JPS5899696A - 蓄熱材 - Google Patents
蓄熱材Info
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- JPS5899696A JPS5899696A JP19750381A JP19750381A JPS5899696A JP S5899696 A JPS5899696 A JP S5899696A JP 19750381 A JP19750381 A JP 19750381A JP 19750381 A JP19750381 A JP 19750381A JP S5899696 A JPS5899696 A JP S5899696A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は酢酸ナトリウム・３水塩を１成分とする共晶を
主体とする蓄熱材に関するものである。
主体とする蓄熱材に関するものである。
一般的に、蓄熱材には、物質の顕熱を利用したもの表潜
熱を利用したものが知られている。潜熱を利用した蓄熱
材は、顕熱を利用した蓄熱材に比較して、単位重量当り
、または単位体積当りの蓄熱量が大きく、必要量の熱を
蓄熱しておくのに少量でよく、そのため蓄熱装置の小型
化が可能となる。また、潜熱を利用した蓄熱材は、顕熱
を利用した蓄熱材のように、放熱とともに温度が低下し
てしまわずに、転移点において一定温度の熱を放熱する
という特徴を有する。特に、無機水化物の融解潜熱を利
用した蓄熱材は、単位体積当りの蓄熱量が大きいことが
知られている。
熱を利用したものが知られている。潜熱を利用した蓄熱
材は、顕熱を利用した蓄熱材に比較して、単位重量当り
、または単位体積当りの蓄熱量が大きく、必要量の熱を
蓄熱しておくのに少量でよく、そのため蓄熱装置の小型
化が可能となる。また、潜熱を利用した蓄熱材は、顕熱
を利用した蓄熱材のように、放熱とともに温度が低下し
てしまわずに、転移点において一定温度の熱を放熱する
という特徴を有する。特に、無機水化物の融解潜熱を利
用した蓄熱材は、単位体積当りの蓄熱量が大きいことが
知られている。
ところで、従来よりＮａＣＨ３ＣＯＯ・３Ｈ２ｏ （融
３ベーン 点的６８℃）は無機水化物の中でも融解潜熱が大きいと
いうことが知られていた。しかし、ＮａｃＨ３ＣＯｏ・
３Ｈ２ｏは融点が６８℃と高いため、太陽熱を利用する
蓄熱装置等への幅広い応用が困難であった。そのため、
ＮａＣＨａＣＯｏ ・３Ｈ２０に尿素（ｃｏ（ＮＨ２）
２）、グリシン（ＮＨ２ＣＨ２ＣＯＯＨ）。
３ベーン 点的６８℃）は無機水化物の中でも融解潜熱が大きいと
いうことが知られていた。しかし、ＮａｃＨ３ＣＯｏ・
３Ｈ２ｏは融点が６８℃と高いため、太陽熱を利用する
蓄熱装置等への幅広い応用が困難であった。そのため、
ＮａＣＨａＣＯｏ ・３Ｈ２０に尿素（ｃｏ（ＮＨ２）
２）、グリシン（ＮＨ２ＣＨ２ＣＯＯＨ）。
７ ラ、、＝−ｙ （ＣＨ３（ＮＨ２） ＣＨＣＯＯＨ
）等を、加エテ、Ｎ ａ ＣＨｓ ＣＯｏ・３Ｈ２０と
それらの物質の共晶をつくることによって、融点を低下
させる試みが行なわれている。しかし、そのようなＮ
ａ ＣＨａ ＣＯｏ・３Ｈ２０と他の物質の共晶を主成
分とする系は過冷益 却が大きく、このことが、この系を実際潜熱蓄熱材とし
て用いる際の問題点となることがわかった。
）等を、加エテ、Ｎ ａ ＣＨｓ ＣＯｏ・３Ｈ２０と
それらの物質の共晶をつくることによって、融点を低下
させる試みが行なわれている。しかし、そのようなＮ
ａ ＣＨａ ＣＯｏ・３Ｈ２０と他の物質の共晶を主成
分とする系は過冷益 却が大きく、このことが、この系を実際潜熱蓄熱材とし
て用いる際の問題点となることがわかった。
本発明ハ、Ｎａ５ＨＰ２ｏ７・３Ｈ２ｏをす成分とする
共晶を主成分とする系の過冷却を防止し、安価で吸放熱
性能の安定した単位重量当り、単位体積当りの蓄熱量の
大きい蓄熱材を提供しようとするものである。本発明の
もっとも特徴とするところ主成分とする系に、結晶核形
成材として、ピロリン酸ナトリウム（Ｎ ａ ４Ｐ ２
０□）、 ピロリン酸ナトリウＡ−１０水塩（Ｎａ４Ｐ
２０□・１０Ｈ２ｏ）、ピロリン酸１水素３ナトリウム
（Ｎａ３ＨＰ２０７）、ピロリン酸２水素２す′トリウ
ム（Ｎ ａ ２ Ｈ２Ｐ ２０７ ） 、ならびにピロ
リン酸３水素１ナトリウム（ＮａＨ３Ｐ２０□）からな
る化合物群より選ばれた少なくとも一つを、混合するこ
とにある。
共晶を主成分とする系の過冷却を防止し、安価で吸放熱
性能の安定した単位重量当り、単位体積当りの蓄熱量の
大きい蓄熱材を提供しようとするものである。本発明の
もっとも特徴とするところ主成分とする系に、結晶核形
成材として、ピロリン酸ナトリウム（Ｎ ａ ４Ｐ ２
０□）、 ピロリン酸ナトリウＡ−１０水塩（Ｎａ４Ｐ
２０□・１０Ｈ２ｏ）、ピロリン酸１水素３ナトリウム
（Ｎａ３ＨＰ２０７）、ピロリン酸２水素２す′トリウ
ム（Ｎ ａ ２ Ｈ２Ｐ ２０７ ） 、ならびにピロ
リン酸３水素１ナトリウム（ＮａＨ３Ｐ２０□）からな
る化合物群より選ばれた少なくとも一つを、混合するこ
とにある。
ところで、ＮａＣＨＣｏｏ ・３Ｈ２０と共晶をつくる
物質として尿素（Ｃｏ（Ｎ〜）２）、グリシン（ＮＨＣ
