JPS6051070B2 - 核燃料要素およびその製造方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 この発明は核燃料要素に係り特に燃料の核分裂生成物で
ある沃素と効率良く結合し、且つ安定な化合物を作る金
属保護層を被覆管内面に冶金的に結合させて被覆管の応
力腐蝕割れ防止し得る核燃料要素およびその製造方法に
関する。

ジルコニウム合金で被覆して成る核燃料要素において被
覆管の破損事故は主に水素が原因であるものと解されて
いる。

この水素は燃料ペレットを製造する際に除去されずに潜
在した水分が分解して生成するものと考えられ、水蒸気
ゲツターを被覆管内に装填することにより水素の発生を
軽減している。しカル核燃料開発が進むにつれて水素脆
化による破損以外に燃料の核分裂生成物である沃素によ
る被覆管の応力腐蝕割れも、被覆管破損の原因の１つで
あることがわかつてきた。現在応力腐蝕割れ防止策とし
て出力上昇速度を落して運転したり、また燃料ペレット
と被覆管との間に潤滑材・ライナーなどを介在させたり
あるいはペレットの形状や被覆管の内面の形状を工夫し
て応力・歪み集中を避けたりさらに沃素ゲツターを使用
する等の方法が検討されている。被覆管の破損防止、策
として、被覆管と燃料ペレットの間に金属製障壁（バリ
ヤー）を設け、燃料からの核分裂生成物が被覆管に接す
ることを防止するために、種々の方法が考案されている
が、実用となつているものは未だ知られていない。１９
６４年のＧＥＡＰ−４５５５にノはジルコニウム合金管
内面に冶金結合したステンレス鋼のライニングを有する
複合被覆管が記載されている。

この複合被覆管はステンレス鋼の内側ライニングを有す
るジルコニウム合金の中空ピレツトを押し出し成形るこ
とによつて製造する。し７カルながら、この被覆管はス
テンレス鋼が脆弱相を発生し、またステンレス鋼の中性
子吸収断面積が大きくジルコニウム合金の１０〜托倍で
あるという欠点があつた。また、特開昭５１−６９７屹
号公報には銅、ニッケル、鉄またはそれらの合金層を被
覆管内面に電気メッキにより成長させた場合にいて記載
されている。この被覆管は内面被覆層の中性子吸収など
の核的性質には問題がないが、長尺の被覆管内面に電気
メッキを均質に施す困難さと、電気メッキによる成長層
に不可避である多量の水素含有量による被覆管の脆化誘
発等の欠点があつた。さらに特開昭５１−６９７９３号
公報には被覆管内面に拡散障壁である第１の被覆物とそ
の上に施こされた金属層である第２の被覆層とから成る
被覆管が記載されている。この複合被覆管は素材がジル
コニウム合金で拡散障壁にクロム及びクロム合金、金属
層に銅、ニッケルまたは鉄を電気メッキすることにより
製造したものであり、被覆管基体への核分裂生成物およ
び腐蝕性ガス等の接触を防止しているが、製法の長尺内
面電気メッキを均一とする困難な工程と、含有水素によ
る被覆管の誘発脆化の問題が避けられない欠点であつた
。また特開昭５１−６９７９２および特開昭５１−６９
７９３号公報に於ても３０００Ｆ〜４００よＦの脱水素
処理を施しているが、工程が煩雑であり処理中に被覆管
