JPH11349376A - 誘電体材料及びその製造方法 - Google Patents
誘電体材料及びその製造方法Info
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- JPH11349376A JPH11349376A JP10126795A JP12679598A JPH11349376A JP H11349376 A JPH11349376 A JP H11349376A JP 10126795 A JP10126795 A JP 10126795A JP 12679598 A JP12679598 A JP 12679598A JP H11349376 A JPH11349376 A JP H11349376A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 比誘電率εrが比較的大きく、共振周波数の
温度係数τfの絶対値が小さく、且つ無負荷品質係数Ｑu
が大きいＢａＯ−ＲＥ2Ｏ3−ＴｉＯ2系の誘電体材料及
びその製造方法を提供する。 【解決手段】 本発明の誘電体材料は、ｘＢａＯ−ｙＲ
Ｅ2Ｏ3−ｚＴｉＯ2（但し、ＲＥは希土類元素を示し、
ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００である。）からなる主成分組成１０
０重量部に対して、一種類以上のアルカリ金属酸化物５
重量部以下を含有する。このアルカリ金属酸化物によ
り、τfを大きく劣化させることなくεr及びＱuを向上
させることができる。上記ＲＥは、Ｓｍ或いはＳｍとＮ
ｄ及び／又はＬａであることが好ましい。上記誘電体材
料の製造に際し、上記主成分組成における希土類元素成
分の出発原料として水酸基を含む原料を用いることによ
り、緻密な焼結体を確実に得ることができる。
温度係数τfの絶対値が小さく、且つ無負荷品質係数Ｑu
が大きいＢａＯ−ＲＥ2Ｏ3−ＴｉＯ2系の誘電体材料及
びその製造方法を提供する。 【解決手段】 本発明の誘電体材料は、ｘＢａＯ−ｙＲ
Ｅ2Ｏ3−ｚＴｉＯ2（但し、ＲＥは希土類元素を示し、
ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００である。）からなる主成分組成１０
０重量部に対して、一種類以上のアルカリ金属酸化物５
重量部以下を含有する。このアルカリ金属酸化物によ
り、τfを大きく劣化させることなくεr及びＱuを向上
させることができる。上記ＲＥは、Ｓｍ或いはＳｍとＮ
ｄ及び／又はＬａであることが好ましい。上記誘電体材
料の製造に際し、上記主成分組成における希土類元素成
分の出発原料として水酸基を含む原料を用いることによ
り、緻密な焼結体を確実に得ることができる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、誘電体材料の製造
方法に関し、詳しくは、高周波領域における比誘電率
（以下、「εr」と表す。）が比較的大きく、共振周波
数（以下、「ｆ0」と表す。）の温度係数（以下、
「τf」と表す。）の絶対値が小さく、且つ無負荷品質
係数（以下、「Ｑu」と表す。）が大きいという優れた
特性を有する誘電体材料及びその製造方法に関する。本
発明の誘電体材料は、多層回路基板、特に高周波領域に
おいて使用される共振器及びフィルタ等として好適に使
用される。
方法に関し、詳しくは、高周波領域における比誘電率
（以下、「εr」と表す。）が比較的大きく、共振周波
数（以下、「ｆ0」と表す。）の温度係数（以下、
「τf」と表す。）の絶対値が小さく、且つ無負荷品質
係数（以下、「Ｑu」と表す。）が大きいという優れた
特性を有する誘電体材料及びその製造方法に関する。本
発明の誘電体材料は、多層回路基板、特に高周波領域に
おいて使用される共振器及びフィルタ等として好適に使
用される。
【０００２】
【従来の技術】近年、通信情報量の増大とともに自動車
電話、衛星通信、衛星放送等のマイクロ波領域を利用し
た各種の通信システムが急速に発展しつつあり、これに
伴って多くのマイクロ波誘電体材料が開発されてきた。
このようなマイクロ波誘電体材料のうち、共振器、フィ
ルタ等に利用される誘電体磁器には下記〜の特性が
要求される。 比誘電率εrが大きいこと。 無負荷品質係数Ｑuが大きい（即ち、誘電損失１／Ｑu
が小さい）こと。 共振周波数ｆ0の温度係数τfの絶対値が小さい（即
ち、ｆ0の温度依存性が少ない）こと。
電話、衛星通信、衛星放送等のマイクロ波領域を利用し
た各種の通信システムが急速に発展しつつあり、これに
伴って多くのマイクロ波誘電体材料が開発されてきた。
このようなマイクロ波誘電体材料のうち、共振器、フィ
ルタ等に利用される誘電体磁器には下記〜の特性が
要求される。 比誘電率εrが大きいこと。 無負荷品質係数Ｑuが大きい（即ち、誘電損失１／Ｑu
