JPH11209723A - 難燃化接着剤、難燃化接着部材、難燃化接着部材を備えた半導体搭載用配線基板及びこれを用いた半導体装置 - Google Patents

難燃化接着剤、難燃化接着部材、難燃化接着部材を備えた半導体搭載用配線基板及びこれを用いた半導体装置

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JPH11209723A JP1897898A JP1897898A JPH11209723A JP H11209723 A JPH11209723 A JP H11209723A JP 1897898 A JP1897898 A JP 1897898A JP 1897898 A JP1897898 A JP 1897898A JP H11209723 A JPH11209723 A JP H11209723A
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wiring board
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Yasushi Shimada
靖 島田
Hiroyuki Kuritani
弘之 栗谷
Hiroko Tanaka
裕子 田中
Teiichi Inada
禎一 稲田
Yasushi Kamishiro
恭 神代
Kazunori Yamamoto
和徳 山本
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Hitachi Chemical Co Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 配線基板に熱膨張係数の差が大きい半導体チ
ップを実装する場合に必要な耐熱性、耐湿性を有し、か
つ難燃性を有する難燃化接着剤、難燃化接着部材、この
難燃化接着部材を備えた半導体搭載用配線基板及びこの
難燃化接着部材を用いて半導体チップと配線基板を接着
させた半導体装置を提供する。 【解決手段】 （１）エポキシ樹脂及びその硬化剤１０
０重量部、（２）特定のエポキシ基含有アクリル系共重
合体１００〜３００重量部、（３）硬化促進剤０．１〜
５重量部、（４）トリアジン環を含み臭素を５０重量％
以上含む臭素化合物７５〜２００重量部、（５）アンチ
モン酸化物５〜３０重量部を含有する難燃化接着剤。こ
の難燃化接着剤を基材に形成したり単層で用い難燃化接
着部材とする。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、難燃化接着剤、難
燃化接着剤を基材の両面に設けた難燃化接着部材または
難燃化接着剤それ自身を難燃化接着部材とし、この難燃
化接着部材を備えた半導体搭載用配線基板及びこれを用
いた半導体装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】電子機器の発達に伴い電子部品の搭載密
度が高くなり、チップスケールパッケージやチップサイ
ズパッケージ（以下ＣＳＰと呼ぶ）と呼ばれる半導体チ
ップサイズとほぼ同等なサイズを有する半導体パッケー
ジや半導体のベアチップ実装など新しい形式の実装方法
が採用され始めている。
【０００３】半導体素子をはじめとする各種電子部品を
搭載した実装基板として最も重要な特性の一つとして信
頼性がある。その中でも、熱疲労に対する接続信頼性は
実装基板を用いた機器の信頼性に直接関係するため非常
に重要な項目である。この接続信頼性を低下させる原因
として、熱膨張係数の異なる各種材料を用いていること
から生じる熱応力が挙げられる。これは、半導体チップ
の熱膨張係数が約４ｐｐｍ／℃と小さいのに対し、電子
部品を実装する配線板の熱膨張係数が１５ｐｐｍ／℃以
上と大きいことから熱衝撃に対して熱歪みが発生し、そ
の熱歪みによって熱応力が発生するものである。従来の
ＱＦＰやＳＯＰとか呼ばれるリードフレームを有する半
導体パッケージを実装した基板では、リードフレームの
部分で熱応力を吸収し信頼性を保っていた。しかし、ベ
アチップ実装では、はんだボールを用いて半導体チップ
の電極と配線板の配線パッドを接続する方式やバンプと
呼ばれる小突起を作製して導電ペーストで接続する方式
を取っており、熱応力がこの接続部に集中して接続信頼
性を低下させていた。この熱応力を分散させるためにア
ンダーフィルと呼ばれる樹脂をチップと配線板の間に注
入させることが有効であることがわかっているが、実装
工程を増やし、コストアップを招いていた。また、従来
のワイヤボンディングを用いて半導体チップの電極と配
線板の配線パッドを接続する方式もあるが、ワイヤを保
護するために封止材樹脂を被覆せねばならずやはり実装
工程を増やしていた。
【０００４】ＣＳＰは他の電子部品と一括して実装でき
るために、日刊工業新聞社発行「表面実装技術」１９９
７−３号記事「実用化に入ったＣＳＰ（ファインピッチ
ＢＧＡ）のゆくえ」中の５ページ表１に示されたような
各種構造が提案されている。その中でも、インターポー
ザと呼ばれる配線基板にテープやキャリア基板を用いた
方式の実用化が進んでいる。これは、前述表の中で、テ
セラ社やＴＩ社などが開発している方式を含むものであ
る。これらはインターポーザと呼ばれる配線基板を介す
るために、情報通信学会技術報告ＣＰＭ９６−１２１，
ＩＣＤ９６−１６０（１９９６−１２）「テープＢＧＡ
タイプＣＳＰの開発」やシャープ技報第６６号（１９９
６−１２）「チップスケールパッケージ（Ｃｈｉｐ Ｓ
ｉｚｅＰａｃｋａｇｅ）開発」に発表されているように
優れた接続信頼性を示している。これらのＣＳＰの半導
体チップとインターポーザと呼ばれる配線基板との間に
は、それぞれの熱膨張率差から生じる熱応力を低減する
ような接着部材が使われることが好ましい。かつ、難燃
性や耐湿性、高温耐久性も要求される。さらに、製造工
程管理のしやすさから、フィルムタイプの接着部材が求
められている。
【０００５】フィルムタイプの接着剤は、フレキシブル
プリント配線板等で用いられており、アクリロニトリル
ブタジエンゴムを主成分とする系が多く用いられてい
る。プリント配線板関連材料として吸湿後のはんだ耐熱
性を向上させたものとしては、特開昭６０−２４３１８
０号公報に示されるアクリル系樹脂、エポキシ樹脂、ポ
リイソシアネート及び無機フィラーを含む接着剤があ
り、また特開昭６１−１３８６８０号公報に示されるア
クリル系樹脂、エポキシ樹脂、分子中にウレタン結合を
有する両末端が第１級アミン化合物及び無機フィラーを
含む接着剤がある。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】フィルムタイプの接着
剤は、アクリロニトリルブタジエンゴムを主成分とする
系が多く用いられているが、高温で長時間処理した後の
接着力の低下が大きいことや、耐電食性に劣ることなど
の欠点があった。特に、半導体関連部品の信頼性評価で
用いられるＰＣＴ（プレッシャークッカーテスト）処理
等の厳しい条件下で耐湿性試験を行った場合の劣化が大
きかった。特開昭６０−２４３１８０号公報、特開昭６
１−１３８６８０号公報に示されるものでは、ＰＣＴ処
理等の厳しい条件下での耐湿性試験を行った場合の劣化
が大きかった。
【０００７】これらプリント配線板関連材料としての接
着剤を用いて半導体チップを配線基板に実装する場合に
は、半導体チップとインターポーザと呼ばれる配線基板
の熱膨張係数の差が大きくリフロー時にクラックが発生
するために使用できなかった。また、温度サイクルテス
トやＰＣＴ処理等の厳しい条件下での耐湿性試験を行っ
た場合の劣化が大きく、使用できなかった。
【０００８】本発明は、ガラスエポキシ基板やフレキシ
ブル基板等のインターポーザと呼ばれる配線基板に熱膨
張係数の差が大きい半導体チップを実装する場合に必要
な耐熱性、耐湿性を有し、かつ難燃性を有する難燃化接
着剤、難燃化接着部材、この難燃化接着部材を備えた半
導体搭載用配線基板及びこの難燃化接着部材を用いて半
導体チップと配線基板を接着させた半導体装置を提供す
