JPH11278925A - 誘電体磁器組成物および積層体 - Google Patents
誘電体磁器組成物および積層体Info
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- JPH11278925A JPH11278925A JP10079783A JP7978398A JPH11278925A JP H11278925 A JPH11278925 A JP H11278925A JP 10079783 A JP10079783 A JP 10079783A JP 7978398 A JP7978398 A JP 7978398A JP H11278925 A JPH11278925 A JP H11278925A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】Ｑ値を低下させることなく、焼成条件に対する
色調安定性を向上できるとともに、低温焼成できる誘電
体磁器組成物および積層体を提供する。 【解決手段】金属元素として少なくともＭｇおよびＴｉ
を含有し、これらのモル比による組成式を、（１−ｘ）
ＭｇＴｉＯ3 ・ｘＣａＴｉＯ3 と表した時、前記ｘが０
≦ｘ≦０．２を満足する主成分と、該主成分１００重量
部に対して、Ｂ含有化合物をＢ2 Ｏ3 換算で３〜２０重
量部、アルカリ金属含有化合物をアルカリ金属炭酸塩換
算で１〜１０重量部、さらにＡｇ含有化合物をＡｇ2 Ｏ
換算で０．０４〜０．１１重量部添加してなるものであ
る。
色調安定性を向上できるとともに、低温焼成できる誘電
体磁器組成物および積層体を提供する。 【解決手段】金属元素として少なくともＭｇおよびＴｉ
を含有し、これらのモル比による組成式を、（１−ｘ）
ＭｇＴｉＯ3 ・ｘＣａＴｉＯ3 と表した時、前記ｘが０
≦ｘ≦０．２を満足する主成分と、該主成分１００重量
部に対して、Ｂ含有化合物をＢ2 Ｏ3 換算で３〜２０重
量部、アルカリ金属含有化合物をアルカリ金属炭酸塩換
算で１〜１０重量部、さらにＡｇ含有化合物をＡｇ2 Ｏ
換算で０．０４〜０．１１重量部添加してなるものであ
る。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、マイクロ波、ミリ
波等の高周波領域において、高いＱ値を有する誘電体磁
器組成物および積層体に関するものであり、例えば、マ
イクロ波やミリ波などの高周波領域において使用される
種々の共振器用材料やＭＩＣ用誘電体基板材料、誘電体
導波路用材料や積層型セラミックコンデンサ等に用いる
ことができる誘電体磁器組成物および積層体に関する。
波等の高周波領域において、高いＱ値を有する誘電体磁
器組成物および積層体に関するものであり、例えば、マ
イクロ波やミリ波などの高周波領域において使用される
種々の共振器用材料やＭＩＣ用誘電体基板材料、誘電体
導波路用材料や積層型セラミックコンデンサ等に用いる
ことができる誘電体磁器組成物および積層体に関する。
【０００２】
【従来技術】従来、誘電体磁器は、マイクロ波やミリ波
等の高周波領域において、誘電体共振器、ＭＩＣ用誘電
体基板や導波路等に広く利用されている。そして、近年
においては、携帯電話をはじめとする移動体通信等の発
達および普及に伴い、電子回路基板や電子部品の材料と
して誘電体セラミックスの需要が増大しつつある。
等の高周波領域において、誘電体共振器、ＭＩＣ用誘電
体基板や導波路等に広く利用されている。そして、近年
においては、携帯電話をはじめとする移動体通信等の発
達および普及に伴い、電子回路基板や電子部品の材料と
して誘電体セラミックスの需要が増大しつつある。
【０００３】電子回路や電子部品において、誘電体セラ
ミックスと内部導体を同時焼成するに際しては、従来の
誘電体セラミックスの焼成温度が１１００℃以上という
高温であったため、導体材料としては、比較的高融点で
あるＰｔ、Ｐｄ、Ｗ、Ｍｏ等が使用されていた。これら
高融点の導体材料は導通抵抗が大きいため、従来の電子
回路基板において、共振回路やインダクタンスのＱ値が
小さくなってしまい、導体線路の伝送損失が大きくなる
等の問題があった。
ミックスと内部導体を同時焼成するに際しては、従来の
誘電体セラミックスの焼成温度が１１００℃以上という
高温であったため、導体材料としては、比較的高融点で
あるＰｔ、Ｐｄ、Ｗ、Ｍｏ等が使用されていた。これら
高融点の導体材料は導通抵抗が大きいため、従来の電子
回路基板において、共振回路やインダクタンスのＱ値が
小さくなってしまい、導体線路の伝送損失が大きくなる
等の問題があった。
【０００４】そこで、係る問題点を解決すべく、導通抵
抗の小さいＡｇ、Ｃｕ等と同時焼成可能な低温焼成の誘
電体セラミックスが提案されている。例えば、特開平８
ー２０８３３０号公報に開示された誘電体磁器組成物
は、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＴｉＯ2とＢ2 Ｏ3 、Ｌｉ2 ＣＯ