が小さい）こと。 共振周波数ｆ0の温度係数τfの絶対値が小さい（即
ち、ｆ0の温度依存性が少ない）こと。
【０００３】従来、上記特性のうち誘電損失の小さい材
料としてはＢａ（Ｍｇ1/3Ｔａ2/3）Ｏ3、Ｂａ（Ｚｎ1/3
Ｔａ2/3）Ｏ3等が、また比誘電率の大きい材料としては
ＢａＯ−ＲＥ2Ｏ3−ＴｉＯ2（但し、ＲＥは希土類元素
を示す。）等が知られている。
料としてはＢａ（Ｍｇ1/3Ｔａ2/3）Ｏ3、Ｂａ（Ｚｎ1/3
Ｔａ2/3）Ｏ3等が、また比誘電率の大きい材料としては
ＢａＯ−ＲＥ2Ｏ3−ＴｉＯ2（但し、ＲＥは希土類元素
を示す。）等が知られている。
【０００４】特開平６−２７５１２６号公報には、Ｂ
ａ、Ｂｉ、Ｔｉ及びＯを必須成分とし、任意成分として
Ｎｄ及びＳｍを含む誘電体磁器組成物が開示されてい
る。また、特開平６−３０９９２６号公報及び特開平６
−３２５６２０号公報には、上記誘電体磁器組成物に対
してＮａ、Ｋ及びＬｉを含有させることにより誘電特性
を向上させた誘電体磁器組成物が開示されている。具体
的には、「比誘電率εrを変化させることなくＱ値を向
上させることができる」とされている。
ａ、Ｂｉ、Ｔｉ及びＯを必須成分とし、任意成分として
Ｎｄ及びＳｍを含む誘電体磁器組成物が開示されてい
る。また、特開平６−３０９９２６号公報及び特開平６
−３２５６２０号公報には、上記誘電体磁器組成物に対
してＮａ、Ｋ及びＬｉを含有させることにより誘電特性
を向上させた誘電体磁器組成物が開示されている。具体
的には、「比誘電率εrを変化させることなくＱ値を向
上させることができる」とされている。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は、上記
誘電体磁器組成物とは異なりＢｉを必須成分としないＢ
ａＯ−ＲＥ2Ｏ3−ＴｉＯ2系の組成であって、上記誘電
体磁器組成物に比べて更にＱuを向上させた誘電体材料
を提供することにある。また、本発明の他の目的は、上
記誘電体材料の製造に好適な方法を提供することにあ
る。
誘電体磁器組成物とは異なりＢｉを必須成分としないＢ
ａＯ−ＲＥ2Ｏ3−ＴｉＯ2系の組成であって、上記誘電
体磁器組成物に比べて更にＱuを向上させた誘電体材料
を提供することにある。また、本発明の他の目的は、上
記誘電体材料の製造に好適な方法を提供することにあ
る。
【０００６】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、ＢａＯ−
ＲＥ2Ｏ3−ＴｉＯ2系において、通常は誘電損失を増加
させる好ましくない成分とされてきたアルカリ金属酸化
物を少量含有させることにより、τfを大きく劣化させ
ることなくεr及びＱuを向上させられることを見出し
た。更に、この組成において誘電特性に優れた緻密な焼
結体を確実に製造する方法を見出して、本発明を完成し
たのである。
ＲＥ2Ｏ3−ＴｉＯ2系において、通常は誘電損失を増加
させる好ましくない成分とされてきたアルカリ金属酸化
物を少量含有させることにより、τfを大きく劣化させ
ることなくεr及びＱuを向上させられることを見出し
た。更に、この組成において誘電特性に優れた緻密な焼
結体を確実に製造する方法を見出して、本発明を完成し
たのである。
【０００７】即ち、請求項１記載の誘電体材料は、ｘＢ
ａＯ−ｙＲＥ2Ｏ3−ｚＴｉＯ2（但し、ＲＥは希土類元
素を示し、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００である。）からなる主成
分組成に対して、一種類以上のアルカリ金属酸化物を含
有し、上記主成分組成１００重量部に対する上記アルカ
リ金属酸化物の含有量は５重量部以下であることを特徴
とする。
ａＯ−ｙＲＥ2Ｏ3−ｚＴｉＯ2（但し、ＲＥは希土類元
素を示し、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００である。）からなる主成
分組成に対して、一種類以上のアルカリ金属酸化物を含
有し、上記主成分組成１００重量部に対する上記アルカ
リ金属酸化物の含有量は５重量部以下であることを特徴
とする。
【０００８】上記主成分組成におけるＢａＯの組成比
（ｘ）は、０〜２７．０モル％（但し、０モル％は含ま
ない。）の範囲とすることが好ましく、５．０〜２２．
５モル％の範囲とすることが更に好ましい。ＢａＯはε
rを向上させるための必須の成分であり、ＢａＯの組成
比を２７．０モル％以下とすることによりＱu値を向上
させる効果が高くなる。
（ｘ）は、０〜２７．０モル％（但し、０モル％は含ま
ない。）の範囲とすることが好ましく、５．０〜２２．
５モル％の範囲とすることが更に好ましい。ＢａＯはε
rを向上させるための必須の成分であり、ＢａＯの組成
比を２７．０モル％以下とすることによりＱu値を向上
