JPS62272188A - 核燃料用複合被覆管およびその製法 - Google Patents

核燃料用複合被覆管およびその製法

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JPS62272188A
JPS62272188A JP62028406A JP2840687A JPS62272188A JP S62272188 A JPS62272188 A JP S62272188A JP 62028406 A JP62028406 A JP 62028406A JP 2840687 A JP2840687 A JP 2840687A JP S62272188 A JPS62272188 A JP S62272188A
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    • G21C3/02—Fuel elements
    • G21C3/04—Constructional details
    • G21C3/16—Details of the construction within the casing
    • G21C3/20—Details of the construction within the casing with coating on fuel or on inside of casing; with non-active interlayer between casing and active material with multiple casings or multiple active layers
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ３、発明の詳細な説明 本発明は燃料要素用腹合被覆管の熱的および機械的処理
に関するものである。
水を冷却材および減速材として使用する原子炉は公知で
あって、それらはたとえばエム・エム・エルワキル（Ｍ
、Ｍ、Ｅｌ−Ｗａｋｉｌ）の［ニュークリア・パワー・
エンジニアリング（Ｎｕｃｌｅａｒ　Ｐｏｗｅｒ　Ｅｎ
ｇｌｎｅｃｒｌｎｇ　）　Ｊマグロ−ヒル社、１９６２
年）中において論じられている。
かかる原子炉用の燃料要素は、一般にはジルコニウム合
金（たとえばジルカロイ−２）のごとき適当な金属で製
造された細長い保護被覆管の中に酸化ウランおよび（ま
たは）酸化プルトニウムペレットを収容したものから成
るのが通例である。
このような燃料要素はたとえば米国特許第３３６５３７
１号明細書中に示されている。
燃料要素被覆管の早期破損を防止しかつそれの機械的有
効寿命を延長するため、柱状に配列された燃料ベレット
と被覆管の内面との間に各種の保護隔壁を設けることが
提唱されている。それらの隔壁の中には、ジルコニウム
合金製被覆管の内面に金属ジルコニウムの層を接合した
ものがある。
ベルキー特許第８３５４８１号明細書中には、被覆管の
内面に接合された隔壁がほぼ純粋な金属ジルコニウムの
層から成る場合が記載されている。
またベルキー特許第８７０３４２号明細書中には、かか
る隔壁が海綿ジルコニウムのごとき純度の低い金属ジル
コニウムの層から成る場合が記載されている。
内面に接合された隔壁を有する被覆管の従来の製造方法
によれば、シルコルニウム合金製の中空ビレットに隔壁
用の金属ジルコニウム製スリーブをはめ込んだ後、この
複合材の同時押出しが行われる。次いで、ピルガ−管絞
り機のごとき装置において複数回のパスを施す冷間加工
により、複合材の直径が所望の最終値にまで縮小される
。
各回のパス後には、ジルコニウム合金をほぼ完全に再結
晶させるのに十分な温度および時間を用いた熱処理によ
って複合材の焼なましを行うのが通例である。
しかるに、ジルコニウム合金の完全な再結晶のために必
要な焼なまし温度および時間を用いると、金属ジルコニ
ウムの隔壁中において結晶粒の成長が起こるので望まし
くないことが判明した。
さて本発明の１つの特徴に従えば、最終の絞り工程後に
おける複合材の熱処理に当っては、金屑ジルコニウム層
の実質的に完全な再結晶をもたらしてその内部に微細な
顕微鏡組織を与えると同時にジルコニウム合金の応力除
