JPH10316831A - エラストマー類とポリプロピレンを接合させて増量することで誘導した高ダンピングのゲル - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 エラストマー類とポリプロピレンを接合させ
て増量することで誘導した高ダンピングのゲル。 【解決手段】 エラストマーブロック含有ブロックコポ
リマーに取り付けたマレエート官能基およびポリプロピ
レンに取り付けたマレエート官能基を有機ジアミンであ
る接合剤と反応させることで生じさせた接合コポリマー
組成物を１００重量部含有させかつエクステンダーオイ
ルまたは低分子量の有機成分を少なくとも３０重量部含
有させたゲルもしくはポリマー組成物を開示する。上記
ゲル組成物は優れた軟化特性、耐熱性および／またはダ
ンピング特性を有する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の背景】ポリプロピレン（「ＰＰ」）プラスチッ
ク組成物の衝撃強度を向上させるにエラストマー状（ｅ
ｌａｓｔｏｍｅｒｉｃ）ポリマー類が有用であることは
公知である。このような向上は一般にＰＰとＥＰＲの簡
単な物理的混合物を製造することを通して達成され得
る。例えば、Ｈｕｆｆの米国特許第４，０８７，４８５
号は、ポリプロピレン組成物にポリエチレンおよびエチ
レン−プロピレンコポリマーを少量添加することでポリ
プロピレンの衝撃強度を向上させることに向けたもので
ある。

【０００２】２種以上のポリマー類を一緒にブレンドし
て幅広く多様なランダムまたは構造化形態（ｓｔｒｕｃ
ｔｕｒｅｄ ｍｏｒｐｈｏｌｏｇｉｅｓ）を生じさせる
ことで望ましい特性組み合わせを与える可能性のある生
成物を得ることができると認識している。しかしなが
ら、簡単なブレンドでは固有および基本的な問題がいく
らか存在することから数多くの可能な組み合わせを達成
するのは実際上困難であるか或は不可能であり得る。ポ
リマー類を２種類用いると、それらはしばしば熱力学的
に混和せず、真に均一な生成物を得るのは不可能であ
る。このような不混和性は２相構造物を得ることがしば
しば望まれていることから本質的には問題にならない可
能性がある。しかしながら、このような２相間の界面の
状況によって頻繁に問題が生じる。典型的なケースは、
２相間の界面張力が高いケースおよび接着力が劣るケー
スである。界面の張力が高いと、粘度が高くなることに
伴ってランダムな混合物に所望度合の分散を与えるのが
本質的に困難になることから安定性が不足し、それによ
って、後で行う加工または使用中に甚だしい分離または
層状化が起こり得る。接着力が劣ると、ある程度ではあ
るが、分散ブレンド物でしばしば観察されるように機械
的挙動が非常に弱くなって脆くなることから、ある種の
高構造化形態を得るのが不可能になり得る。

【０００３】ポリプロピレンが有する衝撃強度とブロッ
クコポリマーが有するエラストマー特性を持たせた接合
（ｇｒａｆｔ）コポリマーを製造しそしてこのようにし
て製造したコポリマーを油または低分子量成分を高含有
量で用いて増量して低いショアＡ硬度を示す軟質材料を
得ることができれば非常に望ましい。

【０００４】従って、ブロックコポリマーに取り付けた
マレエート基（ｍａｌｅａｔｅ ｇｒｏｕｐｓ）および
ポリプロピレンに取り付けたマレエート基に反応性を示
す二官能の接合剤（ｇｒａｆｔｉｎｇ ａｇｅｎｔ）で
マレエート化（ｍａｌｅａｔｅｄ）ポリプロピレンとマ
レエート化ブロックコポリマーを接合させた（ｇｒａｆ
ｔｅｄ）物を含む本発明の接合ポリマー類を油または低
分子量成分で増量した物は本明細書の開示以前には知ら
れていなかったと考えている。

【０００５】

【発明の目的】従って、本発明の１つの目的は、高いダ
ンピング（ｄａｍｐｉｎｇ）を示す超軟質材料の製造で
用いるに有用な、マレエート化ポリプロピレンとマレエ
ート化ブロックコポリマーエラストマーの接合コポリマ
ーを油または低分子量成分で増量した物を提供すること
にある。

【０００６】より具体的には、本発明の１つの目的は、
マレエート化ポリプロピレンとマレエート化ブロックコ
ポリマーをジアミンと一緒に反応させることで生じさせ
た接合コポリマーを提供することにある。

【０００７】本発明の別の目的は、向上した特性［これ
にはショアＡ硬度が３０以下であるように低いこと、ダ
ンピング特性が高いこと、そして使用温度（ｓｅｒｖｉ
ｃｅｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ）が約１００℃であること
が含まれる］を示す、接合コポリマー類を油または低分
子量成分で増量した物を提供することにある。

【０００８】

【発明の要約】このような状況下において、本発明の目
的は、耐熱性を有しかつ高い弾性とダンピング特性を有
する成形品、例えば産業材料、電気および電子材料、産
業建設材料、自動車部品、スポーツ用品、靴、家庭用電
気器具およびいろいろな機械部品などの製造で用いるに
有用なダンピング特性を示す、ブロックコポリマー−ポ
リプロピレン接合コポリマーを油または低分子量成分で
増量した軟質ゲル組成物を提供することにある。

【０００９】本発明は、幅広い意味で、マレエート化ポ
リプロピレンとマレエート化ブロックコポリマーをジア
ミンと一緒に反応させた接合コポリマー組成物に向けた
ものである。本発明は更に接合コポリマーを油で増量し
た組成物を製造する方法に向けたものであり、この方法
は、幅広い意味で、官能化（ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌｉｚ
ｅｄ）熱可塑性エラストマー、即ちマレエート化ブロッ
クコポリマーとマレエート化ポリプロピレンの接合をこ
の官能化ポリプロピレンが上記官能化熱可塑性エラスト
マーに接合するに充分な条件下で行うことを含む。

【００１０】

【発明の詳細な記述】本発明の増量接合ポリマーゲルに
下記を含有させる：ジアミンである接合剤との架橋反応
で生じた１つ以上の官能結合を通してマレエート化ブロ
ックコポリマーにマレエート化ポリプロピレンセグメン
トが１つ以上接合している接合ポリマーを１００重量
部、および増量剤、例えば油または低分子量成分を少な
くとも３０重量部、好適には３０から１０００重量部。

【００１１】マレエート化ブロックコポリマーの製造 本発明のマレエート化ブロックコポリマーは、構成用モ
ノマー（ｃｏｎｓｔｉｔｕｅｎｔ ｍｏｎｏｍｅｒｓ）
を共重合させるか或はエラストマー状のブロックコポリ
マーバックボーン（これに通常の公知モノマーから作ら
れた全てのエラストマー状ポリマーを包含させることを
意味する）にマレエート官能を接合させることで製造可
能である。このように、本発明のマレエート化で官能化
したブロックコポリマーエラストマー類（本明細書では
以降「マレエート化ブロックコポリマー」と呼ぶ）にタ
ーポリマー類、テトラポリマー類などを包含させること
を意味し、このようなエラストマー類は、エラストマー
特性を示す少なくとも１種のポリマーブロック以外のブ
ロックを１種以上含む。

【００１２】本発明に従ってマレエート化を受けさせる
ブロックコポリマーは、少なくとも１種のハードブロッ
ク（ｈａｒｄ ｂｌｏｃｋ）と少なくとも１種のエラス
トマーブロック（ｅｌａｓｔｏｍｅｒｉｃ ｂｌｏｃ
ｋ）を有し、適切なブロックコポリマー類には、これら
に限定するものでないが、スチレン−エチレン／ブチレ
ン−スチレンのブロックコポリマー（ＳＥＢＳ）、ブタ
ジエン／スチレンの重量比が好適には約８５／１５から
約４５／５５のスチレン／ブタジエンブロックコポリマ
ー（ＳＢＲ）、スチレン／ブタジエン／スチレンのブロ
ックコポリマー（ＳＢＳ）、スチレン／イソプレンブロ
ック／スチレンのブロックコポリマー（ＳＩＳ）、勾配
（ｔａｐｅｒｅｄ）ブロックＳＢＲ、ミクロブロック
（ｍｉｃｒｏｂｌｏｃｋ）ＳＢＲ、スチレン／イソプレ
ンのブロックコポリマー（ブロックＳＩＲ）、勾配ブロ
ックＳＩＲ、スチレン／ブタジエン／イソプレンのブロ
ックコポリマー（ブロックＳＩＢＲ）、スチレン−エチ
レン／ブチレンのブロックコポリマー（ＳＥＢ）、スチ
レン−エチレン／プロピレン−ブロックコポリマー（Ｓ
ＥＰ）、スチレン−エチレン／プロピレン−スチレンの
ブロックコポリマー（ＳＥＰＳ）、スチレン−エチレン
／プロピレン−エチレンのブロックコポリマー（ＳＥＰ
Ｅ）、スチレン−エチレン／ブチレン−エチレンのブロ
ックコポリマー（ＳＥＢＥ）、スチレン−エチレン／ス
チレンのブロックコポリマー（ＳＥＳ）、エチレン−エ
チレン／ブチレンのブロックコポリマー（ＥＥＢ）、エ
チレン−エチレン／ブチレン／スチレンのブロックコポ
リマー（水添ＢＲ−ＳＢＲブロックコポリマー）、エチ
レン−エチレン／ブチレン／スチレン−エチレンのブロ
ックコポリマー（水添ＢＲ−ＳＢＲ−ＢＲブロックコポ
リマー）、エチレン−エチレン／ブチレン−エチレンの
ブロックコポリマー（ＥＥＢＥ）、および上記コポリマ
ー類の部分水添版が含まれる。