させる効果が高くなる。
【０００９】また、上記主成分組成におけるＲＥ2Ｏ3の
組成比（ｙ）は、０〜３０．０モル％（但し、０モル％
は含まない。）の範囲とすることが好ましく、０〜２
１．０モル％（但し、０モル％は含まない。）の範囲と
することが更に好ましい。ＲＥ2Ｏ3を含有することによ
り、τfの絶対値を減少させる効果が十分なものとな
る。一方、ＲＥ2Ｏ3の組成比を３０．０モル％以下とす
ることによりＱu値を向上させる効果が高くなる。
組成比（ｙ）は、０〜３０．０モル％（但し、０モル％
は含まない。）の範囲とすることが好ましく、０〜２
１．０モル％（但し、０モル％は含まない。）の範囲と
することが更に好ましい。ＲＥ2Ｏ3を含有することによ
り、τfの絶対値を減少させる効果が十分なものとな
る。一方、ＲＥ2Ｏ3の組成比を３０．０モル％以下とす
ることによりＱu値を向上させる効果が高くなる。
【００１０】そして、上記主成分組成におけるＴｉＯ2
の組成比（ｚ）は、５５．０〜１００．０モル％（但
し、１００．０モル％は含まない。）の範囲とすること
が好ましく、６２．５〜９５．０モル％（但し、９５．
０モル％は含まない。）の範囲とすることが更に好まし
い。ＴｉＯ2の組成比を５５．０モル％以上とすること
により、Ｑu値を向上させる効果が十分なものとなる。
一方、ＴｉＯ2の組成比が高くなるとτfの絶対値が大き
くなる傾向にあるため、より好ましくはＴｉＯ2の組成
比を９０．０モル％以下、特に好ましくは８０．０モル
％以下とするとよい。
の組成比（ｚ）は、５５．０〜１００．０モル％（但
し、１００．０モル％は含まない。）の範囲とすること
が好ましく、６２．５〜９５．０モル％（但し、９５．
０モル％は含まない。）の範囲とすることが更に好まし
い。ＴｉＯ2の組成比を５５．０モル％以上とすること
により、Ｑu値を向上させる効果が十分なものとなる。
一方、ＴｉＯ2の組成比が高くなるとτfの絶対値が大き
くなる傾向にあるため、より好ましくはＴｉＯ2の組成
比を９０．０モル％以下、特に好ましくは８０．０モル
％以下とするとよい。
【００１１】上記主成分組成におけるＲＥは希土類元素
の一種又は二種以上であり、少なくともＳｍを含むこと
が好ましい。また、請求項２に記載のように、上記主成
分組成におけるＲＥ2Ｏ3は、組成式｛（Ｓｍ2Ｏ3）
1-a-b（Ｎｄ2Ｏ3）a（Ｌａ2Ｏ3）b｝（但し、０≦ａ＜
１、０≦ｂ＜１であり、且つａ＋ｂ＜１である。）で表
される希土類酸化物であることが好ましい。これは、Ｒ
Ｅ2Ｏ3が少なくともＳｍ酸化物を含み、Ｓｍ酸化物のみ
からなるか（ａ＝ｂ＝０）、或いはＳｍの一部をＮｄ及
び／又はＬａで置き換えた酸化物からなることを意味す
る。
の一種又は二種以上であり、少なくともＳｍを含むこと
が好ましい。また、請求項２に記載のように、上記主成
分組成におけるＲＥ2Ｏ3は、組成式｛（Ｓｍ2Ｏ3）
1-a-b（Ｎｄ2Ｏ3）a（Ｌａ2Ｏ3）b｝（但し、０≦ａ＜
１、０≦ｂ＜１であり、且つａ＋ｂ＜１である。）で表
される希土類酸化物であることが好ましい。これは、Ｒ
Ｅ2Ｏ3が少なくともＳｍ酸化物を含み、Ｓｍ酸化物のみ
からなるか（ａ＝ｂ＝０）、或いはＳｍの一部をＮｄ及
び／又はＬａで置き換えた酸化物からなることを意味す
る。
【００１２】上記「アルカリ金属酸化物」としては、安
価であること及び取り扱いが容易であることから、Ｌ
ｉ、Ｎａ又はＫの酸化物を用いることが好ましい。アル
カリ金属酸化物を含有させることにより、τfを大きく
劣化させることなくεr及びＱuを向上させることができ
る。また、アルカリ金属酸化物を含有させることにより
焼成温度を低下させることができる。即ち、より低い焼
成温度においても十分に緻密な焼結体が得られる。上記
誘電体材料の製造時において上記アルカリ金属酸化物
は、アルカリ金属酸化物の状態で添加してもよいし、ま
たアルカリ金属の炭酸塩、硝酸塩、シュウ酸塩、硫酸塩
等として添加してもよい。
価であること及び取り扱いが容易であることから、Ｌ
ｉ、Ｎａ又はＫの酸化物を用いることが好ましい。アル
カリ金属酸化物を含有させることにより、τfを大きく
劣化させることなくεr及びＱuを向上させることができ
る。また、アルカリ金属酸化物を含有させることにより
焼成温度を低下させることができる。即ち、より低い焼
成温度においても十分に緻密な焼結体が得られる。上記
誘電体材料の製造時において上記アルカリ金属酸化物
は、アルカリ金属酸化物の状態で添加してもよいし、ま
たアルカリ金属の炭酸塩、硝酸塩、シュウ酸塩、硫酸塩
等として添加してもよい。
【００１３】本発明の誘電体材料中における上記アルカ
リ金属酸化物の含有量は、上記主成分組成１００重量部
に対して５重量部以下とする。含有量が５重量部を超え
ると焼結が不安定となるため、Ｑuが低下したり、τfが
マイナス側にシフトしてその絶対値が増加したりするた
