在する。
エポキシ樹脂は、約２０重量％〜約３０重量％の範囲の
量で存在する。よシ高度な用途、すなわち高温での用途
、伝導性接着剤等に対しては、ポリイミド溶媒と架橋反
応性の成分およびその架橋反応を促進する触媒からなる
安定性強化成分を加えることができる。
量で存在する。よシ高度な用途、すなわち高温での用途
、伝導性接着剤等に対しては、ポリイミド溶媒と架橋反
応性の成分およびその架橋反応を促進する触媒からなる
安定性強化成分を加えることができる。
本発明の接着剤組成物用の安定性強化成分において、可
溶性ポリイミド樹脂と架橋反応性の成分は、約７０重量
％〜約９０重量％の範囲の量で存在する。前記の架橋反
応を促進する触媒は、約１０重量％〜約３０重量−の範
囲の量で存在する。
溶性ポリイミド樹脂と架橋反応性の成分は、約７０重量
％〜約９０重量％の範囲の量で存在する。前記の架橋反
応を促進する触媒は、約１０重量％〜約３０重量−の範
囲の量で存在する。
前記の各成分は七１自体の有用性をもち、本発明の一部
分を形成する。
分を形成する。
本発明で使用する接着剤組成物の代表的な（ｖａ定する
ものではない）製法は以下のとおシである。
ものではない）製法は以下のとおシである。
可溶性ポリイミド樹脂的０．２５Ｎ〜約０．３５．ｆ（
最終接着剤組成物の重量の約１％〜約２ｔＩｂ）をポリ
イミド溶媒中に溶解する。ポリイミド溶媒の使用量は約
１．０１１〜約２．０ｇの範囲であり、この量は、ポリ
イミドが溶媒中にいかに良好に溶解するかによって最終
的に決定する。ポリイミド−ポリイミド溶媒混合物を約
８０℃に加熱する。
最終接着剤組成物の重量の約１％〜約２ｔＩｂ）をポリ
イミド溶媒中に溶解する。ポリイミド溶媒の使用量は約
１．０１１〜約２．０ｇの範囲であり、この量は、ポリ
イミドが溶媒中にいかに良好に溶解するかによって最終
的に決定する。ポリイミド−ポリイミド溶媒混合物を約
８０℃に加熱する。
前記混合物が均質溶液すなわち透明溶液になり九後で、
適当な量のエポキシ樹脂とハードナーとを加える。前記
の樹脂とハードナーとの量は、通常、樹脂対ハードナー
の比的１−１であり、樹ｌ旨約０．２〜約１．０ＪＩ（
最終接着剤組成物の重量の約３％〜約ｌＯチ）およびハ
ードナー約０．１〜約１．Ｏｌ（最終接着剤組成物の重
量の約３％〜約１０チンの量である。
適当な量のエポキシ樹脂とハードナーとを加える。前記
の樹脂とハードナーとの量は、通常、樹脂対ハードナー
の比的１−１であり、樹ｌ旨約０．２〜約１．０ＪＩ（
最終接着剤組成物の重量の約３％〜約ｌＯチ）およびハ
ードナー約０．１〜約１．Ｏｌ（最終接着剤組成物の重
量の約３％〜約１０チンの量である。
前記の溶液を放置して冷却し、そして場合により、エポ
キシ樹脂の硬化を促進する触媒的０．ＩＩ〜約０．３Ｍ
（最終接着剤組成物の重量の約０．１〜約１ｃＩｋ）範
囲の適当量を加える。この触媒をポリイミド溶媒中に溶
解するのが好ましい。
キシ樹脂の硬化を促進する触媒的０．ＩＩ〜約０．３Ｍ
（最終接着剤組成物の重量の約０．１〜約１ｃＩｋ）範
囲の適当量を加える。この触媒をポリイミド溶媒中に溶
解するのが好ましい。
次に、前記の溶液に、接着剤組成物の不飽和成分の架橋
を触媒する触媒と架橋剤とを予め混合した溶液的１．０
９〜約３．０Ｊｌ（最終接着剤組成物の重量の約７．５
％〜約２０９ｂ）範囲の適当量を加える。その予め混
合した溶液は、架橋剤約１．ＯＪ’〜約３．０．ｉｊ（
最終接着剤組成物の重量の約７．５％〜約２０ｑｂ）と
触媒約ｏ、ｉ１１〜約１．０Ｉｉ（最終接着剤組成物の
重量の約Ｏ，Ｓ％〜約５ｅＩｂ）とからなる。
を触媒する触媒と架橋剤とを予め混合した溶液的１．０
９〜約３．０Ｊｌ（最終接着剤組成物の重量の約７．５
％〜約２０９ｂ）範囲の適当量を加える。その予め混