ることを課題とした。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明は、（１）エポキ
シ樹脂及びその硬化剤１００重量部に対し、（２）グリ
シジル（メタ）アクリレート２〜６重量％を含むＴｇ
（ガラス転移温度）が−１０℃以上でかつ重量平均分子
量が８０万以上であるエポキシ基含有アクリル系共重合
体１００〜３００重量部ならびに（３）硬化促進剤０．
１〜５重量部、（４）トリアジン環を含み臭素を５０重
量％以上含む臭素化合物７５〜２００重量部、（５）ア
ンチモン酸化物５〜３０重量部を含有する難燃化接着剤
であり、好ましくは、エポキシ樹脂の硬化剤がフェノー
ル樹脂である難燃化接着剤である。また本発明は、
（１）エポキシ樹脂及びその硬化剤１００重量部に対
し、（２）エポキシ樹脂と相溶性がありかつ重量平均分
子量が３万以上の高分子量樹脂５〜４０重量部、（３）
グリシジル（メタ）アクリレート２〜６重量％を含むＴ
ｇ（ガラス転移温度）が−１０℃以上でかつ重量平均分
子量が８０万以上であるエポキシ基含有アクリル系共重
合体１００〜３００重量部ならびに（４）硬化促進剤
０．１〜５重量部、（５）トリアジン環を含み臭素を５
０重量％以上含む臭素化合物７５〜２００重量部、
（６）アンチモン酸化物５〜３０重量部を含む難燃化接
着剤で、好ましくは、エポキシ樹脂の硬化剤がフェノー
ル樹脂で、エポキシ樹脂と相溶性がありかつ重量平均分
子量が３万以上の高分子量樹脂であるフェノキシ樹脂を
用いた難燃化接着剤である。また、本発明は、上記の
（５）トリアジン環を含み臭素を５０重量％以上含む臭
素化合物が、トリス（２−４−６トリブロモフェノキ
シ）Ｓトリアジンであると好ましい難燃化接着剤であ
る。本発明は、また、好ましくは、上記難燃化接着剤が
ＤＳＣ（示差走査熱量測定）を用いて測定した場合の全
硬化発熱量の１０〜４０％の発熱を終えた状態とする難
燃化接着剤である。さらに、揮発性物質等の残存溶媒量
が５重量％以下であると好ましい難燃化接着剤である。
また、接着剤硬化物を動的粘弾性測定装置で測定した貯
蔵弾性率が、２５℃で２０〜２，０００ＭＰａ、２６０
℃で３〜５０ＭＰａであると好ましい難燃化接着剤であ
る。さらに、本発明は、好ましくは、無機フィラーを接
着剤の樹脂固形分１００体積部に対して１〜２０体積部
含有する難燃化接着剤であり、無機フィラーがアルミナ
またはシリカであると好ましいものである。
【００１０】そして、本発明は、上記難燃化接着剤をフ
ィルム状に形成して得られる難燃化接着部材、基材の両
面に形成した難燃化接着部材、また、難燃化接着剤それ
自身を難燃化接着部材としたものである。基材として、
熱可塑性フィルムを用いると好ましく、その軟化点が２
６０℃以上であるとさらに好ましい。また、基材が多孔
質フィルムであると好ましい。具体的に、ガラス転移温
度が２００℃以上の特性を示すポリアミドイミド、ポリ
イミド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルスルホンや
ポリテトラフルオロエチレン、エチレンとテトラフルオ
ロエチレンのコポリマー、テトラフルオロエチレンとヘ
キサフルオロプロピレンのコポリマー、パーフルオロア
ルコキシエチレンとテトラフルオロエチレンのコポリマ
ーや液晶ポリマーを用いた接着部材であると好ましい。
これらの基材に関しては、平滑なフィルムばかりでなく
多孔質フィルムを含むものである。
【００１１】また、本発明は、配線基板の半導体チップ
搭載面に上記の難燃化接着部材を備えた半導体搭載用配
線基板である。
【００１２】さらに、本発明は、上記の難燃化接着部材
を用いて半導体チップと配線基板を接着させた半導体装
置であり、特に、半導体チップの面積が、配線基板の面
積の７０％以上でも効果的である半導体装置に関する。
【００１３】
【発明の実施の形態】図１は本発明の難燃化接着剤１と
基材２の組合せで形成される難燃化接着部材の断面図で
あり、図１（ａ）に示すような難燃化接着剤１の単層か
らなる難燃化接着部材や図１（ｂ）に示すような熱可塑
性フィルムなどの基材２の両面に難燃化接着剤１、１を
形成して得られる難燃化接着部材を示す。図２は、本発
明の一実施例を示す半導体搭載用配線基板の断面図を示
し、図２（ａ）は配線基板基材４と配線３から基本的に
構成される配線基板の半導体チップ搭載面に難燃化接着
剤１の単層からなる難燃化接着部材を備えた半導体搭載
用配線基板である。また、図２（ｂ）は配線基板基材４
と配線３から基本的に構成される配線基板の半導体チッ
プ搭載面に基材２の両面に難燃化接着剤１、１を形成し
て得られる難燃化接着部材を備えた半導体搭載用配線基
板である。図３は本発明の一実施例を示す難燃化接着部
材を備えた半導体搭載用配線基板を用いた半導体装置の
断面図である。図３（ａ）は、本発明の難燃化接着剤１
の単層からなる難燃化接着部材を配線基板の半導体チッ
プ搭載面に備えた半導体搭載用配線基板に半導体チップ
５を接着させ、ボンディングパッドと配線３のボンディ
ングパッドとを半導体チップ接続部材（ワイヤ）６で接
続し封止材７により封止し外部接続端子８（はんだボー
ル）を設けた半導体装置の断面図である。図３（ｂ）
は、（ａ）の難燃化接着部材に基材２の両面に難燃化接
着剤１、１を形成して得られる難燃化接着部材を用いた
半導体装置の断面図である。また、図３（ｃ）は、本発
明の難燃化接着剤１の単層からなる難燃化接着部材を配
線基板の半導体チップ搭載面に備えた半導体搭載用配線
基板に半導体チップ５を接着させ、半導体チップのボン
ディングパッドに配線３の一部を半導体チップ接続部材
６として接続し封止材７により半導体チップの周囲を封
止し外部接続端子８を設けた半導体装置の断面図であ
る。図３（ｄ）は、（ｃ）の難燃化接着部材に基材２の
両面に難燃化接着剤１、１を形成して得られる難燃化接
着部材を用いた半導体装置の断面図である。
【００１４】本発明は、特定のエポキシ基含有アクリル
系共重合体とエポキシ樹脂系接着剤において、室温付近
での弾性率が低いこと、難燃性を有していることを特徴
としている。エポキシ基含有アクリル系共重合体は、室
温付近での弾性率が低いため、エポキシ基含有アクリル
系共重合体の混合比を大きくすることで、半導体チップ
と配線基板の熱膨張係数の差に起因して、リフロー時の
加熱冷却過程で発生する応力を緩和する効果によりクラ
ックを抑制することができる。また、エポキシ基含有ア
クリル系共重合体はエポキシ樹脂と同様に硬化剤との反
応性に優れるため、難燃化接着剤の硬化物が化学的、物
理的に安定するためＰＣＴ処理に代表される耐湿性試験
に優れた性能を示す。また、トリアジン環を有した臭素
化合物、およびアンチモン酸化物はエポキシ基の反応に
対して化学的に安定であり、接着剤としての優れた特性
を損なうことなく難燃化できる。
【００１５】さらに、本発明では、エポキシ樹脂と高分
子量樹脂とが相溶性が良く均一になっており、エポキシ
基含有アクリル系共重合体に含まれるエポキシ基がそれ
らと部分的に反応し、未反応のエポキシ樹脂を含んで全
体が架橋してゲル化するために、それが流動性を抑制
し、エポキシ樹脂等を多く含む場合においても取扱い性
を損なうことがない。また、未反応のエポキシ樹脂がゲ
ル中に多数残存しているため、圧力がかかった場合、ゲ
ル中より未反応成分がしみだすため、全体がゲル化した
場合でも、接着性の低下が少なくなる。難燃化接着剤の
ワニスの乾燥時には、エポキシ基含有アクリル系共重合
体に含まれるエポキシ基やエポキシ樹脂がともに反応す
るが、エポキシ基含有アクリル系共重合体は分子量が大
きく、１分子鎖中にエポキシ基が多く含まれるため、反
応が若干進んだ場合でもゲル化する。通常、ＤＳＣを用
いて測定した場合の全硬化発熱量の１０〜４０％の発熱
を終えた状態、すなわちＡまたはＢステージ前半の段階
でゲル化がおこる。そのため、エポキシ樹脂等の未反応
成分を多く含んだ状態でゲル化しており、溶融粘度がゲ
ル化していない場合に比べて、大幅に増大しており、取
扱い性を損なうことがない。また圧力がかかった場合、
ゲル中より未反応成分がしみだすため、ゲル化した場合
でも、接着性の低下が少ない。さらに、難燃化接着剤が
