JPS60122385A - 核燃料要素 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は核燃料ベレットを装填してなる被覆管の構造を
改良した核燃料要素に関する。

従来、酸化ウランあるいは酸化プルトニウムな含有した
核燃料ベレットを、ジルコニウム合金で被接した核燃料
要素において、被覆管の破損事故は王に水素が原因であ
ると考えられていた。この水素は核燃料ベレットを製造
する際に除去されずに潜在していた水分が分解して生成
されるものと考えられ、従来は水蒸気ゲッターを被覆管
内に装填することにより水素の発生を軽減させる方策が
採られていた。しかし核燃料開発の研究が進むにつれて
水素脆化による破損の他に燃料の核分裂生成物である沃
素ガスあるいはセシウムガスによる被覆管の応力腐蝕割
れも、被榛管破損の大きな原因であることが分ってきた
。

このような応力腐蝕割れ防止策として、従来は原子炉運
転初期に出力上昇速度を落して運転し、被覆管に急派な
応力が加わらない様に運転しているが、近年、原子力発
電の比重が高まるにつれて原子炉の経済的高効率運転が
切望され、急速立上り、負荷変動の追従など過酷な運転
条件下でも、核燃料ベレットと被覆管との機械的な相互
作用を低減させ、核分裂生成物による被覆管の応力腐蝕
割れを低減させる次のような構造が開発されている。例
えばジルコニウム合金からなる被覆管の内面に、ライニ
ング、を気メッキ、一体押出し、などの手法により銅、
ニッケル、鉄、アルミニウム。

ニオブ、モリブデン、クロム、およびこれらの合金また
はシリカなどからなる金属保睦層を設けたジルコニウム
合金複合被覆管、あるいは、前記金属保＠層とジルコニ
ウム合金からなる被覆管との間に拡散障壁層を介在させ
た複合被覆管などがある。

しかしながら、このような構造の被覆管は、製造中、例
えば電気メツキ法によると、水素化合物の巻込みのため
水素脆化を誘発したり、あるいは長時間部温度条件下で
原子炉を運転中に脆弱な拡散層が発生し、またあるもの
は内面保護層の中性子吸収断面積が大きく中性子経済に
負の効果をもたらすなど種々の欠点があった。

また特開昭５１−６９７９５号公報には、核燃料物質が
内面に純ジルコニウムを配したジルコニウム合金により
被覆された核燃料要素の開示がなされている。本発明は
その改良であり純ジルコニウムに積極的に所定の濃度の
酸素を含有させかつ集合組織を一定の面に揃えることに
よって、核燃料ペレットと被覆管との機械的相互作用を
緩和すると共に、核燃料の核分裂生成ガスによるジルコ
ニウム合金被覆管の応力腐蝕割れを防止し、且つ長時間
の高温運転下においても拡散による脆弱な中間層の発生
がなり、シかも中性子経済からも有利な核燃料要素を提
供することを目的とするものである。

即ち、本発明はジルコニウム合金からなる被＆管内に核
燃料ペレットを装填し密封してなる核燃料要素に於て前
記被覆管の内面に５０ｐｐｍを越え８００ｐｐｍ未満の
酸素濃度を有しかつ集合組織を（０００１）面に揃えた
純ジルコニウム管から成る保睦層を設けて一体に接合し
たことを特徴とする核燃料要素を提案する。

以下、本発明を図面を参照して更に詳細に説明する。

第１図は本発明に係る核燃料要素の一実施例を示す縦断
面図である。この核燃料要素は被覆管１の内部にペレッ
ト状に形成された、例えば酸化ウランあるいは酸化プル
トニウムなどの核燃料ペレット２が複数個積層装填され
、更にこの核燃料ペレット２は前記被梳管１の上部端栓
３に一端が当接したスプリング４により固定されている
。前記被覆管１はジルコニウム合金で形成され、更にこ
の被榛管１の内面には純ジルコニウム管からなる保護層
５が一体に接合されて複合管６を形成している。第２図
は第１図に示す核燃料要素の横断面を拡大して示すもの
で、前記純ジルコニウム管からなる保穫層５けその酸素
濃度Ｘが５０＜　Ｘ　＜　８００ｐｐｍのうちの任意の
値になっており集合組織は（０００１）面に揃えられて
いる。この保睦層５の厚さは特に限定されず製管加工が
容易な範囲で何れでも良いが、望ましくは被覆管１の平
均厚さの捗０〜怪の範囲が望ましい。なお被覆管１はプ
レナム８を設けてその下端を下部端栓７で密閉されてい
る。

