JPS5945023B2 - 螢光体 - Google Patents
螢光体Info
- Publication number
- JPS5945023B2 JPS5945023B2 JP13479577A JP13479577A JPS5945023B2 JP S5945023 B2 JPS5945023 B2 JP S5945023B2 JP 13479577 A JP13479577 A JP 13479577A JP 13479577 A JP13479577 A JP 13479577A JP S5945023 B2 JPS5945023 B2 JP S5945023B2
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- Japan
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- phosphor
- terbium
- excitation
- oxide
- brightness
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
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Description
【発明の詳細な説明】
この発明は例えばガス放電管又は陰極線管に使用するた
めの螢光体に関する。
めの螢光体に関する。
賦活剤として一種又は一種以上の希土類金属を含有する
発光物質に関しては多くの発表がなされている。
発光物質に関しては多くの発表がなされている。
特に緑色を発する発光物質を得ることが企てられている
。この物質は水銀蒸気放電管、特に高圧水銀蒸気放電管
の色の再現を改善する為に、又はカラーテレビジョン受
像管に用いるために特に重要である。この物質の研究に
於いては特に変換効率が高いこと及び温度依存性の優れ
ていることに注意が払われている。これ等の特性はテル
ビウムを賦活剤として用い、異種発光物質を組合わせる
ことによつて得られることが確かめられている。例えば
テルビウムで賦活したアルミン酸イツ＊（１−ｘ−ｙ）
Ｒｅ２０３・ｎＡｌ１−ＺＰＩで表わされる螢光体にあ
る。一般式から明らかなようにこの発明の螢光体は、イ
ットリウム、ガドリニウム及び又はランタンのテルビウ
ム賦活アルミニウムリン酸塩又はアルミニウムとリンの
一部［トリウム（Ｙ３Ａｌ５０１２）、マグネシウムア
ルミン酸塩巨ＣｅＴｂ）Ｍ９Ａｌ１４Ｏ、９）、硅酸塩
等である。紫外線又は電子線によつて励起した場合には
、これ等の物質はテルビウムで賦活されるために４９０
） ５５０） ５９５ｍｍ付近にピークを持つスペクト
ルを発する。このような物質の他の特性は、賦活剤であ
るテルビウムを含む結晶構造及び格子成分によつて左右
される筈である。この発明は特に輝度、温度依存性を向
上するように改良されたテルビウム賦活アルミニウムリ
ン酸塩螢光体を提供するものである。
。この物質は水銀蒸気放電管、特に高圧水銀蒸気放電管
の色の再現を改善する為に、又はカラーテレビジョン受
像管に用いるために特に重要である。この物質の研究に
於いては特に変換効率が高いこと及び温度依存性の優れ
ていることに注意が払われている。これ等の特性はテル
ビウムを賦活剤として用い、異種発光物質を組合わせる
ことによつて得られることが確かめられている。例えば
テルビウムで賦活したアルミン酸イツ＊（１−ｘ−ｙ）
Ｒｅ２０３・ｎＡｌ１−ＺＰＩで表わされる螢光体にあ
る。一般式から明らかなようにこの発明の螢光体は、イ
ットリウム、ガドリニウム及び又はランタンのテルビウ
ム賦活アルミニウムリン酸塩又はアルミニウムとリンの
