JPS639187B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は核燃料ペレツトを装填する被覆管の製
造方法に関する。

従来、酸化ウランあるいは酸化プルトニウムを
含有した核燃料ペレツトを、ジルコニウム合金で
被覆した核燃料要素において、被覆管の破損事故
は主に水素が原因であると考えられていた。この
水素は核燃料ペレツトを製造する際に除去されず
に潜在していた水分が分解して生成されるものと
考えられ、従来は水蒸気ゲツターを被覆管内に装
填することにより水素の発生を軽減させる方策が
採られていた。しかし核燃料開発の研究が進むに
つれて水素脆化による破損の他に燃料の核分裂生
成物である沃素ガスあるいはセシウムガスによる
被覆管の応力腐蝕割れも、被覆管破損の大きな原
因であることが分つてきた。

このような応力腐蝕割れ防止策として、従来は
原子炉運転初期に出力上昇速度を落して運転し、
被覆管に急激な応力が加わらない様に運転してい
るが、近年、原子力発電の比重が高まるにつれて
原子炉の経済的高効率運転が切望され、急速立上
り、負荷変動の追従など過酷な運転条件下でも、
核燃料ペレツトと被覆管との機械的な相互作用を
低減させ、核分裂生成物による被覆管の応力腐蝕
割れを低減させる次のような構造が開発されてい
る。例えばジルコニウム合金からなる被覆管の内
面に、ライニング、電気メツキ、一体押出し、な
どの手法により銅、ニツケル、鉄、アルミニウ
ム、ニオブ、モリブデン、クロム、およびこれら
の合金、またはシリカなどからなる金属保護層を
設けたジルコニウム合金複合被覆管、あるいは、
前記金属保護層とジルコニウム合金からなる被覆
管との間に拡散障壁層を介在させた複合被覆管な
どがある。

しかしながら、このような構造の被覆管は、製
造中、例えば電気メツキ法によると、水素化合物
の巻込みのため水素脆化を誘発したり、あるいは
長時間高温度条件下で原子炉を運転中に脆弱な拡
散層が発生し、またあるものは内面保護層の中性
子吸収断面積が大きく中性子経済に負の効果をも
たらすなど種々の欠点があつた。

本発明は、かかる従来の欠点を改善するために
なされたもので、核燃料ペレツトと被覆管との機
械的相互作用を緩和すると共に、核燃料の核分裂
生成ガスによるジルコニウム合金被覆管の応力腐
蝕割れを防止し、且つ長時間の高温運転下におい
ても拡散による脆弱な中間層の発生がなく、しか
も中性子経済からも有利なジルコニウムライナ付
被覆管の製造方法を提供することを目的とするも
のである。

即ち本発明は、ジルコニウムクリスタルバー及
びスポンジジルコニウムを溶解してなるライナ素
材を中空に加工して300ppm乃至600ppmの酸素濃
度を有するライナビレツトとし、このライナビレ
ツトをジルコニウム合金よりなる被覆管本体ビレ
ツトの内部に嵌合して複合ビレツトを形成し、さ
らにこの複合ビレツトに熱間押出し加工及び圧延
を施してなることを特徴とするジルコニウムライ
ナ付被覆管の製造方法である。

以下、本発明を図面を参照して更に詳細に説明
する。

第１図は本発明に係る核燃料要素の一実施例を
示す縦断面図である。このジルコニウムライナ付
被覆管の製造方法によつて作製された核燃料要素
は被覆管１の内部にペレツト状に形成された、例
えば酸化ウランあるいは酸化プルトニウムなどの
核燃料ペレツト２が複数個積層装填され、更にこ
の核燃料ペレツト２は前記被覆管１の上部端栓３
に一端が当接したスプリング４により固定されて
いる。前記被覆管１はジルコニウム合金で形成さ
れ、更にこの被覆管１の内面にはジルコニウムク
リスタルバー及びスポンジジルコニウムを溶解し
てなるライナ素材がさらに加工されて形成された
保護層５が一体に接合されて複合管６を形成して
いる。第２図は第１図に示す核燃料要素の横断面
を拡大して示すもので、前記保護層５はその酸素
濃度ｘが300ppm乃至600ppmのうちの任意の値に
なつている。この保護層５の厚さは特に限定され
ず製管加工が容易な範囲で何れでも良いが、望ま
しくは被覆管１の平均厚さの1/20〜1/3の範囲が
望ましい。なお被覆管１はプレナム８を設けてそ
の下端を下部端栓７で密閉されている。

