JPS60115646A - 消音シ−ト - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、高度に充填されたブレンド物より詳細にはプ
ロセスオイルで変性したエチレンインターポリマーの高
度に充填されたブレンド物からつくられる消音シートに
関する。

硫黄、促進剤、カーボンブラック及びゴム工業で通常使
用するその池の添加剤を含有する天然ゴ１１又は合成ゴ
１１状フンバウンド（（０町）□ｔ＋＋＋ｄ）についイ
プロセスオＡＪしかイｄｉ　ｍナス−）−１＋因４１１
で木ス場合により極めて高（弓１張り強度値を得るため
に、充」色剤を加えない。一方、例えばカーペットジュ
ート補助裏材を接着するのに使用するスチレン／ブタジ
ェンゴム（ＳＢＲ）コンパ１ンンドは８０重ｊｆｆ１％
又はそれ以１−にお上！ζ炭酸カルシウム充填剤を容易
に保持することができることは公知である。

加硫あるいは硬化ブレンド力を増加させる。

熱可塑性エラストマー用途に対しては硬化を避けると同
時に充」色剤を使用してブレンドコストをトげ、そし′
ζブレンド密度を増加させることが望ましい１゜ エチレン／耐酸ビニル（ＥＶＡ）共重合体と充填剤の二
元素ブレンド物は市販の製品として公知である。充填剤
例えばごく普通に使用されている中程度の密度の充填剤
、例えばＣａ　ＣＯｓ、ボーキサイト、石こう等の添加
の実用的限界は、たとえ比較的１氏いメルトインデック
ス（より大きい分子量）の樹脂又は軟化剤（Ｓｏｆｔｅ
ｒ）、より高い酢酸ビニルグレードを使用しでも、約６
０重量％である。

充填剤の量が増加するにつれ、池の性質、例えばメルト
インデックス（メルトインデックスか低下するにつれ、
押出し圧力が急速に増加する）、柔軟性（「手ざわり（
ｈａｎｄ）Ｊかより堅くなる）及び伸び（これの低下は
警報である）のような性質か悪化する。結局、充填剤量
的７（）％で、二元系Ｅ　ｖ／〜／ホワイテイング価旧
ｔｉＢ）（天然の粉砕石灰岩、Ｃａｃ１３、ノヨーンア
・マーブル・カンパニー（Ｇ　ｐｏ　−ｒＨｉａ　Ｍａ
ｒｌ＋ｌｅＣｏｍｌ＋ａｎｙ）がら入手）ブレンド物は
、その混合物がもはやバンバリーミキサ−中で「流動−
１しなくなるので（仕込み物は単に攪拌されるたけであ
る。樹脂は刀が回１デしても加工されず、動力量の増加
は起らず、取出した混合物は粉末ホワイテイング物質中
に分散したＥ　Ｖ　Ａペレットのままである）、配合す
ることはｆ可能である。もし非常に密度の火きい充填剤
例えばＢａＳＯ４を使用するならば、約１０重量％多い
充填剤を二元系ブレンド物に加えることができる。

産業−１−発生する騒音とその規制は政府、環境及び産
！　ｉｌｌ識の関心か増加している事項である。政府機
関は労働者の健康を保護するための労働者が暴露される
騒１°テに制限を設けている。

審美的観点か呟騒音はまた問題を提起する。

［靜かな乗りごこちの」自動車についての広告はいたる
所にみられる。生産者はキャンパー、トレーラ−、バス
、トラック及び道路以外で使用する農業用小柄を含めた
他の車輌をでとるだけ静かにしようとしている。

音の発生源と静かさを保つ区域の間にす３いた物質は消
音を達成するための効果的手段であることは昔から′Ｊ
３目）れている。石の壁は極めて効果的であるか、しば
しば非実用的である。鉛の板は薄く、可撓性であｉ）、
しばしば効果が大きいが、コスト力槁い。従ってＪＪｋ
戦目標は、騒音の発生源と靜かにしようとする区域の間
におくことができる密度の大すい曹い可撓・１−１のシ
ートを摺ることである。

熱可塑性物質又はゴム状材料のシートは消音手で、評；
度をノ〈きく、強く、安価にすることは３年の間コンパ
ウンド裟者に桃’１ｉｌｉ　１１標を課してきた。

自動中カーペラ）下敷のようなある種の用途では、消す
）−シートはまた成形可能でなければならない、。

シュワルツ（Ｓｃｌ＋ｕ＋ａｒＬｚ）の米国時８１第：
１　、　り　０．ｌ　。

４５Ｇは、剥１７”′ｌ源と絶縁すべき場１１１との間
の空間に、約１　ｆ’）　＝約・１２重量％め甲工乙］
Ｉ′１１酸ビニル含ｊ１−ｉ。

と該空間の平均周囲温度以下少くとも約３＋’）’Ｃの
ガラス転位？品度とを有するエチレン／酢酸ビニル共重
合本釣１１）・〜約＝１．　（１重量％および少くとも
２ｇ／ｃ＋ｎ”以上の全体密度を生ずるに十分なバリウ
ム、カルシウム、力ｌ’ミウノ、等の硫酸塩、炭酸塩、
酸化物１・ｊ；の如と無機充填物質的６０・〜約５〕（
）上宿％とから実質的に成る薄い、稠密な通常自己支劫
性のフィルム又はシートを、はさむことによって、空気
伝達性雑音の伝達を防１トする方法に関する。

Ｅ　Ｖ　Ａ共重合体は、工業的にほぼ２０年間使用され
て米ているか、これらか商業」二の製品としてプｎ小プ
ナイハ７ｐ−轄１’″ｌｎイＸ、４−１り、−Ｐｌ＋４
１＋Ｌｉていない。このことはト；＼ＩＡの商品化が進
んで米た道の自然な結果であると言えよう。すなわち、
大部分の１−：＼゛ｌ＼ｌ＼ブレンド木＼パＡ／パラフ
ィンワックス技術にノ１（礎を置くものであり、この１
支術ではパラフィンワックスの重♀、力化ばしぽ存在す
るトハ“Ａの屯ｔｉの１（）倍までに運する。更に、ス
ケールワックス（：；ｃａｌ（・ＩＩＩＩＩＸ）あるい
はスラツクワックス（！ζ１ａｃｌ＋　ｕ＋ａＸ）の如
き、より低廉な且つより代品質のワックスを用いる際に
固有の明らかな節約にらかかわらず、これを為す全ての
試みは失敗に終っている。その理由は、いつも全く同じ
でありた１、 ｔなわち、ワックスのオイル１Ｍ分か移動しζ、オイル
か接λ゛１而又はシート表面に到達した際に被覆、事）
るいは４ｎ′１の効果を破壊するのである。

すなわち、配合するノ（々は、オイルをト：＼ｒＡブレ
ンドｆ４；　：ご用・９・ることか不可能であ１）、そ
して技南か１１１の線に沿ってイａ展したことを十分に
承知している、。

ランドレ（Ｒｕｎｄｌｐ）の米国１、賢′１第３．７１
　（Ｊ　７　＋　：４７５号は、エチレン／酢酸ビニル
共重合体とパラフィン系オイルとから成る、木製のフン
クリ−１（５１１枠のための被覆組成物を開示している
。

モナガン（ＭｏｎａＢｌ＋ａｎ）の米い刊、冒′１第３
　、　：’、　７９　。

１９３号は、本質的にエチレン−酢酸ビニル共重合体か
ら作られているかあるいは鉱油と一緒になって作られて
いるか、更に所望により繊組オ〕よびオを色物質と一緒
に作られている由被覆剤（ｌｅｅｔｌｌ（：ＯＶ〜ｅ’
ｒ）を開示している。好ましい配合は、・１７７重部の
エチレン−酢酸ビニル共重合体、４７重量％の鉱２１１
１．５重１ｉＩ％のナイロン繊Ａｌｌよ３よび１重♀％
の二酸化チタンであると開示されている。

西独国特ｈ′１出願第２．Ｒｌ　’、１，４　：（１号
は、その背面に充填物シー）・例えばポリマーホーノ、
を１１ｉｉｉえた高充Ｊ眞重合体シート（例えば、重合
体１旧）部１１！Ｉ（）３（）０〜］　２　ｔ）ｏ部あ
るいは＋　５１）ｌ’）部に至る光」眞（代）よ１）成
る自動小用の用途にｊ凶した消〆丁用糾戒物を開示して
いる。使用に好適な重合体は、エチレン、プロピレンお
よび非Ａ　役型ツエン（Ｅｒ’ｌ）きり）の７−元共重
合体、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、エチレンと酢酸ビニ
ルの混合ポリマー（ＩＥ　Ｖ　Ａ　）、スチレン−ブタ
ジェン）Ｒ１合ポリマー（Ｓｒ３Ｒ）および永すスチレ
ンＪ９よびポリオレフィンの如き熱可Ｖｉｌｊ性ポリマ
ーとこれらの物質との混合物であると開示されでいる。

ボイヤー（１’３ｏｙｅｒ）の米国特許第３．ｔｉ　Ｉ
　Ｏ，’８　’：）０号は、エチＩ・ン／耐酸ビニル樹
脂と鉱油との７レンＩＳ″体であって、樹脂にヌ゛すす
るオイルの割合に依存してゴノ、状であるかあるいはグ
リース状であり、そしてクレープゴムの代（）物としで
あるいはグリースとして用いられるブレンド体を開示し
ている１、また、カーボンブラック又は微粉砕クレイの
如き光質イ・（がイ１ψ度を増し、そして床タイルとし
′ζＩｒ適な物質を製造するためにゴム状生産物に添加
しイ：ｊることも開示されている。特許請求の範囲第１
１項の実施例に−）いて示されているようｌ二元ｊｌ官
剤、カーボンブラックは小部量で存在しており、−ｉｔ
オイルエチレン／酢酸ビニル共重合体混合物は大部滑で
存在している。実施例２には、５１１重部対１重宿部の
オイル士樹脂／カーボンブラックの比が開示されている
。

ローゼン７エルグ−（ＲｏｓＣｎＭｄ（・ｒ）の米国１
、テ許第３．２＋）３．！’１２１号は、エチレンのホ
モ−１）はコーポリマー（これはエチレン／ｉ’ｉｌ酸
ビニル共重合木又はエチレン／アクリル酸エチル共重合
であ１）イｉｊる）７３〜；（；３重猜％、脂肪ｈＳ：
パラフィン系炭化水素鉱油２・〜７重量％および鉱物性
光）眞４Ａ１ｒ＋〜２０重量％とから実質的に成る組成
物の、人形の如ｂブロー成型品製造用の用途を開示して
いる。

本発明によれば、（、）エチレンと、酸部分か・・１ま
での炭素原イを有する飽和カルボン酸のビニルエステル
、３〜５の炭素原−ｒ−の不飽和モノ−又はジカルボン
酸及びアルコール部分か１〜８の炭素原子を有する該−
１・飽和モノ−又はジカルボン酸のエステルから成る群
より選択された少くとも１つのコモ／マーとの少くとも
１つのコポリマー約５−約５（）重量％、 ここで該コポリマーのエチレン含有量は少くとも約に（
）屯１８０％であり、該コポリマーのコモノマー含有１
−１七は所望の油相溶性及びブレンド伸びを与えるに１
・分な電〜約４０重量％であり、そして該コポリマーの
メルトインデックスは約＋１　、１〜約１５０であり、
ただしエチレンの該コポリマーがエチレン／ビニルエス
テルコポリマーである場今詠コポリマーは約１５重量％
までの一酸化炭素又は二酸化硫黄を含有することができ
る、（ＩＪ）プロセスオイル約２・〜約１５重量％、及
び （（＝）充填剤約５０〜約９０重量％、からなる釦Ｊ戊
物か４Ｊｌ供される。

さらに本イこ明に、１れば、充填剤が、溶融破面が実質
的にない滑かな連続的に押出されたシート、ストランド
又はチューブを製造することができるほど１・分に細か
いネＳ「、径を有し、かつ該ストランド゛をペレッ目こ
した場合ｒ汀１１に流動するペレットを生成するような
該ネζｆ径を有する１−記の組成物か提供される。

さらに本発明によれば、該組成物でつくられた消γｆシ
ートが提０（される。

エチレン／ｉ’ｉｌ酸ビニルと充」色剤の高度に負荷し
たブレンド物（ｈｉ８１＋ｌｙ　１ｏａｄｅｄ　ｌ＋ｌ
ｅ＋＋ｄｓ）中にプロセスオイルを包含させると１：：
＼・“Ａ−充填剤の対応する二元系ブレンド物中で達成
することかできるよりもかなり光ｊ色剤含有窄の大きい
ブレンド物の製造が可能となることか発見された。さら
にこれらの成分のブレンド物は、ゴム、エラストマー、
カーボンブラック又は能の油吸収材料の不存在下におい
てさえも、高オイル含有ｍを使用して製造することか′
できる。所望の場合、非常に多ｎ）の充」色剤を含有す
るＥＶＡベースの非浸出性（ｎｏｎｌ〕ｌｃ＋ｅｄｉ−
１１８）ブレンド物を、本発明に従かい、ある種のプロ
セスオイルを使用して製造することがでトる。

本発明の組成物に適するエチレンコポリマーは、酸部分
が・１までの炭素原子を有する飽和カルボン酸のビニル
エステル、３・・５の炭素原子の不飽和モノ−又はジカ
ルボン酸及びアルコール部分が１・〜）】の炭素原子を
有する該不飽和上ノー又はジカルボン酸のエステルから
成る群より選択された少くとも１−）のコモノマーとの
コポリマーである。

エチレンと十記コそ７マーのターポリマーもまたｉ色″
、１１で゛ある。さらに、約１５重量％までの一酸化炭
素を含有するエチレン／西１酸ビニル／　−酸化炭素の
ターポリマーもまた使用することができる。

コポリマーのエチレン含有量は少くとも約６０−ト；往
％であり、コモノマー含有量は所望の油相溶性（ｏ　ｉ
　ｌ　（：０Ｉｌｌｌｌａ　ｌ　ｉ　＋１山１．ｙ）及
びブレンド伸びをり、えるのに１・分な晴がら約・慴）
重量％である。一般に約６（）・・約５〕５屯１１）１
％のエチレン及び約５〜約４０千）ν％のコモノマーが
適ソ′ｉであろう。好ましいエチレン及びコモノマー７
は各々約６５　・−約８５小（ｊ）１％及び＃、、Ｉ、
　ｌ　ｙ；・〜・約：（Ｓ　’Ｈｐ量％である。本発明
のフルント゛物において唯一種のコポリマーの代り１こ
、）壬ツマー今宥緊の重士勺砧、７１ｔｌ−ｆ・ル千１
す・畝囲内にあるかぎり、−二種又はそれ以」−のエチ
レンコポリマーの混合物を使用することができる。

２８％以」―の非エチレン性コモノマー（例えば酢酸ビ
ニル）を含有するコポリマーを使用すると、伸び増加す
るか堅さがより小さく引張り強度が１す１１Ｌいブレン
ド゛物がイ１−シる。最Ｌｌｆ’まし一發は約ｌ　Ｌｉ
〜２　ｉｔ　ｉｌＫ　ｉｌｉ　／々−センｌである。１
〜１酸ビニルが１（］％より少ないと、ブレンド物はず
っと堅くなり、伸びを失ない、油相溶１？ｌの問題が生
しる。、−非浸出４−けイルを用いて作ったフレンド物
でさえ、ポリエチレンホモポリマーに近づくに−）れて
、「油性１になる。

