JPS6053717B2 - 記録材料 - Google Patents
記録材料Info
- Publication number
- JPS6053717B2 JPS6053717B2 JP53102452A JP10245278A JPS6053717B2 JP S6053717 B2 JPS6053717 B2 JP S6053717B2 JP 53102452 A JP53102452 A JP 53102452A JP 10245278 A JP10245278 A JP 10245278A JP S6053717 B2 JPS6053717 B2 JP S6053717B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- color
- solvent
- formula
- developer
- present
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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Classifications
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B41—PRINTING; LINING MACHINES; TYPEWRITERS; STAMPS
- B41M—PRINTING, DUPLICATING, MARKING, OR COPYING PROCESSES; COLOUR PRINTING
- B41M5/00—Duplicating or marking methods; Sheet materials for use therein
- B41M5/124—Duplicating or marking methods; Sheet materials for use therein using pressure to make a masked colour visible, e.g. to make a coloured support visible, to create an opaque or transparent pattern, or to form colour by uniting colour-forming components
- B41M5/165—Duplicating or marking methods; Sheet materials for use therein using pressure to make a masked colour visible, e.g. to make a coloured support visible, to create an opaque or transparent pattern, or to form colour by uniting colour-forming components characterised by the use of microcapsules; Special solvents for incorporating the ingredients
- B41M5/1655—Solvents
Landscapes
- Color Printing (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は電子供与性発色剤（以下発色剤という）と酸性
物質（以下顕色剤という）とを塗設してなる記録材料に
関する。
物質（以下顕色剤という）とを塗設してなる記録材料に
関する。
発色剤を用いた記録系については、数多くの研究があり
、感圧記録系、感熱記録系など多くの系が開発されてい
る。
、感圧記録系、感熱記録系など多くの系が開発されてい
る。
その形態は種々提案されているが、例えば米国特許２、
７１２、５０７号、同２、７３０、４５６号、同２、７
３０、４５７号、同３、４１Ｆ３、２５時、同３、４３
２、３２７号などに詳しい。
７１２、５０７号、同２、７３０、４５６号、同２、７
３０、４５７号、同３、４１Ｆ３、２５時、同３、４３