保護層５はその高純度ジルコニウムに含有する
酸素の濃度が第４図に示す様に機械的性質に大き
な影響を及ぼし、第５図に示す様に核分裂生成物
であるヨウ素に対する腐蝕性にも大きな影響を及
ぼす。

なお第４図は酸素濃度に対する引張強さ（曲線
１０）、耐力（曲線１１）および伸び（曲線１２）
を示す。第５図は酸素濃度に対する腐蝕速度（曲
線１３）と直径破断歪（曲線１４）とを示す。第
５図に示す腐蝕速度は400℃、0.1Torr、I₂の条件
の場合に得られた値である。ジルコニウム合金の
核分裂生成ガスによる応力腐蝕割れを低減させる
のに、核燃料と被覆管の相互作用を緩和する応力
緩和の目的には酸素濃度が低い方が良く（第４
図）耐食性向上の為には酸素濃度が多い方がよい
（第５図）。即ち、応力腐蝕割れの低減には最適の
酸素濃度があり、それは300ppm乃至600ppmの酸
素含有量と見なせる。第５図にはヨウ素雰囲気中
での中子拡管試験での直径破断歪と酸素濃度との
関係を示したが300〜600ppmの範囲の酸素含有量
のところで破断歪が最大値を示している。

次に300〜600ppmの酸素を含有する高純度ジル
コニウムより成る保護層を有するジルコニウムラ
イナ付被覆管の製造方法について述べる。市販の
高純度ジルコニウムはスポンジジルコニウム（酸
素濃度800〜1500ppm）と沃化物法で作つた結晶
棒（ジルコニウムクリスタルバー）（酸素濃度約
50ppm）とがある。先づ例えば800ppm酸素濃度
スポンジジルコニウムを溶接及びプレス加工によ
り電極を作成し、50ppm酸素含有ジルコニウムク
リスタルバーと合わせて真空アーク溶解にてライ
ナ素材となるインゴツトを作成する。なお
500ppmの酸素含有量のライナ素材を作る場合に
はスポンジジルコニウムとクリスタルバーとの割
合は６：４である。該インゴツトは必要があれば
再溶解の上約800℃の熱間鍛造及びその後の庇取
りを含めた皮むき加工により円柱状のビレツト素
材を得る。このビレツト素材を中空に加工し、ラ
イナビレツトに仕上げる。このライナビレツトは
被覆管本体ビレツトの内部に嵌合し、嵌合したビ
レツトの両端面の本体とライナビレツトとの境界
部を例えばエレクトロビーム溶接により一体化す
る。該複合ビレツトは熱間押し出し後数回の圧延
により、500ppmの酸素含有量のジルコニウムラ
イナ付被覆管となる。この被覆管の内に核燃料ペ
レツトを装着し、所定の工程を経て核燃料要素が
得られる。

上記構造の核燃料要素によれば、被覆管１の内
面に純ジルコニウム管からなる保護層５を複合す
ることによりこの保護層５が障壁となり燃料の核
分裂生成物である沃素ガスやセシウムガスから被
覆管１を保護することができる。更に保護層５は
純ジルコニウムであるが、加工度を大きくること
によりジルコニウム合金と同等の粒径にそろえる
ことが可能であり、しかも純ジルコニウムである
ためジルコニウム合金に比較して軟質なので、核
燃料ペレツト２の膨張や変形により被覆管１の内
壁面に加わる応力集中に対して保護層５が緩衝材
となり機械的相互作用を緩和させることができ
る。