一部［トリウム（Ｙ３Ａｌ５０１２）、マグネシウムア
ルミン酸塩巨ＣｅＴｂ）Ｍ９Ａｌ１４Ｏ、９）、硅酸塩
等である。紫外線又は電子線によつて励起した場合には
、これ等の物質はテルビウムで賦活されるために４９０
） ５５０） ５９５ｍｍ付近にピークを持つスペクト
ルを発する。このような物質の他の特性は、賦活剤であ
るテルビウムを含む結晶構造及び格子成分によつて左右
される筈である。この発明は特に輝度、温度依存性を向
上するように改良されたテルビウム賦活アルミニウムリ
ン酸塩螢光体を提供するものである。
即ちこの発明はＲｅをイットリウム、、ガドリニウム、
ランタンの少なくとも一種の金属とし、ｎ、ｘ、ｙ、２
に関してそれぞれ０．２５≦ｎ≦１．３； ０．０１≦
Ｘ≦０．５； ０≦ｙ≦０．３；０≦ｚ≦０．９と規定
するとき、一般式、、ｓｉ２Ｚｏ４・ ＸＴｂ２０３・
ｙｃｅ２ｏ３をケイ素で置換した化合物であつて、更
に共賦活剤として金属Ｒｅの一部をセリウムで置換して
いるる螢光体を含む。
ランタンの少なくとも一種の金属とし、ｎ、ｘ、ｙ、２
に関してそれぞれ０．２５≦ｎ≦１．３； ０．０１≦
Ｘ≦０．５； ０≦ｙ≦０．３；０≦ｚ≦０．９と規定
するとき、一般式、、ｓｉ２Ｚｏ４・ ＸＴｂ２０３・
ｙｃｅ２ｏ３をケイ素で置換した化合物であつて、更
に共賦活剤として金属Ｒｅの一部をセリウムで置換して
いるる螢光体を含む。
この発明の螢光体例えば分子式
０．８４Ｙ２０３・０．５Ａ１Ｐ０４・０．１６Ｔｂ２
０３で示される螢光体は、テルビウム賦活の既知螢光体
と同様、第１図曲線図に示すように４９０、５５０、５
９５ｎｍ付近のピークをもつ発光スペクトルを呈する。
０３で示される螢光体は、テルビウム賦活の既知螢光体
と同様、第１図曲線図に示すように４９０、５５０、５
９５ｎｍ付近のピークをもつ発光スペクトルを呈する。
そしてこれと同様な範囲の励起線で発光 ５する公知の
Ｙ３Ａｌ５Ｏｌ２：Ｔｂ螢光体と比較すると、簡略表現
でＲｅ２Ｏ３・ＮＡｌｌ−２ｐ１−Ｚｓｉ２Ｚ／の２５
３７λ励起による相対輝度を示したものである。この特
性曲線から、ｚがＯから０．９までの範囲で輝度を向上
することが確認される。一般式中ｎの値は希土類元素と
リンアルミニウムの比を表わすものである。
Ｙ３Ａｌ５Ｏｌ２：Ｔｂ螢光体と比較すると、簡略表現
でＲｅ２Ｏ３・ＮＡｌｌ−２ｐ１−Ｚｓｉ２Ｚ／の２５
３７λ励起による相対輝度を示したものである。この特
性曲線から、ｚがＯから０．９までの範囲で輝度を向上
することが確認される。一般式中ｎの値は希土類元素と
リンアルミニウムの比を表わすものである。
相対輝度がこのｎを変化させることによつて、即ち結晶
構造を変化させることによつて変化し、結晶構造依存性
があることは第５図から知られる。この図は炙Ｔｂ又は
Ｒｅ２Ｏ３・ＮＡｌｌ−Ｚｐｌ−２ｓｉ２２０４／Ｃｅ
、Ｔｂで示されるこの発明の螢光体２５３７λと３６５
０λ励起で実質的に優れた特性を示す。
構造を変化させることによつて変化し、結晶構造依存性
があることは第５図から知られる。この図は炙Ｔｂ又は
Ｒｅ２Ｏ３・ＮＡｌｌ−Ｚｐｌ−２ｓｉ２２０４／Ｃｅ
、Ｔｂで示されるこの発明の螢光体２５３７λと３６５
０λ励起で実質的に優れた特性を示す。
特にＲｅ２Ｏ３・ＮＡｌＰＯ４／Ｃｅ．Ｔｂは３６５０
λ励起で効率良く発光する。第１表に比較データを示す
。以下この発明の螢光体の一般式に於いてＸ．ｙ、Ｚ，
．ｎの値を定めた理由について説明する。
λ励起で効率良く発光する。第１表に比較データを示す
。以下この発明の螢光体の一般式に於いてＸ．ｙ、Ｚ，
．ｎの値を定めた理由について説明する。
まず ２賦活剤として用いるテルビウム濃度ｘについて
