JPS58185740A - 核燃料要素 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は核燃料要業に−係り、時にジルコニウム会金系
被横管の応力腐食割れ現象の発生７に＠減化できるよう
にした核燃料ＪＩ！素に関する。

核燃料ｉ！素は通常、第１図に示すように、被接ｆ１内
に複数個の核燃料ベレツ）２に積層収納するとともに被
覆管ｌの両肩−口を端栓３ａ、３ｂで密封したものとな
っている。上記核燃料ベレット２は核分裂性の酸化物Ｓ
科扮末、ｔたとえば長さと直径との比が約１の円柱状ペ
レットに成ｍｙａ結したものである。なお、第１図中４
は被覆管ｌ内にガス溜め用ブレナム５に形成する機能と
、核燃料ベレット２ｔ−安定に支持する機能と金果すス
プリングを示している。

ところで、上記のように構成された核燃料要素において
、被ｄｌｆｌＫは、核燃料ベレット２と冷却材との接触
および化学反応ｔｍ止する機能と、燃料から放出された
放射性核分裂生成物が冷却材中Ｋｍ人するのｔ−Ｉｍ止
する慎ｌヒとが要求される。

したがって、このような慎ＩＪとを満足しない４１櫃′
ｇ１つまり破偵゛Ｕが破損したような場合には、冷却系
プラントの放射能レベルが上昇し、安全を確保するため
に原子炉の４転１＋止させなければならないｍ−となる
。

水冷型原子炉に用いらＡ、６核燃料要素の被潰′θは、
一般にジルコニウムおよびその合金系で形成されている
。ジルコニウムおよびその合金は、中性子吸収断面積が
小さく、かつ、約４００Ｃ以Ｆの温度で強靭で延性が良
く、シかも、冷却材として用いられる水蒸気と反応しな
い安定しｆｃ特性を有している。

しかしながら、現任までの運転経験によ゛ると、ジルコ
ニウムおよびその合金で形成された被覆管にあっても、
中性子照射を受けることによる材料゛強度Ｏ低Ｆおよび
核分裂生成物との化学反応による腐食などの相互作用に
基づ＜＊往側れが発生する。

この上うな埴ましくない現象は次のようにして発生する
ものと考えられる。すなわち、核燃料ベレット２で発生
した熱全被覆管ｌの外弐面に効率よく伝えるには、仮積
ｖ１の内１ｊ４１面と核燃料ベレット２との間に形成さ
れるギャップを約１０ミクロン以下に設定する心安が弗
り、一方、運転時には、核燃料ベレット２が発熱するの
でベレット自身が熱応力で割れ、その破面のくい違いや
、さらには燃焼とともに核燃料ベレット内に夜分ｙ生成
図ＶＣ示すように被４ｆｌが核燃料ベレット２によって
押し拡げられ応力′に５２ける。被ｄＥ管１が受ける自
の周方向の平均直はさほど大きくはないが、核燃料ベレ
ット２に生じたクラック６近傍の遣にはｈ４部的に歪が
巣申し、この歪は降伏応力以上に　　　　′達する。さ
らに、核分裂に伴なって核燃料ベレット２からヨウｊｇ
＆よびヨウ木化合切、セシウムおよびセ／つふ化＆吻な
どの１４★性ガスが発生し、この腐食性ガスは＊ｅｉ＃
１内の自由空間、すなわち、クラック６などに果まる。

つまり、被覆′ｔ　ｉの待に歪が集中している部分近傍
に腐食性ガスが来シ十すい。

一般に、腐食性ガスの雰囲気中で応力（％に降伏応力以
上）が作用すると、材料の延性が低減し、応力腐食割れ
と呼称さｎる脆性破壊現象が発生する。

応力腐食割れＦｉ諷藏、応力、腐食性ガスの１度、ｍ任
ｃＩｔ本、合金の組成、熱処理、加工度などによ−って
も左右さｎその発生メカニズムは単一ではなく明らかで
ない。

本発明の目的は、腐食性ガス中において応力が埋った場
合、ジルコニウム合金系被覆管が応力腐食割れを起こす
確率を大幅に低減で龜、破燻Ｍ率が低い信頼性に富んだ
該燃料ＪＭ木を提供することにある。

本発明の特徴は、被覆ｆｔ−構成する材料として熱力学
的にジルコニウムよシ安定なヨウ化物を形成する元素の
含有率が低いジルコニウム合金を用いた点にある。

まず、応力腐食割れの発生メカニズムについて説明する
。被覆管内面の結晶粒が特定の方向金向い九粒界は、粒
界析出物と核分裂生成物でめるヨウ素（Ｉｌ　）との反
応が活発であシ、いわゆるアクチブバスとなる。この附
近で歪果中金生じると、表面酸化膜が破壊し、この破壊
成分がピットとなって刷れの核が発生する。この初期ク
ラック光漏では、ヨウ素の表面吸着によって界面エネル
ギーが低下し、クラックが伝播ちことが推測される。

そこで、何らかの手段でこの結晶粒界析出物とヨウ素と
の反応速度を低下させるか、ま友は、停止させることが
できｎば、初期クラックの核が発生しないことになシ、
応力腐食割れが発生しなくなる。