素材に水素化物を作る可能性があり、被覆管素材の水素
脆化につながる欠点もある。さらに特開昭５１−６９７
９４号公報には被覆管素材にクロムまたはクロム合金な
る拡散障壁を電気メッキにより設けたその内面にステン
レス鋼、銅、銅合金、ニッケル合金の金属ライナーなる
箔を設けている。この被覆管では長尺被覆管内面と電気
メッキを均一に施行する困難さと長尺被覆管の内面に金
属箔を装入する困難さを避けることは出来ない。また、
特開昭５１−６９７９５号公報には被覆管製造時に中空
ビルツト中にジルコニウム箔を挿入したもの、または中
空ビレツト中にジルコニウム箔を挿入した爆発結−合に
よソー体としたもの、あるいは中空ビルツト中にジルコ
ニウム箔を挿入し、この組立体の加熱処理により拡散結
合させたものを高温押し出し及び管縮小加工処理により
製管する方法について記載されている。しかし爆発結合
は真空中で施すこと又、長尺被覆管内部長手方向に挿入
する電極の真直度保持等の繁雑な工程を含む。加熱処理
よる拡散結合はビレツトと挿入管を結合せる前に隣接す
る両表面に硝弗酸溶液によるエッチング処理を施しビレ
ツト孔及び挿入管に８ミル／インチのテーパーを付け７
５０′Ｃで８時間の加圧維持熱処理を施してから高温押
し出し処理を施しており、８時間の加圧維持工程は工業
製品として不適当である。単なる押し出し加工は密着性
が悪い。さらに特開昭５１−６９７９６号公報には特開
昭５１−６９７９５号公報と同方法にてアルミニウム、
モリブデンあるいはニオブおよびそれらの合金あるいは
電気メッキによりクロム及びクロム合金を内部表面に有
する゛被覆管について記載されているが特開昭５１−６
９７９５及ぼ特開昭５１−６９７９４号公報の場合に述
べた理由により夫々欠点がある。特開昭５１−７１４９
７号公報には被覆管素材の内面上に高クロムステンレス
鋼を含むクロム含有耐酸化合金、クロム、アルミニウム
、シリカ等を電気メッキ、一体押出、電気メッキ後の拡
散結合、一体ロッキングおよび蒸着により金属化コーテ
ィングした被覆管について記載されている。しかし、前
述の種種の理由によりこれらの方法も工業的に不適当で
ある。特開昭５１−７１４９８号公報には被覆管基体内
面にアルミニウム、銅、ニオブ、ニッケル、ステンレス
鋼または鉄などの金属障壁を冶金結合させ、更にその内
面にジルコニウム合金から成る内層を冶金結合させたも
のが記載されている。これらの冶金結合は、基体ビルツ
ト内に金属障壁となる金属箔と、その内側に内層となる
金属箔とを重ね、複合ビレツトの押し出し、または圧縮
応力下ての加熱後の押し出し、あるいは爆発結合の押し
出しにより施しており、特開昭５１−６９７９５号公報
ての理由と同じ理由で工業的に不適である。この発明の
目的は被覆管内部表面が、燃料の核分裂生成物と接触す
ることを防止するために被覆管内面に金属保護層を設け
ることにより被覆管の応力腐蝕割れを防止し、且つその
保護層が核分裂生成物の沃素と選択的に結合し、被覆管
内部包囲雰囲気から沃素を除去あるいは低減させるゲッ
ターの役割りをも果たすことにより燃料の核分裂生成物
の蓄積を制御した核燃料要素およびその製造方法を提供
することにある。

