JPS6071023A - ガス選択透過性膜 - Google Patents
ガス選択透過性膜Info
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- JPS6071023A JPS6071023A JP58182391A JP18239183A JPS6071023A JP S6071023 A JPS6071023 A JP S6071023A JP 58182391 A JP58182391 A JP 58182391A JP 18239183 A JP18239183 A JP 18239183A JP S6071023 A JPS6071023 A JP S6071023A
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
- B01D—SEPARATION
- B01D71/00—Semi-permeable membranes for separation processes or apparatus characterised by the material; Manufacturing processes specially adapted therefor
- B01D71/06—Organic material
- B01D71/58—Other polymers having nitrogen in the main chain, with or without oxygen or carbon only
- B01D71/62—Polycondensates having nitrogen-containing heterocyclic rings in the main chain
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- B01D71/643—Polyether-imides
-
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- B01D71/70—Polymers having silicon in the main chain, with or without sulfur, nitrogen, oxygen or carbon only
- B01D71/701—Polydimethylsiloxane
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Separation Using Semi-Permeable Membranes (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
〔技術分野〕
本発明はガス選択透過性膜に関し、更に詳しくは、ポリ
エーテルイミドとポリジメチルシロキサン共重合体の混
合物より成るガス選択透過性膜に関する。
エーテルイミドとポリジメチルシロキサン共重合体の混
合物より成るガス選択透過性膜に関する。
近年ガス混合物の分離・精製をガス選択透過性膜で行う
ことが積極的に検討されている。即ち空気より酸素を選
択的に透過させて酸素富化空気を得、医療あるいは燃焼
システムに利用する試み、あるいは石炭、天然ガス、オ
イルサンド等を原料に、水蒸気改質や熱分解等の処理を
施すことにより得られる合成ガス、又は製鉄所等におけ
るコークス炉の廃ガスから水素を選択的に透過させ、−
酸化炭素、メタン等のガスと分離・精製し、これらガス
を出発原料としてメタノール、エタノール等の基礎化学
品を製造する試み、更には、天然ガスからの選択透過に
よるヘリウム回収の試み等がある。
ことが積極的に検討されている。即ち空気より酸素を選
択的に透過させて酸素富化空気を得、医療あるいは燃焼
システムに利用する試み、あるいは石炭、天然ガス、オ
イルサンド等を原料に、水蒸気改質や熱分解等の処理を
施すことにより得られる合成ガス、又は製鉄所等におけ
るコークス炉の廃ガスから水素を選択的に透過させ、−
酸化炭素、メタン等のガスと分離・精製し、これらガス
を出発原料としてメタノール、エタノール等の基礎化学
品を製造する試み、更には、天然ガスからの選択透過に
よるヘリウム回収の試み等がある。
これら用途に期待されるガス選択透過性膜に必要な特性
は、ガス選択性とガス透過性がいずれも大きく、かつ耐
熱性、耐薬品性、高強度を有していることである。
は、ガス選択性とガス透過性がいずれも大きく、かつ耐
熱性、耐薬品性、高強度を有していることである。
ガス選択性とは特定ガス・と他のガスの透過速度の比で
表わされ、ガス選択性が大きいとは、ガス分離能が優れ
ていることに他ならない。ガス透過性が大きいとは、膜
を透過するガスの絶対量が多いことで、大量のガスを処