【００１３】スチレン−エチレン／ブチレン−スチレン
のブロックコポリマー（ＳＥＢＳ）が本発明で用いるに
好適なブロックコポリマーである。ＳＥＢＳの製造を、
管理供給技術、いわゆる計量技術を利用した本分野の技
術者によく知られている技術により、修飾剤（ｍｏｄｉ
ｆｉｅｒ）を全くか或はほとんど用いないで、エチレン
／ブチレン由来（ｃｏｎｔｒｉｂｕｔｅｄ）単位中のエ
チレン／ブチレンがランダムに分布しているブロックを
生じさせることで行う。

【００１４】適切なブロックコポリマー類はバッチ式ま
たは連続式反応槽システムを用いた気相、溶液またはス
ラリー重合で製造可能である。

【００１５】本明細書で用いる如き用語「無水マレイン
酸付加体」は、ペンダント型のマレエートまたは無水こ
はく酸基を含むブロックポリマー生成物を指し、このよ
うな生成物は、無水マレイン酸とブロックコポリマーの
混合物を加熱して反応させると生じる。本明細書の以下
に考察するように、このようなポリマー類にはペンダン
ト型の無水こはく酸基が存在していることから、これは
接合コポリマーの製造に適切な条件下でポリアミンのア
ミン基と反応し得る。マレエート官能基を含むモノマー
類を１種以上用いると、そのようなマレエート化ブロッ
クコポリマーは官能部位を１つ以上持つことになる。

【００１６】示すように、残存不飽和を含むブロックコ
ポリマーと無水マレイン酸を反応させることで上記ブロ
ックコポリマーの無水マレイン酸付加体を生じさせる。
この反応で用いる無水マレイン酸の量は、上記ブロック
コポリマーの具体的な性質およびポリマー生成物で望ま
れる特性に応じてかなり多様であり得る。無水マレイン
酸の使用量は、無水マレイン酸とブロックコポリマーの
全体量を基準にして一般に約０．０１から約２５重量％
の範囲であってもよく、好適な量は０．０５から５重量
％である。本分野の技術者によく知られているように、
ブロックコポリマーの共重合をカルボキシル基を含むエ
チレン系不飽和化合物、例えば無水マレイン酸などを包
含する化合物と一緒に行うと、マレエート化ブロックコ
ポリマーエラストマーが生じる。マレエート官能性を有
するブロックコポリマーを与える他の技術も本明細書に
考察する如きポリプロピレンにマレエート官能性を与え
る手順に従う反応条件を本分野の技術者によく知られて
いるように適切に修飾して用いて実施することも可能で
ある。

【００１７】官能ポリマー類のチーグラー（Ｚｉｅｇｌ
ｅｒ）共重合の記述をとりわけ米国特許第３,４９２,２
２７、３,７６１,４５８、３,７９６,６８７、４,０１
７,６６９、４,１３９,４１７および４,４２３,１９６
号［これらの開示（化合物および方法を包含）は引用す
ることによって本明細書に組み入れられる］に見ること
ができる。上記特許には、三価以上のバナジウム化合物
と有機アルミニウム化合物とリアクチベーター（ｒｅａ
ｃｔｉｖａｔｏｒ）であるハロゲン置換化合物を含む触
媒系を利用してモノマー類の直接チーグラー・ナッタ
（Ｚｉｅｇｌｅｒ−Ｎａｔｔａ）重合（通常は溶媒中）
を行うことでエラストマー状のターポリマー類、テトラ
ポリマー類などの製造および極性不飽和官能ポリマー類
の製造を行うことが教示されている。このような重合反
応は不活性雰囲気中で水分の存在無しに行われており、
好適な温度範囲は０から６５℃である。連続式およびバ
ッチ式両方の反応が教示されている。

【００１８】本発明の組成物に含めるマレエート化ブロ
ックコポリマー、即ち無水マレイン酸を付加させたエラ
ストマー成分の調製方法はあまり複雑な方法でなく、複
雑な共重合も接合手順も必要としない。従って、最初に
残存不飽和含有ブロックコポリマーと無水マレイン酸の
均一な混合物または溶液を生じさせた後にその結果とし
て生じた混合物または溶液を適切な温度条件下で適切な
時間反応させると、マレエート化ブロックコポリマーが
生じ得る。この均一な混合物を生じさせる時、好適には
粒子形態の無水マレイン酸と固体形態のブロックコポリ
マーを便利な任意混合装置、例えば２本ロールミルまた
は混合用押出し加工機などで混合してもよい。溶液方法
の場合には、脂肪族または芳香族溶媒、例えばトルエ
ン、ヘキサン、ヘプタン、キシレン、クロロベンゼンな
どに無水マレイン酸とブロックコポリマーを個別に溶解
させた後にそれらの溶液を一緒にするか、或は両方の成
分を一緒に適切な溶媒に溶解させることも可能である。
溶液方法を用いる場合には、反応後に便利な任意乾燥方
法、例えばドラム乾燥などを用いて溶媒を除去してもよ
い。

【００１９】その結果として生じた無水マレイン酸とブ
ロックコポリマーの混合物または溶液を反応させる時に
用いる具体的な条件は、材料の具体的な量およびブロッ
クコポリマーの性質およびそれの反応性などの如き要因
に応じてかなり多様であり得る。このように、温度は１
３０から３２０℃の範囲であってもよく、好適な範囲は
１７０から３００℃である。時間は、用いる具体的な温
度、ブロックコポリマーの性質などに応じて０．００１
時間から２００時間の範囲であり得る。加うるに、反応
を不活性ガス、例えば窒素ガス下で実施するのが好適で
ある。

【００２０】上記ブロックコポリマーに接合させる成分
としては、無水マレイン酸を用いるのが好適であるが、
他の無水不飽和ジカルボン酸、ジカルボン酸、または酸
／エステル混合物を用いることも可能である。例えば、
無水マレイン酸の全部または一部を他の不飽和ジカルボ
ン酸もしくは無水物、例えばイタコン酸もしくは無水
物、フマル酸、マレイン酸などに等しいモル当量で置き
換えることも可能である。

【００２１】この接合反応をパーオキサイド触媒、例え
ばジクミルパーオキサイド、ｔ−ブチルヒドロパーオキ
サイド、ベンゾイルパーオキサイド、過カプリル酸ｔ−
ブチル、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、ｔ−ブチルヒ
ドロパーオキサイド、クメンヒドロパーオキサイド、過
安息香酸ｔ−ブチル、或は水素が引き抜かれ得る他のフ
リーラジカル源（アルキルパーオキシエステル、アルキ
ルパーオキサイド、アルキルヒドロパーオキサイド、ジ
アシルパーオキサイドなどで代表される如き）などの存
在下で実施する。触媒量ばかりでなく反応条件も触媒の
選択に伴って多様である。

【００２２】ブロックコポリマーであるポリマーに接合
させる無水物もしくは二酸の量を基礎ポリマーの０．０
１から５重量パーセントの範囲にすると望まれる結果が
達成され、好適には接合物の量を０．０５から５パーセ
ントの範囲にする。上記ポリマーに接合する量は、一般
に、上記ポリマーとの反応で用いる接合材料の３０から
５０％のみである。例えば、前以て生じさせておいたブ
ロックコポリマーに無水マレイン酸を４パーセントの量
で接合させようとする場合には、無水マレイン酸を約１
０パーセントの量で仕込む必要があるであろう。このマ
レエート化ブロックコポリマーに持たせる分子量は、そ
れをマレエート化ポリプロピレンに接合させる前、一般
に約５，０００から約１，０００，０００以上に及ぶ範
囲、より典型的には約１０，０００から５００，０００
の範囲、更により典型的には約１５，０００から３５
０，０００の範囲であり、ここで、この分子量は重量平
均（「Ｍ_W」）である。

【００２３】本明細書に記述するブロックコポリマー
を、その後、二官能連結剤、即ち接合剤で、マレエート
化ポリプロピレンに接合反応（ｇｒａｆｔ−ｒｅａｃ
ｔ）させることで、それによって生じた１つ以上の官能
結合を通してマレエート化ブロックコポリマーにポリプ
ロピレンセグメントが１つ以上接合したものを生じさせ
る。

【００２４】マレエート化ポリプロピレン このマレエート化ポリプロピレンは、通常公知のポリプ
ロピレンコンパンドに後で本技術分野で公知の方法を用
いてマレエート化を受けさせた如何なるマレエート化ポ
リプロピレンであってもよい。このポリプロピレン接合
セグメントまたはセグメント類に約１０，０００から約
１０，０００，０００以上に及ぶ分子量、好適には約２
０，０００から約３００，０００のＭ_Wを持たせる。

【００２５】このポリプロピレンの結晶度、即ち立体規
則性は多様であり得、実質的に非晶質から完全に結晶
性、即ち約１０−１００％の結晶度である。最も典型的
には、イソタクティックポリプロピレンが商業的に広範
に用いられていることから、接合用ポリプロピレンを実
質的に結晶性の物にする、例えば結晶度が約９０％以上
の物にする。一般的には、このポリプロピレンに実質的
にエチレンを含めない。しかしながら、特定の状況下で
は、エチレンを少量、即ち約５重量％未満の桁で組み込
むことも可能である。更に、特定の場合として、「反応
槽コポリマー類」として知られるコポリマー類では、ポ
リプロピレンにエチレンを少量含める。このように、接
合用ポリプロピレンにエチレンをエチレン−プロピレン
セグメントの一部としておよびポリエチレンセグメント
としての両方で少量含めることも本発明の範囲内であ
る。

【００２６】ポリプロピレンを生じさせる重合条件は本
技術分野でよく知られている。元素周期律表の４から６
族および８族の遷移金属化合物、好適にはチタン化合
物、最も好適にはチタンのハロゲン化物と元素周期律表
の１から３族元素の有機金属化合物、特にアルミニウム
アルキルまたはアルミニウムアルキルハライドを含む立
体特異的チーグラー・ナッタ触媒系の存在下でプロピレ
ンを重合させるとイソタクティックポリプロピレンが生
じ得る。説明的例には、触媒としての三塩化チタン、四
塩化チタンなど、および共触媒としてのトリエチルアル
ミニウムおよびジエチルアルミニウムクロライドなどが
含まれる。このような遷移金属触媒系は非支持型または
支持型であってもよく、例えばシリカゲル、または金属
の酸化物および二塩化物、例えばＭｇＯ、ＭｇＣｌ₂、
ＺｎＣｌ₂などに支持させてもよい。このような系はい
ろいろなルイス塩基電子供与体と反応して一緒に錯体を
形成し得る。

