JPH10298249A

JPH10298249A - シリル化プロピレン系樹脂組成物、プロピレン系樹脂組成物、改質プロピレン系樹脂組成物およびその製法、ならびにそれからなる成形体およびその製法

Info

Publication number: JPH10298249A
Application number: JP10622297A
Authority: JP
Inventors: Yoshifumi Fukui; 祥文福井; Taizo Aoyama; 泰三青山; Keijun Kin; 恵順金; Koji Oshima; 公二大島
Original assignee: Kanegafuchi Chemical Industry Co Ltd
Current assignee: Kanegafuchi Chemical Industry Co Ltd
Priority date: 1997-04-23
Filing date: 1997-04-23
Publication date: 1998-11-10

Abstract

(57)【要約】【課題】すぐれた透明性および加工性を併有するプロ
ピレン系樹脂組成物、すぐれた透明性、加工性および耐
衝撃性を併有する改質プロピレン系樹脂組成物、これら
に用いるシリル化プロピレン系樹脂組成物、ならびにこ
れらを成形してなる成形体を提供すること。【解決手段】メルトフローインデックスが０．１〜５
０ｇ／１０分のプロピレン系樹脂１００重量部に対し
て、シリル基含有ビニルモノマー１〜２０重量部および
パーオキサイド０．１〜５重量部を含有し、シリル基含
有ビニルモノマーとパーオキサイドとの重量比（シリル
基含有ビニルモノマー／パーオキサイド）の値が１〜１
００である混合物を、溶融混練状態でグラフト共重合さ
せてなるシリル化プロピレン系樹脂組成物、プロピレン
系樹脂組成物、改質プロピレン系樹脂組成物およびその
製法、ならびにそれからなる成形体およびその製法。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、シリル化プロピレ
ン系樹脂組成物、プロピレン系樹脂組成物、改質プロピ
レン系樹脂組成物およびその製法、ならびにそれからな
る成形体およびその製法に関する。さらに詳しくは、透
明性と加工性とがともにすぐれたプロピレン系樹脂組成
物、透明性、加工性および耐衝撃性に同時にすぐれた改
質プロピレン系樹脂組成物およびその製法に関する。

【０００２】

【従来の技術】ポリプロピレンは、剛性、耐熱性、耐薬
品性などの物性のバランスはよいが、結晶性が高いた
め、透明性に劣り、その押出成形シート、カレンダー成
形シート、シートの真空成形、圧空成形などの熱成形
体、射出成形体、ブロー成形ボトルなどの成形体の透明
性も低い。また、結晶性が高いため、加工時に必要な垂
れ抵抗性も小さく、シートの熱成形、カレンダー成形、
ダイレクトブロー成形などの加工性にも劣る。さらに、
耐衝撃性も必ずしも充分ではない。

【０００３】従来、ポリプロピレンの透明性を改良する
ために、造核剤の添加が一般的に行なわれてきており、
有機系造核剤の使用によってそれなりの効果がえられて
いる。

【０００４】また、ポリプロピレンの加工性を改良する
ために、ポリエチレンの添加が一般的に行なわれてきて
いる。

【０００５】さらに、ポリプロピレンの耐衝撃性を改良
するために、ポリオレフィン系ゴムの添加が一般的に行
なわれてきている。

【０００６】しかしながら、前記有機系造核剤の使用に
よって透明性を改良しようとするばあいには、比較的高
い透明性がえられる低分子系造核剤のばあいには、ブリ
ードアウトしやすく、かかる低分子系造核剤に起因する
臭気が発生するうえに、加工性も耐衝撃性も改良されな
いという問題がある。

【０００７】一方、ブリードアウトや臭気の問題が改善
された高分子系造核剤のばあいには、ブリードアウトや
臭気の問題は少ないが、透明性の高いものはえられず、
やはり加工性も耐衝撃性も改良されないという欠点を有
する。

【０００８】また、前記ポリエチレンの添加によって加
工性を改良しようとする際に、ポリプロピレンの屈折率
とポリエチレンの屈折率とが異なるばあいには、透明性
が低下し、ポリプロピレンの屈折率とポリエチレンの屈
折率とが等しいばあいであっても、その透明性は向上し
ないという欠点を有する。

【０００９】さらに、前記ポリオレフィン系ゴムの添加
によって耐衝撃性を改良しようとする際に、ポリプロピ
レンの屈折率とポリオレフィン系ゴムの屈折率とが異な
るばあいには、透明性が低下し、ポリプロピレンの屈折
率とポリオレフィン系ゴムの屈折率とが等しいばあいで
あっても、その透明性は向上せず、加工性も改良されな
いという欠点を有する。

【００１０】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、高い透明性
と加工性とを併有し、ブリードアウトしにくいプロピレ
ン系樹脂組成物、さらにはすぐれた耐衝撃性をも併有す
るプロピレン系樹脂組成物をうることを目的としたもの
であり、本発明者らは、特定の構造を有するシリル化プ
ロピレン系樹脂組成物とプロピレン系樹脂とからなる樹
脂組成物が、透明性および加工性にすぐれた成形体を与
えること、この樹脂組成物に、さらにプロピレン系樹脂
の屈折率と実質的に等しい屈折率を有するオレフィン系
ゴムを添加したばあいには、えられる樹脂組成物は、透
明性、加工性、さらには耐衝撃性にすぐれた成形体を与
えることを見出した。

