JPS58199772A - 耐火物用液状粘結剤 - Google Patents
耐火物用液状粘結剤Info
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L95/00—Compositions of bituminous materials, e.g. asphalt, tar, pitch
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、タール、ピッチ類と相溶性を有するレゾール
タイプのフェノール樹脂を主成分とする液状樹脂とター
ル、ピッチ類を配合した耐火物用液状粘結剤喀：関する
ものである。
タイプのフェノール樹脂を主成分とする液状樹脂とター
ル、ピッチ類を配合した耐火物用液状粘結剤喀：関する
ものである。
従来から、耐火物用粘結剤として広く使用されて来たタ
ール類は一般に残炭率が低く、焼成時に揮発物質が多い
ため、高密度で高強度の耐火物を得るための粘結剤とし
ては不適当である。これに対して最近、普及して来た熱
硬化性のフェノール系樹脂粘結剤は低温から強度の発現
がみられ、残炭率も高いために高密度であって高強度の
耐火物を得やすいという長所をもっているが、その反面
タール、ピッチ粘結剤コストべて高価であり、高温耐酸
化性嘔二劣るという欠点を有している。
ール類は一般に残炭率が低く、焼成時に揮発物質が多い
ため、高密度で高強度の耐火物を得るための粘結剤とし
ては不適当である。これに対して最近、普及して来た熱
硬化性のフェノール系樹脂粘結剤は低温から強度の発現
がみられ、残炭率も高いために高密度であって高強度の
耐火物を得やすいという長所をもっているが、その反面
タール、ピッチ粘結剤コストべて高価であり、高温耐酸
化性嘔二劣るという欠点を有している。
発明者らはフェノール樹脂およびタール、ピッチ類の両
粘結剤がそれぞれ持っている欠点を改善するために鋭意
研究を行なった結果、アンモニア、アミン類から選ばれ
た触媒の存在下に生成したレゾールタイプのフェノール
樹脂を主成分とする液状樹脂（ニタール、ピッチ類を配
合することによって新規な耐火物用液状粘結剤を完成す
るに至った８本発明の液状樹脂）裏、タール、ピッチ類
との相溶性（二極めて優れている。このため、タール、
ピッチ類のフェノール樹脂への配合比率が高くなると共
に耐火物の高温耐酸化性にも十分効果を発揮する。
粘結剤がそれぞれ持っている欠点を改善するために鋭意
研究を行なった結果、アンモニア、アミン類から選ばれ
た触媒の存在下に生成したレゾールタイプのフェノール
樹脂を主成分とする液状樹脂（ニタール、ピッチ類を配
合することによって新規な耐火物用液状粘結剤を完成す
るに至った８本発明の液状樹脂）裏、タール、ピッチ類
との相溶性（二極めて優れている。このため、タール、
ピッチ類のフェノール樹脂への配合比率が高くなると共
に耐火物の高温耐酸化性にも十分効果を発揮する。
本発明の耐火物用液状粘結剤によれば、レゾールタイプ
のフェノール樹脂を主成分とする液状樹脂とタール、ピ
ッチ類との相溶性が優れているため、乾燥強度が高く、
残炭率が大きく、粘結剤コストが低い。などの優れた特
徴を有する耐火物を製造することができた。
のフェノール樹脂を主成分とする液状樹脂とタール、ピ
ッチ類との相溶性が優れているため、乾燥強度が高く、
残炭率が大きく、粘結剤コストが低い。などの優れた特
徴を有する耐火物を製造することができた。
本発明（二よる液状フェノール樹脂粘結剤はアンモニア
、さら嘔：はトリエタノールアミンやトリエチルアミン
などのアミン類の存在下で反応させて生成するが、この
際ナトリウム、カリウム、リテクムなどのアルカリ金属
の酸化物、水酸化物、炭酸塩、カルＶウム、マグネシウ
ム、バリウムなどのアルカリ土類金属の酸化物や水酸化
物が存在してもよい。
、さら嘔：はトリエタノールアミンやトリエチルアミン
などのアミン類の存在下で反応させて生成するが、この
際ナトリウム、カリウム、リテクムなどのアルカリ金属
の酸化物、水酸化物、炭酸塩、カルＶウム、マグネシウ