保膿Ｍ５はその高純度ジルコニウムに含有する酸素の濃
度が第４図に示す様に機械的性質に太きな影響を及ぼし
、第５図に示す様に核分裂生成物であるヨウ素に対する
腐蝕性にも大きな影響を及ばず。

なお第４図は酸素濃度に対する引張強さく曲線１０　）
　、耐力（曲線１１）および伸び（曲線１２　）を示す
。第５図は酸素濃度に対する腐蝕速度（曲線１３）と直
径破断歪（曲線１４）とを示す。第５図に示す腐蝕速度
は４００℃、Ｑ、ｌ　Ｔｏｒｒ　１１９　（２）条件の
場合ニ得られた値である。ジルコニウム合金の核分裂生
成ガスによる応力腐蝕割れを低減させるのに、核燃料と
被覆管の相互作用を緩和する応力緩和の目的には酸素濃
度が低い方が良く（第４図）耐食性向上の為には酸素濃
度が多い方がよい（第５図）。

即ち、応力腐蝕割れの低減には最適の酸素濃度があり、
それは５０ｐｐｍを越え８００ｐｐｍ未満の酸素含有量
と見なせる。第５図にはヨウ素雰囲気中での中子拡管試
験での直径破断歪と酸素濃度との関係を示したが３００
〜６００ｐｐｍの範囲の酸素含有量のところで破断歪が
最大値を示している。

第６図は純ジルコニウムに含まれる酸素濃度とその結晶
粒との関係を表した特性図である。図に示されたように
おる一定の製置において加工度による斜線部のような幅
が生じげしても酸素濃度が高くなるにしたがって粒径は
小さくなりたとえばジルカロイ−２の平均粒径３．８〜
４．６μｍに近づく。

本発明において問題としている応力腐蝕割ｎＨ１純ジル
コニウムの粒界においてくいとめられることが確認され
ている。よって粒径の小さい方が同一の厚さの純ジルコ
ニウム層では粒界の数が多くなるので、たとえ腐妙が進
んでもより上層部で腐蝕をくいとめることが可能になる
。そしてこのような浅い腐蝕が数多く発生することで応
力を緩和し、さらには管の破断じいたるジルコニウム合
金層へ達するような亀裂の発生を防いでいる。

次に所定の濃度の酸素を含有し、（０００１）面に集合
紐締を揃えた高純度ジルコニウムより成る保護層を有す
るジルコニウムライナ付被覆管の製造方法について述べ
る。市販の高純度ジルコニウムはスポンジジルコニウム
（酸素濃度８００〜１５００ｐｐｍ）と沃化物法で作っ
た結晶棒（クリスタルバー）（酸素濃度約５０ｐｐｍ　
）とがある。先づ例えば８００ｐｐｍ酸素濃度スポンジ
ジルコニウムを溶接及びプレス加工により電極を作成し
、５ｏｐｐｍ酸素含有クリスタルバーと合わせて真空ア
ーク溶解にてインゴットを作成する。なお５００ｐｐｍ
の酸素含有量のライナ素材を作る場合にはスポンジジル
コニウムとクリスタルバーとの割合は６：４である。

該インゴットは必要があれば再溶解の上約８ｏｏ℃の熱
間鍛造及びその後の庇取りを含めた皮むき加工ｉ：！ｔ
）円柱状のビレット素材を得る。このビレット素材を中
空に加工し、ライナビレットに仕上げる。このライナビ
レットは被精管本体ビレットの内部に嵌合し、嵌合した
ビレットの両端面の本体とライナビレットとの境界部を
例えばエレクトロビーム溶接により一体化する。該複合
ビレットは熱間押出し俵数回の圧延により、　５００　
ｐｐｍの酸素含有量のジルコニウムライナ付被覆管トな
る。

この被覆管の内に核燃料ベレットを装着し、所定の工程
を経て核燃料要素が得られる。

原子炉の過酷な運転により被覆管に応力腐蝕割れが発生
すると局部的に応力集中が緩和され、発生した亀裂が伝
播しにくい結晶方位の結晶粒ではそ１１１以上の伝播が
起こりにくい。この亀裂が伝播しにくい結晶方位は（ｏ
ｏｏｉ）面に垂直な方向なので、純ジルコニウムより成
る保護層を設けた被覆管の内面を（０００１）面に揃え
ると発生した亀裂は伝播しにくくなるがその為には上記
熱間押出し後に行なう複数回の冷間圧延と中間焼鈍工程
に於て冷間加工率を制御することにより達成できる。

上記構造の核燃料要素によれは、被覆管ｌの内面に純ジ
ルコニウム管からなる保護層５を複合することによりこ
の保一層５が障壁となり燃料の核分裂生成物である沃素
ガスやセシウムガスから被覆管１を保睦することができ
る。更に保ｆｌＪ＊５Ｆｉ。

