JPS58122948A - エチレンインタ−ポリマ−に基づく、充てんし且つ可塑化した有機酸含有熱可塑性組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、エチレンインターポリマーの充てん剤を配合
し１−１．つ可塑化したブレンド物に関し、更に特定的
にＬ１１有機酸で変性した、かかるブレン１３− ド物に関するものである。

日本特許公開２３１２８−１１８０は、チタン酸エステ
ルに基づくカップリング剤（たとえば、チタン酸イソプ
ロピルトリイソステアリル）で表面処理しである重量で
１００〜５００部の無機光てん剤を配合したエチレン共
重合体組成物（特にエチレン／アクリル酸エチル；アク
リル酸エチル５〜３０循）について配している。生成す
る組成物は、チタン酸エステルに基づくカップリング剤
を使用しない組成物と比較して、著るしく向」ニした引
張強さ、切断時伸び、伸張性及び熱収縮（／ＩＥを有す
ることを主張している。

日本特許公開２１．０５２−１．９８０は、原料として
（ａｇｏ〜２８係の酢酸ビニルを含有する一チレン／酢
酸ビー＝ル（ＥＶＡ）共重合体；（ｂ）ゴム、好ｔｕ＜
はクロロブレンゴム又はエチレン−プロ□　　ピレンゴ
ム、及び（ｃ）充てん剤を使用する、充てん１４− した重合体組成物を記している。ＥＶＡ　：ゴムの比は
６０：４０乃至９０：１０である。この混合物は１００
部の重合体混合物と１５０部の高比重光てん剤を含有し
斥ければならない。場合によっては、可塑剤としてのフ
タル酸ジブチル、及びステアリン酸のような、他の配合
剤を含有していてもよい。真空成形シートとして、寸た
は射出成形形態として、消音の目的に使用することが試
みられている。

英国特許第２，０６７．５７６Ａ号は、必須の３成分、
す寿わち、１０〜２５憾の熱可塑性樹脂成分（たトエば
エチレン／アクリル酸エチルまたはエチ１／ン／酢酸ビ
ニル共電合体）、４〜１５係のオレフィン系エラス］・
マー（たとえばエチレン／フロぎシンゴム；エチレン／
フロぎシン／ジエンゴム、またはポリイソブチレン／イ
ソプレン共重合体）、及び６０〜８５優の、たとえば硫
酸バリウム１だは炭酸カルシウムのような、充てん列成
分を角有する組成物を記している。任意的な付加的成分
としては、加工助剤として働らくものとしている０、２
５〜２．０係のステアリン酸゛またケｊ゛ステアリン酸
塩；２〜１０％のパラフィン系またはナフテン系炭化水
素；粘着付与剤；チタン酸エステルまたは重合体エステ
ル表面処理剤などがある。上記の組成物を用いるじゅう
たん構造物もまた開示されている。この特許明細書中に
記された組成物は、従来から公知のブレンド物と比較し
て通常は高い柔軟性をもたらすものと主張している。

本発明に」：れば、本質的に（ａ）重量でＯ乃至約５０
係の少なくとも１種の、エチレンと酸部分が４に至る才
での炭素原子を有する飽和カルボン酸のビニルエステル
、３〜５炭素原子の不飽和モノ−及びジカルボン酸、該
不飽和酸の塩、及びアルコール部分が１〜８炭素原子を
有している該不飽、和酸のエステルから成るグループか
ら選択した少なくとも１のコモノマーの共重合体、ここ
で該共重合体のエチレン含量は重量で約４０乃至約９５
係であり、該共重合体のコモノマー含量は重量で約５乃
至約６０係であわ、且つ該共重合体のメルトインデック
スは約０．１乃至約４００であり、但し該エチレンの共
重合体がエチレン／ビニルエステルまたはエチレン／不
飽和モノ−またはジカルボン酸エステル共重合体である
ときは該共重合体は１創・で約１５パーセントに至るま
での一酸化炭素または二酸化硫黄を含有することができ
；且つ（ｅ）項のオレフィン重合体が存在しない場合に
はエチレン共重合体の量は少なくとも重量で約５優であ
ることを要する； （ｂ）重１で０乃至約２０パーセントの、プロセス油、
工ぽキン化油、ポリエステル、ポリエーテル及び＝＋ｔ
リエーテルエステルから成るグループから１７−− 選択した少なくとも１の可塑剤； （Ｃ１重量で約４０乃至９０循の充てん剤；（ｄ）重量
で約０．０５乃至約５．０係の、６〜５４炭素を有する
飽和モノ−及びＨ’ｌ　ＩＪカルボン酸、１２〜２０炭
素原子を有する不飽和モノ−及びジカルボン酸、脂環族
及び芳香族カルボン酸並びに該有機酸類の１価、２価及
び３価の金属塩、エステル及びアミドから成るグループ
から選択した少なくとも１種の有機酸又は酸誘導体； （ｅ）重“…゛でＯ乃至約５５係の、低密妾枝分れポリ
エチレン、高密度線状ポリエチレン、エチレンと他のオ
レフィンコモノマーの線状共重合体、ポリプロピレン及
び重量で２０係に至るまでの１千レン含ｔ　を有するプ
ロピレンとエチレンの共１合体から成るグループから選
択したオレフィン重合体、但シ（ａ）項のエチレン川重
合体が存在していがい場合にはオレフィン重合体の量は
少なくとも重量で１８− 約５％であることを要する；及び （ｆ）　　重速で０乃至約３０係の粘着付与剤から実質
的に成る組成物を提供する。

本発明に従って、更に吸音シートの形態にある上記組成
物を提供する。

更にまた本発明に従って、本質的に上記の組成物から成
る裏側コーティングを有するじゅうたん、特に自動車用
じゅうたんを提供する。

本明細書中で使用する場合の１本質的に・・・・・から
成る”という用語は、当該成分は必須のものであるが、
しかしながら、実現することができる本発明の利益を妨
げることがない他の成分をも含有することが可能である
ことを意味している。

エチレン−酢酸ビニル（ＥＶＡ）、！：充てン剤の高配
合混合物中へのプロセス油の配合は、米国特許第４．１
９１．７９８号に記載されている。充てん剤の配合が約
７０係を越える場合には、混合物の引張り伸びが、１５
〜３０係という望ましくない低範囲捷で、著るしく低下
する傾向があった。きわめて全景のたとえば脂肪酸また
は類似の有機酸のような酸性添加剤の配合は、当該混和
物の引張り伸びの著るしく且つ予想外の大きな上昇をも
たらすことが認められている。

本発明の組成物に対して適当なエチレン共重合体は、酸
部分が４に至るまでの炭素原子を有している飽和カルボ
ン酸のビニルエステル、３〜５炭素原子の不飽和モノ−
またはジカルボン酸、該不飽和酸の塩及びアルコール部
分が１〜８炭素原子を有している該不飽和モノ−または
ジカルボン酸のエステルから成るグループから選択した
少なくともｌのコモノマーとの共重合体である。エチレ
ンと上記のコモノマー類との三元重合体もまた適当であ
る。加うるに、重量で約１５幅に至るまでの一酸化炭素
または二酸化硫Ｊ々を含有する玉子しン／酢酸ビニル／
−酸化炭素またはエチレン／酢酸ビニル／二酸化硫黄の
三元重合体を用することもできる。

共重合体のエチレン含量は重量で約４０乃至９５係であ
り、コモノマー含量は重量で約５乃至約６０１である。

好適なエチレンとコモノマーの含量は、それぞれ、重量
で約４５乃至９１ｔ１及び約９乃至約５５優である。も
つとも好適なエチレンとコモノマーの含−犀は、それぞ
れ重量で約８８乃至約７２係及び約１２乃至約２８係で
ある。本発明のブレンド物中においては、コモノマー含
量に対する平均値が上記の範囲内にある限りは、単独の
重合体の代りに２種以上のエチレン共重合体の混合物を
用いることができる。

２８係を超える非エチレン系コモノマー（タトえば酢酸
ビニル）を含有する共重合体を用いる場合は、こわさと
引張強さが比較的低いが伸びが増２１− 大したブレンド物を与える。もっとも好適な含量は約１
２〜２８重−ｉ％である。１２優よりも少ない酢酸ビニ
ルを用いる場合は、ブレンド物は著るしくとわくなり、
伸びが低下し且つ油との相溶性の問題が生じる。非ブリ
ード性の油を用いて製造したブレンド物すら、ポリエチ
レンホモポリマーに近付くにつれて、１油性”となる傾
向がある。

共重合体のメルトインデックスは約０１乃至約４００、
好オしくけ約０．１乃至約５０の範囲とすることができ
る。物理的性質、主として伸びは、保持のためには約１
乃至約１０の比較的低いメルトインデックス範囲がもつ
とも好適である。

一般に、本発明の組成物においては、重量で約５乃至約
５０係、好ましくは約８乃至約３５憾、もつとも好まし
くは約１２乃至約２５係のエチレ２２− ン共重合体を使用する。

特に有用な性質は、本発明のブレンド物中で２種の適切
に選択したエチレン共重合体を使用する場合に取得する
ことができる。適切に選択した少なくとも２種の異々る
Ｅ　Ｖ　Ａ共重合体の品級、共重合体（Ａ）及び（Ｂ）
、を充てん剤、可塑剤及び有機酸と混和することによっ
て、準−のＥＶＡ樹脂品級のみを含有する組成物と比較
して、充てん剤配合組成物の物理的性質の予想外に大き
な変化を達成することができる。もつとも顕著な例とし
て、充てんしたブレンド物中の単一のＥＶＡ品級を同量
の適切に選んだ２種のＥＶＡ品級の混合物で置き換える
ことによって、その混合物が以前の嚇−のＥＶＡ品級と
同一のｔ量ｒ分率の酢酸ビニル食間とメルトインデック
スを有している場合に、引りｔ５り伸びを著るＩ〜く増
大させることができる。

第一の一１９重合体、すなわち共重合体（Ａ）の極性コ
モノマー（たとえば酢酸ビニル）の含量は、重着て約２
乃至約３０壬である。第二の共重合体、共重合体（Ｂ）
、の極性コモノマー含量に１それが第一の共重合体の極
性コモノマー含着よりも少なくとも１２■量パーセント
大であるとする条件のもとで、重量で約２８乃至約６０
憾である。共重合体（Ａ）及び（Ｂ）の残りの部分１は
エチレンから成る。

第二の共重合体の極性コモノマー含着が第一の共重合体
の極性コモノマー含−９＋４りも少なくとも１−５重量
係大であるという条件のもとで、第一の共重合体の極性
コモノマー含量はｖ量で約５乃至約２８憾であることが
好ましく、第二の共重合体の極性コモノマー含量は重量
で約３０乃至約６０壬であることが好ましい。

第二の共重合体の極性コモノマー成分が第一の共重合体
の極性コモノマー成分よりも少なくとも１８パーセント
多いことを条件として、第一の共重合体のもつとも好適
々極性コモノマー含量は重量で約１０乃至約２５壬であ
シ且つ第二の共重合体のもつとも好適な極性コモノマー
含量は重量で約３３乃至約６０優である。

本発明の組成物中の第一の共重合体の第二の共重合体に
対する重量比は、約９９／１乃至約５５／４５、好まし
くけ約９７／３乃至約６０７４０、もつとも好ましくは
約９５１５乃至約６５／３５の範囲とすることができる
。

第一の共重合体のメルトインデックスは約０．１乃至約
２０、好オしくけ約０．３乃至約１０、もっとも好まし
くは約０．５乃至約２である。第二の共重合体のメルト
インデックスは約５乃至約ＩＱＯＯ。

好ましくは約１０乃至約２００、もっとも好ましくは約
１５乃至約１００である。

一般に、本発明の組成物においては、重量で約２５− ５乃至約５０係の第一の共重合体と第二の共重合体の混
合物を使用する。好捷しぐは重量で約８乃至約３５係、
もつとも好オしくは重量で約１２乃至約２５係を用いる
。

上記に従って、適当なエチレン共重合体は、たとえばエ
チレン／酢酸ビニル、エチレン／アクリル酸及びそのア
イオノマー、エチレン／メタクリル酸及びそのアイオノ
マー、エチレン／アクリル酸メチル、エチレン／アクリ
ル酸エチル、エチレン／アクリル酸イソブチル、エチレ
ン／アクリル酸ｎ−ブチル、エチレン／アクリル酸イソ
ブチル／メタクリル酸及びそのアイオノマー、エチレン
／アクリル酸ｎ−ブチル／メタクリル酸及びそのアイオ
ノマー、エチレン／アクリル酸インブチル／アクリル酸
及びそのアイオノマー、エチレン／アクリル酸ｎ−ブチ
ル／アクリル酸及びそのアイオノマー、エチレン／メタ
クリル酸メチル、エチレン／酢酸ビニル／メタクリル酸
及びそのアイオツマ−、エチレン／酢酸ビニル／アクリ
ル酸及びそのアイオノマー、エチレン／酢酸ビニル／−
ｅ化炭５ｆｅ　、エチレン／アクリル酸メチル／−酸化
炭素、エチレン／アクリル酸ｎ−ブチル／−酸化炭素、
エチレン／アクリル酸イソブチル／−Ｍ化炭素、エチレ
ン／酢酸ビニル／マレイン酸モノエチル及ヒエチレン／
アクリル酸メチル／マレイン酸モノエチルのよう々もの
である。

特に適当な共１■合体はエチレン／酢酸ビニル、エチレ
ン／アクリル酸エチル、エチレン／アクリル酸エチル、
エチレン／アクリル酸イソブチル、エチレン／メタクリ
ル酸メチル、及びエチレン／酢酸ビニル／メタクリル酸
でアル。

本発明の組成物の可塑剤成分の第一のグループは、プロ
セス油また１ｄプロセシング油として公知である。３矛
市のプロセス油、すなわち、・くラフイン系、芳香族系
及びナフテン系が知られている。

これらは伺わ、も純粋なものでは−６い。各品級はａ在
する主たる油の種類による分類である。

パラフィン系の油は、ブレンド物から１ブリード″する
傾向がある。′ブリージングは通常は望捷しくないが、
たとえば離型（（トが価値のあるコンクリート型のよう
な、特別な用途においては有用である。

一方、ナフテン系と芳香族系の油は、適当な比率で使用
するときには１非ブリード性″であり、それ故、たとえ
ば自動車用じゅうたん裏張りのような用途に対して好適
である。

プロセス油は粘［午範囲によっても分類される。

”低粘度油１７ｔ　１０　（１″Ｆで１（１０〜５　（
’）　Ｏ５ＵＳ（セイボルトユーバーサル秒）程度の低
い粘度を有している。１重質″油（は、１００″ＦＣ３
８℃）で６０００ＳＩＪＳ程ｊ午のものである。１００
７；’（３８℃）において約１００〜６０００ＳＵＳの
粘度を有しているプロセス油、特にナフテン系と芳香族
系の油が好適である。

本発明の組成物中に存在する、たとえばプロセス油のよ
う存、可塑剤の舟は、重量でＯ乃至約２０係、好捷しく
け重量で約２乃至約１５係である。たとえば炭酸カルシ
ウムのような、中位の密度の充てん剤を用いる場合には
、プロセス油の量はｉＴｔ　ｔ、で約４乃至約１０係で
あ乙ことがもつとも好オしく、たとえば硫酸バリウムの
ような、比較的高い密度の充てん剤を用いる場合は、プ
ロセス油の情は領゛隈で約３乃至約１０係であることが
もつとも好ま１．い。

多くの場合洗い約２優未満の量のプロセス油の添加は、
顕著な効果を有していがい。約１０憾を超よるプローセ
ス油は、メルトインデックスの急速な上昇を生じさぜ１
つブレンド物を著るしく軟らかなものとする。たとえば
７０係の充てん剤、１５２９− 係を超える油及び１５係未満のＥＶＡというような極端
な場合には、存在するＥＶＡの一叫はブレンド物に対し
て適当な強度を与えるために十分でないから、このよう
な油含朧はブレンド物を全く弱化させる。

プロセス油の選択においては、たとえば選択する油の種
類及びその粘度のような、他の要因を考慮しなければな
らない。これらについては、参考としてここに挙げる米
国特許第４．１９１．７９８号中に詳細に論じられてい
る。

本発明の実施において効果的な可塑剤の第二のグループ
は、たとえばエポキシ化大豆油及びエポキシ化アマニ油
のようなエポキシ化油から成るグループである。

有効な可塑剤の第三のグループνま、一般に、多塩塙酸
とポリオールの液状縮合物であるｉＩｅリエステルであ
る。本発明の文脈における１液状″とい３０− う用語は、室温において注下することができるというこ
とを意味するために用いる。酸成分は飽和した脂肪族二
塩基酸または芳香族二塩基酸；アジピン酸、アゼライン
酸、フタル酸、セパチン酸及びグルタル酸、またはそれ
らの混合物、を用いることが多い。ぼりオールは、たと
えばエチレングリコール、プロピレングリコール、１ｊ
４−及び１．３−ブタングリコール、ジエチレングリコ
ール及ヒｙｌ？ｌＪエチレングリコールのような、脂肪
族＋＋？リオール捷たけ＋１？リオキシアルキレングリ
コールとすることがでへる。好適なポリエステル組成物
は１憧で５０係を超える部分が脂肪族二塩基酸から成っ
ている酸成分と脂肪族のぼりオール、更に好ましくは脂
肪族グリコールとしてのポリオール成分から成るもので
ある。もつとも好ましい組成物はアジピン酸寸たはアビ
ライン酸とプロピレングリコール−または１，３−ある
いは１．４−ブタンクリコールに基づくものである。こ
れらの可塑剤の分子゛■は、数汀という低い値から約１
０，０００という商い値捷で変えることができる。市販
製品の分子量は特定し難い。通常は取引き上で、製品の
分子量範囲を低、中または高と分類する。