合した溶液は、架橋剤約１．ＯＪ’〜約３．０．ｉｊ（
最終接着剤組成物の重量の約７．５％〜約２０ｑｂ）と
触媒約ｏ、ｉ１１〜約１．０Ｉｉ（最終接着剤組成物の
重量の約Ｏ，Ｓ％〜約５ｅＩｂ）とからなる。
所望によシ、前記の浴液に適当量の所望成分の充填剤を
加える。その適当量は約ｏ、ｏｓｙ〜約０．５．１９（
最終接着剤組成物の重量の約０．０３％〜約３．０％）
の範囲である。
加える。その適当量は約ｏ、ｏｓｙ〜約０．５．１９（
最終接着剤組成物の重量の約０．０３％〜約３．０％）
の範囲である。
伝導性が望ましい場合には、伝導性接着剤５．０ｇ〜約
１０．０．９（反応混合物の重量の約５５％〜約７０％
）範囲の適当量を前記組成物に加える。
１０．０．９（反応混合物の重量の約５５％〜約７０％
）範囲の適当量を前記組成物に加える。
前記成分を使用して生成する型の接着剤組成物は、高温
特性が重要な各種の結合用途に有用である０例えば、高
温環境下での金属対金属結合およびプラスチック結合は
、前記接着剤が有用性を見出すことのできる例である。
特性が重要な各種の結合用途に有用である０例えば、高
温環境下での金属対金属結合およびプラスチック結合は
、前記接着剤が有用性を見出すことのできる例である。
本発明の接着剤は、当業者に周知の標準体積抵抗率測定
によって決定した場合に、良好な伝導性をもつことがで
きるので、特に適した１つの用途はチッグ基板への半導
体グイ結合である。
によって決定した場合に、良好な伝導性をもつことがで
きるので、特に適した１つの用途はチッグ基板への半導
体グイ結合である。
以下１本発明の接着剤の特定の態様に関する実施例によ
って本発明を更に詳細に説明する。
って本発明を更に詳細に説明する。
例Ｉ
ポリイミド樹脂〔チパ・ガイギー（ｃムｂａ−Ｇ＠１ｇ
ｙ）、ＸＵ−２１８ブランド）０．２５ＩＩｆ：Ｎ−ビ
ニルピロリジノン１．３Ｎ中和溶解した。混合物を約８
０℃に加熱した。その中に、エポキシクレゾールノパラ
ック樹脂、〔チパ會がイギー（ｃ１ｂ島−〇・凰ｇｙ）
、ＥＣＮ−１２３５）とナジック・メチル・アンハイド
２イト’ （Ｎａｄｌｅ ＭｓｔｈｙＪ Ａｎｈｙｄｒ
ｉｄｅ ノハードナーとの合計０．７ＩＩ（樹脂０．４
８およびハードナー〇、３１ｉ）の予め混合した溶液を
加えた。混合物を冷却し、Ｎ−ビニルピロリジノン２０
部中に溶解した２−エチ／Ｉ／ −４−メチルイミダゾ
ール０．１ｊ’を触媒として加えた。続いて、この混合
物に、トリアリル−ａ−）リアジン−、４，６−トリオ
ンとジ−ｔ−ブチルペルオキシドとの予め混合した溶液
１．４ｇを加えた０次に、この組成物に、ガラス充填剤
０．２Ｎと銀粉末８．８Ｊ’とを加えた０組成物の硬化
は、最初は１２０℃で４５分間、続いて２４０℃で１５
分間行なった。その接着剤組成物は強力なダイを基板結
合に与えた。硬化組成物の熱重量分析によれは、４００
℃において１０分間で、わずかに０．２５−の重量欠損
であることが分かった。硬化接着剤の体積抵抗率は２．
８ Ｘ １０−’ｏｈｍ／ｃｒｓであった。
ｙ）、ＸＵ−２１８ブランド）０．２５ＩＩｆ：Ｎ−ビ
ニルピロリジノン１．３Ｎ中和溶解した。混合物を約８
０℃に加熱した。その中に、エポキシクレゾールノパラ
ック樹脂、〔チパ會がイギー（ｃ１ｂ島−〇・凰ｇｙ）
、ＥＣＮ−１２３５）とナジック・メチル・アンハイド
２イト’ （Ｎａｄｌｅ ＭｓｔｈｙＪ Ａｎｈｙｄｒ
ｉｄｅ ノハードナーとの合計０．７ＩＩ（樹脂０．４
８およびハードナー〇、３１ｉ）の予め混合した溶液を
加えた。混合物を冷却し、Ｎ−ビニルピロリジノン２０
部中に溶解した２−エチ／Ｉ／ −４−メチルイミダゾ
ール０．１ｊ’を触媒として加えた。続いて、この混合
物に、トリアリル−ａ−）リアジン−、４，６−トリオ