ム、バリウムなどのアルカリ土類金属の酸化物や水酸化
物が存在してもよい。
これらの触媒のうち、アンモニア、トリエチルアミン、
またはアンモニアと水酸化ナトリウムの組合せ、トリエ
チルアミンと水酸化ナトリウムの組合せが特（−好まし
く使用できる。
またはアンモニアと水酸化ナトリウムの組合せ、トリエ
チルアミンと水酸化ナトリウムの組合せが特（−好まし
く使用できる。
つぎに、本発明の耐火物用液状粘結剤に配合されるター
ル、ピッチ類は、タール、ピップあるいはこれらの混合
物などであって固体、液体の区別は問わない。具体的に
は、石油タール、コールタール、ロードタール、吸収油
、アントラセン油、クレオソート油等のタール類、およ
び石油ピッチ、石炭系の中ピツチや軟ピツチ等のピッチ
類、さらには、１種類あるいは２種類以上のピッチ類を
、１種類あるいは２種類以上のタール類でカットバック
してなるカットバックタール類からなる。
ル、ピッチ類は、タール、ピップあるいはこれらの混合
物などであって固体、液体の区別は問わない。具体的に
は、石油タール、コールタール、ロードタール、吸収油
、アントラセン油、クレオソート油等のタール類、およ
び石油ピッチ、石炭系の中ピツチや軟ピツチ等のピッチ
類、さらには、１種類あるいは２種類以上のピッチ類を
、１種類あるいは２種類以上のタール類でカットバック
してなるカットバックタール類からなる。
本発明では、耐火物用液状粘結剤の液状樹脂とタール、
ピッチ類の配合割合は重量比で９０ ： １０から１０
：９０の範囲内であり、好ましくは、７０：３０から３
０ ： ７０の範囲内である。
ピッチ類の配合割合は重量比で９０ ： １０から１０
：９０の範囲内であり、好ましくは、７０：３０から３
０ ： ７０の範囲内である。
なお、液状樹脂とタール、ピッチ類の配合は予め混合し
ておくことも勿論可能であるが、耐火物用として使用す
る＊＋＝別々喀：添加後混紳して使用しても差しつかえ
ない。
ておくことも勿論可能であるが、耐火物用として使用す
る＊＋＝別々喀：添加後混紳して使用しても差しつかえ
ない。
本発明の耐火物用液状粘結剤の液状樹脂は粘度が２５℃
（：おいて、１〜１０００ボイズであって、好ましくは
、５〜５００ポイズとなるようｔ：ｔｌｌＡ整した樹脂
である。なお、ここで定義する粘度はＢ型粘度針（二よ
り測定した数値である。
（：おいて、１〜１０００ボイズであって、好ましくは
、５〜５００ポイズとなるようｔ：ｔｌｌＡ整した樹脂
である。なお、ここで定義する粘度はＢ型粘度針（二よ
り測定した数値である。
本発明（二よる耐火物用液状粘結剤の液状樹脂を構成す
るレゾールタイプのフェノール樹脂有効成分１００重量
部（二対し、溶剤の配合割合は１００重量部以下の範囲
であって、好ましくは０重量部以下の範囲である。尚、
ここでいうフェノール樹脂有効成分とは、フェノール類
とアルデヒド類とを触媒の存在下１＝反応して得た生成
物そのものをいう。
るレゾールタイプのフェノール樹脂有効成分１００重量
部（二対し、溶剤の配合割合は１００重量部以下の範囲
であって、好ましくは０重量部以下の範囲である。尚、
ここでいうフェノール樹脂有効成分とは、フェノール類
とアルデヒド類とを触媒の存在下１＝反応して得た生成
物そのものをいう。
本発明の耐火物用液状粘結剤の液状樹脂（＝含まれる溶
剤は、沸点が７５℃以上の液状物質である。
剤は、沸点が７５℃以上の液状物質である。
好ましくは、１００℃以上の沸点を有する、エチレング
リコール、ジエチレングリコール、グリセリンなどで代
表される液状物質である。
リコール、ジエチレングリコール、グリセリンなどで代
表される液状物質である。
本発明では、耐火物用液状粘結剤の液状樹脂とタール、
ピッチ類の配合割合が重量比で９０ ： １０よりも液
状樹脂が多い場合は、タール、ピッチ類の実質的な配合
効果が認められないうまた逆に、１０：９０よりもター
ル、ピッチ類が多い場合もフェノール樹脂を主成分とす
る液状樹脂の配合効果が乏しい。
ピッチ類の配合割合が重量比で９０ ： １０よりも液
状樹脂が多い場合は、タール、ピッチ類の実質的な配合