めである。アルカリ金属酸化物の含有量は０．１〜２．
０重量％、特に０．２〜１．０重量％であれば、実用
上、十分な誘電特性を有する誘電体材料を得ることがで
きる。また、上記主成分組成において、５．０≦ｘ≦２
７．０、４．０≦ｙ≦２９．０、及び５６．０≦ｚ≦８
０．０であり、特に、１０．０≦ｘ≦２２．５、１１．
０≦ｙ≦２１．０、及び６２．５≦ｚ≦７２．５である
場合に、アルカリ金属酸化物の含有量を０．１〜０．５
重量％、更には０．１５〜０．３重量％とすれば、より
優れた誘電特性を有する誘電体材料を得ることができ
る。
リ金属酸化物の含有量は、上記主成分組成１００重量部
に対して５重量部以下とする。含有量が５重量部を超え
ると焼結が不安定となるため、Ｑuが低下したり、τfが
マイナス側にシフトしてその絶対値が増加したりするた
めである。アルカリ金属酸化物の含有量は０．１〜２．
０重量％、特に０．２〜１．０重量％であれば、実用
上、十分な誘電特性を有する誘電体材料を得ることがで
きる。また、上記主成分組成において、５．０≦ｘ≦２
７．０、４．０≦ｙ≦２９．０、及び５６．０≦ｚ≦８
０．０であり、特に、１０．０≦ｘ≦２２．５、１１．
０≦ｙ≦２１．０、及び６２．５≦ｚ≦７２．５である
場合に、アルカリ金属酸化物の含有量を０．１〜０．５
重量％、更には０．１５〜０．３重量％とすれば、より
優れた誘電特性を有する誘電体材料を得ることができ
る。
【００１４】本発明の誘電体材料は、例えば請求項５記
載の方法により好適に製造される。即ち、上記主成分組
成における希土類元素成分の出発原料として水酸基を含
む原料を用いる方法である。ここで、「出発原料が水酸
基を含む」とは、フーリエ変換赤外吸収分光法（以下、
「ＦＴ−ＩＲ」という。）により該原料を分析して得ら
れたチャートにおいて、水酸基に由来するピークが認め
られることをいう。このような原料としては、粒子表面
に吸湿層をもつ希土類酸化物又は希土類水酸化物等が挙
げられる。このうち、例えば組成式ＲＥ（ＯＨ）3で表
される希土類水酸化物を用いることが好ましい。
載の方法により好適に製造される。即ち、上記主成分組
成における希土類元素成分の出発原料として水酸基を含
む原料を用いる方法である。ここで、「出発原料が水酸
基を含む」とは、フーリエ変換赤外吸収分光法（以下、
「ＦＴ−ＩＲ」という。）により該原料を分析して得ら
れたチャートにおいて、水酸基に由来するピークが認め
られることをいう。このような原料としては、粒子表面
に吸湿層をもつ希土類酸化物又は希土類水酸化物等が挙
げられる。このうち、例えば組成式ＲＥ（ＯＨ）3で表
される希土類水酸化物を用いることが好ましい。
【００１５】上記のように水酸基を含む原料を用いるこ
とにより、一次混合粉砕の分散媒としてエタノール等の
非水溶媒を用いて誘電体材料を製造する場合において
も、緻密で誘電特性の測定が十分に可能な誘電体材料が
得られる。その理由は必ずしも明らかではないが、仮焼
又は焼成の過程において出発原料中の水酸基が脱離する
ことにより高活性な状態となって焼結反応が促進され、
緻密化しやすくなるものと考えられる。また、希土類水
酸化物の他に、希土類シュウ酸塩、希土類塩化物、希土
類硝酸塩及び希土類硫酸塩から選択される少なくとも一
種を出発原料として用いた場合にも、同様に仮焼又は焼
成の過程においてこれらの希土類元素化合物中の各官能
基の脱離により焼結反応が促進され、緻密な誘電体材料
を得ることができる。
とにより、一次混合粉砕の分散媒としてエタノール等の
非水溶媒を用いて誘電体材料を製造する場合において
も、緻密で誘電特性の測定が十分に可能な誘電体材料が
得られる。その理由は必ずしも明らかではないが、仮焼
又は焼成の過程において出発原料中の水酸基が脱離する
ことにより高活性な状態となって焼結反応が促進され、
緻密化しやすくなるものと考えられる。また、希土類水
酸化物の他に、希土類シュウ酸塩、希土類塩化物、希土
類硝酸塩及び希土類硫酸塩から選択される少なくとも一
種を出発原料として用いた場合にも、同様に仮焼又は焼
成の過程においてこれらの希土類元素化合物中の各官能
基の脱離により焼結反応が促進され、緻密な誘電体材料
を得ることができる。
【００１６】更に、出発原料として例えばＦＴ−ＩＲに
より水酸基が確認されないような希土類酸化物等を用い
る場合においても、出発原料に水酸基を導入する工程を
設けることにより、例えば原料を混合する工程において
分散媒に水を用いることにより、本発明の誘電体材料を
製造することが可能である。一方、出発原料として水酸
基を含まない原料を用い且つ一次混合粉砕の分散媒とし
て非水溶媒を用いた場合には、誘電体材料の緻密化が不
十分となって誘電特性が測定不能となるという問題が生
じる。以上のような本発明の誘電体材料の製造方法にお
いては、希土類元素としてＳｍを必須成分として用いる
