JPH11236222A - 高融点金属窒化物材料及びその製造方法 - Google Patents
高融点金属窒化物材料及びその製造方法Info
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- JPH11236222A JPH11236222A JP4158398A JP4158398A JPH11236222A JP H11236222 A JPH11236222 A JP H11236222A JP 4158398 A JP4158398 A JP 4158398A JP 4158398 A JP4158398 A JP 4158398A JP H11236222 A JPH11236222 A JP H11236222A
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- metal nitride
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 安定に製造することができる窒化タングステ
ンモリブデン等の高融点金属窒化物材料とその製造方法
とを提供すること。 【解決手段】 高融点金属窒化物材料の一つである窒化
タングステンモリブデンは，一般式が（Ｗm ，Ｍｏn ）
1-x Ｎx で表され，ｍとｎとの間に，ｍ＋ｎ＝１，０＜
ｍ＜１（ここで，ｍ，ｎは金属成分のモル比），０．０
１≦ｘ≦０．３３（ここで，ｘは非金属成分のモル比）
なる関係がある。この窒化タングステンモリブデンは，
タングステン，モリブデンを所定の合成雰囲気，所定の
合成圧力，所定の温度で処理することにより製造され
る。
ンモリブデン等の高融点金属窒化物材料とその製造方法
とを提供すること。 【解決手段】 高融点金属窒化物材料の一つである窒化
タングステンモリブデンは，一般式が（Ｗm ，Ｍｏn ）
1-x Ｎx で表され，ｍとｎとの間に，ｍ＋ｎ＝１，０＜
ｍ＜１（ここで，ｍ，ｎは金属成分のモル比），０．０
１≦ｘ≦０．３３（ここで，ｘは非金属成分のモル比）
なる関係がある。この窒化タングステンモリブデンは，
タングステン，モリブデンを所定の合成雰囲気，所定の
合成圧力，所定の温度で処理することにより製造され
る。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は，ニオブ（Ｎｂ），
モリブデン（Ｍｏ），タンタル（Ｔａ），タングステン
（Ｗ）等の高融点金属の窒化物からなる材料に関し，詳
しくは，硬質材料，電子材料，超伝導材料等に用いる窒
化タングステンモリブデン（Ｗm ，Ｍｏn）1-x Ｎx と
その製造方法に関する。
モリブデン（Ｍｏ），タンタル（Ｔａ），タングステン
（Ｗ）等の高融点金属の窒化物からなる材料に関し，詳
しくは，硬質材料，電子材料，超伝導材料等に用いる窒
化タングステンモリブデン（Ｗm ，Ｍｏn）1-x Ｎx と
その製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来，高融点金属の窒化技術は，鋼など
とは異なりガス媒質内のみで窒化することが行われてい
る。それに用いる窒化媒質には，窒素，アンモニアなど
を使用している。
とは異なりガス媒質内のみで窒化することが行われてい
る。それに用いる窒化媒質には，窒素，アンモニアなど
を使用している。
【０００３】しかし，窒化に用いるガス媒質が０．０１
％以上の酸素や水分を含んでいる場合は，ガスを清浄す
る必要がある。
％以上の酸素や水分を含んでいる場合は，ガスを清浄す
る必要がある。
【０００４】ところで，従来，窒化のための加熱装置と
しては，電気抵抗炉，高周波電流炉，低温プラズマ炉等
が用いられる。窒化工程のパラメーターは，主に加熱温
度，及び保持時間が種々設定されている。このような状
況下において，原料として，金属，酸化物，水素化物，
などを用い高融点金属のチタニウム（Ｔｉ），ジルコニ
ウム（Ｚｒ），ハフニウム（Ｈｆ），バナジウム