２、３２７号などに詳しい。
これらに於ては、発色剤をアルキルナフタレンなどの有
機溶媒に溶解し微細なりプセル中に含有させて支持体上
に塗布した、いわゆる上葉紙、顕色剤を他の支持体上に
塗布した下葉紙、及び場合によつては支持体の一方の面
に発色剤を含有するカプセルを他面に顕色剤を塗布した
中葉紙の組合せよりなるもの、或いは支持体の同一面に
前記のカプセルと顕色剤が含有されたもの、或いは支持
体中に前記のカプセルか顕色剤の一方が含有され、他の
一方が塗布されたもの等がある。
機溶媒に溶解し微細なりプセル中に含有させて支持体上
に塗布した、いわゆる上葉紙、顕色剤を他の支持体上に
塗布した下葉紙、及び場合によつては支持体の一方の面
に発色剤を含有するカプセルを他面に顕色剤を塗布した
中葉紙の組合せよりなるもの、或いは支持体の同一面に
前記のカプセルと顕色剤が含有されたもの、或いは支持
体中に前記のカプセルか顕色剤の一方が含有され、他の
一方が塗布されたもの等がある。
上葉紙と下葉紙の組合せ、上葉紙、中葉紙及び下葉紙と
の組合せで使用する場合は、カプセル層と顕色剤層とが
接触するようにして局部的に加圧すると、その部分のカ
プセルが破壊されて発色剤と顕色剤が反応を起し発色す
る。他の形態は、単葉て加圧部分が発色してそれ自体一
枚でも記録紙となり得、又複数枚重ね合わせて複写記録
することもできる。かかる記録紙用発色剤を溶解させる
溶媒としては、アルキルナフタレン、アルキル化ジフェ
ニルアルカン、アルキル化トリフエニルツメタン、アル
キル化ジフェニル等の如き芳香族系油性液、エステル系
油性液、ケロシン、塩素化ジフェニル、塩素化パラフィ
ン、綿実油、アマニ油及び大豆油等が知られている。
の組合せで使用する場合は、カプセル層と顕色剤層とが
接触するようにして局部的に加圧すると、その部分のカ
プセルが破壊されて発色剤と顕色剤が反応を起し発色す
る。他の形態は、単葉て加圧部分が発色してそれ自体一
枚でも記録紙となり得、又複数枚重ね合わせて複写記録
することもできる。かかる記録紙用発色剤を溶解させる
溶媒としては、アルキルナフタレン、アルキル化ジフェ
ニルアルカン、アルキル化トリフエニルツメタン、アル
キル化ジフェニル等の如き芳香族系油性液、エステル系
油性液、ケロシン、塩素化ジフェニル、塩素化パラフィ
ン、綿実油、アマニ油及び大豆油等が知られている。
これらの溶媒としては、
（１）発色剤の溶媒性が高いこと
（２）発色濃度が高いこと
（３）発色速度が速いこと
（４） 毒性が低いこと
などの特性を満たしている事が必要である。
更に、製品として（５）安価であること
゜（６）ボールペン筆記性が良好であることなどの特性
が要求されている。
が要求されている。
本発明は、これらの諸特性を満たす溶媒を見出したもの
である。
である。
本発明の溶媒は上述の諸特性の中でも特に（２）および
（３）の点で従来用いられた溶媒に比して、効果が顕著
である。
（３）の点で従来用いられた溶媒に比して、効果が顕著
である。
本発明は発色剤の溶媒として式（１）
で示される化合物を用いるものであり、特にトリアリ−
ルーメタン系ロイコ化合物を発色剤とする場合に効果的
である。
ルーメタン系ロイコ化合物を発色剤とする場合に効果的
である。
本発明の発色剤オイルをカプセル化する方法としては、
公知のカプセル化法が適用できる。
公知のカプセル化法が適用できる。
例えばカプセルの製造方法としては、米国特許２，８０
０，４５７号、同２，８００，４５８号にみられるコア
セルベーシヨンを利用した方法、英国特許９９０，４４
３号、米国特許３，２８７，１５４号にみられる界面重
合法による方法。米国特許３，４１８，２５鰻、同３，
６６０，３０４号にみられるポリマーの析出による方法
、米国特許３，７２６，８０４号、米国特許３，７９６
，６６鰐にみられる油滴内部からのりアクタントの重合
等がある。本発明の溶媒は特にポリマーの析出による方
法及び油滴内部からのりアクタントの重合によるカプセ
ル化法に使用した場合、その効果が大きい。更に本発明
の溶媒は、これらの−カプセル化法において使用される
カプセル壁の原料を溶解する作用を有するため、カプセ