述べる。相対輝度はテルビウム濃度Ｘに依存するもので
あることが第２図に示す例えばＹ２Ｏ３・０．５Ａ１Ｐ
０４／Ｔｂ（Ｔｂ濃度１６％）の２５３７λ励起線に於
ける相対輝度対テルビウ ２ム濃度の特性から明らかと
なつた。
述べる。相対輝度はテルビウム濃度Ｘに依存するもので
あることが第２図に示す例えばＹ２Ｏ３・０．５Ａ１Ｐ
０４／Ｔｂ（Ｔｂ濃度１６％）の２５３７λ励起線に於
ける相対輝度対テルビウ ２ム濃度の特性から明らかと
なつた。
この特性曲線ではｘが０．０１以下及び０．５以上では
輝度低下をもたらして好ましくない。従つてｘの範囲は
０．０１から０．５までとあり、更に好ましくは０．０
５から０．３までの範囲である。次に共賦活剤として用
いるセリウム濃度ｙについて述べる。
輝度低下をもたらして好ましくない。従つてｘの範囲は
０．０１から０．５までとあり、更に好ましくは０．０
５から０．３までの範囲である。次に共賦活剤として用
いるセリウム濃度ｙについて述べる。
第１表に示したように３６５０λ励起でセリウムからテ
ルビウムへのエネルギー増感があることは明瞭である。
いま第３図に例えばＹ２Ｏ３・０．５Ａ１Ｐ０４／Ｔｂ
（１６モル％）の２５３７λ、３６５０λ励起線による
相対輝度対セリウム濃度の特性を示したものである。こ
の特性曲線から明らかなようにセリウム添加により２５
３７λ、３６５０λ励起で輝度は向上するが、３０モル
％以上では２５３７λ励起で発光輝度の低下が大きい。
従つてセリウム濃度は３０モル％以下が好ましい。次に
ｚについて述べる。
ルビウムへのエネルギー増感があることは明瞭である。
いま第３図に例えばＹ２Ｏ３・０．５Ａ１Ｐ０４／Ｔｂ
（１６モル％）の２５３７λ、３６５０λ励起線による
相対輝度対セリウム濃度の特性を示したものである。こ
の特性曲線から明らかなようにセリウム添加により２５
３７λ、３６５０λ励起で輝度は向上するが、３０モル
％以上では２５３７λ励起で発光輝度の低下が大きい。
従つてセリウム濃度は３０モル％以下が好ましい。次に
ｚについて述べる。
一般式からあきらかなように、リン酸アルミニウムの一
部は酸化硅素で置き換えられる。ｚはリン、アルミニウ
ムを両方共硅素で置換した割合を表わす。第４図は横軸
にはｚを、縦軸には螢光体輻射線に変換する効率は常温
に於ける変換効率と殆ど相違しない。
部は酸化硅素で置き換えられる。ｚはリン、アルミニウ
ムを両方共硅素で置換した割合を表わす。第４図は横軸
にはｚを、縦軸には螢光体輻射線に変換する効率は常温
に於ける変換効率と殆ど相違しない。
このことは高圧水銀蒸気放電灯に組合わせ用いる際発光
色の再現性を良好にする。螢光体は放電管の内管近傍に
あるために、発生する熱をうけてかなり高温になる。又
陰極線管に於 ！いてはこの特性は、例えばプロジエク
シヨンテレビジヨンに用いる場合高いスクリーン負荷を
許容するため重要である。これ等の螢光体は常法によつ
て容易に製造することが出来る。
色の再現性を良好にする。螢光体は放電管の内管近傍に
あるために、発生する熱をうけてかなり高温になる。又
陰極線管に於 ！いてはこの特性は、例えばプロジエク
シヨンテレビジヨンに用いる場合高いスクリーン負荷を
許容するため重要である。これ等の螢光体は常法によつ
て容易に製造することが出来る。
例えばイツトリウム、ガドリニウ ｌム及びランタンの
すくなくとも一種とテルビウム又はこれに更にセリウム
を加えたものから成る希土類酸化物、或いは酸化物の代
りに加熱暁成により酸化物に変化し得る例えば炭酸塩、
シユウ酸塩、硝酸塩等化合物、リン酸アルミニウム及び
要すれば酸化硅素と融剤とを配合し微細に粉砕してそれ
ぞれの原料を均一に混合した後暁成すれば良い。混合工
