JPH10273591A - ポリエーテルイミド樹脂の透明なブレンド - Google Patents
ポリエーテルイミド樹脂の透明なブレンドInfo
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L69/00—Compositions of polycarbonates; Compositions of derivatives of polycarbonates
- C08L69/005—Polyester-carbonates
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L67/00—Compositions of polyesters obtained by reactions forming a carboxylic ester link in the main chain; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L67/02—Polyesters derived from dicarboxylic acids and dihydroxy compounds
- C08L67/03—Polyesters derived from dicarboxylic acids and dihydroxy compounds the dicarboxylic acids and dihydroxy compounds having the carboxyl- and the hydroxy groups directly linked to aromatic rings
-
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- C08L79/00—Compositions of macromolecular compounds obtained by reactions forming in the main chain of the macromolecule a linkage containing nitrogen with or without oxygen or carbon only, not provided for in groups C08L61/00 - C08L77/00
- C08L79/04—Polycondensates having nitrogen-containing heterocyclic rings in the main chain; Polyhydrazides; Polyamide acids or similar polyimide precursors
- C08L79/08—Polyimides; Polyester-imides; Polyamide-imides; Polyamide acids or similar polyimide precursors
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
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- Polymers & Plastics (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Other Resins Obtained By Reactions Not Involving Carbon-To-Carbon Unsaturated Bonds (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 透明でしかも反復した熱への露出に耐えるこ
とのできるブレンド組成物。 【解決手段】 ポリエーテルイミド樹脂；ポリカーボネ
ート樹脂、ポリ（エステル−カーボネート）樹脂および
ポリアリーレート樹脂からなる群から選ばれる少なくと
も１種の樹脂；およびブレンドに透明性を与える有効量
の触媒；からなる透明なブレンドが開示される。このブ
レンドは、透明であることに加えて、良好な延性並びに
高い曲げおよび引張特性をも有している。この組成物の
黄変指数はホスファイトの添加により改善できる。
とのできるブレンド組成物。 【解決手段】 ポリエーテルイミド樹脂；ポリカーボネ