【００１１】

【課題を解決するための手段】本発明は、（１）メルト
フローインデックスが０．１〜５０ｇ／１０分のプロピ
レン系樹脂１００重量部に対して、シリル基含有ビニル
モノマー１〜２０重量部およびパーオキサイド０．１〜
５重量部を含有し、シリル基含有ビニルモノマーとパー
オキサイドとの重量比（シリル基含有ビニルモノマー／
パーオキサイド）の値が１〜１００である混合物を、溶
融混練状態でグラフト共重合させてなるシリル化プロピ
レン系樹脂組成物、（２）メルトフローインデックスが
０．１〜５０ｇ／１０分のプロピレン系樹脂１００重量
部に対して、シリル基含有ビニルモノマー１〜２０重量
部およびパーオキサイド０．１〜５重量部を含有し、シ
リル基含有ビニルモノマーとパーオキサイドとの重量比
（シリル基含有ビニルモノマー／パーオキサイド）の値
が１〜１００である混合物を、溶融混練状態でグラフト
共重合させることを特徴とするシリル化プロピレン系樹
脂組成物の製法、（３）メルトフローインデックスが
０．１〜５０ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０
重量％と、前記シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３
０重量％とからなる混合物を、溶融混練状態で分岐およ
び架橋反応させてなるプロピレン系樹脂組成物、（４）
メルトフローインデックスが０．１〜５０ｇ／１０分の
プロピレン系樹脂９９〜７０重量％と、前記シリル化プ
ロピレン系樹脂組成物１〜３０重量％とからなる混合物
を、溶融混練状態で分岐および架橋反応させることを特
徴とするプロピレン系樹脂組成物の製法、（５）メルト
フローインデックスが０．２〜４５ｇ／１０分のプロピ
レン系樹脂９９〜７０重量％と、前記シリル化プロピレ
ン系樹脂組成物１〜３０重量％とからなる混合物を、溶
融混練状態で分岐および架橋反応させてなるプロピレン
系樹脂組成物、（６）メルトフローインデックスが０．
２〜４５ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０重量
％と、前記シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３０重
量％とからなる混合物を、溶融混練状態で分岐および架
橋反応させることを特徴とするプロピレン系樹脂組成物
の製法、（７）メルトフローインデックスが０．１〜５
０ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０重量％およ
び前記シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３０重量％
からなる混合物（Ｉ）９９〜７０重量％と、プロピレン
系樹脂の屈折率と実質的に等しい屈折率を有するオレフ
ィン系ゴム（II）１〜３０重量％とからなる混合物を、
溶融混練状態で分岐および架橋反応させてなる改質プロ
ピレン系樹脂組成物、（８）メルトフローインデックス
が０．１〜５０ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７
０重量％および前記シリル化プロピレン系樹脂組成物１
〜３０重量％からなる混合物（Ｉ）９９〜７０重量％
と、プロピレン系樹脂の屈折率と実質的に等しい屈折率
を有するオレフィン系ゴム（II）１〜３０重量％とから
なる混合物を、溶融混練状態で分岐および架橋反応させ
ることを特徴とする改質プロピレン系樹脂組成物の製
法、（９）メルトフローインデックスが０．２〜４５ｇ
／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０重量％および前
記シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３０重量％から
なる混合物（Ｉ）９９〜７０重量％と、プロピレン系樹
脂の屈折率と実質的に等しい屈折率を有するオレフィン
系ゴム（II）１〜３０重量％とからなる混合物を、溶融
混練状態で分岐および架橋反応させてなる改質プロピレ
ン系樹脂組成物、（１０）メルトフローインデックスが
０．２〜４５ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０
重量％および前記シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜
３０重量％からなる混合物（Ｉ）９９〜７０重量％と、
プロピレン系樹脂の屈折率と実質的に等しい屈折率を有
するオレフィン系ゴム（II）１〜３０重量％とからなる
混合物を、溶融混練状態で分岐および架橋反応させるこ
とを特徴とする改質プロピレン系樹脂組成物の製法、
（１１）前記プロピレン系樹脂組成物を成形してなる成
形体、（１２）前記プロピレン系樹脂組成物を成形する
ことを特徴とする成形体の製法、（１３）前記改質プロ
ピレン系樹脂組成物を成形してなる成形体、ならびに
（１４）前記改質プロピレン系樹脂組成物を成形するこ
とを特徴とする成形体の製法に関する。

【００１２】

【発明の実施の形態】本発明のシリル化プロピレン系樹
脂組成物は、前記したように、メルトフローインデック
ス（以下、ＭＩという）が０．１〜５０ｇ／１０分のプ
ロピレン系樹脂１００部（重量部、以下同様）に対し
て、シリル基含有ビニルモノマー１〜２０部およびパー
オキサイド０．１〜５部を含有し、シリル基含有ビニル
モノマーとパーオキサイドとの重量比（シリル基含有ビ
ニルモノマー／パーオキサイド）の値が１〜１００であ
る混合物を、溶融混練状態でグラフト共重合させてえら
れるものである。

【００１３】本発明のシリル化プロピレン系樹脂組成物
のなかでも、とくに沸騰キシレン不溶分（いわゆるゲル
分）の重量分率が５０重量％以下であるものは、プロピ
レン系樹脂に均一に分散しやすく、沸騰キシレン可溶分
かつ室温キシレン不溶分（いわゆる非ゲル分）の重量平
均分子量が１０００００以上で、室温キシレン不溶分の
シリコン含量が０．０１重量％以上であり、充分に分岐
および架橋反応することができる。

【００１４】前記プロピレン系樹脂は、たとえばプロピ
レンの単独重合体、プロピレンのランダム共重合体であ
り、２３０℃でのＭＩが０．１〜５０ｇ／１０分のもの
である。

【００１５】前記プロピレン系樹脂のＭＩについて、後
述するプロピレン系樹脂組成物の粘度が、分岐および架
橋反応によって高くなり、えられる成形体の表面を平滑
に処理しにくく、透明性が発現されにくくならないよう
にするために、該ＭＩは０．１ｇ／１０分以上であり、
えられるシリル化プロピレン系樹脂組成物のゲル分が多
くなり、プロピレン系樹脂組成物をうる際に、プロピレ
ン系樹脂に分散されにくく、透明性が発現されにくくな
るおそれをなくすためには、０．２ｇ／１０分以上であ
ることが好ましい。また、プロピレン系樹脂とゲル分と
の粘度差が大きくなることによってゲル分が分散しにく
くなったり、あるいはプロピレン系樹脂とゲル分との絡
み合いが少なくなり、透明性、さらには加工性が発現さ
れにくくならないようにするために、該ＭＩは５０ｇ／
１０分以下であり、えられるシリル化プロピレン系樹脂
組成物のゲル分が少なくなり、透明性や加工性が発現さ
れにくくなるおそれをなくすためには、４５ｇ／１０分
以下であることが好ましい。

【００１６】なお、本発明に用いられるプロピレン系樹
脂としては、アタクチック重合体の含量が多くなり、そ
の結晶性、剛性、耐熱性および耐薬品性が低下するおそ
れをなくすためには、その結晶性がアイソタクチックペ
ンタッドの含有量として９０重量％以上、好ましくは９
５重量％以上であり、１００重量％以下であるものが望
ましい。

【００１７】前記プロピレンのランダム共重合体として
は、たとえばプロピレンを７５重量％以上、とくに９０
重量％以上含有しているものが、プロピレン系樹脂の特
徴である結晶性、剛性、耐薬品性などがより保持されや
すいという点から好ましい。

【００１８】プロピレンのランダム共重合体を構成する
プロピレンと共重合可能な単量体の例としては、たとえ
ばエチレン、ブテン−１、イソブテン、ペンテン−１、
３−メチルブテン−１、ヘキセン−１、４−メチルペン
テン−１、３，４−ジメチルブテン−１、ヘプテン−
１、３−メチルヘキセン−１、オクテン−１、デセン−
１などの炭素数２または４〜１２のα−オレフィン；シ
クロペンテン、ノルボルネンなどの環状オレフィン；５
−メチレン−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−
ノルボルネン、１，４−ヘキサジエン、メチル−１，４
−ヘキサジエン、７−メチル−１，６−オクタジエンな
どのジエン；塩化ビニル、塩化ビニリデン、アクリロニ
トリル、酢酸ビニル、アクリル酸、メタクリル酸、マレ
イン酸、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリ
ル酸グリシジル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸グ
リシジル、無水マレイン酸、スチレン、メチルスチレ
ン、ビニルトルエン、ジビニルベンゼンなどのビニル単
量体などがあげられ、これらは単独でまたは２種以上を
併用して共重合させてもよい。これらのなかでは、エチ
レンおよびブテン−１が透明性の良好な重合体を与え
る、安価であるなどの点から好ましい。

【００１９】前記のごとき共重合可能な単量体とプロピ
レンとのランダム共重合体の具体例としては、たとえば
プロピレン−エチレン共重合体、プロピレン−ブテン−
１共重合体などがあげられる。