程では全体を均一に混合する必要がある。混合材料が同
一であつても混合の均一度が異ると製品の特性を相違す
るからである。従つて各原料 】粉末を何れも適当な液
体に溶解し、溶液中の各希土類元素を適当な沈澱剤を加
えて共沈させ混合材料に用いることが好ましい。例えば
原料を溶解する液体として硝酸を用い、又沈澱剤として
シユウ酸溶液を用い、混合するとシユウ酸塩として希土
類元素を共沈出来る。以下特にｚ−０の実施例について
述べる。
すくなくとも一種とテルビウム又はこれに更にセリウム
を加えたものから成る希土類酸化物、或いは酸化物の代
りに加熱暁成により酸化物に変化し得る例えば炭酸塩、
シユウ酸塩、硝酸塩等化合物、リン酸アルミニウム及び
要すれば酸化硅素と融剤とを配合し微細に粉砕してそれ
ぞれの原料を均一に混合した後暁成すれば良い。混合工
程では全体を均一に混合する必要がある。混合材料が同
一であつても混合の均一度が異ると製品の特性を相違す
るからである。従つて各原料 】粉末を何れも適当な液
体に溶解し、溶液中の各希土類元素を適当な沈澱剤を加
えて共沈させ混合材料に用いることが好ましい。例えば
原料を溶解する液体として硝酸を用い、又沈澱剤として
シユウ酸溶液を用い、混合するとシユウ酸塩として希土
類元素を共沈出来る。以下特にｚ−０の実施例について
述べる。
（１）酸化テルビウム８３．９７ｇ１−及び酸化イツト
リウム２６６．３ｇＩ−を比重１．３８の濃硝酸に溶解
し、この硝酸溶液を純水で３１に稀釈する。
リウム２６６．３ｇＩ−を比重１．３８の濃硝酸に溶解
し、この硝酸溶液を純水で３１に稀釈する。
この混＊・合溶液をよく撹拌し、６０℃に加熱する。一
方、シユウ酸二水和物８００ｇｒを純水２１に溶解した
シユウ酸水溶液を８０℃に加熱して、これを撹拌し乍ら
、上記６０℃に加熱した硝酸溶液に添加し、添加を終了
したあと、更に１０分間攪拌する。この溶液にはイツト
リウヘテルビウムのシユウ酸塩が生成し共沈しているか
ら、放冷して傾潟し純水で洗浄を繰り返し、沈澱を吸引
沢過する。この沈澱を１５０℃で１０時間乾燥し、更に
８００℃で３時間加熱分解してシュゥ酸塩を酸化物とす
る。このようにして得られた酸化物１５０ｇｒにリン酸
アルミニウム３６．６６？、フツ化カリウム３．４５ｇ
ｒを配合しよく混合した後８％水素を含む還元雰囲気中
で１３００℃に於いて３時間焼成する。これを水で洗浄
し１５０℃で乾燥する。このようにして得られた螢光体
は０．８４Ｙ２０３・０．５Ａ１Ｐ０４・０．１６Ｔｂ
２０３の式で表現され、ほＳ同じ発光スペクトルをもつ
Ｙ３ＡＩ５Ｏｌ２／Ｔｂに比較して２５３７λの励起で
は１２８％、３６５０λの励起では２３５％明るさが向
上する。
方、シユウ酸二水和物８００ｇｒを純水２１に溶解した
シユウ酸水溶液を８０℃に加熱して、これを撹拌し乍ら
、上記６０℃に加熱した硝酸溶液に添加し、添加を終了
したあと、更に１０分間攪拌する。この溶液にはイツト
リウヘテルビウムのシユウ酸塩が生成し共沈しているか
ら、放冷して傾潟し純水で洗浄を繰り返し、沈澱を吸引
沢過する。この沈澱を１５０℃で１０時間乾燥し、更に
８００℃で３時間加熱分解してシュゥ酸塩を酸化物とす
る。このようにして得られた酸化物１５０ｇｒにリン酸
アルミニウム３６．６６？、フツ化カリウム３．４５ｇ
ｒを配合しよく混合した後８％水素を含む還元雰囲気中
で１３００℃に於いて３時間焼成する。これを水で洗浄
し１５０℃で乾燥する。このようにして得られた螢光体
は０．８４Ｙ２０３・０．５Ａ１Ｐ０４・０．１６Ｔｂ
２０３の式で表現され、ほＳ同じ発光スペクトルをもつ
Ｙ３ＡＩ５Ｏｌ２／Ｔｂに比較して２５３７λの励起で
は１２８％、３６５０λの励起では２３５％明るさが向
上する。