（Ｖ），ニオブ（Ｎｂ），タンタル（Ｔａ），及びクロ
ム（Ｃｒ）の窒化物が上記の方法を組合せて作られてい
る。
しては，電気抵抗炉，高周波電流炉，低温プラズマ炉等
が用いられる。窒化工程のパラメーターは，主に加熱温
度，及び保持時間が種々設定されている。このような状
況下において，原料として，金属，酸化物，水素化物，
などを用い高融点金属のチタニウム（Ｔｉ），ジルコニ
ウム（Ｚｒ），ハフニウム（Ｈｆ），バナジウム
（Ｖ），ニオブ（Ｎｂ），タンタル（Ｔａ），及びクロ
ム（Ｃｒ）の窒化物が上記の方法を組合せて作られてい
る。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】しかし，窒化モリブデ
ンについては，４００℃〜２５００℃までの温度におい
ては，窒素ガス中１気圧においては，窒化物形成が見ら
れない。
ンについては，４００℃〜２５００℃までの温度におい
ては，窒素ガス中１気圧においては，窒化物形成が見ら
れない。
【０００６】以上，従来のいずれのタングステンやモリ
ブデンの夫々の窒化物においても，安定に製造すると言
う点からは欠けるという問題点があった。
ブデンの夫々の窒化物においても，安定に製造すると言
う点からは欠けるという問題点があった。
【０００７】そこで，本発明の一般的な技術的課題は，
安定に製造することができる高融点金属窒化物材料とそ
の製造方法とを提供することにある。
安定に製造することができる高融点金属窒化物材料とそ
の製造方法とを提供することにある。
【０００８】また，本発明の特別な技術的課題は，硬質
材料に適用できる高融点金属材料とその製造方法とを提
供することにある。
材料に適用できる高融点金属材料とその製造方法とを提
供することにある。
【０００９】さらに，本発明のさらに特別な技術的課題
は，前記高融点金属材料として窒化タングステンモリブ
デンとその製造方法とを提供することにある。
は，前記高融点金属材料として窒化タングステンモリブ
デンとその製造方法とを提供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】そこで，本発明者らは，
上述のような観点から，これらの課題を解決するため
に，新しい窒化方法の高融点金属窒化物，例えば，窒化
タングステンモリブデンの合成について，鋭意研究を行
った結果，一般式が（Ｗm ，Ｍｏn ）1-x Ｎx で表さ
れ，０．０１≦ｘ≦０．３３（ここで，ｘは非金属成分
のモル比）なる関係を有する窒化タングステンモリブデ
ンを，窒素気流中で圧力を調整することにより合成でき
ることを見い出し，本発明をなすに至ったものである。
上述のような観点から，これらの課題を解決するため
に，新しい窒化方法の高融点金属窒化物，例えば，窒化
タングステンモリブデンの合成について，鋭意研究を行
った結果，一般式が（Ｗm ，Ｍｏn ）1-x Ｎx で表さ
れ，０．０１≦ｘ≦０．３３（ここで，ｘは非金属成分
のモル比）なる関係を有する窒化タングステンモリブデ
ンを，窒素気流中で圧力を調整することにより合成でき
ることを見い出し，本発明をなすに至ったものである。
【００１１】本発明によれば，一般式が（Ｍ１m ，Ｍ２
n ）1-x Ｎx で表され，ｍとｎとの間に，ｍ＋ｎ＝１，
０＜ｍ＜１（ここで，Ｍ１及びＭ２は，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｔ
ａ，Ｗの内の互いに異なる高融点金属元素，ｍ，ｎは金
属成分のモル比），０．０１≦ｘ≦０．３３（ここでｘ
は非金属成分のモル比）なる関係があることを特徴とす
る高融点金属窒化物材料が得られる。
n ）1-x Ｎx で表され，ｍとｎとの間に，ｍ＋ｎ＝１，
０＜ｍ＜１（ここで，Ｍ１及びＭ２は，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｔ
ａ，Ｗの内の互いに異なる高融点金属元素，ｍ，ｎは金
属成分のモル比），０．０１≦ｘ≦０．３３（ここでｘ