ことが特に好ましい。
より水酸基が確認されないような希土類酸化物等を用い
る場合においても、出発原料に水酸基を導入する工程を
設けることにより、例えば原料を混合する工程において
分散媒に水を用いることにより、本発明の誘電体材料を
製造することが可能である。一方、出発原料として水酸
基を含まない原料を用い且つ一次混合粉砕の分散媒とし
て非水溶媒を用いた場合には、誘電体材料の緻密化が不
十分となって誘電特性が測定不能となるという問題が生
じる。以上のような本発明の誘電体材料の製造方法にお
いては、希土類元素としてＳｍを必須成分として用いる
ことが特に好ましい。
【００１７】
【発明の実施の形態】以下、実施例及び比較例により本
発明を具体的に説明する。尚、以下において「重量部」
を単に「部」という。
発明を具体的に説明する。尚、以下において「重量部」
を単に「部」という。
【００１８】（１）誘電体材料の組成の検討 以下に示す方法により、本発明の組成を有する実施例の
試料Ｎｏ．１〜３７及び比較例の試料Ｎｏ．３８〜４４
を作製した。即ち、市販のＢａＣＯ3、Ｓｍ（ＯＨ）3、
ＴｉＯ2、Ａ2ＣＯ3（但し、Ａはアルカリ金属を示
す。）の各粉末を、それぞれ酸化物換算で表１及び表２
に示す組成になるように秤量した。これは、特許請求の
範囲の請求項２に記載された誘電体材料の主成分組成に
おいて、ａ＝ｂ＝０である場合に相当する。各粉末をエ
タノール溶媒にて湿式混合し、得られた混合粉末を大気
雰囲気中において１０００℃で２時間仮焼した。この仮
焼物にワックス系バインダ、分散剤及びエタノールを加
えて、ボールミルにより粉砕混合した。この泥しょうを
乾燥させて造粒し、１０ＭＰａの圧力で直径２０ｍｍ、
厚さ１２ｍｍの円柱状に成形した。次いで、１５０ＭＰ
ａの圧力でＣＩＰ（冷間等方静水圧プレス）処理を行
い、この成形体を大気雰囲気中においてそれぞれ表１及
び表２に示す温度で２時間焼成して、試料Ｎｏ．１〜４
４の誘電体材料を得た。ここで、試料Ｎｏ．３８及び４
１〜４４はアルカリ金属酸化物を含有しない誘電体材料
の例であり、試料Ｎｏ．３９及び４０はアルカリ金属酸
化物の含有量が多すぎる例である。
試料Ｎｏ．１〜３７及び比較例の試料Ｎｏ．３８〜４４
を作製した。即ち、市販のＢａＣＯ3、Ｓｍ（ＯＨ）3、
ＴｉＯ2、Ａ2ＣＯ3（但し、Ａはアルカリ金属を示
す。）の各粉末を、それぞれ酸化物換算で表１及び表２
に示す組成になるように秤量した。これは、特許請求の
範囲の請求項２に記載された誘電体材料の主成分組成に
おいて、ａ＝ｂ＝０である場合に相当する。各粉末をエ
タノール溶媒にて湿式混合し、得られた混合粉末を大気
雰囲気中において１０００℃で２時間仮焼した。この仮
焼物にワックス系バインダ、分散剤及びエタノールを加
えて、ボールミルにより粉砕混合した。この泥しょうを
乾燥させて造粒し、１０ＭＰａの圧力で直径２０ｍｍ、
厚さ１２ｍｍの円柱状に成形した。次いで、１５０ＭＰ
ａの圧力でＣＩＰ（冷間等方静水圧プレス）処理を行
い、この成形体を大気雰囲気中においてそれぞれ表１及
び表２に示す温度で２時間焼成して、試料Ｎｏ．１〜４
４の誘電体材料を得た。ここで、試料Ｎｏ．３８及び４
１〜４４はアルカリ金属酸化物を含有しない誘電体材料
の例であり、試料Ｎｏ．３９及び４０はアルカリ金属酸
化物の含有量が多すぎる例である。
【００１９】得られた焼結体（誘電体材料）の表面を研
磨した後、平行導体板型誘電体共振器法により、測定周
波数；２〜４ＧＨｚにおいて比誘電率εr、無負荷品質
係数Ｑu、及び共振周波数の温度係数τf（但し、測定温
度範囲；２５〜８０℃）を測定した。その結果を表１及
び表２に示す。
磨した後、平行導体板型誘電体共振器法により、測定周
波数；２〜４ＧＨｚにおいて比誘電率εr、無負荷品質
係数Ｑu、及び共振周波数の温度係数τf（但し、測定温
度範囲；２５〜８０℃）を測定した。その結果を表１及
び表２に示す。
【００２０】
【表１】
【００２１】
【表２】
【００２２】表１及び表２より、本発明の誘電体材料で
ある試料Ｎｏ．１〜３７では、εrが５０〜９０と比較
的高く、Ｑu値も高く、しかも、τfの絶対値が３０ｐｐ
ｍ／℃未満と低いことが判る。特にｚが８０モル％未満
であれば、τfの絶対値が１９ｐｐｍ／℃以下であっ
て、アルカリ金属酸化物を含有しない比較例の試料Ｎ
ｏ．３８と比べてそれほど大きく低下してはおらず、し
かもεr及びＱu×ｆ0については試料Ｎｏ．３８に比べ
てそれぞれ大きく向上していることが判る。また、ｚが
８０モル％以上であっても、εr及びＱu×ｆ0は大きく
向上している。即ち、５部以下のアルカリ金属酸化物を
含有させることにより、τfの絶対値を比較的低く維持
したまま、εr及びＱu×ｆ0を向上させることができ
た。また、試料Ｎｏ．１〜３７は、試料Ｎｏ．３８に比
べて低い焼成温度でも焼成可能であり、いずれも十分に