3 からなるものであり、９００〜１０５０℃の比較的低
温でＡｇ、Ｃｕ等の内部導体と同時に焼成でき、誘電体
磁器の比誘電率εｒが１８以上、測定周波数７ＧＨｚで
のＱ値が２０００以上、かつ共振周波数の温度係数τｆ
が±４０以内の優れた特性を有し、高周波電子部品の小
型化と高性能化を実現できるものであった。
抗の小さいＡｇ、Ｃｕ等と同時焼成可能な低温焼成の誘
電体セラミックスが提案されている。例えば、特開平８
ー２０８３３０号公報に開示された誘電体磁器組成物
は、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＴｉＯ2とＢ2 Ｏ3 、Ｌｉ2 ＣＯ
3 からなるものであり、９００〜１０５０℃の比較的低
温でＡｇ、Ｃｕ等の内部導体と同時に焼成でき、誘電体
磁器の比誘電率εｒが１８以上、測定周波数７ＧＨｚで
のＱ値が２０００以上、かつ共振周波数の温度係数τｆ
が±４０以内の優れた特性を有し、高周波電子部品の小
型化と高性能化を実現できるものであった。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、特開平
８ー２０８３３０号公報に開示された誘電体磁器組成物
では、焼成条件によって磁器の色調が変化してしまうと
いう問題があった。
８ー２０８３３０号公報に開示された誘電体磁器組成物
では、焼成条件によって磁器の色調が変化してしまうと
いう問題があった。
【０００６】即ち、上記誘電体磁器組成物では、Ａｇか
らなる内部導体と同時焼成すると、内部導体のＡｇが誘
電体層中に拡散し、誘電体層の内部導体近傍がＡｇによ
り色調が変化するという問題があった。このような色調
の変化は、例えば、焼成温度が数℃変化しても生じ、同
一特性を有する磁器であっても外観が異なるという問題
があった。
らなる内部導体と同時焼成すると、内部導体のＡｇが誘
電体層中に拡散し、誘電体層の内部導体近傍がＡｇによ
り色調が変化するという問題があった。このような色調
の変化は、例えば、焼成温度が数℃変化しても生じ、同
一特性を有する磁器であっても外観が異なるという問題
があった。
【０００７】また、上記誘電体磁器組成物では焼結温度
がまだ高く、さらに焼結における収縮開始温度が８４５
〜９６０℃と高温であるため、導体材料との収縮挙動の
マッチングが悪く、焼成された基板や電子部品が反る、
歪む等の問題があった。
がまだ高く、さらに焼結における収縮開始温度が８４５
〜９６０℃と高温であるため、導体材料との収縮挙動の
マッチングが悪く、焼成された基板や電子部品が反る、
歪む等の問題があった。
【０００８】即ち、導体としては、Ａｇおよび／または
Ｃｕを主成分とするもの、例えば、Ａｇ、Ｃｕ、あるい
はＡｇ、Ｃｕに対してガラス成分やセラミック成分、Ｐ
ｔ、Ｐｄ等の金属を添加したものがあるが、これらの導
体は、焼成時における収縮開始温度が高くとも６５０℃
程度であるため、上記誘電体磁器組成物の収縮開始温度
との差が大きく、これにより、基板等が変形する等の問
題があった。
Ｃｕを主成分とするもの、例えば、Ａｇ、Ｃｕ、あるい
はＡｇ、Ｃｕに対してガラス成分やセラミック成分、Ｐ
ｔ、Ｐｄ等の金属を添加したものがあるが、これらの導
体は、焼成時における収縮開始温度が高くとも６５０℃
程度であるため、上記誘電体磁器組成物の収縮開始温度
との差が大きく、これにより、基板等が変形する等の問
題があった。
【０００９】本発明は上記課題に鑑みなされたもので、
Ｑ値を低下させることなく、焼成条件に対する色調安定
性を向上できるとともに、低温焼成できる誘電体磁器組
成物および積層体を提供することを目的とし、さらに焼
成温度を従来よりもさらに低下させることができ、収縮
開始温度を低くして、導体の収縮開始温度に近づけるこ
とができ、ＡｇやＣｕを主成分とする導体と同時焼成し
た場合でも反りや歪みを抑制できる誘電体磁器組成物お
よび積層体を提供することを目的とする。
Ｑ値を低下させることなく、焼成条件に対する色調安定
性を向上できるとともに、低温焼成できる誘電体磁器組
成物および積層体を提供することを目的とし、さらに焼
成温度を従来よりもさらに低下させることができ、収縮
開始温度を低くして、導体の収縮開始温度に近づけるこ
とができ、ＡｇやＣｕを主成分とする導体と同時焼成し
た場合でも反りや歪みを抑制できる誘電体磁器組成物お
よび積層体を提供することを目的とする。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明の誘電体磁器組成
物は、金属元素として少なくともＭｇおよびＴｉを含有
し、これらのモル比による組成式を、（１−ｘ）ＭｇＴ
ｉＯ3 ・ｘＣａＴｉＯ3 と表した時、前記ｘが０≦ｘ≦
０．２を満足する主成分と、該主成分１００重量部に対
して、Ｂ含有化合物をＢ2 Ｏ3 換算で３〜２０重量部、
アルカリ金属含有化合物をアルカリ金属炭酸塩換算で１
〜１０重量部、さらにＡｇ含有化合物をＡｇ2 Ｏ換算で
０．０４〜０．１１重量部添加してなるものである。
物は、金属元素として少なくともＭｇおよびＴｉを含有