すなわち、この発明は酸化ウランあるいは酸化プルトニ
ウムを含有した燃料ペレットを装填しててなる核燃料要
素において、被覆管内壁全面に冶金結合させた金属障壁
として、沃素と反応して安定な化合物を作り且つ吸収断
面積の小さいＺｒ，Ｓｎ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｃｒ，Ｆｅ，Ｃ
ｕ，Ｎｉ，Ｚｎから選ばれた少なくとも１種の金属から
成る薄い金属保護層と形成したことを特徴とする核燃料
要素およびその製造方法にある。

本発明を一層よく理解できるうにするために、以下に図
面を参照しながら本発明を説明する。

第１図は本発明に係わる核燃料要素の１実施例を示す縦
断面図である。すなわち、被覆管１の内部にはペレット
状に形成された例えば酸化ウラン燃料ペレット５が複数
個積層装填されている。そして燃料ペレット５は前記被
覆管１の上部端栓２に一端が当接したスプリング４によ
り固定されている。なお図中の６はプレナムである。複
合被覆管１は、例えば通常の被覆管を形成するジルカロ
イより成る被覆管７と、その内部表面に冶金結合した例
えばジルコニウム金属保護層８とから成つている。第２
図に核燃料要素の横断面を拡大して示すが、該ジルカロ
イ被覆管７内には長尺全長にわたり縦溝９を施して、保
護層８に被着されている。保護層８の厚さは例えば被覆
管７の平均厚さの約１１３を占め、被覆管内面に設けら
れた縦溝９は出来上り寸法でピッチが例えば約１ＴｎＩ
ｎ１溝の山と谷の間が例えば０．２Ｗｒ！ｎであり、こ
の場合には保護層の厚さは、０．１〜０．３７０７７！
である。保護層の存在は既述の通り核燃料の核分裂生成
物と被覆管との接触を妨む目的の為であるから、後述の
製管加工に容易である限りその厚さ及び被覆管内面の溝
のピッチ、山と谷の高さ寸法はいかほどであつてもよい
。本発明に係わる複合層を有する被覆管を製造する方法
は（１）被覆管の素材である長尺の中空ビレツト面をあ
らかじめ押し出し加工により縦溝９を施し、別に製管し
たＺｒ，Ｓｎ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｃｒ，Ｆｅ，Ｃｕ，Ｎｉ，
Ｚｎなどの中空スリーブを保護金属層を内層として嵌挿
したのち酸化およびガス吸収を防止するために銅被覆を
施し次いでこの複合管を熱間１体押し出し加工によつて
押し出して管径を縮小成形する。つぎに被覆管を好まし
い集合組織にするたとえばビルカー式管圧延機および３
ロール式管圧延機の組合せにより冷間押出し加工を施し
て複合被覆管を形成する。なお冷間押出し加工前に銅被
覆は剥離する。また（２）保護層である内層の外面を押
出し加工により縦溝９を施こし被覆管素材である長尺の
中空ビレツト内に嵌挿し、次いで前工程と同様にこの複
合管を熱間および冷間押出し加工して、その管を縮小し
た複合被覆管を成形する。この時、被覆管を成形する例
えばジルカロイとその内面保護層を形成する金属のうち
、硬い方の金属に縦溝９を施すと一層効果的である。な
お、熱間一体押出し加工に先立つて酸化およびガス吸収
を防止するために銅被覆を施すが、これは銅に限らず同
様の作用効果を奏する材料に置きかえることができる。
被覆管内面に金属保護層を被着するに当り被覆管内面あ
るいは保護層の外面に溝加工を施こすのは次の理由によ
る。即ち、該複合被覆管の押出し加工の際に、り硬い方
の金属の溝が軟かい金属に食い込み接触部の溝山の側面
に大きな摩擦力が働らき、被覆管及び保護層両者の保護
被膜が局部的に破れ表面が活性化する。その為に通常の
押出し加工では接着不可能な物体間にも通常の押出し工
程で密着接続が可能になる。あらかじめ溝加工を施こす
に当り、被覆管と保護層のうち、硬い材質から成る管に
溝加工をすると効果的であるのは、同上の理由による。
以上説明したように、本発明の主たる効果は、（イ）被
覆管の内面と金属障壁を複合させることにより燃料の核
分裂生成物である沃素から被覆管を隔絶することができ
、（口）更に内面金属保護層が核分裂生成沃素のゲツタ
ー作用をもち燃料棒プレナム部への沃素の蓄積を防止で
き、（ハ）更に被覆管と金属保護層との密着度が完全で
あり、したがつて溝無し部材の押し出しにより製管され
た被覆管と保護層の間に観られる使用中のふくれ、はが
れ等の欠陥は無く、（ニ）単純な押し出し工程のみで製
管すノることが可能である。したがつて上記のことがら
から（イ）被覆管の応力腐蝕割れは防止され、（口）該
複合被覆管を使用した燃料棒は長寿命であり（ハ）密着
性が良く（ニ）安価に製管可能である。更に、被覆管内
面に形成された保護層には中性子吸収断面積の７小さい
金属及びその合金を使用するので中性子経済に大きな変
化はなく、又、沃素と保護層との反応により生成する化
合物は安全な化合物である故に保護層を設けたことによ
り何ら障害は起こらない。

【図面の簡単な説明】

第１図はこの発明に係わる核燃料要素の１実施例をｌ部
を切り欠い示す縦断面図、第２図は第１図に適用した複
合被覆管を拡大して示す横断面図である。 １・・・・・・被覆管、２・・・・・・上部端栓、３・
・・・・・下部端栓、４・・・・・・スプリング、５・
・・・・・燃料ペレット、６・・・・・プレナム、７・
・・・・・被覆管、８・・・・・・金属障壁層（保護層
）。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ ジルコニウム合金からなる被覆管内に核燃料ペレッ
   トを装填し密封してなる核燃料要素において、前記被覆
   管の内周面に形成された複数条のたて溝内にＺｒ、Ｓｎ
   、Ｍｇ、Ｃａ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｚｎから選ら
   ばれた少なくとも１種の金属からなる金属保護層が冶金
   結合されてなることを特徴とする核燃料要素。 ２ ジルコニウム合金からなる被覆管素材の内周面に軸
   方向に沿つて複数条のたて溝を施し、かつＺｒ、Ｓｎ、
   Ｍｇ、Ｃａ、Ｃｒ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｚｎから選ばれ
   た少なくとも１種の金属からなる中空スリーブを挿着し
   たのち、酸化防止用被覆を施しついで熱間一体押出し加
   工を施し、つぎに前記酸化防止用被覆を剥離したのち冷
   間押出し加工を施して金属保護層を有する複合被覆管を
   形成し、最後に前記複合被覆管に核燃料ペレットを装填
   し密封することを特徴とする核燃料要素の製造方法。