緻密な焼結体が得られた。
ある試料Ｎｏ．１〜３７では、εrが５０〜９０と比較
的高く、Ｑu値も高く、しかも、τfの絶対値が３０ｐｐ
ｍ／℃未満と低いことが判る。特にｚが８０モル％未満
であれば、τfの絶対値が１９ｐｐｍ／℃以下であっ
て、アルカリ金属酸化物を含有しない比較例の試料Ｎ
ｏ．３８と比べてそれほど大きく低下してはおらず、し
かもεr及びＱu×ｆ0については試料Ｎｏ．３８に比べ
てそれぞれ大きく向上していることが判る。また、ｚが
８０モル％以上であっても、εr及びＱu×ｆ0は大きく
向上している。即ち、５部以下のアルカリ金属酸化物を
含有させることにより、τfの絶対値を比較的低く維持
したまま、εr及びＱu×ｆ0を向上させることができ
た。また、試料Ｎｏ．１〜３７は、試料Ｎｏ．３８に比
べて低い焼成温度でも焼成可能であり、いずれも十分に
緻密な焼結体が得られた。
【００２３】一方、アルカリ金属酸化物の含有量が多す
ぎる試料Ｎｏ．３９及び４０では、試料Ｎｏ．３８に比
べてεrは向上するもののＱu×ｆ0は著しく低下し、ま
たτfもマイナス側に大きな値となり、誘電特性のバラ
ンスが損なわれた。更に、アルカリ金属酸化物を含有せ
ず、且つ焼成温度の低い比較例の試料Ｎｏ．４１及び４
４では、主成分組成を変化させても、いずれも共振微弱
であり、誘電特性を測定することができなかった。
ぎる試料Ｎｏ．３９及び４０では、試料Ｎｏ．３８に比
べてεrは向上するもののＱu×ｆ0は著しく低下し、ま
たτfもマイナス側に大きな値となり、誘電特性のバラ
ンスが損なわれた。更に、アルカリ金属酸化物を含有せ
ず、且つ焼成温度の低い比較例の試料Ｎｏ．４１及び４
４では、主成分組成を変化させても、いずれも共振微弱
であり、誘電特性を測定することができなかった。
【００２４】（２）出発原料の検討 上記試料Ｎｏ．８の作製においてＳｍ成分の出発原料と
して用いたＳｍ（ＯＨ）3の代わりに、水酸基を含むＳ
ｍ2Ｏ3又は水酸基を含まないＳｍ2Ｏ3を用いて、試料Ｎ
ｏ．８と同じ組成比をもつ試料Ｎｏ．４５〜４７を作製
した。このとき使用した「水酸基を含むＳｍ2Ｏ3」のＦ
Ｔ−ＩＲチャートを図１に、また「水酸基を含まないＳ
ｍ2Ｏ3」のＦＴ−ＩＲチャートを図２に示す。尚、Ｓｍ
成分の出発原料として上記原料を用いた点、及び焼成温
度を表３に示す温度とした点以外は、試料Ｎｏ．８と同
様の原料及び方法を用いた。これらの試料につき、上記
（１）と同様に誘電特性を測定した。その結果を、各試
料の焼成時における体積収縮率と併せて表３に示す。
して用いたＳｍ（ＯＨ）3の代わりに、水酸基を含むＳ
ｍ2Ｏ3又は水酸基を含まないＳｍ2Ｏ3を用いて、試料Ｎ
ｏ．８と同じ組成比をもつ試料Ｎｏ．４５〜４７を作製
した。このとき使用した「水酸基を含むＳｍ2Ｏ3」のＦ
Ｔ−ＩＲチャートを図１に、また「水酸基を含まないＳ
ｍ2Ｏ3」のＦＴ−ＩＲチャートを図２に示す。尚、Ｓｍ
成分の出発原料として上記原料を用いた点、及び焼成温
度を表３に示す温度とした点以外は、試料Ｎｏ．８と同
様の原料及び方法を用いた。これらの試料につき、上記
（１）と同様に誘電特性を測定した。その結果を、各試
料の焼成時における体積収縮率と併せて表３に示す。
【００２５】
【表３】
【００２６】表３より、Ｓｍ成分の出発原料としてＳｍ
（ＯＨ）3を用いた試料Ｎｏ．８及び水酸基を含むＳｍ2
Ｏ3を用いた試料Ｎｏ．４５では、いずれも焼成時にお
ける体積収縮率が２０％以上と高く、緻密な焼結体が得
られたことが判る。また、これらの試料では誘電特性も
良好であった。一方、Ｓｍ成分の出発原料として水酸基
を含まないＳｍ2Ｏ3を用いた試料Ｎｏ．４６及び４７で
は体積収縮率が１１％以下と低く、緻密化が不十分なた
め誘電特性を測定することができなかった。焼成温度を
高くすることにより収縮率はやや高くなるが（試料Ｎ
ｏ．４７）、誘電特性の測定に十分な程度の緻密性は得
られなかった。
（ＯＨ）3を用いた試料Ｎｏ．８及び水酸基を含むＳｍ2
Ｏ3を用いた試料Ｎｏ．４５では、いずれも焼成時にお
ける体積収縮率が２０％以上と高く、緻密な焼結体が得
られたことが判る。また、これらの試料では誘電特性も
良好であった。一方、Ｓｍ成分の出発原料として水酸基
を含まないＳｍ2Ｏ3を用いた試料Ｎｏ．４６及び４７で
は体積収縮率が１１％以下と低く、緻密化が不十分なた
め誘電特性を測定することができなかった。焼成温度を
高くすることにより収縮率はやや高くなるが（試料Ｎ
ｏ．４７）、誘電特性の測定に十分な程度の緻密性は得
られなかった。
【００２７】（３）一次混合粉砕時における分散媒の検
討 上記試料Ｎｏ．４６の作製において用いたエタノールに
代えて、一次混合粉砕時の分散媒として水を用いた他
は、試料Ｎｏ．４６と同じ原料及び方法により試料Ｎ
ｏ．４８を作製した。この試料Ｎｏ．４８の焼成時にお