ＨＣ００Ｈ）、アラ、二ン（ＣＨ３（ＮＨ２）ＣＨ２２ ＣＯＯＨ）等がある。そして共晶組成としては、Ｃｏ（
ＮＨ）（Ｄ場合、ｃｏ（ＮＨ２）２の約３７重量 ２ ％の組成であり、またＮＨ２ＣＨ２ＣＯＯＨの場合、Ｎ
Ｈ２ＣＨ２ＣＯＯＨの約１５重量％の組成であり、ＣＨ
３（ＮＨ２）ＣＨＣＯＯＨ（Ｄｊｌ、合、ＣＨ３（ＮＨ
２）ＣＨＣＯＯＨの約８重量％の組成である。そしてそ
れぞれの共晶温度は、ｃｏ（ＮＨ２）２の場合約３０℃
であり、ＮＨ２ＣＨＣＯＯＨの場合約４７℃。
物質として尿素（Ｃｏ（Ｎ〜）２）、グリシン（ＮＨＣ
ＨＣ００Ｈ）、アラ、二ン（ＣＨ３（ＮＨ２）ＣＨ２２ ＣＯＯＨ）等がある。そして共晶組成としては、Ｃｏ（
ＮＨ）（Ｄ場合、ｃｏ（ＮＨ２）２の約３７重量 ２ ％の組成であり、またＮＨ２ＣＨ２ＣＯＯＨの場合、Ｎ
Ｈ２ＣＨ２ＣＯＯＨの約１５重量％の組成であり、ＣＨ
３（ＮＨ２）ＣＨＣＯＯＨ（Ｄｊｌ、合、ＣＨ３（ＮＨ
２）ＣＨＣＯＯＨの約８重量％の組成である。そしてそ
れぞれの共晶温度は、ｃｏ（ＮＨ２）２の場合約３０℃
であり、ＮＨ２ＣＨＣＯＯＨの場合約４７℃。
ＣＨ３（ＮＨ２）ＣＨＣＯＯＨの場合約６３℃となる。
結晶核形成材としてのＮａ４Ｐ２ｏ７．Ｎａ４Ｐ２０□
・６ベーノ 主成分とする系１００重量部に対して、それぞれ０．０
１重量部、０．１重量部、０．１重量部、０．６重量部
程度で十分過冷却防止の効果を有する。ところで、Ｎａ
ＣＨＣｏｏ・３Ｈ２ｏをす成分とする共晶を主成分とす
るところの系が、Ｈ２Ｏを多量に含むような場合には、
前記の場合と比較して結晶核形成材の溶解量が増加する
ため、それぞれの添加量を上記値より増加させなければ
ならないのは当然である。
・６ベーノ 主成分とする系１００重量部に対して、それぞれ０．０
１重量部、０．１重量部、０．１重量部、０．６重量部
程度で十分過冷却防止の効果を有する。ところで、Ｎａ
ＣＨＣｏｏ・３Ｈ２ｏをす成分とする共晶を主成分とす
るところの系が、Ｈ２Ｏを多量に含むような場合には、
前記の場合と比較して結晶核形成材の溶解量が増加する
ため、それぞれの添加量を上記値より増加させなければ
ならないのは当然である。
しかしながら、本発明にかかる蓄熱材を空調用蓄熱装置
等で使用する際には、１ｏｏ〜１ｏＯ０Ｋ９程度用いる
のが普通であると考えられる。そのような場合には、蓄
熱材が融解した状態においても全体が均一な組成になら
ず、蓄熱槽上部には、低濃度の溶液が、下部には、高濃
度の液体と結晶核形成材がそれぞれ存在することになる
。そのため、結晶核形成材の混合量が均一な溶液を形成
する場合の最少量に比較してはるかに少量であって６、
−、、。
等で使用する際には、１ｏｏ〜１ｏＯ０Ｋ９程度用いる
のが普通であると考えられる。そのような場合には、蓄
熱材が融解した状態においても全体が均一な組成になら
ず、蓄熱槽上部には、低濃度の溶液が、下部には、高濃
度の液体と結晶核形成材がそれぞれ存在することになる
。そのため、結晶核形成材の混合量が均一な溶液を形成
する場合の最少量に比較してはるかに少量であって６、
−、、。
も、蓄熱材の融液中に溶解してしまわずに、結晶核形成
材として作用する。そのため、結晶核形成に必要な前記
結晶核形成材の最少量つまり混合量ノ下限は、用いるＮ
ａＣＨ３Ｃｏｏ・３Ｈ２０をす成分とする共晶を主成分
とするところの系の組成や、蓄熱材を収納する容器形状
に依存するため、その使用形態に応じてそれぞれについ
て適宜決めてやればよい。
材として作用する。そのため、結晶核形成に必要な前記
結晶核形成材の最少量つまり混合量ノ下限は、用いるＮ
ａＣＨ３Ｃｏｏ・３Ｈ２０をす成分とする共晶を主成分
とするところの系の組成や、蓄熱材を収納する容器形状
に依存するため、その使用形態に応じてそれぞれについ
て適宜決めてやればよい。
しかし、あまり大量に結晶核形成材を加えることは、蓄
熱材として好ましいことではなく、蓄熱材全体として見
た場合の蓄熱量の減少につながる。
熱材として好ましいことではなく、蓄熱材全体として見
た場合の蓄熱量の減少につながる。
そのため、実用的には、結晶核形成材の混合割合は、Ｎ
ａＣＨ３Ｃｏｏ・３Ｈ２０をす成分とする共晶を主成分
とするところの系１００重量部に対して、４０重量部以
下であることが望ましい。
ａＣＨ３Ｃｏｏ・３Ｈ２０をす成分とする共晶を主成分
とするところの系１００重量部に対して、４０重量部以
下であることが望ましい。
本発明の原理とするところは、Ｎ ａ ＣＨａ ＣＯｏ
・３Ｈ２０を中成分とする共晶を主成分とする系の過冷
却を、Ｎ ａ ＣＨａ ＣＯｏ・３Ｈ１２ｏの結晶核形
成材である、Ｎａ４Ｐ２ｏ７．Ｎａ４Ｐ２０□・１ｏＨ
２ｏ。
・３Ｈ２０を中成分とする共晶を主成分とする系の過冷
却を、Ｎ ａ ＣＨａ ＣＯｏ・３Ｈ１２ｏの結晶核形
成材である、Ｎａ４Ｐ２ｏ７．Ｎａ４Ｐ２０□・１ｏＨ
２ｏ。
Ｎａ５ＨＰ２ｏ７．Ｎａ２Ｈ２Ｐ２ｏ７．およびＮａＨ
３Ｐ２０７７ページ のいずれか少々くとも一つを上記の系に加えることによ
って、効果的に防−止することにある。
３Ｐ２０７７ページ のいずれか少々くとも一つを上記の系に加えることによ
って、効果的に防−止することにある。
それでまず、Ｎ ａ ＣＨ３ＣＯＯ・３ Ｈ２０とＣＯ