エポキシ樹脂等の未反応成分を多く含んだ状態でフィル
ム化できるため、難燃化接着部材のライフ（有効使用期
間）が長くなるという利点がある。
【００１６】従来のエポキシ樹脂系接着剤ではＢステー
ジの後半から、Ｃステージ状態で初めてゲル化が起こ
り、ゲル化が起こった段階でのエポキシ樹脂等の未反応
成分が少ないため、流動性が低く、圧力がかかった場合
でも、ゲル中よりしみだす未反応成分が少ないため、接
着性が低下する。なお、エポキシ基含有アクリル系共重
合体に含まれるエポキシ基と低分子量のエポキシ樹脂の
エポキシ基の反応のしやすさについては明らかではない
が、少なくとも同程度の反応性を有していればよく、ア
クリル系共重合体に含まれるエポキシ基のみが選択的に
反応するものである必要はない。なおこの場合、Ａ、
Ｂ、Ｃステージは、接着剤の硬化の程度を示す。Ａステ
ージはほぼ未硬化でゲル化していない状態であり、ＤＳ
Ｃを用いて測定した場合の全硬化発熱量の０〜２０％の
発熱を終えた状態である。Ｂステージは若干硬化、ゲル
化が進んだ状態であり全硬化発熱量の２０〜６０％の発
熱を終えた状態である。Ｃステージはかなり硬化が進
み、ゲル化した状態であり、全硬化発熱量の６０〜１０
０％の発熱を終えた状態である。
【００１７】本発明では、難燃化接着剤に難燃性を付与
するためにトリアジン環を含み臭素を５０重量％以上含
む臭素化合物とアンチモン酸化物を添加するが、これら
の添加により接着剤の溶融粘度を大きくでき、さらにチ
クソトロピック性を発現できるために、上記効果をさら
に大きくすることが可能となる。
【００１８】本発明で使用するエポキシ樹脂及びその硬
化剤のエポキシ樹脂は、硬化して接着作用を呈するもの
であればよく、二官能以上で、好ましくは分子量が５０
００未満、より好ましくは３０００未満のエポキシ樹脂
を使用すると好ましい。二官能エポキシ樹脂としては、
ビスフェノールＡ型またはビスフェノールＦ型樹脂等が
例示される。ビスフェノールＡ型またはビスフェノール
Ｆ型液状樹脂は、油化シェルエポキシ株式会社から、エ
ピコート８０７、エピコート８２７、エピコート８２８
という商品名で市販されている。また、ダウケミカル日
本株式会社からは、Ｄ．Ｅ．Ｒ．３３０、Ｄ．Ｅ．Ｒ．
３３１、Ｄ．Ｅ．Ｒ．３６１という商品名で市販されて
いる。さらに、東都化成株式会社から、ＹＤ８１２５、
ＹＤＦ１７０という商品名で市販されている。
【００１９】エポキシ樹脂としては、高Ｔｇ化を目的に
多官能エポキシ樹脂を加えてもよく、多官能エポキシ樹
脂としては、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ク
レゾールノボラック型エポキシ樹脂等が例示される。フ
ェノールノボラック型エポキシ樹脂は、日本化薬株式会
社から、ＥＰＰＮ−２０１という商品名で市販されてい
る。クレゾールノボラック型エポキシ樹脂は、住友化学
工業株式会社から、ＥＳＣＮ−１９５という商品名で市
販されている。また、日本化薬株式会社から、ＥＯＣＮ
１０１２、ＥＯＣＮ１０２５、ＥＯＣＮ１０２７という
商品名で市販されている。さらに、東都化成株式会社か
ら、ＹＤＣＮ７０３、ＹＤＣＮ７０４という商品名で市
販されている。
【００２０】本発明で使用するエポキシ樹脂の硬化剤
は、エポキシ樹脂の硬化剤として通常用いられているも
のを使用でき、アミン、ポリアミド、酸無水物、ポリス
ルフィッド、三弗化硼素及びフェノール性水酸基を１分
子中に２個以上有する化合物であるビスフェノールＡ、
ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ等が挙げられる。
特に吸湿時の耐電食性に優れるためフェノール樹脂であ
るフェノールノボラック樹脂、ビスフェノールノボラッ
ク樹脂またはクレゾールノボラック樹脂等を用いるのが
好ましい。このような好ましいとした硬化剤は、大日本
インキ化学工業株式会社から、フェノライトＬＦ２８８
２、フェノライトＬＦ２８２２、フェノライトＴＤ−２
０９０、フェノライトＴＤ−２１４９、フェノライトＶ
Ｈ４１５０、フェノライトＶＨ４１７０という商品名で
市販されている。
【００２１】本発明の難燃化接着剤には、硬化剤ととも
に硬化促進剤を用いる。この硬化促進剤としては、各種
イミダゾール類を用いるのが好ましい。イミダゾールと
しては、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メ
チルイミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイ
ミダゾール、１−シアノエチル−２−フェニルイミダゾ
リウムトリメリテート等が挙げられる。イミダゾール類
は、四国化成工業株式会社から、２Ｅ４ＭＺ、２ＰＺ−
ＣＮ、２ＰＺ−ＣＮＳという商品名で市販されている。
【００２２】本発明で使用するエポキシ樹脂と相溶性が
ありかつ重量平均分子量が３万以上の高分子量樹脂とし
て、フェノキシ樹脂、高分子量エポキシ樹脂、超高分子
量エポキシ樹脂、極性の大きい官能基含有ゴム、極性の
大きい官能基含有反応性ゴムなどが挙げられる。Ｂステ
ージにおける難燃化接着剤のタック性の低減や硬化時の
可撓性を向上させるため重量平均分子量が３万以上とさ
れる。前記極性の大きい官能基含有反応性ゴムは、アク
リルゴムにカルボキシル基のような極性が大きい官能基
を付加したゴムが挙げられる。ここで、エポキシ樹脂と
相溶性があるとは、硬化後にエポキシ樹脂と分離して二
つ以上の相に分かれることなく、均質混和物を形成する
性質を言う。エポキシ樹脂と相溶性がありかつ重量平均
分子量が３万以上の高分子量樹脂の配合量は、エポキシ
樹脂を主成分とする相（以下エポキシ樹脂相という）の
可撓性の不足、タック性の低減やクラック等による絶縁
性の低下を防止するため５重量部以上、エポキシ樹脂相
のＴｇの低下を防止するため４０重量部以下とされる。
フェノキシ樹脂は、東都化成株式会社から、フェノトー
トＹＰ−４０、フェノトートＹＰ−５０という商品名で
市販されている。また、フェノキシアソシエート社か
ら、ＰＫＨＣ、ＰＫＨＨ、ＰＫＨＪいう商品名で市販さ
れている。高分子量エポキシ樹脂は、分子量が３万〜８
万の高分子量エポキシ樹脂、さらには、分子量が８万を
超える超高分子量エポキシ樹脂（特公平７−５９６１７
号、特公平７−５９６１８号、特公平７−５９６１９
号、特公平７−５９６２０号、特公平７−６４９１１
号、特公平７−６８３２７号公報参照）があり、何れも
日立化成工業株式会社で製造している。極性の大きい官
能基含有反応性ゴムとして、カルボキシル基含有アクリ
ルゴムは、帝国化学産業株式会社から、ＨＴＲ−８６０
Ｐという商品名で市販されている。
【００２３】グリシジル（メタ）アクリレート２〜６重
量％を含むＴｇが−１０℃以上でかつ重量平均分子量が
８０万以上であるエポキシ基含有アクリル系共重合体
は、帝国化学産業株式会社から市販されている商品名Ｈ
ＴＲ−８６０Ｐ−３を使用することができる。官能基モ
ノマーが、カルボン酸タイプのアクリル酸や、水酸基タ
イプのヒドロキシメチル（メタ）アクリレートを用いる
と、架橋反応が進行しやすく、ワニス状態でのゲル化、
Ｂステージ状態での硬化度の上昇による接着力の低下等
の問題があるため好ましくない。また、官能基モノマー
として用いるグリシジルアクリレートまたはグリシジル
メタアクリレートの量は、２〜６重量％の共重合体比と
する。接着力を得るため、２重量％以上とし、ゲル化を
防止するために６重量％以下とされる。残部はエチルア
クリレート、エチルメタアクリレート、ブチルアクリレ
ート、ブチルメタアクリレートを各々単独で用いてもよ
いし、２種以上を併用しても良く、混合比率は、共重合
体のＴｇを考慮して決定する。Ｔｇが−１０℃未満であ
るとＢステージ状態での難燃化接着剤のタック性が大き
くなり取扱性が悪化するので、−１０℃以上とされる。
好ましくは−１０〜３０℃である。重合方法はパール重
合、溶液重合等が挙げられ、これらにより得ることがで
きる。エポキシ基含有アクリル系共重合体の重量平均分
子量は、８０万以上とされ、この範囲では、シート状、