し、これらのモル比による組成式を、（１−ｘ）ＭｇＴ
ｉＯ3 ・ｘＣａＴｉＯ3 と表した時、前記ｘが０≦ｘ≦
０．２を満足する主成分と、該主成分１００重量部に対
して、Ｂ含有化合物をＢ2 Ｏ3 換算で３〜２０重量部、
アルカリ金属含有化合物をアルカリ金属炭酸塩換算で１
〜１０重量部、さらにＡｇ含有化合物をＡｇ2 Ｏ換算で
０．０４〜０．１１重量部添加してなるものである。
【００１１】ここで、主成分１００重量部に対して、さ
らにＳｉ含有化合物をＳｉＯ2 換算で０．０１〜５重量
部、アルカリ土類金属含有化合物をアルカリ土類金属酸
化物換算で０．１〜５重量部添加してなることが望まし
い。また、主成分１００重量部に対して、さらにＭｎ含
有化合物をＭｎＯ2 換算で０．１〜３重量部添加してな
ることが望ましい。
らにＳｉ含有化合物をＳｉＯ2 換算で０．０１〜５重量
部、アルカリ土類金属含有化合物をアルカリ土類金属酸
化物換算で０．１〜５重量部添加してなることが望まし
い。また、主成分１００重量部に対して、さらにＭｎ含
有化合物をＭｎＯ2 換算で０．１〜３重量部添加してな
ることが望ましい。
【００１２】本発明の積層体は、誘電体層を複数積層し
てなる誘電基体の内部および／または表面に、Ａｇおよ
び／またはＣｕを主成分とする導体を有する積層体であ
って、前記誘電体層が、上記誘電体磁器組成物からなる
ものである。
てなる誘電基体の内部および／または表面に、Ａｇおよ
び／またはＣｕを主成分とする導体を有する積層体であ
って、前記誘電体層が、上記誘電体磁器組成物からなる
ものである。
【００１３】
【作用】本発明の誘電体磁器組成物では、（１−ｘ）Ｍ
ｇＴｉＯ3 ・ｘＣａＴｉＯ3 で表される主成分に対し
て、Ｂ含有化合物、アルカリ金属含有化合物およびＡｇ
含有化合物を所定量添加してなるため、主成分からなる
ペロブスカイト型複合酸化物本来のＱ値をそれほど劣化
させることなく、ー４０〜＋８５℃の温度範囲における
共振周波数の温度係数τｆが±４０ｐｐｍ／℃以内で、
比誘電率１８〜２０を満足し、１０５０℃以下の低温焼
成が可能となるとともに、Ａｇを所定量含有するため、
焼成条件に対する色調の安定性が向上する。
ｇＴｉＯ3 ・ｘＣａＴｉＯ3 で表される主成分に対し
て、Ｂ含有化合物、アルカリ金属含有化合物およびＡｇ
含有化合物を所定量添加してなるため、主成分からなる
ペロブスカイト型複合酸化物本来のＱ値をそれほど劣化
させることなく、ー４０〜＋８５℃の温度範囲における
共振周波数の温度係数τｆが±４０ｐｐｍ／℃以内で、
比誘電率１８〜２０を満足し、１０５０℃以下の低温焼
成が可能となるとともに、Ａｇを所定量含有するため、
焼成条件に対する色調の安定性が向上する。
【００１４】Ａｇを所定量含有することとにより焼成条
件に対する色調の安定性が向上するのは、誘電体層中に
Ａｇを予め添加しているため、Ａｇによる誘電体層の着
色効果と、Ａｇからなる内部導体からのＡｇの拡散が抑
制され、誘電体層の内部導体近傍の色調変化を抑制する
効果によるものと考えられる。
件に対する色調の安定性が向上するのは、誘電体層中に
Ａｇを予め添加しているため、Ａｇによる誘電体層の着
色効果と、Ａｇからなる内部導体からのＡｇの拡散が抑
制され、誘電体層の内部導体近傍の色調変化を抑制する
効果によるものと考えられる。
【００１５】また、主成分に対して、さらにＳｉ含有化
合物とアルカリ土類金属含有化合物を所定量添加するこ
とにより、９２０℃以下の低温焼成が可能になるととも
に、収縮開始温度を８３０℃以下とすることができ、Ａ
ｇ、Ｃｕ等の内部導体と同時焼成しても変形することが
ない。
合物とアルカリ土類金属含有化合物を所定量添加するこ
とにより、９２０℃以下の低温焼成が可能になるととも
に、収縮開始温度を８３０℃以下とすることができ、Ａ
ｇ、Ｃｕ等の内部導体と同時焼成しても変形することが
ない。
【００１６】また、主成分に対して、さらにＭｎ含有化
合物を所定量含有することにより誘電体磁器組成物の焼
結性を向上できる。
合物を所定量含有することにより誘電体磁器組成物の焼
結性を向上できる。
【００１７】つまり、上記主成分に対して、Ｂ、アルカ
リ金属、Ｓｉ、アルカリ土類金属およびＡｇをそれぞれ
含有する化合物を所定量添加することにより、共振周波
数の温度係数τｆを±４０ｐｐｍ／℃以内、比誘電率を
１８〜２０、Ｑｆ値を２００００〔ＧＨｚ〕以上、焼成
温度を９２０℃以下、収縮開始温度を８３０℃以下とす
ることができるとともに、焼成条件に対して磁器の色調
を安定させることが可能となる。
リ金属、Ｓｉ、アルカリ土類金属およびＡｇをそれぞれ
含有する化合物を所定量添加することにより、共振周波
数の温度係数τｆを±４０ｐｐｍ／℃以内、比誘電率を
１８〜２０、Ｑｆ値を２００００〔ＧＨｚ〕以上、焼成
温度を９２０℃以下、収縮開始温度を８３０℃以下とす
ることができるとともに、焼成条件に対して磁器の色調
を安定させることが可能となる。
【００１８】さらに、上記のような誘電体磁器組成物を
用いて積層体を形成することにより、内部導体としてＡ
