JPH11508485A - アルキレンアミンアセテートの微生物分解 - Google Patents
アルキレンアミンアセテートの微生物分解Info
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Abstract
(57)【要約】
本発明は、活性汚泥中に存在する微生物を使用してアルカリ性の条件下にアルキレンアミンアセテートを微生物分解する方法に関し、例えばEDTA又はPDTA含有廃棄物が、約9又はそれより小さいpHで、担体物質の不存在下に広い範囲の微生物を含む活性汚泥と接触される。
Description
【発明の詳細な説明】
アルキレンアミンアセテートの微生物分解
本発明は、活性汚泥中に存在する微生物を使用してアルカリ性の条件下にアル
キレンアミンアセテートを微生物分解する方法に関する。
そのような方法は、GWF Gas-Wasserfach:Wasser/Abwasser、第133巻、第10号
、第546〜549頁(1992年)のN.Gschwindによる論文から公知であり、該論文は、
エチレンジアミンテトラアセテート(EDTA)が、連続式反応器中のモデル系
においてどのようにして分解され得るかを開示している。EDTA含有水は、活
性汚泥が特別な担体物質(発泡ポリウレタン PUR REA 90/18、微
小)上において、そのために濃縮された工業規模の処理プラントからの固定化微
生物で処理された。
Gschwindにより開示された方法にいくつかの欠点がある。例えば、EDTAの
効果的な分解は9〜9.5のpHにおいてのみ達成されることが分かった。しか
し、実際の実施において、存在する他の微生物により生ずる種々の反応に不利な
効果を生じないために、廃水処理プラントにおいてより中性のpHを使用するこ
とが好ましい。更に、表面水の管理人は、水処理プラントからのpH中性の流出
液の排出をむしろ好む。Gschwindの実験において、8.5のpHにおいてEDT
Aの分解は時間経過と共に急に減じられる。
Gschwindによれば、9より小さいpHは実際には実行できない。化学廃棄物とし
て処理されるべき必要があるところの形成される固体廃棄物の量がかなり増加さ
れ得る故に、Gschwindにより利用された担体物質の使用は好ましくないという事
実がまたある。更に、「慣用の」活性汚泥に基く水処理プラントにおけると同類
の担体物質を使用することはできない。Gschwindは、担体に付けられない培養物
は不成功であると分かったことを報告している。その上、EDTAの分解は、E
DTAに加えて他の炭素源を含むところの流出液に有効であり続けることは該論
文から明らかでない。
アルキレンアミンアセテート及び任意的に他の汚染物質を含むところの廃水は
、微生物のために特別な担体物質を使用する必要なしに、フロック中で微生物の
使用を行うことにより約8〜9のpHにおいて効果的に精製され得ることが今分
かった。この方法において、EDTAばかりでなく他のアルキレンアミンアセテ
ート、例えばプロピレンジアミンテトラアセテート(PDTA)は微生物的に分
解し得ることが分かった。
冒頭の段落において開示された方法は、アルキレンアミンアセテート含有廃棄
物が、約9又はそれより小さいpHで、特別の担体物質の不存在下に広い範囲の
微生物を含む活性汚泥と接触されることを特徴とする。
特開昭62‐96990号公報及び特開昭63‐35384号公報は、担体上
に固定された時、バクテリアがED
TAを分解する能力があるところのPseudomonas editabidus-1型の特別なバクテ
リアの担体物質上での使用を開示していることが注意されるべきである。しかし
、特定のpHにおいて広い範囲の微生物を含む活性汚泥の使用は示されていない
し、かつ示唆されてもいない。
更に、Applied and Environmental Microbiology 58(1992年)、第671〜676頁
においてB.Nortemannは、通常、EDTAは生分解性に乏しいが、モデル系にお
いてEDTAの98%分解が砂上にバクテリアを固定することにより達成され得