本発明の目的に対して好適な範囲は中と分類されるもの
である。

炭化水素油とポリエステルの混合物も壕だ、本発明にお
いて有効な可塑剤である。このような混合物を用いるこ
との一目的は、比較的高価なポリエステルの高い効率を
炭化水素油の低価格と結び付けることにある。このよう
々混合物によって可塑化ｉ−た配合物の価格／性能は、
希望する諸性質をより精密に発現させることができ、あ
るいけ充てん剤含吊を増大させることができるという理
由で、当該用；余のために著るしく改善することができ
る。実際に、本発明のブレンド物の性能におけるいくつ
かの利益′を、後記のように、このような混合物を可塑
剤として用いる場合に取得することができる。

単独で使用する場合には、本発明の組成物中の・１！リ
エステル可塑剤の舟は、重量で約１乃至約１５係、好ま
しくは約２乃至約１２係である。

ポリエステル可塑剤と炭化水素油の混合物を用いる場合
には、両成分の相対比率は、性能目的に依存して広い範
囲で変えることができる。５０係以下のポリエステルを
含有する混合物が経済的な理由で好適であり、２０係以
下のポリエステルを含有するものがもつとも好適である
。

前記のエチレン共重合体と充てん剤の混和物中で有効な
可塑剤として別の部類のものは、ポリエーテル及ヒホリ
エーテルＬステルである。一般に、ｙＩｅ　Ｉ）　′ｃ
−チルはアルキレン４゛キンドのオリゴマー捷たはポリ
マーであり、エチレンまたはプロぎレ３３− ンオキンドの重合体は、もつとも一般的々種類の市販品
である。ポリエーテルは、たとえば、各種の触媒を用い
るアルデヒドの重合によって、゛まだは酸あるいは塩基
触媒を用いる゛γルギレンオギシドの重合によって、製
造することができる。、ＨｅＩＪエーテルは水酸基によ
って停止することによって、ジオール（グリコール）、
あるいけ、アルキレンオキンドとグリセリンの伺加物の
場合に（は、たとえば、トリオールなどとすることがで
きろ。水酸基末端ポリエーテルも゛また酸と反応させて
エステルとすることができる。たとえばラウリン酸及び
ステアリン酸のような脂肪酸が一般１で用Ａられる；こ
れらの化合物のもつとも一般的な例（！よポリ′［チレ
ンまだは１１？リブ１７ぎシングリ１−ルの千ノー及び
ジエステルである。ぼりニー子ルの分子量゛は、高重合
体１／ｆｉ　１ｉｆｔ型的なものに至る腫での範囲とす
ることができる。

３４− 本発明の実施において好適なポリエーテル組成物は、エ
チレンオキシドとプロピレンオキシドのランダム及び／
又はブロック共重合体に基づくポリオールから成るもの
である。共重合体ぼりオールは、きわめて高率の充てん
剤を含有する本発明の配合物中における効率の点で、よ
り良い性能を提供する。

本発明の組成物中のｙｔＰ　＋７エーテル可塑剤の量は
、単独で用いる場合に１／ｉ、重量で約１乃至約１５係
、好オしくは約２乃至約１２優である。

ｓ５１）エーテルマタはポリエーテルエステル可塑剤と
４？リエステル可塑剤または炭化水素プロセス油の何れ
かとの混合物もまた、本発明の実施において使用するこ
とができる。ぼりエーテル／ポリエステル併用の利点は
、ポリ１−チルのほうがポリエステルよりも安価である
ことによるコストの低減である。油が比較的安価である
ことによって、７ぎりエーテルとプロセス油の併用も１
だ、コストの低下をもたらす。

ポリエーテル／ポリエステルのホロ合わせにおける両成
分の相対比率は、性質についての要件と価格に基づく系
の効率に従って調節する。主としてポリエステルに基づ
いているものは、たとえば主としてぼりエーテル′また
ば４？リエーテルエステルに基づいているものよりも軟
らかく目っ高価である。

ポリエーテル寸たはポリエーテルエステルと炭化水素油
の混合物を用いる混合には、使用する相対比率は、−や
はり価格と性質上の要件に依存する。

、Ｉ？ポリエーテルプロセス油よりも高価であるから、
５０彊以下のポリエーテルを含有する混合物が好適であ
る。

前記のように、一方において、プロセス油と、他方にお
いて、エポキシ化油、ポリ［ステルｔたはポリエーテル
あるいはポリエーテルエステル、またはそれらの何らか
の組合わせの混合物もまた、本発明の組成物のだめの可
塑剤として、きわめて効果的に使用することができる。

実際に、重量で約５０乃至約９５壬のプロセス油を含有
する、このよう々２成分以上の可塑剤系は、何れの可塑
剤を単独で同じ含骨で用いた場合に得られるものよりも
高い引張り伸びを与える。最大の伸びは、重量で約５０
乃至約８０係のプロセス油を含有するプロセス油とぼり
エステルまたはポリエーテルあるいはポリエーテルエス
テルまたはそれらの任意の組合わせから成る混合物を用
いる場合に、達成される。

可塑剤の混合物を用いる場合に１可塑剤の量は重量で約
２乃至約１５憾、好ましくけ約４乃至約１２壬の範囲と
することができる。たとえば炭酸ｂルシウムのような、
中位の密度の充てん剤を用３７− いる場合１．こは、可塑剤の陰は重ｔ４で約５乃至約１
０憾であることがもつとも好寸しく、目、つ、たとえば
硫酸バリウムのような高密１ｆの充てん剤を用いる場合
には、可塑剤の田″Ｉｒ！ｉ、重瞬で約４乃至約８係で
あることがもつとも好ましい。

本発明の組成物のｐｒＩ：三の必須成分は充てん剤であ
る。本発明の組成物中に含有させることができる充てん
剤の重量に基づく６分率は、主として充てん剤の密度の
関数である。充てん剤の粒度と粒形もまた、ブレンド物
の性質に影響を味える。低粒度の充てん剤は一般に、比
較的高いブレンド物の粘度を与える傾向を有し、また比
較的高価である。本発明の組成物においてもっばら使用
される９号七ワイトング（約９５　％が３２５　メツシ
ュラ通過）は粗さ、人手の什やすさ及び価格の点で実用
件が犬へい。もつとも好適な充てん剤Ｉ・ま炭酸力□　
　ルシウムと硫酸べりＳ）ムである。本発明の組成物３
８− 中に存在する充てん剤の１１は重量で約４０乃至約９０
係、好捷しくは重量で約５５乃至約９０壬である。たと
えば炭酸力ルンウムのような、中位の？！度の充てん剤
を用いる場合には、充てん剤の量は重量で約６５乃至約
８５壬であゆ、たとえば硫酸バリウムのような、比較的
高密度の充てん剤を用いる場合には、充てん剤の量は重
液で約７０乃至約９０係である。

本発明の組１＋ｌｊ物において使用するエチレンイン４
　　、ｌ？　ＩＪママ−、たとえばエチレン／酢酸ビニ
ルのような、ロＦレン／ビニルＬステル共重合体である
場合、及びそれと組合せて使用する充てん剤がたとえば
６シユーブレツクス″クレーのよ’ｌ、クレーである場
合には、クレーを不活性化するためにブレンド物に油を
加える必要がある。混合作業の成功を得るため（では、
各配合成分の適切な添加順序力五必要で；らる。下記の
順序Ａは、強力々混合の際に効果的であり、一方、順序
８に、クレーを不活性化する前にｇＶＡ／クレー混合物
を加熱するとき１．では、クレー１でよって生じるＥＶ
Ａ共重合体の分解のだめに、失敗−する。分１＃Ｔｔ＝
　Ｉｔす無水酢酸の遊離とブレンド物の変色を伴なう。

順序Ａ：”Ｘ”−クレー−“Ｙ″′−油一混合−ＥＶＡ
−混合 順序Ｒ：”Ｘ”−クレー−′Ｙ”−ＥＶＡ−混合一油−
″″Ｙ”−混合 上記の順序の表示において、“Ｘ″′とＹ　ＰＩは何れ
も、何も々いか、または末娘〕寸のクレーによるｇＶＡ
の望ましくない反応に影響Ｉ７ない他の充てん剤、希釈
剤浄た（ｄ樹脂のどちらかとすることができる。エチレ
ン／ビ、＝ルエステルブレンド物中で多大な情のクレー
の使用を可能とするだめのＪ：記のクレーの不活１′ト
化は、未国！旨許第４，２２４９２４号の主題で：ちる
。充てん剤のＱ　＋９）のブレンド物の性質に対する影
響についての詳細は、米国特許第４．２２２，９２４号
に記されている。

前記の充てん剤に加えて、いうまでも々く、本発明の基
本を変更することなく多くの他の種類のものの配合も可
能である。たとえば、難燃性または低発煙性傾向のブレ
ンド物が望ましい場合には、アルミナ三水和物（水利ア
ルミナ−Ａｌ、Ｑ、・３Ｈ２０）がきわめて望ましい。

超高密度ブレンド物が望ましい場合は、たとえば粉末状
の鉄または鉛、あるいはそれらの酸化物のような重質の
充てん剤を用いることができる。同様に、低密度ブレン
ド物が好ま１−い場合には、たとえば炭酸マグネシウム
、硫酸カルシウム、シリカ、フライアッシュ、及ヒセメ
ント粉のような低密度を有する無機物、または、たとえ
ば糸、木粉、ナツト殻、もみがらなどのような有機光て
ん剤を用いることができる。最後に、たとえばタルク、
雲母のような、高度に非４１− 円形（珪灰石）など）から円形（ガラスピーズなと）に
至る異なるアスペクト比を有する充てん剤もまた、引張
強さ／伸びの関係を変化させるために用いることができ
る。

本発明のブレンド物のだめの事後の必須の成分は、適当
な種類の有機酸である。たとえばカプロン酸のよりなＣ
６−塩基性飽和カルボン酸からＣ２２（ベヘニン酸）脂
肪酸のような長鎖のものに至る広い範囲の飽和酸の種類
にわたる有機酸が、きわめて低い濃度で伸びを増大させ
目、つメルトインデックスを高めるために、高１１１ｔ
Ｋ有効である。それに伴なって、後記の実施例に示すよ
うに、ブ１／ンド物のこわさの低下もまた達成される。

Ｉｌｔｌ状体状機酸のほか、５４に至る捷での炭素原子
を有する１ダイマー”及び“トリマー＃酸（比較的単純
な直鎖形態の２号体及び３墳体）もまた、きわめて有効
である。上記の酸の混合物を用いること４２− もでき、本明細誓中に記す酸の種類の何れかの混合物に
ついても同様である。

上記の酸のほか、飽和した多塩基酸もまだ有効である。

この場合には、たとえばアゼライン酸（Ｃ０、飽和二塩
基性；　ＨＯＯＣ（ＣＴ（２）、Ｃ００Ｈ）のような酸
を用いる場合に、ブレンド物の伸びの値が著るしく向上
し、こわさが低下するが、メルトインデックスはほとん
ど変化しない。かくして、これは望吐しい性質の釣合い
を確保するためのもう一つの手段を配合者に提供する。

更に、自、〜Ｃ２０モノー及びジカルボン酸ｔ［含する
モノ−またはポリ不飽和有機酸、特にオレイン酸（モノ
不飽和Ｃｌ１ｌ脂肪酸）もまた、きわめて有効である。

脂肪酸の環状有機酸６類似体″もまだ、本発明の実施の
だめの効果的な手段である。脂環式（すなわち飽ｆＩｌ
）及び−〉■香族脂肪酸（カルボン酸基を有する不飽和
、ベンゼン関連環状構造物）の両者が本発明の利益をも
たらすために有効であることが望Ｖ）らｈだ。しかしな
がら、このＧｌｉの通常の酸は刺激性であり且つ熱安定
性に問題がある場合が多く、それ故、それらの選択と使
用の条件には注意をはられなければ々らない。

有機酸の１価、２価及び３価の金属塩、特に脂肪酸のカ
ルシウム及び亜鉛塩は、本発明の目的の遂行においてき
わめて効果的である。有機酸のエステル及びアミドも−
また有効である。

存在する有機酸の数は無数である；上に挙げた例は、他
の近い類似体により、良好な結果で１つ本発明の精神か
ら逸脱することなく、置き換えることがでへる。

好適な有機酸は６〜５４炭素原子を有する抱和したモノ
−、ジー及びトリカルボン酸、１２〜２０炭素原子を有
する不・１和のモノ−及びジカルボン酸、並びに核酸類
の亜鉛及びカルシウム塩から成るグループから選ばれる
。

もつとも好適な有機酸は、パルミチン酸、ステアリン酸
及びオレイン酸、それらの２量体及び３限体、並びにこ
れらの酸の混合物から成るグループから選ばれる。

本発明の組成物における上記の種類の有機酸の使用に際
しては、その量は重量で約０．０５乃至約５憾、好壕し
くけ約０．１乃至約２係である。特に効果的な脂肪酸を
用いる場合には、その情は約０．１２乃至約０．５係で
あることがもつとも好ましい。

前記のもの以外の重合体、屯独重合体及び共重合体の両
ブバ　もまた、本発明によって得られる利益を著るしく
妨げることなく、先に特記した重合体とある程［Ｗ壕で
わ１合わせて、使用することができる。これらは、たと
えばエチレン／二酸化硫黄４５− 及びエチレン／二酸化硫黄のような重合体を包含するが
、この例は限定的なものではない。同様に、たとえば原
価の低減、物理的性質の改善のような、何らかの望まし
い効果を達成するために、配合者が他の成分を本発明の
組成物に添加することもできる。それ故、特に熱溶融物
において広く用いられている、エキステンダー樹脂、ワ
ックス、発泡剤、架橋剤、老化防止剤などを、本発明の
組成物中に含有させることができる。いくつかの特別な
添加剤及び特に望ましい樹脂成分の例を以下に記す。

上記の基礎ブレンド物は室温においては本質的に表面粘
着性を有していない。パプリージング″性の・ぐラフイ
ン油を用いて製造した場合においてすら、最終的なシー
トは、室温において滑りやすい手触りを有しているが粘
着性ではない（いうま□　　でもなく、温鹿が２００〜
２５０Ｆの程度まで上４６一 がるＫつれて、ブレンド物は次第に軟化して、多くの物
質に粘着するようになる）。時によると、配合者は増大
（〜だ表面粘着性または付着性を有するシートを製造す
ることを望むものと思われる。

これは、本発明によるブレンド物において配合物中に粘
着付与剤樹脂を含有させることによって、行なうことが
できる。粘着付与剤は、たとえば米国特許第３．４　ｓ
　４．４０５号に挙げたもののような、一般にこの分野
で公知の適当な粘着付与剤とすることができる。このよ
うな粘着付与剤は各種の天然及び合成樹脂及びロジン材
料を包含する。使用することができる樹脂は、一般に特
定の融点と結晶化の傾向を有していない有機化合物の混
合物の形態にある、液体、半固体乃至固体、複合無定形
物質である。このような樹脂は水に不溶性であシ且つ植
物または動物超厚のものとすることができ、あるいは合
成樹脂とすることができる。使用する樹脂は組成物に実
質的な向上した粘着性を力えるように働ら〈。適当な粘
着付与剤は下記の樹脂を包含するが、これらに限定する
必要はない。

粘着付与剤組成物として使用することができる樹脂成分
の１部類に、だと、えはパラ−クマロン−インデン樹脂
のような、クマロン−インデン樹脂である。一般に、使
用することができるクマロン−インデン樹脂は約５００
乃至約５．０００の範囲の分子量を有している。市販品
として入手することができるこの種の樹脂の例は“ピツ
コｌ＝　　９５及び“ビッフ”−１００として市販され
ている材料を包含する。

本発明において粘着付与剤として用いることがでΔる樹
脂のもう一つの部類は、スチレン化テルペン類をも包含
する、テルペン樹脂である。これらの子ルベンイ６・［
脂は約６００〜ｄ０００にわたる分子吐を有することが
できる。叫型的々この種の市販樹脂は６ビツコライト”
５−ｔｏｏとして、水素化ロジンのグリセリンエステル
である“ステーブライトエステル”÷１００として、及
びぼりテルペン樹脂である“ウィングタック″９５とし
て、市販されている。