ｇおよび／またはＣｕを主成分とする導体を使用しても
積層体の変形がなく、高い誘電特性を有するとともに、
低温焼成ができ、色調が安定した高周波用基板や高周波
用部品を得ることができる。
用いて積層体を形成することにより、内部導体としてＡ
ｇおよび／またはＣｕを主成分とする導体を使用しても
積層体の変形がなく、高い誘電特性を有するとともに、
低温焼成ができ、色調が安定した高周波用基板や高周波
用部品を得ることができる。
【００１９】
【発明の実施の形態】本発明の誘電体磁器組成物は、金
属元素として少なくともＭｇ、Ｃａ、Ｔｉを含有し、こ
れらのモル比による組成式をＭｇＴｉＯ3 ーｘＣａＴｉ
Ｏ3 と表した時、前記ｘが、０≦ｘ≦０．２、を満足す
る主成分１００重量部に対して、Ｂ含有化合物をＢ2 Ｏ
3 換算で３〜２０重量部、アルカリ金属含有化合物をア
ルカリ金属炭酸塩換算で１〜１０重量部、Ａｇ含有化合
物をＡｇ2 Ｏ換算で、０．０４〜０．１１重量部添加し
てなるものである。
属元素として少なくともＭｇ、Ｃａ、Ｔｉを含有し、こ
れらのモル比による組成式をＭｇＴｉＯ3 ーｘＣａＴｉ
Ｏ3 と表した時、前記ｘが、０≦ｘ≦０．２、を満足す
る主成分１００重量部に対して、Ｂ含有化合物をＢ2 Ｏ
3 換算で３〜２０重量部、アルカリ金属含有化合物をア
ルカリ金属炭酸塩換算で１〜１０重量部、Ａｇ含有化合
物をＡｇ2 Ｏ換算で、０．０４〜０．１１重量部添加し
てなるものである。
【００２０】ここで、本発明の誘電体磁器組成物の主成
分を、モル比による組成式を（１−ｘ）ＭｇＴｉＯ3 ・
ｘＣａＴｉＯ3 と表した時、ｘが０≦ｘ≦０．２を満足
するとしたのは、ｘが０．２モルを越える場合には、共
振周波数の温度係数τｆがプラス側に大きくなりすぎて
しまうからである。とりわけ誘電体磁器の共振周波数の
温度係数τｆの観点からはｘは０．０５≦ｘ≦０．１５
が好ましい。また、ＭｇＴｉＯ3 とＣａＴｉＯ3 におい
て、Ｍｇ／Ｔｉ比またはＣａ／Ｔｉ比が０．９〜１．１
の範囲であれば、本発明の主成分として使用できる。
分を、モル比による組成式を（１−ｘ）ＭｇＴｉＯ3 ・
ｘＣａＴｉＯ3 と表した時、ｘが０≦ｘ≦０．２を満足
するとしたのは、ｘが０．２モルを越える場合には、共
振周波数の温度係数τｆがプラス側に大きくなりすぎて
しまうからである。とりわけ誘電体磁器の共振周波数の
温度係数τｆの観点からはｘは０．０５≦ｘ≦０．１５
が好ましい。また、ＭｇＴｉＯ3 とＣａＴｉＯ3 におい
て、Ｍｇ／Ｔｉ比またはＣａ／Ｔｉ比が０．９〜１．１
の範囲であれば、本発明の主成分として使用できる。
【００２１】そして、本発明の誘電体磁器組成物では主
成分１００重量部に対して、Ｂ含有化合物をＢ2 Ｏ3 換
算で３〜２０重量部、アルカリ金属含有化合物をアルカ
リ金属炭酸塩換算で１〜１０重量部、Ａｇ含有化合物を
Ａｇ2 Ｏ換算で、０．０４〜０．１１重量部添加してな
るものである。
成分１００重量部に対して、Ｂ含有化合物をＢ2 Ｏ3 換
算で３〜２０重量部、アルカリ金属含有化合物をアルカ
リ金属炭酸塩換算で１〜１０重量部、Ａｇ含有化合物を
Ａｇ2 Ｏ換算で、０．０４〜０．１１重量部添加してな
るものである。
【００２２】主成分１００重量部に対してＢをＢ2 Ｏ3
換算で３〜２０重量部添加したのは、Ｂ2 Ｏ3 の添加量
が３重量部未満の場合には１１００℃でも焼結せず、Ａ
ｇまたはＣｕを主成分とする導体と同時焼成ができなく
なり、逆に２０重量部を越える場合には、焼結体中のガ
ラス相の割合が増加して、Ｑ値が低下するからである。
よって、焼結性を維持し、高いＱ値を得るという観点か
らＢ2 Ｏ3 換算で５〜１５重量部が望ましい。Ｂ含有化
合物としては、金属硼素、Ｂ2 Ｏ3 、コレマイト、Ｃａ
Ｂ2 Ｏ4 、ホウケイ酸ガラス、ホウケイ酸アルカリガラ
ス、ホウケイ酸アルカリ土類ガラス等がある。
換算で３〜２０重量部添加したのは、Ｂ2 Ｏ3 の添加量
が３重量部未満の場合には１１００℃でも焼結せず、Ａ
ｇまたはＣｕを主成分とする導体と同時焼成ができなく
なり、逆に２０重量部を越える場合には、焼結体中のガ
ラス相の割合が増加して、Ｑ値が低下するからである。
よって、焼結性を維持し、高いＱ値を得るという観点か
らＢ2 Ｏ3 換算で５〜１５重量部が望ましい。Ｂ含有化
合物としては、金属硼素、Ｂ2 Ｏ3 、コレマイト、Ｃａ
Ｂ2 Ｏ4 、ホウケイ酸ガラス、ホウケイ酸アルカリガラ
ス、ホウケイ酸アルカリ土類ガラス等がある。
【００２３】また、主成分１００重量部に対して、アル
カリ金属含有化合物をアルカリ金属炭酸塩換算で１〜１
０重量部添加したのは、添加量が１重量部未満の場合に
は１１００℃でも焼結せず、ＡｇまたはＣｕを主成分と
する導体と同時焼成ができなくなり、逆に１０重量部を
越える場合には、結晶相が変化して、Ｑ値が低下するか
らである。アルカリ金属含有化合物は、Ｑ値向上の観点
からアルカリ金属炭酸塩換算で３〜１０重量部添加する
ことが望ましい。アルカリ金属としては、Ｌｉ、Ｎａ、
Ｋを例示することができ、この中でもＬｉが特に望まし