ンとジ−ｔ−ブチルペルオキシドとの予め混合した溶液
１．４ｇを加えた０次に、この組成物に、ガラス充填剤
０．２Ｎと銀粉末８．８Ｊ’とを加えた０組成物の硬化
は、最初は１２０℃で４５分間、続いて２４０℃で１５
分間行なった。その接着剤組成物は強力なダイを基板結
合に与えた。硬化組成物の熱重量分析によれは、４００
℃において１０分間で、わずかに０．２５−の重量欠損
であることが分かった。硬化接着剤の体積抵抗率は２．
８ Ｘ １０−’ｏｈｍ／ｃｒｓであった。
使用することのできる他の処方を以下の表に示す。
ｅｌ Ｔ ／ｈ ｔｂ
表１
Ｎ−ビニルピロリジ／ ／ （ＭＶＰ） １．
３ １−３ポリビニルピロリジノン ｏ
、ｏｓ ｏ、ｏｓハードナー ジ−ｔ−ブチルペルオキシド ０．４
０．４ガラス充填剤 ０．２−シリ
カ充填剤 −〇、０５銀粉末
９．６ ９．２ 〔１ミル＝０．０２５４■〕 イオンクロマトグラフィーによｎば、例２の硬化接着剤
中の水抽出性不純物は以下のとおシであった。
３ １−３ポリビニルピロリジノン ｏ
、ｏｓ ｏ、ｏｓハードナー ジ−ｔ−ブチルペルオキシド ０．４
０．４ガラス充填剤 ０．２−シリ
カ充填剤 −〇、０５銀粉末
９．６ ９．２ 〔１ミル＝０．０２５４■〕 イオンクロマトグラフィーによｎば、例２の硬化接着剤
中の水抽出性不純物は以下のとおシであった。
ナトリウム＜２９ｒｐ、カリウム３ＧＦ、およびクロラ
イド２２ｐＰ。
イド２２ｐＰ。
例４
本例では、例１、例２および例３のスクリーン印刷性、
スクリーン印刷したＢ段階接着剤のウニ７アーへの転写
について示し、続いてウェファ−へ付着した接着剤を個
々の接着剤含有チップへダイシングし、こｎらの剪断強
度、空隙生成等を試験する。全工程を以下に詳述する。
スクリーン印刷したＢ段階接着剤のウニ７アーへの転写
について示し、続いてウェファ−へ付着した接着剤を個
々の接着剤含有チップへダイシングし、こｎらの剪断強
度、空隙生成等を試験する。全工程を以下に詳述する。
４１／１６ インチ（約２．７ ｏｎ ）の円形の接着
剤をアクロジル（Ａｋｒｏｓｌｌ） ４．０ミル（約０
．１ ｍｍ ）２ Ｇ１０ 低密度ｙｆ！ ＩＪ ：ｘ
、ｆＶンフイルム（１７リースライナー）上に印刷した
。印刷した接着剤を、５０℃に設定した強制空気オープ
ンを使用して、粘着状態にＢ段階化（乾燥）した０時間
は１０分間〜１６分間で変化させた。最良の粘着性およ
びフィルム強度に関して１５分間を選んだ。
剤をアクロジル（Ａｋｒｏｓｌｌ） ４．０ミル（約０
．１ ｍｍ ）２ Ｇ１０ 低密度ｙｆ！ ＩＪ ：ｘ
、ｆＶンフイルム（１７リースライナー）上に印刷した
。印刷した接着剤を、５０℃に設定した強制空気オープ
ンを使用して、粘着状態にＢ段階化（乾燥）した０時間
は１０分間〜１６分間で変化させた。最良の粘着性およ
びフィルム強度に関して１５分間を選んだ。
Ｂ段階化接着剤の厚さは約Ｏ，９ミル（約０．０２３−
）であった〔厚さ０．５〜１．５ミル（約０．０１３〜
０．０３８ｍ）を標的とした〕、ラミネート技術によっ
て接着剤上にカバーシートを置き、粘着性接着剤をほこ
シまたは物理的な誤用から保護した。
）であった〔厚さ０．５〜１．５ミル（約０．０１３〜
０．０３８ｍ）を標的とした〕、ラミネート技術によっ
て接着剤上にカバーシートを置き、粘着性接着剤をほこ
シまたは物理的な誤用から保護した。
カバーシートは適当なリリースコーチングをもつ半漂白
クラフト紙であった。
クラフト紙であった。
次に、カバーシートを接着剤から剥離し、クリック・ア
ンド・ソッファ憂モデ／Ｌ／３６６ウエフアー拳マウン
ター（Ｋｕｌｌｅｋｅ ＆ ５ａｆｆａ Ｍｏｄ＠１３
６６ Ｗａｆ＠ｒ Ｍｏｕｎｔ＠ｒ ）を使用してシリ
コ７ウエフアーを接着剤上に置いた。
ンド・ソッファ憂モデ／Ｌ／３６６ウエフアー拳マウン