は非金属成分のモル比）なる関係があることを特徴とす
る高融点金属窒化物材料が得られる。
【００１２】また，本発明によれば，前記高融点金属窒
化物材料において，前記Ｍ１がＷ，前記Ｍ２がＭｏであ
ることを特徴とする高融点金属窒化物材料が得られる。
化物材料において，前記Ｍ１がＷ，前記Ｍ２がＭｏであ
ることを特徴とする高融点金属窒化物材料が得られる。
【００１３】また，本発明によれば，前記高融点金属窒
化物材料を製造する方法であって，前記Ｍ１及びＭ２を
所定の合成雰囲気，所定の合成圧力，所定の温度で処理
することにより製造することを特徴とする高融点金属窒
化物材料の製造方法が得られる。
化物材料を製造する方法であって，前記Ｍ１及びＭ２を
所定の合成雰囲気，所定の合成圧力，所定の温度で処理
することにより製造することを特徴とする高融点金属窒
化物材料の製造方法が得られる。
【００１４】また，本発明によれば，前記高融点金属窒
化物材料の製造方法において，前記Ｍ１はＷ，前記Ｍ２
はＭｏであることを特徴とする高融点金属窒化物材料の
製造方法が得られる。
化物材料の製造方法において，前記Ｍ１はＷ，前記Ｍ２
はＭｏであることを特徴とする高融点金属窒化物材料の
製造方法が得られる。
【００１５】また，本発明によれば，前記いずれかの高
融点金属窒化物材料の製造方法において，前記合成温度
は，５００℃から２０００℃の間であることを特徴とす
る高融点金属窒化物材料の製造方法が得られる。
融点金属窒化物材料の製造方法において，前記合成温度
は，５００℃から２０００℃の間であることを特徴とす
る高融点金属窒化物材料の製造方法が得られる。
【００１６】また，本発明によれば，前記いずれかの高
融点金属窒化物材料の製造方法において，前記合成雰囲
気は窒素ガス中であることを特徴とする高融点金属窒化
物材料の製造方法が得られる。
融点金属窒化物材料の製造方法において，前記合成雰囲
気は窒素ガス中であることを特徴とする高融点金属窒化
物材料の製造方法が得られる。
【００１７】また，本発明によれば，前記いずれかの高
融点金属窒化物材料の製造方法において，前記合成圧力
は１０気圧以上であることを特徴とする高融点金属窒化
物材料の製造方法が得られる。
融点金属窒化物材料の製造方法において，前記合成圧力
は１０気圧以上であることを特徴とする高融点金属窒化
物材料の製造方法が得られる。
【００１８】即ち，具体的に本発明では，タングステン
及びモリブデンの粉末を，合成温度が５００℃から２０
００℃，合成雰囲気は窒素ガス，合成圧力が１０気圧以
上で合成されることにより，化学式が（Ｗm ，Ｍｏn ）
1-x Ｎx で表され，０．０１≦ｘ≦０．３３（ここでｘ
は非金属成分のモル比）なる関係がある窒化タングステ
ンモリブデンが合成される。
及びモリブデンの粉末を，合成温度が５００℃から２０
００℃，合成雰囲気は窒素ガス，合成圧力が１０気圧以
上で合成されることにより，化学式が（Ｗm ，Ｍｏn ）
1-x Ｎx で表され，０．０１≦ｘ≦０．３３（ここでｘ
は非金属成分のモル比）なる関係がある窒化タングステ
ンモリブデンが合成される。
【００１９】次に，本発明において，上記のように限定
した理由を説明する。
した理由を説明する。
【００２０】まず，本発明において，合成温度を５００
℃から２０００℃が好ましいとしたのは，合成温度が５
００℃未満では，高融点金属であるモリブデンの窒化が
十分行われず，酸素の多い粉末となり，例えば，硬質材
料を製造した場合に障害となるからであり，又２０００
℃を越えると，高融点金属窒化物である窒化タングステ
ンモリブデンの固相焼結が進み後工程に支障をきたすか
らである。
℃から２０００℃が好ましいとしたのは，合成温度が５
００℃未満では，高融点金属であるモリブデンの窒化が
十分行われず，酸素の多い粉末となり，例えば，硬質材
料を製造した場合に障害となるからであり，又２０００
℃を越えると，高融点金属窒化物である窒化タングステ
ンモリブデンの固相焼結が進み後工程に支障をきたすか
らである。