粘着付与剤として使用することができる第三の部類の樹
脂は、約５００乃至約５０００にわたる分子量を有する
ブタジェン−スチレン樹脂である。

この種の典型的な市販製品は、約２，５００の分子量・
を有する液状ブタジェン−スチレン共重合体樹脂である
“プトン”　１００として、市販されている。粘着付与
剤として用いることができる第四の部類の樹脂は、約５
００乃至約５０００の範囲の分子量を有するＨ１′リプ
タジエン樹脂である。商業的に入手することができるこ
の種の製品は、約２．０００乃至約２．５００の分子量
を有する液状ポリブタジェン樹脂である゛°ブトン”　
１５０として４９− 市販されている。

粘着付与剤と１−で使用することができる第四の部類の
樹脂は、石油の精製において取得される選択しだ留分の
接触的な重合によって製造１７た、約５００乃至約５．
　ｎ　ＯＯの範囲の分子量を有する、いわゆる炭化水素
樹脂である。このような樹脂の例ハ“ピツコペール”　
−１００として、まだ′”了モコ″及び”ベルンコール
”樹脂として市販されているものである。同様にイソブ
チレンの重合によって得られる。ｆｆリプテンも寸だ、
粘着付与剤として包含することができる。

粘着付与剤はロジン物質、たとえば”ピツコラスチツク
′″Ａ−７５として市販されている材料のよう々低分子
゛啼スチレン硬質樹脂、不均化ペンタエリトリトールエ
ステル及び６ベルシコーｔしＷＸ　−１，２３２として
市販されている種類の芳香族及び脂肪族モノマー系の共
重合体をも包含せし５０− めることかできる。本発明において使用することができ
るロジンは、ガム、ウッドまたはトール油ロジンである
が、トール油ロジンが好ましい。ロジン物質け、たとえ
ば２量化ロジン、水素化ロジン、不均化ロジンまたはロ
ジンのエステルのような変性ロジンであってもよい。エ
ステルはロジンを２〜６アルコール基を含有する多価ア
ルコールによってエステル化することによって製造する
ことができる。

適当な粘着付与剤の多くの例を下記第１３表に示す。こ
れらは拳に典型的な例とみなすべきであって、文献的に
は数６の論理的な候補物質が存在する。使用することが
できる粘着付与剤の更に包括的な表示は、バルブ及び紙
工業技術協会、ジョーシア州、アトランタの出版物のＴ
ＡＰＰＩ　　ＣＡし１１？−トφ５５．１９７５年２月
、１３〜２０頁中に与えられているが、この表は優［２
００を超える商業的に入手可能な粘着付与剤樹脂を挙げ
ている。

使用に際し、配合者は一般に、相溶性のあるエチレンに
基づく共重合体と粘着付与剤を選択しようとするが、相
溶性を指示する化学的類似性を指針として用いることが
できる。たとえば、スーパー−ホット−タック、迅速粘
着ブレンド物のような、いくつかの高度に特別な用途に
対しては、配合者は相溶性の系を使用するように選ぶ゛
とよい。

最後に、異常に滑りやすい表面が望ましい場合において
逆の効果が望まれることがあり、たとえばアーミド０の
ような少量のスリップ助剤の混入が有利と認められると
とがある（後記第７表参照）。

粘着付与剤樹脂の使用において！’ｊ　、本発明の組成
物中の使用瞳はブレンド物のｉｔでＯ乃至約３０係、好
ましくはｉｔでＯ乃至約２０係、もつとも好ましくは重
埒で０乃至約１５憾である。

本明細書中に記した有機酸添加剤は、多くの工業的に入
手できるポリエチレンの１種をブレンド物の中のエチレ
ン重合体の１部または全部の代シとして使用する場合に
、特に有用である。ポリエチレン（ＬＤＰＥ、Ｔ、ＬＤ
ＰＥまたはｆ（ＤＰＥの何れか）は充てん剤を効果的に
１ぬらす″ことはないから、ポリエチレンと充てん剤の
２成分ブレンド物中に１０〜２０優を超える充てん剤を
配合することは実際的でない。しかしながら、第８表に
示すように、ポリエチレンが唯一の樹脂質成分である場
合の有用なブレンド物は、プロセス油と脂肪酸添加剤の
両者を使用することＫよって製造することができる。す
々わち、共重合体に対する単独重合体の置換はＯ〜１０
０チの全範囲如わたることができる。実際には、大部分
の工業的なブレンド物においては、他の必要が性質に伴
なう望ましいこわさの程度を得るために、中間的なポリ
エチ５３− レン含縫を用いる。必要な６理想的″な含肴は希望する
物理的性質によって異なる。

上の記述は、広く異なる樹脂または重合体の種類から予
想される寄与を概括するために”個々の成分”基準に対
するいくつかの異なる可能性のある重合体成分に関する
ものである。いう捷でもなく、たとえば配合者が単純な
４成分ＦＶＡ／油／充てん剤／脂肪酸組成物を、粘着性
の付与のためＫＥＶＡの一部の代りに少量の粘着付与剤
を使用することによって変性するように選ぶことができ
るというように、上記の種類の重合体成分を混合するこ
とができるということを強調しなければならない。加つ
るに、油の一部をポリエステルまたはポリエーテル系添
加剤に変えることによって、比較的低い可塑前の全量に
おいて、高度に効果的な可塑化を達成することができる
。かくして、熟練した配合者によって可能が組合わせ及
び順序は５４− 無限であって、しかも本発明の精神及び範囲内にとどま
っているものといえよう。

本発明のブレンド物は本質的に熱可塑性であり、それ故
、加工後に再生することができる。再生した材料は最終
製品（たとえば、裏側にコートした自動車じゅうたん）
の製造の間に取得した切りくず中に存在する織物繊維、
ジュートなどを含有していてもよい。

本発明の組成物の調製には、工業的な大きさのパッチ式
バンバリーまたは同等の強力混合機が全く適当である。

ファレル連続混合機（”ＦＣＭ”）もまた、優れた混合
装置である。何れにしても、乾燥成分を通常の方式で仕
込む。多くの場合に、この種の装置において実際に広く
行なわれているように、可塑剤成分を直接に装置の混合
室中に注入することが便宜的である。２種以上の可塑剤
を用いる場合、及び可塑剤のどれか１種が少量（全可塑
剤混合物の約１０重量係未満）で存在している場合には
、本発明の他の成分に添加する前に、各可塑剤を再混和
しなければならない。これは最終組成物中における各可
塑剤成分の均一な分布を助け、それＫよって最適の性質
の達成を保証する。

同様に、使用する有機酸の量は一般に、多くの場合に１
壬未満というようにきわめて少ないから、有機酸が最終
混合物中で確実に完全に混和していることが重要である
。もしそうでない場合には、物理的性質について著るし
く過まった値が結果する可能性がある。かくして、有機
酸を他の１成分の１部分中に予備的に混合することが有
利であると認められる場合が多く、たとえば、液状の有
機酸をプロセス油と予備混合してもよいし、あるいは固
体の有機酸を充てん剤の一部と予備混合してもよい。希
望するならば、共１「合体と可塑剤（類）を適当な強力
混合装置（たとえばペンバリーミキサーまたはスクリュ
ー押出機）中で１マスターノくッチ”として予備混合す
ることができる。次いでこのマスターバッチを充てん剤
及びその他の残りの成分と配合して、最終組成物とする
ことができる。通常は３２５〜３７５°Ｆの運転温度に
おけるバンバリー混合機に対しては、約３分の混合サイ
クルが適当である。ＦＣＭ装置に対する操作速度は一般
にファレル社、コネチカット州、アンソニアが準備（−
だ文献によって予測される範囲内にある。この場合には
、３２５〜４２５Ｆの温度が効果的である。何れの場合
においても、たとえば約２〜３係というようなきわめて
低い可塑剤含量においては比較的高い温度を必要し、一
方、約７憾を超える可塑割合ｆＡは比較的低い混合温度
で良く混合する。評価してはいないが、粘稠な混合物（
０，１〜２０のメルトインデックス）を取扱うだめの他
の装置も１だ、全く満堆しつるものと予想５７− されるが、何れにしても、予め予備実験を行なうことが
望ましい。

一般に配合成分の添加の順序の変更は、最終混合物が均
一性を達成するために充分に流動する限りは、特に問題
はないものと思われる。

ブレンド物の混和が終了すれば、たとえば水中における
溶融物の切断とその後の乾燥またはシーテイング及び切
断方法の使用というような日常的な工業的操作を用いて
、最終的なペレット状の製品を与えることができる。あ
るいは別法として、熱混合物を直ちに最終形態、たとえ
ば、シート、成形物などに加工することもできる。

本発明の組成物に対する第一の用途は、恐らく、シーテ
イングの分野、特に安価でち密な消跨構造物に対するも
のと思われる。押出したシートの、たとえば向上した“
手ざわり”、″垂れ″、低下したこわさ、高い伸び及び
低下した厚さというよ５８− うな優れた性質が、本発明の組成物により生じる。

その他の用途も可能である。本発明のブレンド物の主な
利点け、重合体に充てん剤を添加するときに低下するこ
とが普通である。たとえば柔軟性及び靭性というような
、ある種の物理的性質を、広い範囲の充てん剤濃度にわ
たって有用な限界内に保つことができるということであ
る。かくして、本発明のブレンド物は電線及びケーブノ
ペ各種の成形部品、シーラント及びコーキングの製造に
おいて、あるいは安価な充てん剤の配合によって一般に
達成される経済面と結び付いた柔軟性と強靭性が望まれ
るその他の用途において、使用することができよう。

本発明のブレンド物は、たとえば自動車用じゅうたん、
フオーム、織物オたは１ｒ均はスクリム材料のような基
質−にに容易に叩出すことができ、あるいは支持のない
フィルムまたはシートとして押出し、あるいけカレンダ
ーに＋ｒ１けることができる。

使用する装［五及び配合方法に依存して、２０ミル以下
から１００ミル以上にわたる広い範囲の厚さに押出すこ
とが可能である。かくして、フィルムの厚さ、ブレンド
物の密度、充てん剤と結合剤の配合比及びこの分野で公
知の同様な技術を変えることによって、達成１〜うる吸
音睦を変化させることが可能となる。

製造した吸音シートは下記のように種々な具合に使用す
ることができる。

自動車のじゅうたんに対して適用するときは、本発明の
ブレンド物は吸音のための有効日、つ経済的な手段とな
ると同時に、じゅうたんに対する成形可能な支持体とし
て働らく。

シート状で用いる場合、特に織物Ｊ：　Ｋコートすると
きけ、ブレンド物はサイド・ζネル、ドアパネル、室根
区域、バンパーなどのよりな、自動ｉｆｆ　。

トラック、バスなどの他の部位に取り付けることができ
る。

シート状では、ブレンド物は、たとえば織機、鍛造プレ
スなどのような工場設備の騒がしい部分を遮蔽−または
取り巻くための掛は布またはカーテンとして用いること
ができる。

他の材料に対して積層したシート状として、ブレンド物
は、装飾的用途及び、たとえば開放型のオフィスにおけ
る分割パネルのような、機能的用途の両方を達成するだ
めに用いることができる。

じゅうたん、特に自動車用のじゅうたんにおける本発明
の組成物の応用は本質的に米国特許第４゜１９１．７９
８号中に記した方法と同一であり、この特許の開示は本
明細書において参考とすることができる。

本発明の高度に充てんした組成物は、この分野の熟練者
には公知の標準的な加工方法によって、６１　− 最終シートまたは３次元的な固体形態に工業的に加工す
ることができる。かくして、押出Ｉ〜、カレンダー掛け
、射出またはロトモールド、押出１．コーティング、シ
ート積層、シート熱成形などのような加工方法は、何れ
も本発明の組成物の成形のだめの実際的な手段である。

以下の実施例は本発明を例証する目的のために示すもの
である。部数及び６分率はすべて特に他のことわりがな
い限りは重量による。全実施例において、各成分を１ガ
ロン（約３．８．／、）がん中で、内容物を手で約０．
５分振とつすることによって予備混合した。（液状の脂
肪酸を用いる場合には、しばしば、液体を１ガロンかん
中に加える前に、少量の酸を遥かに多量の液状可塑剤中
で予備混合して、均一性の迅速な到達を確実にすること
が好ましい）。次いで成分をバンバリー型の実験室規・
　　模の強力な高剪断混合機に加えた。使用する混合６
２− 条件は約３２５〜３７５Ｆ（約１．６０〜１９０℃）の
温度における３分間の溶融であった。

比較例１は米国特許第４．１９１．７９８号に記すよう
に、エチレン／酢酸ビニル（ＥＶＡ）共重合体樹脂、プ
ロセス油、及び炭酸カルシウム充てん剤に基づく典型的
な高度に充てんした熱可塑性組成物に対する基調性質を
示す。こわさ値は約７５９である：メルトインデックス
（ＭＩ）は約２．２ｄｇ／分であり、伸びは約２５係で
ある。引張強さは約ｆｉ５０ｐｓｉである。記載のメル
トインデックス及びこわさの水準は十分に実用範囲内に
ある。引張強さは大部分の工業的な用途に対して必要々
ものよりも遥かに高い。しかしながら、伸びけ実用的な
シートに対して受容できる最低水準に近い。更に低い値
、たとえば１０幅未満の伸びは、そのシートが費用のか
かる特別な注意をはられない限りは、Ｊ＆扱いに際して
裂ける可能性が高いことを意味する。かくして、通常の
使用者は明らかに実質的により良い伸びと耐引裂性を得
るために、ある程度の引張強さを犠牲にするととをより
好むものと思われる。

きわめて少預の、たとえばラウリン酸、パルミチン酸゛
またはステアリン酸などのような、脂肪酸の添加は、基
礎組成物の物理的性質における驚くべきほど大きな変化
をＪｊえることが児出τＹれ／ζ０実励例１〜１１は、
１１種の異なる脂肪酸の何れカ１ｆｆｉを、僅か０．１
７５乃至０．２５　％　ノｆテ用いるときは、比較例１
の組成物の比較的低い伸びの値の増大にへわめて効果的
であることを示している。ブレンド物の組成と物理的性
質を第１表に要約する。使用する脂肪酸は広い組成範囲
にわたっている：低くは８炭素原子（カプリル酸）から
多くは２２炭素原子（ベヘン酸）に至る丑で；ダイマー
及びトリマー酸（Ｃ−３６及びＣ−５４）；１塩基酸及
び２塩基酸；並びに飽和酸及び不飽和酸。

上記の脂肪酸のすべてがほとんど同一の結果、すなわち
、比較例１に対して認められた２５係の伸びから５００
係の程度に至るまでの増大という平均して２０倍を超え
る伸びの改良、を与えると占うことは特記すべきことで
ある。何れの場合も、その他の共通の変化が認められた
ニ ストリップのこわさば約羞だけ低下した。

ブレンド物のメルトインデックスは大部分の組成物に対
してほぼ２倍になった。

引張強さは約憾に低下したが、なお３５０ｐｓｉの水準
にあり、大部分の最終用途を満足するに十分な値であっ
た。

ブレンド物の６強靭性″’　（ｐｓｉ単位の引張強さと
伸び５分率の積として定義）は著るし＝６５− く増大した。比較実施例１に対する゛強靭性″は約６５
０Ｘ２５係、すなわち１６，０００よりも僅かに犬であ
る。それに対して、実施例１〜１１の残りのものに対す
る典型的なフパレンド物の“強靭性”は３５０Ｘ５００
’ｌ、すなわち約１７５，０００であり、明らかに１０
倍の改良でちって、文献の意見にょシこの分野の熟練者
が予１ｔ７１１〜つる値を遥かに超えている。

こわさの低下とメルトインデックスイ１６の上昇モ寸た
かなり顕著である。後で示すように、これらの変化は、
ブレンド物に対して心安な伸びと″強靭性”を保ちなが
ら、増大した計の充てん剤を添加する道を開く。

実施例４ば、もう一つの驚くべき結果を示−仁。

他のナベでの性質は実施例１〜３及び５〜１１のものと
匹敵しているけり、ども、実施例４のフラン６６一 ド物に対するメルトインデックスは比較例１の値とほぼ
同一であシ、実施例１〜３及び５〜１１に対する値の５
０１に過ぎない。実施例４のブレンド物に対して用いた
脂肪酸は二塩基酸であり、これは恐らく他の成分と共に
よシ複雑な反応生成物を形成し、かくしてメルトインデ
ックス試験によって測定したときの溶融ブレンド物の粘
度を増大させるものと思われる。

第１表に対する脚注 （１）ＥＶＡ◆１＝１エルパックス”３６０樹脂、イー
・アイ・デュポンドニーモアズエンドカンパ＝−１２５
％Ｖ−Ａｃ　；　７５　％Ｅ　；　ゾル）インデックス
２．００ Ｃ２）　ＥＶＡ＋２＝−ｘルバックス”　３１２０樹脂
、イー・アイ・デュポンドニーモアズエンドカンパニー
、７．５％ＶＡｃ　；　９２．５　％Ｅ　；メルトイン
デックス１．２゜ （３）１サーコゾル″４２４０＝ナフテン系プロセス油
、サンオイルカンパニー、ＡＳＴＭ　タイプ１０３．２
５２５ＳＵＳ（１００Ｆ）；大体の組成：ＣＡ＝２１係
（芳香族）；ＣＮ−３９係（ナフ千ン族’）：ＣＰ＝４
０％（パラフィン族）。