ける体積収縮率、及び上記（１）と同様に測定した誘電
特性を表４に示す。
討 上記試料Ｎｏ．４６の作製において用いたエタノールに
代えて、一次混合粉砕時の分散媒として水を用いた他
は、試料Ｎｏ．４６と同じ原料及び方法により試料Ｎ
ｏ．４８を作製した。この試料Ｎｏ．４８の焼成時にお
ける体積収縮率、及び上記（１）と同様に測定した誘電
特性を表４に示す。
【００２８】
【表４】
【００２９】表４に示すように、水酸基を含まない出発
原料を用いた場合にも、一次混合粉砕時の分散媒として
水を用いることにより収縮率が２３．６％と高くなり、
十分に緻密で誘電特性に優れた焼結体が得られた。
原料を用いた場合にも、一次混合粉砕時の分散媒として
水を用いることにより収縮率が２３．６％と高くなり、
十分に緻密で誘電特性に優れた焼結体が得られた。
【００３０】（４）希土類元素の検討 試料Ｎｏ．５の組成に対して、表５に示すようにＳｍの
一部をＮｄに置き換えた組成を有する試料Ｎｏ．４９〜
５１を作製した。尚、Ｎｄ成分の出発原料としては、水
酸基を含まないＮｄ2Ｏ3を用いた。その他の点について
は、試料Ｎｏ．５と同様の原料及び方法を用いた。これ
らの試料につき、上記（１）と同様に誘電特性を測定し
た。その結果を表５に示す。
一部をＮｄに置き換えた組成を有する試料Ｎｏ．４９〜
５１を作製した。尚、Ｎｄ成分の出発原料としては、水
酸基を含まないＮｄ2Ｏ3を用いた。その他の点について
は、試料Ｎｏ．５と同様の原料及び方法を用いた。これ
らの試料につき、上記（１）と同様に誘電特性を測定し
た。その結果を表５に示す。
【００３１】
【表５】
【００３２】表５に示すように、Ｓｍの一部をＮｄで置
換した試料Ｎｏ．４９〜５１のいずれにおいても、試料
Ｎｏ．５と同様に優れた誘電特性が得られた。また、試
料Ｎｏ．４９から試料Ｎｏ．５１にかけて、Ｎｄによる
置換の比率が増すにつれてτ fの値がプラス側にシフト
している。この結果から、ＳｍとＮｄとの比によって、
εr及びＱu×ｆ0に大きな影響を与えることなくτfの絶
対値を調整可能なことが判る。また、本実施例の結果か
ら、Ｓｍ成分の出発原料として水酸基を含むものを用い
た場合には、Ｎｄ成分の出発原料には必ずしも水酸基を
含むものを用いなくても緻密化が可能であることが判
る。
換した試料Ｎｏ．４９〜５１のいずれにおいても、試料
Ｎｏ．５と同様に優れた誘電特性が得られた。また、試
料Ｎｏ．４９から試料Ｎｏ．５１にかけて、Ｎｄによる
置換の比率が増すにつれてτ fの値がプラス側にシフト
している。この結果から、ＳｍとＮｄとの比によって、
εr及びＱu×ｆ0に大きな影響を与えることなくτfの絶
対値を調整可能なことが判る。また、本実施例の結果か
ら、Ｓｍ成分の出発原料として水酸基を含むものを用い
た場合には、Ｎｄ成分の出発原料には必ずしも水酸基を
含むものを用いなくても緻密化が可能であることが判
る。
【００３３】尚、本発明においては、前記具体的実施例
に示すものに限られず、目的、用途に応じて本発明の範
囲内で種々変更した実施例とすることができる。また、
前述の主成分組成及びアルカリ金属酸化物の他に、本発
明の誘電体材料の誘電特性に実質的な影響を及ぼさない
範囲内で他の添加物若しくは不可避不純物等が含まれて
もよい。
に示すものに限られず、目的、用途に応じて本発明の範
囲内で種々変更した実施例とすることができる。また、
前述の主成分組成及びアルカリ金属酸化物の他に、本発
明の誘電体材料の誘電特性に実質的な影響を及ぼさない
範囲内で他の添加物若しくは不可避不純物等が含まれて
もよい。
【００３４】
【発明の効果】本発明の誘電体材料は、比誘電率εrが
比較的大きく、共振周波数の温度係数τfの絶対値が小
さく、且つ無負荷品質係数Ｑuが大きいという優れた誘
電特性を有する。従って、多層回路基板、特に高周波領
域において使用される共振器及びフィルタ等として有用
である。また、本発明の誘電体材料の製造方法による
と、上記誘電体材料を製造する際に、緻密な焼結体を確
実に得ることができる。
比較的大きく、共振周波数の温度係数τfの絶対値が小
さく、且つ無負荷品質係数Ｑuが大きいという優れた誘
電特性を有する。従って、多層回路基板、特に高周波領
域において使用される共振器及びフィルタ等として有用
である。また、本発明の誘電体材料の製造方法による
と、上記誘電体材料を製造する際に、緻密な焼結体を確
実に得ることができる。
【図１】実施例において希土類元素成分の出発原料とし
て用いた、水酸基を含むＳｍ2Ｏ3のＦＴ−ＩＲチャート
である。
て用いた、水酸基を含むＳｍ2Ｏ3のＦＴ−ＩＲチャート
である。
【図２】実施例において希土類元素成分の出発原料とし
て用いた、水酸基を含まないＳｍ2Ｏ3のＦＴ−ＩＲチャ
ートである。
て用いた、水酸基を含まないＳｍ2Ｏ3のＦＴ−ＩＲチャ
ートである。
Claims (9)