ることを開示している。種々のバクテリアの間で生ずる相乗作用のために、微生
物の混合培養の使用がこの方法において好ましい。特定のpHを維持する重要性
は開示されていないし、また示唆されてもいない。また、複合の、EDTA含有
媒体を持つ微生物の濃縮は不可能であることがまた分かった。EDTAに加えて
炭素源として存在するグリオキサレート、グリシン又はエチレンジアミンのみに
よる阻害は観察されなかった。
特開昭58‐43782号公報は、特定のPseudonomas及びAlcaligenesバクテ
リアを使用して閉鎖ボトル試験においてEDTAがどのようにに分解されるかを
開示している。該特別な試験法は、これらのバクテリアの純粋な培養物を使用し
、これは、例えば汚泥中に存在する広い範囲のバクテリアを使用する活性汚泥プ
ラントにおける不十分なEDTA分解の問題を解決するためである。
その上、Water Environment Research 66(1994年)、第
211頁におけるS.G.Pavlostathisらによる最近の論文は、伝統的な廃水処理プラ
ントがとりわけ、それが排出液からEDTAを除去する点では、余りに有効では
ないことを教示する。これは近年、Tappi Journal 78,第8号(1995年)、第185〜1
92頁におけるR.Saunamakiによる論文において確認された。
今までのところでは、アルキレンアミンアセテートの微生物分解は、実際の実
施において一般的でもなくまた魅力的でもないところの条件を使用して、モデル
実験においてのみ示されている。例えばEDTA及びPDTAの好ましいプロセ
ス/性能比にかかわらず、アルキレンアミンアセテートが生分解性でないと想定
される故に、しばしばあまり十分に機能しないところの新しい代替物を開発する
傾向さえ認められ得る。例えば、欧州特許出願公開第516102号公報及び国
際特許出願公開第94/26691号公報を参照せよ。
本発明に従うアルキレンアミンアセテートの微生物分解は、通常の水処理プラ
ントの処理温度において生じ、かつなかんずく、環境温度及び流入液温度に依存
する。好ましくは、10〜38℃の範囲の温度が維持される。
反応混合物のpHは、反応器中にそれが存在する間、好ましくは7〜9、より
好ましくは約8.5に絶えず維持される。これは、酸、塩基及び/又は塩の十分
な量の断続的な添加をすることにより又はせずして達成され得る。
アルキレンアミンアセテートの効率的な微生物分解を達
成するために、好ましくは、流出液が常にこれらの化合物の一つ又はそれ以上を
含み、かつ使用される活性汚泥が十分に長時間水処理プラント中に存在すること
を確保することが管理されるであろう。活性汚泥による例えばEDTAの効率的
な転換がある前の1週間から数週間の遅れ時間(lag period)の故に、少なくとも
1週間の汚泥保持時間が好ましい。PDTAの場合に、遅れ時間は実質的に、約
2か月に増加する傾向にあり、そして2か月より長い汚泥保持時間が好ましい。
活性汚泥の保持時間が遅れ時間より短いか又はアルキレンアミンアセテートの供
給が非常に不規則であるところの場合において効率的な生分解を確保するために
、アルキレンアミンアセテート含有廃棄物流が処理プラントに供給される前又は
供給される時に、適切な微生物が該処理プラントに導入され得る。この目的で、
前のアルキレンアミンアセテート分解時間からの多量の汚泥が適切に使用され得
る。あるいは、アルキレンアミンアセテート転換性微生物の個々に濃縮され及び
/又は成長された培養物が、活性汚泥中で使用され得る。その場合の微生物は、
分解される必要があるアルキレンアミンアセテートとは異なるアルキレンアミン
アセテートを使用して濃縮及び/又は成長されたものであり得る。アルキレンア
ミンアセテートの効率的分解のための濃度範囲の例は、1〜600ミリグラム/
リットル流入液、より好ましくは2〜300ミリグラム/リットル流入液、更に
好ましくは5〜200ミリグラム/リットル流入液である。
術語「アルキレンアミンアセテート」は上記のEDTA及びPDTAばかりで
なく、ペンテティック酸(pentetic acid)としてまた公知のN,N‐ビス[2‐