効果が認められないうまた逆に、１０：９０よりもター
ル、ピッチ類が多い場合もフェノール樹脂を主成分とす
る液状樹脂の配合効果が乏しい。
本発明では、耐火物用液状粘結剤の粘度が５℃において
１０００ポイズを上回る場合は、粘度が高すぎるために
耐火物骨材の濡れ性が劣り、また均一分散性が悪い。ま
た１ポイズを下回る場合は粘結剤の不揮発分が少なくな
るため、耐火物の強度が小さく好ましくない。
１０００ポイズを上回る場合は、粘度が高すぎるために
耐火物骨材の濡れ性が劣り、また均一分散性が悪い。ま
た１ポイズを下回る場合は粘結剤の不揮発分が少なくな
るため、耐火物の強度が小さく好ましくない。
次（二、本発明（＝よる耐火物用液状粘結剤の液状樹脂
（＝含まれるレゾールタイプフェノール樹脂有効成分１
００重量部（二対し溶剤の配合割合が１００重量部を越
える場合は液状粘結剤の残炭率が小さくなり、また、耐
火物の強変にもよい結果を及ぼさない。
（＝含まれるレゾールタイプフェノール樹脂有効成分１
００重量部（二対し溶剤の配合割合が１００重量部を越
える場合は液状粘結剤の残炭率が小さくなり、また、耐
火物の強変にもよい結果を及ぼさない。
また、本発明による耐火物用液状粘結剤の液状樹脂に含
まれる溶剤の沸点が常圧において７５℃を下回る場合は
、常温下での溶剤の揮発性が大きいため、耐火物製造時
の混線坏土の状態の変化が大きく不安定である。
まれる溶剤の沸点が常圧において７５℃を下回る場合は
、常温下での溶剤の揮発性が大きいため、耐火物製造時
の混線坏土の状態の変化が大きく不安定である。
本発明（二よる耐火物用液状粘結剤の用途は、焼成また
は、不焼成の定形耐火物、あるいはまた、ラミング材、
吹付は材、圧入材、流込み材、モルタル材などの不定形
耐火物である。
は、不焼成の定形耐火物、あるいはまた、ラミング材、
吹付は材、圧入材、流込み材、モルタル材などの不定形
耐火物である。
本発明の耐火物用液状粘結剤あ液状樹脂媚二含ま° れ
るレゾールタイプのフェノール樹脂有効成分は、使用す
るフェノール類とアルデヒド類のモル比を特（＝限定し
ないが、好ましくは、１ ： ０．８〜１．５の範囲内
（＝ある。樹脂の形状は、液状や固形の区別を問わない
。このレゾールタイプフェノール樹脂有効成分を製造す
るため（二使用するフェノール類（二は、フェノール、
クレゾール、キレレノール、エチルフェノール、プロピ
ルフェノール、プロペニルフェノール、ブチルフェノー
ル、オクテルブエノール、ノニルフェノール、フェニル
フェノール、カテコール、レゾルシン、ハイドロキノン
、およびビスフェノールＡなどがあり、またこれらのフ
ェノール類を製造する時の副生物を伴うことも、本発明
の実施（＝含まれるうむしろ、これらの副生物の存在下
で本発明の有効性が、さらに、助長されることもある。
るレゾールタイプのフェノール樹脂有効成分は、使用す
るフェノール類とアルデヒド類のモル比を特（＝限定し
ないが、好ましくは、１ ： ０．８〜１．５の範囲内
（＝ある。樹脂の形状は、液状や固形の区別を問わない
。このレゾールタイプフェノール樹脂有効成分を製造す
るため（二使用するフェノール類（二は、フェノール、
クレゾール、キレレノール、エチルフェノール、プロピ
ルフェノール、プロペニルフェノール、ブチルフェノー
ル、オクテルブエノール、ノニルフェノール、フェニル
フェノール、カテコール、レゾルシン、ハイドロキノン
、およびビスフェノールＡなどがあり、またこれらのフ
ェノール類を製造する時の副生物を伴うことも、本発明
の実施（＝含まれるうむしろ、これらの副生物の存在下
で本発明の有効性が、さらに、助長されることもある。
一方、アルデヒド類としては、ホルムアルデヒド、パラ
ホルムアルデヒド、トリオキサン、ポリオキシメチレン
、アセトアルデヒドなどを使用することができ、要は、
アルデヒドを所望する量だけ発現する組成物でさえあれ
ば、この発明の目的（：任意Ｃ二使用してよい。
ホルムアルデヒド、トリオキサン、ポリオキシメチレン
、アセトアルデヒドなどを使用することができ、要は、
アルデヒドを所望する量だけ発現する組成物でさえあれ