ル化もきわめて容易であるという利点もある。又、発色
剤の代表的なものとしては、トリアリルメタン系化合物
、ジフェニルメタン系化合物、−キサンテン系化合物、
チアジン系化合物、スピロピラン系化合物等がある。
０，４５７号、同２，８００，４５８号にみられるコア
セルベーシヨンを利用した方法、英国特許９９０，４４
３号、米国特許３，２８７，１５４号にみられる界面重
合法による方法。米国特許３，４１８，２５鰻、同３，
６６０，３０４号にみられるポリマーの析出による方法
、米国特許３，７２６，８０４号、米国特許３，７９６
，６６鰐にみられる油滴内部からのりアクタントの重合
等がある。本発明の溶媒は特にポリマーの析出による方
法及び油滴内部からのりアクタントの重合によるカプセ
ル化法に使用した場合、その効果が大きい。更に本発明
の溶媒は、これらの−カプセル化法において使用される
カプセル壁の原料を溶解する作用を有するため、カプセ
ル化もきわめて容易であるという利点もある。又、発色
剤の代表的なものとしては、トリアリルメタン系化合物
、ジフェニルメタン系化合物、−キサンテン系化合物、
チアジン系化合物、スピロピラン系化合物等がある。
発色剤の具体的化合物を例示すると、トリアリルメタン
系発色剤として、３，３−ビス（ｐ−ジメチルアミノフ
ェニル）−６−ジメチルアミノフタリド（クリスタルバ
イオレットラクトン、以下ＣＶＬと称する）、３，３−
ビス（ｐ−ジメチルアミノフェニル）フタリド、３−（
ｐ−ジメチルアミノフェニル）−３−（１，２−ジメチ
ルインドールー３−イル）フタリド、３−（ｐ−ジメチ
ルアミノフェニル）−３−（２−メチルインドールー３
−イル）フタリド、３−（ｐ−ジメチルアミノフェニル
）−３−（２−フェニルインドールー３−イル）フタリ
ド、３，３−ビスー（１，２ージメチルインドールー３
−イル）−５−ジメチルアミノフタリド、３，３−ビス
ー（１，２−ジメチルインドールー３−イル）−６−ジ
メチルアミノフタリド、３，３−ビスー（９−エチルカ
ルバゾールー３−イル）−５−ジメチルアミノフタリド
、３，３−ビスー（２−フェニルインドールー３−イル
）−５−ジメチルアミノフタリド、３−ｐ−ジメチルア
ミノフェニルー３−（１−メチルピロールー２−イル）
−６−ジメチルアミノフタリド等がある。
系発色剤として、３，３−ビス（ｐ−ジメチルアミノフ
ェニル）−６−ジメチルアミノフタリド（クリスタルバ
イオレットラクトン、以下ＣＶＬと称する）、３，３−
ビス（ｐ−ジメチルアミノフェニル）フタリド、３−（
ｐ−ジメチルアミノフェニル）−３−（１，２−ジメチ
ルインドールー３−イル）フタリド、３−（ｐ−ジメチ
ルアミノフェニル）−３−（２−メチルインドールー３
−イル）フタリド、３−（ｐ−ジメチルアミノフェニル
）−３−（２−フェニルインドールー３−イル）フタリ
ド、３，３−ビスー（１，２ージメチルインドールー３
−イル）−５−ジメチルアミノフタリド、３，３−ビス
ー（１，２−ジメチルインドールー３−イル）−６−ジ
メチルアミノフタリド、３，３−ビスー（９−エチルカ
ルバゾールー３−イル）−５−ジメチルアミノフタリド
、３，３−ビスー（２−フェニルインドールー３−イル
）−５−ジメチルアミノフタリド、３−ｐ−ジメチルア
ミノフェニルー３−（１−メチルピロールー２−イル）
−６−ジメチルアミノフタリド等がある。
ジフェニルメタン系発色剤としては、４，４″−ビスー
ジメチルアミノベンズヒドリンベンジルエーテル、Ｎ−
ハロフエニルロイコオーラミン、Ｎ−２，４，５−トリ
クロロフェニルロイコオーラミン等がある。
ジメチルアミノベンズヒドリンベンジルエーテル、Ｎ−
ハロフエニルロイコオーラミン、Ｎ−２，４，５−トリ
クロロフェニルロイコオーラミン等がある。
キサンテン系発色剤としては、ロ−ダミンーＢ−アニリ
ノラクタム、ロ−ダミンー（ｐ−ニトロアニリノ）ラク
タム、ローダミンＢ（ｐ−クロロアニリノ）ラクタム、
３−ジメチルアミノー６−メトキシフルオラン、３−ジ
エチルアミノー７ーメトキシフルオラン、３−ジエチル
アミノー７−クロロー６−メチルフルオラン、３−ジエ