純ジルコニウムであるが、加工度を大きくすることによ
りジルコニウム合金と同等の粒径にそろえることが可能
であり、しかも純ジルコニウムであるためジルコニウム
合金に比較して軟質なので、核燃料ペレット２の膨張や
変形により被覆管１の内壁面に加わる応力集中に対して
保護層５が緩衝材となり機械的相互作用を緩和させるこ
とができる０ この保醗層ＳＦｉ高純度ジルコニウムの酸素濃度が２０
０〜６５０ｐｐｍさらに好ましく　ｔｒｉ　３００〜６
００ｐｐｍの範囲で、第５図曲ｍ１４に示すように、上
記の効果を更に高める。

従って、前述の如く保護層５が耐蝕性に優れていると共
に、被覆管１に加わる応力を緩和できることから、これ
らの相乗作用によって核分裂生成物である沃素ガスやセ
シウムガスによる応力腐蝕割れを阻止することができる
。

また苛酷な高温下長時間の原子炉運転条件によっても保
役層５と被覆管１との間に、拡散による脆弱な中間層が
生成されず、従来の構造に比べて強度的にも優れている
。

更に保護層５が純ジルコニウムで形成されていることか
ら中性子吸収断面積が小さく、中性子経済からも、従来
の金属にょる保護層に比べて有利である。

第３図は本発明の他の実施例に係る核燃料要素を示すも
ので、ジルコニウム合金からなる被覆管１の内面全周に
長手方向に沿った縦溝９が形成され、ここに純ジルコニ
ウム管からなる保瞳層５が一体に被着されたものである
。

これはジルコニウム合金からなる中空ビレットの内面全
周に縦溝９を形成した後、この内側に、酸素濃度を所定
の範囲に調整した溶解鍛造後の純ジルコニウムからなる
中空スリーブを嵌挿して複合ビレットを形成し、以後、
通常の押出し加工により製管して複合管６とするもので
ある。

この方法でハ、複合ビレットの押出し加工の際ニ、ジル
コニウム合金からなる硬い中空ビレットの縦溝９が、軟
らかい純ジルコニウムからなる中空スリーブの外面に食
い込み、接触部の溝山と側面に強い摩擦力が働き、両者
の表面の薄い酸化被膜が局部的に破れて活性化し、更に
押出し加工を行なうことにより、強固に密着接合した複
合管６を得ることができる。

以上説明した如く、本発明によれば、核燃料ペレットと
被扱管との機械的相互作用を緩和すると共に、核燃料の
核分裂生成ガスによるジルコニウム合金被覆管の応力腐
蝕割れを防止し、且つ長時間の高温運転下においても拡
散による脆弱な中間層の発生がなく、シかも中性子経済
からも有利な核燃料要素を得ることができるものである
。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に係わる核燃料要素の一実施例を一部切
欠して示す縦断面図、第２図は第１図の核燃料要素を拡
大して示す横断面図、第３図は本発明の他の実施例に係
る核燃料要素を示す横断面図、第４図は本発明に係る被
覆管の保穫層を構成する純ジルコニウムの酸素濃度と機
械的性質の関係を示す曲線図、第５図は同上の純ジルコ
ニウムの酸素濃度とヨウ素による腐蝕量との関係および
酸素濃度と直径破断歪との関係を示す曲線図、第６図は
同上の純ジルコニウムの酸素濃度と結晶粒径との関係を
示す曲線図である。 ｌ・・・被覆管　２・・・核燃料ベレット３・・・土部
端栓　４・・・スプリング５・・・保護層　６・・・複
合管 ７・・・下部端栓　８川プレナム ９・・・縦溝 代理人　弁理士　則　近　憲　佑（ほか１名）第　１　
図　第　２　図 第４図 西灸康飢＜ｐｐｍ）□ 第５図 酸素濃度ＣＰｐｍ）−

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）核燃料ベレットと、この核燃料ベレットヲ被覆す
   るジルコニウム合金からなる被覆管と、この被覆管の内
   面に設け５０ｐｐｍを越え８００ｐｐｍ未満の酸素濃度
   を有しかつ（０００１）面に揃えた集合組織を有する純
   ジルコニウムからなる保護層とを具備してなることを特
   徴とする核燃料要素。
2. （２）酸素濃度を３００乃至６００ｐｐｍとしたことを
   特徴とする特許請求の範囲第１項記載の核燃料要素０
3. （３）被覆管を、内面に縦溝な設けてなる構造としたこ
   とを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の核燃料要素
   。