い。アルカリ金属含有化合物としては、上記アルカリ金
属の炭酸塩、酸化物等を例示することができる。
カリ金属含有化合物をアルカリ金属炭酸塩換算で１〜１
０重量部添加したのは、添加量が１重量部未満の場合に
は１１００℃でも焼結せず、ＡｇまたはＣｕを主成分と
する導体と同時焼成ができなくなり、逆に１０重量部を
越える場合には、結晶相が変化して、Ｑ値が低下するか
らである。アルカリ金属含有化合物は、Ｑ値向上の観点
からアルカリ金属炭酸塩換算で３〜１０重量部添加する
ことが望ましい。アルカリ金属としては、Ｌｉ、Ｎａ、
Ｋを例示することができ、この中でもＬｉが特に望まし
い。アルカリ金属含有化合物としては、上記アルカリ金
属の炭酸塩、酸化物等を例示することができる。
【００２４】さらに、主成分１００重量部に対して、Ａ
ｇ含有化合物をＡｇ2 Ｏ換算で０．０４〜０．１１重量
部添加したのは、添加量が０．０４重量部未満の場合に
は焼成条件によって磁器の色調が変化し易く、添加効果
が得られない。一方０．１１重量部を超えると誘電体磁
器のＱ値が低下するからである。とりわけ誘電体磁器の
色調安定性とＱ値の観点からはＡｇ含有化合物をＡｇ2
Ｏ換算で０．０７〜０．１０重量部添加することが望ま
しい。Ａｇ含有化合物としては、Ａｇ、Ａｇ2Ｏ、Ａｇ
2 ＣＯ3 があり、原料粉末の混合が容易という点から、
Ａｇ2 Ｏ、Ａｇ2 ＣＯ3 が望ましい。
ｇ含有化合物をＡｇ2 Ｏ換算で０．０４〜０．１１重量
部添加したのは、添加量が０．０４重量部未満の場合に
は焼成条件によって磁器の色調が変化し易く、添加効果
が得られない。一方０．１１重量部を超えると誘電体磁
器のＱ値が低下するからである。とりわけ誘電体磁器の
色調安定性とＱ値の観点からはＡｇ含有化合物をＡｇ2
Ｏ換算で０．０７〜０．１０重量部添加することが望ま
しい。Ａｇ含有化合物としては、Ａｇ、Ａｇ2Ｏ、Ａｇ
2 ＣＯ3 があり、原料粉末の混合が容易という点から、
Ａｇ2 Ｏ、Ａｇ2 ＣＯ3 が望ましい。
【００２５】また、本発明の誘電体磁器組成物では、上
記主成分１００重量部に対して、さらにＳｉ含有化合物
をＳｉＯ2 換算で０．０１〜５重量部、アルカリ土類金
属含有化合物をアルカリ土類金属酸化物換算で０．１〜
５重量部添加してなることが望ましい。
記主成分１００重量部に対して、さらにＳｉ含有化合物
をＳｉＯ2 換算で０．０１〜５重量部、アルカリ土類金
属含有化合物をアルカリ土類金属酸化物換算で０．１〜
５重量部添加してなることが望ましい。
【００２６】Ｓｉ含有化合物をＳｉＯ2 換算で０．０１
〜５重量部添加したのは、添加量が０．０１重量部未満
の場合には誘電体磁器の焼結過程における収縮開始温度
が約８３０℃よりも高く、添加効果が得られないからで
ある。一方、５重量部を越えると誘電体磁器の比誘電率
εｒあるいはＱ値が低下するからである。誘電体磁器の
比誘電率εｒあるいはＱ値の観点からは、Ｓｉ含有化合
物をＳｉＯ2 換算で０．５〜３重量部添加することが望
ましい。Ｓｉ含有化合物としては、ＳｉＯ2 、ＭｇＳｉ
Ｏ3 等があるまた、アルカリ土類金属含有化合物をアル
カリ土類金属酸化物換算で０．１〜５重量部添加するも
のである。これらが０．１重量部未満の場合には誘電体
磁器の焼結過程における収縮開始温度が８３０℃よりも
高く、添加効果が得られない。一方、５重量部を越える
と誘電体磁器の共振周波数の温度係数τｆがプラス側に
大きくなりすぎてしまう。とりわけ誘電体磁器の焼結性
と共振周波数の温度係数τｆの観点からは、アルカリ土
類金属含有化合物をアルカリ土類金属酸化物換算で合計
０．５〜３．５重量部添加することが望ましい。
〜５重量部添加したのは、添加量が０．０１重量部未満
の場合には誘電体磁器の焼結過程における収縮開始温度
が約８３０℃よりも高く、添加効果が得られないからで
ある。一方、５重量部を越えると誘電体磁器の比誘電率
εｒあるいはＱ値が低下するからである。誘電体磁器の
比誘電率εｒあるいはＱ値の観点からは、Ｓｉ含有化合
物をＳｉＯ2 換算で０．５〜３重量部添加することが望
ましい。Ｓｉ含有化合物としては、ＳｉＯ2 、ＭｇＳｉ
Ｏ3 等があるまた、アルカリ土類金属含有化合物をアル
カリ土類金属酸化物換算で０．１〜５重量部添加するも
のである。これらが０．１重量部未満の場合には誘電体
磁器の焼結過程における収縮開始温度が８３０℃よりも
高く、添加効果が得られない。一方、５重量部を越える
と誘電体磁器の共振周波数の温度係数τｆがプラス側に
大きくなりすぎてしまう。とりわけ誘電体磁器の焼結性
と共振周波数の温度係数τｆの観点からは、アルカリ土
類金属含有化合物をアルカリ土類金属酸化物換算で合計
０．５〜３．５重量部添加することが望ましい。
【００２７】アルカリ土類金属としては、Ｍｇ、Ｃａ、
Ｓｒ、Ｂａがあり、このなかでもＢａが望ましい。アル
カリ土類金属含有化合物としては、上記アルカリ土類金
属の炭酸塩、酸化物等を例示することができる。
Ｓｒ、Ｂａがあり、このなかでもＢａが望ましい。アル
