JPS5971263A - 固体電池 - Google Patents
固体電池Info
- Publication number
- JPS5971263A JPS5971263A JP18136882A JP18136882A JPS5971263A JP S5971263 A JPS5971263 A JP S5971263A JP 18136882 A JP18136882 A JP 18136882A JP 18136882 A JP18136882 A JP 18136882A JP S5971263 A JPS5971263 A JP S5971263A
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- JP
- Japan
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- lithium
- solid
- solid electrolyte
- disulfide
- iodide
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- Pending
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M6/00—Primary cells; Manufacture thereof
- H01M6/14—Cells with non-aqueous electrolyte
- H01M6/18—Cells with non-aqueous electrolyte with solid electrolyte
- H01M6/181—Cells with non-aqueous electrolyte with solid electrolyte with polymeric electrolytes
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- Engineering & Computer Science (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Electrochemistry (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Primary Cells (AREA)
- Conductive Materials (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の技術分野〕
本発明は固体電池更に詳しくは、厚みが薄く、長時間に
亘り安定した開路電圧を維持し、かつ安価に製造できる
リチウム固体電解質電池に関する。
亘り安定した開路電圧を維持し、かつ安価に製造できる
リチウム固体電解質電池に関する。
近年、ＩＣ１ＬＳＩ化が急速に進む電子機器分野におい
ては、その電源として小型、薄形、軽量で液漏れがなく
エネルギー密度の高い固体′電池への要望が高まってい
る。
ては、その電源として小型、薄形、軽量で液漏れがなく
エネルギー密度の高い固体′電池への要望が高まってい
る。
このような要望を満たす固体電池として、リチウムイオ
ン伝導度の大きい固体電解質を用いたリチウム固体電池
が知られている。
ン伝導度の大きい固体電解質を用いたリチウム固体電池
が知られている。
このうち、代表的なものとしては、負極活物質に金属リ
チウム箔、固体電解質にヨウ化リチウム（ＬｉＩ）とア
ルミナ（’／ｘＯｓ）の混合粉末、更に正極活物質とし
てヨウ化鉛（ＰｂＩ２）と硫化鉛（ｐｂｓ）と鉛（ｐｂ
）との混合粉末を用い、これらをこの順序で積層した後
、全体を加圧成形して成るリチウム固体電池がある。
チウム箔、固体電解質にヨウ化リチウム（ＬｉＩ）とア
ルミナ（’／ｘＯｓ）の混合粉末、更に正極活物質とし
てヨウ化鉛（ＰｂＩ２）と硫化鉛（ｐｂｓ）と鉛（ｐｂ
）との混合粉末を用い、これらをこの順序で積層した後
、全体を加圧成形して成るリチウム固体電池がある。
しかしながら、上記のリチウム固体電池において、固体
電解質中のヨウ化リチウムは吸湿性に富むので、実際に
はＬｉＩ・Ｈ２Ｏ，ＬｉＩ・２Ｉ（２０などの含水結晶
の形で存在している。これらのヨウ化リチウムの含水結
晶は、その含水量によってリチウムイオン伝導度を変動
せしめるとともに、その吸湿された水が負極活物質であ
る金属リチウム箔と化学反応を起すという不都合な事態
を招くことがある０ そのため、ヨウ化リチウムとアルミナの混合粉末にかえ