去を可能にするがそれの完全な再結晶はもたらさないよ
うな温度および時間が使用される。
本発明の別の特徴に従えば、たとえばショットピーニン
グ技術を用いて複合材のジルコニウム層の表面に圧縮変
形を加えることにより、調合管のジルコニウム合金を変
形せずに、金属ジルコニウム層の結晶組織を随意に改善
することもできる。
本発明は添付の図面を参照しながら以下に一層詳しく説
明される。
第１および２図に示されるような原子炉用の燃料要素１
１は柱状に配列された燃料ベレット１３およびそれを収
容する細長い複合被覆管１２から成っていて、その両端
は下部端栓１４および上部端栓１６によって密封されて
いる。
燃料の縦方向の膨張を可能にしかつ原子炉内での運転に
際して燃料から放出されるガスを収容する余地を与える
ためにプレナム空間１７が設けられている。最上部の燃
料ペレットと上部端栓１６との間にはスプリング１８が
配置され、それによって燃料ペレットが所定の位置に保
持されている。
第２図において最も良くわかる通り、燃料ペレットの直
径に対する複合被覆管１２の寸法は、燃料ペレットと被
覆管の内面との間に環状の間隙１９が得られるように決
定されている。
本発明の好適な一実施態様に従えば、複合被覆管１２は
ジルコニウム合金製の被覆管２１およびその内面に対し
て冶金的に接合された金属ジルコニウムの隔壁２２を含
んでいる。
被覆管２１用として適するジルコニウム合金にはジルカ
ロイ−２およびジルカロイ−４がある。
ジルカロイ−２は約１．５（重量）％のスズ、０１１２
（重量）２６の鉄、０．０９（重量）％のクロム、０．
００５（重量）％のニッケルおよび残部のジルコニウム
から成るものである。ジルカロイ−４はジルカロイ−２
に比べてニッケル含量が少ないが、鉄含量はやや多い。
いずれの場合にも、かかる合金はジルコニウム以外の成
分を５０００ｐｐ−より多量に含有している。
複合被覆管１２の厚さの約１〜約３０％を占める隔壁２
２に限られた不純物含量を有する金属ジルコニウムから
成っている。すなわち、かかる材料は５００　ｐｐｍ未
満の不純物含量を宵する実質的に純粋な（つまり高純度
の）金属ジルコニウムから最高５０００　ｐｐｍまで好
ましくは約４２００ｐｐｆｌ１未満の不純物含量を有す
る金属ジルコニウムにまでわたり得る。
不純物のうち、酸素はできるだけ少なくすべきであって
、その含量は２００　ｐＩ）ｆｆｌ以下から最高約１２
００１）ｐｌｌｌまでの範囲内に保たなければならない
。その他の不純物は市販の原子炉用海綿ジルコニウムに
関する規準範囲内にあればよい。それらを列挙すれば、
アルミニウムは７５ｐｐ−以下、ホウ素は０．４ｐｐａ
＋以下、カドミウムは０．５１）ｐ［１１以下、炭素は
２７０　ｐｐａ＋以下、クロムは２００ｐｐ＋ｎ以下、
コバルトは２０ｐ１）ＩＩ以下、銅は５０ｐｐｍ以下、
ハフニウムは１００　ｐｐ１１以下、水素は２５ｐｐｍ
以下、鉄は１５００　ｐｐｍ以下、マグネシウムは２０
　ｐｐｍ以下、マンガンは５０ｐｐｍ以下、モリブデン
は５０ｐｐＩｌ以下、ニッケルは７０ｐｐｍ以下、ニオ
ブは１００　ｐｐｍ以下、窒素は８０ｐｐｍ以下、ケイ
素は１２０　ｐｐ１１以下、スズは５０　ｐｐｍ以下、
そしてウランは３．５ｐｐｍ以下である。
金属ジルコニウムの隔壁２２はジルコニウム合金製の被
覆管２２に対して冶金的に接合されている。詳しく言え
ば、両者間には強固な結合を生み出すのに十分な相互拡
散が存在するが、界面から約１７２〜１ミルの範囲外に
ある隔壁２２が拡散によって汚染されることはないもの
とする。
複合被覆管１２の厚さの５〜１５％程度（特に好ましく
は１０％）を占める隔壁２２が存在すれば、腐食性核分
裂生成物に対するジルコニウム合金製被覆管２１の暴露
は防止されることが判明している。
隔壁２２はまた、ジルコニウム合金製の被覆管２１が燃
料ペレットと直接に機械的相互作用を行うことをも防止
し、従ってそれに由来して生じることのある応力を低減
させる。隔壁２２の望ましい構造特性（たとえば耐力強
度や硬度）は通常のジルコニウム合金の場合よりもかな
り低いレベルに維持されることが判明している。実際、
照射に際して金属ジルコニウムの隔壁２２は通常のジル
コニウム合金はど硬化しない。従って、初期の耐力強度
が小さいことを考え合わせると、隔壁２２は出力の過渡