カリ土類金属含有化合物としては、上記アルカリ土類金
属の炭酸塩、酸化物等を例示することができる。
【００２８】さらに、本発明の誘電体磁器組成物では、
焼結性を改善する点から、主成分１００重量部に対して
さらにＭｎ含有化合物をＭｎＯ2 換算で０．１〜３重量
部含有することが望ましい。これは、ＭｎＯ2 換算で
０．１重量部よりも少ない場合にはその添加効果が小さ
く、３重量部よりも多い場合には誘電特性が悪化するか
らである。Ｍｎ含有化合物をＭｎＯ2 換算で１．２〜
１．５重量部添加することが望ましい。
焼結性を改善する点から、主成分１００重量部に対して
さらにＭｎ含有化合物をＭｎＯ2 換算で０．１〜３重量
部含有することが望ましい。これは、ＭｎＯ2 換算で
０．１重量部よりも少ない場合にはその添加効果が小さ
く、３重量部よりも多い場合には誘電特性が悪化するか
らである。Ｍｎ含有化合物をＭｎＯ2 換算で１．２〜
１．５重量部添加することが望ましい。
【００２９】本発明の誘電体磁器は、原料粉末として、
例えば、ＭｇＴｉＯ3 粉末、ＣａＴｉＯ3 粉末と、Ｂ2
Ｏ3 粉末、Ｌｉ2 ＣＯ3 粉末、ＳｉＯ2 粉末、アルカリ
土類金属酸化物粉末（ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、Ｂａ
Ｏ）、Ａｇ2 Ｏ粉末、ＭｎＯ2粉末を準備し、これらを
上記した組成比となるように秤量し、ＺｒＯ2 ボールに
より粉砕混合し、この混合粉末を６５０〜８５０℃で仮
焼した後、再度ＺｒＯ2ボールにより粉砕粒径が２．５
μｍ以下になるまで粉砕混合し、この仮焼粉末をプレス
成形やドクターブレード法等の公知の方法により所定形
状に成形し、大気中または酸素雰囲気中または窒素雰囲
気等の非酸化性雰囲気において１０５０℃以下で０．５
〜２時間焼成することにより得られる。
例えば、ＭｇＴｉＯ3 粉末、ＣａＴｉＯ3 粉末と、Ｂ2
Ｏ3 粉末、Ｌｉ2 ＣＯ3 粉末、ＳｉＯ2 粉末、アルカリ
土類金属酸化物粉末（ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、Ｂａ
Ｏ）、Ａｇ2 Ｏ粉末、ＭｎＯ2粉末を準備し、これらを
上記した組成比となるように秤量し、ＺｒＯ2 ボールに
より粉砕混合し、この混合粉末を６５０〜８５０℃で仮
焼した後、再度ＺｒＯ2ボールにより粉砕粒径が２．５
μｍ以下になるまで粉砕混合し、この仮焼粉末をプレス
成形やドクターブレード法等の公知の方法により所定形
状に成形し、大気中または酸素雰囲気中または窒素雰囲
気等の非酸化性雰囲気において１０５０℃以下で０．５
〜２時間焼成することにより得られる。
【００３０】原料粉末は、焼成により酸化物を生成する
水酸化物、炭酸塩、硝酸塩等の金属塩を用いても良い。
水酸化物、炭酸塩、硝酸塩等の金属塩を用いても良い。
【００３１】アルカリ土類金属はガラスフリットとして
添加することが焼結性向上の点から望ましい。例えば、
Ｂ2 Ｏ3 粉末、Ｌｉ2 ＣＯ3 粉末、ＳｉＯ2 粉末、アル
カリ土類金属酸化物粉末を用いてガラスフリットを作製
して添加する。この際、Ｂ2Ｏ3 粉末、Ｌｉ2 ＣＯ3 粉
末、ＳｉＯ2 粉末として添加される量は、上記ガラスフ
リットで用いられた量を差し引いた量であることは言う
までもない。
添加することが焼結性向上の点から望ましい。例えば、
Ｂ2 Ｏ3 粉末、Ｌｉ2 ＣＯ3 粉末、ＳｉＯ2 粉末、アル
カリ土類金属酸化物粉末を用いてガラスフリットを作製
して添加する。この際、Ｂ2Ｏ3 粉末、Ｌｉ2 ＣＯ3 粉
末、ＳｉＯ2 粉末として添加される量は、上記ガラスフ
リットで用いられた量を差し引いた量であることは言う
までもない。
【００３２】本発明の誘電体磁器では、原料の混合粉砕
工程等の製造過程でＺｒ等が混入したり、原料の不可避
不純物としてＡｌ、Ｆｅ、Ｈｆ、Ｓｎ等が含まれること
もある。
工程等の製造過程でＺｒ等が混入したり、原料の不可避
不純物としてＡｌ、Ｆｅ、Ｈｆ、Ｓｎ等が含まれること
もある。
【００３３】本発明の誘電体磁器組成物では、ＭｇＴｉ
Ｏ3 を主結晶粒子とし、これにＣａＴｉＯ3 が析出する
場合もある。また、（Ｍｇ，Ｔｉ）2 （ＢＯ3 ）Ｏが析
出することもある。
Ｏ3 を主結晶粒子とし、これにＣａＴｉＯ3 が析出する
場合もある。また、（Ｍｇ，Ｔｉ）2 （ＢＯ3 ）Ｏが析
出することもある。
【００３４】尚、アルカリ土類金属は、ＭｇＴｉＯ3 と
ＣａＴｉＯ3 のＡサイトに固溶したり、あるいはガラス
となって焼結性を向上させることになる。また、Ｓｉ、
Ａｇはガラスとして存在する。アルカリ金属は、主結晶
相中に固溶したり、粒界にガラスとして存在する。Ｂ、
アルカリ金属、Ａｇ、Ｓｉおよびアルカリ土類金属は殆
どがガラスとして存在する。本発明の誘電体磁器組成物
では、平均結晶粒径が１〜５μｍのものである。
ＣａＴｉＯ3 のＡサイトに固溶したり、あるいはガラス
となって焼結性を向上させることになる。また、Ｓｉ、
Ａｇはガラスとして存在する。アルカリ金属は、主結晶
相中に固溶したり、粒界にガラスとして存在する。Ｂ、