（ＮＦ２）２の共話を主成分として、Ｎａ４Ｐ ０
・１ｏＨ２０を ７ ０．１重量％結晶核形成材として混合した場合について
述べる。ｃｏ（ＮＦ２）２の含有量が３７重量％で、共
晶組成の近傍である場合には、融点（共晶点）は約３０
℃であるので、４０℃付近まで加熱すると、融解する。
（ＮＦ２）２の共話を主成分として、Ｎａ４Ｐ ０
・１ｏＨ２０を ７ ０．１重量％結晶核形成材として混合した場合について
述べる。ｃｏ（ＮＦ２）２の含有量が３７重量％で、共
晶組成の近傍である場合には、融点（共晶点）は約３０
℃であるので、４０℃付近まで加熱すると、融解する。
一定時間保持した後、再び冷却すると、約２６℃で過冷
却が被れ、Ｎ ａ ＣＨ３Ｃｏ０・３Ｈ２ｏが結晶化を
はじめる。それによって液相内の原子の動きが活発にな
り、ｃｏ（ＮＦ２）２も結晶化をはじめ、試料温度は３
０℃まで上昇し、以後Ｎ ａ ＣＨ３ＣＯｏ ・３ Ｈ
２０とＣＯ（ＮＦ２）２は共晶組成物として結晶化する
。その時、融解時蓄熱しておいた潜熱を放出する。この
ような効果は、ＮａＣＨＣｏｏ−３ＨＯとＣＯ（ＮＦ２
）２の共晶組成３ ２ 近傍に限ったものではなく、ｃｏ（ＮＦ２）２の２０重
量％と言うような共晶組成からかなり離れた組成に対し
ても有効である。それでｃｏ（ＮＦ２）２を？［ｌＢ：
ｌ５８−９９６９６（３） ２０重量％含有するＮａＣＨ３ＣＯＯ・３Ｈ２ｏの混合
物に、結晶核形成材としてＮａ４Ｐ２Ｑ７・１ｏＨ２０
を０．１重量％添加した蓄熱材について述べる。この蓄
熱材を融解するためには、４２℃以上に加熱する必要が
あり、それで５６℃まで加熱して一定時間保持した後、
冷却した。この蓄熱材は３５℃。
却が被れ、Ｎ ａ ＣＨ３Ｃｏ０・３Ｈ２ｏが結晶化を
はじめる。それによって液相内の原子の動きが活発にな
り、ｃｏ（ＮＦ２）２も結晶化をはじめ、試料温度は３
０℃まで上昇し、以後Ｎ ａ ＣＨ３ＣＯｏ ・３ Ｈ
２０とＣＯ（ＮＦ２）２は共晶組成物として結晶化する
。その時、融解時蓄熱しておいた潜熱を放出する。この
ような効果は、ＮａＣＨＣｏｏ−３ＨＯとＣＯ（ＮＦ２
）２の共晶組成３ ２ 近傍に限ったものではなく、ｃｏ（ＮＦ２）２の２０重
量％と言うような共晶組成からかなり離れた組成に対し
ても有効である。それでｃｏ（ＮＦ２）２を？［ｌＢ：
ｌ５８−９９６９６（３） ２０重量％含有するＮａＣＨ３ＣＯＯ・３Ｈ２ｏの混合
物に、結晶核形成材としてＮａ４Ｐ２Ｑ７・１ｏＨ２０
を０．１重量％添加した蓄熱材について述べる。この蓄
熱材を融解するためには、４２℃以上に加熱する必要が
あり、それで５６℃まで加熱して一定時間保持した後、
冷却した。この蓄熱材は３５℃。
になると過冷却が破れ、ＮａＣＨＣｏｏ・３Ｈ２０が結
晶化しはじめる。その時、試料温度は、４０℃付近まで
上昇する。そして、冷却するとともにＮａＣＨ３ＣＯＯ
・３Ｈ２０の結晶量が多くなり、それとともに潜熱を放
出する。試料温度が２９℃まで下った時、ＣＱ（ＮＦ２
）２の結晶化がはじまり、試料温度は３０℃まで上昇し
、以後Ｎ ａ ＣＨ３ＣＯ０・３Ｈ２ｏとｃｏ（ＮＦ２
）２ は共晶組成物として結晶化する。
晶化しはじめる。その時、試料温度は、４０℃付近まで
上昇する。そして、冷却するとともにＮａＣＨ３ＣＯＯ
・３Ｈ２０の結晶量が多くなり、それとともに潜熱を放
出する。試料温度が２９℃まで下った時、ＣＱ（ＮＦ２
）２の結晶化がはじまり、試料温度は３０℃まで上昇し
、以後Ｎ ａ ＣＨ３ＣＯ０・３Ｈ２ｏとｃｏ（ＮＦ２
）２ は共晶組成物として結晶化する。
ところで、前に述べた、ＮａＣＨ３Ｃ０ｏ、３Ｈ２０と
ｃｏ（ＮＦ２）２の混合物に、結晶核形成材を加えない
場合には、１０’Ｃ程度まで冷却しても凝固せず、潜熱
を放出しなかった。
ｃｏ（ＮＦ２）２の混合物に、結晶核形成材を加えない
場合には、１０’Ｃ程度まで冷却しても凝固せず、潜熱
を放出しなかった。
本発明は上述ノヨウにＮａＣＨＣｏｏ−３Ｈ２０ｆ９ペ
ージ す成分とする共晶を主成分とする系に、Ｎａ４Ｐ〆〜。
ージ す成分とする共晶を主成分とする系に、Ｎａ４Ｐ〆〜。
Ｎａ Ｐｏ ・１０Ｈ２０，Ｎａ５ＨＰ２ｏ７．Ｎａ２
Ｈ２２７ ＰＯならびにＮａＨ３Ｐ２ｏ７の１種または複数 ７ 種を加えて、過冷却現象を示さない蓄熱材を提供するも
のであるが、さらに他の結晶核形成材を使用シテもヨイ
。また、ＮａＣＨ３ＣＯＯ−３Ｈ２０＋をす成分とする
共晶を主成分とする系が融解した際に、結晶核形成材が
沈降したり、凝集したりするのを防止するために、カル
ボキシルメチルセルロースやセビオライト粘土等の増粘
剤を加えたり、また必要に応じて、ＮａＣＨＣｏｏ と
Ｈ２Ｏの比をコントロールして固化放熱温度を変化させ
てもよい。そして、ＮａＣＨＣｏｏ・３Ｈ２ｏと共晶を
つくる物質としてＣＯ（ＮＦ２）２．ＮＨ２ＣＨ２Ｃ０
ＯＨ９ＣＨ３（ＮＦ２）ＣＨＣｏｏＨ以外の物質でもよ
いのは当然である。
Ｈ２２７ ＰＯならびにＮａＨ３Ｐ２ｏ７の１種または複数 ７ 種を加えて、過冷却現象を示さない蓄熱材を提供するも
のであるが、さらに他の結晶核形成材を使用シテもヨイ
。また、ＮａＣＨ３ＣＯＯ−３Ｈ２０＋をす成分とする
共晶を主成分とする系が融解した際に、結晶核形成材が