コポリマーのメルトインデックスは約０．１〜約１５（
）で゛ある、二とができＵ了ましく１土糸１．１〜約５
０である。

エチレンコポリマーのメルトインデックスが約１；Ｏ以
にの場合、物理的ヂ１．質、主として伸びが低下する傾
向かある。より低い２゛ルトインデックスの範囲、約１
〜１（）は、引ＩＩも“をＭ１拮するの！二ｌｌｕ　ｔ
。

好ましい。

一般に約５〜約５（）重量％の、好ましくは約５・−約
３０手甲％の、最も好ましくは約１０〜約２５重量％の
エチレンコポリマーを本発明の組成物中で使用する。

−に記に従えば、適当なエチレンコポリマーは例えばエ
チレン／酢酸ビニル、エチレン／アクリル酸、エチレン
／メタクリル酸、エチレン／アクリル酸エチル、エチレ
ン／アクリル酸イソブチル、エチレン／メタクリル酸メ
チル及びエチレン／酢酸ビニル／−・酸化炭素である。

とくに適当なコポ’７７−はエチレン／酢酸ビニル及ジ
エチレン／アクリル酸エチレンコポリマーである。

本発明の鉗酸物のオイル成分はプロセスオイルとして公
知である。三つのタイプのプロセスオイルは公知のパラ
フィン系、芳香族系及びナフテン系のものである。これ
らはいずれも純品ではなく、グレードは存在する主要オ
イルのタイプを示す。

パラフィン系オイルはブレンド物から１浸出−１する傾
向がある。浸出は普通望ましくないが、特殊用途におい
て、例えば労（型特性に価値があるコンクリート型枠（
ｃｏｎｃｒｅＬｅｒｏｒ＋ｎｓ）において有用であり得
るであろう。

一方、ナフテン系及び芳香族系オイルは、適当な比で使
用する場合Ｊ］浸出性であり、従って自動専用カーペッ
ト裏材のような用途に好ましい。

プロセスオイルはまた粘度範囲によりさらに分５Ｊ′Ｉ
される［薄い（１，Ｉｔｉ＋１）Ｉオイルは］　（’ｌ
　（ｉ　Ｆ（３８℃）においてｌ　（１（１−５０１）
Ｓ　ＬＪ　５（ＳＱｙｌｌｏｌｌ、　ＬＪｎ１ｖｅ−ｒ
ｓａｌ　５ｅｃｏｎｄｓ）程度に低いことかが可能であ
る。

［重量（ｈｅａｙｙ）Ｊオイルは１１１０　Ｆ（３ｉ３
　℃）において６１１　（ｉ　ｌ’、ｌ　Ｓ　Ｌｊ　Ｓ
程度に高いことが可能である。

１　ｆｌ　ｆｌ　Ｆ（３ｒｉ　’Ｃ）テ約１１１　ｆ’
）　−Ｇ　ｉ’ｌ旧’１ｓＵｓの粘度を有するプロセス
オイル、とくにす７テン系及び芳香族系オイルが好まし
い。

本発明のＡｎ成物中に存在するオイルの晴は約２〜約１
５重量％、好ましくは約４・〜約１２重量％である。中
程度の密度の充填剤、例えば炭酸カルシラｌ５、を使用
する場合プロセスオイルの宿は約５〜約１０重量宛であ
り、より高密度の充填剤、例えば硫酸バリウムを使用す
る場合プロセスオイルの年は約・１・・・約１０重■％
であることが最も好ましい。

約２％よりも少ない喰のプロセスオイルを添加しても意
味ある効果は生じないであろう。約１０％を、二える暇
のプロセスオイル クスを急１：．’ｉｌさせ、ブレンド物はずっと軟かく
なる。極端な場合、例えば充填剤７０％、オイル１５％
以上、ト：＼′Ａ１５％以下の場合、オイル含有１１月
よ、存在するト：＼゛Ａの量がブレンド物に「〃ツツ（
Ｂａ　ｌ・］）１を与えるのに適さなくなるほどブレン
ド物を圧倒する。

ｆＩＩ１表は最終ブレンド物の重要な性質について選択
したオイルのタイプの効果、すなわち、オイルはブレン
ド物から浸み出るが又はオイルはコンパ１ジット゛中τ
・強固に結合したままであるが、を示す。第２にはオイ
ル浸出評価を示す。第３表は種々のプロセスオイルの鉗
成、ｆｌ質及び源を要（、すする。＃Ｓ１表において５
つの芳香族系オイルを評価した。それらのすべては、２
週間放置後でさえも、フンパウンド中に強固に結合され
た．１：まであった。

さらに、試験した６つのパラフィン系オイルはすべて円
囲条件下で１週問以内に浸み出す傾向を顕著に示した。

試験標本はすべて１週間以内に、あるものは−晩装置す
ると浸み出す傾向を示した。

ナフテン系オイルは、若”１−の例でいくらか浸み出す
のが認められたが、−殻には浸み出す傾向は示さなかっ
た。オイルの性質は２つの要因、ｔ＾製中に使用するプ
ロセス及び条件及び使用する原油）ｉｇｉ　ｌ＝　４ｋ
　Ｔｒ　ｔ　ル。例エバ、「９　７０（Ｔｕ「ｒｌｏ）
１２＋’ｌ　ｒ）　（１　（Ｐ　）及び「り７０−１２
　ｔｌ　０　０（Ｉｔ）は生１）７：名により近接した
等価の製品であると評価されている。

それにもかかわらず、Ｐ製品（Ｐ＝フィラデルフィア）
をベースとするブレンド物は浸み出なかったが、ＩＩ製
品（ＩＩ：ヒユーストン）に基づくブレンド物はわずか
にオイルを浸み出す傾向を示した。

従って、オイルの購入者は注意深くオイルを評価しなけ
ればならず、品質の一定性を保証するため楯製業者と協
力して仕事をしなければならない。

、二の、二と１よ、Ｔ、業的に紹られるプロセスオイル
］−純粋−１でなく殆んど常に２つ以」−のタイプのオ
イルを含有し′ζいるので、とくに正しいのである。

例えば、［）′Ｊ香族系１オイルは芳香族環構造を優先
的に含有しているか、同時に通常実質的割合のす７テン
環を含有している。同様に、幾つかのナフテン系オイル
はパラフィン系オイルを同時に含んでいる。オイルタイ
プの相対的割合のシフトはももろんブレンド物の性能を
変化させるであろう。

これは、オイルの浸出それ１て目４（が本来良いとか悪
いとかいうことではない。多くの用途に対して浸出は受
け入れられないし避けなければならない。

しかし、他の場合、例えばコンクリ−１・の型に対する
用途を１］的とする離型コーティング又はフィルムの場
合、ごく少量のオイルの移動は硬化するフンクリ−１の
型・＼の接着を避けるに当り望ましいことか′証明でき
るであろう。

−に記のコメントは、産業Ｗにおいて押出１幾と一組の
みがき仕−１−げロールの通常の組介せにより製造され
るような、表面をつや出しして作った滑かなプレスした
シートにも適用される。相い表面をもつシートを使用す
る場合に観察して、浸み出し向あるいは程度を検出する
ことは、ｆ：’ｒ＋月１訛でないにしても、はるかに困
′９．１＋である。

−第−２＆ 組成物−ρ！Ｌ／１ビ決朋評価 評−−−一−−−−価　−視１−　−一触一感−な　し
　可視変化なし　乾　燥　感 トわめてわずか　可視変化なし　乾　燥わ　ず　か　可
視変化なし　限　界 見えることかある　い できるであろう −にっΣ〈９−吸Ｍ又−− 紙への移動なし 認められる とぬれている 移動 ７し９”）ン６７Ｇ　Ｎ　１０３０．９３７レクソン３
９１Ａ１ｏ２ｏ、９８ ９７　ｊ７（ｉｏ　ｒ’　０．８８ （’ｌ臼土Ｏ） タフ口８０　１’　０．９（＋ （４） り７　口５００　Ｎ　Ｏ，９４ （４） ９７１＝＋２０００　Ｎ　０８９５ （５） タフｏ／１９１　Ａ　Ｏ，９９ （５） り７　ｏ２０００　Ｎ　Ｏ，９３ （５） ９７１：＋（ｉ０２４　Ｎ　００８９ ９７　口Ｇ２０４　Ｎ　Ｏ，９１ 悌−一λ−−−表」続−） １２００　７２　１５　４０　４５ ４０１０　９２　２８４３２９ ６００　６８　４　２６　７０　５５０２６４０　１５
５　４　２３　７３７２０５］８　５２　２２　３６　
４２　３５５２１５０　８２　２０　３９　４１　３９
０７０６０　１２８　４０　２０　４０　４２５２１１
０　９７　１２　３８　５０　４６０１７５　４８　１
　５０　４９　３４５１７５０　９１　２　４９　４９ （］）Ａ＝芳香族系、Ｎ＝す７テン系、Ｐ−パラフィン
系。

供給者による分類 （２）　５Ｏ８＝セイボルト・ユニバーサル・セコンド
（Ｓａｙｂｏｌｔ　Ｕｎｉｖｅｒｓａｌ　５ｅｃｏｎｄ
ｓ）ミ５×センチポイズ（ｃｐ）で表わした粘度（、（
）供給者により提供されたもの （・１）　フィラデルフィアから （５）　ヒユーストンから サーフゾル、サンパー、サンデックス、サンタン・オイ
ルの源はサン・オイル（Ｓｕｎ　０ｉｌ）７レクソン・
オイルの源はエクソン（Ｅ　ＸＸ０Ｉ＋　）タフ口・オ
イルの）剰まアーク（Ａｒｃｏ）本発明の組成物の第三
の本質的成分は充填剤である５１本発明の組成物中に包
含することができる充填剤の屯ｊ’１１３１（壁の百分
率は主として充填剤の密度の関数である。充填剤の粒径
の効果は小さい。

細かい本１１径の充填剤は一般により高いブレンド粘７
Ｗを生ずる傾向を有し、またより高価である。本発明の
組成物において広く使用ひれている＃５〕ホワイテイン
グ（約５）５％３２５メツシユ通過）は粗さ、人手性及
びコストの点で天行可能な中点い°ｉ−ａｌ）ｌｅｍｉ
ｄｐｏｉｎｔ）を代表する。最も好ましい充填剤は炭酸
カルシウム及び硫酸バリウムである。本発明の組成物中
に存在する充填剤の責は約５０〜約５〕Ｏ重量％、好ま
しくは約６０・−約；〕５重呈％である。中程度の密度
の充填剤、例えば炭酸カルシウムを使用する場合、充填
・剤の量は約６５〜約８０重量％であり、より高密度の
充填剤例えば硫酸バリウムを使用する場合充填剤の量は
約７０〜約）旨重計％であることが最も好ましい。

本発明の組成物中で使用するエチレンインターポリマー
がエチレン／酢酸ビニルのようなエチレン／ビニルエス
テルフポリマーである場合、そしてそれと組合せて使用
する充」色剤が例えば［スプレツクス（ＳｔＪｒ”ＲＥ
Ｘ）ｌクレイのようなりレイである場合、クレイを不活
ｆ１にするためブレンド物にオイルを加えることが必要
である。Ｍ１合操作に成功するためには成分添加の適切
な順序が必要である。激しく混合しながら下記の順序Ａ
を行うと成功するであろう。一方、クレイを不活性化す
る前にＥＶ　Ａ　／クレイ混合物を加熱するならば、ク
レイによりＥＶＡコポリマーの分解が引起されるため順
序１３は失敗するであろう。分解は無水酢酸の放出及び
ブレンド物の変色を伴なう。

順序Ａ：［Ｘ］−クレイ−ｒＹＪ−オイル−混合−ＥＶ
Ａ−混合 順序＋１：［Ｘｌ−クレイ−Ｅ　Ｖ　Ａ−混合−オイル
−「Ｙ］−混合 １−記の例において［×−１及び「Ｙ、１は何もないか
又は、Ｅ　Ｖ　Ａと未処理のクレイの別のおそらくは不
利な反応に影響しない池の充填剤、希釈剤又はｔｊｔ脂
であることができる。クレイの−１−記の不活性化は、
エチレン／ビニルエステルブレシト物中で実質的な電の
クレイを使用することを可能とする。

七で言及したポリマー以外のポリマー、ホモ−及びコポ
リマーの両方を、本発明で得られる利点にいちじるしく
干渉することな←Ｌ記の特定のポリマーと組合せである
程度使用することができる。

同様に他の成分もまた、コストの低下又は物理的性質の
同」二のようなある所望の効果を得るため、フンパウン
ド業者は本発明の組成物に添加することができる。従っ
て、とくにホットメルトにオ９いて広く使用されている
展開剤樹脂、ワックス、発泡剤、酸化防止剤等を本発明
の組成物中に包含させることができる。

商業的な大きさのパッチタイプのバンバリー又は相当す
る強力ミキサーは本発明の組成物の製造に完全に適して
いる。ファレル（Ｆａｒｒｐｌ）連続ミキサー（Ｆ　Ｃ
Ｍ　）もまた優れた混合装置である。いずれの場合にお
いても、乾燥成分を通常の方法で装入する。多くの場合
オイル成分を、このタイプの装置について広く使用され
ている方法により直接いずれかのユニットの混合室に注
入することが便利である。通常３２５〜３７５°Ｆの操
作温度のバンバリーミキサ−について約；；分の混合サ
イクルが一般に適している。ＦＣ’Ｍユニットの操作速
度は一般に７アレル・カンパニー・アンソニア命ケネチ
カット（Ｐａｒｒｅｌ　Ｃｏｍｐａｎｙ　Ａｎｓｏｎｉ
ａ　Ｃｏ−ｎｎｅｃｌ、１ｃｕ１．）により準備された
文献により予測される範囲内にあるであろう。この場合
も、３２５〜３７５°Ｆの温度が効果的である。両方の
場合にＪ３いて、非常に低いオイル量、例えば約２〜３
％は、Ｌり高い之１：１度を要求するであろう。一方約
７％以１のオイル量はより低い混合温度でよく混合する
ことができる。評価はしていないが、粘性混合Ｔｈ（Ｍ
ＴＯ，ｉ〜２０）のフンパウンドのための辿の装置は完
全に沼」足であろう。しかしいずれの場合も、１１１ｊ
をってプロトタイプ試験が望ましい。

ひとたびブレンド物が混合されると、最終ペレット化生
成物を製造するため、アレダウオーターの溶融カッティ
ングと乾燥又はシーテイングとチョッピング法の使用の
ような日常的な商業的方法を使用することができる。

本発明の組成物の主たる用途はおそらくシート分野、と
くに低コストの、密度の大きい、防１′ｆ構造物に対す
るものであろう。押出シートの改良された「手ざわり（
ｌ＋ａｎｄ）−ｌ、［ドレープ（ｄｒａｌ＋ｅ）ｊ減少
した堅さ及び減少した厚さのような顕著な特性は本発明
の製酸物からの結果である。