（４）脂Ｕｊ費（’Ｆ’、　Ａ、　）す１＝ラウリン酸
（ｒ−１２）、飽和、１塩基性、４３℃力価、エメリー
φ７０− ６５２、エメリーインダストリーズ。

（５１Ｆ、　Ａ、、す２−パルミチン酸、飽和（Ｃ−１
６）、１塩基性、５３℃力価、１エマ−ゾル”１１０；
エメリーインダストリーズ。

（６１Ｆ’、Ａ、÷３＝ステアリン酸、飽和（Ｃ−１８
）、１塩基性、６８℃力価、”エマーゾル′″１５３；
エメリーインダストリーズ。

（７３Ｆ、Ａ、÷４二アゼライン酸、飽和（Ｃ−９）、
２塩基性、９８℃力価、１エメロツクス”１１３３、エ
メリーインダストリーズ。

（８）Ｆ、Ａ、す５＝ベヘン酸、飽和（Ｃ−２１）、１
塩基性、７０℃力価、１ヒドロフオル″２２６０、シエ
レツクスケミカルカンベニー、シエリングＡ／Ｇドイツ
の支社。

（９１Ｆ、Ａ、、す６＝混合ゴム級酸、ステアリン酸／
パルミチン酸／オレイン酸；“ネオ−ファツト”１８−
５９、アクシナ社のアーマツク支７１− ト１：。

（１０）Ｉｉ’、　Ａ、、◆７−ダイマー酸、（Ｃ−３
６）、飽和、２塩基性、液状、゛エンポール”１（１１
４；エメリーインダストリー。

（１１）　　Ｆ、△、す８−トリマー酸、Ｃ−５４、飽
和、３塩基性、液状、゛エンポール”１０４０゜エメリ
ーインダストリーズ。

（１２）　　Ｆ、Ａ、十〇＝混合ゴム級酸、水素化、１
インダストレン７１　Ｒ１クラフト社ハムコシエフイー
ルド支社。

（１３”ｌ　　Ｆ、　Ａ、、す１０＝オレイン酸、Ｃ−
１８、不飽和、液状、１塩基性、゛イン々゛ストレン″
１０５、クラフト社のハムコシエフイールド支社。

（１４）Ｉｉ’、Ａ、す１．１．　＝　５０憾カプリル
酸、Ｃ−８及びＣ−１０、飽和、液状；１塩基性、６イ
ンタ゛ストレン”３６５、クラフト社のハムコンエフイ
ールド支社。

（１５）　　９号ホワイチングー市販の粉砕石灰石、Ｃ
ａ　ＣＯｓ、ジョーシアマーブル社、Ｃ１６）ΔＳＴＭ
Ｄ１２３８、方法Ａ１条件Ｅ；ｎｉ位はｄｇ／分。

（１７）水に対する比重。

（１８）　　２インチ（５，ｔｍ）／分のクロスヘッド
速変でＡ、ＳＴＭＤ１７０８の方法によりインストロン
テスターを用いて引張強さと伸びの測定を行なった。試
料の大きさけ、表中に示すストリップの厚さにおいて、
０．８７６インチ（２，２３ｔｙｎ　）　Ｘ　０．１８
　フインチ（０，４７Ｌ−ｒｎ’＋である。

（１９）ストリップのこわさけ、１インチ×６インチ（
２，５４ｚＸ　１５．２ｃｍ　）のストリップをプラッ
トフォームスケール上に置き、試験ストリップの両端を
合致させるために要する力を室篇において測定すること
によって求める。

実施例１２〜１７及び比較例２ ブレンド物の組成と物理的性質を第２表に要約する。

この表は、先に記した効果が脂肪酸の濃度に関係するこ
とを示している。比較例１は脂肪酸を含有していない。

実施例１２．１３．１４及び３は脂肪酸す３についての
濃度増大の効果を示す。

０、０９４の濃度において、引張強さの低下が認められ
るが、こわさまたは伸びの変化は生じ々い。

次いで、脂肪酸濃度を０．１２４まで上げると、先に述
べた伸びの劇的な変化が生じる。しかしながら、こわさ
値は０．２５４の酸を使用するまでは低下しない。メル
トインデックス値は０．１５１の酸含量で増大し始める
。

もつとも重要な変化は、いうまでもなく、伸び７４− の増大であって、これは酸濃廖を０．０９　％から０．
１２％まで僅か０．０３４だけ変化させることによって
始まる。かくして、工業的な用途に対しては、０．２０
〜０．２５　＝１の範囲が、これらの実施例のブレンド
物に対して最適であると思われるが、何故ならば、過大
の（■″を使用しなくても、この範囲で良好な結果の合
理的な保証が得られるからである。異なる組成または充
てん割合情は異なる最適脂肪酸濃度を与えるものと思わ
れる。

ブレンド物の性質の同様々変化は、はぼ同じ濃度で脂肪
酸す１１を含有する実施例１５及び１１においても認め
られる。

たとえば、比較例２に示すように、樹脂組成物の再配合
によって改善した伸び値を得ることができる。この場合
、゛樹脂アｒコイ′″技術の使用は、１９８１年６月１
５日出願のｉ寺許願２７３．４２０号に記すように、ブ
レンド物の伸びを増大させる。

７５− この場合に０．１．７５　％の脂肪酸す７の添加によっ
て、既にかなり良好な伸びがほとんど２倍になる。しか
しながら、０．１０４の酸濃度においては、配合物の性
質は比較例２の性質にきわめて近い（実験誤差の範囲で
等しい）。す々わち、この場合も、境界値を超えるとき
に、性質の突然の変化が生じるととがわかる。

第２表に対する脚注 （１１ＥＶＡす３−″″エルパツクス　１５０樹脂、イ
ー・アイ・デュ＋＋？ンドニーモアズエンドカンパニー
、３３ヂＶＡＣ；　６７優Ｅ；メルトインデックス４３ （２）　　吊ＶＡす４＝゛エルパツクス”４７０樹脂、
イー・アイ・デュｄ？ンドニーモアズエンドカンハニー
、１　Ｂ’１ＶＡｃ　；　８２’ｌＥ；　　メルトイン
デックス０．７ ブレンド物の組成と物理的性質を第３表に要約する。こ
の表は、有光てんブレンド物−・の少量の脂肪酸の添加
しこよって生じる著るし層改良は当該Ｅ／ＶＡ樹脂中樹
脂酸ビニル含Ｍにほとんど無関係であることを示してい
る。この表は５絹の異なるブレンド物を比較しているが
、何れの組に対しても、僅か０．２５４の脂肪酸φ３の
存在の有無の影響を示してｂる。

かくして、きわめて少量の脂肪酸の添加が、きわめて広
いコモノマー濃度にわたるエチレンに基づく共重合体の
伸び値を増大させることを示している（ホモｚＩＰリマ
ー、すなわち、高密度ｄξミリエチレンび線状低密度ポ
リエチレンに基づくブレンド物における東越した結果を
示す後記第９表をも参照）。

第３表に対する脚注 （１１１（ＶＡφ５−″′エルパックス”４０樹脂、イ
ー・アイ・デュポンドニーモアズエンドカンノ（ニー、
４０，５係ＶＡＣ；５９．５係Ｅ；　メルトインデック
ス５７゜ （２）　ＥｖＡφ６−″エルパックス″２６５樹脂、イ
ー・アイ・デュポンドニーモアズエンドカンハニー、２
８ｑ６ｖＡｃ、７２’ＺＥ、　　メルトインデックス３
゜ （３）　　ＥＶＡ◆７冨“エルパックス”　６７０樹脂
、イー・アイ・デュｙ＋ピンドニーモアズエンドカンパ
ニー、１２％ＶＡＣ，８８４Ｆ、、　　メルトインデッ
クス２．５゜ ブレンド物の組成と物理的性質を第４表に要約する。こ
の表は本発明のブレンド物に対する分子量（一定の酢酸
ビニル含着において）の影響を示８２− す。データは対で示す。

高いメルトインデックスの水準（Ｃ−８対実施例２３．
Ｃ−１１対実施例２６）においては、主な有利が変化は
ストリップのこわさの適当な低下である。この系列にお
いて望められる伸びの最初の大きな改善け２５のメルト
インデックス（Ｃ−９対実施例２４）においてであって
、ここで伸びの改善はほとんど４倍であった。低いメル
トインデックス水準（Ｃ−１０対実施例２５；Ｃ−４対
実施例１９．Ｃ−１２対実施例２７．０−１３対実施例
２８）においては、認められる伸び値の改善は、１４倍
から２０倍以上にわたった。

８３− 第４表に対する脚注 （１］　　ＥＶＡ÷８＝“エルパックス”２３０樹脂、
イー・アイ・デュ、＋？ンドニーモアズエンドカンパニ
ー、２８係ＶＮＣ；７２憾Ｅ；メルトインデックス１１
０゜ （２）　ＥＶｌ＋９−＠″エルハツクスｎ２５０樹脂イ
ー・アイ・デュぽンドニーモアズエンドカンパニー、２
８係ＶＡｃ；７２噛Ｅ；、メルトインデックス２５゜ （３）　　ＥＶＡ＋１０＝”エルパックス”２６０樹脂
、イー・アイ・デュポンドニーモアズエンドカンパニー
、２８係ＶＡ、Ｃ，７２係Ｅ；メルトインデックス６゜ （４）ｇＶＡ÷１１＝”エルパックスＩ＋　４９０樹脂
、イー・了・イ・デ′：Ｉ−ポンドニーモアズエンドカ
ン・ぐニー；１８係ＶＡｃ　；　８２係Ｅ、メルトイン
デックス１５０゜ （５１１ＣＶＡ÷１２＝６エルバツクス”４６０樹脂、
イー・アイ・デュポンドニーモアズエンドカンパニー、
１８ｑ６ＶＡｃ、８２ｑ６Ｅ；メルトインデックス２，
５゜ ブレンド物の組成と物理的性質を第５表に要約する。先
行実施例はＥＶＡ樹脂またはＥＶＡ樹脂の混合物、不活
性充てん剤及びプロセス油を含有する３成分系中への脂
肪酸の配合の影響に関するものである。本実施例は、Ｅ
ＶＡと充てん剤の２成分ブレンド物（すなわち可塑剤ま
たはプロセス油を含有しない）中の脂肪酸の影響を示す
。

５０係の充てん剤濃度（Ｃ−１４対実施例３０）におい
て、顕著な変化の開始が望められる。この系の引張強さ
１ｒｉ約１０４はど低下しているけれども、伸びは僅か
に上昇している。ブレンド物が７０俤の充てん剤を含有
している場合（Ｃ−１５対実施例３１）（１７＋、、伸
びの変化は１４倍を越えるきわめて天衣いものである。

７５係の充てん剤の配合（Ｃ−１６対実施例３２及び３
３）においては、伸びの向上は２０倍を超える。才だ、
比較例１６の製品はきわめて脆く且つ１８０°の屈曲試
験に合格ｊ〜ないのに対して、他のものはすべてこの試
験に合格する。

予想しつるように、高度（Ｃ充てんした、可塑剤を含有
しないＥＶＡブレンド物は混合が内錐であって、必ずし
も再■ｐ件のある結果を取得し得ない。

これは実施例３２〜３５のすべてのブレンド物によって
示される。これらは異なる充てん剤ロフトを用いて、異
なる時間に製造したものである。後（第１１表）に示す
よう（ｃ１充てん剤の粒度も捷だ大きな変化要因である
力；、これは充てん剤の湿潤を達Ｅ１見−しること−ｈ
；比較的困唾である可塑剤を添加し々い系においては、
一層重要件が犬へいもの８８− と思われる。しかし々から、性質に疑問がある場合には
脂肪酸の晴を増大させるべきであるという結果の傾向が
あることは明白である。このことは、脂肪酸す１１の１
係及び２係の濃度においては０．５係において達成され
る結果よりも良い結果が達成されることを示している、
実施例３６〜３８のすべてのブレンド物によって確証さ
れる。特別の目的に対しては、脂肪酸濃度は４〜５壬の
水準に増大させることがよいかも知れない。

８９− 実施例５９〜４８及び比較例１７〜２５グレンド物の組
成と物理的性質を第６表に要約する。エチレンに基づく
共重合体中への脂肪酸の配合によって達成さｎるきわめ
て高い伸びの水準は、きわめて高い充てん剤の配合率の
使用を可能とする。第６表は匹敵する対において、充て
ん剤としてのホワイチングと硫酸バリウムの両者に対し
て次第に充てん剤配合量を高めた結果を示す。

２０チの充てん剤配合において、ブレンド物の性質は未
変性の樹脂のものとほとんど異ならず且つ脂肪酸の添加
はブレンド物の性質を認めうるほど変化させない。しか
しながら、４０％の充てん剤配合率（０−１８対実施例
４０）においては、伸びの改善が決定的に存在する。ま
た６０チの充てん剤（０−１９対実施例４１）において
、改善はいっそう顕著である。充てん割合量を８０％０
ａＯＯ８ｔで増大させると、伸びの増大（０−２１−９
２＝ 対実施例４３）は４０倍を越えるようになるが、同時に
顕著なこわさの低下を伴なう。充てん剤を硫酸バリウム
に変えるときも、同様々全般的な影響が生じるが、この
場合は、密度の高い充てん剤により、９０チ程度の高い
充てん剤配合率（ａ−２５対実施例４７及び４８）を用
いて実用的なブレンド物を調゛製することが可能である
、比較的多量の脂肪酸の配合は更に高い充てん剤の配合
率の使用を十分に可能とする。

−９３− 第　６　表　　充てん剤配合率を増大させたときのＩＶ
Ａ−実施例番号　　　　　　　　　　　ＪＬ　上　　０
１８ＫＶＡ＄１６０　　６０　　４５ １サーコゾル−４２４０２０２０１５ ９号ホワイチング　　　　　　　　　　　　２０２０　
　　１１０２２号硫酸バリウム　　　　　　　　　　−
一一一一−Ｆ、Ａ、　　÷３　　　　　　　　　　　　
　０　　　　０．２５　　０物理的性質 メルトインデックス　　　　　　　　　−−−−−−比
重　　　　　　　１．０７　１．０８　１．２５引張強
さ ｐ　ｓ　ｉ　　　　　　　　　　　　　　　　１９００
　　１６９０　　１２５０ｋ　Ｐ　ａ　　　　　　　　
　　　　　　　　１３１００　１１７００　８６２０伸
び１％　　　　　　　　　　　　　　１０６５　　１０
４５　　９１０ストリツプの厚さ ミル　　　　　　　　　　　　　　　　　　５８　　　
　５８　　　　５７”　　　　　　　　　　　　　　　
　　　１，４７　　１，４７　　１．４５ストリツプの
こわさ、ｆ　　　　　　　　１２　　　１３　　　１８
プロセス油−充てん剤ブレンド物に対する脂肪酸の影響
」虹　ｉ　　４１　　　Δ？と　二　ツリー　」Σ４５
　　　３０　　　３０　　　２２．５　　２２．５　１
５　　　１５１５　　　１０　　　１０　　　？、５　
　７．５　　５　　　５４０　　　６０　　　６０　　
　７０　　７０８０８０−−　　　　　−−　　　　　
−−　　　　　−−　　　　　−−　　　　−−　　　
　　１．４１．２７　　１．６　　１．６　　１．７９
　　１．７７　２．０　　２．０１２７５　７２０　　
７２０　　４６０　　４８０　　７８０　　３００８７
９０　　４９７０　　４９７０　　３１７０　　３３１
０　　５３８０　　２０７０９５０　　６８０　　７８
５　　３４０　　６９０　　１４　　６００５Ｂ　　　
６７　　６７　　　５９　　６１　　　５３　　　５２
１．４７　　１．７０　　１．７０　　１．５ＯＬ５５
　１．′５５　　１．３２１８　　４１　　　３７　　
４５　　　５９　　６９　　　３８第　６　衣（続）光
てん剤配合車を増大させたと齢のｆｆ１ＶＡ−プロ実施
例養分　　　　　　　　　　工乙　　−皿−二ＭＶＡ　
　＋１　　　　　　　　　　　２２，５　　２２．５　
　１５”＋ｒ−コゾル”　４２４０　　　　　　７・５
７・５５９号ホワイチング　　　　　　　　　　−一一
一一一２２号硫醗バリウム　　　　　　　　　　７０　
　　７０　　　　艶Ｆ、Ａ、　　す５　　　　　　　　
　　　ｏ　　　　　ｏ、２５　　　。