沈降したり、凝集したりするのを防止するために、カル
ボキシルメチルセルロースやセビオライト粘土等の増粘
剤を加えたり、また必要に応じて、ＮａＣＨＣｏｏ と
Ｈ２Ｏの比をコントロールして固化放熱温度を変化させ
てもよい。そして、ＮａＣＨＣｏｏ・３Ｈ２ｏと共晶を
つくる物質としてＣＯ（ＮＦ２）２．ＮＨ２ＣＨ２Ｃ０
ＯＨ９ＣＨ３（ＮＦ２）ＣＨＣｏｏＨ以外の物質でもよ
いのは当然である。
以下本発明の詳細な説明する。
実施例１
ＮａＣＨＣｏｏ ・３ＨＯ６００ｇとＣ０（Ｎ）（２）
２３ ２ ３２０ ｇ 、 Ｎａ Ｐ Ｏ−１０Ｈ２００−５ｆ
ｌ Ｌりなる４ ２ ７ １０７−。
２３ ２ ３２０ ｇ 、 Ｎａ Ｐ Ｏ−１０Ｈ２００−５ｆ
ｌ Ｌりなる４ ２ ７ １０７−。
混合物を、内径１０ｏＩＩＩＬ、長さ１ＱＱｍの円筒形
容器に収納し、熱電対挿入管を付した栓で密封した。そ
の容器をウォーターノくスに入れ、４５℃と１０’Ｃの
間で加熱冷却を連続して行なった。この蓄熱材は、はと
んど過冷却を示さず、安定して融解と凝固を繰り返した
。
容器に収納し、熱電対挿入管を付した栓で密封した。そ
の容器をウォーターノくスに入れ、４５℃と１０’Ｃの
間で加熱冷却を連続して行なった。この蓄熱材は、はと
んど過冷却を示さず、安定して融解と凝固を繰り返した
。
第１図に、連続して１０００回加熱と冷却を繰り返した
際の過冷却度、すなわち凝固温度と過冷却の破れる゛温
度の差の変花の様子を示す。図の横軸は加熱・冷却サイ
クルの繰り返し回数を対数目盛で示したものであり、縦
軸は過冷却度（°Ｃ）を示している。
際の過冷却度、すなわち凝固温度と過冷却の破れる゛温
度の差の変花の様子を示す。図の横軸は加熱・冷却サイ
クルの繰り返し回数を対数目盛で示したものであり、縦
軸は過冷却度（°Ｃ）を示している。
この図より、本実施例の蓄熱材は、加熱と冷却を１００
０回繰り返しても、過冷却度が３〜４℃の範囲で安定し
ており、過冷却防止機能は、劣化せずに有効に作用して
いるのがわかる０また、本実施例赤蓄熱材の融解潜熱を
測定したところ、４６ａｄ／ｌ／であり、蓄熱材として
十分な蓄熱量を有していた０ 実施例２ ＮａＣＨ３ＣＯＯ・３３Ｈ２Ｏ６０ｏとＣＯ（ＮＦ２）
２３２０ｇ、Ｎａ４Ｐ２ｏ７０．６ｇよりなる混合物を
実施例１と同様の容器に収納し、実施例１と同様４５℃
と１０”Ｃの間で加熱・冷却を繰シ返したところ、本実
施例の蓄熱材は、安定して融解と凝固を繰り返した。
０回繰り返しても、過冷却度が３〜４℃の範囲で安定し
ており、過冷却防止機能は、劣化せずに有効に作用して
いるのがわかる０また、本実施例赤蓄熱材の融解潜熱を
測定したところ、４６ａｄ／ｌ／であり、蓄熱材として
十分な蓄熱量を有していた０ 実施例２ ＮａＣＨ３ＣＯＯ・３３Ｈ２Ｏ６０ｏとＣＯ（ＮＦ２）
２３２０ｇ、Ｎａ４Ｐ２ｏ７０．６ｇよりなる混合物を
実施例１と同様の容器に収納し、実施例１と同様４５℃
と１０”Ｃの間で加熱・冷却を繰シ返したところ、本実
施例の蓄熱材は、安定して融解と凝固を繰り返した。
第２図に連続して１０００回加熱と冷却を繰り返した際
の過冷却度の変化の様子を示す。この図・より、本実施
例の蓄熱材は、蓄熱と放熱を１０００回繰り返しても、
過冷却度が、３℃〜４°Ｃの範囲で安定しており、過冷
却防止機能が劣化せずに有効に作用しているのがわかる
。また、本実施例の蓄熱材の融解潜熱を測定したところ
、４６ａｄ／ｌｉ’であり、蓄熱材として十分な蓄熱量
を有していた。
の過冷却度の変化の様子を示す。この図・より、本実施
例の蓄熱材は、蓄熱と放熱を１０００回繰り返しても、
過冷却度が、３℃〜４°Ｃの範囲で安定しており、過冷
却防止機能が劣化せずに有効に作用しているのがわかる
。また、本実施例の蓄熱材の融解潜熱を測定したところ
、４６ａｄ／ｌｉ’であり、蓄熱材として十分な蓄熱量
を有していた。
実施例３
ＮａＣＨ３Ｃ００・３３Ｈ２Ｏ６ｏＯとＣＯ（ＮＦ２）
２３２０ｆＩ、Ｎａ５ＨＰ２ｏ７１．Ｏｇよりなる混合
物を実施例１と同様の容器に収納し、実施例１と同様４
５℃と１０℃の間で加熱・冷却を繰り返したところ、本
実施例の蓄熱材は、安定して融解と縦笛３図に連続して
１０００回加熱と冷却を繰り返した際の過冷却度の変化
の様子を示す０この図より、本実施例の蓄熱材は、蓄熱
と放熱を１０ｏ。
２３２０ｆＩ、Ｎａ５ＨＰ２ｏ７１．Ｏｇよりなる混合
物を実施例１と同様の容器に収納し、実施例１と同様４
５℃と１０℃の間で加熱・冷却を繰り返したところ、本
実施例の蓄熱材は、安定して融解と縦笛３図に連続して
１０００回加熱と冷却を繰り返した際の過冷却度の変化
の様子を示す０この図より、本実施例の蓄熱材は、蓄熱
と放熱を１０ｏ。
回繰り返しても、過冷却度が３℃〜４℃の範囲で安定し
ており、過冷却防止機能が劣化せずに有効に作用してい
るのがわかる。また、本実施例の蓄熱材の融解潜熱を測
定したところ、４６ ｍｌ ／ ’ｊであり、蓄熱材と
して十分な蓄熱量を有していた。
ており、過冷却防止機能が劣化せずに有効に作用してい
るのがわかる。また、本実施例の蓄熱材の融解潜熱を測
定したところ、４６ ｍｌ ／ ’ｊであり、蓄熱材と
して十分な蓄熱量を有していた。
実施例４
ＮａＣＨＣｏｏ−３ＨＯ６００ｇとＣＯ（ＮＦ２）２３