フィルム状での強度や可撓性の低下やタック性の増大が
少ないからである。また、分子量が大きくなるにつれフ
ロー性が小さく配線の回路充填性が低下してくるので、
エポキシ基含有アクリル系共重合体の重量平均分子量
は、２００万以下であることが好ましい。上記エポキシ
基含有アクリル系共重合体の配合量は、弾性率低減や成
形時のフロー性抑制のため１００重量部以上とされ、エ
ポキシ基含有アクリル系共重合体の配合量が増えると、
ゴム成分の相が多くなり、エポキシ樹脂相が少なくなる
ため、高温での取扱い性の低下が起こるため、３００重
量部以下とされる。
【００２４】トリアジン環を含み臭素を５０重量％以上
含む臭素化合物としては、トリス（２−４−６トリブロ
モフェノキシ）Ｓトリアジンを用いることができる。こ
のトリス（２−４−６トリブロモフェノキシ）Ｓトリア
ジンは、６５重量％の臭素を含む臭素化合物である。ト
リス（２−４−６トリブロモフェノキシ）Ｓトリアジン
は、第一工業製薬株式会社からピロガードＳＲ−２４５
という名前で市販されている。上記臭素化合物の配合量
は、難燃性を発現させるために７５重量部以上とされ、
添加による弾性率上昇抑制のため２００重量部以下とす
る。
【００２５】アンチモン酸化物としては、三酸化二アン
チモン、五酸化二アンチモンを用いることができる。三
酸化二アンチモンは、日本精鉱株式会社からＰＡＴＯＸ
−Ｕ、ＰＡＴＯＸ−ＨＳという商品名で市販されてい
る。
【００２６】本発明の難燃化接着剤には、異種材料間の
界面結合をよくするために、カップリング剤を配合する
こともできる。カップリング剤としては、シランカップ
リング剤が好ましい。シランカップリング剤としては、
γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−メ
ルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロ
ピルトリエトキシシラン、γ−ウレイドプロピルトリエ
トキシシラン、Ｎ−β−アミノエチル−γ−アミノプロ
ピルトリメトキシシラン等が挙げられる。前記したシラ
ンカップリング剤は、γ−グリシドキシプロピルトリメ
トキシシランがＮＵＣ Ａ−１８７、γ−メルカプトプ
ロピルトリメトキシシランがＮＵＣ Ａ−１８９、γ−
アミノプロピルトリエトキシシランがＮＵＣ Ａ−１１
００、γ−ウレイドプロピルトリエトキシシランがＮＵ
Ｃ Ａ−１１６０、Ｎ−β−アミノエチル−γ−アミノ
プロピルトリメトキシシランがＮＵＣ Ａ−１１２０と
いう商品名で、いずれも日本ユニカ−株式会社から市販
されている。カップリング剤の配合量は、添加による効
果や耐熱性およびコストから、接着剤の樹脂固形分１０
０重量部に対し０．１〜１０重量部を添加するのが好ま
しい。
【００２７】さらに、イオン性不純物を吸着して、吸湿
時の絶縁信頼性をよくするために、イオン捕捉剤を配合
することができる。イオン捕捉剤の配合量は、添加によ
る効果や耐熱性、コストより、接着剤の樹脂固形分１０
０重量部に対し１〜１０重量部が好ましい。イオン捕捉
剤としては、銅がイオン化して溶け出すのを防止するた
め銅害防止剤として知られる化合物、例えば、トリアジ
ンチオール化合物、ビスフェノール系還元剤を配合する
こともできる。ビスフェノール系還元剤としては、２，
２’−メチレン−ビス−（４−メチル−６−第３−ブチ
ルフェノール）、４，４’−チオ−ビス−（３−メチル
−６−第３−ブチルフェノール）等が挙げられる。ま
た、無機イオン吸着剤を配合することもできる。無機イ
オン吸着剤としては、ジルコニウム系化合物、アンチモ
ン・ビスマス系化合物、マグネシウム・アルミニウム系化
合物等が挙げられる。トリアジンチオール化合物を成分
とする銅害防止剤は、三協製薬株式会社から、ジスネッ
トＤＢという商品名で市販されている。ビスフェノール
系還元剤を成分とする銅害防止剤は、吉富製薬株式会社
から、ヨシノックスＢＢという商品名で市販されてい
る。また、無機イオン吸着剤は、東亜合成からＩＸＥと
いう商品名で各種市販されている。
【００２８】さらに、難燃化接着剤の取扱い性の向上、
熱伝導性の向上、溶融粘度の調整、チクソトロピック性
の付与などを目的として、無機フィラーを配合すること
ができる。無機フィラーとしては、水酸化アルミニウ
ム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭酸マグネ
シウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウム、酸化
カルシウム、酸化マグネシウム、アルミナ、窒化アルミ
ニウム、ほう酸アルミウイスカ、窒化ホウ素、結晶性シ
リカ、非晶性シリカなどが挙げられる。熱伝導性向上の
ためには、アルミナ、窒化アルミニウム、窒化ホウ素、
結晶性シリカ、非晶性シリカ等が好ましい。溶融粘度の
調整やチクソトロピック性の付与の目的には、水酸化ア
ルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム、炭
酸マグネシウム、ケイ酸カルシウム、ケイ酸マグネシウ
ム、酸化カルシウム、酸化マグネシウム、アルミナ、結
晶性シリカ、非晶性シリカ等が好ましい。上記無機フィ
ラー配合量は、接着剤の樹脂固形分１００体積部に対し
て１〜２０体積部が好ましい。配合の効果の点から配合
量が１体積部以上、配合量が多くなると、難燃化接着剤
の貯蔵弾性率の上昇、接着性の低下、ボイド残存による
電気特性の低下等の問題を生じるので２０体積部以下が
好ましい。
【００２９】本発明の難燃化接着部材は、難燃化接着剤
のみで形成することができる。フィルム状の難燃化接着
剤のみからなる難燃化接着部材の厚みは、２５〜２５０
μｍが好ましいが、これに制限するものではない。２５
μｍよりも薄いと応力緩和効果に乏しく、厚いと経済的
でなくなる。また、複数の難燃化接着部材を貼合わせる
ことにより、所望の膜厚の難燃化接着部材を得ることも
できる。この場合には、難燃化接着部材同士の剥離が発
生しないような貼合わせ条件が必要である。
【００３０】本発明の難燃化接着部材は、基材の両面に
難燃化接着剤を形成したものであってもよく、基材の厚
みは、５〜２００μｍの範囲内であることが好ましい
が、制限するものではない。基材の両面に形成される難
燃化接着剤の厚みは、各々１０〜２００μｍの範囲がよ
り好ましい。５μｍ未満の薄さでは接着性や応力緩和効
果に乏しく、２００μｍを超える厚さでは経済的でなく
なるが、制限するものではない。基材としては、熱可塑
性フィルムが、コストや熱的安定性に優れているため好
ましい。さらに、軟化点が２６０℃以上の熱可塑性フィ
ルムまたは液晶ポリマを用いた熱可塑性フィルムが好ま
しく、ポリアミドイミド、ポリイミド、ポリエーテルイ
ミド、ポリエーテルスルホン、全芳香族ポリエステル、
ポリテトラフルオロエチレン、エチレンとテトラフルオ
ロエチレンのコポリマー（ＥＴＦＥ）、テトラフルオロ
エチレンとヘキサフルオロプロピレンのコポリマー（Ｆ
ＥＰ）、パーフルオロアルコキシエチレンとテトラフル
オロエチレンのコポリマー（ＰＦＡ）などが好適に用い
られる。また、基材は、難燃化接着部材の弾性率低減の
ために多孔質フィルムを用いることもできる。軟化点が
２６０℃未満の熱可塑性フィルムを基材に用いた場合
は、はんだリフロー時などの高温時に基材が変形し難燃
化接着剤との剥離を起こす場合がある。これらの中で
も、熱可塑性フィルムが、ポリアミドイミド、ポリイミ
ド、ポリエーテルイミド、ポリエーテルスルホンが、軟
化点が高く好ましい。また、ポリテトラフルオロエチレ
ン、エチレンとテトラフルオロエチレンのコポリマー、
テトラフルオロエチレンとヘキサフルオロプロピレンの
コポリマー、パーフルオロアルコキシビニルエーテルと
テトラフルオロエチレンのコポリマーのいずれかである
と、誘電率が低く電気的な特性に優れ、吸水率も低く吸
湿耐熱性に優れるため好ましい。さらに、基材が液晶ポ
リマーであると、フッ素系フィルムと同様に誘電率が低
く電気的な特性に優れ、吸水率も低く吸湿耐熱性に優れ
るため好ましい。