製造した消音シートは種々の方法で使用することができ
る。

シートの形状で使用する場合、ブレンド物は、自動ｒ１
ｔ、ト、５ツク、バス等の例えばサイドパネル、ドアパ
ネル、屋根の部分に取Ｉ）付けることができる。

シートの形状で、ブレンド物は織機、鍛造プレス等の工
場設・愉の騒音部品を遮断し又は取り囲むためのドレー
プ又は吊りとして使用することができる。

ラミネートしたシートの形状で、ブレンド物は、別の材
料と向外合わせて、装飾的及び機能的用途の両方を達成
するのに、例えば開放型オフィスの分離パネルとして使
用されるであろう。

消音シートで裏打ちした自動車用カーペットの製造にお
いては、いくつかのルートを使用することができる。す
べて技術的に実行可能である。最も論理的なルートは下
記の（１）及び（２）であるが、ルーＩＰ（）らまだ実
際的であり、押出装置に投資することを望まない人によ
り好まれるであろう。

ルー１（１） 公知方法に従うタフティング、染色及び乾燥により自動
車用タイプの［軟かい一１カーペットを製造する。その
とき標準的な押出しコーティング技術を使用して、最初
に比較的流動性のあるプレコーティング材料例えば高メ
ルトインデックスＥ　Ｖ　Ａ又はポリエチレン樹脂又は
ホットメルトブレンド物を、個々の束（１〕Ｉｎ＋ｄｌ
ｅｓ）を結合するのに十分な電で適用する。これは、例
えば−に記スクールの特許の実施例ＩＩ＋及びスメドベ
ルグ（Ｓ　ｍＣｄ１＋ａｒｇ）の米国特許第、３　＋　
６８４　＋　６　Ｏｆ’１号に開示されている。

次になオ；暖かく、なお軟かいプレフートしたカーペッ
トに、所望の消音ホットメルトブレンド物を第２押出磯
により適用する。標Ｑにツブロール及び冷却ロール手段
を使用して主コートのプレコード及びカーペットへの良
好な＃、；Ｉ″１を確保する。ホットメルトの結合層の
厚さは、最終の顧客により要求される成形性、月決安定
１ノ１、毛羽（ｒｕ）ｚ）及びピル抵抗性等に加えて、
所望の消１゛ｆレベルを達ｔＩｋするように選択される
であろう。

ルート（２） ２つの押出機の代りに、ラテックスプレコート、続いて
乾燥炉、そして引続き最後に９ｆ’ｆ　ｆ’ｆコーティ
ングを適用するための押出機を使用することか可能であ
る。別法としてスメドベルグの米国特＋ｉＱ第３＋　６
８４　＋　６　ｆ’ｌ　ｆ’）号により教示されている
プレコーティング法を使用してもよい。いずれの場合に
おいても、押出工程はラインに組込んで行うことかでき
、あるいは別法として汗ｆ音コーティングを後の操作に
おいてカーペット−［−に押出すことがでトる。

ルート（３） カーペットは」二記ルート（１）又はルート（２）によ
り製造し、プレコートし、次いで貯蔵することができる
。消音シートは飢の場所において押出法又はカレングー
加工法により全体として独立した操作で製造することか
でべろ。ついでカーペットの結合させる而と消音シート
を適当な手段（炉、赤外加熱）で１熱することによりシ
ートをカーペットにラミネートすることができ、最終構
造が組立てられる。組立ては結合させる面に、例えば−
紹のニップロールで圧力を適用することにより行う。こ
の枝体１はバラード（ｎａｌｌａｒｄ）の米国特許第３
．１〕・ｌ　ｆ’ｌ　Ｈ５２５号により教示されている
技術と同じである。

天際、十に記１ｉｕ　したルートのすべては、床用カー
ペットの製造に適用したときの効力と同じ効力で適用さ
れるであろう。得られる最終製品は、−１−記の理由及
びバラードの特許に含まれる理由により、それがｈｌｉ
助シュートあるいは合成スクリム（Ｓｅｒｌｍ）のシー
トを必要としない点で標準的な床タイプのカーペットと
異なるのであろう。それは、主として表面のスタイル（
ｆａｃｅ−ｓＩｄｒ　ｓｌｙｌｉｎｇ）の相違のため自
動小用カーペットとｙシなるであろう。

従って、最初の加工工程は、−１−記のように、タフテ
ィング、染色、乾燥であり、−１−記のようにこれにプ
レコーティングが続ぎ、その後に−１，のルート（１）
〜（３）に記載されているように重いフート（消音コー
ト）の適用が続くこととなるであろう。

驚くベトことに、高度に充」眞した、プロセスオイル変
性熱可塑性組成物をフンパウンドするときに、このタイ
プの製品に一般に使用する上り相く粉砕した充填剤では
なく、超微細光ｊ色剤を１史用すると、下記の利益が得
られることか発見された。

１、　ストランドを押し出しそして切断してペレット形
状とした製品のネ谷了はより滑かである。

２、　かさ比重が増加する。

３、　滑かなペレットは殆んど水を保持せず、従って容
易に乾燥される。泪かなペレットを乾燥するには比較的
少量のエネルギー投入が必要であるにすぎない。

・４．　滑かな表面を有するペレットは「架橋」せず、
従って和い表面を有するペレットよりも同じ取扱い応力
の下で゛ずっと速く流動するであろう。

５．１．記の結果として、製造速度を改善することかで
き、ペレツ）・を乾燥するのに必要なエネルギ′−投入
１辻か減少し、鉄道貨７１ｊの荷Ｉ３為しのための余分
の労働力の必要性が回避されあるいは顕著に１氏ｊ威さ
れる。

６、　大型ストランド形状以外の押出しまた溶融破面効
果（＋＋＋ｅｌｔ　ｆｒａ＜山１ｒｅ　ｅ［ｅｃｔ、ｓ
）のない滑かなシートから実質的に利益を得ることが予
想される。

消音組成物において広く使用されているＮＯ１９ホワイ
テイング（約０５％３２５メンシユ通過、少くとら約５
）５市川％の最大粒径か豹、ｉ、　４　ミクロンであり
、重１■平均本（Ｉ径が約２０ミクロンである）は相さ
、入手性及びコストににいて実現可能な中点を代表する
。−１−に記載し下に示すように、驚くべき相違は＃９
ホワイテイングにＪ３いて見出される充填剤粒径よりも
ずっと微細な充１ｉ剤粒径を使用することにより達成す
ることができることを発見した。特定的には、［アトマ
イト（Ａｔｏｍｉｌｅ）　ｌあるいは「ミクロフィル（
Ｍｉ（二ｒｏｒｉ口）＃２１のＪ二うな超微細な（ペイ
ント用）粉末充填剤を＃１〕ホワイテイングの代りに用
いるならば、最終ス１ランド′（ロツ１″）あるいけシ
ート状製品は、通常の装置で押出した場合、滑かになる
であろう。＃くｊホワイテイングを使用すると、溶融破
面か酷くなる可能性がある。よｌ）　ｔＩｌい＃９ホワ
イテイング（かしめ（Ｃａ−ｕｌｋ）あるいはパテ（ｐ
ｕＬｌ、ｙ）グレード、ブラ又チック又はエラストマー
の展開（ｅｘＬｅｎｓｉｏｎ）にもまた広く使用されて
いる）を、［アトマイト−１、「ミクロフィル＃２」又
は相当する微細（ペイントタイプ）充填剤に置と換える
ことにより、最終熱可塑性ブレンド物は、組成物又は押
出条１′１において他の変化かないにもかかわらず、殆
んどあるいは全く溶融破面を示さないであろう。

本発明の組成物において使用する充填剤の粒径１土、泪
かな連続的に押出されたシート、ストランド又はチュー
ブであって、実質的に溶融破面をもたないらのの製造を
可能とする程十分に細かくなくてはならない。

般に、光」眞ハ１ｊの粒子の少くとも約９５重量％か約
２５ミクロンよりも小さい相当球状直径（ｅｑｕｉｖａ
ｌ（Ｉｎし：ｐｌ＋ｅｒｉ（、ａｌ　ｄｉａ＋ｎ（１０
ｒ）を有しているべきで゛あＩ）、そして充Ｊ色剤の粒
子の少くとも約５（）中１１（％か釣１２ミクロンより
も小さい相当球状直往を有し′ζいるべきである。上記
の９５％及び！’、　（１％のｌ／ｌ仔か３９９１２ミ
クロン及び約６ミクロンよりも小さい場合は、さらに良
好な表面特性力・１コ１られる１、約５）１３％及び５
０％の直往が約Ｆ）及び約；（ミクロンよりら小さい場
合に最も好ましい表面１．１旧か１：１られる。

第；；表は龜くのｉｌり通使用される市販の充填剤に関
°する訂釧な物理・ド１質のデータを示す。表に示した
・１）１質は製造業者からの文献又は通信に」１（づし
しかし、原料の出所、装置条件及び市場条１′１にオ９
ける変化によｌ）変化が生じるであろうか呟当業者は製
造業者と接触し自分の関心かある製品か入手可能である
ことを硫かめかつそれら又はより新しい、より好ましい
可能・１−１のある新製品に関し最も新しく利用できる
デ゛−夕を１１するように注、８、すベトである。

１　アトマイト（Ａ　Ｌｏｍｉｔｅ）（Ｔ　−Ｗ）１−
」−表 ２．５　０．５〜１０　実際−ト０ ３、４　９９．、５％＜１２０，００５％最大５．０　
＋、Ｏ〜２０　実際に〇 １４　−２．５〜２５　実際−１−０ ８，４９９，，５％＜４２　０．２％最大６．０　９８
％＜３０　２．５％最大 ５．５　１Ｊ１〜４４　痕跡 約２０　９．０％最大 火約２５〜２６　−　１５〜２０％す１．！型的５．４
　（１，００８％最大 １２．０　６０以上　０．５％最大 （１）データは製造業者の文献による５（２）　Ｎｏ、
１１以外はすべて粉砕した石灰石。

Ｎｏ、］１はパライトである。供給者のフードは次のと
おりである。

ＣＣＣ−カルシウム・カーボネート・カンパニー、マー
ブル・フォールズ、 テキサス（Ｃａｌｃｉｕｍ　Ｃａｒｌ＋ｏｎａＬｅＣｏ
ｍｐａｎｙ％Ｍａｒｂｌｅ　Ｆａｌｌｓ、　Ｔｅａｓ） Ｇ　Ｍ　＝ジョーシア・マーブル・カンパニー、アトラ
ンタ、ジョーシア（（：ｅｏｒｇｉａＭａｒｌ＋ｌｃ　
Ｃｏｍｐａｎｙ、　Ａｔ１ａｎＬａ。

ＧｅｏｒＢｉａ） Ｔ　−Ｗニトンプソン・ワインマン・アンド・カンパニ
ー、カーターズビル、 ノヨージア（Ｔ　ＩＩｏｍｌ＋ｓｏｎ、Ｗｅｉｎｍａｎ
＆　Ｃｏｍｐａｎｙ、Ｃａｒｌｅｒｓｖｉｌｌ’ｅ。

（、’：　ｔＩｏｒｇｉ　ａ　） に（）比較的（■い充ｊ色剤は、先行するより細かいス
クリーンのメツシュ・サイズ′により一般的に１、ｒ定
される。一般に使用される最も細いスクリーン径は３２
５メツシユである。より細かいスクリーンは容易に１目
づまりしくＩｌｌ　１ｎｄ）　Ｉ、損傷をりえずに清浄
化することが困ガ［であり、殆んど使用されない。スク
リン径と粒径の関係を以下に示す、１１イ） １００　＋４９　＋１．＋４９　０．００５９２００　
７３．７　０．０７：１７　０．００２９２７０　５３
、：１　０．０５３３０．００２１３２５４４．５　０
．０４５５　０，００１７５４００　３８、Ｉ　Ｏ，０
３８１０，００＋５（ａ）直径は相゛１１球状直径、す
なわちネｊｒ了の体＋ｉ′ｉと同じ体積を有する球の直
径を意味する。

粉末石灰石協Ｑ（Ｐｕｌｖｅｒｉｚｅｄ　Ｌｉｍｅｓｌ
、ｏｎｅＡｓｓｏｃｉａｌ、１ｏｎ）により定義された
（１すｊ法により測定する。

実際の工業において、＃９）Ｊホワイティングを使用し
た場合又はその代りにもう少し粗いグレード、ＪＬＣフ
ィラー−１を使用した場合、通常のメルトカッターによ
り製造した粒子は前に記載したタイプの高度に充填した
ブレンド物を作るには粗いことを我々は発見した。次に
、商業−Ｈの輸送の間に、時間、振動及び圧力のためペ
レットが密集し相互にく°つつき、このことが製品を移
動させるのに余分の時間と労働力を必要とさせる。より
細かい粒径の充填剤から作ったより滑かなペレットは架
橋あるいは相互付着をおこさず、従って実質的に荷おろ
しの問題がない。本発明のペレットを加工する際に見出
される別の利点は最終製品の乾燥が容易なことである。

メルトカッティング装置からのＩｔいペレットはくぼみ
に実質的電の自由水を保持する傾向がある。滑かで、密
度が大きなペレットを製造する場合、実質的に水が入い
る可能性がない。従って、滑かなペレットは、粗い湿り
気の多いペレットを乾燥するとぎに必要なエネルギー投
入量と比較して、少ないエネルギー投入量で急速に乾燥
することができる。

同様に、シーテインググイ（ｓｈｅｅｔｉｎｇｄｉｅ）
を使用する場合、充填剤の多いブレン１を物がらの押出
し物はしばしば溶融破面を示す。十分に酷い場合、これ
はシートに穴を形成させる可能性がある。超微細充填剤
の使用は溶融破面と戦い、かくして消音性又は他のタイ
プのシートを押１１け場合により大きな製造範囲を提供
する。

以下の実施例は本発明を例示するためにり、えられてい
る。とくにことわらない限り、部及び百分率はすべて重
量である。

比換例　１〜９ これらの比較例はＥ　Ｖ　Ａ樹脂を唯一っのバイングー
として使用して高度に充填した二元系ブレンドを作る際
に出会う増加する困難を示す。すべての成分を１ガロン
（約３．ｔｉｔ）の容器中で約ＱＪ分間手で振ることに
より予備混合した。次いで内容物をバンバリータイプの
実験室用強力ミキサーに加えた。使用した混合条ｆ’ｌ
は約３２５〜３７５’Ｆ（約１６０〜１９０℃）の温度
で３分間流動させることであった。組成及び物理的性質
を第１３表に要約する。高分子量の、１８％の酢酸ビニ
ル（ＶＡ）を含有する樹脂を使用した場合、充填剤（Ｃ
ａ　Ｃ（、）　＊　）を５５％から６５％に増加すると
、伸びが１０分の１に減少する。さらに充填剤を７２゜
５％に増加すると、バンバリーミキサ−中でもはや流動
しない混合物が生成する［生成物−１はブレンドされて
いない乾燥成分として取り出された。同様の方法で、よ
り低い分子量の、１８％のＶＡを含有する樹脂又は軟化
剤（ｓｏｆ　Ｌｅｒ）及び同時により低い分子量のＥ　
Ｖ　Ａ　樹脂ブレンド物を使用した場合、７２．５％の
充填剤負荷（ｆｉｌｌｅｒ　ｌｏａｄｉｌｌｇ）でバン
バリーミキサ−中で流動させることができなかった。充
填剤の添加は一つの別の顕著な効果、ブレンド物の堅さ
の増加を引起した。