【００２７】典型的には、重合用反応槽に供給する供給
流れに水素を添加することを通して分子量の調節を行
う。この水素の添加量はモノマー全体を基準にして約０
から３０モル％である。この重合反応を好適には不活性
炭化水素希釈剤または液状プロピレンを媒体として用い
たスラリー方法に従って実施する。この重合温度は約５
０℃から約１００℃の範囲であってもよく、好適には約
６０℃から約８０℃の範囲である。重合圧力もまた幅広
い範囲に渡って多様であり得、特に制限はない。重合圧
力は例えば大気圧から３７，０００ＫＰａの範囲であっ
てもよい。このような手順および成分はポリプロピレン
重合に関する技術の知識の単なる説明であり、いずれも
本発明の範囲内で用いるに有用であると考えられる。本
技術に関する文献および特許の一般的再吟味に関しては
「Ｋｉｒｋ−Ｏｔｈｍｅｒ Ｅｎｃｙｌｏｐｅｉｄａ
ｏｆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ」、第
３版（Ｊ．Ｗｉｌｅｙ ＆ Ｓｏｎｓ、１９８１）、１
６巻の４５３−４６９頁の「オレフィンポリマー類（ポ
リプロピレン）」を参照のこと。

【００２８】マレエート化ポリプロピレンを生じさせる
ポリプロピレンコンパンドのマレエート化（ｍａｌｅｉ
ｎｉｚａｔｉｏｎ）を、便利には、ポリプロピレンとカ
ルボキシル基含有エチレン系不飽和化合物、例えば無水
マレイン酸などのブレンド物を約１５０から４００℃の
範囲内に加熱（しばしば、本技術分野でよく知られてい
るフリーラジカル開始剤、例えば有機パーオキサイド類
などの存在下で）することで達成する。ポリプロピレン
への上記カルボキシル基含有化合物のフリーラジカル接
合が即座に起こる。このような接合ポリマー類の製造方
法は、とりわけ米国特許第３,４８０,５８０、３,４８
１,９１０、３,５７７,３６５、３,８６２,２６５、４,
５０６,０５６および３,４１４,５５１号（これらの開
示は引用することによって本明細書に組み入れられる）
に示されているように本技術分野でよく知られている。
このような方法は本技術分野でよく知られており、例え
ばこのような方法の説明の独立した源がY. Minoura, M.
Ueda, S. MizinumaおよびM. Oba, J. Applied Polymer
Sci. 1625(1969)に見られる。本発明に従い、無水マレ
イン酸のフリーラジカル接合とポリプロピレンの分子量
低下を同時に管理して達成する目的で、押出し加工機、
マスチケーター（ｍａｓｔｉｃａｔｏｒｓ）などの如き
装置内で、任意にフリーラジカル開始剤と一緒に熱およ
び／または物理的せん断を用いるのも有用であり、これ
らは全部本技術分野で公知である。

【００２９】マレエート化を、特に、実質的にポリプロ
ピレン鎖の切断時にフリーラジカル部位がポリプロピレ
ンのそのような切断地点に生じるような量でフリーラジ
カル開始剤と無水マレイン酸を用いて上記が起こるよう
な温度およびせん断条件下で実施するのが好適である。
次に、そのようにして切断された鎖の切断末端の１つの
側に無水マレイン酸が接合する。このような様式で、無
水基は主にマレエート化ポリプロピレン鎖の末端に局在
し、そして上記マレエート化ポリプロピレン鎖の実質的
大部分がマレエート化部位を１つ含む。このような手順
を用いると、上記ポリプロピレンに取り付けたマレエー
ト基および上記ブロックコポリマーに取り付けたマレエ
ート基に各官能基が反応性を示す２つの官能基を有する
二官能連結剤、即ち接合剤を用いることを通して、上記
マレエート化ポリプロピレンを上記マレエート化ブロッ
クコポリマーのマレエート化末端に接合させることがで
きる。マレエート化の部位が複数存在すると、上記マレ
エート化ポリプロピレンは、２つ以上のマレエート化ブ
ロックコポリマーポリマー鎖にか或は１種以上のマレエ
ート化ブロックコポリマーが有する２つ以上の部位に接
合し得る。

【００３０】上記に従い、好適にはフリーラジカル開始
剤を用い、それを典型的にはポリプロピレンと溶媒（使
用する場合）の全体量の約０．０１から１．０重量％、
好適には約０．０２から０．５重量％、最も好適には約
０．０４から０．３重量％の量で用いて、これを最初に
添加する。次に、この混合物を、任意に機械的せん断を
同時にかけながら、選択したフリーラジカル開始剤の既
知分解温度またはほぼ分解温度にまで加熱する。次に、
無水マレイン酸をポリプロピレン全体量の典型的には約
０．０１から１０．０重量％、好適には約０．１から５
重量％、最も好適には約０．７５から２重量％の量で加
える。

【００３１】本発明のマレエート化ポリプロピレンは組
み込まれた無水マレイン酸をこのマレエート化ポリプロ
ピレンの重量を基準にして約０．０１重量％から約５重
量％に及ぶ量で含む。この無水マレイン酸含有量を好適
には約０．０１から約２重量％、最も好適には約０．０
２から約１．０重量％にする。明らかなように、反応混
合物にはまた未反応のポリプロピレンも存在し、それと
同様に反応副生成物、例えばフリーラジカル開始剤が分
解して生じる化合物および低分子量のフリーラジカル生
成物なども少量存在する。このような副生成物は、本技
術分野で公知の方法、例えば窒素を用いたスパージング
（ｓｐａｒｇｉｎｇ）または水を用いた洗浄などで実質
的に除去される。無水マレイン酸がポリマー中に実質的
量で残存している可能性は小さく、後で行う上記マレエ
ート化ブロックコポリマーと上記マレエート化ポリプロ
ピレンの反応に悪影響を与えないであろう。

【００３２】上述したポリマー類およびコポリマー類そ
してそれらのマレエート化形態は望まれるならばこの上
に挙げた方法で容易に製造可能であると認識されるべき
であろう。しかしながら、このようなポリマー類および
コポリマー類は商業的に数多く入手可能なことから、工
程全体に要する工程段階の数を少なくする目的で市販ポ
リマーを用いるのが通常は好適である。

【００３３】マレエート化ポリプロピレンとマレエート
化ブロックコポリマーの接合 接合剤、例えばポリアミン、好適には有機ジアミンをマ
レエート化ポリプロピレンとマレエート化ブロックコポ
リマーのブレンド物に添加することでそのマレエート官
能基を通して上記ポリプロピレンと上記ブロックコポリ
マーの架橋をある程度起こさせることによって、マレエ
ート化ポリプロピレンとマレエート化ブロックコポリマ
ーの接合を実施する。

【００３４】本発明に従う方法では、脂肪族または環状
脂肪族的に結合している第一級アミノ基を２つ含む適切
な有機ジアミン類またはジアミン混合物を用いる。その
ようなアミン類には、例えば下記の一般式：Ｒ₁（Ｎ
Ｈ₂）₂［式中、Ｒ₁は、炭素原子数が２から２０の脂肪
族炭化水素基、炭素原子数が４から２０の環状脂肪族炭
化水素基、または炭素原子数が６から２０の芳香族炭化
水素基を表すか、或はＲ₁は、炭素原子数が４から２０
のＮ−複素環式環を表す］に相当する脂肪族または環状
脂肪族ジアミン類、例えばエチレンジアミン；１，２−
および１，３−プロピレンジアミン；１，４−ジアミノ
ブタン；２，２−ジメチルプロパンジアミン−（１，
３）；１，６−ジアミノヘキサン；２，５−ジメチルヘ
キサンジアミン−（２，５）；２，２，４−トリメチル
ヘキサンジアミン−（１，６）；１，８−ジアミノオク
タン；１，１０−ジアミノデカン；１，１１−ウンデカ
ンジアミン；１，１２−ドデカンジアミン；１−メチル
−４−（アミノイソプロピル）−シクロヘキシルアミン
−１；３−アミノメチル−３，５，５−トリメチル−シ
クロヘキシルアミン−（１）；１，２−ビス−（アミノ
メチル）−シクロブタン；ｐ−キシリレンジアミン；
１，２−および１，４−ジアミノシクロヘキサン；１，
２−、１，４−、１，５−および１，８−ジアミノデカ
リン；１−メチル−４−アミノイソプロピル−シクロヘ
キシルアミン−１；４，４’−ジアミノ−ジシクロヘキ
シル；４，４’−ジアミノ−ジシクロヘキシルメタン；
２，２’−（ビス−４−アミノ−シクロヘキシル）−プ
ロパン；３，３’−ジメチル−４，４’−ジアミノ−ジ
シクロヘキシルメタン；１，２−ビス−（４−アミノシ
クロヘキシル）−エタン；３，３’，５，５’−テトラ
メチル−ビス−（４−アミノシクロヘキシル）−メタン
および−プロパン；１，４−ビス−（２−アミノエチ
ル）−ベンゼン；ベンジジン；４，４’−チオジアニリ
ン，ジアニシジン；２，４−トルエンジアミン，ジアミ
ノジトリルスルホン；２，６−ジアミノピリジン；４−
メトキシ−６−メチル−ｍ−フェニレンジアミン；ジア
ミノジフェニルエーテル；４，４’−ビス（ｏ−トルイ
ジン）；ｏ−フェニレンジアミン；ｏ−フェニレンジア
ミン，メチレンビス（ｏ−クロロアニリン）；ビス
（３，４−ジアミノフェニル）スルホン；ジアミノジフ
ェニルスルホン；４−クロロ−ｏ−フェニレンジアミ
ン；ｍ−アミノベンジルアミン；ｍ−フェニレンジアミ
ン；４，４’−Ｃ₁−Ｃ₆−ジアニリン、例えば４，４’
−メチレンジアニリンなど；アニリン−ホルムアルデヒ
ド樹脂；およびトリメチレングリコールジ−ｐ−アミノ
ベンゾエートなどが含まれる。また、この例示したアミ
ン類の混合物も使用可能である。