【００３１】本発明で用いる基材の例として、ポリイミ
ドフィルムは、東レ、デュポン株式会社からカプトンと
いう商品名で、鐘淵化学工業株式会社からアピカルとい
う商品名で市販されている。ポリエチレンテレフタレー
トフィルムは、東レ、デュポン株式会社からルミラーと
いう商品名で、帝人株式会社からピューレックスという
商品名で市販されている。ポリテトラフルオロエチレン
フィルムは、三井・デュポンフロロケミカル株式会社か
らテフロンという商品名で、ダイキン工業株式会社から
ポリフロンという商品名で市販されている。エチレンと
テトラフルオロエチレンのコポリマーフィルムは、旭硝
子株式会社からアフロンＣＯＰという商品名で、ダイキ
ン工業株式会社からネオフロンＥＴＦＥという商品名で
市販されている。テトラフルオロエチレンとヘキサフル
オロプロピレンのコポリマーフィルムは、三井・デュポ
ンフロロケミカル株式会社からテフロンＦＥＰという商
品名で、ダイキン工業株式会社からネオフロンＦＥＰと
いう商品名で市販されている。パーフルオロアルコキシ
ビニルエーテルとテトラフルオロエチレンのコポリマー
フィルムは、三井・デュポンフロロケミカル株式会社か
らテフロンＰＦＡという商品名で、ダイキン工業株式会
社からネオフロンＰＦＡという商品名で市販されてい
る。液晶ポリマフィルムは、株式会社クラレからベクト
ラという商品名で市販されている。さらに、多孔質ポリ
テトラフルオロエチレンフィルムは、住友電気工業株式
会社からポアフロンという商品名で市販されている。ジ
ャパンゴアテックス株式会社からゴアテックスという商
品名で市販されている。
【００３２】難燃化接着剤をワニス化する際の溶剤は、
比較的低沸点の、メチルエチルケトン、アセトン、メチ
ルイソブチルケトン、２−エトキシエタノール、トルエ
ン、ブチルセルソルブ、メタノール、エタノール、２−
メトキシエタノールなどを用いるのが好ましい。また、
塗膜性を向上するなどの目的で、高沸点溶剤を加えても
良い。高沸点溶剤としては、ジメチルアセトアミド、ジ
メチルホルムアミド、メチルピロリドン、シクロヘキサ
ノンなどが挙げられる。ワニスの製造は、無機フィラー
の分散を考慮した場合には、らいかい機、３本ロール及
びビーズミル等により、またこれらを組み合わせて行な
うことができる。フィラーと低分子量物をあらかじめ混
合した後、高分子量物を配合することにより、混合に要
する時間を短縮することも可能となる。また、ワニスと
した後、真空脱気によりワニス中の気泡を除去すること
が好ましい。
【００３３】この難燃化接着剤のワニスをキャリアフィ
ルム上に塗布、加熱し溶剤を除去することにより難燃化
接着部材をキャリアフィルム上に形成することができ
る。キャリアフィルムとしては、ポリテトラフルオロエ
チレンフィルム、ポリエチレンテレフタレートフィル
ム、離型処理したポリエチレンテレフタレートフィル
ム、ポリエチレンフィルム、ポリプロピレンフィルム、
ポリメチルペンテンフィルム、ポリイミドフィルムなど
の熱可塑性フィルムが使用できる。また、基材の両面に
難燃化接着剤層を有する難燃化接着部材は、基材のそれ
ぞれの面に難燃化接着剤を塗布、加熱して溶剤を除去す
ることによって得られる。また、キャリアフィルム上に
形成した難燃化接着剤層を基材の両面に張り合わせるこ
とによって得ることができる。両面に難燃化接着剤を形
成する場合は、片面と他面の接着剤の厚みが異なってい
ても良い。一方の被着体に回路等の凹凸があり、他方は
比較的平滑な場合、難燃化接着部材の両面に形成する難
燃化接着剤の一方は、回路等に凹凸を埋めるのに十分な
凹凸以上の厚みで、他方の被着体は、前者の厚みより薄
く、接着できる程度の厚みとすることもできる。
【００３４】本発明による難燃化接着部材の接着剤層
は、ＤＳＣ（示差走査熱量測定）を用いて測定した全硬
化発熱量の１０〜４０％の発熱を終えた状態とすること
が好ましい。溶剤を除去する際に加熱するが、この時、
難燃化接着剤の組成物の硬化反応が進行しゲル化してく
る。その際の硬化状態が接着剤の流動性に影響し、接着
性や取扱い性を適正化する。ＤＳＣ（示差走査熱量測
定）は、測定温度範囲内で、発熱、吸熱の無い標準試料
との温度差をたえず打ち消すように熱量を供給または除
去するゼロ位法を測定原理とするものであり、測定装置
が市販されておりそれを用いて測定できる。難燃化接着
剤の樹脂組成物の反応は、発熱反応であり、一定の昇温
速度で試料を昇温していくと、試料が反応し熱量が発生
する。その発熱量をチャートに出力し、ベースラインを
基準として発熱曲線とベースラインで囲まれた面積を求
め、これを発熱量とする。室温から３００℃まで５〜１
０℃／分の昇温速度で測定し、上記した発熱量を求め
る。これらは、全自動で行なうものもあり、それを使用
すると容易に行なうことができる。つぎに、上記基材に
塗布し、乾燥して得た難燃化接着剤の発熱量は、つぎの
ようにして求める。まず、２５℃で真空乾燥器を用いて
溶剤を乾燥させた未硬化試料の全発熱量を測定し、これ
をＡ（Ｊ／ｇ）とする。つぎに、塗工、乾燥した試料の
発熱量を測定し、これをＢとする。試料の硬化度Ｃ
（％）（加熱、乾燥により発熱を終えた状態）は、つぎ
の数１で与えられる。
【００３５】
【数１】Ｃ（％）＝（Ａ−Ｂ）×１００／Ａ
【００３６】本発明の難燃化接着剤の硬化物を動的粘弾
性測定装置で測定した貯蔵弾性率は、２５℃で２０〜
２，０００ＭＰａで、２６０℃で３〜５０ＭＰａという
低弾性率とすることが好ましい。貯蔵弾性率の測定は、
難燃性接着剤の硬化物に引張り荷重をかけて、周波数１
０Ｈｚ、昇温速度５〜１０℃／分で−５０℃から３００
℃まで測定する温度依存性測定モードで行った。２５℃
での貯蔵弾性率が２，０００ＭＰａを超えるものでは、
半導体チップと配線基板であるインターポーザとの熱膨
張係数の差によってリフロー時に発生する応力を緩和さ
せる効果が小さくなるためクラックを発生させてしま
う。一方、貯蔵弾性率が２０ＭＰａ未満では、接着剤の
取扱性が悪くなる。また、２６０℃で３〜５０ＭＰａと
することが好ましく、３ＭＰａ未満でははんだ温度にお
ける耐熱性に劣り、５０ＭＰａを超えるものは２５℃に
おける貯蔵弾性率が２，０００ＭＰａを超えさせてしま
うため望ましくない。
【００３７】本発明の半導体搭載用配線基板に用いる配
線基板としては、セラミック基板や有機基板など基板材
質に限定されることなく用いることができる。セラミッ
ク基板としては、アルミナ基板、窒化アルミ基板などを
用いることができる。有機基板としては、ガラスクロス
にエポキシ樹脂を含浸させたＦＲ−４基板、ビスマレイ
ミド樹脂を含浸させたＢＴ基板、さらにはポリイミドフ
ィルムを基材として用いたポリイミドフィルム基板など
を用いることができる。配線の形状としては、片面配
線、両面配線、多層配線いずれの構造でもよく、必要に
応じて電気的に接続された貫通孔、非貫通孔を設けても
よい。さらに、配線が半導体装置の外部表面に現われる
場合には、保護樹脂層を設けることが好ましい。難燃化
接着部材を配線基板へ貼り付け難燃化接着部材を備えた
半導体搭載用配線基板とするには、難燃化接着部材を所
定の形状に切断し、その切断された難燃化接着部材を配
線基板の所望の位置に熱圧着する方法が一般的ではある
が、これに限定するものではない（図２参照）。
【００３８】本発明の半導体装置の構造としては、半導
体チップの電極と配線基板とがワイヤボンディングで接
続されている構造、半導体チップの電極と配線基板とが
テープオートメーテッドボンディング（ＴＡＢ）のイン
ナーリードボンディングで接続されている構造等がある
がこれらに限定されるものではない（図３参照）。半導
体チップと配線基板の間に発生する熱応力は、半導体チ
ップと配線基板の面積差が小さい場合に著しいが、本発
明による半導体装置は低弾性率の難燃化接着部材を用い
ることによりその熱応力を緩和して信頼性を確保するも
のである。さらに、その難燃化接着部材が難燃化されて
いるため、半導体装置としての難燃性を有するものであ
る。これらの効果は、半導体チップの面積が、配線基板
の面積の７０％以上である場合に非常に有効に現われる
ものである。また、このように半導体チップと配線基板