２ ３２０９、Ｎａ２Ｈ２Ｐ２０□ ２ｇよりなる混合物を
実施例１と同様の容器に収納し、実施例１と同様４５℃
と１０”Ｃの間で加熱・冷却を繰り返したところ、本実
施例の蓄熱材は、安定して融解と凝固を繰り返した。
２ ３２０９、Ｎａ２Ｈ２Ｐ２０□ ２ｇよりなる混合物を
実施例１と同様の容器に収納し、実施例１と同様４５℃
と１０”Ｃの間で加熱・冷却を繰り返したところ、本実
施例の蓄熱材は、安定して融解と凝固を繰り返した。
第４図に連続して１ｏｏＯ回加熱と冷却を繰り返した際
の過冷却度の変化の様子を示す。この図より、本実施例
の蓄熱材は、蓄熱と放熱を１０００回繰り返しても、過
冷却度が、３℃〜４℃の範囲１３ベー。
の過冷却度の変化の様子を示す。この図より、本実施例
の蓄熱材は、蓄熱と放熱を１０００回繰り返しても、過
冷却度が、３℃〜４℃の範囲１３ベー。
で安定しており、過冷却防止機能が劣化せずに有効に作
用しているのがわかる。また、本実施例の蓄熱材の融解
潜熱を測定したところ、４５ ｍｌ／ ｆｌであり、蓄
熱材として十分な蓄熱量を有していた。
用しているのがわかる。また、本実施例の蓄熱材の融解
潜熱を測定したところ、４５ ｍｌ／ ｆｌであり、蓄
熱材として十分な蓄熱量を有していた。
実施例５
ＮａＣＨ３ＣＯＯ・３Ｈ２ｏ６０ｏｇとｃｏ（ＮＦ２）
２３２ｏｇ、Ｎａ４Ｐ２Ｏ７５ｇより泰る混合物をで流
側１と同様の容器に収納し、実施例１と同様４５℃と１
０℃の間で加熱・冷却を繰り返したところ、本実施例の
蓄熱材は、安定して融解と凝固を繰り返した。
２３２ｏｇ、Ｎａ４Ｐ２Ｏ７５ｇより泰る混合物をで流
側１と同様の容器に収納し、実施例１と同様４５℃と１
０℃の間で加熱・冷却を繰り返したところ、本実施例の
蓄熱材は、安定して融解と凝固を繰り返した。
第６図に連続して１０００回加熱と冷却を繰り返した際
の過冷却度の変化の様子を示す。この図より、本実施例
の蓄熱材は、蓄熱と放熱を１ｏｏ。
の過冷却度の変化の様子を示す。この図より、本実施例
の蓄熱材は、蓄熱と放熱を１ｏｏ。
回繰り返しても、過冷却度が、３℃〜４℃の範囲で安定
しており、過冷却防止機能が劣化せずに有効に作用して
いるのがわかる。また、本実施例の蓄熱材の融解潜熱を
測定したところ、４ｓ ｃｄｌ ９であり、蓄熱材とし
て十分な蓄熱量を有していた。
しており、過冷却防止機能が劣化せずに有効に作用して
いるのがわかる。また、本実施例の蓄熱材の融解潜熱を
測定したところ、４ｓ ｃｄｌ ９であり、蓄熱材とし
て十分な蓄熱量を有していた。
実施例６
１４ 、、 。
ＮａＣＨ３Ｃｏ０・３３Ｈ２Ｏ８ｏＯとＮＨ２ＣＨ２■
１１５０ｇ、Ｎ ａ ４ Ｐ ２０−ｒ ・１０Ｈ２０
ｏ −６ｇよりなる混合物を実施例１と同様の容器に収
納し、６０℃と３０℃の間で加熱・冷却を繰り返したと
ころ、本実施例の蓄熱材は、安定して融解と凝固を繰り
返した。
１１５０ｇ、Ｎ ａ ４ Ｐ ２０−ｒ ・１０Ｈ２０
ｏ −６ｇよりなる混合物を実施例１と同様の容器に収
納し、６０℃と３０℃の間で加熱・冷却を繰り返したと
ころ、本実施例の蓄熱材は、安定して融解と凝固を繰り
返した。
第６図に連続して１０００回加熱と冷却を繰り返した際
の過冷却度の変化の様子を示す。この図より、本実施例
の蓄熱材は、蓄熱と放熱を１０００回繰り返しても、過
冷却度が、３℃〜４℃の範囲で安定しており、過冷却防
止機能が劣化せずに有効に作用しているのがわかる。ま
た、本実施例の蓄熱材の融解潜熱を測定したところ、５
３ ａｌ／ Ｉｉ’であり、蓄熱材として十分な蓄熱量
を有していた。
の過冷却度の変化の様子を示す。この図より、本実施例
の蓄熱材は、蓄熱と放熱を１０００回繰り返しても、過
冷却度が、３℃〜４℃の範囲で安定しており、過冷却防
止機能が劣化せずに有効に作用しているのがわかる。ま
た、本実施例の蓄熱材の融解潜熱を測定したところ、５
３ ａｌ／ Ｉｉ’であり、蓄熱材として十分な蓄熱量
を有していた。
実施例７
ＮａＣＨ３ＣＯ０・３Ｈ２ｏ９ｏＯｇとＣＨ３（ＮＦ２
）ＣＨＣＯＯＨｓ ｏ ｇ、Ｎａ４Ｐ２Ｏ７・１１０Ｈ
２Ｏ−６よりなる混合物を実施例１と同様の容器に収納
し、６６℃と４０ ’Ｃの間で加熱・冷却を繰り返した
ところ、本実施例の蓄熱材は、安定して融解と凝固１６
ページ を繰り返した。
）ＣＨＣＯＯＨｓ ｏ ｇ、Ｎａ４Ｐ２Ｏ７・１１０Ｈ
２Ｏ−６よりなる混合物を実施例１と同様の容器に収納
し、６６℃と４０ ’Ｃの間で加熱・冷却を繰り返した
ところ、本実施例の蓄熱材は、安定して融解と凝固１６
ページ を繰り返した。
第７図に連続して１０００回加熱と冷却を繰り返した際
の過冷却度の変化の様子を示す。この図より、本実施例
の蓄熱材は、蓄熱と放熱を１０００回繰り返しても、過
冷却度が３℃〜４℃の範囲で安定しており、過冷却防止
機能が劣化せずに有効に作用しているのがわかる。また
、本実施例の蓄熱材の融解潜熱を測定したところ、５７
ｃｒｌ ／ｆｌであり、蓄熱材として十分な蓄熱量を
有していた。
の過冷却度の変化の様子を示す。この図より、本実施例
の蓄熱材は、蓄熱と放熱を１０００回繰り返しても、過
冷却度が３℃〜４℃の範囲で安定しており、過冷却防止
機能が劣化せずに有効に作用しているのがわかる。また
、本実施例の蓄熱材の融解潜熱を測定したところ、５７
