JPS6051672B2 - 核燃料要素の製造方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は核燃料ペレットを装填する被覆管構造を改良
した核燃料要素の製造方法に関するものである。

従来、酸化ウランあるいは酸化プルトニウムを含有し
た核燃料ペレットを、ジルコニウム合金で被覆した核燃
料要素において、被覆管の破損事故は主に水素が原因で
あると考えられていた。

この、 、・Ｌιι純Ｊ八譬 −１、、、、、Ｊ−暴言
１、ヰーヨーフ財ヤ１ァルゝ−を−壷 ｉμ に潜在し
ていた水分が分解して生成されるものと考えられ、従来
は水蒸気ゲツターを被覆管内に装填することにより水素
の発生を軽減させる方策が採られていた。しかし核燃料
開発の研究が進むにつれて水素脆化による破損の他に燃
料の核分裂生成物である沃素ガスあるいはセシウムガス
による被覆管の応力腐蝕割れも、被覆管破損の大きな原
因であることが分つてきた。 このような応力腐蝕割れ
防止策として、従来は原子炉運転初期に出力上昇速度を
落して運転し、被覆管に急激な応力が加わらない様に運
転しているが、近年、原子力発電の比重が高まるにつれ
て原子炉の経済的高効率運転が切望され、急速立上り、
負荷変動の追従など過酷な運転条件下でも、一核燃料ペ
レットと被覆管との機械的な相互作用を低減させ、核分
裂生成物による被覆管の応力腐蝕割れを低減させる次の
ような構造が開発されている。

例えばジルコニウム合金からなる被覆管の内面に、ライ
ニング、電気メッキ、一体押出し、なノどの手法により
銅、ニッケル、鉄、アルミニウム、ニオブ、モリブデン
、クロム、およびこれらの合金、またはシリカなどから
なる金属保護層を設けたジルコニウム合金複合被覆管、
あるいは、前記金属保護層とジルコニウム合金からなる
被覆管との間に拡散障壁層を介在させた複合被覆管など
がある。