ば、この発明の目的（：任意Ｃ二使用してよい。
以下、本発明を実施例によって詳細（二説明するが、本
発明は実施例（二よって限定されるものではない。また
、この実施例および比較例（二記載されている「部」お
よび１％」はすべて「重量部」および「重［１を示す。
発明は実施例（二よって限定されるものではない。また
、この実施例および比較例（二記載されている「部」お
よび１％」はすべて「重量部」および「重［１を示す。
実施例１゜
攪拌機、還流冷却器および温度針付きの樹脂反応装置（
：フェノール３６０部および３７％ホルマリン３１１部
を仕込み、２８％アンモニア水１５部を添加して、徐々
（二昇湿させた。温度が１００℃に到達後、加分間還流
反応させて、６０〜８０ｍ＋＋ａＨｇ の減圧下で脱水
反応を行なった。内温か８０’Ｃ（二なった後、その温
度で加分間加熱し、レゾールタイプフェノール樹脂有効
成分４８０部を得た。その後、常圧に戻してエチレング
リコール１２０部を添加混合して、レゾールタイプフェ
ノール樹脂有効成分１００部に対する溶剤の配合割合が
四部となる液状樹脂とした。この液状樹脂は、２５Ｃに
おいて粘度が１４９ポイズ、ｐＨが７．７であった。
：フェノール３６０部および３７％ホルマリン３１１部
を仕込み、２８％アンモニア水１５部を添加して、徐々
（二昇湿させた。温度が１００℃に到達後、加分間還流
反応させて、６０〜８０ｍ＋＋ａＨｇ の減圧下で脱水
反応を行なった。内温か８０’Ｃ（二なった後、その温
度で加分間加熱し、レゾールタイプフェノール樹脂有効
成分４８０部を得た。その後、常圧に戻してエチレング
リコール１２０部を添加混合して、レゾールタイプフェ
ノール樹脂有効成分１００部に対する溶剤の配合割合が
四部となる液状樹脂とした。この液状樹脂は、２５Ｃに
おいて粘度が１４９ポイズ、ｐＨが７．７であった。
上記の液状樹脂（＝第２表記載の割合で、石炭タールを
添加混合した液状粘結剤について、試験管中で２００℃
に加熱した時のゲル化物の状態を観察し、かつ、残炭率
を測定した。
添加混合した液状粘結剤について、試験管中で２００℃
に加熱した時のゲル化物の状態を観察し、かつ、残炭率
を測定した。
実施例２゜
実施例１と同様の樹脂反応装置にフェノール３６０部、
および３７％ホルマリン４０４部を仕込み、トリエチル
アミン１．８部と５０％水酸化ナトリクム水溶液３．６
部を添加して徐々仁昇温させた。その後実施例１と同様
（二反応を継続してレゾールタイプフェノール樹脂有効
成分５００部を得た。その後、常圧Ｉ：戻してジエチレ
ングリコール２００部を添加混合して、レゾールタイプ
フェノール樹脂有効成分１００部に対し、溶剤の配合割
合が４０部液状樹脂とした。この液状樹脂は、怒℃にお
いて粘度が、１８０ボイズ、ｐＨが８．４であった。
および３７％ホルマリン４０４部を仕込み、トリエチル
アミン１．８部と５０％水酸化ナトリクム水溶液３．６
部を添加して徐々仁昇温させた。その後実施例１と同様
（二反応を継続してレゾールタイプフェノール樹脂有効
成分５００部を得た。その後、常圧Ｉ：戻してジエチレ
ングリコール２００部を添加混合して、レゾールタイプ
フェノール樹脂有効成分１００部に対し、溶剤の配合割
合が４０部液状樹脂とした。この液状樹脂は、怒℃にお
いて粘度が、１８０ボイズ、ｐＨが８．４であった。
以下、実施例１と同様（二液状粘結側とした後、ゲル化
物の状ヤを御察し、かつ、残炭率を測定した。
物の状ヤを御察し、かつ、残炭率を測定した。
実施例３゜
実施例２で得た液状樹脂に、石炭ピッチをクレオソート
油を用いて重量比で１：１となるように割ったカットバ
ックタールを添加混合して液状粘結剤とした。
油を用いて重量比で１：１となるように割ったカットバ
ックタールを添加混合して液状粘結剤とした。
以下、実施例１と同様にして、ゲル化物の状態を観察し
、かつ、残炭率を測定した。
、かつ、残炭率を測定した。
比較例１゜
実施例１と同様の樹脂反応装置（：フェノール３６０部
および３７％ホルマリン２７９部を仕込み、５０％水酸
化ナトリウム水溶液７．２部を添加して８５℃４で９０