【００２０】なお、前記プロピレン系樹脂の形状、大き
さなどにはとくに限定がないが、表面積が大きいほどグ
ラフト共重合の効率が高いという点から、パウダー状で
あることが好ましい。

【００２１】前記シリル基含有モノマーとしては、ラジ
カル重合性が高いものが、適度にグラフト共重合し、後
述するプロピレン系樹脂組成物の製造時に充分なゲル分
がえられるという点から好ましい。

【００２２】シリル基含有モノマーの具体例としては、
たとえばβ−メタクリロイルオキシエチルジメトキシメ
チルシラン、γ−メタクリロイルオキシプロピルメトキ
シジメチルシラン、γ−メタクリロイルオキシプロピル
ジメトキシメチルシラン、γ−メタクリロイルオキシプ
ロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリロイルオキシ
プロピルエトキシジエチルシラン、γ−メタクリロイル
オキシプロピルジエトキシメチルシラン、γ−メタクリ
ロイルオキシプロピルトリエトキシシラン、δ−メタク
リロイルオキシブチルジエトキシメチルシラン、γ−ア
クリロイルオキシプロピルジメトキシメチルシラン、γ
−アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシランなど
の（メタ）アクリル官能性シラン化合物；ビニルトリメ
トキシシラン、ビニルジメトキシメチルシラン、ビニル
トリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、ビニ
ルトリアセトキシシラン、ｐ−ビニルフェニルトリメト
キシシラン、ｐ−ビニルフェニルジメトキシメチルシラ
ンなどのエチレン性シラン化合物；Ｎ，Ｎ−ビス［（メ
チルジメトキシシリル）プロピル］メタクリルアミド、
Ｎ，Ｎ−ビス［（トリメトキシシリル）プロピル］メタ
クリルアミドなどの（メタ）アクリルアミド官能性シラ
ン化合物；トリメトキシシリルスチレン、トリエトキシ
シリルスチレン、ジメトキシシリルスチレン、ジエトキ
シシリルスチレンなどのシリル基含有スチレンなどがあ
げられるが、これらアルコキシシリル基が加水分解して
生成するシラノール基を含有するモノマーも含まれ、こ
れらは単独でまたは２種以上を混合して用いることがで
きる。これらのなかでは、ラジカル重合性の高さの点か
ら、たとえば（メタ）アクリル官能性シラン化合物など
のアクリロイル基またはメタクリロイル基を含有するモ
ノマーが好ましく、工業的に安価で入手しやすいという
点から、γ−メタクリロイルオキシプロピルトリメトキ
シシランおよびγ−メタクリロイルオキシプロピルジメ
トキシシランがとくに好ましい。

【００２３】シリル基含有ビニルモノマーの量は、グラ
フト共重合し、後述するプロピレン系樹脂組成物の製造
時に充分なゲル分をうるためには、プロピレン系樹脂１
００部に対して１部以上、好ましくは１．５部以上であ
り、またシリル化プロピレン系樹脂組成物のゲル分が少
なく、プロピレン系樹脂組成物の製造時に充分な分散を
うるためには、プロピレン系樹脂１００部に対して２０
部以下、好ましくは１５部以下である。

【００２４】前記パーオキサイドは、水素引き抜き性を
有するものが、グラフト共重合しやすく、後述するプロ
ピレン系樹脂組成物の製造時に充分なゲル分がえられる
という点から好ましい。

【００２５】パーオキサイドの具体例としては、ケトン
パーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、パーオキシ
ジカーボネートのほか、たとえば１，１−ビス（ｔ−ブ
チルパーオキシ）３，３，５−トリメチルシクロヘキサ
ン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキ
サン、ｎ−ブチル４，４−ビス（ｔ−ブチルパーオキ
シ）バレレート、２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキ
シ）ブタンなどのパーオキシケタール；ジクミルパーオ
キサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチル
パーオキシ）ヘキサン、α，α′−ビス（ｔ−ブチルパ
ーオキシ−ｍ−イソプロピル）ベンゼン、ｔ−ブチルク
ミルパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、
２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキ
シ）ヘキシン−３などのジアルキルパーオキサイド；ベ
ンゾイルパーオキサイドなどのジアシルパーオキサイ
ド；ｔ−ブチルパーオキシオクテート、ｔ−ブチルパー
オキシイソブチレート、ｔ−ブチルパーオキシラウレー
ト、ｔ−ブチルパーオキシ−３，５，５−トリメチルヘ
キサノエート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカー
ボネート、２，５−ジメチル−２，５ジ（ベンゾイルパ
ーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシアセテー
ト、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジ−ｔ−ブチ
ルパーオキシイソフタレートなどのパーオキシエステル
などがあげられる。これらのなかでは、水素引き抜き性
が高いという点から、パーオキシケタール、ジアルキル
パーオキサイド、ジアシルパーオキサイドおよびパーオ
キシエステルが好ましい。

【００２６】パーオキサイドの量は、グラフト共重合し
やすくするためには、プロピレン系樹脂１００部に対し
て０．１部以上、好ましくは０．２部以上であり、また
シリル化プロピレン系樹脂組成物の重量平均分子量がと
くに小さくなることがなく、後述するプロピレン系樹脂
組成物の製造時に充分なゲル分をうるためには、プロピ
レン系樹脂１００部に対して５部以下、好ましくは２．
５部以下である。

【００２７】さらに、グラフト共重合しやすくするため
には、シリル基含有ビニルモノマーとパーオキサイドと
の重量比（シリル基含有ビニルモノマー／パーオキサイ
ド）の値が１以上、好ましくは２以上であり、またシリ
ル化プロピレン系樹脂組成物の重量平均分子量がとくに
小さくならないようにするためには、かかる重量比が１
００以下、好ましくは５０以下、さらに好ましくは２０
以下、とくに好ましくは１５以下である。

【００２８】本発明のシリル化プロピレン系樹脂組成物
をうるには、前記プロピレン系樹脂、シリル基含有ビニ
ルモノマーおよびパーオキサイドを含有した混合物を用
いるが、ゲル分散しやすく、組成物の分散性がきわめて
すぐれ、ドローダウンが起こって成形しにくくなること
がないという点から、プロピレン系樹脂がＭＩが０．２
〜４５ｇ／１０分のプロピレン系樹脂であり、シリル基
含有ビニルモノマーがアクリロイル基またはメタクリロ
イル基を含有するモノマーであり、かつパーオキサイド
がパーオキシケタール、ジアルキルパーオキサイド、ジ
アシルパーオキサイドまたはパーオキシエステルである
ことがより好ましい。

【００２９】さらに、本発明においては、前記混合物
に、必要に応じて、たとえば２，６−ジ−ｔ−ブチル−
４−メチルフェノール、２，２′−メチレン−ビス−
（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４′
−メチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフ
ェノール）、４，４′−チオビス−（３−メチル−６−
ｔ−ブチルフェノール）、オクタデシル−３−（３，５
−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオ
ネート、テトラキス−［メチレン−３−（３，５−ジ−
ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネー
ト］メタン、６−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒド
ロキシアニリノ）−２，４−ビス−オクチルチオ−１，
３，５−トリアジン、トリス−（３，５−ジ−ｔ−ブチ
ル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート、ジラ
ウリルチオジプロピオネート、ジステアリルチオジプロ
ピオネート、トリスノニルフェニルホスファイトなどの
酸化防止剤を添加してもよい。