の面積差が小さい半導体装置においては、外部接続端子
はエリア状に設けられる場合が多い。
【００３９】本発明の難燃化接着部材を用いて半導体チ
ップと配線板を接着させた半導体装置は、耐リフロー
性、温度サイクルテスト、難燃性、耐湿性（耐ＰＣＴ
性）等に優れる。以下実施例により本発明をさらに具体
的に説明する。
【００４０】
【実施例】（接着剤の組成物ワニス１）エポキシ樹脂と
してビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量１
９０、油化シェルエポキシ株式会社製のエピコート８２
８を使用）４５重量部、クレゾールノボラック型エポキ
シ樹脂（エポキシ当量２２０、住友化学工業株式会社製
のＥＳＣＮ００１を使用）１５重量部、エポキシ樹脂の
硬化剤としてフェノールノボラック樹脂（大日本インキ
化学工業株式会社製のプライオーフェンＬＦ２８８２を
使用）４０重量部、エポキシ樹脂と相溶性がありかつ重
量平均分子量が３万以上の高分子量樹脂としてフェノキ
シ樹脂（分子量５万、東都化成株式会社製のフェノトー
トＹＰ−５０を使用）１５重量部、エポキシ基含有アク
リル系共重合体としてエポキシ基含有アクリルゴム（分
子量１００万、帝国化学産業株式会社製のＨＴＲ−８６
０Ｐ−３を使用）１２０重量部、硬化促進剤として１−
シアノエチル−２−フェニルイミダゾール（キュアゾー
ル２ＰＺ−ＣＮを使用）０．５重量部、シランカップリ
ング剤としてγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシ
ラン（日本ユニカー株式会社製のＮＵＣ Ａ−１８７を
使用）０．７重量部、トリアジン環を含み臭素を５０重
量％以上含む臭素化合物としてトリス（２−４−６トリ
ブロモフェノキシ）Ｓトリアジン（第一工業製薬株式会
社製のピロガードＳＲ−２４５を使用）７５重量部、ア
ンチモン酸化物として三酸化二アンチモン（ＰＡＴＯＸ
−Ｕを使用）２１重量部からなる難燃化接着剤の成分
に、メチルエチルケトンを加えて撹拌混合し、さらにビ
ーズミルを用いて混練し、真空脱気し接着剤の組成物ワ
ニス１を得た。この接着剤の組成物ワニス１を硬化させ
た硬化物の貯蔵弾性率を動的粘弾性測定装置（ＤＶＥ−
Ｖ４、レオロジ社製商品名）を用いて測定（サンプルサ
イズ 長さ２０ｍｍ、幅４ｍｍ、膜厚８０μｍ、昇温速
度５℃／分、引張りモード 自動静荷重）した結果、２
５℃で８００ＭＰａ、２６０℃で３ＭＰａであった。
【００４１】（接着剤の組成物ワニス２）接着剤の組成
物ワニス１で用いたフェノキシ樹脂を、カルボキシル基
含有アクリロニトリルブタジエンゴム（分子量４０万、
日本合成ゴム株式会社製のＰＮＲ−１を使用）に変更し
たこと以外は接着剤の組成物ワニス１と同様にしてワニ
スを作製した。この接着剤の硬化物の貯蔵弾性率を動的
粘弾性測定装置を用いて測定した結果、２５℃で７００
ＭＰａ、２６０℃で３ＭＰａであった。
【００４２】（接着剤の組成物ワニス３）エポキシ樹脂
としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量
１７５、東都化成株式会社製のＹＤ−８１２５を使用）
３０重量部、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エ
ポキシ当量２２０、東都化成株式会社製のＹＤＣＮ−７
０２を使用）３０重量部、エポキシ樹脂の硬化剤として
フェノールノボラック樹脂（大日本インキ化学工業株式
会社製のプライオーフェンＬＦ２８８２を使用）４０重
量部、エポキシ基含有アクリル系共重合体としてエポキ
シ基含有アクリルゴム（分子量１００万、帝国化学産業
株式会社製のＨＴＲ−８６０Ｐ−３を使用）１５０重量
部、硬化促進剤として１−シアノエチル−２−フェニル
イミダゾール（キュアゾール２ＰＺ−ＣＮを使用）０．
５重量部、シランカップリング剤としてγ−メルカプト
プロピルトリメトキシシラン（日本ユニカー株式会社製
のＮＵＣ Ａ−１８９を使用）０．７重量部、トリアジ
ン環を含み臭素を５０重量％以上含む臭素化合物として
トリス（２−４−６トリブロモフェノキシ）Ｓトリアジ
ン（第一工業製薬株式会社製のピロガードＳＲ−２４５
を使用）７５重量部、アンチモン酸化物として三酸化二
アンチモン（ＰＡＴＯＸ−ＨＳを使用）２１重量部、無
機フィラーとしてシリカ（電気化学工業株式会社製のＦ
Ｂ−３０１）５０重量部（１０体積％）からなる組成物
に、メチルエチルケトンを加えて撹拌混合し、さらにビ
ーズミルを用いて混練し、真空脱気した。この難燃化接
着剤の硬化物の貯蔵弾性率を動的粘弾性測定装置を用い
て測定した結果、２５℃で１０００ＭＰａ、２６０℃で
４ＭＰａであった。
【００４３】（接着剤の組成物ワニス４）難燃化接着剤
の組成物ワニス１からトリス（２−４−６トリブロモフ
ェノキシ）Ｓトリアジンと三酸化二アンチモンを除いた
組成物に、メチルエチルケトンを加えて撹拌混合し、真
空脱気した。この接着剤の硬化物の貯蔵弾性率を動的粘
弾性測定装置を用いて測定した結果、２５℃で３６０Ｍ
Ｐａ、２６０℃で４ＭＰａであった。
【００４４】（接着剤の組成物ワニス５）接着剤の組成
物ワニス３のトリス（２−４−６トリブロモフェノキ
シ）Ｓトリアジンの量を７５重量部から２５０重量部に
したこと以外は接着剤の組成物ワニス１と同様にしてワ
ニスを作製した。この接着剤の硬化物の貯蔵弾性率を動
的粘弾性測定装置を用いて測定した結果、２５℃で３０
００ＭＰａ、２６０℃で３ＭＰａであった。
【００４５】（実施例１）接着剤の組成物ワニス１を、
キャリアフィルムとして厚さ７５μｍの離型処理したポ
リエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、１４０
℃で５分間加熱乾燥して、膜厚が１２０μｍのＢステー
ジ状態の塗膜を形成し、キャリアフィルムを備えた単層
フィルム状の難燃化接着部材を作製した。なおこの状態
での難燃化接着剤の硬化度は、ＤＳＣ（デュポン社製９
１２型ＤＳＣ）を用いて測定（昇温速度、１０℃／分）
した結果、全硬化発熱量の１５％の発熱を終えた状態で
あった。また、残存溶媒量は、１．５重量％であった。
残存溶媒量は、難燃化接着剤を１７０℃で３０分間加熱
した際の加熱前後の重量を測定することにより求めた。
【００４６】（実施例２）接着剤の組成物ワニス１を接
着剤の組成物ワニス２とした以外は実施例１と同様にし
て、キャリアフィルムを備えた単層フィルム状の難燃化
接着部材を作製した。なおこの状態での難燃化接着剤の
硬化度は、ＤＳＣ（デュポン社製９１２型ＤＳＣ）を用
いて測定（昇温速度、１０℃／分）した結果、全硬化発
熱量の２０％の発熱を終えた状態であった。また、残存
溶媒量は、１．５重量％であった。
【００４７】（実施例３）接着剤の組成物ワニス１を接
着剤の組成物ワニス３とした以外は実施例１と同様にし
て、キャリアフィルムを備えた単層フィルム状の難燃化
接着部材を作製した。なおこの状態での難燃化接着剤の
硬化度は、ＤＳＣ（デュポン社製９１２型ＤＳＣ）を用
いて測定（昇温速度、１０℃／分）した結果、全硬化発
熱量の１５％の発熱を終えた状態であった。また、残存
溶媒量は、１．５重量％であった。
【００４８】（実施例４）接着剤の組成物ワニス３を、
基材として厚さ２５μｍのポリイミドフィルム（宇部興
産製のユーピレックスＳＧＡ−２５を使用）上に塗布
し、１２０℃で５分間加熱乾燥して、膜厚が５０μｍの
Ｂステージ状態の塗膜を形成し、さらに接着剤層を形成
した反対面に同じワニスを塗布し、１４０℃で５分間加
熱乾燥して、膜厚が７５μｍのＢステージ状態の塗膜を
形成し、ポリイミドフィルムの両面に接着剤層を備えた
難燃化接着部材を作製した。なおこの状態での難燃化接
着剤の硬化度は、ＤＳＣ（デュポン社製９１２型ＤＳ
Ｃ）を用いて測定（昇温速度、１０℃／分）した結果、
５０μｍの層で全硬化発熱量の２５％、７５μｍの層で
全硬化発熱量の１５％の発熱を終えた状態であった。ま
た、残存溶媒量は、５０μｍの層は、１．２重量％であ
り、７５μｍの層は１．５重量％であった。
【００４９】（実施例５）接着剤の組成物ワニス３を、