物理的ｔ′１〜實 メルトインデックス　　　　　　　　１０．５　　　１
．０．９　　　５．０比ル　　　　　　　２．１　２Ｊ
　　２．５引餐強さ ｐ　ｏ　ｌ　　　　　　　　　　　　　　　７４０　　
　　６９０　　　　４７０ｋ　Ｐ　ａ　　　　　　　　
　　　　　　　５１１０　　　’４．７６０　　　７）
２４０伸ひ、％　　　　　　　　　　　　　８１０　　
　　８００　　　　６００ストリツプのｌｉ／さ ミル　　　　　　　　　　　　　　　　　５Ｏ＋９　　
　　　４５、　　　　　　　　　　　　　　　　１，２
７　　　１．２５　　　　］、、１４ストリップのこわ
さ、ｆ　　　　　　　２３　　　　２１　　　　３０セ
ス油−充てん剤ブレンド物に対する脂肪酸の影智工　　
」≦し　　二　　」ｉ　　ユＬ　　里１５　　　１１　
　　　１１　　　　７　　　　７　　　　６．５５　　
　　４　　　　４　　　　３　　　　３　　　　５−５
８０　　　　８５　　　８５　　　９０　　　９０　　
　　８８０．５　　　０　　　　０．５　　　０　　　
　０．５　　　０．２５７・”　　　　４”１０−Ｊ　
　　’・１−Ｊｌ。、、Ｊ＋−２，５２，８２，８５，
２３，２３，１ノ１７０　　　　　　３５５　　　　　
３３５　　　　　４３０　　　　　１８０　　　　　　
１３０３２４０　　　２４５０　　　２３１０　　　２
９７０　　　１２４０　　　９００６７０　　　　’１
．９０　　　５９０　　　５　　　　３０　　　　５６
０４５　　　　３９　　　　３９　　　　３６　　　　
３６　　　　３７ｏ、１４　　０．９９　　　０．９９
　　　０．９１　　　０．９１　　　０．９４２２　　
　　２６　　　２１　　　　３７　　　２４　　　１６
実施例　４９〜５５ ブレンド物の組成と物理的性質を第７表に要約する。こ
ｆらの結果は脂肪酸の誘導体もまた有効であること、更
に、脂肪酸と組合わせた滑剤もまた明確な利益をもたら
すことを示している。

ステアリン酸亜鉛の効果は、実施例４９及び５０により
翫比較例１と対照して示さｎている。

Ｃ−１（第１表参照）の基礎組成物に加えた１２０％の
ステアリン酸亜鉛を含有する実施例５０は、０−１とほ
とんど等しい伸び値を与える。

更に、試料の厚さの相違を勘定に入ｎた、こわさ値もま
た、はとんど変化しない、しかしながら、ステアリン酸
亜鉛の量をα２５％に高めることによって（実施例４９
）、未変性の脂肪酸に対して認めらしるものと正確に同
様に、伸びが４７０チの程度まで予想外に急上昇する。

実施例４９に対するストリップのこわさが比較例１に対
するもの　９６− ５ とほとんど同一であるのに対して１有効々濃度で脂肪酸
を使用する場合に、こわさの顕著な低下が認めらｎ−た
ことは、％記すべきことであると共に、恐らくある種の
用途に対しては重要なことであろう。

上記の結果と比較して１実施例５１は、α２５チのステ
アリン酸カルシウムがステアリン酸亜鉛よりも効果が低
いことを示している。試験は行なわなかったけ１．ども
、恐らくはα４〜０５％の、更に高い濃度は５００％の
伸びの水準を有するブレンド物を与えるものと思わ扛る
。

脂肪酸アミド、ｉ−ミド”○（オレアミド）の伸び増進
剤としての効果の可能性を調べるために、別の一連の試
駆を折々った。この場合もやはシ比較例１との比較を打
力った。実施例５５は単独の添加剤としてのオレアミド
はα２５％の使用量では有効でないことを示している。

脂肪酸と併用す−９了　　− ｔは改善さ【た結果が得らｎるかどうかを確かめるため
に、更に試験を行なった。影響を大きくするために、比
較的活性の低い脂肪酸≠９を基準点として選んだ− かくして・次のことが認めら扛たニ オレアミド単独では、０．２５％（実施例５５）におい
ては、伸びを増大させないっしかしながら、こしはきわ
めて清らかでつるつるしているが特別な商品に対して有
用であると認めらする油しみてはいない仕上がりを与え
る。比較的高濃度のオレアミドまたはその他の脂肪酸ア
ミドは、伸びを含むがそｎばかりではないブレンド物の
性質を増大させ々いものと思わｎる。

脂肪酸す９単独では、０．１７５％の配合量（実施例５
２）において、脂肪酸を含有しない比較例１に対する僅
か２５％の伸びに対して、約６５５頭の伸びを与える。

　９８− オレアミドと脂肪酸す９の併用は、オレアミドを僅かＣ
Ｌ１０チ加える場合すら、５００係を超える伸び値を与
える（実施例５３及び５４）、かくして脂肪酸と組合わ
せた脂肪酸アミドの使用は、スリップ性の提供に加えて
伸びを増大させる。

　９０− 第　７　表　　　　　　　　ＢＶＡ−プロセス油−充て
ん剤の実施例番号　　　　　　　　　　　ヱ氏Ｌ　　　
　　」虹ＥＶＡ　　４１　　　　　　　　　　　１６．
２　　　　　１６．２ＥＶＡ　　す２　　　　　　　　
　４．０　　　　４．０１サーコゾル”　　４２４０　
　　　７．３　　　　　７−３９号　ホワイチング　　
　　　　７２．５　　　　７２．５ステアリン酸亜鉛　
　　　　　　　０．２５　　　　　０．２０ステアリン
酸カルシウム　　　　　−一一−Ｆ、Ａ、　４９　　　
　　　　　　−一　　　　　　−−“アーミド○（１）
　　　　’　　　　−−−−物理的性質 メルトインデックス　　　　　　４．２　　　　　−−
比重　　　　　　１．８４　　− 引張強さ ｐ６１３８０　　　　　５３０ ｋ　Ｐ　ａ　　　　　　　　　　　　　２６００　　　
　　３６６０伸び、　％　　　　　　　　　　４６６　
　　　　２３ストリツプの腺さ ミル　　　　　　　　　　　　　　　６０５８Ｗ＋１＝
５２　　　　　１．４７ ストリツプのこわさ 、　　　　　　　　　　　　６６　　　　　６７ブレン
ド物に対する脂肪酸誘導体の影響」Ｌ　　　　　又　　
　　　」Σ　　　　工Ｌ　　　　！ｉ１６．２　　　　
　１６，２　　　　　１６．２　　　　１６．２　　　
　１６．２４．０　　　　４．○　　　　　件、０４．
０　　　　４．０７．３　　　　　７．３　　　　　７
．３　　　　　７．３　　　　　７．３７２．５　　　
　　７２：５　　　　　７２．５　　　　７２．５　　
　　７２．５０．２５　　　　　−−　　　　　　−−
　　　　　　−−　　　　　−−＋＋　　　　　　　ｏ
、１７５　　　　０．１７５　　　　０．１７５　　　
　０−−　　　　　　、　ＯＯ，２５０，１００，２５
−−４，２４，３４，３２，８ −＋　　　　　　　１．８３　　　　　１．８２　　　
　　１．８２　　　　１．８２５２０　　　　　３２０
　　　　３５０　　　　　３２０　　　　６４５３５９
ｔ）　　　　　　２２１０　　　　　２４２０　　　　
　２２１０　　　　４４５゜４４　　　　　　３５５　
　　　　５５０５１０　　　　　２４５８　　　　　　
５９　　　　　　５７　　　　　　５７　　　　　５７
１．４７　　　’　　　１．５０　　　　１．４５　　
　　　１．４５　　　　１．４５７０　　　　　　５７
　　　　　　４５　　　　　　４５　　　　　６０第７
表に対する脚注 （１）相当する脂肪酸から誘導した°アーミド′○、オ
レアミド１はアクシナ社アーマク支社から市販さｎてい
る滑剤であるっ 実施例５６〜６７及び比較例２６〜３７ブレンド物の組
成と物理的性質を第８表と第９表に要約する。エチレン
に基づく共重合体（たとえばＥＶＡ）への脂肪酸の添加
の利益は、時として少量の他のオレフィン物質をコモノ
マーとして含有することがある、いわゆる“ポリエチレ
ン類”を包含する広い種類の他の共重合体にも拡張さｎ
る。たとえば、第８表中で、比較例２６と実施例５６の
配合物は、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）が単独の重
合体材料であシ残シの成分が充てん剤とグロセス油であ
るブレンド物中への１２５−の脂肪酸＋３の添加の結果
を示すっこわさの低下とメルトインデックスの増大につ
ｎて、伸びの太き−１０１− な増大が生じる１次の２対の実施例（Ｃ−２７及び実り
も例ｓ７；ｃ−２６及び冥施例５８）は、全重合体部分
の、そｎぞ扛、７５及び５０チの割合で１７人樹脂が存
在する場合にも、この効果は継続する。

この効果は１上記のＨＤＰＫの代シに線状低密度ポリエ
チレン（ＬＬＤＰＦｉ）を用いる場合にも本質的に同様
に当てはまる。広く異なるＬＬＤＰＩ含量において１少
量の脂肪酸は、やはり１伸びのきわめて大きな増大とこ
わさの水準の低下を与えるっ に／ＶＡ樹脂において得らｎる良好な結果に加えて、第
９表に要約する平行的な試１験はＥ／ＥＡ。

Ｅ／よりＡ、Ｅ／ＭＭＡ及びＥ／ＶＡ／ＭＭＡ樹脂をＥ
／ＶＡ樹脂の代りに使用する場合に、同様な有利な効果
が生じることを示すつ何ｎの場合にも、価かα２５％の
脂肪酸す５の添加は１試験スー１０２　− トリップの伸び値を五５乃至１６倍増大させた。

また、あらゆる場合に対して、ストリップのこわさはか
なシ低下した。

異なる充てん割合量においてエチレン／アクリル酸メチ
ル共重合体を用いる試験は、ブレンド物の性質が脂肪酸
の配合によって特に且つ有利に影譬さｎることを示した
、７２．５％（比較例３６対実施例６６）及び７６チ（
比較例３７対実施例６７）の天女る２充てん割合量で比
較を行なった。

伸び値の増大はめざましいものがあシ、第一の試料対に
対して２５倍に近く１第二の試料対に対しては完全に２
０倍であつ＊、何ｎの場合においても、こわさの水準は
かなり低下し１メルトインデツクス値は著るしく増大し
た。

脂肪酸を使用する場合には、他の効果もまた認めらｎた
、たとえば、前記のＢ／ＶＡ比較例の場合において、わ
ｎわｎは他の１組の意外な結果を１０３− 認めた。何ｎの場合においても、添加剤を含有しない試
験ストリングはゼロ厚さく１８０°ピンチ）折り試験に
合格しなかった。脂肪酸を配合すると、何らの困難なく
試験に合格した。しかしながら、低温（−２０’Ｆ）に
おいては、挙動の様子は逆となった。すなわち、脂肪酸
を含有しない場合にはｉ＃　Ｘ　、ｓ＃の試験ストリッ
プを）その両端が接触するように曲けたときに、ストリ
ングは一２０下においてすら折ｎなかった。しかしなが
ら、脂肪酸を含有させた場合は、ストリップは−２０”
Ｆにおける同じ屈曲試駆にもはや合格しない。（このよ
うな場合においては、低温において脆化する場合に、し
ばしば次第に高くする試験温度を考慮すべきである。エ
チレン共重合体によるわｎわｎの経験は、大部分の試料
は、ストリングが特に厳しい−２０７の試販条件で失格
する場合に、−１５゜または−１０″Ｆにおける屈曲試
験に合格すること１０４− を示している）、。

上記の知見はやはシ、脂肪酸を用いる場合には、配合者
は新しいブレンド物を、きわめて注意深く試験する必要
があることを指摘する。大部分の場合に〜脂肪酸は伸び
を増大させ且つブレンド物を軟化させるが、他の性質に
も注意を払わなけｎばならない。場合によっては、望ま
しい改良の達成が他の何らかの性質の望ましくない変化
の形態での取引書を生じさせることもあるから、すべて
の重要な必要条件を再検査しなけ【ばならない。

−１０５− 第　８　表　　　　　ＥＶＡ−プロセス油−充てん剤及
び脂肪酸のプ１−釆ｈガ蚤漫−Ｃ２６旦　　　　ｊ ＦｔＶＡ　　す１１； ＥＶＡ　　す２３曖 重合体　す１　（１）　　　　　　　　　　２０．２　
　　　　２０．２　　　　　５゜重合体　÷２　（２）
　　　　　　　　　　−一−−１サーコゾル”　４２４
０　　　　７．３　　　　　７．３　　　　　７゜９号
　ホワイチング　　　　　　　７２，５　　　　７２．
５　　　　７；Ｆ、Ａ、　　す３　　　　　　　　　　
　　　　　０．２５　　　　　＋＋物理的性質 メルトインデックス　　　　　　１．８　　　　　３，
２　　　　　２゜比重　　　　　　１，７８　　１，７
９　　１゜引張強さ ｐｓｌ　　　　　　　　　　　　　４８０　　　　　６
２０　　　　　６Ｆｋ　Ｐ　ａ　　　　　　　　　　　
　　３３１０　　　　　４２８０　　　　　４Ｆ伸び１
　チ　　　　　　　　　（’１０　　　　　　８０　　
　　　　１７ストリツプの厚さ１ ミル　　　　　　　　　　　　　　　５８　　　　　　
　５８　　　　　　　５’；Ｗ　　　　　　　　　　　
　　　　１．４７　　　　　１．４７　　　　　１゜ス
トリップのこわさ、 ｆ　　　　　　　　　　　　　　　３９０　　　　　　
２５０　　　　　　２／１すＣ【 ／ンド物中への他の種類の樹脂の配合の影響１１　　　
　　」Ｌｃ２ａ　　　　　　旦２．２　　　　　１２．
２　　　　　８．１　　　　　８．１．０　　　　　３
．０　　　　　２．０　　　　　２．０．０　　　　　
５．０　　　　　１０．’ｌ　　　　　　１０．１．３
　　　　　７．３　　　　　７．３　　　　　　・７．
３？、５　　　　　７２，５　　　　　７２，５　　　
　　７２．５０・２５　　　　　　　　　　　　０，２
５．８　　　　　３，９　　　　　２．２　　　　　３
．ｚ、８６　　　　　１，８２　　　　　１，８３　　
　　　１．８３１５　　　　　３６５　　　　　１１５
０　　　　　４２０１８０　　　　　２５２０　　　　
　７６６０　　　　　２９００＋　　　　　　　４４０
　　　　　１１　　　　　　２８０５８　　　　　　５
９　　　　　　５９４５　　　　　１．４７　　　　　
１，５０　　　　　１．５０−０　　　　　７５　　　
　　　１５３　　　　　１１００６ １４　　ａ　　衣（ｊｋ、）　　　　ｇｖＡ−グ四セス
Ｉ’ｉｉ−光−Ｃんｈり及びｊ１°ｆｆ肪酸のプレンＢ
ＶＡ　　＄２　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　　　３・Ｑ門１イ体　す１　（１１−−
−−、− 沖合体　す２　（２）　　　　　　　　　　２０．２　
　　　　２０．Ｐ　　　　　　５．０１ザーコゾル”　
　４２４０　　　　７−３　　　　　７．３　　　　　
　’７．３９号　ホワイブッグ　　　　　　　７２，５
　　　　　７２．５　　　　　７２．５２・１・　す５
　　　　　　　　　−（：ｌ、２５　　　　−物理的性
質 メルトインデックス　　　　　　０．９　　　　　１．
４　　　　　１．８比重　　　　　　１，８４　　１，
８０　　１．８３引張無さ Ｔ）　８１　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　／＋６０　　　　　　　　　　４−５０　　　　　
　　　　　４６０ｋ　Ｐ　ａ　　　　　　　　　　　　
　　３１７０　　　　　３１００　　　　　３１７０ミ
ル　　　　　　　　　　　　　　５ｇ　　　　　　　　
６０　　　　　　　５９’　　　　　　　　　　　　　
　　１９５　　　　　　１１０　　　　　　　Ｂｉ１ド
物中への他の種類のり１脂の配合の影曽６０　　　　　
　ｉ　　　　　　６１ １２−２　　　　　８．１　　　　　　８．１う、０　
　　　　　、’＋０　　　　　２．０５．０　　　　　
１０．０　　　　　１０．１？、　３　　　　　７．う
　　　　　７．３７２．５　　　　　７２．５　　　　
　７２．５０・２５　　　　　−−　　　　　　０．２
５！、４　　　　　１．１　　　　　１．．０５１−　
、８２　　　　　１．８２　　　　　１．８２４１０　
　　　　５７０　　　　　４１０２８３０　　　　　３
９３０　　　　　２８３０５９０　　　　　１７　　　
　　　５３０５９　　　　　　６０　　　　　　６０１
．５０　　　　　１．５２　　　　　１．５２６０　　
　　　　１０１　　　　　８１第８表に対する脚注 （１）重合体≠１＝１アラトン’７８５５−高密度（ａ
９６）ポリエチレン；メルトインデックス＝４Ｑ　；イ
ー−アイやデュポン・デ・ニモアス・アンド・カンパニ
ー１ （２）重合体す２二″ダウレツクス’２０４５、−線状
低密度（０，９１３）ポリエチレン。