【００３５】本発明に従う方法で用いるに適切な他のポ
リアミン類には、炭素原子数が全体で好適には４から１
２のビス−（アミノアルキル）−アミン類、例えばビス
−（２−アミノエチル）−アミン、ビス−（３−アミノ
プロピル）−アミン、ビス−（４−アミノブチル）−ア
ミンおよびビス−（６−アミノヘキシル）−アミンな
ど、そしてジプロピレントリアミンおよびジブチレント
リアミンの異性体混合物などが含まれる。好適にはヘキ
サメチレンジアミン、テトラメチレンジアミンおよび特
にドデカンジアミンを用いる。

【００３６】上記接合剤を、赤外分析で測定して、好適
にはマレエート化ポリプロピレンとマレエート化ブロッ
クコポリマーを一緒にした重量１００グラム当たり約
０．１から約３０．０ミリ当量（「ｍｅｑ／１００
ｇ」）、より好適には０．１から２０ｍｅｑ／１００
ｇ、最も好適には０．１から１５ｍｅｑ／１００ｇの量
で存在させる。

【００３７】従って、１つの態様では、本発明の接合ポ
リマーを製造する方法に下記の段階を含める： （Ａ） ランダムコポリマー類をもたらす能力に関して
選択した立体特異性を示さないチーグラー・ナッタ触媒
系の存在下でブロックコポリマーと少なくとも１種のマ
レエート化官能基含有モノマーをマレエート化ブロック
コポリマーが生じるに充分な重合条件下で一緒にし； （Ｂ） 段階（Ａ）に従って生じさせたポリマー組成物
とマレエート化ポリプロピレン組成物と接合剤、例えば
ジアミンなどを上記マレエート化ブロックコポリマーの
少なくとも少数部分が接合を起こすに充分な条件下で一
緒にする。

【００３８】最も幅広い意味において、本発明の接合ポ
リマーを製造する方法は、上記マレエート化ブロックコ
ポリマーと上記マレエート化ポリプロピレンと上記接合
剤を上記ブロックコポリマーの少なくとも少数部分が上
記ポリプロピレンに接合するに充分な条件下で一緒にす
ることを含む。このように、本発明の接合コポリマー組
成物は、上述したマレエート化ブロックコポリマーと上
記接合剤と上記マレエート化ポリプロピレンの反応生成
物を含有する。この接合反応を、上記接合剤と上記マレ
エート化ブロックコポリマーを上記マレエート化ポリプ
ロピレンに接触させることで達成し、そのようにすると
相互作用と架橋が起こる。明らかに、上記接合剤の第一
級アミノ基は上記マレエート化ポリプロピレンのマレイ
ン酸部分および上記マレエート化ブロックコポリマーの
マレイン酸部分と反応して化学的共有結合（イミド結
合）を形成する。このように、化学的官能性共有結合を
通して上記ポリプロピレンが上記マレエート化ブロック
コポリマーに接合する。

【００３９】上記接合剤は二官能であることから接合剤
をマレイン酸部分１モル当量当たり約半モル当量の割合
で用いると最良の結果を得ることができる。これらの接
触は、ポリマー状の反応体が適切な溶媒、例えばベンゼ
ン、トルエンおよび他の不活性無機溶媒などに入ってい
る溶液を実質的に無水の条件下の適切な反応容器内で一
緒にすることで達成可能である。加熱を行うと反応が速
くなり、その方が一般に好適である。しかしながら、こ
の反応は発熱反応であることから周囲温度でも起こる。
これらの接触を商業的に行う場合、より好適には、官能
化ポリマー類を混ぜ物なしで前以てペレットに成形して
おいてそれを前以て混合しそして上記接合剤を加えて溶
融加工を物理的ブレンダーまたはミキサー、例えばブラ
ベンダーミキサーまたは押出し加工機などでほぼ周囲温
度から約３５０℃、好適には約７５から約３００℃、最
も好適には１５０℃から約２５０℃の温度で行うことで
達成可能である。起こさせようとする架橋と競合して本
発明の接合コポリマー組成物の収量を低くし得る加水分
解反応が起こらないようにする目的で、ポリマー反応体
を接触させるに先立ってそれらを乾燥させて水分も水も
本質的に全部除去しておくことが重要である。

【００４０】本発明の接合組成物を生じさせる目的で反
応させる上記マレエート化ブロックコポリマーと上記マ
レエート化ポリプロピレンの量は最終組成物で望まれる
特性に応じていくらか多様であり得る。この接合組成物
に含めるマレエート化ポリプロピレンの量は、この組成
物全体重量を基準にして一般に約１から約５０重量パー
セントの範囲であり得る。好適なマレエート化ポリプロ
ピレン量は１から３０重量パーセントであり、特に好適
な量は１から２０重量パーセントである。この接合組成
物に含めるマレエート化ブロックコポリマーの量は、こ
の組成物全体重量を基準にして約９９から約５０重量パ
ーセントの範囲であり得る。好適なマレエート化ブロッ
クコポリマー量は９９から７０重量パーセントであり、
特に好適な量は９９から８０重量パーセントである。

【００４１】増量接合コポリマー類の製造 本発明のポリマーゲルでは、この上で製造した接合コポ
リマー類の最終加工中それに増量剤を加える。適切な増
量剤には、エクステンダーオイル（ｅｘｔｅｎｄｅｒ
ｏｉｌｓ）および低分子量の化合物、即ち成分が含まれ
る。適切なエクステンダーオイルには本技術分野でよく
知られているエクステンダーオイルが含まれ、例えばナ
フテン系、芳香族およびパラフィン系の石油およびシリ
コン油などが含まれる。

【００４２】本発明の組成物に入れる増量剤として用い
るに有用な低分子量の有機化合物、即ち成分の例は、２
０，０００未満、好適には１０，０００未満、最も好適
には５，０００未満の数平均分子量を有する低分子量の
有機材料である。使用可能な材料に対する制限は特にな
いが、下記が適切な材料の例のリストである： （１）軟化剤（ｓｏｆｔｅｎｉｎｇ ａｇｅｎｔｓ）、
即ちゴムまたは樹脂用の芳香族ナフテン系およびパラフ
ィン系軟化剤、（２）可塑剤、即ちエステルを含む可塑
剤（これにはフタル酸エステル、混合フタル酸エステ
ル、脂肪族二塩基性酸エステル、グリコールエステル、
脂肪酸エステル、燐酸エステルおよびステアリン酸エス
テルなどが含まれる）、エポキシ可塑剤、プラスチック
用の他の可塑剤、およびＮＢＲ用のフタレート、アジペ
ート、セバケート、ホスフェート、ポリエーテルおよび
ポリエステル可塑剤、（３）粘着付与剤（ｔａｃｋｉｆ
ｉｅｒｓ）、即ちクマロン樹脂、クマロン−インデン樹
脂、テルペンフェノール樹脂、石油炭化水素およびロジ
ン誘導体、（４）オリゴマー類、即ちクラウンエーテ
ル、フッ素含有オリゴマー類、ポリブテン類、キシレン
樹脂、塩化ゴム、ポリエチレンワックス、石油樹脂、ロ
ジンエステルゴム、ポリアルキレングリコールジアクリ
レート、液状ゴム（ポリブタジエン、スチレン／ブタジ
エンゴム、ブタジエン−アクリロニトリルゴム、ポリク
ロロプレンなど）、シリコンオリゴマー類、およびポリ
−α−オレフィン類、（５）滑剤、即ち炭化水素滑剤、
例えばパラフィンおよびワックスなど、脂肪酸滑剤、例
えば高級脂肪酸およびヒドロキシ脂肪酸など、脂肪酸ア
ミド滑剤、例えば脂肪酸アミドおよびアルキレン−ビス
−脂肪酸アミドなど、エステル滑剤、例えば脂肪酸と低
級アルコールのエステル、脂肪酸と多価アルコールのエ
ステル、および脂肪酸とポリグリコールのエステルな
ど、アルコール系滑剤、例えば脂肪アルコール、多価ア
ルコール、ポリグリコールおよびポリグリセロールな
ど、金属石鹸、および混合滑剤など、そして（６）石油
炭化水素、即ち合成のテルペン樹脂、芳香族炭化水素樹
脂、脂肪族炭化水素樹脂、脂肪族の環状炭化水素樹脂、
脂肪族もしくは脂環式の石油樹脂、脂肪族もしくは芳香
族の石油樹脂、不飽和炭化水素のポリマー類、および水
添炭化水素樹脂。

【００４３】他の適切な低分子量有機材料には、ラテッ
クス類、エマルジョン、液晶、歴青組成物およびホスフ
ァゼン類が含まれる。上記材料の１つ以上を増量剤とし
て用いることができる。

【００４４】本発明に従い、本発明の接合ポリマー含有
ゲル組成物に増量剤を上記接合コポリマー１００重量部
当たり少なくとも約３０重量部、好適には３０から１，
０００重量部添加してもよい。最も好適な増量剤添加量
には、接合コポリマー１００部当たり約５０から約５０
０部の油、理想的には接合コポリマー１００部当たり約
８０から約３００部の増量剤が含まれる。

【００４５】本発明に従って製造するポリマーゲルは一
般に高いダンピング特性を有していて、これが３０℃か
ら１００℃の温度範囲に渡って示すｔａｎ δは約０．
１から約１．０の範囲、好適には０．２以上であり、そ
してこのゲルは約２０℃から２５℃、即ち室温において
０から約５０、好適には約１から約３０、最も好適には
約５から３０の範囲のショアＡ硬度を示す。本発明のゲ
ルの使用温度は、本発明の大部分のポリマーで、１００
℃に等しいか或はそれ以下であり、例えばこのゲルが１
００℃で示す圧縮永久歪みは約８０である。本発明の増
量ポリマー類のいくつかは１４０℃に及んで使用可能で
ある。