【００２１】また，本発明において，合成圧力が１０気
圧以上が好ましいとしたのは，合成圧力が１０気圧未満
では，モリブデンの窒化が十分行われず，窒素含有量の
少ない粉末となるため所定の粒度を有する硬質材料の製
造が困難になるためである。
圧以上が好ましいとしたのは，合成圧力が１０気圧未満
では，モリブデンの窒化が十分行われず，窒素含有量の
少ない粉末となるため所定の粒度を有する硬質材料の製
造が困難になるためである。
【００２２】また，本発明において，反応合成に用いる
窒素ガスは，アンモニアの分解によって生じる窒素ガス
であってもその合成反応に関わる効果はかわらない。
窒素ガスは，アンモニアの分解によって生じる窒素ガス
であってもその合成反応に関わる効果はかわらない。
【００２３】さらに，窒化タングステンモリブデン粉を
使用した場合，超硬合金中の粒成長抑制は以下のように
説明できる。
使用した場合，超硬合金中の粒成長抑制は以下のように
説明できる。
【００２４】まず，合金中のＷＣ平均粒度と各炭化物の
標準生成自由エネルギーΔＧｆo との間にはかなりの強
い相関が認められる。そして，ΔＧｆo が小さい，即
ち，ＶＣ，Ｍｏ2 Ｃ，Ｃｒ3 Ｃ2 ，などは，Ｃｏ液相中
への溶解度が大きく，このようなＷＣ以外の炭化物（以
下，他炭化物と呼ぶ）はＷＣの粒成長抑制効果が大き
い。
標準生成自由エネルギーΔＧｆo との間にはかなりの強
い相関が認められる。そして，ΔＧｆo が小さい，即
ち，ＶＣ，Ｍｏ2 Ｃ，Ｃｒ3 Ｃ2 ，などは，Ｃｏ液相中
への溶解度が大きく，このようなＷＣ以外の炭化物（以
下，他炭化物と呼ぶ）はＷＣの粒成長抑制効果が大き
い。
【００２５】一方，Ｃｏ液相中へのＷＣ溶解度とＷＣ平
均粒度との間には，殆ど相関はない。また，他炭化物を
構成している金属原子とは，いずれもＷＣ中へは，殆ど
固溶しない。これらのことを総合的に考慮すると，以下
のように考えられる。
均粒度との間には，殆ど相関はない。また，他炭化物を
構成している金属原子とは，いずれもＷＣ中へは，殆ど
固溶しない。これらのことを総合的に考慮すると，以下
のように考えられる。
【００２６】Ｃｏ液相中へ溶解している他炭化物の金属
原子がＷＣ固相の成長面ステップの端部に吸着すると，
この吸着原子が表面から脱着し，液相へ再溶解しないか
ぎり，Ｗ原子と親和力の無い（Ｗm ，Ｍｏn ）1-x Ｎx
が存在していると，ＷＣは成長と続けられない。従っ
て，同じ原理で，ＷＣ固相の成長面ステップの端部に窒
素原子が吸着していると，他炭化物を用いなくともＷＣ
の粒成長は，十分抑制できると考えられる。
原子がＷＣ固相の成長面ステップの端部に吸着すると，
この吸着原子が表面から脱着し，液相へ再溶解しないか
ぎり，Ｗ原子と親和力の無い（Ｗm ，Ｍｏn ）1-x Ｎx
が存在していると，ＷＣは成長と続けられない。従っ
て，同じ原理で，ＷＣ固相の成長面ステップの端部に窒
素原子が吸着していると，他炭化物を用いなくともＷＣ
の粒成長は，十分抑制できると考えられる。
【００２７】この原理は，ＴｉＣ系サーメットにおいて
も同様に成り立ち，成長面ステップの端部に窒素原子が
あるとモリブデン原子が液相中に脱着しない限り，窒素
原子と結合しうるＴｉ原子は，ステップ端部へ移動でき
ない。このため，液相中からの溶質原子の固相表面上へ
の析出速度は，窒素原子がない場合に比べて遅くなり，
粒成長しにくくなる。即ち，粒成長抑制効果が奏され
る。
も同様に成り立ち，成長面ステップの端部に窒素原子が
あるとモリブデン原子が液相中に脱着しない限り，窒素
原子と結合しうるＴｉ原子は，ステップ端部へ移動でき
ない。このため，液相中からの溶質原子の固相表面上へ
の析出速度は，窒素原子がない場合に比べて遅くなり，
粒成長しにくくなる。即ち，粒成長抑制効果が奏され
る。
【００２８】
【発明の実施の形態】以下，本発明の実施の形態につい
て説明する。
て説明する。
【００２９】（第１の実施の形態）原料粉末として，平
均粒径：１．０μｍのタングステン粉末，５．０μｍの