て吸湿性が小さくかつリチウムイオン伝導度の大きい（
１０’〜１０−３Ω−１・α−１）窒化リチウム（Ｌｉ
、Ｎ）の粉末をプレス成形して固体電解質のペレットと
して用いるリチウム固体電池が開発されている。
電解質中のヨウ化リチウムは吸湿性に富むので、実際に
はＬｉＩ・Ｈ２Ｏ，ＬｉＩ・２Ｉ（２０などの含水結晶
の形で存在している。これらのヨウ化リチウムの含水結
晶は、その含水量によってリチウムイオン伝導度を変動
せしめるとともに、その吸湿された水が負極活物質であ
る金属リチウム箔と化学反応を起すという不都合な事態
を招くことがある０ そのため、ヨウ化リチウムとアルミナの混合粉末にかえ
て吸湿性が小さくかつリチウムイオン伝導度の大きい（
１０’〜１０−３Ω−１・α−１）窒化リチウム（Ｌｉ
、Ｎ）の粉末をプレス成形して固体電解質のペレットと
して用いるリチウム固体電池が開発されている。
しかしながら、上記の電池にあたっては、固体電解質（
Ｌｉ、Ｎ）層の電気抵抗が高く、その結果、電池の内部
抵抗が上昇するという欠点があった。
Ｌｉ、Ｎ）層の電気抵抗が高く、その結果、電池の内部
抵抗が上昇するという欠点があった。
この欠点を解決するために、■Ｌｉ、Ｈの粉末をプレス
成形してペレット化する際に、その厚みを可能な限り薄
くする、■Ｌｉ、Ｎを活物質の表面にスパッタ又は蒸着
してＬｉ、Ｎの薄膜を形成する、などの方法が試みられ
ている。
成形してペレット化する際に、その厚みを可能な限り薄
くする、■Ｌｉ、Ｎを活物質の表面にスパッタ又は蒸着
してＬｉ、Ｎの薄膜を形成する、などの方法が試みられ
ている。
しかしながら、■の方法にあっては、Ｌｉ、Ｈの粉末間
の接触抵抗が大きく、成形ペレットの抵抗値が粉末自体
の抵抗値の約１００倍程度の値となる。
の接触抵抗が大きく、成形ペレットの抵抗値が粉末自体
の抵抗値の約１００倍程度の値となる。
しかも、厚みを薄くすることには製造上限界があり、ま
た、あまり薄くすると成形ペレットの機械的強度が低下
して電池を組立てる際の破損事故が多発するようになる
。したがって、電池の内部抵抗を低減することは限界が
あった。
た、あまり薄くすると成形ペレットの機械的強度が低下
して電池を組立てる際の破損事故が多発するようになる
。したがって、電池の内部抵抗を低減することは限界が
あった。
また、■の方法にあっては、■の方法の場合よりもＬｉ
、Ｎの層を薄くすることはできるが、薄膜形成のために
は高価で複雑な装置を必要としかつ薄膜形成に長時間を
要する、下地層と化学反応をする場合があるＡどの問題
点があり、未だ一般化されていない。
、Ｎの層を薄くすることはできるが、薄膜形成のために
は高価で複雑な装置を必要としかつ薄膜形成に長時間を
要する、下地層と化学反応をする場合があるＡどの問題
点があり、未だ一般化されていない。
またリチウムイオンを含有する塩類を高分子樹脂類に含
有させて膜として、リチウムイオン導・電性’ｉｔ解質
膜を得る方法も知られているが、電池として元号な低抵
抗膜が得られ難く、且薄い膜が簡単に優られない場合も
あった。
有させて膜として、リチウムイオン導・電性’ｉｔ解質
膜を得る方法も知られているが、電池として元号な低抵
抗膜が得られ難く、且薄い膜が簡単に優られない場合も
あった。
本発明はη）かる有機高分子とリチウム塩の複合電解質
の一種に適切な添加物を加えることにより、電池として
実用性のある低抵抗イヒを実現し、更にこれを簡便な方
法で電解質膜を得ることのできる固体電池を提供するこ
とにある。
の一種に適切な添加物を加えることにより、電池として
実用性のある低抵抗イヒを実現し、更にこれを簡便な方
法で電解質膜を得ることのできる固体電池を提供するこ
とにある。
本発明の電池は負極が金属リチウム、またはリチウムと
硅素、錫、アルミニウムの合金系の如きリチウムイオン
源となる材料であり、固体電解質層がポリメチルメタク
リレート（ＰＭＭＡ）にＬｉイオンを含有する塩類即ち
過塩素酸リチウム（Ｌｉ ＣｅＯ，） 。
硅素、錫、アルミニウムの合金系の如きリチウムイオン
源となる材料であり、固体電解質層がポリメチルメタク
リレート（ＰＭＭＡ）にＬｉイオンを含有する塩類即ち
過塩素酸リチウム（Ｌｉ ＣｅＯ，） 。
弗化リチウム（ＬｉＦ）、塩化リチウム（Ｌｉｅ／）
、臭化リチウム（ＬｉＢｒ） 、塩化リチウムアルミニ
ウム（ＬｉＡＪＣ１４）、硼弗化リチウム（ＬｉＢＦ４
）、隣邦化リチウム（ＬｉＰＦ、）の群から選ばれる少
くとも１種のリチウム塩とポリエチレングリコール（Ｐ
ＥＧ）ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）の少なくとも