分間反応し、６０〜８０ｗＨｇの減圧下で脱水反応を行
なった。その後、９５℃で鉛分間加熱し、レゾールタイ
プフェノール樹脂有効成分４８０部を得た。その後、常
圧に戻してエチレングリコール１２０部を添加混合して
、レゾールタイプフェノール樹脂有効成分１００部（二
対し、溶剤の配合割合が２５部となる液状樹脂とした。
および３７％ホルマリン２７９部を仕込み、５０％水酸
化ナトリウム水溶液７．２部を添加して８５℃４で９０
分間反応し、６０〜８０ｗＨｇの減圧下で脱水反応を行
なった。その後、９５℃で鉛分間加熱し、レゾールタイ
プフェノール樹脂有効成分４８０部を得た。その後、常
圧に戻してエチレングリコール１２０部を添加混合して
、レゾールタイプフェノール樹脂有効成分１００部（二
対し、溶剤の配合割合が２５部となる液状樹脂とした。
この液状樹脂は３℃（＝おいて粘度が２３ポイズ、ｐＨ
が８．６であった。
が８．６であった。
以ド、実施例１と同様１：液状粘結剤とした後、ゲル化
物の状態を観察し−かつ、残炭率を測定した。
物の状態を観察し−かつ、残炭率を測定した。
比較例２
実施例１と同型の樹脂反応装置Ｃ：フェノール１０００
部および３７％ホルマリン６５０部を仕込み、しゆう酸
８部を添加゛して徐々Ｃ；昇温させた。温度が１００℃
（：到達後、鉛分間還流反応させた後、４０〜６０■Ｈ
ｇの減圧下で脱水反応を行なりた。内温か１５０℃嘔二
なりた時、常圧Ｃ二戻してエチレングリコール７００部
を添加混合して、ノボラックタイプ液状フェノール樹脂
１７５０部を得た。
部および３７％ホルマリン６５０部を仕込み、しゆう酸
８部を添加゛して徐々Ｃ；昇温させた。温度が１００℃
（：到達後、鉛分間還流反応させた後、４０〜６０■Ｈ
ｇの減圧下で脱水反応を行なりた。内温か１５０℃嘔二
なりた時、常圧Ｃ二戻してエチレングリコール７００部
を添加混合して、ノボラックタイプ液状フェノール樹脂
１７５０部を得た。
この液状樹脂は２５℃（：おいて粘度が６ポイズ、ｐＨ
が４．１であった。
が４．１であった。
上記の液状樹脂に所定の割合で石炭タールを添加し、更
に、ヘキサメチレンテトラミンを液状樹脂１００部に対
して９部加えて混合した液状粘結剤について実施例１の
場合と同樺舊ニゲル化物の状態を観察し、かつ、残炭率
を測定した。
に、ヘキサメチレンテトラミンを液状樹脂１００部に対
して９部加えて混合した液状粘結剤について実施例１の
場合と同樺舊ニゲル化物の状態を観察し、かつ、残炭率
を測定した。
実施例１、実施例２、実施例３、比較例１および比較例
２で得た液状粘結剤のゲル化物の状態を観察した結果用
、第１表に示す通りであった。
２で得た液状粘結剤のゲル化物の状態を観察した結果用
、第１表に示す通りであった。
第２表のよう（＝、液状樹脂とタール、ピッチ類の混合
割合が本発明の範囲内嘔：おいては、実施例１、実施例
２、および実施例３の残炭率は、理論値よりも明らか（
二大きな値を示しており、本発明による液状粘結剤の特
徴が十分認められる。
割合が本発明の範囲内嘔：おいては、実施例１、実施例
２、および実施例３の残炭率は、理論値よりも明らか（
二大きな値を示しており、本発明による液状粘結剤の特
徴が十分認められる。
以上
特許出願人 住友デュレズ株式会社
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、 耐火物１：使用する液状粘結剤において、アンモ
ニア、アミン類から選ばれた触媒の存在下に生成したレ
ゾールタイプのフェノール樹脂有効成分と、必要量の溶
剤を含む液状樹脂にタール、ピッチ類を配合した液状粘
結剤。 λ 液状樹脂とタール、ピッチ類の配合割合が重量比で
９０ ： １０から１０：９０の範囲内にある特許請求
の範囲第１項記載の液状粘結剤。 ５２５℃における粘度が１〜１０００ポイズである特許
請求の範囲第１項または第２項記載の液状粘結剤。 歳 レゾールタイプのフェノール樹脂有効成分１００重
量部に対し溶剤の配合割合が１００重量部以下の範囲内
（＝ある特許請求の範囲第１項、第２項または第３項記