キャリアフィルムとして厚さ７５μｍの離型処理したポ
リエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、１４０
℃で５分間加熱乾燥して、膜厚が７５μｍのＢステージ
状態の塗膜を形成し、キャリアフィルムを備えた単層フ
ィルム状の難燃化接着部材を作製した。この単層フィル
ムを、厚さ２５μｍのポリイミドフィルム（宇部興産製
のユーピレックスＳＧＡ−２５を使用）の両面に温度１
１０℃、圧力３ＭＰａ、速度０．２ｍ／分の条件でホッ
トロールラミネーターを用いて貼り付け、ポリイミドフ
ィルムの両面に難燃化接着剤層を備えた難燃化接着部材
を作製した。なおこの状態での接着剤の硬化度は、ＤＳ
Ｃ（デュポン社製９１２型ＤＳＣ）を用いて測定（昇温
速度、１０℃／分）した結果、両面の接着剤層ともに全
硬化発熱量の１５％の発熱を終えた状態であった。ま
た、両面の接着剤層ともに残存溶媒量は、１．５重量％
であった。
【００５０】（実施例６）基材のポリイミドフィルムを
厚さ２５μｍの液晶ポリマフィルム（株式会社クラレ製
のベクトラＬＣＰ−Ａを使用）にしたこと以外は実施例
５と同様にして液晶ポリマフィルムの両面に難燃化接着
剤層を備えた難燃化接着部材を作製した。なおこの状態
での難燃化接着剤の硬化度は、ＤＳＣ（デュポン社製９
１２型ＤＳＣ）を用いて測定（昇温速度、１０℃／分）
した結果、両面の難燃化接着剤層ともに全硬化発熱量の
１５％の発熱を終えた状態であった。また、残存溶媒量
は、１．５重量％であった。
【００５１】（実施例７）基材のポリイミドフィルムを
厚さ２５μｍのテトラフルオロエチレンとヘキサフルオ
ロプロピレンのコポリマーフィルム（三井・デュポンフ
ロロケミカル株式会社製のテフロンＦＥＰを使用）にし
たこと以外は実施例５と同様にしてテトラフルオロエチ
レンとヘキサフルオロプロピレンのコポリマーフィルム
両面に難燃化接着剤層を備えた難燃化接着部材を作製し
た。テトラフルオロエチレンとヘキサフルオロプロピレ
ンのコポリマーフィルムについては、濡れ性を向上し接
着性を上げるのためにその両面を化学処理（株式会社潤
工社製テトラエッチを使用）したものを用いた。なおこ
の状態での難燃化接着剤の硬化度は、ＤＳＣ（デュポン
社製９１２型ＤＳＣ）を用いて測定（昇温速度、１０℃
／分）した結果、両面の難燃化接着剤層ともに全硬化発
熱量の１５％の発熱を終えた状態であった。また、両面
の難燃化接着剤層ともに残存溶媒量は、１．５重量％で
あった。
【００５２】（実施例８）接着剤の組成物ワニス３を、
キャリアフィルムとして厚さ７５μｍの離型処理したポ
リエチレンテレフタレートフィルム上に塗布し、１４０
℃で５分間加熱乾燥して、膜厚が２５μｍのＢステージ
状態の塗膜を形成し、キャリアフィルムを備えた単層フ
ィルム状の難燃化接着部材を作製した。この単層フィル
ムを、基材として厚さ１００μｍの多孔質ポリテトラフ
ルオロエチレンフィルム（住友電気工業株式会社製のポ
アフロンＷＰ−１００−１００を使用）の両面に温度１
１０℃、圧力３ＭＰａ、速度０．２ｍ／分の条件でホッ
トロールラミネーターを用いて貼り付け、多孔質ポリテ
トラフルオロエチレンフィルムの両面に難燃化接着剤層
を備えた難燃化接着部材を作製した。なおこの状態での
接着剤の硬化度は、ＤＳＣ（デュポン社製９１２型ＤＳ
Ｃ）を用いて測定（昇温速度、１０℃／分）した結果、
両面の難燃化接着剤層ともに全硬化発熱量の１５％の発
熱を終えた状態であった。また、両面の難燃化接着剤層
ともに残存溶媒量は、１．５重量％であった。
【００５３】（比較例１）接着剤の組成物ワニス１を接
着剤の組成物ワニス４とした以外は実施例１と同様にし
て、キャリアフィルムを備えた単層フィルム状の接着部
材を作製した。なおこの状態での接着剤の硬化度は、Ｄ
ＳＣ（デュポン社製９１２型ＤＳＣ）を用いて測定（昇
温速度、１０℃／分）した結果、全硬化発熱量の１５％
の発熱を終えた状態であった。また、残存溶媒量は、
１．５重量％であった。
【００５４】（比較例２）接着剤の組成物ワニス１を接
着剤の組成物ワニス５とした以外は実施例１と同様にし
て、キャリアフィルムを備えた単層フィルム状の難燃化
接着部材を作製した。なおこの状態での難燃化接着剤の
硬化度は、ＤＳＣ（デュポン社製９１２型ＤＳＣ）を用
いて測定（昇温速度、１０℃／分）した結果、全硬化発
熱量の１５％の発熱を終えた状態であった。また、残存
溶媒量は、１．０重量％であった。
【００５５】（参考例１）乾燥条件を１４０℃で５分か
ら１６０℃で１０分とした以外は実施例１と同様にし
て、キャリアフィルムを備えた単層フィルム状の難燃化
接着部材を作製した。 なおこの状態での接着剤の硬化
度は、ＤＳＣ（デュポン社製９１２型ＤＳＣ）を用いて
測定（昇温速度、１０℃／分）した結果、全硬化発熱量
の５０％の発熱を終えた状態であった。また、残存溶媒
量は、０．８重量％であった。
【００５６】得られた接着部材を用いて図３（ｃ）また
は（ｄ）に示すような半導体チップと厚み２５μｍのポ
リイミドフィルムを配線基板基材に用いた配線基板を接
着部材で貼り合せた半導体装置サンプル（片面にはんだ
ボールを形成）を作製し、耐熱性、難燃性、耐湿性を調
べた。耐熱性の評価方法には、耐リフロークラック性と
温度サイクル試験を適用した。耐リフロークラック性の
評価は、サンプル表面の最高温度が２４０℃でこの温度
を２０秒間保持するように温度設定したＩＲリフロー炉
にサンプルを通し、室温で放置することにより冷却する
処理を２回繰り返したサンプル中のクラックの観察で行
った。クラックの発生していないものを○とし、発生し
ていたものを×とした。温度サイクル試験は、サンプル
を−５５℃雰囲気に３０分間放置し、その後１２５℃の
雰囲気に３０分間放置する工程を１サイクルとして測定
し、５００サイクルまでに破壊が生じたものを×とし、
５００サイクルを超えても破壊が生じなかったものを○
で示した。また、難燃性は、難燃化接着部材のみを用い
て、ＵＬ９４垂直燃焼試験に準じて行い、分類が９４Ｖ
ＴＭ−０または９４ＶＴＭ−１のものを○、それ以外を
×とした。また、耐湿性評価は、プレッシャークッカー
テスター中で９６時間処理（１２１℃、２気圧、ＰＣＴ
処理）後接着部材の接着剤の剥離及び変色を観察するこ
とにより行った。接着部材の接着剤の剥離及び変色の認
められなかったものを○とし、剥離のあったもの又は変
色のあったものを×とした。その結果を表１に示した。
【００５７】
【表１】 評価項目 実施例 比較例 参考例 １ ２ ３ ４ ５ ６ ７ ８ １ ２ １ 耐熱性 耐リフロークラック ○ ○ ○ ○ ○ ○ ○ ○ ○ × × 耐温度サイクル ○ ○ ○ ○ ○ ○ ○ ○ ○ × × 難燃性 ○ ○ ○ ○ ○ ○ ○ ○ × ○ ○ 耐湿性 ○ ○ ○ ○ ○ ○ ○ ○ ○ ○ ×
【００５８】実施例１、２及は、何れも、エポキシ樹脂
及びその硬化剤、エポキシ樹脂と相溶性の高分子量樹
脂、エポキシ基含有アクリル系共重合体、硬化促進剤、
臭素化合物、アンチモン酸化物をともに含む難燃化接着
剤を用いた難燃化接着部材であり、実施例３〜８は、エ
ポキシ樹脂及びその硬化剤、エポキシ基含有アクリル系
共重合体、硬化促進剤、臭素化合物、アンチモン酸化物
をともに含む難燃化接着剤を用いた難燃化接着部材であ
り、その難燃化接着剤の硬化物は、本発明で規定した２
５℃及び２６０℃での貯蔵弾性率を満たしている。これ
らの難燃化接着部材を用いた半導体装置は、耐リフロー
クラック性、温度サイクル試験、難燃性、耐ＰＣＴ性が
良好であった。実施例４〜８は基材を備えた難燃化接着
部材であるが、取り扱い性が良好であった。比較例１
は、本発明で規定した臭素化合物、アンチモン酸化物を
含まず、耐熱性と耐湿性には優れるが、難燃性に劣る。
比較例２は、本発明で規定した臭素化合物の量が多すぎ
るため貯蔵弾性率が高く、耐熱性に劣る。参考例１は、
接着剤が、本発明で規定したＤＳＣによる測定で、全硬
化発熱量の１０〜４０％の発熱を終了した状態を超え、
全硬化発熱量の５０％の発熱を終了した状態であったた
めに配線の回路充填性や接着性が悪く、耐熱性、耐湿性