【００４６】本出願の組成物にゴム技術でよく知られる
他の添加剤を含めるのがしばしば望ましい可能性があ
る。安定剤、抗酸化剤、通常の充填材、補強材、補強用
樹脂、顔料、香料などがそのような添加剤いくつかの例
である。有用な抗酸化剤および安定剤の具体例には、２
−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾ
トリアゾール、ジブチルジチオカルバミン酸ニッケル、
ジブチルジチオカルバミン酸亜鉛、トリス（ノニルフェ
ニル）ホスファイト、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メ
チルフェノールなどが含まれる。典型的な通常の充填材
および顔料には、シリカ、カーボンブラック、二酸化チ
タン、酸化鉄などが含まれる。このようなコンパンド化
用（ｃｏｍｐｏｕｎｄｉｎｇ）材料を、その製品の意図
した使用に応じた適切な量で添加し、添加剤またはコン
パンド化用材料の好適な範囲は接合コポリマー１００部
当たり１から３５０部の範囲である。

【００４７】補強材は、樹脂様マトリックスに添加され
た時にそのポリマーの強度を向上させる材料であるとし
て定義可能である。このような補強材の大部分は高い分
子量を有する無機もしくは有機製品である。いろいろな
例には、ガラス繊維、アスベスト、ホウ素繊維、炭素繊
維、グラファイト繊維、ホイスカ、石英繊維、シリカ繊
維、セラミック繊維、金属繊維、天然の有機繊維および
合成の有機繊維などが含まれる。また、ダンピング特
性、接着性および加工性などの如き特定の性質を向上さ
せる目的で他のエラストマー類および樹脂を用いるのも
有効である。他のエラストマー類および樹脂の例には接
着剤様製品が含まれ、それにはＲｅｏｓｔｏｍｅｒ［理
研ビニル工業株式会社（Ｒｉｋｅｎ−Ｖｉｎｙｌ Ｉｎ
ｃ．）が製造］、ポリスチレン−（中または高３，４）
ポリイソプレン−ポリスチレンのブロックコポリマー類
の水添品、例えばＨｙｂｌｅｒ［Ｋｕｒａｒｅ Ｉｎ
ｃ．が製造］、ポリノルボルネン類、例えばＮｏｒｓｏ
ｒｅｘ［日本ゼオン株式会社（Ｎｉｐｐｏｎ Ｚｅｏｎ
Ｉｎｃ．）が製造］などが含まれる。

【００４８】ブロックコポリマーとポリプロピレンを接
合させて油または低分子量の成分で増量した本発明のゲ
ル含有組成物の調製は、上記材料を一緒にする如何なる
手段（これは本技術分野でよく知られている）で行われ
てもよく、例えば上記ブロックコポリマーとポリプロピ
レンを接合させた組成物と他の材料を溶液ブレンド、混
練り、内部バッチ混合、または固体形態で連続押出し加
工することなどで調製可能である。迅速かつ便利な調製
方法は、上記成分の混合物を約５０℃から約２９０℃の
温度に加熱することを含む。

【００４９】ブロックコポリマーとポリプロピレンを接
合させて油で増量した本発明のゲル含有組成物の製造
は、上記成分を混合および動的熱処理、即ち溶融混合す
ることで実施可能である。混合装置に関しては、一般に
知られる如何なる通常装置も受け入れられ、例えば開放
型混合用ロール、密封型バンバリーミキサー、押出し加
工機、ニーダー、連続ミキサーなどが使用可能である。
密封型が好適であり、そしてまた不活性ガス環境、例え
ば窒素または二酸化炭素など中で混合するのも好適であ
る。

【００５０】本発明の製造方法を用いて得た組成物は、
熱可塑材の成形で通常用いられる装置で成形可能であ
る。これは押出し加工成形、カレンダー成形、特に射出
成形で用いるに適切である。

【００５１】本発明の組成物は如何なる通常のミキサー
で混合されてもよく、例えばバンバリーミキサーまたは
ロールミルなどまたは押出し加工機などで混合可能であ
り、この混合を通常は約１５０℃から約３００℃の範囲
の温度で行い、好適には上記組成物をそれの融点より高
い温度に数分間から数時間、好適には１０から４０分間
保持する。特に有用な技術は、加熱時間を最大限に利用
しかつ表面染み出しおよび成形品製造時の過熱を防止す
る目的で、如何なる充填材も混合サイクルの開始時に添
加する技術である。

【００５２】その結果として得られるゲル組成物を適切
なプレスオーブンなどで成形して、押出し加工ペレッ
ト、カットダイス（ｃｕｔ ｄｉｃｅｓ）、好適にはペ
レットを小さくすればするほど加熱時間が短縮されかつ
フロー成形で用いる時の流れが良好になることからでき
るだけ小さいペレットの形態の製品を得る。また、ペレ
ットを粉砕して用いることも可能である。

【００５３】この直ぐに利用できる発明の増量接合コポ
リマー類は高温用途で使用可能であり、そのような用途
には射出成形における使用、或はエラストマー特性で典
型的に用いられる他の全ての組成物における使用が含ま
れる。

【００５４】要約として、ブロックコポリマーとポリプ
ロピレンを接合させて増量した本発明のゲル含有組成物
から製造した成形ポリマーはエラストマー特性を保持し
ていて、高温用途および／または高ダンピング用途で用
いるに有用である。

【００５５】ダンピングは、ある材料が機械的エネルギ
ー源に接触した時にそのエネルギーを吸収することであ
る。例えばモーター、エンジンまたは動力源などからそ
れを取り巻く環境への機械的エネルギーの伝達を減衰さ
せる、即ち移行させるのが望ましい。この目的でしばし
ばエラストマー材料が用いられる。そのような材料は上
記機械的エネルギーをそれを取り巻く環境に伝達するの
ではなく上記エネルギーを熱に変換する点で高い効果を
示すのが望ましい。更に、このようなダンピングまたは
変換がモーター、自動車、トラック、列車、飛行機など
の近くに通常見られる幅広い範囲の温度および振動数に
渡って効果を示すのが望ましい。

【００５６】通常のダンピング測定はｔａｎ δと呼ば
れるパラメーターの測定である。ある材料に強制的に振
動数ｆで振動をかけそして伝達される力および位相ずれ
を測定する。この位相ずれの角度デルタを記録する。こ
のｔａｎ δの値は（逸散エネルギー）／（貯蔵エネル
ギー）の比率に比例する。この測定は、いくつか市販さ
れている試験装置のいずれを用いて行われてもよく、温
度を固定して振動数で走査した後にこの走査を他の数種
温度で繰り返しそして次に振動数に対するｔａｎ δの
親曲線を曲線アライメント（ｃｕｒｖｅ ａｌｉｇｎｍ
ｅｎｔ）で作り出すことを通して実施可能である。別法
は、振動数を一定にして（例えば１０ｈｚで一定にし
て）ある温度範囲に渡ってｔａｎ δを測定する方法で
ある。我々は、熱可塑材を充填していない材料が少なく
とも４ディケード（ｄｅｃａｄｅ）範囲、好適には６デ
ィケード範囲の振動数に渡ってδ＞〜０．３の時、その
ような材料はダンピングに関して有効であると定義し
た。

【００５７】エネルギーを吸収する度合が高いことに加
えて更に機械的安定性および熱安定性が良好なことも重
要である、と言うのは、本主題ポリマーから作られる部
品はいろいろな環境を周期的に経験しそして圧縮力、張
力、曲げ力などの如きいろいろな力を繰り返し受ける可
能性があるからである。

【００５８】本発明の組成物は、下記の特性を持たせる
のが有利である如何なる製品の製造でも好適に用いられ
る：軟化度が高いこと、耐熱性が高いこと、機械的特性
が適当であること、弾性を有すること、そして／または
高いダンピングを示すこと。本発明の組成物は全産業分
野で使用可能であり、特に自動車部品、家庭用電気器
具、産業用機械、精密装置、輸送用機械、建設、エンジ
ニアリング、および医学装置などの製造で使用可能であ
る。

【００５９】ダンピング材料、振動抑制材料、クッショ
ン用ゲルが用いられる代表的な例は、連結用材料、例え
ばシーリング材料、パッキン、ガスケットおよびゴメッ
トなど、支持材料、例えばマウント（ｍｏｕｎｔｓ）、
ホルダーおよび絶縁体など、およびクッション材料、例
えばストッパー、クッションおよびバンパーなどであ
る。また、このような材料は、振動またはノイズを発す
る装置および家庭用電気器具、例えばエアコン、洗濯
機、冷蔵庫、扇風機、掃除機、乾燥機、印刷機および換
気扇などでも用いられる。更にまたこのような材料はオ
ーディオ装置、電子もしくは電気器具に入っている衝撃
吸収用材料、スポーツ用品および靴などで用いるにも適
切である。更にこのような材料は超低硬度ゴムとして器
具、ダンピングゴムなどの用途で使用可能であり、そし
て低硬度のプラスチックとして用いるに適切であり、こ
れは成形用材料で用いるに好適である。更に、本組成物
を用いて、この組成物の内部に低分子量の材料を入れて
それがそこから出て来る量を調節することができること
から、本組成物は、芳香材料、医学材料および他の機能
材料の如き材料を放出させるための放出用支持体（ｒｅ
ｌｅａｓｅ ｓｕｐｐｏｒｔ）としても有用である。ま
た、本発明の組成物は、液晶、接着剤およびコーティン
グ材料における使用でも有用性を有する。