アルカリ金属、Ａｇ、Ｓｉおよびアルカリ土類金属は殆
どがガラスとして存在する。本発明の誘電体磁器組成物
では、平均結晶粒径が１〜５μｍのものである。
【００３５】
【実施例】原料として純度９９％以上の、ＭｇＴｉＯ3
粉末、ＣａＴｉＯ3 粉末、Ｂ2 Ｏ3 粉末、アルカリ金属
（Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ）炭酸塩粉末、ＳｉＯ2 粉末、アルカ
リ土類金属酸化物（ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ）
粉末、Ａｇ2 Ｏ粉末、ＭｎＯ2 粉末を、表１に示す割合
となるように秤量し、純水を媒体とし、ＺｒＯ2 ボール
を用いたボールミルにて２０時間湿式混合した。
粉末、ＣａＴｉＯ3 粉末、Ｂ2 Ｏ3 粉末、アルカリ金属
（Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ）炭酸塩粉末、ＳｉＯ2 粉末、アルカ
リ土類金属酸化物（ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯ、ＢａＯ）
粉末、Ａｇ2 Ｏ粉末、ＭｎＯ2 粉末を、表１に示す割合
となるように秤量し、純水を媒体とし、ＺｒＯ2 ボール
を用いたボールミルにて２０時間湿式混合した。
【００３６】次にこの混合物を乾燥（脱水）し、８００
℃で１時間仮焼した。この仮焼物を、粉砕粒径が１．０
μｍ以下になるように粉砕し、誘電特性評価用の試料と
して直径１０ｍｍ高さ８ｍｍの円柱状に１ｔｏｎ／ｃｍ
2 の圧力でプレス成形し、これを表２に示す温度で２時
間焼成し、直径８ｍｍ、高さ６ｍｍの円柱状の試料を得
た。この際、熱収縮の測定により収縮開始温度を測定し
た。
℃で１時間仮焼した。この仮焼物を、粉砕粒径が１．０
μｍ以下になるように粉砕し、誘電特性評価用の試料と
して直径１０ｍｍ高さ８ｍｍの円柱状に１ｔｏｎ／ｃｍ
2 の圧力でプレス成形し、これを表２に示す温度で２時
間焼成し、直径８ｍｍ、高さ６ｍｍの円柱状の試料を得
た。この際、熱収縮の測定により収縮開始温度を測定し
た。
【００３７】誘電特性の評価は、前記試料を用いて誘電
体円柱共振器法にて周波数８ＧＨｚにおける比誘電率と
Ｑ値を測定した。Ｑ値と測定周波数ｆとの積で表される
値を表１に記載した。また、ー４０〜＋８５℃の温度範
囲における共振周波数の温度係数τｆ〔ｐｐｍ／℃〕を
測定した。
体円柱共振器法にて周波数８ＧＨｚにおける比誘電率と
Ｑ値を測定した。Ｑ値と測定周波数ｆとの積で表される
値を表１に記載した。また、ー４０〜＋８５℃の温度範
囲における共振周波数の温度係数τｆ〔ｐｐｍ／℃〕を
測定した。
【００３８】さらに、焼成条件に対する色調の安定性を
判定するために、焼成温度を変化させて焼成し、色調が
変化しない焼成温度範囲を求めた。これらの結果を表２
に記載する。
判定するために、焼成温度を変化させて焼成し、色調が
変化しない焼成温度範囲を求めた。これらの結果を表２
に記載する。
【００３９】
【表１】
【００４０】
【表２】
【００４１】これらの表１、２から、本発明の誘電体磁
器組成物は、共振周波数の温度係数τｆが±４０ｐｐｍ
／℃以内、比誘電率が１８〜２０、Ｑｆ値が２００００
〔ＧＨｚ〕以上、かつ、９３０℃以下で焼成が可能で、
Ａｇ含有化合物を添加しない比較例Ｎo.２９、もしくは
添加量が少ない比較例Ｎo.３０よりも、色調が変化しな
い焼成温度範囲が２０〜３０℃と広くなることが判る。
器組成物は、共振周波数の温度係数τｆが±４０ｐｐｍ
／℃以内、比誘電率が１８〜２０、Ｑｆ値が２００００
〔ＧＨｚ〕以上、かつ、９３０℃以下で焼成が可能で、
Ａｇ含有化合物を添加しない比較例Ｎo.２９、もしくは
添加量が少ない比較例Ｎo.３０よりも、色調が変化しな
い焼成温度範囲が２０〜３０℃と広くなることが判る。
【００４２】そして、さらに、ＳｉＯ2 やアルカリ土類
金属含有化合物を本発明の範囲内で添加した試料では、
７６０〜８３０℃で焼結収縮が開始し、９２０℃以下で
焼成が可能な優れた焼結性が得られることが判る。
金属含有化合物を本発明の範囲内で添加した試料では、
７６０〜８３０℃で焼結収縮が開始し、９２０℃以下で
焼成が可能な優れた焼結性が得られることが判る。
【００４３】尚、表１において、アルカリ土類の欄でＢ
ａーＣａとはＢａＯ粉末とＣａＯ粉末の合計量を示す。
ａーＣａとはＢａＯ粉末とＣａＯ粉末の合計量を示す。
【００４４】
【発明の効果】以上詳述した通り、本発明によれば、主
成分からなるペロブスカイト型複合酸化物本来のＱ値を
それほど劣化させることなく、共振周波数の温度係数τ
ｆが±４０ｐｐｍ／℃以内で、比誘電率が１８〜２０を
満足し、１０５０℃以下で低温焼成できるとともに、Ａ
ｇを所定量含有するため、焼成条件に対する色調の安定
性を向上できる。また、主成分に対して、さらにＳｉ含
有化合物とアルカリ土類金属含有化合物を所定量添加す
ることにより、９２０℃以下の低温焼成ができるととも