理しえることを意味する。
表わされ、ガス選択性が大きいとは、ガス分離能が優れ
ていることに他ならない。ガス透過性が大きいとは、膜
を透過するガスの絶対量が多いことで、大量のガスを処
理しえることを意味する。
ところが、市販されている高分子重合体または共重合体
の単一素材でこれら要求特性の全てを満たすことはでき
ない。即ちガス選択性の大きい高分子素材は、透過性が
低く、ガス透過性の優れた高分子素材は、高いガス選択
性を得ることができない。
の単一素材でこれら要求特性の全てを満たすことはでき
ない。即ちガス選択性の大きい高分子素材は、透過性が
低く、ガス透過性の優れた高分子素材は、高いガス選択
性を得ることができない。
本発明者らは、この問題を解決するべく、ガス選択性の
大きい高分子素材とガス透過性の大きい高分子素材の混
合系を検討し、その結果ガス選択性とガス透過性がいず
れも大きく、かつ耐熱性、耐薬品性、強度特性に優れた
混合系を見い出し本発明を完成させた。
大きい高分子素材とガス透過性の大きい高分子素材の混
合系を検討し、その結果ガス選択性とガス透過性がいず
れも大きく、かつ耐熱性、耐薬品性、強度特性に優れた
混合系を見い出し本発明を完成させた。
本発明のガス選択透過性膜は、ポリエーテルイミドとポ
リジメチルシロキサン共重合体の混合物より成ることを
特徴とする。
リジメチルシロキサン共重合体の混合物より成ることを
特徴とする。
本発明で用いるポリエーテルイミドは、で示される繰り
返し単位からなる重合体であって、2.2−bis (
4−(3,4−ジカルボキシフェノオキシ)フェニール
〕プロパン無水物とメタフェニレンジアミンとの縮合反
応によって得られる、勿論カルボキシとフェノオキシの
位置は313’ i 41141’ i 314./あ
るいはこれらの混合物であっても良く、またプロパンは
−C(CH8)!−の構造が最も好ましいものであるが
、その他の C?a −CH2−CHs−CH2−、−CH2−CH−であっ
ても良く、更にはプロパン以外の−CnHgnのうちn
=1〜8の範囲でもかまわない。
返し単位からなる重合体であって、2.2−bis (
4−(3,4−ジカルボキシフェノオキシ)フェニール
〕プロパン無水物とメタフェニレンジアミンとの縮合反
応によって得られる、勿論カルボキシとフェノオキシの
位置は313’ i 41141’ i 314./あ
るいはこれらの混合物であっても良く、またプロパンは
−C(CH8)!−の構造が最も好ましいものであるが
、その他の C?a −CH2−CHs−CH2−、−CH2−CH−であっ
ても良く、更にはプロパン以外の−CnHgnのうちn
=1〜8の範囲でもかまわない。
これらのポリエーテルイミドは、芳香族イミドが剛性を
、エーテル結合が流動性と加工性を与え、高度な耐熱性
、耐薬品性、機械的特性を有することになる。そのガス
選択性は大きく、例えば酸素の窒素に対する選択性は、
7から8倍にも達する。
、エーテル結合が流動性と加工性を与え、高度な耐熱性
、耐薬品性、機械的特性を有することになる。そのガス
選択性は大きく、例えば酸素の窒素に対する選択性は、
7から8倍にも達する。
しかしながら一方その透過係数(単位厚さにおける透過
速度)は、極めて低く、単独でガス選択透過性膜に利用
するには適していない。
速度)は、極めて低く、単独でガス選択透過性膜に利用
するには適していない。
本発明で用いるもう一つの素材は、ポリジメチルシロキ
サン共重合体である。ポリジメチルシロキサンは、その
シロキサン結合から高分子素材中成も高いガス透過性を
与えるものであるが、それは多くのガスに共通であり、
選択性は低い。しかも機械的特性は弱く、更に他の高分
子との相溶性が低いという欠点を有している。そこでポ
リリン5− チルシロキサンの共重合体に着目し、特に構造式 Cv8x;主鎖もしくは側鎖に少く (X%÷5in(、とも1個の芳香環を有する有機基 men;1以上の整数 で示される繰返し単位を有するポリジメチルシロキサン
共重合体が、高いガス透過性を持ちながら、適度な機械
的強度と他の高分子との相溶性を合せ有することを見い
出した。更にこのポリジメチルシロキサン共重合体と先
に挙げたポリエーテルイミドの混合溶液をキャスティン
グして得られた膜は、ガス選択性、透過性共に優れ、か
つ耐熱性、耐薬品性、高強度も有することを見い出し、
木登溶剤に溶解し、製膜することで、本発明の優れたガ
ス選択透過性膜を得ることができる。共通な溶剤として
、ジクロルメタン、クロロホルムナトの塩素系溶剤が最
も好適である。テトラヒドロフラー〇− ン、ジオキサンなどの環状エーテル類も溶解性があるの
で、先に挙げた塩素系溶剤と混合して用いることができ
る。混合溶液の調製は、各素材を溶解した溶液を初めに
作製し、溶液状態で所望の比率に混合するのが確実な方