１９６車甲のＧＥＡＰ−４５５５にはジルコニウム合金
管内面に冶金結合したステンレス鋼のライニングを有す
る複合被覆管が記載されている。

この複合被覆管はステンレス鋼の内側ライニングを有す
るジルコニウム合金の中空ビレツトを押し出し成形する
ことよつて製造する。しかしながら、この被覆管はステ
ンレス鋼が脆弱相を発生し、またステンレス鋼層の中性
子吸収断面積が大きくジルコニウム合金の１０〜拓倍で
あるという欠点があつた。また、特開昭５１−６９７９
鏝公報には鋼、ニッケル、鉄またはそれらの合金層を被
覆管内面に電気メッキにより成長させた場合について記
載されている。この被覆管は内面被覆層の中性子吸収な
どの核的性質には問題がないが、長尺の被覆管内面に電
気メッキを均質に施す困難さと、電気メッキによる成長
層に不可避である多量の水素含有量による被覆管の脆化
誘発等の欠点があつた。さらに特開昭５１−６９７９３
号公報には被覆管内面に拡散障壁である第１の被覆物と
その上に施こされた金属層である第２の被覆層から成る
被覆管が記載されている。この複合被覆管は素材がジル
コニウム合金で拡散障壁にクロム及びクロム合金、金属
層に銅、ニッケルまたは鉄を電気メッキすることにより
製造したものであり、被覆管基体への核分裂生成物およ
び腐蝕性ガス等の接触を防止してい．るが、製法の長尺
内面電気メッキを均一とする困難な工程と、含有水素に
よる被覆管の誘発脆化の問題が避けられない欠点があつ
た。また特開昭５１−６９７９２および特開昭５１−６
９７９３号公報に於ても３０ＣＸ）Ｆ〜４０００Ｆの脱
水素処理を施しているが、工！程が煩雑てあり処理中に
被覆管素材に水素化物を作る可能性があり、被覆管素材
の水素脆化につながる欠点もある。さらに特開昭５１−
６９７９４号公報には被覆管素材にクロムまたはクロム
合金なる拡散障壁を電気メッキにより設けその内面にス
テン・レス鋼、銅、銅金属、ニッケルまたはニッケル合
金の金属ライナーなる箔を設けている。この被覆管では
長尺被覆管内面と電気メッキを均一に施行する困難さと
長尺被覆管の内面に金属箔を装入する困難さを避けるこ
とは出来ない。また、特開昭５１−６９７９５号公報に
は被覆管製造時に中空ビルツト中にジルコニウム箔を挿
入したもの、または中空ビレツト中にジルコニウム箔を
挿入し爆発結合によソー体としたもの、あるいは中空ビ
ルツト中にジルコニウム箔を挿入し、その組立体の加熱
処理により拡散結合させたものを高温押し出し及び管縮
小加工処理により製造する方法について記載されている
。しかし爆発結合は真空中で施すこと）又、長尺被覆管
内部長手方向に挿入する電極の真直度保持等の繁雑な工
程を含む。加熱処理による拡散結合はビレツトと挿入管
を結合せる前に隣接する両表面に硝弗酸溶液によるエッ
チング処理を施しビレツト孔及び挿入管に８ミル／イン
チのテ・−パーを付け７５０℃で８時間の加圧維持熱処
理を施してから高温押し出し処理を施しているが、８時
間の加圧維持工程だけではその後の押し出し工程でライ
ニング部分のみが先に押し出されてしまうことも有り、
その結果密着性が悪い。さらに特″開昭５１−６９７９
６号公報には特開昭５１−６９７９５号公報と同方法に
てアルミニウム、モリブデンあるいはニオブおよびそれ
らの合金あるいは電気メッキによりクロム及びクロム合
金を内部表面に有する被覆管について記載されているが
特開昭５１−６９７９５号及び特開昭５１−６９７９４
号公報の場合に述べた理由により夫々欠点がある。特開
昭５１−７１４９７号公報には被覆管素材の内面上に高
クロムステンレス鋼を含むクロム含有耐酸化合金、クロ
ム、アルミニウム、シリカ等を電気メッキ、一体押出、
電気メッキ後の拡散結合、一体ロッキングおよび蒸着に
より金属化コーティングした被覆管について記載されて
いる。しかし、前述の種々の理由によりこれらの方法も
工業的に不適当である。特開昭５１−７１４９８号公報
には被覆管基体内面にアルミニウム、銅、ニオブ、ニッ
ケル、ステンレス鋼または鉄などの金属障壁を冶金結合
させ、更にその内面にジルコニウム合金から成る内層を
冶金結合させたものが記載されている。これらの冶金結
合は、基体ビレツト内に金属障壁となる金属箔と、その
内側に内層となる金属箔とを重ね、複合ビルツトの押し
出し、または圧縮応力下での加熱後の押し出し、あるい
は爆発結合の押し出しにより施行しており、特開昭５１
−６９７９５号公報での理由と同じ理由で工業的に不適
である。本発明は、かかる従来の欠点を改善するために
なされたもので、核燃料ペレットと被覆管との機械相互
作用を緩和すると共に、核燃料の核分裂生成ガスによる
ジルコニウム合金被覆管の応力腐蝕割れを防止し、且つ
長時間の高温運転下においても拡散による脆弱な中間層
の発生がなく、しかも中性子経済からも有利な核燃料要
素を得る核燃料要素の製造方法を提供することを目的と
するものである。

即ち、本発明は純ジルコニウムからなる保護層が内面に
形成されたジルコニウム合金からなる複合被覆管内に、
核燃料ペレットを装填し、密封してなる核燃料要素にお
いて、前記複合被覆管をジルカロイ合金より成るビレツ
トにこのビレツトの内面にライニングする純ジルコニウ
ムを嵌合させて複合ビルツトを形成し、真空中でこの複
合ビレツトの両端面の境界部分を溶接接合し、その後一
体押し出しの製管工程で形成したことを特徴とする核燃
料要素の製造方法である。

以下、本発明を図面を参照して更に詳細に説明一する。

第１図は本発明に係る核燃料要素の一実施例を示す縦断
面図である。この核燃料要素は被覆管１の内部にペレッ
ト状に形成された、例えば酸化ウランあるいは酸化プル
トニウムなどの核燃料ペレーツト２が複数個積層装填さ
れ、更にこの核燃料ペレット２は前記被覆管１の上部端
栓３に一端が当接したスプリング４により固定されてい
る。前記被覆管１はジルコニウム合金で形成され、更に
この被覆管１の内面には純ジルコニウム管からなる保護
層５が一体に接合されて複合管６を形成している。第２
図は第１図に示す核燃料要素の横断面を拡大して示すも
ので、前記純ジルコニウム管からなる保護層５はその厚
さは、特に限定されず製管加工が容易であることと、保
護層の存在が従来被覆管の機械的強度を低下させないこ
とから、望ましくは被覆管１の平均厚さの１１２０〜１
１３の範囲が望ましい。なお、図において７は被覆管１
の下端を密閉する下部端栓、８はプレナムである。