に、収縮開始温度を８３０℃以下とすることができ、Ａ
ｇ、Ｃｕ等の内部導体と同時焼成しても変形することが
ない。
成分からなるペロブスカイト型複合酸化物本来のＱ値を
それほど劣化させることなく、共振周波数の温度係数τ
ｆが±４０ｐｐｍ／℃以内で、比誘電率が１８〜２０を
満足し、１０５０℃以下で低温焼成できるとともに、Ａ
ｇを所定量含有するため、焼成条件に対する色調の安定
性を向上できる。また、主成分に対して、さらにＳｉ含
有化合物とアルカリ土類金属含有化合物を所定量添加す
ることにより、９２０℃以下の低温焼成ができるととも
に、収縮開始温度を８３０℃以下とすることができ、Ａ
ｇ、Ｃｕ等の内部導体と同時焼成しても変形することが
ない。
Claims (4)
- 【請求項１】金属元素として少なくともＭｇおよびＴｉ
を含有し、これらのモル比による組成式を、 （１−ｘ）ＭｇＴｉＯ3 ・ｘＣａＴｉＯ3 と表した時、前記ｘが０≦ｘ≦０．２を満足する主成分
と、該主成分１００重量部に対して、Ｂ含有化合物をＢ
2 Ｏ3 換算で３〜２０重量部、アルカリ金属含有化合物
をアルカリ金属炭酸塩換算で１〜１０重量部、さらにＡ
ｇ含有化合物をＡｇ2 Ｏ換算で０．０４〜０．１１重量
部添加してなることを特徴とする誘電体磁器組成物。 - 【請求項２】主成分１００重量部に対して、さらにＳｉ
含有化合物をＳｉＯ2換算で０．０１〜５重量部、アル
カリ土類金属含有化合物をアルカリ土類金属酸化物換算
で０．１〜５重量部添加してなることを特徴とする請求
項１記載の誘電体磁器組成物。 - 【請求項３】主成分１００重量部に対して、さらにＭｎ
含有化合物をＭｎＯ2換算で０．１〜３重量部添加して
なることを特徴とする請求項１または２記載の誘電体磁
器組成物。 - 【請求項４】誘電体層を複数積層してなる誘電基体の内
部および／または表面に、Ａｇおよび／またはＣｕを主
成分とする導体を有する積層体であって、前記誘電体層
が、請求項１乃至３のいずれかに記載の誘電体磁器組成
物からなることを特徴とする積層体。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10079783A JPH11278925A (ja) | 1998-03-26 | 1998-03-26 | 誘電体磁器組成物および積層体 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP10079783A JPH11278925A (ja) | 1998-03-26 | 1998-03-26 | 誘電体磁器組成物および積層体 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11278925A true JPH11278925A (ja) | 1999-10-12 |
Family
ID=13699818
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP10079783A Pending JPH11278925A (ja) | 1998-03-26 | 1998-03-26 | 誘電体磁器組成物および積層体 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH11278925A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6949486B2 (en) | 2002-12-25 | 2005-09-27 | Tdk Corporation | Dielectric ceramic composition, electronic device and their process of manufacturing |
-
1998
- 1998-03-26 JP JP10079783A patent/JPH11278925A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6949486B2 (en) | 2002-12-25 | 2005-09-27 | Tdk Corporation | Dielectric ceramic composition, electronic device and their process of manufacturing |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A131 | Notification of reasons for refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131 Effective date: 20050329 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20050530 |
|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20060404 |