【００６０】本発明の組成物をダンピング材料として用
いる具体的使用例は下記である： （１）オーディオ装置、例えばポータブルＣＤまたは車
搭載ＣＤ、ホームビデオカセットレコーダー用マイクホ
ルダー、ラジオカセットレコーダー、カラオケまたはハ
ンディーマイクなど用の絶縁体、スピーカーのエッジコ
ーン、ラジオカセットのテープホルダー、ポータブルミ
ニディスクプレーヤーのホルダー、デジタルビデオディ
スクのオプティカルディスクホルダーなど、（２）情報
関連装置、例えばハードディスク用絶縁体、モーター、
例えばＨＨＤ用スピンドルモーターおよびステッピング
モーターなど用の絶縁体、フロッピーディスクドライブ
用の絶縁体、パーソナルコンピューターのＣＤ−ＲＯＭ
用の絶縁体、およびオプティカルディスク用のホルダー
など、（３）伝達装置、例えば高性能のコンパクトマイ
クまたはポータブルテレホン、ポケットベルまたはＰＨ
Ｓのスピーカー用のホルダー、ワイヤレス装置用のマイ
クホルダー、およびポータブルノート型電子装置用のデ
ィスクホルダーなど、（４）家庭用電子装置、例えばホ
ームＴＶゲームのＣＤ−ＲＯＭ用絶縁体、カセットホル
ダーまたはカセットホルダーもしくはゲーム機のＣＤ−
ＲＯＭ用絶縁体、高性能マイクのホルダー、およびスピ
ーカーのコーンエッジなど、そして（５）他の用途、例
えばワードプロセッサーのプリンターヘッド、パーソナ
ルコンピューターのプリンター、小型または中型のハン
ディータイププリンターまたはネームプリンター用のダ
ンピング材料、および測定装置で用いられるＣＤ−ＲＯ
Ｍ用の絶縁体など。

【００６１】以下に、非制限実施例を言及することで本
発明をより詳細に記述する。以下に示す実施例は単に例
示の目的で示すものであり、制限の意味で解釈されるべ
きでない。

【００６２】

【実施例】接合コポリマー類の製造 実施例１ ローラーブレードが備わっているブラベンダーミキサー
（容量５０ｇ）を窒素でパージ洗浄して最初の設定を２
５ｒｐｍにして温度を１６０℃に設定した。次に、この
ミキサーに市販のマレエート化ポリプロピレンを１２ｇ
および市販のマレエート化ＳＥＢＳを２８ｇ仕込んだ。
これらのポリマーを上記ミキサー内で５分間撹拌した。
このミキサーの温度を１９５℃に調整して、混合を８０
ｒｐｍで更に１５分間継続した。このブラベンダーミキ
サーにドデカンジアミンを０．５ｇの仕込み量で加え
た。それと同時に加熱素子の電源を切って、この混合物
を約４℃／分の冷却速度で約１６０℃になるまで冷却し
た。撹拌の電源を切って、ポリマーをミキサーから取り
出した。表１に示すように、上記０．５ｇのドデカンジ
アミンを存在させない以外は同じ様式で対照ポリマーを
比較実施例１Ａとして調製した。

【００６３】実施例２ 上記材料の量および反応条件を若干変えて実施例１の手
順を繰り返した。上記ミキサーに市販のマレエート化ポ
リプロピレンを１２．２ｇ仕込んで上記ミキサー内で２
分間２５ｒｐｍで撹拌した。このミキサーに市販のマレ
エート化ＳＥＢＳを２８．２ｇの仕込み量で加えてミキ
サーの撹拌速度を８０ｒｐｍに調整した後、このミキサ
ーにドデカンジアミンを０．３ｇの仕込み量で加えた。
このポリマー類をミキサー内で２分間撹拌した後、撹拌
速度を４０ｒｐｍに下げた。次に、加熱素子の電源を切
って、この混合物を約４℃／分の冷却速度で冷却した。
この混合物の温度が１６８℃に到達した後にポリマーを
ミキサーから取り出した。

【００６４】実施例３ 上記反応体の量を若干変えて実施例２の手順を繰り返し
た。上記ミキサーに１９５℃で市販のマレエート化ポリ
プロピレンを８．０ｇおよび市販のマレエート化ＳＥＢ
Ｓを３２ｇ仕込んだ。実施例２と同様に、上記ポリマー
類を０．３ｇのドデカンジアミンで連成させた。表１に
反応条件および反応体の比率を示す。

【００６５】実施例４ ローラーブレードが備わっているブラベンダーミキサー
（容量３００ｇ）を窒素でパージ洗浄して最初の設定を
６０ｒｐｍにして温度を１９５℃に設定した。次に、こ
のミキサーに市販のマレエート化ポリプロピレンを４０
ｇ仕込んだ。７分後、このミキサーに市販のマレエート
化ＳＥＢＳを１６０ｇの仕込み量で加えた。これらのポ
リマー類を１５分間混合した後、このブラベンダーミキ
サーにドデカンジアミンを１．５ｇの仕込み量で上記ミ
キサーの速度を１２０ｒｐｍにまで高めながら加えた。
このミキサー内の温度が２０９℃にまで上昇した。５分
後、加熱素子の電源を切った。次に、この反応混合物を
約４℃／分の冷却速度で冷却した。その結果として生じ
た連成ポリマーを混合物の温度が１６０℃に到達した後
にミキサーから取り出した。表１に反応条件および反応
体の比率を示す。

【００６６】油増量ゲルの製造 実施例５ ローラーブレードが備わっているブラベンダーミキサー
（容量５０ｇ）に実施例１の実験で得た生成物を１５ｇ
の仕込み量で加えた。このミキサーを最初１１０℃およ
び６０ｒｐｍに設定した。上記ポリマーを２０分間混合
した。次に、上記ミキサーを１８０℃に設定して、この
ミキサーに３５．５ｇの芳香族油をゆっくりと仕込ん
だ。この油の添加が終了した後、上記ミキサーを更に２
００℃に５５分間加熱した。次に、混合速度をゆっくり
と下げて１０ｒｐｍにした後、加熱素子の電源を切っ
て、この混合物を約４℃／分の冷却速度で１７０℃にな
るまで冷却した。撹拌の電源を切って、上記混合物をミ
キサーから取り出した。その結果として得た増量接合ポ
リマーの特性を表２に示す。比較実施例１Ａの対照ポリ
マー類も同じ様式で増量して、それを表２に実施例５Ａ
として示す。

【００６７】実施例６ 実施例３の実験で得た生成物を１５．０ｇの仕込み量で
４０℃および６０ｒｐｍのブラベンダーミキサーに加え
た。この接合ポリマーを４０分間混合した。次に、この
ミキサーに３５．６ｇの芳香族油をゆっくりと仕込ん
だ。この油の添加が終了した後、上記ミキサーを更に２
０５℃に２時間加熱した。次に、加熱素子の電源を切っ
て、この混合物を１７０℃になるまで冷却した。撹拌の
電源を切って、上記混合物をミキサーから取り出した。
このようにして増量したゲルの特性を表２に挙げる。

【００６８】実施例７ 上記材料の量を若干変えて実施例５の工程を繰り返し
た。上記ミキサーに実施例２の実験で得た生成物を１
５．０ｇおよび重質芳香族油を４５．０ｇ仕込んだ。こ
のようにして増量したゲルの特性を表２に挙げる。

【００６９】実施例８ 油を仕込む様式を若干変えて実施例５の工程を繰り返し
た。上記ミキサーに実施例２の実験で得た生成物を１
５．０ｇおよび芳香族油を１７．７ｇ仕込んだ。これら
の材料を２０５℃で１時間混合した後、このミキサーに
芳香族油を１７．７ｇの追加的仕込み量で加えた。混合
を更に２５分間継続した。次に、加熱素子の電源を切っ
て、温度が１７０℃以下にまで下がった時点で混合物を
ミキサーから取り出した。このようにして増量したゲル
の特性を表２に挙げる。

【００７０】実施例９ ローラーブレードが備わっているブラベンダーミキサー
（容量３００ｇ）に２５℃および２０ｒｐｍの速度で実
施例４で得た生成物を７８ｇの仕込み量および芳香族油
を１８２ｇの仕込み量で加えた。これらの材料を１０分
間混合した。次に、このミキサーを６０ｒｐｍおよび２
０５℃に１時間設定した。次に、混合を８０ｒｐｍの速
度で更に１時間継続した。加熱素子の電源を切って、こ
の混合物を〜４℃／分の冷却速度で１７０℃になるまで
冷却した。撹拌の電源を切って、上記混合物をミキサー
から取り出した。この油で増量したゲルの物性を以下の
表２に挙げる。

【００７１】実施例５から９に示す油増量ポリマーおよ
び類似対照の生成物全部を〜２００℃でシートおよびシ
リンダーボタン（ｃｙｌｉｎｄｅｒ ｂｕｔｔｏｎｓ）
に成形した。上記シートから環サンプルを切り取って引
張り測定を行った。油増量ゲルの物性を以下に挙げる。

【００７２】

【表１】

【００７３】＊ Ｅｘｘｏｎ Ｃｈｅｍｉｃａｌから入
手したＥｘｘｅｌｏｒ（商標）Ｐ０１０１５［無水マレ
イン酸含有量が０．４％のマレエート化ポリプロピレ
ン］ ＊＊ Ｓｈｅｌｌ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｃｏｍｐａｎｙ
から入手したＫｒａｔｏｎ（商標）ＦＧ１９０１ｘ［無
水マレイン酸含有量が１．９％のマレエート化ＳＥＢ
Ｓ］

【００７４】

【表２】

【００７５】¹ サンプルサイズとディスプレイスメン
ト（ｄｉｓｐｌａｃｅｍｅｎｔ）を下記の如く変える以
外はＡＳＴＭ Ｄ３９５−８９の条件を基にして圧縮永
久歪みの測定を行った：サンプル高−０．５インチ；サ
ンプル直径−０．５５インチ；ディスプレイスメント−
サンプルを０．３７５インチに圧縮して１００℃のオー
ブン（またはその後の実施例では１５０℃）内に２２時
間保持した。このサンプルをオーブンから取り出し、サ
ンプルの応力を解放し、そのサンプルを室温で３０分間
貯蔵した後、下記のように最終的なサンプルの高さをＸ
としてサンプルの回復率を測定する： 圧縮永久歪み＝（（０．５−Ｘ）／（０．５−０．３７
５））ｘ１００％。