モリブデン粉末を，下記表１に示した組成に配合した
後，下記表１に示した圧力，温度で保持した。その後，
得られた材料は，超硬合金製乳鉢で粉砕し，窒素量を分
析した。その結果を下記表３に示した。なお，比較粉末
も同様に調整し，同様に分析した結果を下記表２及び４
に示した。
均粒径：１．０μｍのタングステン粉末，５．０μｍの
モリブデン粉末を，下記表１に示した組成に配合した
後，下記表１に示した圧力，温度で保持した。その後，
得られた材料は，超硬合金製乳鉢で粉砕し，窒素量を分
析した。その結果を下記表３に示した。なお，比較粉末
も同様に調整し，同様に分析した結果を下記表２及び４
に示した。
【００３０】
【表１】
【００３１】
【表２】
【００３２】
【表３】
【００３３】
【表４】
【００３４】（第２の実施の形態）第１の実施の形態で
得られた本発明粉末Ｎｏ．１３，比較粉末Ｎｏ．１３を
（それぞれの粉末を（Ｗm ，Ｍｏn ）1-x Ｎx として表
した）使用し，下記表５に示した組成に配合しアルコー
ル中湿式ボールミル混合した。その後，減圧乾燥して得
られた混合粉末を１トン／ｃｍ2 の圧力で圧粉体にプレ
ス成形し，この成形体を，１４５０℃，１時間，窒素雰
囲気の減圧下で焼結した。その後，得られた焼結体を１
０００気圧で１３５０℃に保ちＨＩＰを行った。これら
の焼結体をダイヤモンド砥石で研削して縦４ｍｍ，横８
ｍｍ，長さ２５ｍｍのＪＩＳ抗折試験片を作成し，３点
曲げによる抗折力を測定した。それぞれの合金の特性を
下記表６に示した。
得られた本発明粉末Ｎｏ．１３，比較粉末Ｎｏ．１３を
（それぞれの粉末を（Ｗm ，Ｍｏn ）1-x Ｎx として表
した）使用し，下記表５に示した組成に配合しアルコー
ル中湿式ボールミル混合した。その後，減圧乾燥して得
られた混合粉末を１トン／ｃｍ2 の圧力で圧粉体にプレ
ス成形し，この成形体を，１４５０℃，１時間，窒素雰
囲気の減圧下で焼結した。その後，得られた焼結体を１
０００気圧で１３５０℃に保ちＨＩＰを行った。これら
の焼結体をダイヤモンド砥石で研削して縦４ｍｍ，横８
ｍｍ，長さ２５ｍｍのＪＩＳ抗折試験片を作成し，３点
曲げによる抗折力を測定した。それぞれの合金の特性を
下記表６に示した。
【００３５】下記表６の比較から，本発明の窒化タング
ステンモリブデン粉末を用いた合金の特性は，窒化タン
グステンモリブデン粉末を用いない比較合金よりも明ら
かに，抗折力及び硬度が勝っていることが分かる。
ステンモリブデン粉末を用いた合金の特性は，窒化タン
グステンモリブデン粉末を用いない比較合金よりも明ら
かに，抗折力及び硬度が勝っていることが分かる。
【００３６】
【表５】
【００３７】
【表６】
【００３８】
【発明の効果】以上の説明のように，本発明によれば，
一般式（Ｍ１m ，Ｍ２n ）1-x Ｎx で表され，０．０１
≦ｘ≦０．３３（ここで，Ｍ１及びＭ２はＮｂ，Ｍｏ，
Ｔａ，Ｗの内の互いに異なる高融点金属元素，ｘは非金
属成分のモル比）なる関係を有する高融点金属窒化物材
料とその製造方法とを提供することができる。
一般式（Ｍ１m ，Ｍ２n ）1-x Ｎx で表され，０．０１
≦ｘ≦０．３３（ここで，Ｍ１及びＭ２はＮｂ，Ｍｏ，
Ｔａ，Ｗの内の互いに異なる高融点金属元素，ｘは非金
属成分のモル比）なる関係を有する高融点金属窒化物材
料とその製造方法とを提供することができる。
【００３９】また，本発明によれば，特に，一般式（Ｗ
m ，Ｍｏn ）1-x Ｎx で表され，０．０１≦ｘ≦０．３
３（ここでｘは非金属成分のモル比）なる関係を有する
窒化タングステンモリブデンとその製造方法とを提供す
ることができる。
m ，Ｍｏn ）1-x Ｎx で表され，０．０１≦ｘ≦０．３
３（ここでｘは非金属成分のモル比）なる関係を有する
窒化タングステンモリブデンとその製造方法とを提供す
ることができる。
【００４０】また，本発明によれば，上記高融点金属窒
化物材料，特に，窒化タングステンモリブデンを用いる
ことで抗折力及び硬度共に優れた硬質材料等を提供する
ことができる。