(ビス(カルボキシメチル)アミノ)エチル]‐グリシンのような化合物も言う
ことが注意されなければならない。全ての場合において、アルキレンアミンアセ
テートは、酸形態又は金属イオンを持つ錯体の形態で存在し得る。
次の限定するものでない実施例は、本発明を説明するために役立つ。これらの
実施例は、流出液中に見出されるEDTA及びPDTAが、活性汚泥に基く廃水
処理プラントにおいてどのように分解され得るかを示している。しかし、当業者
に明らかであろうところの同一又は類似の原理の変形に基いて操作されるプラン
トにおいて本発明を実行することは同様に可能である。もし、所望なら、これら
の変形は、本明細書において述べられたものとは別の供給源からの活性汚泥又は
流出液を使用し得る。最適とは言えない流入液による水処理プラントでの標準的
な処置であるところの廃水へのホスフェート、窒素誘導体、又は他の化合物の添
加はまた、アルキレンアミンアセテートが本発明に従って分解されるところの水
処理プラントにおいても実行され得る。
実施例
生分解実験が、商業的廃水処理プラント(WTP)に非常に近似されているところ
のいわゆるSemi-Continuous Activated Sludge(SCAS)において実行された。手順
は、OECDガイ
ドライン第3節:「Degradation and accumulation No 302,An Inherent biodeg
radability;modified SCAS test(1981年)Paris Cedex France」に従った。この
試験方法はまた、L 133/123〜127の下に1988年5月30日のPublikati eblad van de Europese Gemeenschappen
において公表されている。
「Methods for the determination of ecotoxicity.Biodegradation Activat
ed sludge simulation tests」と題された同一の試験方法、Section Cは、「OEC
D/ECガイドライン第3節:「Degradation and accumulation No 303 A(1981年
)Paris Cedex France」に従う試験に相当するところのContinuous Activated S
ludge(CAS)試験を開示している。この試験方法は、製紙工場の排出液流中のED
TAの微生物分解を評価するために使用された。
SCAS試験において、約2グラム/リットルの固形物含有量を持つ活性汚泥
の試料が、約150ミリリットルの曝気槽において試験された。試験サイクルは
1週間に6回繰り返された。試験されるべき化合物の保存溶液は、2グラム/リ
ットルのEDTA又はPDTAを含んでいた。CAS試験において、反応器に活
性汚泥が入れられ、その後、2グラム/リットルより高い溶存酸素濃度を与える
ように曝気された。廃水は、0.2リットル/日の量で供給された。使用された
反応器は、20ミリリットルの汚泥が1日に抽出されるところの、0.40リッ
トルの曝気槽及び0.06リットルの沈降槽を有していた。従って、廃水は48
時間の滞留時間を有し、かつ汚泥は20日間の保持時間を有していた。廃水中の
物質の生分解を測定するために、処理水は24時間の期間に亘って集められ、そ
の後、この試料は分析されて、そして流入する廃水と比較された。
多くの場合に、使用された廃水は、DuivenのNieuwgraafの市営WTP、乳製品又
は製紙工場のWTP、又はAkzo NobelのDeventerのWTP又はKleefse Waard(Arnhem)
のWTPから生じたものである。乳製品から得られたEDTA含有流出液(濃度は
約2860ミリグラム/リットル H4‐EDTAである)は、希釈した形態で評価
された。製紙工場の廃水は約10ミリグラムEDTA/リットルを含んでいた。
この廃水中のC:N:P比は微生物の適切な成長を妨げる故に、ホスフェート及
び尿素が夫々、6.2及び100ミリリットル/グラムの量で加えられた。
活性汚泥は、Roermond又はDuivenの市営のWTP、Deventer又はKleefse Waardの