ター（Ｋｕｌｌｅｋｅ ＆ ５ａｆｆａ Ｍｏｄ＠１３
６６ Ｗａｆ＠ｒ Ｍｏｕｎｔ＠ｒ ）を使用してシリ
コ７ウエフアーを接着剤上に置いた。
、置いた試料を、続いて、ディスコ・モデル・ＤＡＤ−
２Ｈ・オートマチック・ウェファ−・スクライバ−書ダ
イサー（Ｄｌｓｃｏ Ｍｏｄｅｌ ＤＡＤ−２ＨＡｕｔ
ｏｍａｔｌｃ Ｗａｆｓｒ ８ｃｒｌｂ＠ｒ−Ｄｌｓｓ
ｒ ）上で、ダイシングした。ダイサーの切断は、ウェ
ファ−を通し、接着剤を通し、そして部分的には４．０
ミル（約０．１ ｍ ）キャリアフィルムに及んだ。
２Ｈ・オートマチック・ウェファ−・スクライバ−書ダ
イサー（Ｄｌｓｃｏ Ｍｏｄｅｌ ＤＡＤ−２ＨＡｕｔ
ｏｍａｔｌｃ Ｗａｆｓｒ ８ｃｒｌｂ＠ｒ−Ｄｌｓｓ
ｒ ）上で、ダイシングした。ダイサーの切断は、ウェ
ファ−を通し、接着剤を通し、そして部分的には４．０
ミル（約０．１ ｍ ）キャリアフィルムに及んだ。
ダイシング操作の際に、ダイは失われなかった。
続いて、ピンセットでダイをキャリアフィルムからつま
み、（ダイに付着した）接着剤をキャリアから持ち上げ
た。
み、（ダイに付着した）接着剤をキャリアから持ち上げ
た。
次に、ダイを、予め加熱したガラス基板に付着した。基
板の予備加熱は付着時間を促進しそして基板に改良され
た湿潤を付与することが分かった。
板の予備加熱は付着時間を促進しそして基板に改良され
た湿潤を付与することが分かった。
１２５℃で１０分間、続いて
１７５℃で１０分間、続いて
２００℃で３０分間
の温度スケジュールを使用して接着剤を硬化することＫ
より、ガラス基板に対するダイの付着を行なった。
より、ガラス基板に対するダイの付着を行なった。
別の温度スケジュールとして
１２０℃で４５分分間−て
２４０℃で３０分間
でもよい。
他に、前記のウェファ−・マウンター技術の代シに、当
業者に周知のデカル法を使用することができる。
業者に周知のデカル法を使用することができる。
ダイ剪断応力、あるいはダイと基板との結合強度の測定
は、水平運動に力をそろえるようにセットしたブツシュ
・プローブをもつチャティロン（ｃｈａｔｌｌｌｏｎ）
ホースデージを使って評価した。
は、水平運動に力をそろえるようにセットしたブツシュ
・プローブをもつチャティロン（ｃｈａｔｌｌｌｏｎ）
ホースデージを使って評価した。
各ダイを移動するのに必要な力を記録した。結果を表Ｂ
ｒｔｃまとめる。
ｒｔｃまとめる。
方法１（１２０℃７４５分続いて
２００℃７３０分で硬化）
ダイ剪断力（ｌｂｓ）２００ｍｌｔ２３０ ）３０
３０ダイ 空隙生成％ ５ ２０ ５ダ
イ剪断力（ｌｂｍン（４３０Ｖ８分後）（ふたシール温
度） ８ ）３０ ５方法■（１２０℃７
４５分続いて ２４０℃７３０分で硬化） ダイ剪断力（ｌｂｓ）２００ｍｌｔダイ ３０ ）３
０ ３０空隙生成％ ５２０５ダイ
剪断力（ｌｂｍ）（４３０Ｖ８分後）（ふ九シール温度
）１８３０１２ 低い温度相（１２０℃）はダイ／接着剤／基板の改良さ
れた付着をもたらす。一方、高温相は硬化を完全にする
。前記の温度スケジュールは、最初に高温で硬化した試
料と比較して、改良された空隙のない硬化物をもたらす
。方法■は、高温硬化（１２０℃７４５分および２４０
℃／３０分）が受は入れることのできるダイ剪断値を提
供することを示している。
３０ダイ 空隙生成％ ５ ２０ ５ダ
イ剪断力（ｌｂｍン（４３０Ｖ８分後）（ふたシール温
度） ８ ）３０ ５方法■（１２０℃７
４５分続いて ２４０℃７３０分で硬化） ダイ剪断力（ｌｂｓ）２００ｍｌｔダイ ３０ ）３
０ ３０空隙生成％ ５２０５ダイ
剪断力（ｌｂｍ）（４３０Ｖ８分後）（ふ九シール温度
）１８３０１２ 低い温度相（１２０℃）はダイ／接着剤／基板の改良さ