ｃｒｌ ／ｆｌであり、蓄熱材として十分な蓄熱量を
有していた。
実施例８
ＮａＣＨ３ＣＯ○−３Ｈ２０４ｏｏＫｙとＮＨ２ＣＨα
工Ｅ７５Ｋｇ、Ｎａ Ｐ ０ ・１０Ｈ２０（Ｆ
１０ ｇを内部に ２７ ヒーターを有する内径８０ｍ、高さ９ｏｏｃｒｎの円筒
形容器中に収納し、熱電対挿入管を付したふたで密封し
た。容器内部を前記ヒーターで６６℃まで加熱シテ、蓄
熱ヲ行ナイ、Ｎ ａ ＣＨＣｏｏ ・３Ｈ２０がすべて
融解してＮＨ２ＣＨＣＯＯｆ（も溶解したことを確認し
た後、ヒーターによる加熱を停止し、冷却したところ、
４３．６℃で過冷却が破れ、容器内部の温度が４７．２
℃まで上昇した。その後６０回加熱と冷却を繰り返して
蓄熱と放熱を繰り返したが、過冷却度は３℃〜４°Ｃの
範囲で安定しており、本実施例の蓄熱材が十分蓄熱材と
しての機能を有しているこ°とが確認できた。
工Ｅ７５Ｋｇ、Ｎａ Ｐ ０ ・１０Ｈ２０（Ｆ
１０ ｇを内部に ２７ ヒーターを有する内径８０ｍ、高さ９ｏｏｃｒｎの円筒
形容器中に収納し、熱電対挿入管を付したふたで密封し
た。容器内部を前記ヒーターで６６℃まで加熱シテ、蓄
熱ヲ行ナイ、Ｎ ａ ＣＨＣｏｏ ・３Ｈ２０がすべて
融解してＮＨ２ＣＨＣＯＯｆ（も溶解したことを確認し
た後、ヒーターによる加熱を停止し、冷却したところ、
４３．６℃で過冷却が破れ、容器内部の温度が４７．２
℃まで上昇した。その後６０回加熱と冷却を繰り返して
蓄熱と放熱を繰り返したが、過冷却度は３℃〜４°Ｃの
範囲で安定しており、本実施例の蓄熱材が十分蓄熱材と
しての機能を有しているこ°とが確認できた。
比較例１
ＮａＣＨ３ＣＯ０・３ＨＯ６００ｌｉｔとｃｏ（ＮＦ２
）２３６０ｇよりなる混合物を実施例１と同様の容器収
納し、４６℃に加熱して、すべて融解した後、再び冷却
したところ、１０’Ｃまで冷却しても過冷却が破れず、
蓄熱した潜熱を取り出せなかった。
）２３６０ｇよりなる混合物を実施例１と同様の容器収
納し、４６℃に加熱して、すべて融解した後、再び冷却
したところ、１０’Ｃまで冷却しても過冷却が破れず、
蓄熱した潜熱を取り出せなかった。
比較例２
ＮａＣＨ３Ｃｏｏ・３Ｈ２ｏ８ｏｏｇ１１！：ＮＨ２ｃ
２（２α（Ｅｌ ５０ｇよりなる混合物を実施例１と同
様の容器収納し、６０ ’Ｃに加熱して、すべて融解し
た後、再び冷却したところ、３０″Ｇまで冷却しても過
冷却が破れず、蓄熱した潜熱を取り出せなかった。
２（２α（Ｅｌ ５０ｇよりなる混合物を実施例１と同
様の容器収納し、６０ ’Ｃに加熱して、すべて融解し
た後、再び冷却したところ、３０″Ｇまで冷却しても過
冷却が破れず、蓄熱した潜熱を取り出せなかった。
比較例３
ＮａＣＨＣｏｏ ・３Ｈ２０９００ｇとＣＨ３（ＮＦ２
）ＣＨＣＯＯＨｓＯｇよりなる混合物を実施例１と同様
の容器収納し、６６℃に加熱して、すべて融解１７ペー
ジ した後、再び冷却したところ、４０℃まで冷却しでも過
冷却が破れず、蓄熱した潜熱を取り出せなかった。
）ＣＨＣＯＯＨｓＯｇよりなる混合物を実施例１と同様
の容器収納し、６６℃に加熱して、すべて融解１７ペー
ジ した後、再び冷却したところ、４０℃まで冷却しでも過
冷却が破れず、蓄熱した潜熱を取り出せなかった。
以上実施例で示したように、本発明の蓄熱材はＮａＣＨ
Ｃｏｏ・３Ｈ２０と他の物質との共晶を主成分とする系
に、結晶核形成材として、Ｎａ４Ｐ２Ｏ７゜Ｎａ４Ｐ２
０□・１ｏＨ２０，Ｎａ５ＨＰ２ｏ７．Ｎａ２Ｈ２Ｐ２
Ｑ７゜およびＮａＨ３Ｐ２ｏ７のうちの少なくとも一つ
を加えた混合物であるので、過冷却をほとんど示さない
安定した吸放熱性能を有し、安価でかつ蓄熱量の大きな
ものとなっている。そして、上記実施例ではこれらの結
晶核形成材を単独で使用した場合のみ示しだが、その複
数種を組合せて使用しても、同等の作用効果を得ること
ができるものである。
Ｃｏｏ・３Ｈ２０と他の物質との共晶を主成分とする系
に、結晶核形成材として、Ｎａ４Ｐ２Ｏ７゜Ｎａ４Ｐ２
０□・１ｏＨ２０，Ｎａ５ＨＰ２ｏ７．Ｎａ２Ｈ２Ｐ２
Ｑ７゜およびＮａＨ３Ｐ２ｏ７のうちの少なくとも一つ
を加えた混合物であるので、過冷却をほとんど示さない
安定した吸放熱性能を有し、安価でかつ蓄熱量の大きな
ものとなっている。そして、上記実施例ではこれらの結
晶核形成材を単独で使用した場合のみ示しだが、その複
数種を組合せて使用しても、同等の作用効果を得ること
ができるものである。
また、ＮａＣＨＣＯｏ・３Ｈ２０と他の物質との２成分
糸の共晶を主成分とする場合のみ示したが、ＮａＣＨ３
Ｃｏｏ・３Ｈ２０とＣＯ（ＮＦ２）２とＮＨ２ＣＨ２Ｃ
ＯＯＨのような３成分系の共晶を主成分とする系に対し
ても、これらの結晶核形成材は十分効果を有するもので
ある。
糸の共晶を主成分とする場合のみ示したが、ＮａＣＨ３
Ｃｏｏ・３Ｈ２０とＣＯ（ＮＦ２）２とＮＨ２ＣＨ２Ｃ
ＯＯＨのような３成分系の共晶を主成分とする系に対し
ても、これらの結晶核形成材は十分効果を有するもので
ある。
１８７、−ノ
本発明の蓄熱材は、空調用の蓄熱装置だけでなく、蓄熱
式保温器等の蓄熱を利用するあらゆる方第１図から第７
図は、本発明にかかる実施例の蓄熱材を１０００回繰り
返し加熱と冷却を繰り返したときの過冷却度の変化の様