【００７６】² ３０℃における動的せん断モジュラス
（ｄｙｎａｍｉｃ ｓｈｅａｒ ｍｏｄｕｌｕｓ）と１
００℃における動的せん断モジュラスの比率³ 引張り強度⁴ 伸び⁵ Ｓｕｎ Ｏｉｌ Ｃｏｍｐａｎｙから入手したＳｕ
ｎｄｅｘ ７９０−芳香族油 本発明を特別な手段、材料および態様を参照することで
記述してきたが、本発明をこの開示した特別な物に限定
するものでなく本請求の範囲内の相当物全部に及ぶと理
解されるべきである。

【００７７】本発明の特徴および態様は以下のとうりで
ある。

【００７８】１． 増量ポリマー組成物であって、少な
くとも１種のハードブロックと少なくとも１種のエラス
トマーブロックを有するマレエート化ブロックコポリマ
ーと、マレエート化ポリプロピレンポリマーと、２つの
マレエート官能基に反応性を示す有機ジアミンである接
合剤を反応させることで生じさせた、接合コポリマー組
成物を１００重量部含有し、かつエクステンダーオイル
または数平均分子量が２０，０００以下の有機材料を含
む増量剤を少なくとも３０重量部含有していて、約２０
℃から２５℃において約０から約５０の範囲のショアＡ
硬度を示す組成物。

【００７９】２． 上記ブロックコポリマーが２５％以
下の結晶度および約５，０００から１，０００，０００
の範囲の分子量を有する第１項記載の組成物。

【００８０】３． 上記マレエート化ブロックコポリマ
ーが、マレエート化を受ける前、スチレン−エチレン／
ブチレン−スチレンのブロックコポリマー（ＳＥＢ
Ｓ）、ブタジエン／スチレンの重量比が好適には約８５
／１５から約４５／５５のスチレン／ブタジエンブロッ
クコポリマー（ＳＢＲ）、スチレン／ブタジエン／スチ
レンのブロックコポリマー（ＳＢＳ）、スチレン／イソ
プレンブロック／スチレンのブロックコポリマー（ＳＩ
Ｓ）、勾配ブロックＳＢＲ、ミクロブロックＳＢＲ、ス
チレン／イソプレンのブロックコポリマー（ブロックＳ
ＩＲ）、勾配ブロックＳＩＲ、スチレン／ブタジエン／
イソプレンのブロックコポリマー（ブロックＳＩＢ
Ｒ）、スチレン−エチレン／ブチレンのブロックコポリ
マー（ＳＥＢ）、スチレン−エチレン／プロピレン−ブ
ロックコポリマー（ＳＥＰ）、スチレン−エチレン／プ
ロピレン−スチレンのブロックコポリマー（ＳＥＰ
Ｓ）、スチレン−エチレン／プロピレン−エチレンのブ
ロックコポリマー（ＳＥＰＥ）、スチレン−エチレン／
ブチレン−エチレンのブロックコポリマー（ＳＥＢ
Ｅ）、スチレン−エチレン／スチレンのブロックコポリ
マー（ＳＥＳ）、エチレン−エチレン／ブチレンのブロ
ックコポリマー（ＥＥＢ）、エチレン−エチレン／ブチ
レン／スチレンのブロックコポリマー（水添ＢＲ−ＳＢ
Ｒブロックコポリマー）、エチレン−エチレン／ブチレ
ン／スチレン−エチレンのブロックコポリマー（水添Ｂ
Ｒ−ＳＢＲ−ＢＲブロックコポリマー）、エチレン−エ
チレン／ブチレン−エチレンのブロックコポリマー（Ｅ
ＥＢＥ）、および上記ブロックコポリマー類の部分水添
物(partially hydrogenated versions)から成る群から
選択されるブロックコポリマーである第１項記載の組成
物。

【００８１】４． 上記マレエート化ブロックコポリマ
ーが無水マレイン酸単位を約０．０１から約２５重量パ
ーセント含む第１項記載の組成物。

【００８２】５． 上記マレエート化ブロックコポリマ
ーが無水マレイン酸単位を約０．０５から約５重量パー
セント含む第１項記載の組成物。

【００８３】６． 上記ポリプロピレンが約１０，００
０から約１０，０００，０００の範囲の分子量を有する
第１項記載の組成物。

【００８４】７． 上記ポリプロピレンが約２０，００
０から約３００，０００の範囲の分子量を有する第１項
記載の組成物。

【００８５】８． 上記マレエート化ポリプロピレンが
無水マレイン酸単位を約０．０１から約５重量パーセン
ト含む第１項記載の組成物。

【００８６】９． 上記マレエート化ポリプロピレンが
無水マレイン酸単位を約０．０２から約１．０重量パー
セント含む第１項記載の組成物。

【００８７】１０． 更に無機充填材、添加剤またはコ
ンパンド化用材料を該接合コポリマー組成物１００重量
部を基準にして１から３５０部含む第１項記載の増量ポ
リマー組成物。

【００８８】１１． 該増量剤が該接合コポリマー組成
物１００重量部当たり約３０から約１０００重量部の範
囲の量で存在している第１項記載の増量ポリマー組成
物。

【００８９】１２． 該増量剤が軟化剤、可塑剤、粘着
付与剤、オリゴマー類、滑剤、石油炭化水素、シリコン
油、芳香族油、ナフテン系油およびパラフィン系油から
成る群から選択される少なくとも１種の化合物である第
１項記載の増量ポリマー組成物。

【００９０】１３． 該組成物がゲルの形態である第１
項記載の増量ポリマー組成物。

【００９１】１４． 該有機ジアミンである接合剤が、
炭素原子数が全体で４から１２のビス−（アミノアルキ
ル）−アミン類および一般式：Ｒ₁（ＮＨ₂）₂［式中、
Ｒ₁は、炭素原子数が２から２０の脂肪族炭化水素基、
炭素原子数が４から２０の環状脂肪族炭化水素基、また
は炭素原子数が６から２０の芳香族炭化水素基を表す
か、或はＲ₁は、炭素原子数が４から２０のＮ−複素環
式環を表す］で表されるジアミン類から成る群から選択
される第１項記載の増量ポリマー組成物。

【００９２】１５． ３０℃から１００℃の温度範囲に
渡ってｔａｎ δが約０．１から約１．０の範囲である
ダンピング特性を示す第１項記載の増量ポリマー組成
物。

【００９３】１６． 約２０℃から２５℃において約１
から約５０の範囲のショアＡ硬度を示す第１項記載の増
量ポリマー組成物。

【００９４】１７． 約２０℃から２５℃において約５
から３０の範囲のショアＡ硬度を示す第１項記載の増量
ポリマー組成物。

【００９５】１８． 該有機ジアミンである接合剤がエ
チレンジアミン；１，２−および１，３−プロピレンジ
アミン；１，４−ジアミノブタン；２，２−ジメチルプ
ロパンジアミン−（１，３）；１，６−ジアミノヘキサ
ン；２，５−ジメチルヘキサンジアミン−（２，５）；
２，２，４−トリメチルヘキサンジアミン−（１，
６）；１，８−ジアミノオクタン；１，１０−ジアミノ
デカン；１，１１−ウンデカンジアミン；１，１２−ド
デカンジアミン；１−メチル−４−（アミノイソプロピ
ル）−シクロヘキシルアミン−１；３−アミノメチル−
３，５，５−トリメチル−シクロヘキシルアミン−
（１）；１，２−ビス−（アミノメチル）−シクロブタ
ン；ｐ−キシリレンジアミン；１，２−および１，４−
ジアミノシクロヘキサン；１，２−、１，４−、１，５
−および１，８−ジアミノデカリン；１−メチル−４−
アミノイソプロピル−シクロヘキシルアミン−１；４，
４’−ジアミノ−ジシクロヘキシル；４，４’−ジアミ
ノ−ジシクロヘキシルメタン；２，２’−（ビス−４−
アミノ−シクロヘキシル）−プロパン；３，３’−ジメ
チル−４，４’−ジアミノ−ジシクロヘキシルメタン；
１，２−ビス−（４−アミノシクロヘキシル）−エタ
ン；３，３’，５，５’−テトラメチル−ビス−（４−
アミノシクロヘキシル）−メタンおよび−プロパン；
１，４−ビス−（２−アミノエチル）−ベンゼン；ベン
ジジン；４，４’−チオジアニリン，ジアニシジン；
２，４−トルエンジアミン，ジアミノジトリルスルホ
ン；２，６−ジアミノピリジン；４−メトキシ−６−メ
チル−ｍ−フェニレンジアミン；ジアミノジフェニルエ
ーテル；４，４’−ビス（ｏ−トルイジン）；ｏ−フェ
ニレンジアミン；ｏ−フェニレンジアミン，メチレンビ
ス（ｏ−クロロアニリン）；ビス（３，４−ジアミノフ
ェニル）スルホン；ジアミノジフェニルスルホン；４−
クロロ−ｏ−フェニレンジアミン；ｍ−アミノベンジル
アミン；ｍ−フェニレンジアミン；４，４’−Ｃ₁−Ｃ₆
−ジアニリン；アニリン−ホルムアルデヒド樹脂；トリ
メチレングリコールジ−ｐ−アミノベンゾエート；ビス
−（２−アミノエチル）−アミン；ビス−（３−アミノ
プロピル）−アミン；ビス−（４−アミノブチル）−ア
ミン；ビス−（６−アミノヘキシル）−アミン；ジプロ
ピレントリアミンおよびジブチレントリアミンの異性体
混合物；ヘキサメチレンジアミン；テトラメチレンジア
ミン；およびドデカンジアミン、およびそれらの混合物
から成る群から選択される第１項記載の増量ポリマー組
成物。