エチレン／α−オレフィン共重合体（約１５％の万りテ
ンコモノマー）；メルトインデックス：＝　１．１４　
ｉダウ・ケミカル・カンノぐニ一つ−１０８− ０７ 第　９　表　　　　　　　プロセス油１充てん剤、及び
Ｂ／Ｖエチレンに基ずく共重合体を含有す 実施例番号　　　　　　　　　　」おし　　　　６２１
ｉｉ／ＥＡ　　　樹脂す１　（１）　　　　　２０，２
　　　　２０．２Ｆｉ／ＩＢＡ　　樹脂＋１（２）　　
　　　　−−−−Ｂ／Ｍ　Ｍ　Ａ　　樹脂す１　（３）
　　　　　　−−−−ＶＶＡ／ＭＡＡ樹脂す１　（４）
−一−−Ｆｔ／ＭＡ　　　樹脂＋１（５）　　　　　　
−−−一１ザーコゾル”４２４０　　　　　７・３７・
５９号　ホワイテング　　　　　　７２，５　　　　７
２．５Ｆ、、Ａ、４３　　　　　　　　　　　　　　　
　０．２５物理的性質 メルトインデックス　　　　　　　　　　　　　４・４
７比重　　　　　　１．７６　　１．８２引張強さ ｐ　ｓ　ｉ　　　　　　　　　　　　　５５０　　　　
　２４０ｋＰａ　　　　　　　　　　　　　３８００　
　　　　１６６０伸び一％％　　　　　　　　　　　１
５　　　　　　２６０ストリツプの厚さ ミ　　ル　　　　　　　　　　　　　　　　６１　　　
　　　　　５９ｍ　　　　　　　　　　　　　　１．５
５　　　　　１．５０ストリツプのこわ宴 ｔ　　　　　　　　　　　　　　　９４　　　　　　５
２Ａ／ＭＡＡ三元重合体または非ＥＶＡ系のるブレンド
物の性質に対する脂肪酸の影％２０．２　　　　　２０
．２　　　　　　＋　　　　　　　＋−−−−−２０，
２２０，２ ７，３７，３７，３７，３ ７２−５７２−５７２，５７２−５ −一〇−２５０，２５ ５４０１９０５８０２１５ ３７３０１３１０４，０００１４８０ ２３１７５２２２２４ ５９５８５９５８ １，５０１，’１．７　　　　　１．５０　　　　　１
．４７７３　　　　　　４６　　　　　　７１　　　　
　　５０ｔＡ　　９　　＄　　（続）　　　　グルセス
油−充てん剤、及び凡／ＶＡエチレンに基ずく共重合体
を含有する 実施ｆＰ？ｌ′４ｔ−Ｑ　　　　　　　　　　　二部Ｌ
　　　　旦ｇ／ｌＣＡ　　　樹脂◆１　（１）　　　　
　　−−−−Ｆｉ／ＩＢＡ　　　　　樟膚月旨す　１　
（２）　　　　　　　　　　　　　　−−−−Ｗ／ＭＭ
Ａ　　　樹脂す１　（３）　　　　　　　　−−−一ル
今ム／ＭＡＡ　＠ｊ脂φ１　（４）　　　　　　２１・
０　　　　２１°０ｋｔ／ＭＡ　　　　４？４脂す１　
（５）　　　　　　　　−−−−１サーコゾル”’４２
４０　　　　　　９．０　　　　　９．０９号　ホワイ
テング　　　　　　　７ｏ　、ｏ　　　　　７ｏ　、。

Ｆ、Ａ、す３　　　　　　　　　　　　　　　　　０．
２５物理的性質 メルトインデックス　　　　　　　　　　　　　　１４
．５比Ｍ　　　　　　　］、、７４　　１．７７引張強
さ ｐｓｉ　　　　　　　　　　　　　　５５０　　　　　
　２６０ｋＰ　ａ　　　　　　　　　　　　　　３７９
０　　　　　１７９０伸び、チ　　　　　　　　　　　
　６う　　　　　　２１７ストリツグのＪＩ９さ ミ　　ル　　　　　　　　　　　　　　　　　　６２　
　　　　　　　６３ｗｎ　　　　　　　　　　　　　　
　１．５７　　　　　１．６０ストリツプのこわさ １Ｐ　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　％　　　　　　　　　　　　ノ４．ｔ［０９ ／ＭＡＡ三元■合体゛または非ＥｖＡ系のブレンド物の
性質に対する）脂肪酸の影伸２０．２　　　　　２０．
２　　　　　１’７．６　　　　　１７．６７．３　　
　　　　　　　　　７．３　　　　　　　　　　　６．
ノｃ　　　　　　　　　　　　６．４７２、５　　　　
　７２．５　　　　　７６−０　　　　　７６．０−＋
　　　　　　　０．２５　　　　　　　　　　　　０．
５０４．５　　　　　５．７　　　　　３．３　　　　
　６・４１．８１Ｌ　　　　　　１，８１　　　　　１
，８５　　　　　１．８６６５８２５７　　　　　６＆
’　　　　　　２０３４ｒ）ＬＦＯ１６３０１＋７００
　　　　　　　　１ノ）００１２　　　　　　２９７　
　　　　１２　　　　　　２４０６０　　　　　　６０
　　　　　　５８　　　　　　５９１．５２　　　　　
　　　　１．５２　　　　　　　　　１．　ノ４．７　
　　　　　　　　１．５０・８４　　　　　　４３　　
　　　　９３　　　　　　４５第９表に対する脚注 （１）　　Ｆｉ　／　Ｆｉ　Ａ樹脂す１−エチレン／ア
クリル酸エチル共重合体、重縁ＤＰＤＡ６　ｉ　８２Ｎ
Ｔ　。

約１５％のＦＡ、８５％のＥを含有、メルトインデック
ス＝約１．５　；ユニオン・カーツクイド・コーポレー
ション。

（２）　　Ｅ／よりＡ樹脂す１＝工チレン／アクリル酸
イソブチル共重合体；２０チエＢＡ及び８０％Ｅ；メル
トインデックスー２．５゜ （５）　ＩＩＣ／　Ｍ　Ｍ　Ａ　樹脂÷１−エチレン／
メタクリル酸メチル共重合体；１８％ＭＭ’Ａ、８２％
Ｅ；メルトインデックス：　２．２　、。

（４）　　Ｅ　／　Ｖ　Ａ　／　Ｍ　Ａ　Ａ樹脂す１−
エチレン／酢酸ビニル／メタクリル酸ターポリマー；　
７４　％　Ｋ　ｓ２５％ＶＡｃ、１％ＭＡＡ　；メルト
インデックス＝６０゜ −１１１− （５）　　Ｉｌｉ／ＭＡ樹脂す１＝工チレン／アクリル
酸メチル共重合体；２０％ＭＡ、８Ｑ％Ｅ；メルトイン
デックス−２＋。

実施例　６８〜７３ ブレンド物の組成と物理的性質を第１０表に要約する。

ナンテン系及び芳香族系プロセス油として分類さｆる大
部分の油は、非ブリード性、すなわち指触に対して“乾
いた”有光てんブレンド物を与える。そしに対して、大
部分のパラフィン系プロセス油を用いて製造した〜他は
同一のブレンド物は〜“ブリード”し、そＣ故、特定の
用途においてのみ有用である。

第１０表は１３種の異なるプロセス油を用いて製造した
典型的な有光てんＥｖＡブレンド物中に脂肪酸＋３また
は１２の何γＬかを配合した場合の結果を示す一比較例
１及び実施例３のブレンド物は、容易に入手しうるナフ
テン系プロセス油“サ−１１２− 一コゾル”４２４０を用いて製造した。こ扛らのＪＪ１
成物はブリードしない。異なるナンテン系油゛タッフロ
ー”２０００Ｐ４たは芳香族油”す／デツクス＃７９０
を“サーコゾル”４２４０の代りに用いるときは、全体
的な結果は実施例３（実施例６８．６９、及び７１・　
７２参照）に対して得らｎだ結果ときわめて類似してい
る。すなわち、０−１ブレンド物と比較して１伸び値が
著るしく太キく、メルトインデックス値が高く、ブレン
ド物のこわさがかなり低く亀且つ引張強さの犠性はあま
り大きくないっこ扛らのことはパラフィン系のプロセス
油を用いて製造したブレンド物（実施例７０及び７３）
に対しても当てはまる。主な相違は、この場合はブレン
ド物がｏ−１ブレンド物よりも遥かに軟らかく且つブレ
ンド物が著るしくブリードするということでおる。

プロセス油と添加剤を含有する有光てんＫＶＡ１１３− ブレンド物の配合においては、配合者は最終生成物がそ
の使用目的に適していることを確かめるために大きな注
意を払わなけｎばならないということは明らかであるっ
予想外の副次的効果をみちびくおそ扛のある反応が生じ
ることがよくある。たとえば〜添加剤含菫が、たとえば
α２５〜（Ｌ５％のように、低いときには”プルーム”
性を示さないブレンド物であっても、その添加剤配合量
を増すときには、と７Ｌらの”非ブリード性”ブレンド
物が”プルーム”し始めることがある。

−１１４− 第１０　　表ＦｉＶＡ−プロセス油−充てん剤及び脂肪
酸の実施例番号　　　　　　　　　　　ａｘ　　　　Ｊ
−旦ＩＶＡ　　◆１　　　　　　　　　　　　　　　　
　１６．２　　　　１６．２　　　　１６．２ＥＶＡ　
　す２　　　　　　　　　　　４．０　　　４．０　　
　４．０１サーコゾル’４２４０（２）　　　　　　　
　？、３　　　　７．３　　　　−一”タラフロー’２
０００　Ｆ（２）　　　　　　　　　　　　　　　　　
７．３１サンデツクス’７９０（２）　　　　　　　＋
　　　　　＋　　　　　＋−１サンノぞ−’２２８０（
２）（３）　　　　　　　　＋＋　　　　　＋−→−物
理的性襄 メルトインデックス　　　　　　　　　２．２　　　　
イ、３　　　４．１比重　　　　　　　１．８２　１．
８３　１．８３引張強さ ９日１　　　　　　　　　　　　　　　　　　６５Ｏ３
６０４２０ｋ　Ｐ　ａ　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　　４４８０　　　　　２４８０　　　　
　２８９０伸び、％　　　　　　　　　　　　　　２５
　　　　５ＡＯ６０９ストリツプの厚さ ミ　　ル　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　６
２　　　　　　５９　　　　　　５９”　　　　　　　
　　　　　　　　　　１，５７　　　１，５０　　　１
．５０ストリアグのこわさ ｔ　　　　　　　　　　　　　　　　　７５　　　　４
９　　　　４６ブレンド物中の各種のプロセス油の影響
旦　　二虹　　１Ｌ　　工　　Ｘ １６．２　　　１６，２　　　１６，２　　１６，２　
　　　：Ｌ６，２４．０内９．０４．０４．０４．０ ７２．５　　７２．５　　７２．５　　７２．５　　　
７２．５０ａ　２５　　０ｅ　２５　　−−　　　−−
　　　　−一＋　　　　　＋＋　　　　０．２５　　０
，２５　　０．２５−−　　　　−−　　　　７．：３
　　　−−　　　　−−７．３−一−−７，３− −７，３７，３ う、８　　　４．．７　　　４．１　　　３．０　　　
４．７１．８２　　　１．８６　　１．８５　　１．９
０　　　１．８５４９１　　　３７８　　　１ｙＯ８４
９１３９８３３８０２６１０２８１０３′５８０　　　
２７４０５妬　　　５２５　　　６２１　　　　芳８　
　５鱗６０　　　　５８　　　、　５９　　　　５７　
　　　５７１．５２　　　１．４７　　　１．５０　　
　１，４５　　　１．４５６４　　　　３２　　　４〜
３　　　　５７　　　　２９１５ 第１０表に対する脚注 Ｕ　　脂肪酸≠１２−“インダストレン”Ｍ、クラフト
社のハムコ・シェフイールド社；中間留分；混合流っ （２）こｎものプロセス油の説明と物理的性質：１サー
コゾに’４２４０　　　　Ｎ　　　　１０３　　　ＣＬ
９５　２５２５１タツフロー’２００ｏＰ　　　Ｎ　　
　　　−［１９−５２１５０１す／デツクス’７９Ｑ　
　　Ａ　　　１０２　　　α９８　３５００“サンノゼ
ー”２２８０　　　　　Ｆ　　　　１０４Ｂ　　α８９
　２９０７炭素原子、チ ♀ｋ　５　ラ　製造者（３） １サーコゾル’４２４０　　２１　　３９　４０　　サ
　ン１タッフロー”２０００Ｐ　　　２０　　３９　４
１　　　アーク１サンデツクン’７９０　　３７　　２
８　３５　　　サ　ン１サンパー’２２８０　　　　４
　　２５　７１　　　サ　ン−１１６− ここで： （Ａ）Ｎ、、、ナフテン系油 Ａ＝芳香族系油 Ｐ＝ノぐラフイン糸油 ω）　　５ＵＥ−セイがルト・ユニバーサル秒（０）　
　サ　ンーサン・オイル社 アーコ＝アトランチツク・リッチフィ ルド社 （５）　　このパラフィン系油を用いて製造したブレン
ド物は著るしく゛ブリード”する。

実施例　７４〜８２ ブレンド物の組成と物理的性質を第１１表に要約する。

この表は、脂肪酸を用いる場合に、充てん剤の粒度が有
光てんエチレン共重合体ブレンド物の物理的性質の向上
のために重要々要因となりうろことを示す、比較例す１
のブレンド物（第１表参照）を比較のための基準として
用いる。第２１１７− 表中の他のブレンド物は）すべて同じ種類と量のＥＶＡ
及びプロセス油を使用する。すべて記載した量の脂肪酸
す１２を使用する。実施例７４〜８２において行なった
主な変更は、充てん剤の種類及び、必要に応じ、使用す
る脂肪酸の量を変えることである。

実施例７４は、僅かα２５条の脂肪酸÷１２を比較例１
の組成物に添加する場合に得ら扛る利益を示す、そＥに
よって生じる利益は、伸びが２５饅から５８０％に増大
した、他の脂肪酸を評価した場合について先に記したも
のと同様である。

実施例７５及び７７においては、より微細な充てん剤を
用いた場合に起きる結果を示すために１実施例７４の実
験に従った。充てん剤８５／２００は多くの細かい粒子
と粗い粒子を含有する。その結果員実施例７４に対する
ものと全く同じようには良好でない、配合例７７におい
て用いた６７トー１１８　− マイト１充てん剤は、きわめて微細である。

［１２５チの脂肪酸す１２の使用は無効であることが認
めらｎだ。実施例７９及び８０においてｄ、脂肪ヤの呈
を、他の成分の１搦に基づいて１そｎぞｆｌ　１％及び
５チに増大させた。伺ｎの場合においても、伸び値は６
００％の水準に劇的に増大した。１％の配合量ではメル
トインデックス値は６以上に上り、５チでは１６以上ま
で上った。こわさ値１−ｊ′借下し続け、最後的には３
％の配合量で備か２３Ｆとなった。

実施例７８・　８１及び８２において（弓、・別のきわ
めて微細な充てん剤のアルミナ・３水和物を用いた。こ
ｎらの実施例は実施例７７．７９及び８０と同じパター
ンを示した。いいかえｎば、微細な充てん剤−またとえ
ば９号ホワイチングのような、中等の粉砕度の充てん剤
におけるよりも高い脂肪酸の濃度を心太とすることが認
めらでＬだ。

１１９− 充てん剤の細かさが【旺−の基準ではない。実施例７６
において、微細な充てん剤である２２号硫酸バリウムを
、その他は同一の樹脂ブレンド物中で試験した。伸び１
引張強さ及びこわさ値は、はぼ同等の粉砕度を有してい
るにかかわらず、アルミナ・３水和物及び“アトマイト
″に対するものと同様に応答した。しかしながら、硫酸
バリウムは、２．２〜２．７の範囲にある他の種類のも
のと異なって・４４というきわめて重質の充てん剤であ
る。そし故、最後の硫酸バリウムブレンド物は、同じ重
量百分率の充てん剤配合量においては、ホワイチングに
基づくブレンド物（容量で４９％）におけるよりも低い
容量固体含量（５８％）を有している。