チルアミノー７−（アセチルメチルアミノ）フルオラン
、３−ジエチルアミノー７−（ジベンジルアミノ）フル
オラン、３−ジエチルアミノー７−（メチルベンジルア
ミノ）フルオラン、３−ジエチルアミノー７−（クロロ
エチルメチルアミノ）フルオラン、３−ジエチルアミノ
ー７−（ジエチルアミハフルオラン等がある。
ノラクタム、ロ−ダミンー（ｐ−ニトロアニリノ）ラク
タム、ローダミンＢ（ｐ−クロロアニリノ）ラクタム、
３−ジメチルアミノー６−メトキシフルオラン、３−ジ
エチルアミノー７ーメトキシフルオラン、３−ジエチル
アミノー７−クロロー６−メチルフルオラン、３−ジエ
チルアミノー７−（アセチルメチルアミノ）フルオラン
、３−ジエチルアミノー７−（ジベンジルアミノ）フル
オラン、３−ジエチルアミノー７−（メチルベンジルア
ミノ）フルオラン、３−ジエチルアミノー７−（クロロ
エチルメチルアミノ）フルオラン、３−ジエチルアミノ
ー７−（ジエチルアミハフルオラン等がある。
チアジン系発色剤としては、ベンゾイルロイコメチレン
ブルー、ｐ−ニトロベンジルロイコメチレンブルー等が
ある。
ブルー、ｐ−ニトロベンジルロイコメチレンブルー等が
ある。
スピロ系発色剤としては、３−メチルースピロージフト
ピラン、３−エチルースピロージナフトピラン、３，３
′−ジクロロースピロージナフトピラン、３−ベンジル
ースピロージナフトピラン、３−メチルーナフトー（３
−メトキシーベンゾ）ースピロピラン、３−プロピルー
スピロージベンゾジピラン等がある。
ピラン、３−エチルースピロージナフトピラン、３，３
′−ジクロロースピロージナフトピラン、３−ベンジル
ースピロージナフトピラン、３−メチルーナフトー（３
−メトキシーベンゾ）ースピロピラン、３−プロピルー
スピロージベンゾジピラン等がある。
本発明の顕色剤として用いられる芳香族カルボン酸及び
その金属塩としては、総炭素原子数が１５以上、更に好
ましくは１９以上の芳香族カルボン酸たとえば、３，５
−ジ（α−メチルベンジル）サリチル酸、３−（α−メ
チルベンジル）−５一（α，α−ジメチルベンジル）サ
リチル酸、３−（４５−α５，α５−ジメチルベンジル
）フェニルー５−（α，α−ジメチルベンジル）サリチ
ル酸、３，５−ジーｔ−ブチルサリチル酸、３，５−ジ
ーｔ−オクチルサリチル酸、３−シクロヘキシルー５−
（α，α−ジメチルベンジル）サリチル酸、３−フェニ
ルー５−（α，α−ジメチルベンジル）サリチル酸、３
，５−ジ（α，α−ジメチルベンジル）サリチル酸等な
どがあり、これらと多価金属たとえば、亜鉛、アルミニ
ウム、バリウム、スズ、鉄、カルシウム、鉛などとの塩
があげられる。
その金属塩としては、総炭素原子数が１５以上、更に好
ましくは１９以上の芳香族カルボン酸たとえば、３，５
−ジ（α−メチルベンジル）サリチル酸、３−（α−メ
チルベンジル）−５一（α，α−ジメチルベンジル）サ
リチル酸、３−（４５−α５，α５−ジメチルベンジル
）フェニルー５−（α，α−ジメチルベンジル）サリチ
ル酸、３，５−ジーｔ−ブチルサリチル酸、３，５−ジ
ーｔ−オクチルサリチル酸、３−シクロヘキシルー５−
（α，α−ジメチルベンジル）サリチル酸、３−フェニ
ルー５−（α，α−ジメチルベンジル）サリチル酸、３
，５−ジ（α，α−ジメチルベンジル）サリチル酸等な
どがあり、これらと多価金属たとえば、亜鉛、アルミニ
ウム、バリウム、スズ、鉄、カルシウム、鉛などとの塩
があげられる。
これらの中で最も好ましいのは、白色ないし無色の金属
塩であり、特に好ましいのは亜鉛塩である。この金属塩
とバイダーとしてカルボキシ変性ラテックスを用いた時
に特に良好な性能が−得られる。又、これらの金属塩は
０．２〜１．５′／ｗｌ程度使用される。特に０．４〜
３．０ｙ／ｄの量の酸化亜鉛を併用した場合に経時安定
性がすぐれているという利点がある。これら、記録系に
用いられる種々の添加剤、バインダー、酸化防止剤、ス
マツジ防止剤、界面活性剤や塗布方法、使用方法等につ
いては、米国特許２，７１１，３７５．同３，６２５，
７３巳英国特許１，２３２，３４７、特開昭５０−４４