【００３０】前記酸化防止剤の量は、プロピレン系樹脂
１００部に対して０．００５〜１０部、好ましくは０．
０１〜５部であることが望ましい。

【００３１】前記混合物を溶融混練状態でグラフト共重
合させることにより、シリル化プロピレン系樹脂組成物
がえられる。

【００３２】溶融混練状態で混合物をグラフト共重合さ
せる条件としては、たとえば１３０〜３００℃程度、さ
らには１６０〜２５０℃程度の温度で、１〜６０分間程
度、さらには１〜１０分間程度の時間混練して反応させ
るといった条件が例示される。

【００３３】また、前記グラフト共重合時に、たとえば
プロピレン系樹脂１００部に対して水０．１〜１００部
を添加することが好ましい。かかる水の量が０．１部未
満であるばあいには、分岐および架橋反応が充分でなく
なることがあり、１００部をこえるばあいには、水冷に
より樹脂温度が低下し、プロピレン系樹脂が結晶化する
ことがある。

【００３４】さらに、たとえばジブチルスズジラウレー
ト、ジブチルスズジアセテート、ジブチルスズジオクテ
ートなどの分岐および架橋反応促進触媒を混合物に添加
してもよい。添加する触媒の量は、プロピレン系樹脂１
００部に対して０．００１〜１０部、好ましくは０．１
〜５部であることが望ましい。

【００３５】かくしてえられる本発明のシリル化プロピ
レン系樹脂組成物の沸騰キシレン不溶分（ゲル分）の重
量分率（いわゆるゲル分率）は、後述するプロピレン系
樹脂に分散しやすく、充分に分岐および架橋反応させ、
透明性および加工性を発現させるためには、５０重量％
以下、好ましくは４８重量％以下であることが望まし
い。

【００３６】なお、本明細書において、ゲル分とは、グ
ラフト共重合（分岐および架橋反応）によってえられた
（シリル化）プロピレン系樹脂組成物を１０μｍのポリ
フロンフィルターの袋に入れ、６００倍重量のキシレン
中で、１３０℃で６時間溶解させたのち、１０μｍのポ
リフロンフィルターの袋に残存したもののことである。

【００３７】また、シリル化プロピレン系樹脂組成物の
沸騰キシレン可溶分かつ室温キシレン不溶分（非ゲル
分）のゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰ
Ｃ）による重量平均分子量は、後述するプロピレン系樹
脂組成物の製造時に充分なゲル分をえ、透明性および加
工性を発現させるためには、１０００００以上、好まし
くは２０００００以上であることが望ましい。

【００３８】さらに、シリル化プロピレン系樹脂組成物
の非ゲル分の元素分析によるシリコン含量は、後述する
プロピレン系樹脂組成物の製造時に充分なゲル分をえ、
透明性および加工性を発現させるためには、０．０１重
量％以上、好ましくは０．０２重量％以上であることが
望ましい。

【００３９】これらの点を考慮すると、本発明のシリル
化プロピレン系樹脂組成物としては、沸騰キシレン可溶
分かつ室温キシレン不溶分の重量平均分子量が１０００
００以上で、室温キシレン不溶分のシリコン含量が０．
０１重量％以上であるものおよび沸騰キシレン不溶分の
重量分率が５０重量％以下で、沸騰キシレン可溶分かつ
室温キシレン不溶分の重量平均分子量が２０００００以
上で、室温キシレン不溶分のシリコン含量が０．０２重
量％以上であるものがとくに好ましい。

【００４０】本発明のプロピレン系樹脂組成物は、前記
したように、ＭＩが０．１〜５０ｇ／１０分、好ましく
は０．２〜４５ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７
０重量％と、前記本発明のシリル化プロピレン系樹脂組
成物１〜３０重量％とからなる混合物を、溶融混練状態
で分岐および架橋反応させてえられるものである。

【００４１】本発明のプロピレン系樹脂組成物は、均一
に充分に分岐および架橋反応しているため、おそらく、
絡み合いに基づく造核作用により、結晶のサイズが小さ
くなり、透明性が向上するものと考えられる。また、同
じく絡み合いに基づき、加工時に必要な垂れ抵抗性が大
きくなり、加工性が向上すると考えられる。

【００４２】前記プロピレン系樹脂組成物に用いられる
プロピレン系樹脂としては、前記シリル化プロピレン系
樹脂組成物をうる際に用いられるプロピレン系樹脂があ
げられる。

【００４３】なお、前記プロピレン系樹脂の形状、大き
さなどにはとくに限定がなく、たとえばパウダー状、ペ
レット状などであればよい。

【００４４】プロピレン系樹脂組成物をうるための混合
物におけるプロピレン系樹脂およびシリル化プロピレン
系樹脂組成物の量は、かかるプロピレン系樹脂組成物の
製造時に充分なゲル分をうるためには、プロピレン系樹
脂が９９重量％以下、好ましくは９８重量％以下、すな
わちシリル化プロピレン系樹脂組成物が１重量％以上、
好ましくは２重量％以上であり、またゲル分が多くなり
過ぎず、すなわち粘度が高くなり過ぎず、後述する成形
体の表面を平滑に処理しやすくするためには、プロピレ
ン系樹脂が７０重量％以上、好ましくは８０重量％以
上、すなわちシリル化プロピレン系樹脂組成物が３０重
量％以下、好ましくは２０重量％以下である。

【００４５】前記混合物を溶融混練状態で分岐および架
橋反応させることにより、プロピレン系樹脂組成物がえ
られる。

【００４６】溶融混練状態で混合物を分岐および架橋反
応させるときに使用する装置（プロピレン系樹脂、シリ
ル基含有ビニルモノマーおよびパーオキサイドを含有し
た混合物を、溶融混練状態でグラフト共重合させるとき
に使用する装置を含む）としては、たとえばロール、コ
ニーダー、バンバリーミキサー、ブラベンダー、単軸押
出機、２軸押出機などの混練機、２軸表面更新機、２軸
多円板装置などの横型撹拌機、ダブルヘリカルリボン撹
拌機などの縦型撹拌機などがあげられる。これらのなか
では、とくに押出機が生産性の点から好ましい。

【００４７】装置の温度は、１３０〜４００℃程度、さ
らには１５０〜３５０℃程度であることが、プロピレン
系樹脂が溶融し、かつ熱分解しないという点から好まし
い。またその時間は、一般に１〜６０分間程度、さらに
は１〜３０分間程度であることが好ましい。

【００４８】かくしてえられる本発明のプロピレン系樹
脂組成物の沸騰キシレン不溶分（ゲル分）の重量分率
は、透明性および加工性を充分に向上させ、後述する成
形体の製造時に表面を平滑に処理しやすくするために
は、０．０２重量％以上、好ましくは０．０５重量％以
上であること望ましく、また２７重量％以下、好ましく
は２５重量％以下であることが望ましい。

【００４９】本発明の改質プロピレン系樹脂組成物は、
前記したように、ＭＩが０．１〜５０ｇ／１０分、好ま
しくは０．２〜４５ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９
〜７０重量％および前記本発明のシリル化プロピレン系
樹脂組成物１〜３０重量％からなる混合物（Ｉ）９９〜
７０重量％と、プロピレン系樹脂の屈折率と実質的に等
しい屈折率を有するオレフィン系ゴム（II）１〜３０重
量％とからなる混合物を、溶融混練状態で分岐および架
橋反応させてえられる。