この保護層５は高純度ジルコニウムの酸素濃度
が300〜600ppmの範囲で、第５図曲線１４に示す
ように、上記の効果を更に高める。

従つて、前述の如く保護層５が耐蝕性に優れて
いると共に、被覆管１に加わる応力を緩和できる
ことから、これらの相乗作用によつて核分裂生成
物である沃素ガスやセシウムガスによる応力腐蝕
割れを阻止することができる。

また苛酷な高温下長時間の原子炉運転条件によ
つても保護層５と被覆管１との間に、拡散による
脆弱な中間層が生成されず、従来の構造に比べて
強度的にも優れている。

更に保護層５が純ジルコニウムで形成されてい
ることから中性子吸収断面積が小さく、中性子経
済からも、従来の他の金属による保護層に比べて
有利である。

第３図は本発明の他の実施例に係る核燃料要素
を示すもので、ジルコニウム合金からなる被覆管
１の内面全周に長手方向に沿つた縦溝９が形成さ
れ、ここに純ジルコニウム管からなる保護層５が
一体に被着されたものである。

これはジルコニウム合金からなる本体ビレツト
の内面全周に縦溝９を形成した後、この内側に、
酸素濃度を所定の範囲に調整した溶解鍛造後の純
ジルコニウムからなる中空スリーブを嵌挿して複
合ビレツトを形成し、以後、通常の押出し加工に
より製管して複合管６とするものである。

この方法では、複合ビレツトの押出し加工の際
に、ジルコニウム合金からなる硬い本体ビレツト
の縦溝９が、軟らかい純ジルコニウムからなる中
空スリーブの外面に食い込み、接触部の溝山と側
面に強い摩擦力が働き、両者の表面の薄い酸化被
膜が局部的に破れて活性化し、更に押出し加工を
行なうことにより、強固に密着接合した複合管６
を得ることができる。

以上説明した如く、本発明によれば、ジルコニ
ウムクリスタルバー及びスポンジジルコニウムを
用いることでそれぞれの条件に最も適した酸素濃
度を有するジルコニウムライナーが付設された被
覆管を得ることができ、これより核燃料ペレツト
と被覆管との機械的相互作用を緩和すると共に、
核燃料の核分裂生成ガスによるジルコニウム合金
被覆管の応力腐蝕割れを防止し、且つ長時間の高
温運転下においても拡散による脆弱な中間層の発
生がなく、しかも中性子経済からも有利な核燃料
要素を得ることができるものである。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に係る製造方法による核燃料要
素の一実施例を一部切欠して示す縦断面図、第２
図は第１図の核燃料要素を拡大して示す横断面
図、第３図は本発明の他の実施例に係る核燃料要
素を示す横断面図、第４図は本発明に係る被覆管
の保護層を構成する純ジルコニウムの酸素濃度と
機械的性質の関係を示す曲線図、第５図は同上の
純ジルコニウムの酸素濃度とヨウ素による腐蝕量
との関係および酸素濃度と直径破断歪との関係を
示す曲線図である。 １…被覆管、２…核燃料ペレツト、３…上部端
栓、４…スプリング、５…保護層、６…複合管、
７…下部端栓、８…プレナム、９…縦溝。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ ジルコニウムクリスタルバー及びスポンジジ
   ルコニウムを溶解してなるライナ素材を中空に加
   工して300ppm乃至600ppmの酸素濃度を有するラ
   イナビレツトとし、このライナビレツトをジルコ
   ニウム合金よりなる被覆管本体ビレツトの内部に
   嵌合して複合ビレツトを形成し、さらにこの複合
   ビレツトに熱間押出し加工及び圧延を施してなる
   ことを特徴とするジルコニウムライナ付被覆管の
   製造方法。