れた付着をもたらす。一方、高温相は硬化を完全にする
。前記の温度スケジュールは、最初に高温で硬化した試
料と比較して、改良された空隙のない硬化物をもたらす
。方法■は、高温硬化（１２０℃７４５分および２４０
℃／３０分）が受は入れることのできるダイ剪断値を提
供することを示している。
例５〜例７
以下の例は、異なるエポキシ樹脂、エポキシ樹脂用の異
なるハードナーおよび異なる促進触媒を使用する別の処
方を示す。
なるハードナーおよび異なる促進触媒を使用する別の処
方を示す。
以下余白
フェニルグリシジルエーテル ０．４０ ０．
４０ ０．４ＯＮ−ビ＝ルピロｌＪゾ／／（ＭＶＰ）
０．８０ ０．８０ ０．８０２−エチル４−
メチルイミダゾール ０．１０ ０．１０ ０．１０
トリアルー島−トリアジン−、４，６１，００１，００
１，００−トリオン ノーｔ−ブチルペルオキシド ０．５０ − ０３０パ
ゾ（Ｖａｚｏ）８８ ０．０５ −
シリカ充填剤 ０．０５ ０．０５
０．０５銀粉末 ９．６８９．４６９．７０＊Ｎ
−メチルピロリジノン中の２５−溶液以下余白 例８ 例５〜例７の接着剤の物性を以下の表■に示す。
４０ ０．４ＯＮ−ビ＝ルピロｌＪゾ／／（ＭＶＰ）
０．８０ ０．８０ ０．８０２−エチル４−
メチルイミダゾール ０．１０ ０．１０ ０．１０
トリアルー島−トリアジン−、４，６１，００１，００
１，００−トリオン ノーｔ−ブチルペルオキシド ０．５０ − ０３０パ
ゾ（Ｖａｚｏ）８８ ０．０５ −
シリカ充填剤 ０．０５ ０．０５
０．０５銀粉末 ９．６８９．４６９．７０＊Ｎ
−メチルピロリジノン中の２５−溶液以下余白 例８ 例５〜例７の接着剤の物性を以下の表■に示す。
６ ５０Ｖ１５ 低 ）３０ ＞２５
７ ５０Ｖ１０ 非常に低 ）３０ ２．５重
量２０℃７４５分および続いて２８０℃７３０分で硬化
後 本発明の好ましい態様および最も好ましい態様のその他
の特徴は特許請求の範囲にも記載されている。
７ ５０Ｖ１０ 非常に低 ）３０ ２．５重
量２０℃７４５分および続いて２８０℃７３０分で硬化
後 本発明の好ましい態様および最も好ましい態様のその他
の特徴は特許請求の範囲にも記載されている。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、（ａ）可溶性ポリイミド樹脂と、（ｂ）そのポリイ
ミド樹脂用の溶媒と、（ｃ）エポキシ樹脂と、（ｄ）前
記（ｂ）のポリイミド溶媒と反応する架橋剤と、（ｅ）
前記成分（ｂ）および前記成分（ｄ）の架橋反応を触媒
する触媒とを含んでなる接着剤組成物。 ２、前記の可溶性ポリイミド樹脂が、フェニリンダンジ
アミンおよび二無水物、ポリアミド酸または部分イミド
化ポリアミド酸から誘導したポリイミド樹脂である特許
請求の範囲第１項記載の組成物。 ３、前記の可溶性ポリイミド樹脂が反応混合物の重量の
約１．５％〜約２１％である特許請求の範囲第１項記載
の組成物。 ４、ポリイミド樹脂用溶媒が、不飽和部位１個以上をも
つエチレン系不飽和有機化合物である特許請求の範囲第
１項記載の組成物。 ５、前記のポリイミド用溶媒がＮ−ビニルピロリジノン
である特許請求の範囲第４項記載の組成物。 ６、前記のポリイミド樹脂用溶媒が接着剤組成物の重量
の約１５％〜約６０％である特許請求の範囲第１項記載
の組成物。 ７、前記のエポキシ樹脂が多価フェノールのグリシジル
ポリエーテルである特許請求の範囲第１項記載の組成物
。 ８、前記のエポキシ樹脂が多価アルコールのグリシジル
エーテルである特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ９、前記のエポキシ樹脂がポリカルボン酸のグリシジル
エステルである特許請求の範囲第１項記載の組成物。 １０、前記のエポキシ樹脂が多価アルコールのグリシジ