【００５０】前記改質プロピレン系樹脂組成物に用いら
れる混合物（Ｉ）は、本発明のプロピレン系樹脂組成物
をうる際に用いられる混合物である。

【００５１】本発明の改質プロピレン系樹脂組成物をう
る際には、プロピレン系樹脂組成物の透明性を低下させ
ずに、耐衝撃性を改良するために、前記混合物（Ｉ）と
ともに、プロピレン系樹脂の屈折率と実質的に等しい屈
折率を有するオレフィン系ゴム（II）（以下、特定のオ
レフィン系ゴム（II）ともいう）が用いられる。

【００５２】前記屈折率が実質的に等しいとは、屈折率
の差が０．０２以下、好ましくは０．０１５以下、さら
に好ましくは０．００５以下であることをいう。屈折率
は、実測値、簡便には、たとえば「ポリマーハンドブッ
ク」第三版（ジョン・ウィリー・アンド・サンズ社、１
９８９年）などに記載されている値に基づくものであっ
て、共重合体の屈折率は、それぞれの単量体の重量分率
で比例計算された値（共重合体を構成する単量体の単独
重合体の屈折率の、単量体の重量分率での加重平均値）
が用いられる。

【００５３】なお、たとえば代表的な樹脂の具体的な屈
折率は、前記「ポリマーハンドブック」および実測値よ
り、直鎖状ポリプロピレン；１．５０３低密度ポリエチレン；１．５１ポリイソブテン（ポリイソブチレン、ポリブテン）；
１．５０５〜１．５１ブチルゴム；１．５０８ポリスチレン；１．５９〜１．５９２エチレン−プロピレンゴム；１．４７４８〜１．４８エチレン−ブチレンゴム；１．４５７〜１．４７（実測
値）である。

【００５４】前記特定のオレフィン系ゴム（II）の具体
例としては、たとえば液状ポリブテン（たとえば日本石
油化学（株）製の日石ポリブテンＨＶ−１５、ＨＶ−３
００、ＨＶ−３０００など）やクラム状ポリブテン（た
とえば日本石油化学（株）製のテトラックス３Ｔ、５
Ｔ、６Ｔなど）；ポリイソブチレン（たとえばエクソン
化学（株）製のビスタネックスＬＭ−ＭＳ、ＭＭＬ−８
０、ＭＭＬ−１４０など）；イソブチレンと少量のイソ
プレンとからなるブチルゴムのなかの液状ブチルゴム
（たとえばエクソン化学（株）製のカレン８００、カレ
ン１３００など）やクラム状ブチルゴム（たとえば日本
合成ゴム（株）製のブチル−０６５、ブチル−２６８、
ブチル−３６５、エクソン化学（株）製のエクソンブチ
ル０６５、１６５、０７７、００７など）；芳香族ビニ
ル単量体とジエン系単量体とからなるランダム共重合体
の水素化物（たとえば日本合成ゴム（株）製のダイナロ
ン１９１０Ｐなど）；芳香族ビニル単量体とジエン系単
量体とからなるブロック共重合体の水素化物（たとえば
スチレン−ブタジエン系のトリブロック共重合体または
ジブロック共重合体の水素化物）；スチレン−エチレン
−ブチレン−スチレンブロック系共重合体（たとえばシ
ェル化学（株）製のクレイトンＧ１６５０、Ｇ１６５
２、Ｇ１７２６Ｘなど）；スチレン−イソプレン系のト
リブロック共重合体またはジブロック共重合体の水素化
物；スチレン−エチレン−プロピレン−スチレン共重合
体（たとえば（株）クラレ製のセプトン２００７、４０
３３など）；水素化スチレン−ビニル化イソプレン−ス
チレン系ブロック共重合体（たとえば（株）クラレ製の
ＨＶＳ−３など）；プロピレン−αオレフィン共重合体
（たとえば三井石油化学工業（株）製のタフマーＸＲ１
０６Ｌなど）などがあげられ、これらは単独でまたは２
種以上を混合して用いることができる。

【００５５】改質プロピレン系樹脂組成物をうるための
混合物における混合物（Ｉ）および特定のオレフィン系
ゴム（II）の量は、透明性、加工性および耐衝撃性を向
上させるためには、混合物（Ｉ）が９９重量％以下、好
ましくは９８重量％以下、すなわち特定のオレフィン系
ゴム（II）が１重量％以上、好ましくは２重量％以上で
あり、また剛性を向上させるためには、混合物（Ｉ）が
７０重量％以上、好ましくは８０重量％以上、すなわち
特定のオレフィン系ゴム（II）が３０重量％以下、好ま
しくは２０重量％以下である。

【００５６】前記混合物を溶融混練状態で分岐および架
橋反応させることにより、改質プロピレン系樹脂組成物
がえられる。

【００５７】溶融混練状態で混合物を分岐および架橋反
応させる条件としては、たとえば前記本発明のプロピレ
ン系樹脂組成物をうる際に、溶融混練状態で混合物を分
岐および架橋反応させる条件などを採用することができ
る。

【００５８】なお、本発明において、前記特定のオレフ
ィン系ゴム（II）の添加は、プロピレン系樹脂組成物を
製造する際に、具体的には、プロピレン系樹脂およびシ
リル化プロピレン系樹脂組成物を含有した混合物を分岐
および架橋反応させるときに行なってもよい。とくに、
かかる分岐および架橋反応時に特定のオレフィン系ゴム
（II）を添加することは、分散させやすくなる点から好
ましい。

【００５９】なお、前記分岐および架橋反応時に特定の
オレフィン系ゴム（II）を添加するばあい、まず特定の
オレフィン系ゴム（II）およびシリル化プロピレン系樹
脂組成物を充分に溶融混練したのち架橋させ、プロピレ
ン系樹脂と溶融混練させることが、分散させやすくなる
という点から好ましい。

【００６０】かくしてえられる本発明の改質プロピレン
系樹脂組成物および前記本発明のプロピレン系樹脂組成
物には、たとえば前記シリル化プロピレン系樹脂組成物
に配合することができる水、酸化防止剤、分岐および架
橋反応促進触媒のほかに、さらに必要に応じて、本発明
の効果を損わない範囲で、たとえば金属不活性剤、リン
系加工安定剤、紫外線吸収剤、紫外線安定剤、蛍光増白
剤、金属石鹸などの安定剤、連鎖移動剤、滑剤、可塑
剤、充填材、強化材、顔料、染料、難燃剤、帯電防止剤
などの添加剤を配合してもよい。

【００６１】本発明のプロピレン系樹脂組成物は、すぐ
れた透明性、加工性などを発現し、また特定のオレフィ
ン系ゴム（II）を用いてえられる本発明の改質プロピレ
ン系樹脂組成物は、すぐれた透明性および加工性に加え
て、さらにすぐれた耐衝撃性などを発現するので、従来
のプロピレン系樹脂組成物を用いたばあいには困難であ
った成形方法も含めて、種々の成形方法によって有用な
成形体を製造することができる。