上記構造の核燃料要素において、複合管の製造方法につ
いて説明する。

純ジルコニウムの中空ライナビレツトおよびジルコニウ
ム合金の中空本体ビレツトを夫々例えば下表の寸法に切
削加工する。被覆管本体ビレツト及びライナビレツトを
供に中空であり、被覆管本体ビレツトの内面及びライナ
ビレツトの外面を清浄に洗浄後、嵌合する。

その後、該嵌合した複合ビレツトの両端面の本体ビレツ
トとライナビレツトとの境界部をエレクトロンビーム溶
接あるいはレーザビーム溶接にて真空中で溶接する。溶
接は真空チャンバー内に設置した回転台上に複合ビレツ
トの端面がエレクトロンあるいはレーザの入射ビームに
垂直になるように設置し、複合ビレツト端面の本体ビレ
ツトとライナビレツトとの境界部にエレクトロンあるい
はレーザの入射ビームが正確に入射する様に回転台を溶
接チャンバー外部より稼動させる。即ち、本体ビレツト
とライナビレツトの境界部に関して、入射ビームの中心
を通過させることにより境界全周の溶接を完了する。例
えば加速電圧を１００ＫＶのエレクトロンビーム溶接に
よると、溶接加工速度２３０ｗｎＩｍｉｎの場合、電子
電流と溶け込み深さとの関係は次の様である。

又、例えば溶接加工速度を１００Ｔ！ｎノ而ｎとすると
上記の関係は次の様になる。

上記の如き溶接により両端の境界部を溶接することによ
ソー体化した複合ビレツトは、その後の熱問押し出し加
工により本体ビレツトとライナービルツトとは複合ビル
ツト長さ方向の全境界面にわたり、完全に一体化される
。

したがつて、溶接後の複合ビルツトは通常の被覆管ビル
ツトと同一方法て押し出し加工及びその後の複数回の圧
延により製管を行ない、約８０〜１００μ厚さの純ジル
コニウムを内面にライニングしたジルコニウム合金より
成る複合被覆管が得られる。この場合の出来上り寸法の
１例は下記の通りである。

複合被覆管全寸法（Ｗｎ）：１２．５２３１）０ｘ１０
．７９５■Ｄ×０．８６ｆ×１４９０００Ｌ−
ゅ８ライニング部分寸法（Ｔ
Ｏｎ）：１０．９６８Ｃ）０×１０．７９５×０．０８
６ｔ×１４９０００Ｌ′次の上述の如き本発明方法に係
る実施例と、複合ビレツトの両端面を溶接せずに、本体
ビレツト及びライナビレツトを高温で拡散接合した後、
通常の熱間押出し加工により、複合ビルツトを製造し、
その後は通常の被覆管ビルツトと同様の方法で所定の８
０〜１００Ｐ７ｒ１．厚さに純ジルコニウムを内面にラ
イニングしたジルコニウムよりなる比較例“としての複
合被覆管とについて、形状面、性能面を比較した結果を
下表に示す。

なお、上記製管加工前に複合ビレツトの両端面の本体ビ
ルツトとライナビルツトとの接触部を一周にわたり溶接
した後、本体ビレツトとライナビレツトの接触面全面に
わたり冶金的結合が完了する様に拡散処理をすることは
更に好ましい。

その理由は熱間圧延上りに純ジルコニウムより成るライ
ナ部分の肉厚を周方向に精度よく制御するためである。
上記拡散処理を施行することに当り、本体ビルツト内面
全面とライナビレツト外面全面が拡散結合を完了する為
に、ジルコニウムより熱膨張係数の高い金属例えばステ
ンレス鋼よりなる丸棒を上記複合ビレツト内に嵌合させ
ることにより拡散処理中に複合ビレツトに内圧をかける
と良い。拡散処理の条件は内筒と外筒で冶金結合が出来
ればいずれでも良いが、例えば真空中７００℃８時間保
持で全接触面において冶金結合が完了する。勿論この場
合、複合ビレツト内部に挿入嵌合させる金属棒はビレツ
トと拡散を起こさないことが必要であり、例えば酸化ジ
ルコニウムの粉末等の潤滑剤を介在させて拡散を防止す
る。上記製造方法によると、本体ビレツトとライナビレ
ツトとは両端が溶接されて１体化していることにより熱
間押し出しに際し本体ビレツトのみ、あるいはライナビ
レツトのみが単独に、あるいは長手方向にズレを生じて
製管されることが無く、更にまた本体ビレツトとライナ
ビレツトの境界が真空に保持されている為に、押し出し
後の界面に不純物介在物が混合し密着性劣化及び長期的
にみて機械的性質の低下、耐食性劣化をもたらすことは
無い。