法である。その混合比率は、■成分が10重量%以上か
ら90重量%以下の範囲であることが望ましい。これは
1成分の混合比率が10重量%より少いとその成分の有
用な特性、例えばポリエーテルイミドであれば大きいガ
ス選択性と優れた機械的特性が、ポリジメチルシロキサ
ン共重合体であれば、高いガス透過性がこれら混合物に
発現しないからである。2溶液の混合時には、超音波振
動あるいは加熱を与えることによって混合をより完全な
ものにすることができる。いずれにせよ製膜前に十分均
質な溶液状態にしておくことが必要である。混合溶液か
らの製膜は、浸漬あるいは塗布の形で行う。適当な多孔
質支持体上に製膜する場合でもこの2つの方法は利用で
きる。チューブあるいは中空糸状多孔質支持体の場合は
、溶液中に浸漬し、引き上げ、溶剤を乾燥させて膜を支
持体上に形成させる。フィルム状多孔質支持体の場合に
は、その上に溶液を薄く塗布し、溶剤を乾燥させること
によりできるし、あるいは別の表面平滑な固体面、ある
いは液体面上に製膜後、支持体に貼り合わせて行うこと
もできる。特に液面での製膜は、溶液が極めて薄く展延
することから好適である。
サン共重合体である。ポリジメチルシロキサンは、その
シロキサン結合から高分子素材中成も高いガス透過性を
与えるものであるが、それは多くのガスに共通であり、
選択性は低い。しかも機械的特性は弱く、更に他の高分
子との相溶性が低いという欠点を有している。そこでポ
リリン5− チルシロキサンの共重合体に着目し、特に構造式 Cv8x;主鎖もしくは側鎖に少く (X%÷5in(、とも1個の芳香環を有する有機基 men;1以上の整数 で示される繰返し単位を有するポリジメチルシロキサン
共重合体が、高いガス透過性を持ちながら、適度な機械
的強度と他の高分子との相溶性を合せ有することを見い
出した。更にこのポリジメチルシロキサン共重合体と先
に挙げたポリエーテルイミドの混合溶液をキャスティン
グして得られた膜は、ガス選択性、透過性共に優れ、か
つ耐熱性、耐薬品性、高強度も有することを見い出し、
木登溶剤に溶解し、製膜することで、本発明の優れたガ
ス選択透過性膜を得ることができる。共通な溶剤として
、ジクロルメタン、クロロホルムナトの塩素系溶剤が最
も好適である。テトラヒドロフラー〇− ン、ジオキサンなどの環状エーテル類も溶解性があるの
で、先に挙げた塩素系溶剤と混合して用いることができ
る。混合溶液の調製は、各素材を溶解した溶液を初めに
作製し、溶液状態で所望の比率に混合するのが確実な方
法である。その混合比率は、■成分が10重量%以上か
ら90重量%以下の範囲であることが望ましい。これは
1成分の混合比率が10重量%より少いとその成分の有
用な特性、例えばポリエーテルイミドであれば大きいガ
ス選択性と優れた機械的特性が、ポリジメチルシロキサ
ン共重合体であれば、高いガス透過性がこれら混合物に
発現しないからである。2溶液の混合時には、超音波振
動あるいは加熱を与えることによって混合をより完全な
ものにすることができる。いずれにせよ製膜前に十分均
質な溶液状態にしておくことが必要である。混合溶液か
らの製膜は、浸漬あるいは塗布の形で行う。適当な多孔
質支持体上に製膜する場合でもこの2つの方法は利用で
きる。チューブあるいは中空糸状多孔質支持体の場合は
、溶液中に浸漬し、引き上げ、溶剤を乾燥させて膜を支
持体上に形成させる。フィルム状多孔質支持体の場合に
は、その上に溶液を薄く塗布し、溶剤を乾燥させること
によりできるし、あるいは別の表面平滑な固体面、ある
いは液体面上に製膜後、支持体に貼り合わせて行うこと
もできる。特に液面での製膜は、溶液が極めて薄く展延
することから好適である。
次に実施例を示し、本発明を具体的に説明する。
実施例1゜
ポリエーテルイミド(GE社製、ULTEM 1000
)をジクロルメタンに溶解し、7重量%溶液を調製した
。一方ポリジメチルシロキサンービスフェノールAカー
ボネートブロックコポリマー(チッソ(株)販売、PS
−099)を同じくジクロルメタンに溶解し、7重量%
溶液を調製した。
)をジクロルメタンに溶解し、7重量%溶液を調製した
。一方ポリジメチルシロキサンービスフェノールAカー
ボネートブロックコポリマー(チッソ(株)販売、PS
−099)を同じくジクロルメタンに溶解し、7重量%
溶液を調製した。
上記2溶液を種々の割合で混合した溶液を調製し、清浄
なガラス板上に厚さ約100μに塗布し、常温にて溶剤
を蒸発乾燥した。得られた膜の酸素透過係数および酸素
/窒素の選択性を図にまとめた。混合物中のポリエーテ
ルイミドの比率が高まるに従い、選択性が大きくなるが
、特に10%を超えてから急激に立ち上ることがわかる
。一方酸素透過係数は、ポリエーテルイミドの比率に従
い減少してくるが、90%を超えてからは、特に大きく