【００６２】本発明の成形体は、このように前記本発明
のプロピレン系樹脂組成物または改質プロピレン系樹脂
組成物を成形してえられる。

【００６３】本発明の成形体をうる際に用いられる成形
方法としては、たとえば押出成形法、カレンダー成形
法、真空成形、圧空成形などの熱成形法、射出成形法、
ブロー成形法、発泡成形法などがあげられる。

【００６４】たとえば本発明のプロピレン系樹脂組成物
または改質プロピレン系樹脂組成物を押出成形またはカ
レンダー成形することにより、フィルムないしシート状
成形体をうることができる。さらに該フィルムないしシ
ート状成形体に、適した温度で熱成形を行なうことによ
って、熱成形体をうることができる。また、前記樹脂組
成物を射出成形またはブロー成形することにより、それ
ぞれ射出成形体またはブロー成形体をうることができ
る。さらに、前記樹脂組成物に発泡剤を添加し、オート
クレーブや押出機を用いて発泡成形することにより、発
泡体をうることができる。

【００６５】なお、本発明のプロピレン系樹脂組成物か
ら成形体をえようとするばあいには、プロピレン系樹脂
およびシリル化プロピレン系樹脂組成物を含有した混合
物を、また本発明の改質プロピレン系樹脂組成物から成
形体をえようとするばあいには、混合物（Ｉ）および特
定のオレフィン系ゴム（II）を含有した混合物を、溶融
混練状態で分岐および架橋反応させながら成形すること
が、透明性および加工性がより向上するという点からと
くに好ましい。このように分岐および架橋反応させなが
ら成形する際には、たとえば成形機のフィード口やベン
ト口から、水または含水物を添加するなどすればよい。

【００６６】さらに、本発明の成形体をうる際に、表面
に平滑処理を施して成形することが、透明性がさらに向
上するという点から好ましい。たとえばプレスシート、
カレンダーシート、ポリッシングロール式押出シート、
ベルト式押出シート、射出成形体、射出延伸ボトルなど
は、表面に平滑処理を施して成形することができる。

【００６７】

【実施例】つぎに、本発明を実施例に基づいてさらに詳
細に説明するが、本発明はかかる実施例のみに限定され
るものではない。

【００６８】実施例Ａおよび比較例Ａ表１および表２に示す組成の混合物を、１６０〜２００
℃、１００ｒｐｍの２軸押出機（（株）日本製鋼所製、
ラボテックス、３２ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝２５．５）にて、
溶融混練状態で２分間グラフト共重合させ、シリル化プ
ロピレン系樹脂組成物をえた。

【００６９】えられたシリル化プロピレン系樹脂組成物
のゲル分率、重量平均分子量およびシリコン含量を以下
の方法にしたがって調べた。その結果を表１および表２
に示す。

【００７０】（ゲル分率）あらかじめ秤量したシリル化
プロピレン系樹脂組成物のペレットを１０μｍのポリフ
ロンフィルターの袋に入れ、６００倍重量のキシレン中
で、１３０℃で６時間溶解させたのち、ポリフロンフィ
ルターの袋に残存したゲル分を５０℃で８時間真空乾燥
させ、ついでその重量を測定し、あらかじめ秤量したペ
レットの重量に対する割合を求めた。

【００７１】（重量平均分子量）前記ゲル分率を求める
際の沸騰キシレン可溶分を室温まで冷却し、２時間以上
放置したのち、不溶分を濾取し、高温ＧＰＣ（１５０Ｃ
Ｖ、日本ウォーターズリミテッド社製、ｏ−ジクロロベ
ンゼン展開溶媒、１４０℃、ＲＩ検出、ＰＳ換算）によ
り重量平均分子量を求めた。

【００７２】（シリコン含量）前記ゲル分率を求める際
と同様にしてペレット／キシレンを一度沸騰させ、１時
間以上撹拌溶解させたものを、室温まで冷却して２時間
以上放置したのち、不溶分を濾取したものをシリコン分
析に用い、シリコン含量を求めた。

【００７３】なお、表１および表２中の略号は、以下に
示すとおりである。

【００７４】Ｊ３００Ｐ：ホモポリプロピレンパウダー（ハイポール
Ｊ３００Ｐ、三井石油化学工業(株)製、ＭＩ：１．４ｇ
／１０分、屈折率：１．５０３）Ｊ９００Ｐ：ホモポリプロピレンパウダー（ハイポール
Ｊ９００Ｐ、三井石油化学工業(株)製、ＭＩ：４０ｇ／
１０分、屈折率：１．５０３）Ｂ２００Ｐ：ホモポリプロピレンパウダー（ハイポール
Ｂ２００Ｐ、三井石油化学工業(株)製、ＭＩ：０．５ｇ
／１０分、屈折率：１．５０３）ＰＰＷＡＸ：ポリプロピレンワックス（三洋化成(株)
製、屈折率：１．５０３）ＴＳＭＡ：γ−メタクリロイルオキシプロピルトリメト
キシシランＳＴＴＳ：トリメトキシシリルスチレンＶＴＭＳ：ビニルトリメトキシシランＢＰＯ−１：ベンゾイルパーオキサイド（含水量：２５
重量％）ＢＰＯ−２：ベンゾイルパーオキサイド（含水量：０重
量％）ｔＢＰＯ：ジ−ｔ−ブチルパーオキサイドＡＩＢＮ：アゾイソブチロニトリル

【００７５】

【表１】

【００７６】

【表２】

【００７７】実施例Ｂおよび比較例Ｂ表３〜５に示す成分のうち、水以外の成分をフィーダー
から、また水をサイドフィーダーから、１６０〜２００
℃、１００ｒｐｍの実施例Ａで用いられたものと同じ２
軸押出機に供給し、溶融混練状態で２分間分岐および架
橋反応させたのち、ダイから押出したストランドを水槽
で冷却してペレット化し、直径約５ｍｍ、長さ約５ｍｍ
のプロピレン系樹脂組成物または改質プロピレン系樹脂
組成物のペレットをえた。

【００７８】えられたペレットを用い、実施例Ａおよび
比較例Ａと同様にしてゲル分率を求めた。その結果を表
６〜８に示す。

【００７９】つぎに、えられたペレットを、２１０〜２
５０℃、５０ｒｐｍの単軸押出機（(株)プラコー製、ク
リアシーター、６５ｍｍφ、Ｌ／Ｄ＝３６）に供給し、
３分間溶融混練させたのち、Ｔダイから押出したシート
をベルト、水槽およびロールで冷却し、これをカットし
て幅約６０ｍｍ、厚さ０．２５ｍｍのプロピレン系樹脂
組成物または改質プロピレン系樹脂組成物のシートをえ
た。

【００８０】なお、実施例Ｂの１９では、プロピレン系
樹脂組成物をペレット化せずに単軸押出機に供給し、シ
ートを作製した。

【００８１】実施例Ｂの２５では、ホモポリプロピレン
以外の成分を溶融混練したのち架橋させ、ホモポリプロ
ピレンと溶融混練させた。

【００８２】えられたシートの透明性、面衝撃強度およ
び垂れ抵抗性を以下の方法にしたがって調べた。その結
果を表６〜８に示す。

【００８３】（透明性）厚さ０．２５ｍｍの試験片（シ
ート）を用い、ＡＳＴＭ−Ｄ１００３に記載の方法に準
拠して濁度（Ｈｚ（％））、全光線透過率（Ｔｔ
（％））および光沢（Ｇｓ（％））を測定した。