ルポリエーテルである特許請求の範囲第１項記載の組成
物。 １１、前記のエポキシ樹脂が接着剤組成物の重量の約３
％〜約３０％である特許請求の範囲第１項記載の組成物
。 １２、１分子当り少なくとも３個の活性アミン水素原子
をもつ脂肪族アミンの群から選んだ前記エポキシ樹脂用
ハードナーを更に含んでなる特許請求の範囲第１項記載
の組成物。 １３、前記のエポキシ樹脂用ハードナーが、ポリアミン
と脂肪酸との反応によって得られるアミドアミンである
特許請求の範囲第１２項記載の組成物。 １４、前記のエポキシ樹脂用ハードナーを、メルカプタ
ンおよびイソシアネートからなる群から選ぶ特許請求の
範囲第１２項記載の組成物。 １５、前記のエポキシ樹脂用ハードナーが無水物硬化剤
である特許請求の範囲第１２項記載の組成物。 １６、前記のエポキシ樹脂用ハードナーがメチル−ビシ
クロ（２，２，１）ヘプタン−２，３−ジカルボン酸無
水物異性体である特許請求の範囲第１５項記載の組成物
。 １７、前記のエポキシ樹脂用ハードナーが芳香族アミン
である特許請求の範囲第１２項記載の組成物。 １８、非熱反応性フェノール性ノボラックハードナーか
らなる群から選んだ前記アミン用ハードナーを場合によ
り含む特許請求の範囲第１項記載の組成物。 １９、エポキシ樹脂用ハードナーとしてビス（４−ヒド
ロキシフェニル）−２，２−プロパンを場合により含む
特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ２０、前記のエポキシ樹脂用ハードナーが接着剤組成物
の重量の約３％〜約１５％である特許請求の範囲第１２
項記載の組成物。 ２１、アルキルまたはアリール置換イミダゾール触媒か
らなる群から選んだ前記エポキシ樹脂の硬化を促進する
触媒を更に含む特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ２２、前記の触媒が２−エチル、４−メチルイミダゾー
ルである特許請求の範囲第２１項記載の組成物。 ２３、前記の触媒が接着剤組成物の重量の約０．３％〜
約３％である特許請求の範囲第２１項記載の組成物。 ２４、ポリイミド用溶媒と反応性の前記架橋剤がポリエ
チレン系不飽和有機化合物である特許請求の範囲第１項
記載の組成物。 ２５、前記の架橋剤がトリアリル−ａ−トリアジン−２
，４，６−トリオンである特許請求の範囲第２４項記載
の組成物。 ２６、前記の架橋剤が、接着剤組成物の重量の約１５％
〜約６０％である特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ２７、成分（ｂ）と成分（ｄ）との架橋反応を触媒する
触媒が、有機触媒である特許請求の範囲第１項記載の組
成物。 ２８、前記の有機触媒が有機過酸化物である特許請求の
範囲第２７項記載の組成物。 ２９、前記の有機過酸化物がジ−ｔ−ブチルペルオキシ
ドである特許請求の範囲第２８項記載の組成物。 ３０、前記の有機触媒がペルオキシケタールである特許
請求の範囲第２７項記載の組成物。 ３１、前記の有機触媒がｔ−アミルペルオキシドである
特許請求の範囲第２８項記載の組成物。 ３２、成分（ｂ）と成分（ｄ）との間の架橋反応を触媒
する前記の触媒が１，１′−アゾビス（シクロヘキサン
カルボニトリル）である特許請求の範囲第１項記載の組
成物。 ３３、成分（ｂ）と成分（ｄ）との間の架橋反応を触媒
する前記の触媒が接着剤組成物の重量の約１．５％〜約
１５％である特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ３４、ガラスまたはシリカ充填剤からなる群から選んだ
充填剤材料を更に含む特許請求の範囲第１項記載の組成
物。 ３５、前記の充填剤がガラスである特許請求の範囲第３