子を示すものである０ 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名１１
図 ／ ／り ｌσθ １０〃、
唾りｊづζし１自１に５（百） 第２図 ／ 、 １０ ／ｌ）
０ ／ｍρ治ｌトリふ？ζＬＴｇＪ、？
（剛 ’ｉ ＩＪ ｊ色し＠ＩＦ（ｎ） 第４図 ２６遅とりｔｌｊｌり’、Ｃ＠） 城 嘴★欧椰と 手続補正書 昭和５７１ｅ＃ＩＯ月２９日 特許庁長官殿 ｌ事件の表示 昭和６６年特許願第 １９７５０３号 ２発明の名称 蓄熱材 ３補正をする者 事件との関係 特 許 出 願 人
任 所 大阪府門真市大字門真１００６番地名 称
（５８２）松下電器産業株式会社代表者 山
下 俊 彦 ４代理人 〒５７１ 住 所 大阪府門真市大字門真１００６番地松下電器
産業株式会社内 ６補正の対象 明細書の発明の詳細な説明の欄 ６、補正の内容 （１）明細書第１１頁第１７〜１８行の「４６ｃａｔｙ
ｙｊをｒ ５４ ｃａｌ／Ｐ」に補正します。
式保温器等の蓄熱を利用するあらゆる方第１図から第７
図は、本発明にかかる実施例の蓄熱材を１０００回繰り
返し加熱と冷却を繰り返したときの過冷却度の変化の様
子を示すものである０ 代理人の氏名 弁理士 中 尾 敏 男 ほか１名１１
図 ／ ／り ｌσθ １０〃、
唾りｊづζし１自１に５（百） 第２図 ／ 、 １０ ／ｌ）
０ ／ｍρ治ｌトリふ？ζＬＴｇＪ、？
（剛 ’ｉ ＩＪ ｊ色し＠ＩＦ（ｎ） 第４図 ２６遅とりｔｌｊｌり’、Ｃ＠） 城 嘴★欧椰と 手続補正書 昭和５７１ｅ＃ＩＯ月２９日 特許庁長官殿 ｌ事件の表示 昭和６６年特許願第 １９７５０３号 ２発明の名称 蓄熱材 ３補正をする者 事件との関係 特 許 出 願 人
任 所 大阪府門真市大字門真１００６番地名 称
（５８２）松下電器産業株式会社代表者 山
下 俊 彦 ４代理人 〒５７１ 住 所 大阪府門真市大字門真１００６番地松下電器
産業株式会社内 ６補正の対象 明細書の発明の詳細な説明の欄 ６、補正の内容 （１）明細書第１１頁第１７〜１８行の「４６ｃａｔｙ
ｙｊをｒ ５４ ｃａｌ／Ｐ」に補正します。
（２）同書第１１頁第１３行のｒ ４ｅ ｃａｌ／ｆ
Ｊをｒ ５４ ｃａｌ／ｌ Ｊに補正します。
Ｊをｒ ５４ ｃａｌ／ｌ Ｊに補正します。
（３）同書第１２頁第８行のｒ ４６ ｃａｔ／ｙ Ｊ
をｒ ６４ ｃ’ａｔ／ｙ Ｊに補正します。
をｒ ６４ ｃ’ａｔ／ｙ Ｊに補正します。
（４）同書第１１頁第１行のｒ ４６ｃａｔ／ｙ Ｊを
ｒ ５３ ｃａｔ／ｙ Ｊに補正します。
ｒ ５３ ｃａｔ／ｙ Ｊに補正します。
（６）同書第１３頁第１８行のｒ ４６ｃａｌ／ｆ Ｊ
をｒ ５３ ｃａｔ／ｙ Ｊに補正します。
をｒ ５３ ｃａｔ／ｙ Ｊに補正します。
（６）同書第１４頁第１３行のｒ ｓ ａ ｃａｌ／ｙ
Ｊをｒ ５ ｅ ｃａｌ／Ｉ Ｊに補正し１す。
Ｊをｒ ５ ｅ ｃａｌ／Ｉ Ｊに補正し１す。
Claims (3)
- （１）酢酸ナトリウム・３水塩（Ｎ ａ ＣＨａ Ｃ０
０・３Ｈ２Ｏ）をｆ成分とする共晶を主成分として、結
晶核形成材として、ピロリン酸ナトリウム（Ｎ ａ ４
Ｐ ２０７） 、ピロリン酸ナトリウム・１０水塩（Ｎ
ａ ４ＰＯ・１ｏＨ２０）ｌピロリン酸ナトリウム・
１水 ７ 素３ナトリウム（Ｎａ３ＨＰ２ｏ７）、ピロリン酸２水
素２ナトリウム、（Ｎａ２Ｈ２Ｐ２０□）、およびピロ
リン酸３水素１ナトリウム（ＮａＨ３Ｐ２０７）からな
る化合物群より選択された少なくとも一つを添加含有さ
せてなることを特徴とする蓄熱材。 - （２）酢酸ナトリウム・３水塩を１成分とする共晶が、
尿素（ＣＯ（ＮＨ２）２）、グリシン（ＮＨ２ＣＨ２Ｃ
ＱｏＨ）ならびに７７ 二／ （ＣＨ３（ＮＨ２） Ｃ
Ｈα℃句のうちの１種以上と、酢酸ナトリウム・３水塩
との共晶であることを特徴とする特許請求の範囲第１項
記載の蓄熱材。 ２−− 。 - （３）酢酸ナトリウム・３水塩をす成分とする共晶を主
成分とする系１ｏｏ重量部に対して、結晶核形成材の配
合量が４０重量部を超えないことを特徴とする特許請求
の範囲第１項記載の蓄熱材。
Priority Applications (6)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19750381A JPS5899696A (ja) | 1981-12-07 | 1981-12-07 | 蓄熱材 |
| US06/395,707 US4426307A (en) | 1981-07-17 | 1982-07-06 | Heat accumulative material |
| EP82303567A EP0070648B1 (en) | 1981-07-17 | 1982-07-07 | Heat accumulative material |
| AU85700/82A AU540264B2 (en) | 1981-07-17 | 1982-07-07 | Heat accumulative material |
| DE8282303567T DE3267154D1 (en) | 1981-07-17 | 1982-07-07 | Heat accumulative material |