かくして１脂肪酸配合量を選ぶ際に〜最適のブレンド物
を得るためにはへ充てん剤配合量〜充てん剤の粒度、及
び充てん剤の密度を考慮しなけ扛第　１１　表　　　　
ＦｉＶＡ−プロセス油−充てん剤及び実施例番号　　　
　　　　　　　二　　　二Σ　　　−四重ＥＶＡ　　す
１　　　　　　　　　　１６．２　　　１６．２　　　
１６．２ＥＶＡ　　す２　　　　　　　　　　４．０　
　　４．０　　　４．０６ザーコゾル＃４２４ｏ　　　
　　　７．３　　　　７．３　　　　７．３脂肪酸　Φ
１２　　　　　　　０．２５　　　０，２５　　　０．
２５充てん剤種類： ９号ホワイチング　　　　　　　７２．５−＋＋８５７
２００号（１）＋＋　　　　　７２．５＋＋“アトマイ
ト”（２）　　　　　　　　−＋＋　　　　　−水和ア
ルミナ（３）　　　　　　　　　　−−−一＋＋２２号
硫酸バリウム（４）　　　　　　−−−−７２，５物理
的性質 メルトインデックス　　　　　−４，４９，４比重　　
　　　１．８５　　Ｌａｘｌ−２，１９引張強さ ｐ　ｓ　ｉ　　　　　　　　　　４１０　　　３８０　
　５２０ｋＰ　ａ　　　　　　　　　　２８３０　　　
２６２０　　　３５９０伸び１％　　　　　　　　　　
　５８０　　　　５１０　　　　６４リストリツプの厚
さ ミ　　ル　　　　　　　　　　　　　　　　６０　　　
　　　５８　　　　　５５調　　　　　　　　　　　　
１，５２　　　１，４７　　　１．３９ストリツプのこ
わさ、ｆ　　　　　５７　　　　４５　　　　２５町肪
酸のブレンド物中の充てん剤の種類の布達の影響二　　
１二　　二　　」虹　　　８１　　　　８こ１６．２　
　　１６．２　　１６，２　　　１６，２　　１６，２
　　　１６．２ノＦ、０　　４．０　　４，０　　　４
．０　　　４．０　　　４．０’７．３　　　７．３　
　　７．３　　　７．３　　　　’７．３　　　７．７
ＩＯ，２５０，２５１，０３，０１，０３，０７２，５
７２，５７２，５−一−− −−７２，５−一−−７２・５７２・５１．８　　　１
．４　　　６．４　　　１６．２　　２．８　　　６ｍ
’４１、ル＋、　　　　１．７５　　　１．８０　　１
．７７　　１．７２　　　１．７４７００　　　６４０
　　　７）８０　　　３１０　　　３２０　　　２６０
４８３０　　４４１０　　　２６２０　　　２１４０　
　２２１０　　　１７９０２０　　　　２０　　　６１
０　　　　％０　　　５９０　　　５６０５９　　　　
６２　　　６０　　　　６０　　　６０　　　　６０１
．５０　　　１．５７　　　１．５２　　　１．５２　
　１．５２　　　１．５２５７　　　　７７　　　　３
’↓　　　　２３　　　　３４　　　　２３２１ 第１１表に対する脚注 （１）　　８５７２００号充てん剤−高カルシウム石灰
面光てん剤１８５％が２００メツシユよりも細かい、フ
ランクリン石灰石カンパニー、テネシー州、ナツシュビ
ル。

（２）゛アトマイト″−細かく粉砕した（平均約２５ミ
クロン）石灰面光てん剤、主としてＯａ　００．・トン
プソン・ウニインマン・カンパニー１ヅヨーヅア州、カ
ータースピル、１００％が３２５メツシユ通過。

（３）水利アルミナ−ＫＯ−１００級、Ａ　Ｉ２０．・
３Ｈ２０、最低９８％が３２５メツシユよりも細かい、
Ａ＋Ｂ、ウッド・カンパニー、ニューカロライナ州、シ
ャーロツテよシ供給。

（４）２２号硫酸バリウム−約４．４ｆ／６Ｉの密度を
有する重質光てん剤；主としてＢａ８０番、トンプソン
・ウニインマン社、約９９．５％が３２５−　１２２　
− メツシュよりも細かい。

実施例　８３〜８８ ブレンド物の粗相と物理的性質を第１２表に示す０本発
明のブレンド物中での効果を調べるために数種の有機酸
を試験した。広義には脂肪酸の同族体と考えることがで
きる数種の酸が有効であることが認めらｎた。第１２表
は飽和環の部類のシクロヘキサンカルＨζン酸と芳香族
環の部類の安息香酸の有効な２種を示す。何Ｅも比較例
１と比較してブレンド物の伸びを著るしく増大させるこ
とがわかった。こｎらと同じ種類の更に複雑な有機酸も
また有効と認めら扛た。両方の酸は共にきわめて低い（
α２５チ）の濃度で有効であった。脂環式の酸の濃度を
［Ｌ７５％に高めた実施例８８は、安息香酸のより低い
濃度に対すると同様な４５０＋チの伸びを示す。安息香
酸の場合には、４％に至る１での濃度のそｎ５以上の増
大は、０７５％の−１２３− 濃度と比較して著るしい向上を生じなかった。実際に、
４％の安息香酸濃度においては、酸結晶の１ブルーミ／
グが先ず明らかとなるけｒしども、ブレンド物の物理的
性質は優ｎたま１保たしる。

こ【らの実施例において用いた酸の何扛も、混合温度（
約５５０〜３７５下）において刺激性の臭いを出す。そ
扛故、とｎらの使用は限定さ扛るものと思わｎる。

活性及び比較的低活性の酸１樹脂、重合体などの種々の
組合わせを、たとえば脂肪酸す９と組合わせてオレアミ
ドを用いることによって達成さ扛る先に記した向上した
結果（第７表、実施例５３〜５５瓢照）のような、特別
な効果を達成するために、考慮することができる。熟練
した配合者は、疑もなく、本発明の精神から著るしく逸
脱することなしに１％別な効果を解保することができる
。

たとえば為熱溶融ブレンド物におけるブレンド物２４　
　− 粘度の低下（すなわち、メルトインデックスの増大）の
ために工業的に広く用いら扛るきわめて一般的な方法は
、ブレンド物への少量の・ぞラフインワックスの添加で
ある。こ７’Ｌｉ１ｌ：、本発明のブレンド物の１全部
ではないまでも１大部分に対して容易に行なうことがで
きる。このような方策のもう一つの例として、わ扛わ扛
は配合物の粘着性を高めるための代替物としての、ブレ
ンド物中の粘着付与剤樹脂の使用を試験した。こ牡は粘
着付与剤と脂肪酸タイプの添加剤の併用によって達成さ
ｎ１増大した伸びと粘着性を与える。こ扛を下記の実施
例中に示す。

−１２５− １序−」二２＊ＫＶＡ−グロセス油及び充てん剤を含有
す２実施例番号　　　　　　　　　　　Ｃ−１４３ΣＥ
ＶＡ　　４１１６．２　　　　　１６．２ＫＶＡ　　＄
２　　　　　　　　　４．０　　　　４．０プロセス油
： １サーコゾル＃４２４０　　　　　７．３　　　　７．
３充てん剤： ９号ホワイチング　　　　　　　　　７２，５　　　　
　７２．５シクロヘキサンカルボンｅ　　　　　−一　
　　　　　−−安息香酸　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　０．２５物理的性質 メルトインデックス　　　　　　２．２　　　　　５．
０引張強さ ｐｓｉ　　　　　　　　　　　　　６５０　　　　　　
３５０ｋ　Ｐ　ａ　　　　　　　　　　　　　４４８０
　　　　　２４１０伸び、％　　　　　　　　　　　　
２５　　　　　　４８０ストリツプの厚さ ミ　　　ル　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　　６２　　　　　　　　　　　　　　６
゜ｇ　　　　　　　　　　　　　　　　１．５７　　　
　　１．５２ストリツグのこわさ、ｆ　　　　　　７５
　　　　　　６８３６２− 〕ブレンド物の性質に対する芳香族及び脂環族酸の影醤
７、ろ　　　　　　　　’７．３　　　　　　　　　’
７．３　　　　　　　．７．３　　　　　　　　７．５
７２．５　　　　７２．５　　　　７２．５　　　　７
２．５　　　　７２．５−−　　　　　−−　　　　　
−−　　　　　０．２５　　　　０・７５０．７５　　
　　２，０　　　　４．０　　　　−−　　　　　−一
５．３　　　　５．０　　　　７．５　　　　４．２　
　　　４．１４００　　　　３７０　　　　５７０　　
　　２９０　　　　３７０２７６０　　　　２５５０　
　　　２５５０　　　　２０００　　　　２５５０５２
ｏ　　　　　５１０　　　　４６０　　　　２刃　　　
　４７０５９　　　　　６０　　　　　５８　　　　　
６０　　　　　６０１．５０　　　　１．５２　　　　
１，４７　　　　１，５２　　　　１．５２５９６６　
　　　　　％　　　　　７５５８２６ 実施例　８９〜９８及び比較例３８ エチレン含有熱可塑性樹脂とかなりの量のプロセス油、
たとえば重量で３：１の比、から成る２成分組成物は、
加温すると流動性となってプラスチック、織物ウェブな
どによく付着する。しかしながら、第三の成分として充
てん剤を添加するときは、乾燥光てん剤は、充てんした
樹脂配合物を次第に低流動性に１低粘着性に−して、基
質に対して付着し難くする。充てん剤濃度が、たとえば
７０チ以上というように高い場合のブレンド物に対して
は、基質に対しての低い付着性が消音性の複合じゅうた
んの製造者に問題を提起する可能性がある。わｎわｎは
、高度に充てんした、油を含有するＥＴＡブレンド物に
対して脂肪酸が付与する向上した伸張性に対する粘着付
与剤の使用の影響を調べた。こｆらの実験に対する結果
を第１３表に示す。

−１２７一 実施例８９は、ブレンド物中で、０３％の濃度において
の脂肪酸す９が、３９０％の伸びを与えることを示す。

脂肪酸が存在しないが、はとんど同一の配合物中に２％
の粘着付与剤が存在している場合は、比較例３８に示す
ように僅か１０％の伸びが達成さ扛るに過ぎない。実施
例９０げ、Ｃ−３８の組成物への僅かα５％の脂肪酸す
９の添加は伸びをほとんど５００％まで劇的に急上昇さ
せるという結果を示している。この値は１実施例８９に
示した伸びよりも十分に高く且つ達成さｊＬる他の性質
と共に、脂□肪酸と粘着付与剤樹脂の併用が種々の有用
な変化を生じさせることを実証するものである： （１）伸びが実質的に増大する。

（２）メルトインデックスは著しく低下する。

（３）引張強さは、低下するけｎども、大部分の目的に
対してなお十分なものである。

−１２８− （４）最終配合物のこわさは急激に低下する。

（５）粘着性は実施例８９の非粘着性状態から著るしく
改良さ７する。

上記の変化は、実施例９１の結果によって示すように、
更にＦｉＶＡ４％ｌ脂の一部を粘着付与剤に換えること
によって増大する。粘着性評価値は実施例９０の値の２
倍となり、こわさは半分となシ、メルトインデックスｆ
″ｉ、６倍に上昇した。このようなことは、配合者にと
って、広く異なる最終生成物を創出することを可能とす
る別の価値ある手段となる。

実施例９２〜９８は何ｎも、上記の効果がＥＶＡ◆４と
粘着付与剤す１の特定の組合わせに限定さ扛ないことを
示している。広く異なるＥＶＡ樹脂、粘着付与剤樹脂及
び脂肪酸を、増大した粘着性及び伸びを有する、新しい
、有用な安価な高度に充てんしたブレンド物の開発にお
いて使用すること力゛７き６°　　　　−１２９− 第　１６　表　　　　　　Ｅｉ　Ｖ　Ａ　＠）脂−プロ
セス油及び充て実施例番号　　　　　　　　　　旦　　
　　　　」諺ＬｍｖＡ　４４　　　　　　　　　　　　
　１７．３　　　　　　　１５ＦｔＶＡ　　す６　　　
　　　　　　　　　　　−−　　　　　　　　　−−プ
ロセス油： “ザーコゾル”４２４０　　　　　　６，４　　　　　
　　７．０充てん剤： ９号ホワイチング　　　　　　　　　７６．０　　　　
　　７６、○脂肪酸　す９　　　　　　　　　　０．３
　　　　　　　−御粘着付与剤　す１　（１）　　　　
　　　　　　　　　　　　　２．０粘着付与剤　＋２　
（２）　　　　　　　　＋　　　　　　　　＋−粘着付
与剤　≠５　（３）　　　　　　　　−−−−粘着付与
剤　す４　（４）　　　　　　　　＋＋　　　　　　　
　−−粘着付与剤　す５　（５）　　　　　　　　−＋
　　　　　　　　＋物理的性質 粘着性格付け（６Ｘ７）　　　　　　　ｏ　　　　　　
　　１．５メルトインデツクス　　　　　　１．２　　
　　　　２．６引張強さ ｐｓｉ　　　　　　　　　　　　　　３５０　　　　　
　　７６０ｋ　Ｐ　ａ　　　　　　　　　　　　　２４
１０　　　　　　５２４０伸び１％　　　　　　　　　
　　刃。　　　　　　１゜ストリップのこわさ、’　　
　　　　８９　　　　　　　９３ん剤を含有するン”レ
ンド物中の粘着付与剤樹脂及び脂肪酸の影響」シ」生−
−ｎ−ユＬ １５　　　　　　１０　　　　　　１５　　　　　　１
０７６．０　　　　７６．０　　　　７６．０　　　　
　７６．００．３　　　　０．３　　　　　０．３　　
　　　０．３２．０　　　　　　　　　６．○−−−−
−−　　　　　　　−−４，０６，０ １・５５・２３・５３・６ ５．２　　　　　　３２　　　　　　５．６　　　　　
２９２７０　　　　　　１１５　　　　　３００　　　
　　１００１８６０　　　　　７９０　　　　　２０７
０　　　　　６９０４９０　　　　　４７０　　　　　
４９０　　　　　　５４０５６　　　　　　２５　　　
　　　６０　　　　　　２２第　１３　表（糾）　　　
　ＢＩＶＡ樹脂−プロセス油及び充てん斉ＢＶＡ　　＋
６　　　　　　　　　　　　１５　　　　　　１０グロ
セス油： ６サーコゾル’４２４０　　　　　　　　４．０　　　
　　　８．○充てん剤： ９号ホワイチング　　　　　　　　　　　　７６．０　
　　　　７ら、。

）ＩＦ４ｈν　す９　　　　　　　　　　　０．ろ　　
　　　Ｏｏう粘着付与剤　す１　（１）　　　　　　　
　　　　−一＋＋粘着付与剤　す２　（２）　　　　　
　　　　　＋　　　　　　　　＋＋粘着付与剤　◆３　
（５）　　　　　　　　　　　５．０　　　　　　６．
。

粘着付与剤　す４　（４）　　　　　　　　　　−−−
−粘着付与剤　すｓ　（ｓ）　　　　　　　　　　＋　
　　　　　　　−＋物理的性質 粘着性格付け（６Ｘ７）　　　　　　　　　　１．７　
　　　　　３．８メルトインデツクス　　　　　　　　
　、。、８５８引張強嘔 ｐ８’　　　　　　　　　　　　　　３６０　　　　　
　１１０ｋ　Ｐ　＆　　　　　　　　　　　　　　２１
＋８０７６０ストリツグのこわさ、ｔ　　　　　　　　
　６５　　　　　　　　□６３０ りを含有するブレンド物中の粘着付与剤樹脂及び脂肪酸
の影響Ｊ虹　　　　　エ　　　　　ユ［ １５１０１０ ６，０８，０８，０ ７６，０’７６．０　　　　　　？６．００．３　　　
　　０．３　　　　　０．３３・０６・０　　　　　− −−　　　　　　−−　　　　　　６．０１、ラ　　　
　　う、／＋　　　　　　１．６６．２　　　　　６１
　　　　　　６７３６０　　　　１１０　　　　　１６
０２４８０　　　　　７６０　　　　　１１００６４０
　　　　　　　　　　　　　５５０　　　　　　　　　
　　　７７４６０　　　　　２’５　　　　　　１１第
１５弐に対する脚注 （１）粘着付与剤光１＝パビツコバール’ＴＪ−６３（
ハ晶キＩレス、インコーホレーテッド）。

低軟化点、芳香族炭化水素樹脂、 （２）粘着付与剤す２−“′ウィングタック＃９５（ダ
ツドイヤ・タイヤ・エンド・ラバー・カンパニー）１合
成ポリテルペン：明Ｊｌｋｒ　、。

（５）粘着付与剤＋３二″ビンコペール”１００（バー
キュレス、インコーホレーテッド）、脂肪族低分子獣炭
化水素樹脂。

（４）　　粘着付与Ｍ　＋　４−”ビツコタツダ＃Ａ（
バーキュレス、インコーホレーテッド）、高軟化点、低
分子量脂肪族炭化水素樹脂。

（５）粘着付与剤す５＝“フオーラル″８５（バーキュ
レス、インコーホレーテッド）、ｌ水素化ロジン、グリ
セリンエステル樹脂。

１３２− （６）粘着性格付けは、ゼロから４までの共通の主観的
伸率を用いた数人の観察者についての平均イ１白である
： 〇−指触に対して非粘着性。試料板は平滑表面に沿って
容易に滑る。

１−指に対して少し粘着する。板はもはや容易には清ら
ない。

２−指にかなり粘着する。板は滑シ難い。

３＝指に対して粘着性。試料は観察者の指にほとんど刊
着する。

４−著るしく粘着性、試料は逆にした位置で５〜１０秒
以上くっついている。

Ｑ）全ストリップに対する厚さは６０±２ミルすなわち
約１．５〜１．５５．である。

実施例　９９〜１００及び比較例　３９〜４１ブレンド
物の組成と物理的性質を第１４表に要約する。プロセス
油可塑剤に加えて、またはその３３　− 代りに用いたポリエステルタイプ可塑剤の影響を、と牡
らの実施例において調べた。

比較例５９は脂肪酸を全く含有し々い単純な有光てん（
７６％０ａＯＯ３）油可塑化ＥＶＡブレンド物を示す。

僅か１１％のその伸びは、押出したシートが亀裂または
引裂きに酎えなけｒばなら々い場合の用途に対する貧弱
々候補者であることを示す。比較例４０ｄ１少ｆｉｔ（
１，２％）のポリエステル可塑剤の配合が伸び値の４７
０％の水準への実質的な改善を生じさせることを示す。