脚注 （１）ｎｔＭビニル１８％、エチレン８２％のコポリマ
ー；Ｍ、Ｔ、＝２．５ （２）　酢酸ビニル１８％、エチレン８２％のコポリマ
ー；Ｍ、　Ｔ、＝　ｉ　５　ｆ、１（：（）ｌビニル２
５％、エチレン７５％のコポリマー；Ｍ、１．＝２．＋
１ （４，）　酢酸ビニル２５％、エチレン７５％のコポリ
マー；Ｍ、Ｔ、＝１９．１ （５）炭酸カルシウム、市販の粉砕した石灰石；ショー
シア会マーブル舎カンパニー （６）引張り強さ及び伸びの測定は１．ＸＳ　Ｔ　Ｍ方
法Ｄ　１７　（１８を使用し、クロスヘッド速度２　ｉ
ｎ（５、１ｅｉｌｌ）７分で゛インストロン・テ久ター
（Ｉ　ｎｓｌ、ｒｏｎ　Ｔｅ５ｌ（”ｒ）で行った。試
料は（）、８７　Ｇｉｎ（２，，２３にｍ）ＸＯ，１８
７ｉ口（（１、、□１７　ｃｍ）の大外さである。試料
細片の厚さは表に示しである。

（７）却１片の堅さは、１団Ｘ　６ｉｎ（２、５−１ｃ
：＋ｎ×１５．２ｃｍの細片ヲプラット７オーム・スケ
ール（ｐｌａｔｆｏｒｍ　５ｃａｌｅ）の上に置き、室
温で試験細片の両端を会わせるのに必要な力を測定する
ことにより測定した。

（）８）水を帖準とする。

実施例１・−７及び比較例１０〜１３ 比較例１　・＝　りの方法と同じ方法でこれらの例のフ
レンド物を製造し、それらの物理的性質を測定した。組
成及び物理的性質を第５表に要約する。

Ｃ−Ｍｌは充填剤の有機バインダーに対する比較的低い
屯窄比１．２３を有する。Ｃ−１１におけるよう１こ、
この比を２　、６　／　１に」−げると、ブレンド物は
、＋’＋ｉｊに注意したように流動しなくなるであろう
。しカルなか呟実施例１において示したように、同一・
の充」色剤負荷で、高価な樹脂の一部を安価なプロセス
オイルで置き換えた後、真に驚くべき結果が１１１られ
た・・・・・・・・・混合物はバンバリーミキサ−中で
よく；嘉動した。さらにもつと恒くべきことには、充填
剤／樹脂比の一層の増加（４，１／ｉ）を表わす実施例
２のブレンド物はよく流動するのみでなく一定の実用的
に興味ある性質を有した。

例えば、２つの消穐シートの性質の比較のため、それら
を等しい重量基準で比較することが重要である。すなわ
ち、Ｉ　Ｉ＋／　ｆ　ｔ”　（ｏｚ／　ｙｄ’又はｇｅ
ｍ２）で表わした２つのシートの密度の値は等しいか又
は合理的に可能な限り接近していなければならない。従
って、等しいシート密度を達成するために、実施例２の
シー）Ｃ−］０のシートよりも意図し実験的に測定した
５８ミル、すなわち１１碌の厚さの０．００３インチ内
）。実施例２のシートの堅さがブレンド物Ｃ−１１１か
らのシートの堅さのわずかに約１，１３であり、しかも
商業的に使用しうる範囲にとどまる引張り及び伸び性質
を有することに注目せよ。

第２の比較は、この驚くべき発見が実施例１及び２で使
用したポリマーのような高分子量のポリマーに限定され
るがどうかを知るために行った。

ブレンド物Ｃ−１２及びＣ−１３と比較した場合、実施
例３及び・１は、使用したＥ　Ｖ　Ａグレードがより低
い分子１ルをもつずっと軟かいコポリマー（より＼７八
含有量が多い）に相当するけれども、同じ効果を示１゜ 実施例５．６及び７は、充ノ色剤、樹脂及びオイル止び
に充填剤肘８１脂の異なる比の種々の糾合せを有するブ
レンド物を示す。得られる性質の変化は、所望の性質の
バランスをめる配合業者が利用しうる範囲を例示する。

−［■八」シベＪｂ−プロセ。

ＥＶＡ９］　３５　２７，５　２０，５　１７．５ｒＥ
ＶＡ＃３　−　−　−　− ＥＶＡ＄−１−−−− ＃１〕ホワイテイング　６５　７２，５　７２．５　７
２．５＋＋９）ッ１．７゜・、４２４６１） −−７１０ 充」色剤／右（代物比　１．８／］　２．６／］　２．
６／Ｉ　２，６．／］充填剤／＋ｊ１脂比　１，８／１
　２，６／Ｉ　３．５／１　４．１／］物理的性質 ブレンド物の比重　１．５９　１　１．８２　］、８１
引張り強さ、ＰＳＴ　９０４　流　６４９　６３６引張
り強さ、ｋ　Ｐ　ａ　６２３０　動　４４７０　４３９
０伸び、％　４２　せ　２１２３ 細片の１′ノさ、ミル　７０　ず　５９５８八４Ｍ　１
．７８　１　１．５０　１．４７細１１．の碩さ、ε　
１５７　８９　５７５　人 す １７．５　Ｉ３．７５　９，７５　８．７５　９．ＯＩ
ｌ、２５　１０．５１７．５　１３．７５　９７，５　
８．７５　９．０　１１．２５　１０．５６５　７２．
５　７２．５　７２，５　７５，０　７０，０　７０，
０８　１０　７．０　７．５　８．０ １．８７、］　２．６．／＋　２．６．、、・］　２．
６／Ｉ　３／’＋　２．３：ｌ／ｌ　２．：（：ｆ／１
１．８．’１　２．６／１　３，７．／ｌ　４，１／１
　４．２／Ｉ　３．１／１　３．：１３７１１．６０　
ｌ　１．８１１．８２　１．８７　１．７６　１．７６
６２７　流　４７５　４１０　５８５　５５７　４８８
４３２　（ｉ　動　３２８０　２３３０　４０３０　３
８４０　３３６０４０１　せ　２７　３３　１９　３７
　３Ｓ６８　ず　５９　５９　．５９　Ｇ２　（ｉ２１
．７２１　１，５０　１．５０　１．５０　１，５７　
１．５７１１４　５８　４５　７３６５　６２ （１）　サン・ベトロリアム・プロダクツ・カンパニー
（Ｓ１１１１　ｒ’ｒ＋１．ｒｏｌｅｕｍ　ｒ’ｒｏｄ
ｕｃ１．ｓＣｏ町１ｆｌｌ１５’）から入手できるナフ
テン系プロセスオイル。この供給業者によりりえられた
オイルの組成はす７テン系炭素３９％、パラフィン系炭
素・１０％及び芳香族系炭素２１％である。ＮＨ１’Ｆ
における粘度は２５２５Ｓ１．ＪＳ、比重は１１．９４
９＋−１である。

実施例　８〜１１ ホワイテイング（ＣａＣ１３）は極めて普通の安価な、
比重約２．７ｇ／ｃＩＩＴ”の充填剤である。特別の目
的を達成するためには非常に密度の大きい、しかしより
コストの高い充」色剤を使用することを人は選択するこ
とがあろう。第６表はこの新規技術を密度の大きい充填
剤と其に使用する方法を例示する。先行の例に記載した
方法に従って、ブレンド物を製造しかつ物理的性質を測
定した。実施例２）は重量で７５％、体積で約５１％の
ホヮイテインを含有するブレンド物を示す。実施例９及
び１０は、重量を基準に単純に置換して代りにパライト
を使用した場合の結果を示す。実施例１１は体積を基準
にしてホワイテイングをパライトで置換した場合に紹ら
れる＋Ｉｒ質を示す。

これらの変化は、栃別の用途、例えば消音シート又は天
÷１にＪ９いて非常に意義がある。例えば、フンパウン
ド業者は幾つかの選択を有する。

（ａ）　等しいコーティングの厚さにおいて最大重電を
１１するには、実施例１１が明らかに優れていることか
証明されるであろう。

（ｂ）　Ｆｔ小のコーティングの厚さにおいて等しい重
電を得るには、実施例１１が再び優れていることか証明
されるであろう。

（（・）逆に、単位面積当りり、えられた重量で最大の
コーティング厚さを所望する場合は、実施例；；が最良
であることがＪｉｌ明されるであろう。

第６表に要約したデータは、！ｉｔ位面積当りほぼ宿し
い重量を１ｊえるように意図してめた。もしその代りに
試験板（＋、ｅｓｔ　ｐｌａ甲１ｅｓ　）を笠しい厚さ
に作ったならば、相対的な堅さについて認められる値は
顕著に変化するであろう。これは、本発明を実施する当
業者が利用できる別の選択を表わすものであり、それに
より目標の性質の急激な変化を確保することかできる。

９１−記のデータを使用するに当り、厚さにおける又は
試料の製造方法における小さな変動が、本発明の本質か
ら離れることなく測定値における変動を生しさせること
ができることを認識することが重要である。

［菖１Ａ＃３　１０ ［く＼７Ａ＃４　１０ ＃９ホワイテイング　７５ バライ１　− サーフゾル４２４０　５ 充填剤　体積％　５１．３ 初馴（ケ距質 ブレンド物の比重　１．８７ 引張り強さ　６８５ ｋ　Ｐ　ａ　４７２０ 伸び　％　１８ 細片の厚さ　５８ ｍｍ　１．４７ 細ハの堅さ　ｇ　８４ はＢａ５Ｏ，−オイルブレンド物の組成実施例−グ　実
施例Ｉ　Ｃ）　実−施例土１−１０　８．７５　６．１ １０　８．７５　６．１ ７５　７５　８２、５ ５　７．５　５．　’Ａ ：１９．５　３９．５　５０．７ ２、３２　２．２８　２．６７ ５５５　３４５　２２９ ３８：１０　２３８０　１５８０ ７００　５６１　６８ ４７　４８　、　４０ ］、１９　１．２２　１．０２ ３４　２５　２４ （１）市販の主としてＢａ５Ｏ，から成る約４．４ｇ／
ｅ１０３の密度を有する重い充填剤。実施例５〕に対し
て、トンプソン、ワインマンから人手した＃２２パライ
トを使用した。実施例１０及び１１に対して、ドレッサ
ー・インダストリーズ（ｒ）　ｒｅｓｓｃｒ　Ｔ　ｎ市
＋ｓ１．ｒｉｅｓ）の＃８５パライトを使用した。すべ
ての実用的目的には、これらの材料は互いに交換できる
と考えられる。

実施例　１２へ・１３及び比較例１４ 先行する例の方法に従い、ＥＶＡフポリマーの代りにＩ
Ｅ　／　Ｅ　Ａコポリマーを用いてブレンド物を作った
。得られた結果（第９表）はＥ〜７Ａコポリマーを用い
て１りられた結果と同様であった。

二足系フレンド物へ［サーフゾルｌ　４．２　、＝ｌ　
ｆ’ｌを加えると、実用的程度の引張り強さ及び伸び特
性を紺持しつつ、一方最終フンパウンドの堅さをかなり
減少させつつ、ずっと増加した充填剤負荷の使用が可能
となる。

実施例　１４〜１５Ｊ これらの実施例は本発明の実施における異なるインター
ポリマーの使用を例示する。ブレンド物の製造及び評価
は先行の例の方法に従った。

ａ、成及び物理的性質を第８表に要約する。

これらの天地例のブレンド物は周囲温度で表面粘性及び
浸出オイルを有さない。当業者は容易に広い範囲の１φ
類の変形、例えば （、）　インターポリマーのブレンド物を使用すること
。

（１））別の充填剤を使用すること。

（ｃ）　池のオイル成分、例えば第８表の例で１史用し
たナフテン系オイルの全部又は一部の代りに芳香族系又
はパラフィン系オイルを使用すること。も札ろん１．１
別の効果を確保するためよＩ）高い又はより低い粘性の
オイルを使用することが可能である。

（ｄ）　他の成分、例えばホットメルト及び押出し可能
な組成物のフンパウンドで広く使用されているようなワ
ックス、ゴム、エクス１７−１ｔｒｉ　７ｆ剤、可塑剤
、エクステングー、樹脂等を加えること。

を行うことができる。

Ｌ８表 エチレン−インターポリマー、ＣａＣ○３及ブレンド物
の組成及び物理的 一−−成−−ラＬ□□　実妬例且　実−施脅ＩＨｉ　実
撫例上１（１１ １・：／’ＴＩＩＡ　＃１　２０．２　−　、　−■さ
＼ｉＡ　＃３　−　−　− ターポリマー＃ＩＬ？） ターポリマー＃２“′ ＃９ホワイテイング　７２．５　７２．５　７２．５サ
ーコゾル４２４０　７．３　７．３７゜３ブレンド物の
比重　１，８４　１．８］　１．８］引張り強さ　ＰＳ
　Ｉ　２２７　５３６　５７９引張り強す１り　ト’　
ａ　］　５７０　３７００　３９９０伸び　％　５０　
２３　２２ ４１１＋片の厚さ ミル　５８　５９　５９ ｍｍ　１．４７　１．５０　１．５０ 細片の堅さ　ｇ　２４　７３　７］ びオイルの 実施例↓ユ　実施例■　実施例１世 ２０．２−− −　１０．１　− −　１０．１　− ２１ ７２．５　７２．５　７０．（１ ７、３７，３９，０ ］　、８４　］　、　８５　１．７４ ３４９　３８＋　５４６ ２４］０　２６３０　３７６０ ４６　３４　６３ ５８　５８　Ｇ２ １．４７　１，４７　１．５７ ３７　５２　５６ （１）　エチレン／アクリル酸イソブチルコポリマー、
アクリル酸イソブチル３２％、エチレン６８％、ＭＴｌ
、７゜ （２）エチレン／アクリル酸イソブチルコポリマー、ア
クリル酸イソブチル２（）％、エチレン８０％、ＭＴｌ
２，５゜ （３）　エチレン／メタクリル酸メチルコポリマー、メ
タクリル酸メチル１８％、エチレン；〕２２％ＭＴ２．
２％。

（，１，）　エチレン／メタクリル酸メチルコポリマー
、メタクリル酸メチル３１％、エチレン６！〕％、ＭＴ
？、２゜ （５）エチレン／−酸化炭素／酢酸ビニルターポリマー
、エチレン６５．５％、Ｃ（−）１１％、酢酸ビニル２
３．５％、Ｍ［３５゜ （６）エチレン／酢酸ビニル／メタクリル酸ターポリマ
ー、エチレン７　ｌ１％、西１酸ビニル２５％、メタク
リル酸１％、Ｍ　Ｔ　６゜実施例　２０〜２３ これらの実施例は、本発明のブレンド物のメルトインデ
ックスが使用するオイルの宿によっていかに広い範囲に
わたり調節することがでとるかを例示する。組成及び結
果を第９表に要約する。メルトインデックスはフンパウ
ンドを押出してシート状とし又はフンパウンドを成形し
て適当な形状とする名にとって天川」〕実質的に重要で
ある。メルトインデックスの適当な調節により、押出物
の最適の（ｌ＋１．質を確保することかでト、あるいは
性質を利用できる装置の能力に合わせることが゛できる
。