Akzo NobelのWTP、又は製紙工場の水処理プラントから生じたものである。
活性汚泥及び廃水の両方が、使用時まで4℃で保管された。
Na2H2‐EDTAは、Akcros Chimica製であった。(不揮発性)溶存有機炭
素(NPOC)の分析のための標準として使用されたフタル酸水素カリウムは、J.T.Ba
ker製であった。使用された他の化学品は全て慣用の試薬であった。
廃水のpHは、所望のpHに依存して、ホスフェート又は重炭酸塩緩衝剤を使
用する公知の方法で設定された。C
AS試験において、pHはカセイソーダを加えることにより一定値に保持された
。また、設定限界内に廃水のpHを維持するために他の物質が使用され得る。
8μmのニトロセルロースフィルターを通して分析されるべき物質の試料を濾
過し、次いで酸性化した後、NPOC値は、アメリカ合衆国、カリフォルニア州
、Santa ClaraのRosemount Inc.により製造されたDohrman DC-190 TOC機器を使
用して慣用の方法で測定された。
NPOC値として表された、除去されたアルキレンアミンアセテートのパーセ
ンテージは、下記式のように、測定されたNPOC値から決定された。
除去された物質の%=100(CT‐(Ct‐Cc))/CT
ここで、
CT=曝気開始時のNPOC値として表された、廃水中のアルキレンアミンアセ
テートの濃度(ミリグラム/リットル)、
Ct=処理された廃水の上澄みのNPOC濃度(ミリグラム/リットル)、及び
Cc=曝気後の対照混合物(ブランク)の上澄みのNPOC濃度(ミリグラム/
リットル)(CAS試験において、この中に占められる数は0である)
である。
廃水及び処理水中のEDTA含有量はまた、アイソクラチックHPLC分析に
より測定され得る。この目的で、Merck製のLichrosphere 60 RP select B 5μ(1
20×4.0mm)
カラム、260nmにおいて測定するUV-Vis検出器、及び0.025モルの酢酸ナトリウム
及び10ミリモルのテトラブチルアンモニウムブロミドを含む水中の10体積%の
メタノールから成る移動相が使用された。酢酸により4.5のpHにされた濾過
されかつ脱気された移動相の流速は、0.5ミリリットル/分であった。
実施例1
SCAS反応器中のEDTAの生分解の評価
上記の刊行物L133において明記されたように、保存溶液を使用してEDT
Aが廃水に加えられた。最終的な廃水中のEDTA濃度は100ミリグラム/リ
ットルであり、これは、35ミリグラム/リットルの廃水のNPOCにおける理
論的な増加に相当する。該廃水は、Duivenの市営のWTPから生じたものである
。使用された活性汚泥は、Roermondの市営のWTPから生じたものである。試験
の間、pHは8〜9に保持された。いくつかの試験サイクルの上澄みにおいて実
行された測定の結果は表1に掲げられている。
28日間後、ブランク及び試験溶液は夫々、180及び208ミリグラム硝酸
塩/リットルを含んでいた。これは、約65%のEDTA‐窒素が硝酸塩に転換
されたことを意味する。EDTA‐窒素の残部は、(例えば、アンモニアの形態
において)蒸発され、又は例えば新しい細胞物質に微生物により転換された。加
えて、参照溶液及び試験溶液のNPOC値は、廃水中の他の廃棄物の転換に負の
効果がなかったことを示す。
実施例2
実施例1で述べられた実験が、Roermondからの活性汚泥がDuivenからの汚泥に
よって置き換えられたことを除き、繰り返された。結果は表2に掲げられている
。
約4週間の遅れ時間の後に、効果的なEDTA分解があったことが再度見出さ
れた。
実施例3
実施例1で述べられた方法が、Akzo NobelのDeventer
のWPTからの廃水及び活性汚泥により繰り返された。ここでpHは、8.6〜
8.8に保持された。結果は表3に掲げられている。
使用された条件は6週間の培養期間を要求することが分かった。7週間後、E
DTAが分解されたところのSCAS反応器は、EDTAなしの対照のSCAS
反応器より十分に機能した。明らかに、Deventerからの廃水は、余りに