ート樹脂、ポリ（エステル−カーボネート）樹脂および
ポリアリーレート樹脂からなる群から選ばれる少なくと
も１種の樹脂；およびブレンドに透明性を与える有効量
の触媒；からなる透明なブレンドが開示される。このブ
レンドは、透明であることに加えて、良好な延性並びに
高い曲げおよび引張特性をも有している。この組成物の
黄変指数はホスファイトの添加により改善できる。
Description
【０００１】発明の分野 本発明は熱可塑性成形組成物に係わり、より詳しくはポ
リエーテルイミド樹脂と、ポリ（エステル−カーボネー
ト）樹脂、ポリカーボネート樹脂およびポリアリーレー
ト樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種の他の樹
脂とのブレンドである透明な組成物に係わる。本発明は
更にΔＹＩ値がより低いことにより示される色の減少さ
れた透明なブレンドに係わる。この透明な組成物から成
形された物品が本発明の別の実施の態様である。
リエーテルイミド樹脂と、ポリ（エステル−カーボネー
ト）樹脂、ポリカーボネート樹脂およびポリアリーレー
ト樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種の他の樹
脂とのブレンドである透明な組成物に係わる。本発明は
更にΔＹＩ値がより低いことにより示される色の減少さ
れた透明なブレンドに係わる。この透明な組成物から成
形された物品が本発明の別の実施の態様である。
【０００２】関連技術の簡単な記述 ポリ（エステル−カーボネート）は熱可塑性成形樹脂の
ブレンドの調製における成分として有用である。これら
のブレンドは或望ましい物理的特性を有する特定の物品
を成形するのに魅力的でありうる。例えば米国特許4,43
0,484 にはポリ（エステル−カーボネート）樹脂と、芳
香族ポリアミド、ポリイミド、ポリアミドイミドおよび
ポリエーテルイミドとからなり、高い荷重熱変形温度の
ような改善された特性を示すブレンドが記載されてい
る。しかしながら、これらのブレンドから成形された物
品は不透明な特性をしておりそのため透明性を要求され
る用途からは排除されている。
ブレンドの調製における成分として有用である。これら
のブレンドは或望ましい物理的特性を有する特定の物品
を成形するのに魅力的でありうる。例えば米国特許4,43
0,484 にはポリ（エステル−カーボネート）樹脂と、芳
香族ポリアミド、ポリイミド、ポリアミドイミドおよび
ポリエーテルイミドとからなり、高い荷重熱変形温度の
ような改善された特性を示すブレンドが記載されてい
る。しかしながら、これらのブレンドから成形された物
品は不透明な特性をしておりそのため透明性を要求され
る用途からは排除されている。
【０００３】ポリカーボネート樹脂とポリエーテルイミ
ドのブレンド自体は米国特許4,548,997 に例示されてい
るように当業界に知られておりそして同じく不透明であ
る。これらのブレンドはポリエーテルイミド樹脂の延性
を改善しながらポリカーボネート樹脂の熱抵抗を改善す
ると記載されている。ポリアリーレートもポリエーテル
イミドとブレンドされて不透明な組成物が得られてお
り、この組成物は米国特許4,908,419 に見られるように
改善された特性を有すると記載されている。
ドのブレンド自体は米国特許4,548,997 に例示されてい
るように当業界に知られておりそして同じく不透明であ
る。これらのブレンドはポリエーテルイミド樹脂の延性
を改善しながらポリカーボネート樹脂の熱抵抗を改善す
ると記載されている。ポリアリーレートもポリエーテル
イミドとブレンドされて不透明な組成物が得られてお
り、この組成物は米国特許4,908,419 に見られるように
改善された特性を有すると記載されている。
【０００４】１９９２年９月１日付けの米国特許出願07
/940,251には、ポリエーテルイミド、シロキサン−ポリ
エーテルイミドコポリマーおよびポリカーボネート樹脂
（ポリ（エステル−カーボネート）樹脂を包含する）の
三元ブレンドがエンジニアリング熱可塑性樹脂に有用な
改善された難燃性および強度特性を備えた延性の物品を
得るために熱成形可能であると広義に記載されている。
/940,251には、ポリエーテルイミド、シロキサン−ポリ