化物材料，特に，窒化タングステンモリブデンを用いる
ことで抗折力及び硬度共に優れた硬質材料等を提供する
ことができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 山本 良治 富山県富山市岩瀬古志町２番地 東京タン グステン株式会社富山製作所内 (72)発明者 五十嵐 廉 富山県富山市岩瀬古志町２番地 東京タン グステン株式会社富山製作所内 (72)発明者 土井 良彦 東京都台東区東上野五丁目24番８号 東京 タングステン株式会社内
Claims (7)
- 【請求項１】 一般式が（Ｍ１m ，Ｍ２n ）1-x Ｎx で
表され，ｍとｎとの間に，ｍ＋ｎ＝１，０＜ｍ＜１（こ
こで，Ｍ１及びＭ２は，Ｎｂ，Ｍｏ，Ｔａ，Ｗの内の互
いに異なる高融点金属元素，ｍ，ｎは金属成分のモル
比），０．０１≦ｘ≦０．３３（ここでｘは非金属成分
のモル比）なる関係があることを特徴とする高融点金属
窒化物材料。 - 【請求項２】 請求項１記載の高融点金属窒化物材料に
おいて，前記Ｍ１がＷ，前記Ｍ２がＭｏであることを特
徴とする高融点金属窒化物材料。 - 【請求項３】 請求項１記載の高融点金属窒化物材料を
製造する方法であって，前記Ｍ１及びＭ２を所定の合成
雰囲気，所定の合成圧力，所定の温度で処理することに
より製造することを特徴とする高融点金属窒化物材料の
製造方法。 - 【請求項４】 請求項３記載の高融点金属窒化物材料の
製造方法において，前記Ｍ１はＷ，前記Ｍ２はＭｏであ
ることを特徴とする高融点金属窒化物材料の製造方法。 - 【請求項５】 請求項３又は４記載の高融点金属窒化物
材料の製造方法において，前記合成温度は，５００℃か
ら２０００℃の間であることを特徴とする高融点金属窒
化物材料の製造方法。 - 【請求項６】 請求項３乃至５の内のいずれかに記載の
高融点金属窒化物材料の製造方法において，前記合成雰
囲気は窒素ガス中であることを特徴とする高融点金属窒
化物材料の製造方法。 - 【請求項７】 請求項３乃至５の内のいずれかに記載の
高融点金属窒化物材料の製造方法において，前記合成圧
力は１０気圧以上であることを特徴とする高融点金属窒
化物材料の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04158398A JP3978279B2 (ja) | 1998-02-24 | 1998-02-24 | 高融点金属窒化物材料及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP04158398A JP3978279B2 (ja) | 1998-02-24 | 1998-02-24 | 高融点金属窒化物材料及びその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH11236222A true JPH11236222A (ja) | 1999-08-31 |
| JP3978279B2 JP3978279B2 (ja) | 2007-09-19 |
Family
ID=12612465
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP04158398A Expired - Lifetime JP3978279B2 (ja) | 1998-02-24 | 1998-02-24 | 高融点金属窒化物材料及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3978279B2 (ja) |
-
1998
- 1998-02-24 JP JP04158398A patent/JP3978279B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3978279B2 (ja) | 2007-09-19 |
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