【００９６】１９． 軟質成形熱可塑性エラストマー品
であって、少なくとも１種のハードブロックと少なくと
も１種のエラストマーブロックを有するマレエート化ブ
ロックコポリマーと、マレエート化ポリプロピレンポリ
マーと、２つのマレエート官能基に反応性を示す有機ジ
アミンである接合剤を反応させることで生じさせた、接
合コポリマー組成物を１００重量部含有し、かつエクス
テンダーオイルまたは数平均分子量が２０，０００以下
の有機材料を含む増量剤を少なくとも３０重量部含有し
ていて、約２０℃から２５℃において約０から約５０の
範囲のショアＡ硬度を示す組成物を含む軟質成形熱可塑
性エラストマー品。

【００９７】２０． 上記マレエート化ブロックコポリ
マーが、マレエート化を受ける前、スチレン−エチレン
／ブチレン−スチレンのブロックコポリマー（ＳＥＢ
Ｓ）、ブタジエン／スチレンの重量比が好適には約８５
／１５から約４５／５５のスチレン／ブタジエンブロッ
クコポリマー（ＳＢＲ）、スチレン／ブタジエン／スチ
レンのブロックコポリマー（ＳＢＳ）、スチレン／イソ
プレンブロック／スチレンのブロックコポリマー（ＳＩ
Ｓ）、勾配ブロックＳＢＲ、ミクロブロックＳＢＲ、ス
チレン／イソプレンのブロックコポリマー（ブロックＳ
ＩＲ）、勾配ブロックＳＩＲ、スチレン／ブタジエン／
イソプレンのブロックコポリマー（ブロックＳＩＢ
Ｒ）、スチレン−エチレン／ブチレンのブロックコポリ
マー（ＳＥＢ）、スチレン−エチレン／プロピレン−ブ
ロックコポリマー（ＳＥＰ）、スチレン−エチレン／プ
ロピレン−スチレンのブロックコポリマー（ＳＥＰ
Ｓ）、スチレン−エチレン／プロピレン−エチレンのブ
ロックコポリマー（ＳＥＰＥ）、スチレン−エチレン／
ブチレン−エチレンのブロックコポリマー（ＳＥＢ
Ｅ）、スチレン−エチレン／スチレンのブロックコポリ
マー（ＳＥＳ）、エチレン−エチレン／ブチレンのブロ
ックコポリマー（ＥＥＢ）、エチレン−エチレン／ブチ
レン／スチレンのブロックコポリマー（水添ＢＲ−ＳＢ
Ｒブロックコポリマー）、エチレン−エチレン／ブチレ
ン／スチレン−エチレンのブロックコポリマー（水添Ｂ
Ｒ−ＳＢＲ−ＢＲブロックコポリマー）、エチレン−エ
チレン／ブチレン−エチレンのブロックコポリマー（Ｅ
ＥＢＥ）、および上記コポリマー類の部分水添物から成
る群から選択されるブロックコポリマーである第１９項
記載の軟質成形熱可塑性エラストマー品。

【００９８】２１． ３０℃から１００℃の温度範囲に
渡ってｔａｎ δが約０．１から約１．０の範囲である
ダンピング特性を示す第１９項記載の軟質成形熱可塑性
エラストマー品。

【００９９】２２． 約２０℃から２５℃において約１
から約５０の範囲のショアＡ硬度を示す第１９項記載の
軟質成形熱可塑性エラストマー品。

【０１００】２３． 約２０℃から２５℃において約５
から３０の範囲のショアＡ硬度を示す第１９項記載の軟
質成形熱可塑性エラストマー品。

【０１０１】２４． 更に無機充填材、添加剤またはコ
ンパンド化用材料を該接合コポリマー組成物成分１００
重量部を基準にして１から３５０部含む第１９項記載の
軟質成形熱可塑性エラストマー品。

【０１０２】２５． 該増量剤が軟化剤、可塑剤、粘着
付与剤、オリゴマー類、滑剤、石油炭化水素、シリコン
油、芳香族油、ナフテン系油およびパラフィン系油から
成る群から選択される少なくとも１種の化合物である第
１９項記載の軟質成形熱可塑性エラストマー品。

【０１０３】２６． 該有機ジアミンである接合剤が、
炭素原子数が全体で４から１２のビス−（アミノアルキ
ル）−アミン類および一般式：Ｒ₁（ＮＨ₂）₂［式中、
Ｒ₁は、炭素原子数が２から２０の脂肪族炭化水素基、
炭素原子数が４から２０の環状脂肪族炭化水素基、また
は炭素原子数が６から２０の芳香族炭化水素基を表す
か、或はＲ₁は、炭素原子数が４から２０のＮ−複素環
式環を表す］で表されるジアミン類から成る群から選択
される第１９項記載の軟質成形熱可塑性エラストマー
品。

【０１０４】２７． 該有機ジアミンである接合剤がエ
チレンジアミン；１，２−および１，３−プロピレンジ
アミン；１，４−ジアミノブタン；２，２−ジメチルプ
ロパンジアミン−（１，３）；１，６−ジアミノヘキサ
ン；２，５−ジメチルヘキサンジアミン−（２，５）；
２，２，４−トリメチルヘキサンジアミン−（１，
６）；１，８−ジアミノオクタン；１，１０−ジアミノ
デカン；１，１１−ウンデカンジアミン；１，１２−ド
デカンジアミン；１−メチル−４−（アミノイソプロピ
ル）−シクロヘキシルアミン−１；３−アミノメチル−
３，５，５−トリメチル−シクロヘキシルアミン−
（１）；１，２−ビス−（アミノメチル）−シクロブタ
ン；ｐ−キシリレンジアミン；１，２−および１，４−
ジアミノシクロヘキサン；１，２−、１，４−、１，５
−および１，８−ジアミノデカリン；１−メチル−４−
アミノイソプロピル−シクロヘキシルアミン−１；４，
４’−ジアミノ−ジシクロヘキシル；４，４’−ジアミ
ノ−ジシクロヘキシルメタン；２，２’−（ビス−４−
アミノ−シクロヘキシル）−プロパン；３，３’−ジメ
チル−４，４’−ジアミノ−ジシクロヘキシルメタン；
１，２−ビス−（４−アミノシクロヘキシル）−エタ
ン；３，３’，５，５’−テトラメチル−ビス−（４−
アミノシクロヘキシル）−メタンおよび−プロパン；
１，４−ビス−（２−アミノエチル）−ベンゼン；ベン
ジジン；４，４’−チオジアニリン，ジアニシジン；
２，４−トルエンジアミン，ジアミノジトリルスルホ
ン；２，６−ジアミノピリジン；４−メトキシ−６−メ
チル−ｍ−フェニレンジアミン；ジアミノジフェニルエ
ーテル；４，４’−ビス（ｏ−トルイジン）；ｏ−フェ
ニレンジアミン；ｏ−フェニレンジアミン，メチレンビ
ス（ｏ−クロロアニリン）；ビス（３，４−ジアミノフ
ェニル）スルホン；ジアミノジフェニルスルホン；４−
クロロ−ｏ−フェニレンジアミン；ｍ−アミノベンジル
アミン；ｍ−フェニレンジアミン；４，４’−Ｃ₁−Ｃ₆
−ジアニリン；アニリン−ホルムアルデヒド樹脂；トリ
メチレングリコールジ−ｐ−アミノベンゾエート；ビス
−（２−アミノエチル）−アミン；ビス−（３−アミノ
プロピル）−アミン；ビス−（４−アミノブチル）−ア
ミン；ビス−（６−アミノヘキシル）−アミン；ジプロ
ピレントリアミンおよびジブチレントリアミンの異性体
混合物；ヘキサメチレンジアミン；テトラメチレンジア
ミン；およびドデカンジアミン、およびそれらの混合物
から成る群から選択される第１９項記載の軟質成形熱可
塑性エラストマー品。

【０１０５】２８． 上記マレエート化ブロックコポリ
マーが無水マレイン酸単位を約０．０１から約２５重量
パーセント含む第１９項記載の軟質成形熱可塑性エラス
トマー品。

【０１０６】２９． 上記マレエート化ポリプロピレン
ポリマーが無水マレイン酸単位を約０．０１から約５重
量パーセント含む第１９項記載の軟質成形熱可塑性エラ
ストマー品。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 松瀬 貴裕 埼玉県狭山市南入曽1027−１−515 (72)発明者 真下 成彦 神奈川県横浜市戸塚区戸塚町1274−９− 404 (72)発明者 豊澤 真一 埼玉県所沢市荒幡1407−15

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 増量ポリマー組成物であって、少なくと
   も１種のハードブロックと少なくとも１種のエラストマ
   ーブロックを有するマレエート化ブロックコポリマー
   と、マレエート化ポリプロピレンポリマーと、２つのマ
   レエート官能基に反応性を示す有機ジアミンである接合
   剤を反応させることで生じさせた、接合コポリマー組成
   物を１００重量部含有し、かつエクステンダーオイルま
   たは数平均分子量が２０，０００以下の有機材料を含む
   増量剤を少なくとも３０重量部含有していて、約２０℃
   から２５℃において約０から約５０の範囲のショアＡ硬
   度を示す組成物。
2. 【請求項２】 軟質成形熱可塑性エラストマー品であっ
   て、少なくとも１種のハードブロックと少なくとも１種
   のエラストマーブロックを有するマレエート化ブロック
   コポリマーと、マレエート化ポリプロピレンポリマー
   と、２つのマレエート官能基に反応性を示す有機ジアミ
   ンである接合剤を反応させることで生じさせた、接合コ
   ポリマー組成物を１００重量部含有し、かつエクステン
   ダーオイルまたは数平均分子量が２０，０００以下の有
   機材料を含む増量剤を少なくとも３０重量部含有してい
   て、約２０℃から２５℃において約０から約５０の範囲
   のショアＡ硬度を示す組成物を含む軟質成形熱可塑性エ
   ラストマー品。