ブレン オイル 成　分 ）、（本コンパ・ンンド　１００　９８　９（ｔ　９４
サーコゾル４２４０　−　２　４．６ ブレンド物のミル トインデックス（２）　１．７９　３．３９　４．９０
　９．６５（＋　）（ａ）　＼゛Ａ２５％、エチレン７
５％及びＭ１２を有するＥ　Ｖ　Ａコポリマー２０％、
（ｌ＞）ＶＡ７．５％、工＋　Ｌ／　ン９２　、５％及
びＭｌｌ、２ｔ−有すルＥ　Ｖ　Ａ　ニア　ホ’）　７
　４％、（Ｃ）［サーコゾル−１４２，１＋１．６％、
及び（ｄ）＃９ホワイテイング７０％ からなる。

（２）　、＼Ｓ　Ｔ　Ｍ方法ＤＩ２３８．１９０℃によ
り決定。

実施例　２４及び比較例Ｃ−１５ この実施例のブレンド物は、前に記載したように、便宜
」二実験室用バンバリーミキサー中でフンパウンドし、
次いで通常の二軸ロールミルでシートの形状に加工した
。試験板又はシートを作るため、所望の量のブレンド物
を秤量し、実験室用加熱プレスに入れ、そして適当な厚
さのグイの中で（テア・ン■７・、オ・カーボン樹脂の
滑かな離型シートの間で）プレスした。便宜のため、本
グイは６″Ｘ６”の開口部を有し、ブレンド物の密度に
依存して、５８又は６５ミルの厚さのシートストッパ５
ｈｅｅｔ　５ｔｏｃｋ）から切り出し、そして多くの場
合樹脂ブレンド物６３ｇを装入した。これは、５１ｂｓ
／ｙｄ″′、自動車用カーペット用途に対して通常使用
するシート中室に相１１′３する。す（型的なサイクル
は次のとおりであった。

（１）低いノｊのプレスプラテン−ににあるいはもしプ
ラテンが真に滑らかでないならば滑かなスチール製ベー
スプレートの頂部の−ににテフロンシートを置く。

（２）テフロンシートの上に８″Ｘ　１０”グイプレー
ト（開［コ部６”Ｘ６”）を置く。

（３）樹脂６８ｇを穴に入れる（若干のブレンド物がプ
レスの間に漏出するかも知れないので１〜２ｇの過剰計
が必要であろう。） （４）樹脂の上にテフロンフルオロカーボンシー１を置
く。もしプラテンが真に滑かでないならば、滑かなスチ
ール製」ニ部プレートを加える。

（５）プレスを１７５℃に加熱する。

（６）　プレスが１７５℃に、達したとき、プレスをＶ
）つくりとポンプで加圧して、約１２．５＋１０ボンド
の全圧（約１５０１ｓｉ）に近づける。

（７）　２分後、ラム圧力を５（）、旧）０ポンド（約
６（１（’ｌρ９ｉ）に上げ、約１分間この圧力及び温
度を保持する。

（８）　ラムを閉じた位置にした本まで熱）原を切り、
プレスを周囲温度に冷却する。

（９）圧力を解放し、試料を除去しそして後の試験のた
め適当な形状に切断する。

（ｔｏ）　ＲＩ−１５０％及び７２゛Ｆで一晩試料を熟
成（ａｇｅ）させる。

高度に充填したブレンド物を評価するにあたー）は、表
面の不完全性力弓１張り強さ及び伸びの測定における広
い変化を引起すので、すべての試料を作るのに細心の注
］にと優れた技術を使用しなければならない。

本実施例の組成物は１．性質の優れたバランスを（ｊＬ
供するので、コンパ・ンンド業者にとって好はしくかつ
論理的出発点（ｌｏｇｉｃａｌ　ｓｌ、ａｒｌ、１ｎ）
Ｉｐｏｉｎｌ、）であると考えられる（第１０表を参照
）。例えば、５５（１１＋５ｉ（３′？　５）　（’、
１　ｋｌ＋ａ）での引張り強さの値は充填剤を加えた熱
可塑性ブレンド物の予想される用途に対して十分高い。

さらに、４５５％で認められる伸びは高度に充」眞した
ブレンド物について顕著である。これらのｆｙれな性質
にもかかわらず、コンパウンドについての堅さの値は、
オイルを含有しない比較ブレンド物Ｃ−１５の高い１１
８ｇに月して、わずか７６ｇである。性質のこのバラン
スが示しているように、実施例２４のブレンド物はその
成分から容易に製造することかで外、容易に押出してシ
ート形状にすることもできる。これに月して、ブレンド
物Ｃ−１５は、ブレンド物Ｃ−１２及びＣ−１３と比較
して（第５表）、オイルを含有しない場合の充填剤負荷
の最終的な上限にほぼ達している。フレンド物Ｃ−１２
に対し、このコンパラン１゛９の引張り強さは急に」−
宿し、伸びは急に下降している。ブレンド物Ｃ−１５の
物理的性質のデータは、オイルを含有しないそのような
高い充填剤負荷を使用して優れた、再現性のある試駒片
（ｔｅｓｔ　ｃｏｏｆ０１１３）を作ることは非常に困
知で・あったので、容易には決定されなかった。

」１記の好ましいブレンド物は欠点を有する。等しいか
又はより高いオイル含有量を用ｔ１て、より高度に充填
された組成物を製造し、かくして物理的性質を犠牲にし
て原料コストを実質的に節約することが可能である。例
えば、実施例２４のブレンド物の物理的ヤ１質をｆｉＳ
５表の実施例３〜７のブレンド物の性質と比較せよ。後
者のブレンド物は、多くの用途になお有用であるが、約
１／３少ない引張り強さと約−の伸びを有している。−
硫かに０ 大きな減少である。しカルなが呟Ｅ　Ｖ　Ａコポリマー
のコストが５０セント／ボンドであるのに対しオイルは
１０セント／ボンド１？ノ、下、充填剤は１セント／ポ
ンド以下であるか呟多くのユーザーは可能な限り最も高
い充填剤准を意欲的に追求しようとすることは全く明ら
かである。これは、自動車用及びその他の消音シートに
−）いてとくに−Ｒえることである。これらの効果は糟
に依存し、大きなブレンド強度を必要としないことが多
いからである。従って、多くの産業界のユーザーは−１
−記の［好ましいブレンド物−１を取り、その用途に依
然として技術的に適しており競争的経済的見地からはる
かに魅力的であるより低い水準までその優れた技術的性
質を低下させることが多いであろう。

当業者であるフンパウンド業者は、自分の自由になる、
性能を低下させて価格を低下させるこの交換（ｔｒａｄ
ｅ−ｏｆ　Ｉ’ｓ）および選択を認識し、本発明の精神
から離れることなく例示的実施例において提供されたブ
レンド物を実質的に変えることかできるであろう。フン
パウンド業者は、Ｅ　Ｖ　Ａ　ｆｌ　３含有−ｈｌ、の
全部又は一部を池のグレードのＥ　Ｖ　Ａコポリマーに
置き換えることによりブレンド物の性質を変えることを
選ぶ・こともできる。例えば、実施例２　（１−、２３
のブレンド物中に示されているように、＼７Ａ含有りが
より低いが又はＭ　Ｔがより小さいが又はその両方であ
るＥ　Ｖ　Ａコポリマーを使用すると（第！〕表）、問
囲温度以」二の温度での変形に対する抵抗ヤ１゜が改戸
淡れたより堅いブレンド物が観られるであろう。同様の
変化はもちろん、本発明の精神から離れることなく少量
の無関係な樹脂、ゴム、エラストマー、エクステンダー
等を加えることにより、おこすことが可能である。

第　１０　表 好ましい消音組成 」良−−づＬ−ス施例石　比較例Ｃ−抄Ｅ　Ｖ　Ａ　＃
　３、％２６．５　３３サーコゾル４２４０．％　６．
５− ＃９ホワイテイング、％　６７．０　６７物理的＋１．
貿 ブレンド物の比重　１．７２　１．７２引張り強さ　１
＋ｓ　ｉ　５５０　Ｆｉ９５ｋ　Ｐ　ａ　３７９０　６
１７０ 伸　び　％　４５５　９９ 細片の厚さ　ミル　６５６５ 細片の厚さ　叫ｎ　］　、　６５　１　、６５細片の堅
さ　ｇ７６　１１８ 実施例　２５〜２６及び比較例Ｃ−１にれらの例は、比
較的低い充填剤含有量を有する容易に流動しうるＦＡ’
Ａ／充填剤ブ充填剤ブレン見物少量のプロセスオイルを
加えることにより役立つように変化させることができる
ことを示す。

組成及び結果を第１１表に要約する。例えば、ブレンド
物Ｃ−１６は、優れた伸びを有し高い引張り強さを有す
るＪ［常に堅いフンパウンドである。

実施例２Ｓ及び実施例２Ｇのブレンド′物を作るため、
８１脂含有量を各々５％及び１０％減少させ、プロセス
オイルで置き換えた。伸びの値及び密度は事実上変化し
なかった。しかしなか呟ブレンド物は驚くべきことによ
り軟くなり、しがち優れた引張り強さの値を保持した。

従って、充填したＥ＼′Ａ系へのオイルの添加は利益を
ｔｊえた。

充填剤負荷５５％のＥｖ 物のｊＩｌ成及び物理的・ＰＬ質 一−−成−−−−分−−−　−比較−例−Ｃ−１６−ト
：＼；　Ａ＃１　４５ ＃３〕ホワイテイング　５５ ゛サーコゾル゛’　４２４０　− −物月ＬＯす１１１．貿 ブレンド物の比重　１．４６ 引張り強さ　ＰＳＩ　９３５ 引張り強さ　ｋ　Ｐ　ａ　６４５０ 伸び　％　３９６ 釧］）の厚さ ミル７４ ０Ｉ口ｉ　１．Ｓ８ 却（片の１堅さ　１５３ −人 Ａ　−Ｃａ　ＣＯ３−オイルブレンド −実施例７−５−　−実施例−れ〇−−０３５ ５５５ １０ １．４Ｓ　１．４７ ６］８　４９１ ４２６０　３３８０ ３４８　３８４ ４７４ １．８８　＋、８８ ９７２ 実施例　２°７・・３５ これらの実施例のブレンド物の組成及び物理的性質を第
１２表に要約する。ブレンド物は、先の例の方法に従い
、ＩＥ　ＶＡ樹脂と充填剤の割合を一定にして作った。

存在するオイルの百分率を一定に保ち、タイプ及び粘性
を変化させた。

本シリーズにおいて試験した５〕っのオイルの中、芳香
族系オイルは浸出する傾向を示さなかったか゛、一方パ
ラフイン系オイルは浸出した。ナフテン系ブレンド物の
中では、実施例２８の試料だけが浸出する（ｈｊｉ向を
示した。この試料は、パラフィン系含有ｆｊ　５　、′
Ｉ％、ナフテン系含有量４５％及び芳香族系含有量１％
の１フレクソン１７６６を含有していた３、Ａ・ｊ照的
に、他の３−）のナフテン系オイルはパラフィン系オイ
ル含有Ｖか４２％又はそれ以下であった。従って、最終
製品の所望の表面特性（すなわち、・：・シ、４１〜セ
しているが又は油性であるが）を速成することを例証す
るために、選択したオイルのタイプを注′、Ｑ、深く調
べる必要があることは明らかである。

ブレンド物のすべてはほぼ同じ比重を有していた。従っ
て同じ厚さの細片を比較した。結果は、最も高い分子量
のオイルを使用した場合に最も天外い堅さか得られたこ
とを示す。さらに、スカウティング試験（表示していな
い）は、（１ｔい分子量（（Ｉ丸い粘度）のオイルを用
いで作ったフレンド物か０゜Ｆ以下の温度でより優れた
曲げに対する抵抗性（ｂｅｔｔｅｒ　ｒｅｓｉｓｌ、ａ
ｎＣｅ　１ＯｆｌｅＸｉｎ）ｙ−）をイ１することを示
した。

（１）記号の説明二 〇−“サーフゾル” ｒｒ＝’”フレクンン゛ Ｓ　＝　ＩＩサンデックス” ］゛′″タフロ°゛ （Ｎ）＝ナフテン系 （Ａ）＝芳香族系 （Ｆ′）＝パラフィン系 実施例　３６〜４４及び比較実施例１７〜１；）これら
の実施例は！’ｌ’ｓ＋・１表に要約される。比較実施
例１７・〜１；）は、比較的粗あ充填剤を使用して高度
に充填されたブレンドを製造することにより得られるペ
レットの特性を示す。

試料の調製 すべての成分を１ガロン（約３．Ｈ’ｍのカン中で約（
）、５分間手で振とうすることにより予備混合した。次
いでこの仕込物をバンバリー型実験室寸法の強力高剪断
ミキサーに加えた。使用される混合条件は約３２５〜３
７５°ド（約１６０〜＋　５）　ｆ’１’Ｃ）の温度で
３分間の可塑化（ｆｌｕｘｉｎ、７）であった。

特記しない限り、すべてのブレンドは、評価されるべｌ
充填剤７２．５％十Ｐ、ｖＡ樹脂２（１，２％及び第１
４表に記載の如ぎプロセスオイル７．３％を含有してい
た。

バンバリーミキサ−からの熱い十分に可塑化しり（ｆｕ
ｌｌｙ−４１ｕｘｅｄ）ブレンドを、次ニ’ｔ＝　Ｎ’
型２本ロール磯を通過せしめて薄いシート（厚さ＝約２
〜３＋＋ｎｎ）を形成した。冷却後、該シートを、常用
の押出機に容易に供給でトる小さなチップにした。

この試験は同方向に回転する二軸スクリューウエルナー
ブ７ライデラー（Ｗｅｒｎｅｒ−Ｊ”ｒｌｅｉｄｅｒｅ
ｒ）押出（幾を使用して行なわれた。この押出機からは
生成物は２本の約３．１６″直経ストランドとして押出
される１１これらを水冷し、次いでカンバーランドカッ
ターｊｃ＋ｕｎｂｅｒｌａｎｄ　ｃｔ＋↑ｔ、ｅｒ）に
よってペレットの形態（約１．５ＸＩ１８インチの直角
シリンダー）に細断された。ペレットに細断する前に、
該カッターに供給されるストランド゛に低圧空気流を吹
きイτ１けてできるだけ多くの水を吹ぎとばす。生成物
ペレットは水含イＪ甲の相対的程度をただちに評価され
、その後周囲条件下にペレットをトレー乾燥した。