的変化に際して塑性変形を示し、そのため燃料要素中に
おけるベレット由来の応力を除去することが可能となる
。燃料要素中におけるベレット由来の応力とは、たとえ
ば原子炉の運転温度下で燃料ペレットが膨張して被覆管
に接触するために生じるようなものである。
本発明の複合被覆管は下記方法のいずれかによって製造
することができる。
第１の方法によれば、被覆管用として選ばれたジルコニ
ウム合金製の中空ビレットの内部に、隔壁用として選ば
れた金属ジルコニウム製の中空管が挿入される。かかる
集合体に対して爆発接合工程を実施することにより、中
空管が中空ビレットに接合される。こうして得られた調
合材が通常の管押出し技術に従って約１０００〜約１４
００丁（約５３８〜約７６０℃）の高温下で押出される
。
次いで、押出し後の複合材に対して通常の管絞り工程を
含む加工操作を施すことにより、所望寸法の複合被覆管
が得られる。
第２の方法によれば、被覆管用として選ばれたジルコニ
ウム合金製の中空ビレットの内部に、隔壁用として選ば
れた金属ジルコニウム製の中空管が挿入される。かかる
集合体に対してたとえば１４００″Ｆ（７６０℃）で約
８時間の加熱工程を実施することにより、中空管と中空
ビレットとの間の拡散接合が達成される。こうして得ら
れた複合材が通常の管押出し技術に従って押出される。
次いで、押出し後の睨合材に対して通常の管絞り工程を
含む加工操作を施すことにより、所望寸法の複合被覆管
が得られる。
第３の方法によれば、被覆管用として選ばれたジルコニ
ウム合金製の中空ビレットの内部に、隔壁用として選ば
れた金属ジルコニウム製の中空管が挿入される。かかる
集合体が通常の管押出し技術に従って押出される。次い
で、押出し後の調合材に対して通常の管絞り工程を含む
加工操作を施すことにより、所望寸法の題合肢覆管が得
られる。
出発材料の寸法は、所望の照合被覆管製品における隔壁
および被覆管本体の横断面積の比によって決定される。
たとえば、最終製品の全横断面積は次式によって与えら
れる。
π ただし、ＡＴＦは最終製品の全横断面積、ＯＤｏ、は最
終製品の外径、そしてＩ　Ｄ　ＴＰは最終製品の内径で
ある。所望の隔壁の横断面積は次式によって与えられる
。
ただし、Ａ　は隔壁の横断面積、０ＤＢＦは隔壁のＦ 外径、そしてＩ　Ｄ　ｓｐは隔壁の内径である。隔壁を
含めた当初の中空ビレットの全横断面積は次式によって
与えられる。
π Ａ　　−−（ＯＤ　　　−ＩＤＴ、　　）ＴＩ　　　　
　　　　Ｔ１ ４・ ただしＡＴｌは隔壁を含めた当初の中空ビレットの全横
断面積、０Ｄ１１は当初の中空ビレットの外径、そして
ＩＤＴＩは中空ビレットの内径である。その場合、当初
の隔壁の所要横断面積ＡＢｌは次式によって与えられる
。
実施例 本発明に基づく複合被覆管１２の製造方法の実施例を以
下に示す。
ジルコニウム合金製被覆管用のビレットおよび金属ジル
コニウム隔壁用のインサートの機械加工、清浄操作およ
び組立てを常法に従って実施する。
なお、それらの寸法は熱間押出しプレスにおける集合体
の押出しに適合するように選定される。被覆管用のビレ
ットはＡＳＴＭ　　Ｂ　　３５３、グレードＲＡ−１に
合致する通常のジルカロイ−２から成るものであり、ま
た隔壁用のインサートは前述の範囲内の不純物含量を有
する金属ジルコニウムから成るものである。ビレット“
およびインサートの内腔は１インチ当り８ミル（２０３
μ）のテーパを有するように成形されるから、それらを
加圧下ではめ込むことによって対応表面同士の良好な接
触が保証される。
かかる機械加工部品の寸法の実例を挙げれば次の通りで
ある。すなわち、被覆管用のビレットについては、長さ
が９．　０インチ（２２，９ｃｍ）、　゛外径が５．７
４インチ（１４，６ｃｍ）、かつ内径が２．４４インチ
（６，２０ｃｍ）である。また隔壁用のインサートにつ
いては、外径が２．４４インチ、かつ内径が１．６６イ
ンチ（４，２２ｃｍ）である。
組立てに先立ち、ビレットおよびインサートの接触表面
を軽く腐食することによって痕跡量の不純物を除去する
。かかる目的にとって適当な腐食剤は７０ｍ１のＨ２０
，３０ｍｌのＨＮＯ，（７０％水溶液）および５ｍｌの
ＨＦ（４８％水溶液）から成る溶液である。
押出しに際して満足すべき結合が得られるようにするた