エーテルイミドコポリマーおよびポリカーボネート樹脂
（ポリ（エステル−カーボネート）樹脂を包含する）の
三元ブレンドがエンジニアリング熱可塑性樹脂に有用な
改善された難燃性および強度特性を備えた延性の物品を
得るために熱成形可能であると広義に記載されている。
【０００５】１９９２年１０月２３日付けの米国特許出
願07/965,484には、ポリエーテルイミド、シロキサン−
ポリエーテルイミドコポリマーおよびポリカーボネート
樹脂（ポリ（エステル−カーボネート）樹脂を包含す
る）のブレンドが物品の応力亀裂抵抗を改善する方法と
して広義に記載されている。米国特許5,387,639 にはポ
リエーテルイミド、熱可塑性芳香族ポリアリーレート樹
脂およびポリカーボネート樹脂（ポリ（エステル−カー
ボネート）樹脂を包含する）の三元ブレンドが延性の物
品を得るために熱成形可能であると広義に記載されてい
る。
願07/965,484には、ポリエーテルイミド、シロキサン−
ポリエーテルイミドコポリマーおよびポリカーボネート
樹脂（ポリ（エステル−カーボネート）樹脂を包含す
る）のブレンドが物品の応力亀裂抵抗を改善する方法と
して広義に記載されている。米国特許5,387,639 にはポ
リエーテルイミド、熱可塑性芳香族ポリアリーレート樹
脂およびポリカーボネート樹脂（ポリ（エステル−カー
ボネート）樹脂を包含する）の三元ブレンドが延性の物
品を得るために熱成形可能であると広義に記載されてい
る。
【０００６】米国特許5,521,258 にはメタフェニレンジ
アミンから誘導されたポリエーテルイミドとポリ（エス
テル−カーボネート）樹脂のブレンドが延性で、オート
クレーブ抵抗性の物品に対する積年の必要性を満たすこ
とが見出されている。このようなブレンドの多くは透明
な医療用止め栓のような物品の製造に有用であると思わ
れるが、しかしこれらのブレンドはこうした用途に必要
とされる透明性に欠けている。ポリカーボネート樹脂お
よびポリ（エステル−カーボネート）樹脂は必要な透明
性を有しているが、医療用途向けの殺菌技術に対する十
分な熱抵抗を持っていない。他方、ポリエーテルイミド
はこうした医療用の止め栓用途には高価すぎる。それ故
に透明でありそして反復した熱への露出に耐えることの
できる代替的なブレンド組成物の開発が長年必要と思わ
れている。
アミンから誘導されたポリエーテルイミドとポリ（エス
テル−カーボネート）樹脂のブレンドが延性で、オート
クレーブ抵抗性の物品に対する積年の必要性を満たすこ
とが見出されている。このようなブレンドの多くは透明
な医療用止め栓のような物品の製造に有用であると思わ
れるが、しかしこれらのブレンドはこうした用途に必要
とされる透明性に欠けている。ポリカーボネート樹脂お
よびポリ（エステル−カーボネート）樹脂は必要な透明
性を有しているが、医療用途向けの殺菌技術に対する十
分な熱抵抗を持っていない。他方、ポリエーテルイミド
はこうした医療用の止め栓用途には高価すぎる。それ故
に透明でありそして反復した熱への露出に耐えることの
できる代替的なブレンド組成物の開発が長年必要と思わ
れている。
【０００７】発明の要約 本発明は透明な物品に対する積年の必要性を満たす熱可
塑性組成物を提供するものであり、この組成物は（ａ）
ポリエーテルイミド樹脂、（ｂ）ポリカーボネート樹
脂、ポリ（エステル−カーボネート）樹脂およびポリア
リーレート樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種
の樹脂および（ｃ）組成物に透明性を与える有効量の触
媒の透明な組成物を含んでなる。
塑性組成物を提供するものであり、この組成物は（ａ）
ポリエーテルイミド樹脂、（ｂ）ポリカーボネート樹
脂、ポリ（エステル−カーボネート）樹脂およびポリア
リーレート樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種
の樹脂および（ｃ）組成物に透明性を与える有効量の触
媒の透明な組成物を含んでなる。
【０００８】本発明の好適な第一の実施の態様において
は、ポリエーテルイミド樹脂は次式（Ｉ）の反復単位を
含む。
は、ポリエーテルイミド樹脂は次式（Ｉ）の反復単位を
含む。
【０００９】
【化１３】
【００１０】ここに、Ｔは−Ｏ−または式−Ｏ−Ｚ−Ｏ
−の基であり、該−Ｏ−または−Ｏ−Ｚ−Ｏ−基の二価