【００８４】（面衝撃強度）厚さ０．２５ｍｍの試験片
（シート）を用い、ＪＩＳＫ７２１１に記載の方法に
準拠して２３℃での面衝撃強度（ｋｇ・ｃｍ）を測定し
た。

【００８５】（垂れ抵抗性）開口部が６００ｍｍ×５０
０ｍｍのクランプに５８０ｍｍ×４８０ｍｍ、厚さ０．
２５ｍｍのシートを固定し、６００℃のヒーターで加熱
して１００ｍｍから１５０ｍｍドローダウンするまでの
時間（秒）を測定した。

【００８６】なお、前記ドローダウンするまでの時間が
長いほど、垂れ抵抗性が高く、加工性にすぐれることを
示す。

【００８７】また、前記ドローダウンするまでの時間の
測定中、従来の低分子量の有機系造核剤を用いたばあい
に発生する臭いの有無を調べた。

【００８８】表３〜５中の略号は、以下に示すとおりで
ある。

【００８９】Ｊ３００：ホモポリプロピレン（ハイポールＪ３００、
三井石油化学工業(株)製、ＭＩ：１．４ｇ／１０分、屈
折率：１．５０３）Ｊ９００：ホモポリプロピレン（ハイポールＪ９００、
三井石油化学工業(株)製、ＭＩ：４０ｇ／１０分、屈折
率：１．５０３）Ｂ２００：ホモポリプロピレン（ハイポールＢ２００、
三井石油化学工業(株)製、ＭＩ：０．５ｇ／１０分、屈
折率：１．５０３）ＲＢ４１０：エチレン−プロピレンランダムコポリマー
（ＭＩ：０．５ｇ／１０分、屈折率：１．５０）ＳＥＢＳ：スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブ
ロックコポリマー（クレイトンＧ１７２６Ｘ、シェル化
学(株)製、屈折率：１．５０５）ＨＳＢＲ：水添スチレン−ブタジエンランダムコポリマ
ー（ダイナロン１９１０Ｐ、日本合成ゴム（株）製、屈
折率：１．５０５）ＳＥＰＳ：スチレン−エチレン−プロピレン−スチレン
ブロックコポリマー（セプトン２００７、(株)クラレ
製、屈折率：１．５１３）ＳｎＭＢ：ジブチルスズジラウレートＥＰＲ：エチレン−プロピレンランダムコポリマー（タ
フマーＰＯ６８０、三井石油化学工業(株)製、屈折率：
１．４８０）ＬＤＰＥ：低密度ポリエチレン（レスクロンＦ１０２、
日本石油化学(株)製、屈折率：１．５１）ＮＡ：リン系造核剤（アデカスタブＮＡ２１、旭電化工
業(株)製）

【００９０】

【表３】

【００９１】

【表４】

【００９２】

【表５】

【００９３】

【表６】

【００９４】

【表７】

【００９５】

【表８】

【００９６】表６〜８に示された結果から、本発明のプ
ロピレン系樹脂組成物は、透明性および加工性がともに
改良されており、また本発明の改質プロピレン系樹脂組
成物は、透明性、加工性および耐衝撃性がともに改良さ
れていることがわかる。とくに、透明性に関しては、前
記本発明の樹脂組成物から、従来の低分子量の有機系造
核剤を添加した系と同程度の透明性を示す成形体がえら
れることがわかる。また、加工性に関しては、前記本発
明の樹脂組成物から、従来の低密度ポリエチレンを添加
した系と同程度以上の加工性を示す成形体がえられるこ
とがわかる。なお、従来の低分子量の有機系造核剤を用
いたばあいに発生する加工中の臭いの問題などもないこ
とがわかる。さらに、耐衝撃性に関しても、前記本発明
の樹脂組成物から、従来のオレフィン系ゴムのみを添加
した系に近い耐衝撃性を示す成形体もえられることがわ
かる。

【００９７】

【発明の効果】本発明のシリル化プロピレン系樹脂組成
物を用いてえられる本発明のプロピレン系樹脂組成物
は、高い透明性および加工性を併有し、ブリードアウト
しにくい成形体を与えることができる。また、前記プロ
ピレン系樹脂組成物を用いてえられる本発明の改質プロ
ピレン系樹脂組成物は、高い透明性、加工性および耐衝
撃性を併有し、ブリードアウトしにくい成形体を与える
ことができる。そして、これらの成形体は、プロピレン
系樹脂の特徴である、剛性、耐熱性、耐薬品性などの特
徴をそのまま保持しているものである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号ＦＩＣ０８Ｌ 51:06 23:22 53:00）