下る傾向を示す。即ちポリエーテルイミドの比率が10
%から90%までの範囲で特に優れたガス選択透過性膜
になっていることがわかる。
なガラス板上に厚さ約100μに塗布し、常温にて溶剤
を蒸発乾燥した。得られた膜の酸素透過係数および酸素
/窒素の選択性を図にまとめた。混合物中のポリエーテ
ルイミドの比率が高まるに従い、選択性が大きくなるが
、特に10%を超えてから急激に立ち上ることがわかる
。一方酸素透過係数は、ポリエーテルイミドの比率に従
い減少してくるが、90%を超えてからは、特に大きく
下る傾向を示す。即ちポリエーテルイミドの比率が10
%から90%までの範囲で特に優れたガス選択透過性膜
になっていることがわかる。
実施例2゜
実施例1で用いたポリエーテルイミドおよびポリジメチ
ルシロキサン−ビスフェノールAカーボネートフロック
コポリマーを各1/、合計21をクロロホルム987
k−溶解して、溶液を調製した。
ルシロキサン−ビスフェノールAカーボネートフロック
コポリマーを各1/、合計21をクロロホルム987
k−溶解して、溶液を調製した。
この溶液0.25cM8 を蒸留水の水面に供給し、4
oOcrn2 の広さに展開した薄膜を得た。これに平
均孔径0,22μを有する四弗化エチレン樹脂多孔質膜
(住友電気工業(株)、フロロポアFP−022)を重
ね、積層した複合膜を得た。同様な操作を繰り返すこと
で、ポリエーテルイミドおよびポリジメチルシロキサン
−ビスフェノールAカーボネートフロックコポリマーの
混合溶液より製膜された薄膜9− を3層、四弗化エチレン樹脂多孔質膜の同一側表面に積
層した。得られた複合膜のガス透過性は、以下の通りで
ある。
oOcrn2 の広さに展開した薄膜を得た。これに平
均孔径0,22μを有する四弗化エチレン樹脂多孔質膜
(住友電気工業(株)、フロロポアFP−022)を重
ね、積層した複合膜を得た。同様な操作を繰り返すこと
で、ポリエーテルイミドおよびポリジメチルシロキサン
−ビスフェノールAカーボネートフロックコポリマーの
混合溶液より製膜された薄膜9− を3層、四弗化エチレン樹脂多孔質膜の同一側表面に積
層した。得られた複合膜のガス透過性は、以下の通りで
ある。
酸素透過速度 1.8 X 10−5 cm”7cm2
・see 、[Hy酸素/窒素選択性 4.7 〔本発明の効果〕 本発明のガス選択透過性膜は、ガス選択性の大きいポリ
エーテルイミドとガス透過性に優れたポリジメチルシロ
キサン共重合体の混合物から成るため、優れたガス選択
透過性と耐熱性、耐溶剤性、高強度を有する膜となって
いる。
・see 、[Hy酸素/窒素選択性 4.7 〔本発明の効果〕 本発明のガス選択透過性膜は、ガス選択性の大きいポリ
エーテルイミドとガス透過性に優れたポリジメチルシロ
キサン共重合体の混合物から成るため、優れたガス選択
透過性と耐熱性、耐溶剤性、高強度を有する膜となって
いる。
第1図は、ポリエーテルイミドとポリジメチルシロキサ
ン共重合体の混合物から得られた膜のガス選択透過性の
例を示す。横軸)C上記2成分中のポリエーテルイミド
の比率を、縦軸左側は酸素透過係数、同右側は酸素/窒
素の選択性を示す。 10−
ン共重合体の混合物から得られた膜のガス選択透過性の
例を示す。横軸)C上記2成分中のポリエーテルイミド
の比率を、縦軸左側は酸素透過係数、同右側は酸素/窒
素の選択性を示す。 10−
Claims (2)
- (1)構造式: で示される繰返し単位を有するポリエーテルイミドと、 構造式; %式% m+ n g 1以上の整数 で示される繰返し単位を有するポリジメチルシロキサン
共重合体との混合物よりなることを特徴とするガス選択
透過性膜。 - (2)ポリエーテルイミドの混合比率が10重量%以上
から90重量%以下の範囲であることを特徴とする特許
請求の範囲第1項記載のガス選択透過性膜。
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP58182391A JPS6071023A (ja) | 1983-09-29 | 1983-09-29 | ガス選択透過性膜 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP58182391A JPS6071023A (ja) | 1983-09-29 | 1983-09-29 | ガス選択透過性膜 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS6071023A true JPS6071023A (ja) | 1985-04-22 |
Family
ID=16117495