，０１鏝、同５０−５０，１１２号、同５０−１２７，
７１８号、同５０−３０，６１５号、米国特許３，８３
６，３８３号、同３，８４６，３３１号などに於て良く
知られている。
塩であり、特に好ましいのは亜鉛塩である。この金属塩
とバイダーとしてカルボキシ変性ラテックスを用いた時
に特に良好な性能が−得られる。又、これらの金属塩は
０．２〜１．５′／ｗｌ程度使用される。特に０．４〜
３．０ｙ／ｄの量の酸化亜鉛を併用した場合に経時安定
性がすぐれているという利点がある。これら、記録系に
用いられる種々の添加剤、バインダー、酸化防止剤、ス
マツジ防止剤、界面活性剤や塗布方法、使用方法等につ
いては、米国特許２，７１１，３７５．同３，６２５，
７３巳英国特許１，２３２，３４７、特開昭５０−４４
，０１鏝、同５０−５０，１１２号、同５０−１２７，
７１８号、同５０−３０，６１５号、米国特許３，８３
６，３８３号、同３，８４６，３３１号などに於て良く
知られている。
以下、実施例により本発明を具体的に説明するが、本発
明は実施例に限定されるものではない。
明は実施例に限定されるものではない。
実施例発色剤を含有するマイクロカプセルは、米国特許
２，８００，４５７号に従つて製造した。
２，８００，４５７号に従つて製造した。
以下１部ョはいずれも１重量部ョを示す。酸処理豚皮ゼ
ラチンｗ部及びアラビヤゴムｌ娼を４０℃の水４（１）
部に溶解し、乳化剤としてロード油０１部を添加し、こ
れに発色剤油４娼を乳化分散する。
ラチンｗ部及びアラビヤゴムｌ娼を４０℃の水４（１）
部に溶解し、乳化剤としてロード油０１部を添加し、こ
れに発色剤油４娼を乳化分散する。
発色剤油は下記の溶媒を使用し、それぞれにクリスタル
バイオレットラクトン４Ｗｔ％を溶解した。Ａ：式（１
）で示される溶媒（本発明） Ｂ：式（■） で示される溶媒（比較用） Ｃ：ジイソプロピルナフタレン（比較用）油滴の大きさ
が平均５ミクロンになつたら、乳化を中止し、これに４
ＣｆＣの水を加えて、全体を９０娼にして攪拌を続ける
。
バイオレットラクトン４Ｗｔ％を溶解した。Ａ：式（１
）で示される溶媒（本発明） Ｂ：式（■） で示される溶媒（比較用） Ｃ：ジイソプロピルナフタレン（比較用）油滴の大きさ
が平均５ミクロンになつたら、乳化を中止し、これに４
ＣｆＣの水を加えて、全体を９０娼にして攪拌を続ける
。
ついで、１？ｔ％の酢酸を加え、液のＰＨを４．０〜４
．２に調節してコアセルベーシヨンを起こさせる。攪拌
を更に続けて、２紛経過したら、氷水で冷却して油滴の
周囲に沈着したコアセルベート膜をゲル化する。
．２に調節してコアセルベーシヨンを起こさせる。攪拌
を更に続けて、２紛経過したら、氷水で冷却して油滴の
周囲に沈着したコアセルベート膜をゲル化する。
液温が２Ｃ）Ｃになつたら、３７ｗｔ％ホルマリン７部
を添加する。
を添加する。
１０℃にいたり、１５Ｗｔ％カセイソーダ水溶液を添加
してＰＨ９に調節した。
してＰＨ９に調節した。
続いて攪拌しつつ２紛間加温し、液温を５（代）にする
。かくして得られたマイクロカプセル分散液の液温を３
０′Ｃに調節した後、４０ｆ／イの紙に固型分として６
ｙ／ｊ１′の塗布量になるよう塗布乾燥した。以上のよ
うにして、発色剤としてクリスタルバイオツトラクトン
を含有するマイクロカプセルシートを得た。一方顕色剤
として用いた３，５−ジーα−メチルーベンジルサリチ
ル酸亜鉛の顕色剤溶液の調整及び塗布は次の如く行なつ
た。
。かくして得られたマイクロカプセル分散液の液温を３
０′Ｃに調節した後、４０ｆ／イの紙に固型分として６
ｙ／ｊ１′の塗布量になるよう塗布乾燥した。以上のよ
うにして、発色剤としてクリスタルバイオツトラクトン
を含有するマイクロカプセルシートを得た。一方顕色剤
として用いた３，５−ジーα−メチルーベンジルサリチ
ル酸亜鉛の顕色剤溶液の調整及び塗布は次の如く行なつ
た。
水７臨に酸化亜鉛２部とろう石１８部及び３，５−ジー
α−メチルベンジルサリチル酸亜鉛４部を添加混合し、
次にアトライターにより３紛分散した液に、カルボキシ
変性ＳＢＲラテックスを固形分にて２．５部と１０Ｗｔ
％ＰＶＡ（ケン化度９９％重合度１０００）水溶液１２