ペレットを＋′ｉ、Ｌ化だ後、その主な物理的性質を評
価した。

押出物の視察による評価（ストランド平滑性）：これは
目で見て及び未切断ストランドに対する手ドが平滑で丸
く１１．つ本質的に表面のイｌｊｌがない、ことを意味
する。表面は空気流の如き簡１１′Ｉな手段に、１：っ
て水滴が容易に除去で外る程に滑らかである。５という
評価は、ストランドが非常に粗らくぎざぎざしており、
そして簡ｑｉで速い空気吹付は工程によっては乾燥され
得ない。′使用する評価システｌ、は第１５表に詳細に
示されている。

ペレットの水保持性レベル（ｕ＋ａｔｅｒ・１ｅｖｅｌ
）：カンバーランド・カッターから出てくると、微細充
填剤含有羽滑ストランドから切られたペレットは手さ゛
わりでは乾燥している。反対に、相い充填剤を使用する
場合には、ペレットは多くのｉ％Ｙ　ｊｉｌｊ水を持っ
ており、これは手、吸取紙等を湿らす（第１，１表、脚
注７も参照）。

（］）　この表のすべてのブレンドは、Ｃ１１ｌ＋　１
；ＶＡ９１＝１６．２％；２５％ｖＡＣ；７５％エチレ
ン；　２　Ｍ　Ｔ （１＋）ｒＮ’Ａ＃　２　＝　４％；７．５％ＶＡｃ；
１ノ２．５％エチレン；　］　、　２　Ｍ　Ｔ（ｃ）　
”サーコゾル゛’４２−１１’）−７，３％。サンペト
ロレウ１１プログクツ　カンパニーから大−トでとるナ
フテン系プロセスオイル。

この供給者により示された該オイルの組成は、３１〕％
す７テン系炭素、４０％パラフィン系炭素、及び２１％
芳香族炭素である。ｉｌ）＋１’Ｆでの粘度は２！＋２
！’ｌ５ＵＳである。比重はｉ）、　９４９０である。

（ｄ）　充Ｊ色剤”　７２　、５％ （２）　充Ｊ１１．’１ｌｌｌは第１３表に記載されて
いる。

（３）供給者のチャート又はグラフからの典型的値。こ
れらは規格値（ｓｐｅｃｉｆ　１ｃａ１．１ｏｎｓ）で
はなく、従って上記の値とは少々変わることかある。

（４）評価システムの詳頗１に対しては第１５表参照。

１なる評価はＪ１常に滑らかであり、最良であり、５は
非常に粗く、最悪である。。

（５）流動速度（Ｐｏｕｒ　Ｒａｔｅ）はｇ／１０分で
与えられる。高い値が最良である。１ζ記“流動速度試
験の説明゛を参照されたい。

（６）嵩密度は５０ｆ’１ｍｌの目盛付トシリンダーを
５１’）　０　＋ｎ　ｌの印のところまで充」眞するこ
とにより測定した、１充Ｊｆｒ、は振動又はたたいて詰
めたりすること粉←ｉ―記シリンダーにペレットをｔΦ
っくりと注意深く注ぎ込むことにより行なった。ペレッ
トの屯ｖはｇ（ダラム）で測定した。

データはｇ／　ｍ　ｌで計算されている。

（７）視察による水保持性レベル二′”試ｉ゛４調製゛
のところで更に詳細に説明した如く、水浴を出た冷却さ
れたストランドに空気流を吹き百けてストランドを細断
する前に水を除去する。

カンバーランドストランドカッターからのペレットを水
の存在に−）いて注意深く検査する。

第１４表に使用した評価は、 乾燥：ペレットは手ざわりでは乾燥しており、紙タオル
１−に水を１τ１着しない。

少し湿った（Ｄａｍｐ）：ペレットは手ざわりでは完全
には乾燥していないで、紙タオル−トには痕跡量の永し
ｈ寸１着しない。

中程度に湿った：ベレットは湿っていると感じ、そし′
ζ数滴の水か手又は紙タオルに容易に移行するであろう
。

湿った：ペレットは多量の遊離水を含有し、その一部は
肉眼で見ることがで外る。水は一押））のものから小液
滴形態で手に移行するか又は紙タオル」二に瀞った区分
（＋）ａｔｃｈｅｓ）を形成する。

（旧　試験しなかった：試料は確実にブロッキングする
で゛あろう。

（１））観察しなかった。

Ｖ司−Ｊ −押出一しんトラ−イード特性の評価 １＝散高　厳密に検査して、肉１旧又は手ざわり和さが
認められない。

２−非゛古付ζ良好　１１１に密に検査し′ζ肉眼では
僅かに札さか認められる。ス１ランドは手さ゛わりでは
滑らかに感しるか評価１はと別らかではない。

３＝良一孔　至近１ｉＩｉ離から、検査することを７８
、図しないで見て検査すると押出されたストランド」−
に僅かなあばた穴（ｐｏｃｋ　１１ｏ１ｃｓ）又はうＩ
Ｊ（ｒｉｄ）（ｅｓ）が見られる。検査することを意図
していない（Ｃａｓｕａｌ）観察者はストランドが手ざ
わりで柑０という評価を容易に下すであろう。

、１−不浪　ストランドの粗さは腕の長さにおけるすべ
ての観測者にとっ′ζ容易に明らかである。

ストランドは手ざわりでは明白にネ■い。

５　＝　、Ｊｌ”ｊｑ；、ｉ、Ｈ粗い　ストランド′柑
さはひどく、試料から５〜１０フイートの距離で容易に
検出可能である。至近距離からでは、試料はかなり大き
いうね及びポックマーク（ｐｏｃｋ　ｍａｒｋｓ）を有
することかわかる。ストランドは非常に粗い小さな丸い
やすり（ｒａｌ、−１ａｉｌ　ｆｉｌｅ）に非常によく
似て見え１１つ感じる。

嵩密度；（ｌいストランドを切ってペレットにすると明
らかにｔｎいペレットを生じ、これは容器中に天性的空
間を必要とする。故に、微細な充填剤から−）くられた
滑らかなペレツ）・に対する嵩密度値は同し方法を使用
して相いペレットに関して測定した植より実質的に高い
。確実な比較のため、比較されるべきペレットは同じ比
重を有することか必須である。我々のデータの大部分が
均一な７ン、Ｓ％充填剤含有甲で示されるのはこの理由
による。

流動・［パ１評価：バルク７０−又は流動性評価試験を
微ｊ（１１０：を行光［色剤を含有せしめられたペレッ
トに５．１１グ２τ六・六ＮＡｌ−１＋　惧−ゝ−議）
ｆｐ　Ｒｌｙ・ソ１神Ｈ１「仝容器から間開的に流Φ炉
する。反対にペレットの和さか増大するにつれて、流動
速度は急）すχに低下し、ついには１０大グレード”Ｌ
　Ｃ”充」眞剖を使用して−っくられた゛対照パベレッ
トの場合の°°流動性なＬｌ＋に到達する。試験の詳細
に関しては、下記する゛流動速度試験の７１．！明゛を
参照されたい。

流動速度試験の説明 バルク出荷されたペレット状生成物にとって実質的に重
要な・１（１゛質は、このブレンドを貨車から迅速に月
つ完全に移すことがでたることで・ある。貨すＭｌ’Ｊ
期Ｉ！■中、一連の事象が起こるが、そのすべては貨車
の内容物か′ブリッジを生しる（インターロックする）
傾向があり、その結果特別な重労働の作業過程を件なう
ことなしに迅速に荷を下ろすことは困難となることかあ
る。

時間は、１、テに用いペレット （ｉｎｌｅｒｌａｃｉｎｌ；）によってブリラン゛を生
しる部面をＱｌ。に助［（するだけで゛ある。

圧力は変形及びインターロックする傾向を強め高い積込
み温度は熱可塑ペレットを軟化し、従って積載物が変形
し「１．つブリッジを生じる傾向を増加せしめる。

出荷期間中の振動は積載物か圧縮され、インターロック
されそしてブリッジを生じる傾向を促進する。

大きな貨巾は゛ブリツン゛ング゛を生じるペレットの取
扱い、荷下ろし又は貯蔵の相対的容易性を試験するのに
は実際的手段ではないので、小規模の迅速な試験が必要
とされる。これを行なう試験が案出された。簡ｉ′Ｌに
言うと、それは、知られた重量の試験されるべきペレッ
トを予め決められた温度の標準容器中に入れること、短
時間実質的圧力を加えること、圧力を解放すること、及
びカンを逆さまにする時のペレットの流出速度を決定す
ることから成る。もちろん、ペレットの温度は貨車に積
み込まれる条件に正確に合致するように調節することが
できる。短時間非常に高い圧力を加えることによって長
くて、ゆっ＜Ｉ）シた貨ｔＩＬ出荷の圧縮傾向をシミュ
レ−１・することができる。

実験室規模の耐ブロツキング性試験を行なら段階は、次
の通りである。

］、２Ｏｆ）±１ｇのペレットを（票へ１１，２−バイ
ンドのペイントカン（内径＝＝　２　、　Ｆ３インチ、
高さ＝２．１〕インチ）の中に重置を秤って入れる。ペ
レット温度は実験室オープン中で十分な期間の貯蔵によ
って所望の高さに前もっ゛ζ調節されるベトである。ル
−上の１時間の予備加熱で十分であろう。

２、　ペレットチャーンの頂１−に２ｋｇの（票７１１
．型実験室重り（直径＝２．６インチ）を素速く置く。

これは圧力分配器及び伝辻器として作用する。このペイ
ントカンより僅かに小さい直径を有するＩＷの同も）１
な圧縮できない物体をその代わりに１φ用することがで
べろ。

３、　カン及び圧力伝達用重りを標７（１，型実験室プ
レスに入れる。

／ｌ　、／１．　、　（１ｔ：＋　０ボンドの力を１５
分間加える（これは）９通の貯蔵条件下に生じるであろ
うよりはるかに高い約６５　ｉ’、ｌ　ｐｓｉである）
。ブレンドは圧縮可能であるので、加えられる荷重を３
分の間隔で４゜ｆｌ　ｉｉ　ｆ）１＋ｓｉに調節する。

５、　圧力を解放する。カンを取出す。重りを取除ｂ、
ぞしてカンを大きなメツシュの（１／２Ｘインチ又は、
１り火きなスクリーン）スクリーン上でｉ’ｌｌ　、’
、ｉン゛さぜる。

（〉、ストップウォッチを用いて、容器を空にするに必
要な時間を測定するか、又は、別法として、イｚ十分な
；Ａ訂１、を有するブレンドに月して、止痛゛に１（）
分で容器から落下するペレットの慴を測定する。

ン、迅速で・容易な比較の目的で、流動速度を８７６　
、２−’ｌ’力インチ／分で計算する。

；：、次いで・、所望ならば、市販の貯蔵システトから
の出ｌ−，１１ｔｆｌｌ”、１を始ミュレートするよう
に流動速度を所望のｑｌｆ、７糸に変換する。

実際には、ぺ１／ツト化されたフンパウンドのタイプ、
寸法及び性質に依存して、高い圧力又は代い圧力を使用
して矛盾なく比較結果を１１するようにすることが＜ｐ
４しいことである。たとえば、ペレットが′柔軟でｆｉ
、　、　（１＋　ｆ’ｌ　ｉ）ポンドの圧力負荷の使用
によってひどく変形及び圧縮される場合には、加える圧
力を大Ｉｌ＋に減少させることか望ましいことがあり紹
る。同様に、フルスケールに１斤い試１１’、３Ｈか右
利である場合には種々の＝１法の容器が望ましいことが
あり１υる。

この試、験中、・ｌ　、　Ｏｆｉ　ｆ’１ボンドの圧力
の使用は、ｕｌ常に滑らかなペレットはブロッキングを
起こさず、１秒以内に容器から流出するといら点で良い
妥協案であることが証明された。（ここでは、便宜１１
、我々は計ｔγ−にの目的から１秒の値を使用した）。

非常に粗いブレンドは全熱流動しないか、又は、酒容さ
れる最大１０分間の試験１１間の開始時に５〜２（）ｇ
がルｌ１ｌ１１．さＪｌ、次いで流動を停止する、二と
か゛ある。

表１・・１の比較天施例Ｃ−１°７及び０−１旧こ示さ
れたペレットは前記した評価のすべてにより相対的に低
い品質であることに注目されたい。視察によれば、この
ストランドはそれぞれ３．５及び５と評価され、或いは
表ＩＳに示されたスケールではｆ良１１７至Ｊｌ−常に
１０いと評価される。流動速度値はＪ１常に代く、そし
て、工業規模では、周囲条件は貨申から殆んど流れず、
１〕５°Ｆ又はそれ以」二の７品度では全熱流れない試
ス３１に相当する。切られたばかりの、粗い、未乾燥の
ペレットは大量の水を保持し、これは、商業的条件下に
、乾燥生成物の相１，１！、なトン数の生産量に対して
は大きな装置及び高エネルギーを必要とするであろう。

湿った生成物は非常に望ましくない。何故ならば、（１
）湿ったペレツＹは冬期貨車出荷期間中凍結して単一片
となるであろう。（２）湿ったペレットは押出し又は射
出成形時の問題の悪評高い原因であり、人の傷害又は装
置の損傷及び不良品質製品の原因たり得る１、最後に、
ペレツ）はネ■いので、それらは十分に充填されず、そ
のため一定重量の製品をパッケージ゛するのに相対的に
大きい容９４の出荷容器を必要とする。

実施例３６．３７．３）〕、４１．４２及び５１３は、
表１４比較実施例Ｃ−１７又ｃ−ｉ３に使用される比較
的粗い充填剤を機軸１な充填剤で代朴すると非常に顕著
で予期されない改良が達成狛１得ることを示す。２　ｔ
）　＝　２６ミクロンから約２・−６ミクロンに平均粒
径を減じることにより下記の特（’Ｉ：が改良される： 押出物ＩＩｌさの評価は２又はそれより良好な範囲にあ
る。

切ったばかりのペレットは乾燥しているが又１よそれに
近い。

嵩密度値はがなり」−カした。

最も重要なことであるが、流動速度はｃ−１３及びＣ−
１８に対して見られる速度よりはるかに高い速度に１−
ｆｌ、した。

予期され得る如く、中間の粒径の充填剤粒子を選べば、
ブレンドの性質は中間の範囲、即ちすべての・ド１質に
）・几て°゛最も良い゛と“最も悪い値との間にある傾
向がある。このタイプの挙動は実施例：）１〕及び・・
１０により示される。

池の実施例に使用した＃９ホワイテングの代わｉ）に充
填剤として重晶石を使用してつくられた実施例＝ｉ　＝
Ｉ　１．ｔ’４＜施例３９ｙＪＬｖ、１．１’）　ノ特
性より有義に良好である１、１性を示す。これは、ホワ
イテングが約２．７の比重を有するに灯し、重晶石は約
４．５の６１１を有するからである。その結果、充填剤
濃度７２．５重電％では、充填剤容量濃度は重晶石含有
ブレンドの場合よりはるかに小さい。

ホワイテングブレンド主５２容量％充填剤Φ品、１７ブ
レンド苫３６容量％充填剤故に、（１１い充填剤か生じ
る可能な不利な効果重品、？１充填ブレンドに対しては
はるかに小さくなる。