温度依存性も２５３７λ励起では３００℃で室温の１０
５％である。
５％である。
２）前述と同じ方法でアルミニウムリン酸塩を製造した
。
。
各例螢光体についてモル成分、２５３７λ、３６５０λ
励起による室温での輝度及び３００℃に於ける２５３７
λ励起の光出力パーセントを示す。但し第２表ではテル
ビウム賦活アルミン酸イツトリウム（ＹＯ．８４ＴｂＯ
．ｌ６）３Ａ１５０１２を標準とし、２５３７λ又は３
６５０λの常温輝度をそれぞれ１００、３００℃光出力
パーセント９５として用いてある。
励起による室温での輝度及び３００℃に於ける２５３７
λ励起の光出力パーセントを示す。但し第２表ではテル
ビウム賦活アルミン酸イツトリウム（ＹＯ．８４ＴｂＯ
．ｌ６）３Ａ１５０１２を標準とし、２５３７λ又は３
６５０λの常温輝度をそれぞれ１００、３００℃光出力
パーセント９５として用いてある。
両例ではリン酸アルミニウムを用いているが、酸化アル
ミニウムとリン酸アンモニウムを原料として用いてもさ
し支えない。
ミニウムとリン酸アンモニウムを原料として用いてもさ
し支えない。
次にＯ＜ｚの実施例について述べる。
（３）酸化テルビウム８３．９７ｇＩ−および酸化イツ
トリウム２６６．３ｇＩ−を比重１．３８の濃硝酸８８
０ｍ１に溶解し、この硝酸溶液を純水３１に希釈する。
トリウム２６６．３ｇＩ−を比重１．３８の濃硝酸８８
０ｍ１に溶解し、この硝酸溶液を純水３１に希釈する。
この混合溶液をよく攪拌し６０℃に加熱する。シュウ酸
二水和物８００ｇｒを純水２１Ｋ体溶解したシユウ酸水
溶液を８０℃に加熱し撹拌し乍ら６０℃の硝酸溶液に添
加し更に１０分間攪拌を続行する。この混合溶液中には
イツトリウム、テルビウムのシユウ酸塩が生成し共沈す
る。これを放冷傾潟して純水で数回洗浄を繰返し沈澱を
吸引▲過する。この沈澱を１５０℃で１０時間乾燥し、
更に８００℃で３時間加熱分解してシユウ酸塩を酸化物
とする。このようにして得られた酸化物１５０ｇｒにシ
リカ２５．２９『、リン酸アルミニウム１１．００ｇｒ
フツ化カリウム３．４５ｇｒを配合混合し８％水素を含
む還元雰囲気中で１３００℃に於いて３時間焼成し水で
よく洗浄して１５０℃で乾燥する。このようにして得ら
れた螢光体はで表わされ、ほ＼同じ発光スペクトルをも
つＹ３Ａｌ５Ｏｌ２／Ｔｂ（１６モル％）に比較して２
５３７λ励起で１３５％、３６５０λ励起で２４０％明
かるさを向上する。
二水和物８００ｇｒを純水２１Ｋ体溶解したシユウ酸水
溶液を８０℃に加熱し撹拌し乍ら６０℃の硝酸溶液に添
加し更に１０分間攪拌を続行する。この混合溶液中には
イツトリウム、テルビウムのシユウ酸塩が生成し共沈す
る。これを放冷傾潟して純水で数回洗浄を繰返し沈澱を
吸引▲過する。この沈澱を１５０℃で１０時間乾燥し、
更に８００℃で３時間加熱分解してシユウ酸塩を酸化物
とする。このようにして得られた酸化物１５０ｇｒにシ
リカ２５．２９『、リン酸アルミニウム１１．００ｇｒ
フツ化カリウム３．４５ｇｒを配合混合し８％水素を含
む還元雰囲気中で１３００℃に於いて３時間焼成し水で
よく洗浄して１５０℃で乾燥する。このようにして得ら
れた螢光体はで表わされ、ほ＼同じ発光スペクトルをも
つＹ３Ａｌ５Ｏｌ２／Ｔｂ（１６モル％）に比較して２
５３７λ励起で１３５％、３６５０λ励起で２４０％明
かるさを向上する。
温度依存性は３００℃に於いて２５３７λ励起で９６％
であり、Ｙ２ＳｉＯ５／Ｔｂの７０％よりすぐれる。
］（（４）前述と同じ方法で同様の螢光体を製造
した。各例螢光体についてモル成分、２５３７λ、３６
５０λ励起による室温での輝度及び３００℃に於ける２
５３７λ励起の光出力パーセントを第２表と同様に第４
表に示す。