１種から成る複合物であり正極が、活物質として、二硫
化チタｙ（ＴｉＳ２） 、二硫化鉄（Ｆｅｄ、） 、二
眺化バナジウム（ＶＳ２） を二硫化モリブデン（Ｍｏ
ｓｔ ） 、リン硫化ニッケル（ＮｉＰＳ、）、リンセ
レン化鉄（Ｆ’ｅ、ＰＳｅ３） 。
、臭化リチウム（ＬｉＢｒ） 、塩化リチウムアルミニ
ウム（ＬｉＡＪＣ１４）、硼弗化リチウム（ＬｉＢＦ４
）、隣邦化リチウム（ＬｉＰＦ、）の群から選ばれる少
くとも１種のリチウム塩とポリエチレングリコール（Ｐ
ＥＧ）ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）の少なくとも
１種から成る複合物であり正極が、活物質として、二硫
化チタｙ（ＴｉＳ２） 、二硫化鉄（Ｆｅｄ、） 、二
眺化バナジウム（ＶＳ２） を二硫化モリブデン（Ｍｏ
ｓｔ ） 、リン硫化ニッケル（ＮｉＰＳ、）、リンセ
レン化鉄（Ｆ’ｅ、ＰＳｅ３） 。
少酸のリチウムを含む三酸化コバルト（ＬｉｘＣｏ０２
：０くＸく１）、五酸化バナジウム（ｖ２０ｓ） を三
酸化モリブデン（ＭｏＯ２） 、三酸化タングステン（
ＷＯρ。
：０くＸく１）、五酸化バナジウム（ｖ２０ｓ） を三
酸化モリブデン（ＭｏＯ２） 、三酸化タングステン（
ＷＯρ。
酸化ビス？ 、ｘ、 （Ｂｉ、Ｏ８） 、 硫化ｊｌｉ
ｌ （”２Ｓ） ｅ三硫化モリブデン（Ｍｏｓｓ）
？ヨウ化鉛（ｐｂＩ２） ｔヨウ化ビスマス（Ｂｉ
Ｉ３）、ヨウ化アンチモン（ＳｂＩ、）の群ることを構
成上の特徴とするものである。
ｌ （”２Ｓ） ｅ三硫化モリブデン（Ｍｏｓｓ）
？ヨウ化鉛（ｐｂＩ２） ｔヨウ化ビスマス（Ｂｉ
Ｉ３）、ヨウ化アンチモン（ＳｂＩ、）の群ることを構
成上の特徴とするものである。
本発明の電池は通常は次のようにして構成される。ＰＭ
ＭＡ及びＬｉＣＪ０４或いはこれにかわるべきリチウム
塩類、ＰＥＧ等の所定量をメチルインブチルケトン（Ｍ
ＩＢＫ）或いはこれにかわるべき溶媒中に溶解する。つ
いでこの溶液を正極板或いは負極板上に塗布する。正、
負極いずれに塗布するかは成泡全体の構成の都合による
。例えば正極に用いる活物質の′電子導電性の不足を補
うために金属鉛、グラファイト等の導電剤を活物質中に
混合する場合、このような複合物を蒸着、スパッター等
の薄膜形成法で製造することは不可能であり、且負極上
に形成された電解質にこのような正極を圧接しても光分
な接触は得難いので、まず正極上に塗布し製膜する。更
にその上へリチウム或いはリチウム合金を蒸着、スパッ
タ等により付着せしめて電池とする。しかし、容易に蒸
着或いはスパッターできるような正極材料でしかも電子
導電性が大きく、′１子導電材を混する必要のない場合
は、負極上に製、膜し、その上へ正極材を蒸着等により
付着せしめてもよい。塗布後の製膜には、まず常温で成
る程度の乾燥後、加熱して溶媒を蒸発させる。乾燥温度
は１５０°Ｃ以下程度である。々お膜の厚みを大にしな
いためには塗布後スピナーを使用することが有効である
。
ＭＡ及びＬｉＣＪ０４或いはこれにかわるべきリチウム
塩類、ＰＥＧ等の所定量をメチルインブチルケトン（Ｍ
ＩＢＫ）或いはこれにかわるべき溶媒中に溶解する。つ
いでこの溶液を正極板或いは負極板上に塗布する。正、
負極いずれに塗布するかは成泡全体の構成の都合による
。例えば正極に用いる活物質の′電子導電性の不足を補
うために金属鉛、グラファイト等の導電剤を活物質中に
混合する場合、このような複合物を蒸着、スパッター等
の薄膜形成法で製造することは不可能であり、且負極上
に形成された電解質にこのような正極を圧接しても光分
な接触は得難いので、まず正極上に塗布し製膜する。更
にその上へリチウム或いはリチウム合金を蒸着、スパッ
タ等により付着せしめて電池とする。しかし、容易に蒸
着或いはスパッターできるような正極材料でしかも電子
導電性が大きく、′１子導電材を混する必要のない場合
は、負極上に製、膜し、その上へ正極材を蒸着等により
付着せしめてもよい。塗布後の製膜には、まず常温で成
る程度の乾燥後、加熱して溶媒を蒸発させる。乾燥温度
は１５０°Ｃ以下程度である。々お膜の厚みを大にしな
いためには塗布後スピナーを使用することが有効である
。
このような方法で電解質膜を形成するととにより容易に
厚さを１０μｍ以下とするととが出来、その結果同一体
積でも活物質量を多くすることができる。またその抵抗
もＩＱ’、Ｑ−ｃｒａ以下μ才ることが出来る。
厚さを１０μｍ以下とするととが出来、その結果同一体
積でも活物質量を多くすることができる。またその抵抗