結合は３，３′、３，４′、４，３′または４，４′位
置にあり、Ｚは次式群（II）からなる群から選ばれる二
価の基である。
−の基であり、該−Ｏ−または−Ｏ−Ｚ−Ｏ−基の二価
結合は３，３′、３，４′、４，３′または４，４′位
置にあり、Ｚは次式群（II）からなる群から選ばれる二
価の基である。
【００１１】
【化１４】
【００１２】上記式中、Ｘは次式群（III ）
【００１３】
【化１５】
【００１４】の二価の基からなる群から選ばれる一員で
あり、ｙは１乃至約５の整数であり、そしてｑは０また
は１である。また、Ｒは（ａ）６乃至約２０個の炭素原
子を有する芳香族炭化水素基およびそのハロゲン化誘導
体、（ｂ）２乃至約２０個の炭素原子を有するアルキレ
ン基、（ｃ）３乃至約２０個の炭素原子を有するシクロ
アルキレン基および（ｄ）次式（IV）の二価の基からな
る群から選ばれる二価の有機基である。
あり、ｙは１乃至約５の整数であり、そしてｑは０また
は１である。また、Ｒは（ａ）６乃至約２０個の炭素原
子を有する芳香族炭化水素基およびそのハロゲン化誘導
体、（ｂ）２乃至約２０個の炭素原子を有するアルキレ
ン基、（ｃ）３乃至約２０個の炭素原子を有するシクロ
アルキレン基および（ｄ）次式（IV）の二価の基からな
る群から選ばれる二価の有機基である。
【００１５】
【化１６】
【００１６】上記式中、Ｑは次式群（Ｖ）
【００１７】
【化１７】
【００１８】からなる群から選ばれる一員であり、そし
てｙは約１乃至約５の整数である。本発明の第二の好適
な実施の態様においては、ポリエーテルイミド樹脂は次
式（VI）の反復連鎖単位を含む。
てｙは約１乃至約５の整数である。本発明の第二の好適
な実施の態様においては、ポリエーテルイミド樹脂は次
式（VI）の反復連鎖単位を含む。
【００１９】
【化１８】
【００２０】上記式中、ｆは約１０乃至約５００の整数
であり、Ｒ2 はパラ−フェニレン、メタ−フェニレンま
たはパラ−フェニレンとメタ−フェニレンの混合物であ
り、そしてＲ1 は次式（VII ）
であり、Ｒ2 はパラ−フェニレン、メタ−フェニレンま
たはパラ−フェニレンとメタ−フェニレンの混合物であ
り、そしてＲ1 は次式（VII ）
【００２１】
【化１９】
【００２２】の二価の分子部分である。本発明の第三の
好適な実施の態様においては、ポリ（エステル−カーボ
ネート）樹脂は次式（VIII）
好適な実施の態様においては、ポリ（エステル−カーボ
ネート）樹脂は次式（VIII）
【００２３】
【化２０】
【００２４】の反復ポリカーボネート連鎖単位および次
式（IX）
式（IX）
【００２５】
【化２１】
【００２６】の反復カルボキシル連鎖単位を含んでい
る。上記式中、各Ｄは個々にこの樹脂の調製に使用され
た二価フェノールの二価の芳香族残基であり、そしてＲ
は次式（Ｘ）または（XI）
る。上記式中、各Ｄは個々にこの樹脂の調製に使用され
た二価フェノールの二価の芳香族残基であり、そしてＲ
は次式（Ｘ）または（XI）
【００２７】
【化２２】
【００２８】あるいはこれらの混合物の分子部分から選
ばれた二価の分子部分であり、ポリ（エステル−カーボ
ネート）樹脂の重量平均分子量はゲル透過クロマトグラ
フィーで測定してポリスチレン標準に比較して約２５，
０００乃至約４０，０００である。本発明の第四の好適
な実施の態様においては、ポリカーボネート樹脂は上述
した次式（VIII）
ばれた二価の分子部分であり、ポリ（エステル−カーボ
ネート）樹脂の重量平均分子量はゲル透過クロマトグラ
フィーで測定してポリスチレン標準に比較して約２５，
０００乃至約４０，０００である。本発明の第四の好適
な実施の態様においては、ポリカーボネート樹脂は上述
した次式（VIII）
【００２９】
【化２３】
【００３０】の反復カーボネート連鎖単位を含む。この
実施の態様におけるＤはこの樹脂の調製に使用された二
価フェノールの二価の芳香族残基である。本発明の第五
の好適な実施の態様においては、ポリアリーレート樹脂
は次式（XII ）
実施の態様におけるＤはこの樹脂の調製に使用された二
価フェノールの二価の芳香族残基である。本発明の第五
の好適な実施の態様においては、ポリアリーレート樹脂
は次式（XII ）
【００３１】
【化２４】
【００３２】の反復カルボキシル連鎖単位を有する。上