- 【請求項１】 ｘＢａＯ−ｙＲＥ2Ｏ3−ｚＴｉＯ2（但
し、ＲＥは希土類元素を示し、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００であ
る。）からなる主成分組成に対して、一種類以上のアル
カリ金属酸化物を含有し、 上記主成分組成１００重量部に対する上記アルカリ金属
酸化物の含有量は５重量部以下であることを特徴とする
誘電体材料。 - 【請求項２】 上記主成分組成においてＲＥ2Ｏ3で示さ
れる希土類酸化物が、組成式｛（Ｓｍ2Ｏ3）1-a-b（Ｎ
ｄ2Ｏ3）a（Ｌａ2Ｏ3）b｝（但し、０≦ａ＜１、０≦ｂ
＜１であり、且つａ＋ｂ＜１である。）で表される請求
項１記載の誘電体材料。 - 【請求項３】 上記主成分組成において、ｘは０＜ｘ≦
２７．０であり、ｙは０＜ｙ≦３０．０であり、且つｚ
は５５．０≦ｚ＜１００．０である請求項１又は２記載
の誘電体材料。 - 【請求項４】 上記主成分組成において、ｘは５．０≦
ｘ≦２２．５であり、ｙは０＜ｙ≦２１．０であり、且
つｚは６２．５≦ｚ＜９５．０である請求項１又は２記
載の誘電体材料。 - 【請求項５】 請求項１から４のいずれか一項に記載の
誘電体材料を製造する方法であって、上記主成分組成に
おける希土類元素成分の出発原料として水酸基を含む原
料を用いることを特徴とする誘電体材料の製造方法。 - 【請求項６】 上記出発原料は、組成式ＲＥ（ＯＨ）3
で表される希土類水酸化物である請求項５記載の誘電体
材料の製造方法。 - 【請求項７】 請求項１から４のいずれか一項に記載の
誘電体材料を製造する方法であって、上記主成分組成に
おける希土類元素成分の出発原料の表面に水酸基を導入
する工程を有することを特徴とする誘電体材料の製造方
法。 - 【請求項８】 上記水酸基を導入する工程が、水を分散
媒とする混合工程である請求項７記載の誘電体材料の製
造方法。 - 【請求項９】 上記希土類元素として少なくともＳｍを
用いる請求項５から８のいずれか一項に記載の誘電体材
料の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12679598A JP3821950B2 (ja) | 1997-04-24 | 1998-04-20 | 誘電体材料及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP12357897 | 1997-04-24 | ||
| JP10-116058 | 1998-04-09 | ||
| JP11605898 | 1998-04-09 | ||
| JP9-123578 | 1998-04-09 | ||
| JP12679598A JP3821950B2 (ja) | 1997-04-24 | 1998-04-20 | 誘電体材料及びその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11349376A true JPH11349376A (ja) | 1999-12-21 |
| JP3821950B2 JP3821950B2 (ja) | 2006-09-13 |
Family
ID=27313074
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP12679598A Expired - Fee Related JP3821950B2 (ja) | 1997-04-24 | 1998-04-20 | 誘電体材料及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3821950B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012148919A (ja) * | 2011-01-19 | 2012-08-09 | Taiyo Yuden Co Ltd | セラミックス組成物及び電子部品 |
-
1998
- 1998-04-20 JP JP12679598A patent/JP3821950B2/ja not_active Expired - Fee Related
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012148919A (ja) * | 2011-01-19 | 2012-08-09 | Taiyo Yuden Co Ltd | セラミックス組成物及び電子部品 |
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| JP3821950B2 (ja) | 2006-09-13 |
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