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】メルトフローインデックスが０．１〜５
０ｇ／１０分のプロピレン系樹脂１００重量部に対し
て、シリル基含有ビニルモノマー１〜２０重量部および
パーオキサイド０．１〜５重量部を含有し、シリル基含
有ビニルモノマーとパーオキサイドとの重量比（シリル
基含有ビニルモノマー／パーオキサイド）の値が１〜１
００である混合物を、溶融混練状態でグラフト共重合さ
せてなるシリル化プロピレン系樹脂組成物。
【請求項２】シリル基含有ビニルモノマーとパーオキ
サイドとの重量比（シリル基含有ビニルモノマー／パー
オキサイド）の値が１〜５０である請求項１記載のシリ
ル化プロピレン系樹脂組成物。
【請求項３】プロピレン系樹脂のメルトフローインデ
ックスが０．２〜４５ｇ／１０分である請求項１記載の
シリル化プロピレン系樹脂組成物。
【請求項４】シリル基含有ビニルモノマーがアクリロ
イル基またはメタクリロイル基を含有するモノマーであ
る請求項１記載のシリル化プロピレン系樹脂組成物。
【請求項５】パーオキサイドがパーオキシケタール、
ジアルキルパーオキサイド、ジアシルパーオキサイドま
たはパーオキシエステルである請求項１記載のシリル化
プロピレン系樹脂組成物。
【請求項６】プロピレン系樹脂がメルトフローインデ
ックスが０．２〜４５ｇ／１０分のプロピレン系樹脂で
あり、シリル基含有ビニルモノマーがアクリロイル基ま
たはメタクリロイル基を含有するモノマーであり、かつ
パーオキサイドがパーオキシケタール、ジアルキルパー
オキサイド、ジアシルパーオキサイドまたはパーオキシ
エステルである請求項１記載のシリル化プロピレン系樹
脂組成物。
【請求項７】沸騰キシレン可溶分かつ室温キシレン不
溶分の重量平均分子量が１０００００以上で、室温キシ
レン不溶分のシリコン含量が０．０１重量％以上である
請求項１、２、３、４、５または６記載のシリル化プロ
ピレン系樹脂組成物。
【請求項８】沸騰キシレン不溶分の重量分率が５０重
量％以下で、沸騰キシレン可溶分かつ室温キシレン不溶
分の重量平均分子量が２０００００以上で、室温キシレ
ン不溶分のシリコン含量が０．０２重量％以上である請
求項１、２、３、４、５または６記載のシリル化プロピ
レン系樹脂組成物。
【請求項９】メルトフローインデックスが０．１〜５
０ｇ／１０分のプロピレン系樹脂１００重量部に対し
て、シリル基含有ビニルモノマー１〜２０重量部および
パーオキサイド０．１〜５重量部を含有し、シリル基含
有ビニルモノマーとパーオキサイドとの重量比（シリル
基含有ビニルモノマー／パーオキサイド）の値が１〜１
００である混合物を、溶融混練状態でグラフト共重合さ
せることを特徴とするシリル化プロピレン系樹脂組成物
の製法。
【請求項１０】メルトフローインデックスが０．１〜
５０ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０重量％
と、請求項１、２、３、４、５、６、７または８記載の
シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３０重量％とから
なる混合物を、溶融混練状態で分岐および架橋反応させ
てなるプロピレン系樹脂組成物。
【請求項１１】沸騰キシレン不溶分の重量分率が０．
０２〜２７重量％である請求項１０記載のプロピレン系
樹脂組成物。
【請求項１２】沸騰キシレン不溶分の重量分率が０．
０５〜２７重量％である請求項１０記載のプロピレン系
樹脂組成物。
【請求項１３】メルトフローインデックスが０．１〜
５０ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０重量％
と、請求項１、２、３、４、５、６、７または８記載の
シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３０重量％とから
なる混合物を、溶融混練状態で分岐および架橋反応させ
ることを特徴とするプロピレン系樹脂組成物の製法。
【請求項１４】メルトフローインデックスが０．２〜
４５ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０重量％
と、請求項１、２、３、４、５、６、７または８記載の
シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３０重量％とから
なる混合物を、溶融混練状態で分岐および架橋反応させ
てなるプロピレン系樹脂組成物。
【請求項１５】沸騰キシレン不溶分の重量分率が０．
１〜２７重量％である請求項１４記載のプロピレン系樹
脂組成物。
【請求項１６】沸騰キシレン不溶分の重量分率が１〜
２７重量％である請求項１４記載のプロピレン系樹脂組
成物。
【請求項１７】メルトフローインデックスが０．２〜
４５ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０重量％
と、請求項１、２、３、４、５、６、７または８記載の
シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３０重量％とから
なる混合物を、溶融混練状態で分岐および架橋反応させ
ることを特徴とするプロピレン系樹脂組成物の製法。
【請求項１８】メルトフローインデックスが０．１〜
５０ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０重量％お
よび請求項１、２、３、４、５、６、７または８記載の
シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３０重量％からな
る混合物（Ｉ）９９〜７０重量％と、プロピレン系樹脂
の屈折率と実質的に等しい屈折率を有するオレフィン系
ゴム（II）１〜３０重量％とからなる混合物を、溶融混
練状態で分岐および架橋反応させてなる改質プロピレン
系樹脂組成物。
【請求項１９】メルトフローインデックスが０．１〜
５０ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０重量％お
よび請求項１、２、３、４、５、６、７または８記載の
シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３０重量％からな
る混合物（Ｉ）９９〜７０重量％と、プロピレン系樹脂
の屈折率と実質的に等しい屈折率を有するオレフィン系
ゴム（II）１〜３０重量％とからなる混合物を、溶融混
練状態で分岐および架橋反応させることを特徴とする改
質プロピレン系樹脂組成物の製法。
【請求項２０】メルトフローインデックスが０．２〜
４５ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０重量％お
よび請求項１、２、３、４、５、６、７または８記載の
シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３０重量％からな
る混合物（Ｉ）９９〜７０重量％と、プロピレン系樹脂
の屈折率と実質的に等しい屈折率を有するオレフィン系
ゴム（II）１〜３０重量％とからなる混合物を、溶融混
練状態で分岐および架橋反応させてなる改質プロピレン
系樹脂組成物。
【請求項２１】メルトフローインデックスが０．２〜
４５ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０重量％お
よび請求項１、２、３、４、５、６、７または８記載の
シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３０重量％からな
る混合物（Ｉ）９９〜７０重量％と、プロピレン系樹脂
の屈折率と実質的に等しい屈折率を有するオレフィン系
ゴム（II）１〜３０重量％とからなる混合物を、溶融混
練状態で分岐および架橋反応させることを特徴とする改
質プロピレン系樹脂組成物の製法。
【請求項２２】請求項１０記載のプロピレン系樹脂組
成物を成形してなる成形体。
【請求項２３】請求項１０記載のプロピレン系樹脂組
成物を成形することを特徴とする成形体の製法。
【請求項２４】メルトフローインデックスが０．１〜
５０ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０重量％
と、請求項１、２、３、４、５、６、７または８記載の
シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３０重量％とから
なる混合物を、溶融混練状態で分岐および架橋反応させ
ながら成形する請求項２３記載の成形体の製法。
【請求項２５】表面に平滑処理を施して成形する請求
項２３または２４記載の成形体の製法。
【請求項２６】請求項１４記載のプロピレン系樹脂組
成物を成形してなる成形体。
【請求項２７】請求項１４記載のプロピレン系樹脂組
成物を成形することを特徴とする成形体の製法。
【請求項２８】メルトフローインデックスが０．２〜
４５ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０重量％
と、請求項１、２、３、４、５、６、７または８記載の
シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３０重量％とから
なる混合物を、溶融混練状態で分岐および架橋反応させ
ながら成形する請求項２７記載の成形体の製法。
【請求項２９】表面に平滑処理を施して成形する請求
項２７または２８記載の成形体の製法。
【請求項３０】請求項１８記載の改質プロピレン系樹
脂組成物を成形してなる成形体。
【請求項３１】請求項１８記載の改質プロピレン系樹
脂組成物を成形することを特徴とする成形体の製法。
【請求項３２】メルトフローインデックスが０．１〜
５０ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０重量％お
よび請求項１、２、３、４、５、６、７または８記載の
シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３０重量％からな
る混合物（Ｉ）９９〜７０重量％と、プロピレン系樹脂
の屈折率と実質的に等しい屈折率を有するオレフィン系
ゴム（II）１〜３０重量％とからなる混合物を、溶融混
練状態で分岐および架橋反応させながら成形する請求項
３１記載の成形体の製法。
【請求項３３】表面に平滑処理を施して成形する請求
項３１または３２記載の成形体の製法。
【請求項３４】請求項２０記載の改質プロピレン系樹
脂組成物を成形してなる成形体。
【請求項３５】請求項２０記載の改質プロピレン系樹
脂組成物を成形することを特徴とする成形体の製法。
【請求項３６】メルトフローインデックスが０．２〜
４５ｇ／１０分のプロピレン系樹脂９９〜７０重量％お
よび請求項１、２、３、４、５、６、７または８記載の
シリル化プロピレン系樹脂組成物１〜３０重量％からな
る混合物（Ｉ）９９〜７０重量％と、プロピレン系樹脂
の屈折率と実質的に等しい屈折率を有するオレフィン系
ゴム（II）１〜３０重量％とからなる混合物を、溶融混
練状態で分岐および架橋反応させながら成形する請求項
３５記載の成形体の製法。
【請求項３７】表面に平滑処理を施して成形する請求
項３５または３６記載の成形体の製法。