この発見は１９８１年６月１５日出願の特許願２７３，
４１９号の主題であり且つその中に更に詳細に記さｎて
いる。少量の脂肪酸す６（僅か０３％）を更に配合する
と、伸びの更に１０％の向上が生じ（実施例９９）且つ
、その上、メルトインデックスが？１は２倍に増大し且
つストリップのこわさが５分の１だけ低下する。かくし
て、こしらの成分の併用１３４− は、望ましい性質の釣合いを達成するための更に別の手
段を熟練配合者に提供する。

以前の仕事（米国特薊第４，２２２，９２４号）は、充
てんしたエチレン重合体の可塑化ブレンド物へのクレー
の配合が可能であることを示している。

比較例４１と実施例１００のデータは、Ｃ−４１のクレ
ー含有組成物への僅か０４％の脂肪酸す３の添加が、配
合物のメルトインデックスと伸び値の両者の劇的な上昇
及びこわさの著るしい低下をもたらすことを再び実証し
ている。、４００のメルトインデックスを有するＥＶＡ
樹月旨（ＥＶＡす１５）の配合は、こｎまでに記した組
成物のメルトインデックスよりも遥かに高い、１０２の
メルトインデックス値を有する実施例１００のような組
成物の製造を可能とする。

−１３５− 第　１４　表　　ＥＶＡ樹脂−プロセス油−充てシ向昨
　　　　　　　　　　　堕 ＦｉＶＡ　　す４１７．５ ＥＶＡ　　す１３（１）　　　　　　　　　　　　−Ｋ
ＶＡ　　＋１　　　　　　　　　　　　　　−プロセス
油： ６サーコゾル”４２４０　　　　　　　　　　　　６．
５可塑剤： １サンチツ゛イザー”４２９（２）　　　　　　　　　
　。

充てん剤−９号ホワイチング　　　　　　　　　７６、
。

充てん剤−“スープレックス”クレー 脂肪酸　す６　　　　　　　　　　　　　　　　。

脂肪酸　す３　　　　　　　　　　　　　　　　　。

物理的性質 メルトインデックス　　　　　　　　　　　　１．８伸
び、チ　　　　　　　　　　　　　　　　　０、ストリ
ップのこわさＳｌ　　　　　　　　　　　　□。４ん剤
及び脂肪酸のンルンド物中への特別な成分の配合墓　　
　　ｍ−−牲　　　　毀 １７．５　　　　１７゜５−＋＋ ＝　　　　　　−−１２−５１２，５ −−＝　　　　　１２．５　　　　１２．５５．３　　
　　５．３　　　　１５　　　　　１５１．２　　　　
１．２　　　　０　’　　　　　　０７６．０　　　　
　？６．０　　４５４５＝　　　　　　−−１５１５ ００，３０Ｑ ｏ　　　　　　０　　　　　０　　　　　　０．４０・
８１−４　　　　５９　　　　　１０２１．８８　　　
　１．８７−１．％ ３５０　　　　３Ｚｌ−０１９０２４０２４１０２３４
ｏ　　　　１３ｉ０　　　　１６５０４７０　　　　５
１０　　　　１０３　　　　　５７０８０　　　　　５
３　　　　３３　　　　　１８第１４表の脚注 （１）　　Ｅ　Ｖ　Ａ　４１３　＝−エルハｙクス”３
１０使脂イー・アイ・デュポン・デ・ニモアス番アンド
カンパニー、２５％ＶＡｃ　；メルトインデックス４０
０゜ （２）“サンチサイザー−４２９＝モンサンドからの中
等の分子量のポリエステルタイプ可塑剤；比重１．１、
凍結点く一６０℃、酸価２２ｍｇＫＯＨ／？、２５℃に
おける粘度は５０ストークスである。

特許出願人　イー・アイ・デュポン・デ・ニモアス・ア
ンド・カンパニー −３３７− ３６ 第１頁の続き ０発　明　者　ウオルター・イロ アメリカ合衆国ニュージャーシ イ州０８０６９カーニーズ・ポイン ト・アイブスアベニュー３８３

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、本質的に （ａ）重量でＯ乃至約５０係の、エチレンと酸部分が４
   に至るまでの炭素原子を有している飽和カルボン酸のビ
   ニルエステル、３〜５炭素原子の不飽和モノ−及びジカ
   ルボン酸、該不飽和酸の塩、及びアルコール部分が１〜
   ８炭素原子を有している該不飽和酸のエステルから成る
   群から選択した少なくとも１種のコモノマーとの少なく
   とも１種の共重合体、該重合体のエチレン含量は重量で
   約４０乃至約９５壬であり、該共重合体のコモノマー含
   量は重量で約５乃至約６０係であり、且つ該共重合体の
   メルトインデックスは約０．１乃至約４００であり、但
   しエチレンの該共重合体がエチレン／ビニルエステル斗
   タケエチレン／不飽和モノ−あるいはジカルボン酸エス
   テル共重合体であるとき（ｄ１該共電合体は型針で約１
   ５係に至るまでの一酸化炭素または二酸化硫黄を含有す
   ることができ；且つとこで（ｅ）項のオレフィン重合体
   が存在しない場合には、エチレン共重合体の一部は重量
   で少なくとも約５係であることを要する；（ｂｌ　　重
   ′計でＯ乃至約２０係の、プロセス油、工＋ＩＦキシ化
   油、ポリエステル、ポリエーテル及びｙｌｒりエーテル
   エステルから成る群から顆択した少なくとも１種の可塑
   剤； （ｃｌ　　重量で約４０乃至約９０係の充てん剤；（ｄ
   ｌ　　重量で約００５乃至約５係の、６〜５４炭素原子
   を有する飽和モノ−及びポリカルボン酸、１２〜２０炭
   素原子を有する不飽オロモノー及びジカルボン酸、脂環
   族及び芳香１ｉＪカルボン酸、並びに該有機酸類の１価
   、２価及び３価の金属塩、エステル及びアミドから成る
   群から選択した少々くとも１の有機酸または酸銹導体； （ｅｌ　　重音で０乃至約５５係の、低密度枝分れポリ
   エチレン、高密度線状ポリエチレン、エチレンと他ノオ
   レフインコモノマーの線状共重合ＬｙｆｌＪプロピレン
   及びエチレン含量が重量で２０優に至るまでであるプロ
   ピレンとエチレンの共重合体から成る群から選択したオ
   レフィン重合体Ｑ但しくａ）項のエチレン共重合体が存
   在していない場合にはオレフィン重合体の１は少なくと
   も重量で約５係であることを要する；及び （ｆ）重量でＯ乃至約３０係の粘着付与剤から実質的に
   成る組成物。 ２、該有機酸は６〜５４炭素原子を有する飽和モノ−、
   ジー及びトリカルボン酸、１２〜２０炭素原子を有する
   不飽和モノ−及びジカルボン酸並びに該酸類の亜鉛及び
   カルシウム塩から成る群から選択する特許請求の範囲第
   １項記載の組成物。 ３、　エチレンの該共重合体は重量で約５幅乃至約５０
   幅の量で存在し且つ少々くとも２種のエチレンの共重合
   体、すなわち共重合体（Ａ）及び共重合体（Ｂ）、の混
   合物であり、各共重合体は酸部分が４に至るまでの炭素
   原子を有している飽和カルボン酸のビニルエステル、３
   〜５炭素原子の不飽和モノ−捷たはジカルボン酸、該不
   飽和酸の塩類及びアルコール部分が１〜８炭素原子を有
   している該不飽和酸のエステルから成る群から凋択した
   少なくとも１種の極性コモノマーを有し、共重合体（Ａ
   、）は重量で約２乃至約３０係の極性コモノマー含量、
   重量で約７０乃至約９８係のエチレン含量及び約亦￥　
   ？、ｆｆｇ約０１乃至約２０のフルトインデツ乞スを有
   し、１つ共重合体ＣＢ）１は型針で約２８乃至約６０’
   ｌの極性コモノマー含量、重量で約４０乃至約７２憾の
   エチレン含量及び約５乃至約１０００のメルトインデッ
   クスを有し、但し共重合体（Ｂ）の極性コモノマー含量
   は共重合体（Ａ）の極性コモノマー含量よりも重量で少
   なくとも１２係高く且つ共重合体（Ａ）の共重合体（Ｂ
   ）に対する重量化は約９９／１乃至約５５７４５である
   ことを要する、特許請求の範囲第２項記載の組成物。 ４、　　（ｅｌ少なくとも２種のエチレンの共重合体の
   該混合物は重量で約８〜３５チの量で存在し、共重合体
   （Ａ）は重Ｉで約５乃至約２８優の極性コモノマー含…
   ・、重量で約７２乃至約９５係のエチレン含量及び約０
   ．３乃至約１０のメルト−インデックスを有し、且つ共
   重合体（Ｂ）は重計で約３０乃至約６０係の極性コモノ
   マー含量、重量で約４０乃至７０係のエチレン含量、及
   び約１０乃至約２００のメルトインデックスを有し、但
   し共電−５− 合体（Ｂ）の極性コモノマー含１は共重合体（Ａ）の極
   性コモノマー含量よりも重量で少なくとも１５嗟高いこ
   とを要し；（ｂ］該可塑剤は重量で約２乃至約１５壬の
   量で存在し、ここで該可塑剤の重量でＯ乃至約５０係は
   プロセス油以外の可塑剤であシ；（ｃｌ該充てん剤は重
   量で約５５乃至約９０係の量で存在し、（ｄ）該有機酸
   は重量で約０．１乃至約２係の量で存在し；且つ（ｅｌ
   該粘着付与剤は重量でＯ乃至約２０係の債で存在する、
   特許請求の範囲第３項記載の組成物。 ５、共重合体（Ａ）の共重合体（Ｂ）に対する比は約９
   ７／３乃至約６０／４０である、特許請求の範囲第４項
   記載の組成物。 ６、　　（ａ）エチレンの該共重合体は重量で約８乃至
   約３５憾の量で存在し、該共重合体のエチレン含量は重
   量で約４５乃至約９１係であり、該共重合体のコモノマ
   ー含量は重量で約９乃至約５５係６− であシ且つ該共重合体のメルトインデックスは約０．１
   乃至約５０であり； ｒｂ）　　該可塑剤は型理で約２乃至約１５優の量で存
   在し、ここで該可塑剤の重量でＯ乃至約５０チはプロセ
   ス油以外の可塑剤であシ； （ｃ）　　該充てん剤は重量で約５５乃至約９０１の量
   で存在し；（ｄ）該有機酸は重量で約０．１乃至約２憾
   の量で存在し；且っ（ｅｌｌ該層着付与剤重量で０乃至
   約２０％の１で存在する、特許請求の範囲第２項記載の
   組成物。 ７、該充てん剤は炭酸カルシウム、硫酸バリウム、水利
   アルミナ、クレー、炭酸マグネシウム、硫酸カルシウム
   、シリカ、鉄、鉛またはそれらの酸化物、雲母、タルク
   及び珪灰石、フライアッシュ、セメント粉、糸、木粉、
   ナツト殻、粉砕したもみがら及びそれらの混合物から成
   る群から選択する、特許請求の範囲第６項記載の組成物
   。 ８、該充てん剤は炭酸カルシウム、硫酸バリウム、水利
   アルミナ、及びそれらの混合物から成る群から選択する
   、特許請求の範囲第７項記載の組成物。 ９、重量で約１５係に至る寸での、エチレン／酢酸ビニ
   ル及びエチレン／二酸化硫黄から成る群から選択した重
   合体を特徴する特許請求の範囲第８項記載の組成物。 １０、該有機酸はパルミチン酸、ステアリン酸及びオレ
   イン酸、それらの２量体及び３を体、並びにこれらの酸
   の混合物から成る群から選択する、特許請求の範囲第８
   項記載の組成物。 １１、　　エチレンの該共重合体はエチレン／酢酸ビニ
   ル、エチレン／アクリル酸及びそのアイオノマー、エチ
   レン／アクリル酸メチル、エチレン／アクリル酸エチル
   、エチレン／アクリル酸イソブチル、エチレン／アクリ
   ル酸ｎ−プ千ル、エチレン／アクリル酸イソブチル／メ
   タクリル酸及びそのアイオノマー、エチレン／アクリル
   酸ｎ−ブチル／メタクリル酸及びそのアイオノマー、エ
   チレン／アクリル酸イソブチル／アクリル酸及びそのア
   イオノマー、エチレン／アクリル酸ｎ−ブチル／アクリ
   ル酸及びそのアイオノマー、エチレン／メタクリル酸メ
   チル、エチレン／酢酸ビニル／メタクリル酸及びそのア
   イオノマー、エチレン／酢酸ビニル／アクリル酸及びそ
   のアイオノマー、エチレン／酢酸ビニル／−酸化炭Ｌ　
   エチレン／アクリル酸メチル／−酸化炭素、エチレン／
   アクリル酸ｎ−７１チル／−酸化炭素、エチレン／アク
   リル酸イソブチル／−１酸化炭素、エチレン／酢酸ビニ
   ル／マレイン酸モノエチル及ヒ：ｒ−ｆシン／アクリル
   酸メチル／マレイン酸モノエチルかう成る群から選択す
   る、特許請求の範囲第１０項記載の組成物。 ９− １２　エチレンの該共重合体はエチレン／酢酸ビニル、
   エチレン／アクリル酸エチル、エチレン／アクリル酸メ
   チル、エチレン／アクリル酸イソブチル、エチレン／メ
   タクリル酸メチノペ及びエチレン／酢酸ビニル／メタク
   リル酸から成る群から選択する、／１４ｉ許請求の範囲
   第１１項記載の組成物。 １、３．　　（ａｌ　　エチレンの該共重合体は重量で
   約１２乃至約２５係の１で存在し；該共重合体のエチレ
   ン含量は型筒で約７２乃至約８８優であり、該共重合体
   のコモノマー含′ｒｔは重量で約１２乃至約２８係であ
   り、且つ該共布合体のシルトインデックスは約１乃至約
   １０であり； （ｂ）該可塑剤は充てん剤を炭酸・カルシウム及び水和
   アルミナから成る群から濯欲するときは重量で約４乃至
   約１０係の骨で存在し目、っ充てん剤が硫□　　酸バリ
   ウムであるときは重量で約３乃至約１０優１０− の′瞳で存在し、ここで該可塑剤の重量で０乃至約２０
   １１はプロセス油以外の可塑剤であり；（ｃ）　　ＲＮ
   充てん剤は充てん剤を炭酸カルシウム及び水和アルミナ
   から成る群から選択するときは重量で約６５乃至約８５
   優の−Ｍ゛で存在し且つ充てん剤が硫酸バリウムである
   ときは重量で約７０乃至約９０係の訃で存在し； （ｄ）　　該有機酸は重相°で約０．１２乃至約０．５
   係の量で存在し；目、つ （ｅ＋　　該粘着付与剤は重量でＯ乃至約１５係の量で
   存在する、特許請求の範囲第１２項記載′の組成物。 １４、　　エチレンの該共重合体は重量で約１２乃至約
   ２５憾の１６・で存在し、且つ少なくとも２種のエチレ
   ンの共重合体、す々わち共重合体（Ａ）及び共重合体（
   Ｂ）、の混合物であり、各共重合体は酸部分が・１に至
   るまでの炭素ｊう（子を有している飽和カルボン酸のビ
   ニルエステル、３〜５　炭ＵＪＸ子の不飽和モノ−捷た
   けジカルボン酸、該不飽第１カルボン酸の塩類及びアル
   コール部分が１〜８炭素原子を有している該不飽和酸の
   エステルから成る群から選択する少なくとも１の極性コ
   モノマーを有し、共重合体（Ａ）け重重で約１０乃至約
   ２５係の極性コモノマー含量、型理・で約７５乃至９０
   係のエチレン含量及び約Ｏ１５乃至約２のメルトインデ
   ックスを有し且つ共重合体（Ｂ）は重量で約３３乃至約
   ６０係の極性コモノマー含量、重量で約４０乃至６７ｔ
   ｌｉ’Ｚのエチレン含量及び約１５乃至約１００のメル
   トインデックスを有１ｊ、目、つここで共重合体（Ａ）
   の共重合体（Ｂ）に対する比は約９５７５乃至約６５／
   ３５であり、但し共重合体（Ｂ）の極性コモノマー含量
   は共重合体（Ａ）の極性コモノマー含量よりも重用゛で
   少なくとも１８係高いことを要する、特許請求の範囲第
   １３項記載の組成物。 １５、吸音シートの形態にある特許請求の範囲第１．２
   ．１０．１３寸たけ１４項記載の組成物。 １６、本質的に特許請求の範囲第１．２．１０．１３ま
   たは１４項記載の組成物から成る裏側コーティングを有
   するじゅうたん。 １７、本質的に特許請求の範囲第１．２．１０．１３４
   たは１４項記載の組成物から成る裏側コーティングを有
   する自動車用じゅうたん。 １８、本質的に特許請求の範囲第１．２、ｔｏ、ｔ３ｔ
   たけ１４項記載の組成物から成る裏側コーティングを有
   するフオーム、織物またはスクリム。