もＩＱ’、Ｑ−ｃｒａ以下μ才ることが出来る。
〔発明の′７．施例〕
以下に実、ｖａ ・し’Ｏについて述べる。
Ｃ燥Ｌ ｌｔ、 Ｍ Ｉ ４３Ｋ（５対’Ｌ ｉＲｉ
比テ２］ ％ ｒＤ Ｔ、 ｉ Ｃ，ｅＯ６を別えた溶
液、同じく乾燥したト汀ＢＫ ニア対して重量比で１０
％のＰＭＭｌ〜を加え、更Ｋ Ｐ 、Ｆ、 Ｇの所定
量を加えた後、激しく攪拌して均一化した溶液を用意し
、表１に示すヨウ’ｘ 割合−Ｑ ｌ、 ｉ ＣｌＯ４
，ＰＭＭＡ 。
比テ２］ ％ ｒＤ Ｔ、 ｉ Ｃ，ｅＯ６を別えた溶
液、同じく乾燥したト汀ＢＫ ニア対して重量比で１０
％のＰＭＭｌ〜を加え、更Ｋ Ｐ 、Ｆ、 Ｇの所定
量を加えた後、激しく攪拌して均一化した溶液を用意し
、表１に示すヨウ’ｘ 割合−Ｑ ｌ、 ｉ ＣｌＯ４
，ＰＭＭＡ 。
ＰＥＧを富有した溶液を用意した。
一方ＰｂＩ、粉（最大粒径ｉ００μｍ）に鉛（ｐｂ）粉
（最大粒径２００μｍ）を頒容量チ混合し３ｔ／ｄ の
圧力で成形した円板（１１ｎφ、 ０．５１１１厚）、
ＢｉＩ。
（最大粒径２００μｍ）を頒容量チ混合し３ｔ／ｄ の
圧力で成形した円板（１１ｎφ、 ０．５１１１厚）、
ＢｉＩ。
粉（最粒径１００μｍ）に鉛粉（上記と同一品）を加ｖ
ｏ／ ％混合し同様に成形した円板（ＰｂＩ、の場合と
同一形状寸法）を準備した。
ｏ／ ％混合し同様に成形した円板（ＰｂＩ、の場合と
同一形状寸法）を準備した。
なお円板の一方の面には銅箔を貼りつけて集電極とした
。
。
表 １
次にこれらの円板の銅箔を貼りつけなかった面に上記溶
液をガラス棒で塗りつけ、そのまま乾燥器中に入れ７０
℃で１時間乾燥し、ついで減圧（１０”−’ｍ Ｈを以
下）下で１２０℃で１時間乾燥した。液量を同様にした
ガラス板上の膜厚は約１．５μｍである。
液をガラス棒で塗りつけ、そのまま乾燥器中に入れ７０
℃で１時間乾燥し、ついで減圧（１０”−’ｍ Ｈを以
下）下で１２０℃で１時間乾燥した。液量を同様にした
ガラス板上の膜厚は約１．５μｍである。
このようにしてＰｂＩ２及びＢｉＩ、上に生成した複合
樹脂膜上にリチウムを蒸着し、その上に銅板を貼りつけ
リチウム極側の集電極とした。
樹脂膜上にリチウムを蒸着し、その上に銅板を貼りつけ
リチウム極側の集電極とした。
これらの電池はすべて、Ｌｉ／ＰｂＩ、では１．７８Ｖ
。
。
Ｌｉ／ＢｉＩ、では２．２６ ｖの開放電圧を示した。
これらの電池の内部抵抗をＩＫＨｚの交流で測定した結
果をＬｉ／ＰｂＩ、電池（表２ ） 、Ｌｔ／ＢｔＩ、
電池（表３についてそれぞれに示す。但し表中のＸは表
１の高分子複合膜の試料番号を示す。
果をＬｉ／ＰｂＩ、電池（表２ ） 、Ｌｔ／ＢｔＩ、
電池（表３についてそれぞれに示す。但し表中のＸは表
１の高分子複合膜の試料番号を示す。
表２． Ｌ ｔ ／ｌｘ／Ｐ ｂ Ｉｔ 電ｆａｎ
表３．Ｌ ｌ／ＶＢ Ｉ Ｉｓ ｔ 地表２９表３の
結果にみられるように、ＰＥＧの添加による低抵抗化の
効果は顕著である。
表３．Ｌ ｌ／ＶＢ Ｉ Ｉｓ ｔ 地表２９表３の
結果にみられるように、ＰＥＧの添加による低抵抗化の
効果は顕著である。
以上の結果から明らかな如く本発明に係る固体電池では
低抵抗な電解質膜を容易に製造する事が可能となり、実
用上有益なものとなる。
低抵抗な電解質膜を容易に製造する事が可能となり、実
用上有益なものとなる。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 （１，）負極層が金属リチウムまたはリチウイオンを供
給する合金、化合物からなり、固体電解質がポリメチル
メタクリレート（ＰＭＭＡ ）と過塩素酸リチウム（Ｌ
ｉＣ１Ｏａ）ｒ弗化リチウム（ＬｉＦ）、塩化リチウＡ
（Ｌｉ（Ｖ） 、臭化リチウＡ （ＬｉＢｒ） 、塩
化リチウムアルミニウム（Ｌ ｓ Ａ／ Ｃ４） を硼
弗化リチウム（ＬｉＢＦ４）、隣邦化リチウム（ＬｉＰ
Ｆ、）の群から選ばれる少くとも１種のリチウム塩とポ
リエチレングリコール（ＰＥＧ） ポリプロピレンオ
キシド（ｐｐｏ）の少なくとも一種から成る複合物であ
り、正極が、活物質として、二硫化チタン、二硫化鉄。 二硫化バナジウム、二硫化モリブデン、リン硫化、ニッ
ケル、リンセシン化鉄、少量のリチウムを含む二酸化コ
バルト、五酸化バナジウム、三酸化モリブデン、三酸化
タングステン、酸化ビスマス。 酸化鋼、三硫化モリブデン、ヨウ化鉛、ヨウ化ビスマス
、ヨウ化アンチモンの群から選ばれる少くとも１種の化
合物を含有して成ることを特徴とする固体電池。 （２、特許請求の範囲第１項において固体電解質の製膜