め、水銀柱２０μｍ以下の真空中においてビレットのテ
ーバ付き内腔にテーパ付きインサートを圧入することに
より集合体の予備接合を行ってもよい。その際には、３
０〜４５０００ポンド（１３，７〜２０４２Ｏ４００の
初期圧力を加えながら約１４００”Ｆ（７６０℃）の温
度を８時間にわたって維持すればよい。その結果、接触
面積の２０〜２５％にわたる結合の得られることが判明
している。
押出し時における端部の損失を少なくするため、予備接
合された集合体の各端に長さ２インチのジルカロイ−２
製管片を溶接しかつ表面が平坦となるように機械加工を
施してもよい。
このような予備接合済みの集合体を押出して複合材とす
る際には、次のようなパラメータを使用すればよい。す
なわち、押出し速度は６インチ／分、加工度は６：１、
温度は１１００″Ｆ１そして押出し荷重は３５００トン
である。
内腔および浮きマンドレルを除く全てのビレット表面は
、１３００下（７０４°Ｃ）で１時間にわたる熱処理を
受けた水溶性の潤滑剤によって潤滑すればよい。押出し
後、複合材の両端から追加の管片を切除し、次いで傷の
除去および仕上状態の改善のため内面にホーニング仕上
を施す。
かかる複合材の絞り作業により燃料要素用として適した
寸法の被覆管を得るためには、公知のピルガ−管絞り機
において３回のパスを施す冷間加工並びに相次ぐパス間
における熱処理および清浄操作を行えばよい。典型的な
操作手順の諸工程が第３図に示されている。
かかる操作手順は、本発明に基づく変更箇所を別にすれ
ば従来通りのものである。そのような変更の根拠および
それによって得られる有益な結果を以下に述べよう。
管絞り工程において行われる激しい冷間加工は金属微結
晶の形状のゆがみをもたらし、そして微結晶の内部に多
数の格子欠陥を生み出す。すなわち、冷間加工後の金属
は比較的高いエネルギー状態にあるのであって、これは
熱的に不安定である。
焼なまし工程は、熱を用いて金属の原子に可動性を与え
、それによってかかる原子を低エネルギー状態に再配列
させるのに役立つ。このような焼なましに影響を及ぼす
パラメータは温度および時間であるが、温度の方が鋭敏
である。一般に、焼なまし温度および時間は実質的に完
全な再結晶をもたらすのに十分であるが過度の結晶粒成
長を引起こすには不十分であるように選定される。
すなわち、第３図の操作手順中の焼なまし工程（５）お
よび（８）に関しては、温度および時間は被覆管２１の
ジルコニウム合金の実質的に完全な再結晶をもたらすよ
うに選定される。
しかるに、隔壁２２を構成する相対的に純粋な金属はよ
り低い温度で再結晶するから、工程（５）および（８）
において使用されるようなジルコニウム合金に適した通
常の焼なまし；ｇ度および時間では完成製品にとって望
ましくない程度の結晶粒成長が隔壁２２において見られ
ることになる。
それ故、本発明の１つの特徴に従えば、最終の管絞り工
程後に得られた肢覆管材に対して工程（１２）に示され
るごとく低い温度での熱処理が施される。
その場合、工程（１２）の熱処理の温度および時間は隔
壁２２を構成する金属ジルコニウムが実質的に完全な再
結晶を示すが結晶粒の成長は起こさないように選定され
る。こうして得られた隔壁は微細な等軸結晶組織を有し
、従って強度および延性の向上、応力腐食割れに対する
抵抗性の増大、並びに高度の塑性安定化を示す。
熱処理工程（１２）の温度および時間はまた、被覆管２
１のジルコニウム合金の完全な応力除去を可能にするが
それの完全な再結晶はもたらさないようにも選定される
。その結果、ジルコニウム合金は管絞り作業によって生
み出された細長い結晶粒の組織を保持しかつ内部応力の
除去と並んで高いひずみ速度下における強度の増大を示
すという利点が得られることになる。
焼なまし工程（２）、（５）および（８）に適した条件
としては、約１０００〜１３００″Ｆ（５３８〜７０４
℃）の温度で約１〜１５時間好ましくは約１〜４時間の
条件が挙げられる。
また熱処理工程（１２）に適した条件としては、約８２
５〜９５０丁（４４０〜５１０℃）で約１〜４時間の条
件が挙げられる。
本発明の別の特徴に従えば、金属ジルコニウムの隔壁の
表面に機械的な圧縮変形を加えることによってそれの結
晶組織（すなわち好適な結晶配向の度合）を随意に改善