少ない窒素を含んでいた。EDTA分解が生ずるやいなや、(追加の)窒素が微
生物のための栄養素として利用できるようになり、微生物をより良好にさせた。
これは、試験の終結において上記の溶液からの硝酸塩の不存在により確認された
。
実施例4
実施例1で述べられた実験が、Akzo NobelのKleefse waardのWPTからの廃
水及び活性汚泥を使用して繰り返された。ここでpHは、8.7〜8.9に保持
された。結果は表4に掲げられている。
約6週間の明らかな遅れ時間があった。その後、完全なEDTA分解があった
。この場合、ブランク溶液及び試験溶液中の硝酸塩含有量は夫々、3及び15ミ
リグラム/リットルであった。
実施例5
実施例1で述べられた方法が、乳製品のWTPからの活性汚泥を使用して繰り
返された。ここで、Duivenからの廃
水はEDTAを加えられなかったが、95:5の体積比で乳製品の流出液を混合
された。結果は表5に示されている。
第1週の間、40〜75%の有機炭素が廃水から除去された。非EDTA炭素
が分解されたようである。この期間の後、EDTA炭素がまた除去された。これ
は、28日間
のサイクルの上澄みにおけるHPLC測定により確かめられ、そしてそれは、E
DTAの98%の除去を示した。換言すれば、実質的に全てのEDTAが、10
日間の遅れ時間の後に生分解された。
実施例6〜10
効果的なEDTA生分解を与えるために実施例1において明記されたよう濃縮
された製紙工場からの汚泥に、同じ製紙工場からの廃水がCAS試験において加
えられた。このEDTA含有廃水は、4の最初のpH、10.0ミリグラム/リ
ットルのEDTA含有量、及び270ミリグラム/リットルのNPOC値を有し
ていた。
CAS試験中の温度は、20〜22℃の範囲であった。NaOHが使用されて
、CAS反応器中のpHを実施例6〜10において夫々7.5、8.0、8.5
、9.0及び9.5に維持した
10日間後、安定な状態が達成された。下記の表に示すように、8.5、及び
9.0のpHにおいて、他の有機炭素質物質ばかりでなくEDTAの効率的な生
分解があった。
実施例11
実施例2で述べられた実験が、その時、EDTAに代えてPDTAが廃水に加
えられたことを除いて繰り返された。加えられたPDTAの量は、23.4ミリ
グラム/リットルまでのNPOC値の理論的な増加に相当した。約60日間の遅
れ時間の後、PDTAの生分解が観察された。約200日間後に、次の表に示さ
れているように、PDTAの効率的な生分解があった。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1.活性汚泥中に存在する微生物を使用してアルカリ性の条件下にアルキレンア ミンアセテートを微生物分解する方法において、アルキレンアミンアセテート含 有廃棄物が、約9又はそれより小さいpHで、担体物質の不存在下に広い範囲の 微生物を含む活性汚泥と接触されることを特徴とする方法。 2.廃棄物が、8.5〜9.0の範囲のpHで活性汚泥と接触されることを特徴 とする請求項1記載の方法。 3.微生物分解を受けるアルキレンアミンアセテートが、EDTA又はPDTA であることを特徴とする請求項1又は2記載の方法。 4.微生物分解が、廃水処理プラント中で実行されることを特徴とする請求項1 〜3のいずれか一つに記載の方法。 5.EDTAの転換のために使用される活性汚泥が、少なくとも1週間のプラン ト中での保持時間を有することを特徴とする請求項1〜4のいずれか一つに記載 の方法。 6.PDTAの転換のために使用される活性汚泥が、少なくとも2か月間のプラ ント中での保持時間を有することを 特徴とする請求項1〜4のいずれか一つに記載の方法。 7.転換の間にpHが9未満に保持されることを特徴とする請求項1〜6のいず れか一つに記載の方法。 8.アルキレンアミンアセテート分解性微生物が、アルキレンアミンアセテート 含有流出液流が活性汚泥と接触される前に又は接触中に活性汚泥に加えられるこ とを特徴とする請求項1〜7のいずれか一つに記載の方法。
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