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP58182391A Pending JPS6071023A (ja) | 1983-09-29 | 1983-09-29 | ガス選択透過性膜 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS6071023A (ja) |
Cited By (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0214792A2 (en) * | 1985-08-29 | 1987-03-18 | The Research Foundation Of State University Of New York | Polymer alloys of aminopolysiloxanes with brominated derivatives of polyphenylene oxide |
US4948400A (en) * | 1988-06-30 | 1990-08-14 | Nippon Steel Chemical Co., Ltd. | Separation membranes and process for preparing the same |
US5071452A (en) * | 1989-08-11 | 1991-12-10 | Institut Francais Du Petrole | Gas separation membrane |
US5076816A (en) * | 1989-08-14 | 1991-12-31 | Institut Francais Du Petrole | Gas separation membrane |
RU2468040C2 (ru) * | 2008-02-28 | 2012-11-27 | Индастри-Юниверсити Кооперейшн Фаундейшн, Ханиянг Юниверсити | Сополимер полиимид-полибензоксазол, способ его получения и газоразделительная мембрана, включающая этот сополимер |
JP2019209275A (ja) * | 2018-06-06 | 2019-12-12 | 東芝ライフスタイル株式会社 | 酸素富化膜、及びその製造方法 |
-
1983
- 1983-09-29 JP JP58182391A patent/JPS6071023A/ja active Pending
Cited By (6)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0214792A2 (en) * | 1985-08-29 | 1987-03-18 | The Research Foundation Of State University Of New York | Polymer alloys of aminopolysiloxanes with brominated derivatives of polyphenylene oxide |
US4948400A (en) * | 1988-06-30 | 1990-08-14 | Nippon Steel Chemical Co., Ltd. | Separation membranes and process for preparing the same |
US5071452A (en) * | 1989-08-11 | 1991-12-10 | Institut Francais Du Petrole | Gas separation membrane |
US5076816A (en) * | 1989-08-14 | 1991-12-31 | Institut Francais Du Petrole | Gas separation membrane |
RU2468040C2 (ru) * | 2008-02-28 | 2012-11-27 | Индастри-Юниверсити Кооперейшн Фаундейшн, Ханиянг Юниверсити | Сополимер полиимид-полибензоксазол, способ его получения и газоразделительная мембрана, включающая этот сополимер |
JP2019209275A (ja) * | 2018-06-06 | 2019-12-12 | 東芝ライフスタイル株式会社 | 酸素富化膜、及びその製造方法 |
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