法として上記固体電解質成分を溶媒中に溶解し、正極ま
たは負極上に塗布し乾燥固化せしめることを特徴とする
固体電池。 （３）特許請求の範囲第２項において溶媒がメチルイソ
ブチルケトン（ＭＩＢＫ）である事を特徴とする固体電
池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18136882A JPS5971263A (ja) | 1982-10-18 | 1982-10-18 | 固体電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP18136882A JPS5971263A (ja) | 1982-10-18 | 1982-10-18 | 固体電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5971263A true JPS5971263A (ja) | 1984-04-21 |
Family
ID=16099498
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP18136882A Pending JPS5971263A (ja) | 1982-10-18 | 1982-10-18 | 固体電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5971263A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6215753A (ja) * | 1985-07-11 | 1987-01-24 | サイマット・リミテッド | ポリマ−要素およびその製法と用途 |
| JPH01130473A (ja) * | 1987-11-13 | 1989-05-23 | Kimoto & Co Ltd | 薄型一次電池 |
| JPH01158051A (ja) * | 1987-09-24 | 1989-06-21 | Toa Nenryo Kogyo Kk | 固定化液膜電解質 |
| JPH02291608A (ja) * | 1989-04-29 | 1990-12-03 | Tonen Corp | 多孔性イオン導電膜 |
| RU2714498C1 (ru) * | 2016-01-18 | 2020-02-18 | Мицубиси Газ Кемикал Компани, Инк. | Способ получения ионного проводника |
| RU2814465C1 (ru) * | 2023-07-27 | 2024-02-29 | Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Казанский государственный энергетический университет" | Полимерный гель-электролит для литий-ионных аккумуляторов |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS56106374A (en) * | 1980-01-28 | 1981-08-24 | Asahi Chem Ind Co Ltd | Solid-electrolyte battery |
| JPS56123604A (en) * | 1980-03-05 | 1981-09-28 | Tokyo Shibaura Electric Co | Solid electrolyte composition |
-
1982
- 1982-10-18 JP JP18136882A patent/JPS5971263A/ja active Pending
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| RU2814465C1 (ru) * | 2023-07-27 | 2024-02-29 | Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего образования "Казанский государственный энергетический университет" | Полимерный гель-электролит для литий-ионных аккумуляторов |
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