上記製造方法により得られた複合被覆管で構成される核
燃料要素によれば、被覆管１の内面に純ジルコニウム管
からなる堡護層５を複合することによりこの保護層５が
障壁となり燃料の核分裂生成物である沃素ガスやセシウ
ムガスから被覆管１を保護することができる。

更にまた保護層５は純ジルコニウムであるため、粒径が
大きく、粒径の小さいジルコニウム合金に比較して軟質
であり、核燃料ペレット２の膨張や変形により被覆管１
の内壁面に加わる応力集中に対して保護層５が緩衝材と
なり機械的相互作用を緩和させることがてきる。従つて
、前述の如く保護層５が耐食性に優れていると共に、被
覆管１に加わる応力を緩和できることから、これらの相
乗作用によつて核分裂生成物である沃素ガスやセシウム
ガスによる応力腐蝕割れを阻止することができる。

また苛酷な高温下長時間の原子炉運転条件によつても保
護層５と被覆管１との間に、拡散による脆弱な中間層が
生成されず、従来の構造に比べて強度的にも優れている
。

更に保護層５が純ジルコニウムで形成されていることか
ら中性子吸収断面積が小さく、中性子経済からも、従来
の他の金属による保護層に比べて有利である。

第３図は本発明の他の実施例に係る核燃料要素を示すも
ので、ジルコニウム合金からなる被覆管１の内面全周に
長手方向に沿つた縦溝９が形成され、銃ジルコニウム管
からなる保護層５が一体に被着されたものである。

これはジルコニウム合金からなる中空ビルツトの内面全
周に縦溝９を形成した後、この内側に、純ジルコニウム
からなる中空スリーブを嵌挿して複合ビレツトを形成し
、以後、通常の押出し加工により製管して複合管６とす
るものである。

この方法では、複合ビルツトの押出し加工の際に、ジル
コニウム合金からなる硬い中空ビルツトの縦溝９が、軟
らかい純ジルコニウムからなる中空スリーブの外面に食
い込み、接触部の溝山と側面に強い摩擦力が働き、両者
の薄い酸化被膜が局部的に破れて活性化し、更に押出し
加工を行なうことにより、拡散処理を行なわずに強固に
密着接合した複合管６を得ることができる。この第３図
の如き構造の複合被覆管においても、複合ビルツトの嵌
合の後に両端面を溶接した後に熱間押し出しを行なうと
さらに一層密着性が良い。以上説明した如く、本発明に
よれば、核燃料ペレットと被覆管との機械的相互作用を
緩和すると共に、核燃料の核分裂生成ガスによるジルコ
ニウム合金被覆管の応力腐蝕割れを防止し、且つ長時間
の高温運転下においても拡散による脆弱な中間層の発生
がなく、しかも中性子経済からも有利な核燃料要素を得
ることができるものである。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に係わる製造方法により得た核燃料要素
の一実施例を一部切欠して示す縦断面図、第２図は第１
図の核燃料要素を拡大して示す横断面図、第３図は本発
明に係る核燃料要素の他の実施例を示す横断面図てある
。 １・・・・・・被覆管、２・・・・・・核燃料ペレット
、３・・・上部端栓、４・・・・・・スプリング、５・
・・・・・保護層、６・・・・複合管、７・・・・・・
下部端栓、８・・・・・・プレナム、９・・・・・・縦
溝。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ 内面に純ジルコニウム管から成る保護層を設けて形
   成されたジルコニウム合金から成る燃料複合被覆管内に
   核燃料ペレットを装填し密封した核燃料要素において、
   前記複合被覆管をジルコニウム合金より成るビレツトに
   このビレツトの内面にライニングする純ジルコニウムの
   ビレツトを嵌合して複合ビレツトを形成し、真空中でこ
   の複合ビレツトの両端面の境界部を溶接接合し、その後
   一体押し出しの製管工程で形成するようにしたことを特
   徴とする核燃料要素の製造方法。