載の液状粘結剤。 ＆ 溶剤が常圧において沸点７５℃以上の液状物質であ
る特許請求の範囲第１項、第２項、第３項または第４項
記載の液状粘結剤。 ４ 触媒がアンモニア、アミン類から選ばれた物質の存
在下にアルカリ金属の酸化物、水酸化物、炭酸塩または
、アルカリ土類金属の酸化物や水酸化物を共存させた特
許請求の範囲第１項、第２項、第３項、第４項または第
５項記戦の液状粘結剤。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57082448A JPS58199772A (ja) | 1982-05-18 | 1982-05-18 | 耐火物用液状粘結剤 |
| CA000428314A CA1211877A (en) | 1982-05-18 | 1983-05-17 | Liquid refractory binder |
| US06/496,324 US4501836A (en) | 1982-05-18 | 1983-05-19 | Liquid refractory binder |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57082448A JPS58199772A (ja) | 1982-05-18 | 1982-05-18 | 耐火物用液状粘結剤 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58199772A true JPS58199772A (ja) | 1983-11-21 |
Family
ID=13774801
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57082448A Pending JPS58199772A (ja) | 1982-05-18 | 1982-05-18 | 耐火物用液状粘結剤 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
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| JP (1) | JPS58199772A (ja) |
| CA (1) | CA1211877A (ja) |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JPS60221361A (ja) * | 1984-04-13 | 1985-11-06 | 黒崎窯業株式会社 | 耐火物用組成物 |
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| CN115716753A (zh) * | 2022-11-14 | 2023-02-28 | 太原科技大学 | 一种高炉环保碳质结合剂、制备方法及高炉炮泥 |
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- 1982-05-18 JP JP57082448A patent/JPS58199772A/ja active Pending
-
1983
- 1983-05-17 CA CA000428314A patent/CA1211877A/en not_active Expired
- 1983-05-19 US US06/496,324 patent/US4501836A/en not_active Expired - Fee Related
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Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
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| CA1211877A (en) | 1986-09-23 |
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