することもできる。たとえば、熱処理工程（１２）に先
立って複合材の内側から隔壁にショットピーニングを施
すことにより、ジルコニウム合金製の被覆管にほとんど
変形を加えることなしに隔壁の圧縮変形を達成すること
ができる。
第３図中に工程（１θ）として示されたかかる機械的処
理を施せば、底面極（０００２）が複合被覆管の半径方
向に沿って高度に整列しているような改善された結晶組
織が得られることになる。
【図面の簡単な説明】
第１図は燃料要素の一部断両立面図、第２図は第１図の
燃料要素の横断面図、そして第３図は本発明に基づく管
絞りおよび処理の典型的な操作手順を示す図表である。 図中、１１は燃料要素、１２は複合被覆管、１３は燃料
ベレット、１４は下部端栓、１６は上部端栓、１７はブ
レナム空間、１８はスプリング、２１は被覆管、そして
２２は隔壁を表わす。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、ジルコニウム以外の成分を約５０００ｐｐｍより多
    量に含有するジルコニウム合金管およびその内面に対し
    て冶金的に接合されかつ市販の原子炉用海綿ジルコニウ
    ム層から成る被覆管材で作られ、核燃料を収容して原子
    炉用の燃料要素を構成するのに役立つ細長い複合被覆管
    の製造方法において、（１）一連の管絞り工程における
    冷間加工によって、前記被覆管材の寸法を所望の内径お
    よび肉厚にまで縮小し、（２）相次ぐ前記管絞り工程の
    合間においては、前記ジルコニウム合金の実質的に完全
    な再結晶をもたらすのに十分な温度および時間を用いて
    前記被覆管材の熱処理を行い、また（３）最終の前記管
    絞り工程後には、前記海綿ジルコニウム層の実質的に完
    全な再結晶をもたらしてその内部に微細な顕微鏡組織を
    与えると同時に前記ジルコニウム合金の応力除去を可能
    にするがそれの完全な再結晶はもたらさないような低め
    の温度および時間を用いて前記被覆管材の熱処理を行う
    諸工程から成る方法。 ２、前記海綿ジルコニウムが５０００ｐｐｍまでの不純
    物を含む特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３、前記海綿ジルコニウムが１２００ｐｐｍまでの酸素
    を含む特許請求の範囲第１または２項記載の方法。 ４、前記工程（２）の温度および時間がそれぞれ約５３
    ８〜約７０４℃および約１〜約１５時間であり、かつ前
    記工程（３）の温度および時間がそれぞれ約４４０〜約
    ５１０℃および約１〜約４時間である、特許請求の範囲
    第１項記載の方法。 ５、前記工程（３）に先立って実質的に一様な圧縮変形
    を前記海綿ジルコニウム層の表面に加える工程が追加包
    含される、特許請求の範囲第１または４項記載の方法。 ６、前記圧縮変形がショットピーニングによって加えら
    れる、特許請求の範囲第５項記載の方法。 ７、ジルコニウム以外の成分を約５０００ｐｐｍより多
    量に含有するジルコニウム合金管およびその内面に対し
    て冶金的に接合された市販の原子炉用海綿ジルコニウム
    層から成り、核燃料を収容して原子炉用の燃料要素を構
    成するのに役立つ細長い複合被覆管において、前記海綿
    ジルコニウム層の実質的に完全な再結晶を受けて微細な
    顕微鏡組織を示しており、また前記ジルコニウム合金管
    は実質的に完全な応力除去を示すが完全な再結晶は受け
    ていないようにした複合被覆管。 ８、前記海綿ジルコニウムが５０００ｐｐｍまでの不純
    物を含む特許請求の範囲第７項記載の方法。 ９、前記海綿ジルコニウムが１２００ｐｐｍまでの酸素
    を含む特許請求の範囲第７または８項記載の方法。 １０、前記金属ジルコニウム層の表面に圧縮変形が加え
    られている、特許請求の範囲第７項記載の方法。 １１、前記圧縮変形がショットピーニングによって加え
    られたものである、特許請求の範囲第１０項記載の方法
    。
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