ジルカロイ被覆管の結晶粒界には、鉄、クロム、ニッケ
ルの合金元素のほかにアルミニウム、マグネシウム、カ
ルシウムなどが析出している。被覆管内の各元本が３５
００で１モルのヨウ素と反応するときのギブスの生成自
由エネルギー変化は第３図に示しである。第３図からヨ
ウ素とジルコニウムとは反応しやすいが、結晶粒界に析
出すると思われるマグネシウム、カルシウムは、第３図
に３１の符号をつけて示しであるように、ジルコニウム
よりさらにヨウ素と反応しやすいことがわかる。このた
め、ｉｉ’７＊によって被覆′ａに粒が割れが発生し、
そｎが進展してゆくことが考えられる。

そこで、本発鞠においては、ジルコニウムよりヨウ素と
反応しヤすい不Ａ’４１１Ｊｓすなわち、マグネシウム
、カルシウムに含有率が低いジルコニウム庁舎で被覆管
ｔ−構成するように１−１この粒界割れの発生の主要な
原因１ｒ除去するようにした。

以下本発明の一実施例について詳細に説明する。

まず、ジルコニウムの通常の製法であるクロール法によ
ってスポンジジルコニウムを得る。このジルコニウム中
にはマグネシウムおよびカルシラ。

がそれぞれ約１０ｐｐｍ含まれているので、次に、ジル
コニウム中のマグネシウムとカルシウムの含有率を極力
低減化するため、スポンジジルコニウムを一部ヨウ化さ
せてヨウ化ジルコニウムとする。

このヨウ化ジルコニウムを赤熱したタンゲステン線に触
れさせて分解し、赤熱線を中心にジルコニウムの微結晶
を析出させる。この方法はヨード法と呼ばれている。こ
のようにして得られたクリスタルバージルコニウム中の
マグネシウムおよびカルシウムの含有率は、それぞれｌ
ｐｐｍ以下であった。そこで、この母材中に合金元素を
添加してジルカロイを得て、このジルカロイを用いて通
笥の被覆管の製造法にし九がつそ外径１１５２■、板厚
０．８６閤の被覆管に加工し、それを用いて核燃料要素
ｔｍ成した。

このようにヨウ素と反応しやいマグネシウム、カルシウ
ムなどの不、ｓＢ＃の含有４を低減させた被覆管の特性
ｔ−調べるために、被覆管内に中空の核燃料ベレットを
挿入するとともに、核燃料ベレットの中空部に円柱状の
純アルミニウム俸を充填し、ヨウ素１度３ｍｇ／ｃｃ　
Ｘ被覆管部３５０Ｃの謬囲気上でアルミニウム婦を長手
方向に圧縮し、中空の核燃料ベレットを介して被４−＃
に円周方向応力を力口えた。そしてこのときに被覆管に
生じた破断伸びを求め九。その結果、第４図に＃線４２
で示す特性が得られた。一方、比較のために従来の被覆
管を用意し、同様の実験を行った結果を第４図に１１＃
４１で示した。これよシ、ヨウ素と反応しやすい不純物
の含有４を低減させた被覆管は、従来の被覆管より破断
伸びが大きくなることがわかる。なお、本発明に係る核
燃料要素の構成は第１図と同様であり、ここでは説明を
省略する。

上記した本発明に係る核燃料＊木によれば、第４図の結
果から明らかなように、被覆管の応力腐食割れに対する
抵抗力が強く、大きな伸びまで許容し得て、応力腐食割
れを起こす確率を大幅に低減できる。

なお、本発明はジルカロイ−２＃の被覆管に限らず、ジ
ルカロイ−４などの他のジルコニウム合金系で形成され
た被覆管にも適用できる。

以上説明し九ように、本発明によれば、ジルコニウム合
金系被覆管が応力腐食割れを起す確実を大幅に低減でき
、破損確率が低い信頼性に富んだ核燃料４ＩＸとするこ
とができるという効果がある。

【図面の簡単な説明】

図面は本発明全説明するためのもので、第１図は核燃料
要素の縦断面図、第２図は核燃料要素に起こシやすい問
題点を説明するための一部切開した斜視図、第３図は被
覆管材料内部の元素とヨウ素との反応性を示す相対図、
第４図は本発明で用いる被覆管と従来の被覆管の円周方
向応力伸の比較を示すグラフである。 １・・・被４＃ｓ　２・・・核燃料ペレツ）、３ａ、３
ｂ・・・夢　ｌ　圀 夢　、３　図 、ＰＩＬｌ管内の合金り崇あｊ（、ｉ’不純物元票１９
４−

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、ジルコニウム合金系ｄ１．横管内に核燃料ベレット
   が収納さ、れ前記仮ｔＩＬ管の両端−日を密封してなる
   核燃料要素において、前記被接−ｇｔ構成する材料とし
   て熱力学的にジルコニウムよシ安定なヨウ化物を形成す
   る元素の官有率を低減させたジルコニウム合金を用いで
   あることを特徴とする核燃料要素。 ２、前記安定なヨウ化物を形成する元素がマグネシウム
   およびカルシウムであってこれらの官有率ｔ−１１）　
   Ｉ）ｍ以下に低減させである籍許祷求の範囲第１項記載
   の核燃料要素。