４項記載の組成物。 ３６、前記の充填剤材料が、１０μ未満の寸法のガラス
充填剤を含む特許請求の範囲第３５項記載の組成物。 ３７、前記の充填剤がシリカである特許請求の範囲第３
４項記載の組成物。 ３８、前記の充填剤が１μ未満の寸法のシリカである特
許請求の範囲第３７項記載の組成物。 ３９、前記の充填剤材料が接着剤組成物の重量の約０．
３％〜約１５％である特許請求の範囲第３４項記載の組
成物。 ４０、導電性材料を更に含む特許請求の範囲第１項記載
の組成物。 ４１、導電性材料が貴金属である特許請求の範囲第４０
項記載の組成物。 ４２、貴金属が銀である特許請求の範囲第４１項記載の
組成物。 ４３、導電性材料が非貴金属上にコーチングした貴金属
である特許請求の範囲第４０項記載の組成物。 ４４、導電性材料が反応混合物の重量の約５５％〜約７
０％である特許請求の範囲第４０項記載の組成物。 ４５、約９０℃〜約１２０℃において適当な期間で硬化
する特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ４６、約９０℃〜約１２０℃において約４５分間で硬化
する特許請求の範囲第４５項記載の組成物。 ４７、約２００℃〜約２８０℃において適当な期間で更
に硬化する特許請求の範囲第４５項記載の組成物。 ４８、約２００℃〜約２８０℃において約３０分間で更
に硬化する特許請求の範囲第４７項記載の組成物。 ４９、約９０℃〜約１２０℃において適当な期間で硬化
する特許請求の範囲第４０項記載の組成物。 ５０、約９０℃〜約１２０℃において約４５分間で硬化
する特許請求の範囲第４９項記載の組成物。 ５１、約２００℃〜約２８０℃において適当な期間で更
に硬化する特許請求の範囲第４９項記載の組成物。 ５２、約２００℃〜約２８０℃において約３０分間で更
に硬化する特許請求の範囲第５１項記載の組成物。 ５３、約５０℃において約１０分間〜約１５分間で硬化
する特許請求の範囲第１項記載の組成物。 ５４、（ａ）可溶性ポリイミド樹脂と、（ｂ）そのポリ
イミド樹脂用の溶媒と、（ｃ）エポキシ樹脂とを含んで
なる接着剤成分。 ５５、（ａ）可溶性ポリイミド樹脂用溶媒と架橋反応性
の成分と（ｂ）前記（ａ）の架橋反応を促進する触媒と
を含んでなる、接着剤組成物用の安定性強化性成分。
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US06/660,593 US4604230A (en) | 1984-10-15 | 1984-10-15 | Thermally stable adhesive |
| US660593 | 1984-10-15 | ||
| US774431 | 1985-09-12 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS61141779A true JPS61141779A (ja) | 1986-06-28 |
| JPH0329266B2 JPH0329266B2 (ja) | 1991-04-23 |
Family
ID=24650160
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP60227948A Granted JPS61141779A (ja) | 1984-10-15 | 1985-10-15 | 熱安定性接着剤 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4604230A (ja) |
| JP (1) | JPS61141779A (ja) |
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