何Ｉｆｌならば、表面効果は重量百分率よりはむしろブ
レンド中の該固体の容積百分率に関係があるからである
。

実施例　５１５〜・１７及び比較実施例１９〜２１充填
剤のタイプを粗大なタイプから微細なグレート′に変′
ると生じる前記した利、−１４は、コモ／マーとして酢
酸ビニルで変性されているもの以外のエチレンベース樹
脂に関しても生じる。表１６は、７２．５％の充填剤及
び７．３％のプロセスオイル及びＥ　Ｖ　Ａ共重合体以
外の共重合体を含有するブレンドに対して和犬充填剤か
ら微細光Ｊｉ剤に変えると生じる変化を示１ｏ比較実施
例１５〕及び実施例イ５のエチレン／エチルアクリレー
トブレンドはすべての点で同じであるが、叩１つ異なっ
ているのは使用される充Ｊ色剤粒径である。比較実施例
２０及び実施例・１Ｇのエチレン／イソブチルアクリレ
ート共重合体ブレンドも充填剤粒径のみが異なるだけで
他はすべての点で同じである。最後に、３′ＪＴ目の組
のブレンドも調製した。比較実施例２１及び実施例・イ
アのエチレン／メチルメタクリレート共重合体ブレンド
は、同様に、充填剤粒径が異なるのみで他はすべての点
で同じである。ＥｖＡでないエチレン共重合体をベース
とするこれら３つの比較例のすべてにおいて同じ効果が
見られる。

細かい充填剤は滑かな押出物のストランド゛を与える。

細かい充填剤は、荷重下で放置した後でさえ自由に流動
するペレットを与える。

かさ密度の値は、細かい充填剤を使用した場合に、よＩ
）天外い。

細かく分割した充填剤を使用して作った滑かなペレット
は殆んど水を保持しない。

（１）すべてのブレンド物は、 コポリマー、２＋）、２％ サーコゾル　ｒ　２−４１　ｏ、７．３％充填剤、’７
２．５％ を含有する。

（２）　コポリマー記号の意味は次のとおりである。

（Ａ）　ユニオン・カーバイド・コーポレーションから
入手したエチレン／アクリル酸エチルフホリマー、フレ
ｌ’　Ｉ）ＰＩ’）Ａ　Ｇ　Ｉ　Ｅ：　２　Ｎ　Ｔは、
アクリル酸エチル約１５％、エチレン約）；５％を含有
し、約１．５のメルトインデックスをもつ。

（Ｂ）　エチレン／アクリル酸イソブチルコポリマー、
アクリル酸イソブチル２０％、エチレン８０％、Ｍ１１
２．５゜ （Ｃ）　エチレン／メタクリル酸メチルコポリマー、メ
タクリル酸メチル１８％、エチレン）１２％、ＭＴ２，
２゜ （３）和い充填剤は第１３表の充」色剤＃）うである。

細かい充填剤はｆｊＳ１３表の充填剤＃１である。

（・１）和い充」色剤の試料は、９ｆ）”Ｆで流動試験
した場合流動しない。従って、叩い充填剤についてのす
べての試験データのみは、ずっと有利な６）（〜゛７・
１°１−パの周囲条件で得たものである。

実施例　・４））・〜、′１’：’ｒ及び比較例２２細
かく分割した充填剤を使用することの有利な効果は、７
２．５％の充填剤を含有するブレンド物に限定されない
。第１７表は、わずか６５％の充填剤を使用して、第１
．・１表のブレンド物とほぼ゛同様のブレンド物をコン
パウンドしたとｂに得られた結果を示す。比較例Ｃ−２
２のブレンド物の性質を実施例、、１３及び・・１１〕
のブレンド物と比較する場合、改良の程度が選択した充
填剤の粒径と強く関係していることは明らかである。

実施例５０へ５３及び比ＩＩ受例２３　＝　２４先行の
データは、実質的量のコモノマーを含有するエチレンコ
ポリマーを用いて作ったブレンド物についてのものであ
る。コモ７マー含有猜か１８〜２８％の範囲にある場合
、コポリマーは軟かい傾向があり、容易に流動する。コ
モノマ−１５％及びそれ以下の範囲では、ポリマーはず
っと堅くなる傾向がある。細かい充ｊ色剤の使用から生
しる、前に注目した利点はまたよ１）堅い樹脂を用いて
作ったブレンド物に対してム適用されるがどうかを決定
するために別のブレンドをつくり、その特性を決定した
。それを第１）１表及び第１（１表に要約する。

すべてのブレンド物は、前に記Ｒしたように、便宜のた
め実験室用のバンバリーミキサ−中でコンパ・シンドし
、次いで通常の２輛ロールミルで加工してシー）・の形
状とした１、試験板あるいはシー１を作るため、所望の
量のブレンド物を秤量し、実験室用加熱プレスに入れ、
適゛１′１な厚さのダイの中で（テフロンフルオロカー
ボン樹脂の滑かな離型シートの開で）プレスした。便宜
のため、本グイは６”Ｘ６”の開口部戎・イーロー、ブ
レンに一物箇穿度に依存して、厚さ５８又は６５ミルの
シートストック（ｓｌ＋ｅｅｌ　５ｔｏｃｋ）から切り
出し、多くの場合樹脂ブレンド物６３ｇを装如した。こ
れは５１ｂ／ｇｄ２、自動小用カーペラ）・の用途につ
いて通常使用するシート重宿に相当する。

（１）すべてのブレンド物は ａ）　ＥＶＡ　＃］、２５．０％ １））１ΣＶＡ　＃２．３．５％ Ｃ）サーコゾル　４２４０．６．５％ ｄ）　充填剤　６５Ｊ１％ （２）（３）　詳細は第１８表に与えられている。

物理的性質 メルトインデックス（２）　１．２３　１．０６　２．
：＋１ブレンド物の比重　１，４６　１，４７　１．４
７引張強さく３） 丁）ｓｒ　１０２０　］１３０　７６ｔｌｋ　Ｔ”　ａ
　７０３０　７７９０　５２−１．。

伸　び ％（３）３０　４０　６７ 細片の厚さ ミル　７５　７５　７２ １１１１１１　１．９０　１，９０　１．８２６１１１
片の堅さく４） ｇ　２６０　２６０　１５！； 流動速度 ９ｏ−９ｓ°Ｆ　２２００　１０５，０００　１７’２
０２．０８　１．ＩＩ　Ｏ，７３３，０９１，６４Ｌ４
６　１，６６　１．６５　Ｌ８３　１．８３７３０　１
１３０　１．０５０　６９０　８８０５０３０　７７９
０　７２４０　４７６０　６０７０４９　２６　３０　
３４　４６ ７３　６６　６７　５９　６０ １．８５　１．６７　１．７０　１．５０　１．５２１
５０　２００　１５０　７０　６４ （５） １２０．０００　５４，８００　６１０　１２２　６０
．０００（第１９表の脚注） （１）　ＥｖＡの特性 １：酢酸ビニル２５％、エチレン７５％、八（Ｔ＝２．
ｏ。

＃２：ｉ’ｉ＋酸ビニル７．５％、エチレン９２．５％
、ＭＩ＝ｉ、２゜ ＃３；貨酸ビニル１）、５％、エチレン９ｏ　、　５％
、ｋ−１１＝　（’ｌ　、　ｒｓ。

＃−１：ｌビニル１２％、エチレン８８％、［＝２．５
゜ 充填剤は第１８表に記載されている。

（２）　ＡＳＩり方法Ｄ　ｉ　２３Ｅ’、　ｉ、：ｌ−
よ’）　１９１’、ｌ　”ｃテ決定。

（３）引張Ｉ）強さ及び伸びの測定は、＼Ｓ　Ｔ　Ｍ方
法ｒ）　ｌ　７　ｆ’ｌ　８を使用し２　ｉｎ、（５、
ｌ　ｃｑｎ）／分のクロスヘッド速度でインストロンテ
スターで行った。試料の犬？！さはｌ’、）　、　８７
６　ｉｎ（２、２３ｃ、ｔｎ）Ｘ（１，Ｉ　Ｅ：　７ｉ
ｎ（１）、４７（：’ｌ１１）であり、ｌ１片の厚（４
）＃ｆ１片の堅さはｌ　１ｎＸ６ｉｎ（２，、”＋　４
（二ｍＸ　Ｉ　、”ｒ。

２ｃｍ）の細片全プラットフォームスケール上に置ｉ、
室温で試験細片の両端を会わせるのに要する力を測定す
ることにより測定した。。

（５）試料のブロッキングは予言可能であるから、６８
〜７．・ピドで決定し、≦３０〜４Ｊ　’ｉ　’ドでは
決定しなかった。

典型的なサイクルは次のとおりであった。

（１）テフロンシートを、下方のプレスプラテンの−１
−又はプラテンが真に滑かでない場合は滑かなスチール
製ベースプレー１・の頂部の」二に置く。

（２）テフロンシートの、１〕にＦｉ　Ｘ　］　ｆｉ　
”のダイブｌ／−）（開口部６”Ｘ６”）を置く。

に））穴にＯ（脂６３８を入れる。（若干のブレンド物
がプレス加工の開に届出するかも知れないかり、］−ｈ
の過剰量か必愛であろう。）（’ｌ　）　樹脂の上にテ
フロンフルオロカーボンのシートを置く。プラテンか真
に泪がでない場合滑（５）プレスを１７５℃に加熱する
。

（６）プレスが１７５°Ｃに達した呟徐々にプレスをポ
ンプ加圧し約１２５　ｆ）　０ボンドの全圧（約１５１
１１ｖｓｉ　）に近づける。

（７）　２分後、ラムの圧力を５１’）　、　ｒｌ　０
０ポンド（約６ｆ’ｌ　ｆ’ｌ　ｐｒ、　ｉ　）に」−
汗させ、約１分間この圧力及び流度を一定に保つ。

（８）　ラノ、を閉じた位置にしたまま、熱源を切りプ
レスを周囲温度に冷却する。

（１））圧力を解放し、試料を除去し後の試験のため適
当な形状に切断する。

（１０）　ＲＩＩ５　Ｑ％及び７２°Ｆで一晩試料を熟
成させる。

高度に光」眞したブレンド物を評価するに当っては、す
べての試！４を作る場合、表面の不完全性が引張り強さ
及びその測定において公い範囲の変化を引起すので、４
＋１を心の注意をし高度の技術を使用したければならな
い。

比較例Ｃ−２３及び実紙例５０のブレンド物は、充填剤
の維かさを除き、同じである。両方共わずか７．５％の
酢酸ビニルフモノマーを含有するコポリマーをベースと
しており、従って極めて堅く硬度が大ぎい。対照的に、
第１４表のブレンド物中の主たるｕｊ脂として使用され
ている、酢酸ビニル含有量が２５％のＹく＼・“ｌ＼＃
１は可撓性であり、第２０表に見られるような可撓性ブ
レンド物をうえる。

［４０−表 ＥＶＡ＄１１　２０．７　３６ Ｆ′ＶＡ４２　９６，５　４４ ＜　ｌ　）　ＭＦ’ａ、　Ａ　Ｓ　Ｔｈ４　Ｄ　７　、
□Ｉ　７方法。１）ｓ１値は各々、３．　（’＋　Ｏｆ
’ｌ及びＩ　、−１，、ｆ’ｌ　ｆ’ｌ　ｆ’ｌである
。

（２）　ショアＤ硬さ、ＡＳＴＭ　Ｄ　１７　（’ｌ　
Ｇ第１８表を調べると、細かく分割した充填剤を使用す
る場合視覚及び触覚に対してより滑かなブレンド物が生
成し、従って水分の保Ｉも壜がより少なく、流動評価試
験で測定した場合はるかに優れた流動速度をうえる傾向
があることが示される。

実施例５２及び５３は、前に示した充填剤含有用５５％
と７２．５％の中間の、充填剤負荷６５％のブレンド物
を例示している。細かい充填剤を使用したので、再び得
られたペレットは滑かで乾燥していた。実施例５２の流
動評価は優秀である。

実施例５３の流動評価は限界的である。この差異ｊま異
なったｎ１酸ビニル含有量を有するコポリマーの使用に
Ｊ：るものと思われる。この差異はまた、流動速度試験
は有用なスクリーニング試験ではあるか、望んでいるほ
ど正確ではないことを示しているのから知れない。長い
連鎖；秤量−子備混合一バンバリーブレンドー押出し一
切断一ペレットの最終試験、の間に誤差か入らなかった
ことを確めろためＶべての場合にＪ３いて、試験を繰り
返すことか必要である。

この点にλ＝Ｊする議論は、押出物の物理的性質例えば
泪かさ、水分保持傾向、相対流動速度等に月−，１−２
−＆ｎｌ講、１、μζ１１旨文１１ハ八１１ｍ小ブ　す
、−べ−１目　）、ν　ｈ　）の利益を確保しようと欲
する者１まもちろん、充填剤のタイプを変化させること
により引起されるかも知れないブレンド物の＋ト質に対
するその他の関係のない変化を調べる計画を立てねばな
らない。

フンパウンド業者に対する指釧として、第１１〕表は、
第１４表及び第１）３表からのブレンド物の幾つかの対
について他の興味ある性質において期ｔ、ｌｒさｊｃる
タイプの変化を示している。一般に、これらの変化は比
較的小さくそして有益である。

（ａ）　メルトインデックス すべての場合において、より細かい充」重刑のｆφ用は
ブレンド物のメルトインデックスを減少させた。従って
、より細かい充填剤の使用はブレンド物の粘性を増加さ
せる。しかしなが転生じる変化は比較的小さく、おそら
く多くの末端ユーザーに受け入れられるであろう。

実施例５２及び５．１）の場合、認められるメルトイン
デックス変化は、Ｅ　Ｖ　Ａ　＃２のメルトインデック
スとくらべてＥ　Ｖ　Ａ　＃　３のより低いミル）・イ
ンデ゛ソクスを反映している。

（１１］　フレンド物の比重 この・１ノ目〕は光頃削負荷１１４によってのみ影響さ
れ、充填剤のネ：ｊ径又は選択したｒ：　ｖ　Ａ樹脂の
タイプの変化によっては影響すれない。

（ｃ）引張り強さ及び伸び 多くの場合、より細かい充填剤の使用はこれらの４７１
質を１（）〜２（）％増加させるであろう。しかしこれ
は実施例５１と比較例Ｃ−２４の間では起らなかった。

このことは実施例Ｓ１において十分な混合がなされなか
ったことを反映しているか、又は引張り試験の過程での
誤差を反映している可能性があるう。いずれにせよ、我
々の経験は、最適引張り強さ及び伸びか必要な場合に細
かい充填剤を使用することか望ましいことを示している
。

逆に、そのような小さな変化は多くのユーザーにはおそ
らく９゛）業−に重要ではないであろう。

（ｄ）　堅さ及び細片の厚さ すべての試験細１．１は、ｔｊｉ位面積あたり一定木槓
で゛はなく、＋ｉｊ　１ｔ７１ｊｌｉ　ｆｉ’ｉあｔこ
１）′岨Ｉη１．：を・）１１、ン１１とＬ−こ作った
。従って、１；を示されているＹへての比較は、月（ｐ
ａｉｒ）にすることを！人ｉｉｉとして１゛す１［斤し
な１すＪｌはならない。これをする場合、光」重刑のｊ
：ｒ径の変化は充」重刑の宿よりもはるかに中要性か小
さい。さらに、８）脂の選択は、実施例５２と実施例５
：：！どの比較により示されるよ・４に、重要な変数で
ある。