ｍを添加し、均一に攪拌して塗布液とした。
α−メチルベンジルサリチル酸亜鉛４部を添加混合し、
次にアトライターにより３紛分散した液に、カルボキシ
変性ＳＢＲラテックスを固形分にて２．５部と１０Ｗｔ
％ＰＶＡ（ケン化度９９％重合度１０００）水溶液１２
ｍを添加し、均一に攪拌して塗布液とした。
この塗布液を５０ｇ／イの原紙に４ｇ／ｄの固形分が塗
布されるようエアナイフ塗布機にて塗布乾燥して顕色剤
シートを得た。こうして得られたマイクロカプセルシー
ト面を、顕色剤シート上に重ね６００ｋ９／Ｃｌｉの荷
重をかけ発色させた。
布されるようエアナイフ塗布機にて塗布乾燥して顕色剤
シートを得た。こうして得られたマイクロカプセルシー
ト面を、顕色剤シート上に重ね６００ｋ９／Ｃｌｉの荷
重をかけ発色させた。
反射型分光光度計にて発色剤の６１０ｒｒＬ，μでの濃
度を、発色後１印′、１日後にそれぞれ測定して、拓秒
後の濃度／１Ｈ後の濃度比をもつて発色速度とした。結
果を下表の表１に示した。この結果から明らかなように
、本発明の溶媒と顕色剤との組合わせを使用した場合に
は、公知の溶媒と顕色剤の組み合わせを使用した場合に
較べて発色濃度が高く、また発色速度も速く、高性能の
記録材料が得られる。
度を、発色後１印′、１日後にそれぞれ測定して、拓秒
後の濃度／１Ｈ後の濃度比をもつて発色速度とした。結
果を下表の表１に示した。この結果から明らかなように
、本発明の溶媒と顕色剤との組合わせを使用した場合に
は、公知の溶媒と顕色剤の組み合わせを使用した場合に
較べて発色濃度が高く、また発色速度も速く、高性能の
記録材料が得られる。
本発明の溶媒と顕色剤の組み合わせによつて得られる上
記の効果は、本発明に使用する溶媒と化学構造的に類似
した溶媒Ｂを使用した場合に比べても顕著であり、全く
予想できないものである。
記の効果は、本発明に使用する溶媒と化学構造的に類似
した溶媒Ｂを使用した場合に比べても顕著であり、全く
予想できないものである。
Claims (1)
- １ 酸性物質と接触または反応して発色する電子供与発
色剤を塗設してなる記録材料において、電子供与性発色
剤の溶媒として式（１）▲数式、化学式、表等がありま
す▼（ I ）で示される化合物を用い、酸性物質として
芳香族カルボン酸及び／またはその金属塩を用いること
を特徴とする記録材料。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP53102452A JPS6053717B2 (ja) | 1978-08-23 | 1978-08-23 | 記録材料 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP53102452A JPS6053717B2 (ja) | 1978-08-23 | 1978-08-23 | 記録材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5528847A JPS5528847A (en) | 1980-02-29 |
| JPS6053717B2 true JPS6053717B2 (ja) | 1985-11-27 |
Family
ID=14327856
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP53102452A Expired JPS6053717B2 (ja) | 1978-08-23 | 1978-08-23 | 記録材料 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6053717B2 (ja) |
-
1978
- 1978-08-23 JP JP53102452A patent/JPS6053717B2/ja not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5528847A (en) | 1980-02-29 |
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