に劣る。
【００５９】
【発明の効果】以上説明したように、本発明の難燃化接
着剤及び難燃化接着部材は、室温付近での弾性率が低い
ために、半導体装置において、半導体チップと配線基板
との熱膨張率差から加熱冷却時に発生する熱応力を緩和
させることができる。そのため、リフロー時のクラック
の発生が認められず、耐熱性に優れている。また、臭素
化合物とアンチモン酸化物を含有しており、難燃性に優
れる。さらに、エポキシ基含有アクリル系共重合体を低
弾性率成分として含んでおり、耐湿性、特にＰＣＴ処理
等厳しい条件下で耐湿試験を行なった場合の劣化が少な
く優れた特徴を有する難燃化接着剤、難燃化接着部材、
難燃化接着部材を備えた半導体搭載用配線基板及びこれ
を用いた半導体装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】 （ａ）は本発明による難燃化接着剤の単層か
らなる難燃化接着部材の断面図。（ｂ）は本発明による
基材の両面に難燃化接着剤を備えた難燃化接着部材の断
面図。
【図２】 （ａ）は本発明による難燃化接着剤の単層か
らなる難燃化接着部材を用いた半導体搭載用配線基板の
断面図。（ｂ）は本発明による基材の両面に難燃化接着
剤を備えた難燃化接着部材を用いた半導体搭載用配線基
板の断面図。
【図３】 （ａ）は本発明による難燃化接着剤の単層か
らなる接着部材を用いた半導体装置の断面図。（ｂ）は
本発明による基材の両面に難燃化接着剤を備えた難燃化
接着部材を用いた半導体装置の断面図。（ｃ）は本発明
による難燃化接着剤の単層からなる接着部材を用いた半
導体装置の断面図。（ｄ）は本発明による基材の両面に
難燃化接着剤を備えた難燃化接着部材を用いた半導体装
置の断面図。
【符号の説明】
１．難燃化接着剤 ２．基材 ３．配線 ４．配線基板基材 ５．半導体チップ ６．半導体チップ接続部材 ７．封止材 ８．外部接続端子
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 稲田 禎一 茨城県下館市大字小川1500番地 日立化成 工業株式会社下館研究所内 (72)発明者 神代 恭 茨城県下館市大字小川1500番地 日立化成 工業株式会社下館研究所内 (72)発明者 山本 和徳 茨城県下館市大字小川1500番地 日立化成 工業株式会社下館研究所内

Claims (21)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 （１）エポキシ樹脂及びその硬化剤１０
    ０重量部、（２）グリシジル（メタ）アクリレート２〜
    ６重量％を含むＴｇ（ガラス転移温度）が−１０℃以上
    でかつ重量平均分子量が８０万以上であるエポキシ基含
    有アクリル系共重合体１００〜３００重量部、（３）硬
    化促進剤０．１〜５重量部、（４）トリアジン環を含み
    臭素を５０重量％以上含む臭素化合物７５〜２００重量
    部、（５）アンチモン酸化物５〜３０重量部を含有する
    難燃化接着剤。
  2. 【請求項２】 （１）エポキシ樹脂及びその硬化剤の硬
    化剤がフェノール樹脂である請求項１に記載の難燃化接
    着剤。
  3. 【請求項３】 （１）エポキシ樹脂及びその硬化剤１０
    ０重量部、（２）エポキシ樹脂と相溶性がありかつ重量
    平均分子量が３万以上の高分子量樹脂５〜４０重量部、
    （３）グリシジル（メタ）アクリレート２〜６重量％を
    含むＴｇ（ガラス転移温度）が−１０℃以上でかつ重量
    平均分子量が８０万以上であるエポキシ基含有アクリル
    系共重合体１００〜３００重量部、（４）硬化促進剤
    ０．１〜５重量部、（５）トリアジン環を含み臭素を５
    ０重量％以上含む臭素化合物７５〜２００重量部、
    （６）アンチモン酸化物５〜３０重量部を含有する難燃
    化接着剤。
  4. 【請求項４】 （１）エポキシ樹脂及びその硬化剤の硬
    化剤がフェノール樹脂であり、（２）エポキシ樹脂と相
    溶性がありかつ重量平均分子量が３万以上の高分子量樹
    樹脂がフェノキシ樹脂である請求項３に記載の難燃化接
    着剤。
  5. 【請求項５】 （５）トリアジン環を含み臭素を５０重
    量％以上含む臭素化合物が、トリス（２−４−６トリブ
    ロモフェノキシ）Ｓトリアジンである請求項１ないし請
    求項４のいずれかに記載の難燃化接着剤。
  6. 【請求項６】 難燃化接着剤を、ＤＳＣ（示差走査熱量
    測定）を用いて測定した場合の全硬化発熱量の１０〜４
    ０％の発熱を終えた状態にしたことを特徴とする請求項
    １ないし請求項５のいずれかに記載の難燃化接着剤。
  7. 【請求項７】 残存溶媒量が５重量％以下である請求項
    １ないし請求項６のいずれかに記載の難燃化接着剤。
  8. 【請求項８】 動的粘弾性測定装置を用いて測定した場
    合の難燃化接着剤硬化物の貯蔵弾性率が２５℃で２０〜
    ２，０００ＭＰａであり、２６０℃で３〜５０ＭＰａで
    あることを特徴とする請求項１ないし請求項７のいずれ
    かに記載の難燃化接着剤。
  9. 【請求項９】 無機フィラーを、接着剤の樹脂固形分１
    ００体積部に対して１〜２０体積部含有する請求項１な
    いし請求項８のいずれかに記載の難燃化接着剤。
  10. 【請求項１０】 無機フィラーがアルミナまたはシリカ
    である請求項９に記載の難燃化接着剤。
  11. 【請求項１１】 請求項１ないし請求項１０のいずれか
    に記載の難燃化接着剤をフィルム状に形成して得られる
    難燃化接着部材。
  12. 【請求項１２】 請求項１ないし請求項１０のいずれか
    に記載の難燃化接着剤を基材の両面に形成して得られる
    難燃化接着部材。
  13. 【請求項１３】 基材が熱可塑性フィルムである請求項
    １１または請求項１２に記載の難燃化接着部材。
  14. 【請求項１４】 熱可塑性フィルムの軟化点が２６０℃
    以上である請求項１３に記載の難燃化接着部材。
  15. 【請求項１５】 基材が多孔質フィルムである請求項１
    １ないし請求項１４のいずれかに記載の難燃化接着部
    材。
  16. 【請求項１６】 基材が液晶ポリマである請求項１１な
    いし請求項１５のいずれかに記載の難燃化接着部材。
  17. 【請求項１７】 熱可塑性フィルムが、ポリアミドイミ
    ド、ポリイミド、ポリエーテルイミドまたはポリエーテ
    ルスルホンのうちいずれかである請求項１３ないし請求
    項１６のいずれかに記載の難燃化接着部材。
  18. 【請求項１８】 熱可塑性フィルムが、ポリテトラフル
    オロエチレン、エチレンとテトラフルオロエチレンのコ
    ポリマー、テトラフルオロエチレンとヘキサフルオロプ
    ロピレンのコポリマー、パーフルオロアルコキシエチレ
    ンとテトラフルオロエチレンのコポリマーのいずれかで
    ある請求項１３ないし請求項１５のいずれかに記載の難
    燃化接着部材。
  19. 【請求項１９】 配線基板の半導体チップ搭載面に請求
    項１１ないし請求項１８のいずれかに記載の難燃化接着
    部材を備えた半導体搭載用配線基板。
  20. 【請求項２０】 半導体チップと配線基板を請求項１１
    ないし請求項１８のいずれかに記載の難燃化接着部材を
    用いて接着させた半導体装置。
  21. 【請求項２１】 半導体チップの面積が、配線基板の面
    積の７０％以上である半導体チップと配線基板を請求項
    １１ないし請求項１８のいずれかに記載の難燃化接着部
    材を用いて接着させた半導体装置。
JP1897898A 1998-01-30 1998-01-30 難燃化接着剤、難燃化接着部材、難燃化接着部材を備えた半導体搭載用配線基板及びこれを用いた半導体装置 Pending JPH11209723A (ja)

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