＼、“Ａ４がよｊｌ大トいこと、より１氏いミル）・イ
ンデ゛ツクスのコポリマーを１史用するにもががわらず
、堅さが小さいブレンド物か生成する。

（ｅ）流動速度 より細かい充填剤の使用により生じる重要な改善は一ト
で詳細に論じた。−１−で与えた比較はフンパウンド業
者か゛超微細充填剤を使用する強力なＥｌ！　ｒｌ　ｌ
を提供する。しかしこのタイプの変化は必然的に不利な
効果を伴なう。より細かい光ｊ重刑グレードを作るため
に必要なエネルギー投入慴は重要なコストの項目である
。更に、より細かなネ１腎ＹとするＪ場合粉砕及び分別
装置の産出量が代下し、もちろん最終の顧客か必要な投
資の負担に耐えなければならない。従って、すべての製
品について、コンパラン１８支者は、より細かい充填剤
のコストとそれから初られる利益をバランスさせなけれ
ばならない。それ故に、充ノ色剤の細かさの「最良の１
の選択１まユーザーによってまた適用によって只ならな
ければならない。

実施例　５．・１〜５７ 実施例１・−７及び比較例１０〜１３の方法と同し方法
でこれらの例のブレンド物を製造し、それらの物理的’
ｌ’ｌを測定した。組成及び物理的性質を第２１表に要
約する。

悌　２１　Ｊ −成−分−ｍ＝、−北較例−Ｑ↓λ、」例」「ら＼゛、
〜＃　３１３．７５　１２，８Ｅ　Ｖ　Ａ　＃５１　１
３．７５　１２．８゛サーコゾル”　４２４（１２，０ ”ＬＣ”　ＣａＣ０，＊　７２．５”−７２，５物理的
性質 密　度、Ｈ；／ｒ：を二ｌ　１．８１ 引張り強さ、Ｐｓｉ　流　７００ 引張り強さ、ｋＰａ　動　４８２６ 伸　び、　％　せ　２０．０ 溶融粘度１．．／＋Ｏ分　ず　０．９４＊　ノヨーン゛
アー？−プル・カンパ＝−（Ｇｅｏｒｇｉａ　Ｍａｒｌ
）ｌｔ実施例五五　次施−例５工　実施例−【ヱ１２．
２５　］］、７５　ＩＩ、２５ １２．２５　Ｉｌ、７５　］１，２５ ３．０　４．０　４．９５ ７２、５　７２．５　７２．５ １．７８　１，７９　１．７８ ６４０　６０５　５８５ ４４１３　４］７１４０’、Ｉ／１ ２０．０　２０．０　２０．０ ０．８７　１．８３　２，７４ 、Ｃ（１，）製の炭酸カルシウム 実施例　５８ ・　下表に示す成分割合を有する組成物Ａ及び１成　Ｍ
物Ｂを、前記実施例の方法に準じて調製した。　成り ＊　ｌ　Ｆ、Ｌ　ｖＡＸ２６０Ｊ酸Ｙ−）Ｌｒ２８％、
ＭＴ＝６．ｆ）、　１１“デ１ポ′社　か ＊２　サーフゾル４２４０；前出 ＊３　”ＬＣ”ＣｎＣ（’）、；前出 ＊４　ＰＩＣＣＯ６１１０：ハーキュレス社　、４組成
物Ａは、特開昭５１−７２６８３号公報に、融着剤Ｎｏ
Ｊ３）として開示されている公知の組、物であり、多量
の石油樹脂及びバラフィンワツスを含んでいるので本発
明の範囲外のものであ物１３は、該公知組成物Ａの三成
分のうち本係る（ａ）、（１））及び（ｃ）の三成分の
みを該分物ノ＼に示された通りの比率で含む組成物で本
発明の範囲内のものである。　− １物Ａ及び組成物Ｂについて、引張り強さ及゛を試験し
た。その結果、組成物Ｂは５６５；ｉの引張り強さ及び
５２％の伸びを示したのにして、組成物Ｂに更に石油樹
脂及びパラフィンツクスを多量に追加配合して成る組成
物Ａは４ｒｉｐｓｉの引張り強さ及び８％の伸びを示し
たにぎなかった。

京１　前人と同じ ＊２　Ａ−ＦＡＸ８００：ハーキュレス社組成物Ｃは、
特開昭５１−７２６８３号公報に熱融着剤Ｎｏ、（４）
として或いは特開昭５ｌ−７３（）３５号公報に比較例
１として開示されている公知の組成物であり、多量のア
タクチックポリプロピレンを含んでいるので本発明の範
囲外のものである。

組成物りは、該公知組成物Ｃの四成分のらち本発明に係
る（、）、（１））及び（ｃ）の三成分のみを該公知組
成物Ｃに示された通りの比率で含む組成物であり、本発
明の範囲内のものである。

組成物０及び組成物りについて、溶融強度を試験した（
オーブンテスト）。その結果、組成物りは１３５秒を示
したのに対して、組成物りに多量の７タクチツクポリプ
ロピレンを追加配合して成る組成物Ｃは５１秒を示した
にすぎなかった。

尚、オーブンテストは、８５°Ｃの空気循環オーブン中
で２インチｘｏ、１５インチＸ（１，１）６インチのサ
ンプル片から５０ｇの重錘を吊してサンプル片が破壊す
るに至るまでの時間（秒）を測定するものである。この
テスト値は、自動車用カーペット裏面コーティングにお
ける重要な考慮事項である溶融強度の１１安であって、
この値が不運）ことは組成物を自動車用カーペットの裏
面コーティングに使用するのに困難があることを意味す
る。

また、組成物Ｃ及び組成物りから調製した板状サンプル
について引張り強さを測定したところ、前者力４．４．
　ｌ　ｐｓ　ｉであったのに対して、後者は６６５ｐｓ
ｉであった。

実施例　６０ 各成分をバンバリー・ミキサー（容ｔ？！：　１７１１
ボンド）中で１６０℃において３分間混合し、ネｊｔ状
化し、２インチのシングル・スクリュー押出（代を用い
て１８０〜Ｉ　’、）　０”Ｃでペレット化し、脱湿空
気中で５１１　’Ｃにおいて２・１時間乾燥することに
よって、実施例５９の組成物Ｃ及び組成物「）と同し組
成を有するサンプルＣ及びサンプルＤをそれぞれ調製し
た。

これらのサンプルについて、押出性能を比較した。押出
機としては、＋１．（’）５（１インチ（１，２７＋ｎ
ｌ１ｌ）のギャップを有する２６インチ（６６０ｍｍ）
のシート押出口か設けられた２、５インチ（６３，５ｍ
＋ｎ）のスターリング・シングル・スクリュー押出（代
を用いた。シートは、標準的な２本ロール捲取（代−に
に集められた。この実験で用いられた装置の配置は、工
業的に潜通に採用されているものである。

結果は、下記の通りであった。

サンプルＣからは、満足すべきシートを製造することが
で外なかった。始動時において、すなわも］　’ｉ’ｊ
　ｌ’）　℃の溶融温度（高度充填物の押出しに際して
工業的に常用されている温度）において、押出口が均一
・に充たされず、押出物は幅の狭いシートであった。す
なわち、正常な幅のシートを形成しなかった。これは、
組成物の溶融強度が小さいことに原因する。

一般に、押出温度を低くすると溶融粘度が高くなって溶
融強度が大きくなることが知られている。

そこで、溶融温度を１□１０℃まで漸減したところ、組
成物は押出１］の縁で固化して押出口を部分的に閉塞し
始めた。この温度においても、押出口は依然として均一
に充たされなかった。温度を更に低丁さぜることは、押
出１］の完全閉塞を生ずるおそれがあったので、行なわ
なかった。

スクリュー速度を４　（’ｌ　ｒｐｍから８　ｆ’、）
　ｒｌ−これは、この押出１代の」−眼に近い回転数で
ある）に−１１げることによって生＃量を増大しようと
試みたか゛、成功しなかった。

また、１４　Ｄ　’Ｃから］　８　＋’）　’Ｃにわた
る温度でのすべての実験において粘着１？１の油状物質
（これは明らかに７タクチツクポリプロピレンである）
か押出物の表面にたまり、冷却ロール上に蓄積された。

実験終了後、直もに低密度ポリエチレンを押出機に装入
したところ、正常にシートが押出された。

このことから、サンプルＣの加工性が一１〕記のように
悪かったのは押出機のせいではないことか１′１ｊる。

サンプルＣから押出された幅の狭いシートは、非常に粘
着性で、互いにくっった合った。

一方、サンプルＤからは、）１１）足できる品質のシー
）を困叉１１なしに製造することができた。この場合、
押出口は完全に充たされ、押出口から流出する組成物は
試験されたすべての温度（１９ｒ）〜２２５°Ｃ）にわ
たって安定であった。シート表面への浸出物はなかった
。

次いで、サンプルＣからの幅の狭いシート及びサンプル
Ｄからのシートについて、物性試験を行ない、下表の序
、！１果を得た。

Ｃ）Ｄ− メルトインデックス、ｇ／ｌ□分　２２，０　１，４引
張り強３、ｐｓｉ　（へ４　Ｆ’　ａ　）伸　び、％ 縦方向　９０２０ （（へ方向　３０２０ 実施例　６１ 下表に示す組成物から作成したシートについて、消音性
を試験した３゜ ＊　］　Ｆ：ＬＶＡＸ　３６０；酢酸ビニル２５％、Ｍ
Ｉ＝２．５＊２　サーフゾール４２４０：前出 ＊３　・土Ｃ”　ＣａＣ（’）、；前出各成分をバンバ
リー・ミキサー（容量７　ｆ’、１０ｇ）に入れ、ｌ　
８　ｆｉ　”Ｃにおいて６　ｆ）　ｒｌ）ｍの速度で７
分間ブレンドした。ブレンド物を１６　（：ｌ　℃にお
いて２５　（）１］ｓｉ（１、７２４，１Ｖ４Ｐａ）の
圧力で圧縮成形して、厚さＩ’ｌ、１２！’ｉインチ（
３，１８０１［ｎ）の板を作成した。

１２インチ（３０５ｍａｎ）平方のシートサンプルを、
同じ断面を有するダクトに設置し、６０ワツ″トのアン
プ、ランダム音発生磯及びラウド′スピーカーによる音
にさらした。

））′ｉ音’ｌ’＋（肩１音；成少度、ＮＲ）は、ダク
ト中に設置されたシートサンプルの両側における音の大
トさの差を、６．゛）ヘルツ乃至８キロヘルツにわたる
８オークタープの音域（５これは自動車からの音の振動
数範囲に相当する）において測定することによって決定
した。比較のため、消音材として通常使用されている合
板についても、併わせで試験した。

結果を、次表に示す。

同表の結果から、本発明の組成物からのシートは、合板
に較べて、表面密度が小さく・にも力・力・オフらず、
同等又は優れた消音性を示すことか判る。

実施例　６２ 前記実施例６１におけるサンプルＮｏｌ、２．３及び４
（プロセスオイル合計が０％、２％、７％及び１５％で
、炭酸カルシウム合量が各々°７２゜５％である組成物
）について、耐屈曲性を試験した。自動車用の消音シー
トやカーペラ）・裏面コーティングは、その製造中、輸
送中或いは使用中にしばしば゛折り曲げられたり屈曲さ
れたりするので、耐屈曲性はこれらの用途に関連する重
要な性質である１、 バ′ンバリー・ミキサーからのブレンド物を直接３イン
チ×６インチ（７６１１１１１１Ｘ　ｌ　５２　＋ｎｍ
）の型に入れて２　Ｏｆ）℃で１０分間予熱したのち、
２０　＋’ｌ　’Ｃにオ；いて５　ｔ’ｌ　（’１ｐｓ
ｉ（３，４５ＭＦ’ａ）の圧力で１分間圧縮することに
よって、（，１、ｆ’ｌ　５０インチ（１゜２７１１１
１１１）及びｉ’）　、ｌ’１９１１インチ（２、２り
　ｍｌ＋１　）の厚さのシートを成形した。１０分間を
要して型を室７品にまで冷却し、シーＹを取り出した。

耐屈曲性は、二つの方法で測定した。

第一の方法は、ＭＴＴが開発した折り曲げ耐久試験１代
（Ｆ６１ｄ　Ｅｎ市＋ｒａｎｃｅＴｅｓ１．ｅｒ）を使
用する方法であって、Ｍ　Ｉ　ｉ”フレックス法と称さ
れている。

この方法では、幅（１，５インチ（１２，７ｍｍ）、厚
さｆ）、ｆ’ｌ　５　ｆ’１インチ（１，２７ｍｍ）の
ストリップが１７５１ｉ１／分の速度で２７０度の角度
の間で祈り曲げられ、その間、ストリップには１ｋＨ（
’、）、　ｒｉ　Ｎ）の引張りカが加えられる。各スト
リップの一端から１インチの距！＃１１のところの表裏
に、０゜１インチ（２，５４ｍｍ　）の深さの切り込み
か長軸と垂直な方向に設けられる。試験は室温で行なわ
れる。

第二の方法は、デッド・フォールド法と称される方法で
ある。この方法では、厚さｆ）、　ｆ’）　９０インチ
（２、２’：）　＋ｕ＋）のシートが室温及び−５℃に
おいて裏側へ向けて鋭く一度折り曲げられる。

各試験の糸１１１果は、下表に示す’ＡＤ　’）であっ
た。

−１−表の結果から、プロセスオイルを２重量％以に含
有する本発明の組成物からのシートは非常に優れた耐相
１１汁１．を有していることが判る。

第１頁の続き ｌ＝ ポイント・イブン ーユーシャージイ州０８０６９・カーネイズ７アベニュ
ー３８３

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、（ａ）　エチレンと、酸部分が４までの炭素原子を
   有する飽和カルボン酸のビニルエステル、３〜５の炭素
   原子の不飽和上ノー又はジカルボン酸及びアルコール部
   分が１〜８の炭素原子を有する該不飽和モへ又はジカル
   ボン酸のエステルから成る群より選択された少くとも１
   つのフモノマーとの少くとも１つのコポリマー５〜５（
   ）重量％、ここで詠フポリマーのエチレン含有量は少く
   とも６０重量％であり、該コポリマーのコモ／マー含有
   室は所望の油相溶性及びブレンド伸びを与えるに十分な
   ｍ〜・１（）重量％であり、そして該コポリマーのメル
   トインデックスは０．１〜１５０であり、ただしエチレ
   ンの該コポリマーがエチレン／ビニルエステルコポリマ
   ーである場合前コポリマを含有することができる、 （＋））　プロセスオイル２〜１５重♀％、及び （ｃ）　充填剤５０〜９０重量％、 からなる組成物でつくられた消音シート。 ２、　該充填剤の粒子の少くとら５〕５重量％か２５ミ
   クロンよＩ）も小さい相当球状直径を有し、そして該充
   」眞剤の粒子の少くとも５０重計％が１２ミクロンより
   も小さい相当球状直径を有する特許請求の範囲第１項記
   載の消音シート。