であり、Ｙ２ＳｉＯ５／Ｔｂの７０％よりすぐれる。
］（（４）前述と同じ方法で同様の螢光体を製造
した。各例螢光体についてモル成分、２５３７λ、３６
５０λ励起による室温での輝度及び３００℃に於ける２
５３７λ励起の光出力パーセントを第２表と同様に第４
表に示す。
第１図はこの発明の実施例螢光体の発光スペクトルを示
す線図、第２図は実施例螢光体に係り、相対輝度とテル
ビウム濃度との関係を示す線図、第３図は同じく相対輝
度とセリウム濃度との関係を示す線図、第４図は同じく
相対輝度と硅素置換量に係るｚとの関係を示す線図、第
５図は同じく相対輝度と、希土類元素とリンアルミニウ
ムとの比に係るｎの関係を示す線図である。
す線図、第２図は実施例螢光体に係り、相対輝度とテル
ビウム濃度との関係を示す線図、第３図は同じく相対輝
度とセリウム濃度との関係を示す線図、第４図は同じく
相対輝度と硅素置換量に係るｚとの関係を示す線図、第
５図は同じく相対輝度と、希土類元素とリンアルミニウ
ムとの比に係るｎの関係を示す線図である。
Claims (1)
- １ Ｒｅをイットリウム、ガドリニウム、ランタンの少
なくとも一種の金属とし、ｎ、ｘ、ｙ、ｚに関してそれ
ぞれ０．２５≦ｎ≦１．３；０．０１≦ｘ≦０．５；０
≦ｙ≦０．３；０≦ｚ≦０．９と規定するとき、一般式
（１−ｘ−ｙ）Ｒｅ＿２Ｏ＿３・ｎＡｌ＿１＿−＿ｚＰ
＿１＿−ｚＳｉ＿２＿ｚＯ＿４・ｘＴｂ＿２Ｏ＿３・ｙ
Ｃｅ＿２Ｏ＿３で表わされることを特徴とする螢光体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13479577A JPS5945023B2 (ja) | 1977-11-11 | 1977-11-11 | 螢光体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP13479577A JPS5945023B2 (ja) | 1977-11-11 | 1977-11-11 | 螢光体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5468784A JPS5468784A (en) | 1979-06-02 |
| JPS5945023B2 true JPS5945023B2 (ja) | 1984-11-02 |
Family
ID=15136707
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP13479577A Expired JPS5945023B2 (ja) | 1977-11-11 | 1977-11-11 | 螢光体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5945023B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6010065B2 (ja) * | 1981-06-16 | 1985-03-14 | 株式会社東芝 | 緑色発光螢光体 |
| JPS57207678A (en) * | 1981-06-18 | 1982-12-20 | Toshiba Corp | Fluorescent lamp |
-
1977
- 1977-11-11 JP JP13479577A patent/JPS5945023B2/ja not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5468784A (en) | 1979-06-02 |
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