| CA000406862A CA1178429A (en) | 1981-07-17 | 1982-07-08 | Heat accumulative material |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP19750381A JPS5899696A (ja) | 1981-12-07 | 1981-12-07 | 蓄熱材 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5899696A true JPS5899696A (ja) | 1983-06-14 |
| JPS6224033B2 JPS6224033B2 (ja) | 1987-05-26 |
Family
ID=16375550
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP19750381A Granted JPS5899696A (ja) | 1981-07-17 | 1981-12-07 | 蓄熱材 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5899696A (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6153386A (ja) * | 1984-08-21 | 1986-03-17 | Hitachi Chem Co Ltd | 蓄熱材 |
| EP0632248A2 (en) * | 1993-06-30 | 1995-01-04 | Japan Pionics Co., Ltd. | Trigger for regenerative substances and regenerative body with the trigger |
Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS57151676A (en) * | 1981-03-17 | 1982-09-18 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | Heat-accumulating material |
| JPS57153079A (en) * | 1981-03-17 | 1982-09-21 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | Supercooling inhibitor and preparation thereof |
-
1981
- 1981-12-07 JP JP19750381A patent/JPS5899696A/ja active Granted
Patent Citations (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS57151676A (en) * | 1981-03-17 | 1982-09-18 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | Heat-accumulating material |
| JPS57153079A (en) * | 1981-03-17 | 1982-09-21 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | Supercooling inhibitor and preparation thereof |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6153386A (ja) * | 1984-08-21 | 1986-03-17 | Hitachi Chem Co Ltd | 蓄熱材 |
| EP0632248A2 (en) * | 1993-06-30 | 1995-01-04 | Japan Pionics Co., Ltd. | Trigger for regenerative substances and regenerative body with the trigger |
| EP0632248A3 (en) * | 1993-06-30 | 1995-04-26 | Japan Pionics | Switch for regenerative substances and regenerative bodies with switch. |
| US5588304A (en) * | 1993-06-30 | 1996-12-31 | Japan Pionics Co., Ltd. | Trigger for regenerative substances and regenerative body with the trigger |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6224033B2 (ja) | 1987-05-26 |
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