記式中、Ｄはこの樹脂の調製に使用された二価フェノー
ルの二価の芳香族残基であり、そしてＲは次式（XIII）
または（XIV ）
記式中、Ｄはこの樹脂の調製に使用された二価フェノー
ルの二価の芳香族残基であり、そしてＲは次式（XIII）
または（XIV ）
【００３３】
【化２５】
【００３４】あるいはこれらの混合物の分子部分から選
ばれた二価の分子部分である。本発明の第六の好適な実
施の態様においては、熱可塑性樹脂組成物は（ａ）ポリ
エーテルイミド樹脂、および（ｂ）ポリカーボネート樹
脂、ポリ（エステル−カーボネート）樹脂およびポリア
リーレート樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種
の樹脂の反応生成物を少なくとも１種含む。
ばれた二価の分子部分である。本発明の第六の好適な実
施の態様においては、熱可塑性樹脂組成物は（ａ）ポリ
エーテルイミド樹脂、および（ｂ）ポリカーボネート樹
脂、ポリ（エステル−カーボネート）樹脂およびポリア
リーレート樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種
の樹脂の反応生成物を少なくとも１種含む。
【００３５】本発明の第七の好適な実施の態様において
は、触媒は好ましくはオルガノホスフィン酸金属塩、よ
り好ましくはフェニルホスフィン酸ナトリウムである。
本発明の第八の好適な実施の態様においては、熱可塑性
樹脂成形組成物は好ましくは少なくとも１種の有機ホス
ファイトを含んだ触媒抑制剤を更に含む。発明の好適な実施の態様の詳細な説明 本発明のブレンド中の成分（ａ）を構成するポリエーテ
ルイミド樹脂（以後ＰＥＩとも呼ぶ）は既知の化合物で
あり、その調製方法および特性は米国特許3,803,085お
よび3,905,942に記載されている。
は、触媒は好ましくはオルガノホスフィン酸金属塩、よ
り好ましくはフェニルホスフィン酸ナトリウムである。
本発明の第八の好適な実施の態様においては、熱可塑性
樹脂成形組成物は好ましくは少なくとも１種の有機ホス
ファイトを含んだ触媒抑制剤を更に含む。発明の好適な実施の態様の詳細な説明 本発明のブレンド中の成分（ａ）を構成するポリエーテ
ルイミド樹脂（以後ＰＥＩとも呼ぶ）は既知の化合物で
あり、その調製方法および特性は米国特許3,803,085お
よび3,905,942に記載されている。
【００３６】本発明のブレンドの調製に使用されるＰＥ
Ｉは次式（Ｉ）
Ｉは次式（Ｉ）
【００３７】
【化２６】
【００３８】の反復単位を１個より過剰に典型的には１
０乃至１０００またはそれ以上含有する。ここに、Ｔは
−Ｏ−または式−Ｏ−Ｚ−Ｏ−の基であり、該−Ｏ−ま
たは−Ｏ−Ｚ−Ｏ−基の二価結合は３，３′、３，
４′、４，３′または４，４′位置にあり、Ｚは次式群
（II）からなる群から選ばれる二価の基である。
０乃至１０００またはそれ以上含有する。ここに、Ｔは
−Ｏ−または式−Ｏ−Ｚ−Ｏ−の基であり、該−Ｏ−ま
たは−Ｏ−Ｚ−Ｏ−基の二価結合は３，３′、３，
４′、４，３′または４，４′位置にあり、Ｚは次式群
（II）からなる群から選ばれる二価の基である。
【００３９】
【化２７】
【００４０】上記式中、Ｘは次式群（III ）
【００４１】
【化２８】
【００４２】の二価の基からなる群から選ばれる一員で
あり、ｙは１乃至約５の整数であり、そしてｑは０また
は１である。また、Ｒは（ａ）６乃至約２０個の炭素原
子を有する芳香族炭化水素基およびそのハロゲン化誘導
体、（ｂ）２乃至約２０個の炭素原子を有するアルキレ
ン基、（ｃ）３乃至約２０個の炭素原子を有するシクロ
アルキレン基および（ｄ）次式（IV）の二価の基からな
る群から選ばれる二価の有機基である。
あり、ｙは１乃至約５の整数であり、そしてｑは０また
は１である。また、Ｒは（ａ）６乃至約２０個の炭素原
子を有する芳香族炭化水素基およびそのハロゲン化誘導
体、（ｂ）２乃至約２０個の炭素原子を有するアルキレ
ン基、（ｃ）３乃至約２０個の炭素原子を有するシクロ
アルキレン基および（ｄ）次式（IV）の二価の基からな
る群から選ばれる二価の有機基である。
【００４３】
【化２９】
【００４４】上記式中、Ｑは次式群（Ｖ）
【００４５】
【化３０】
【００４６】からなる群から選ばれる一員であり、そし
てｙは約１乃至約５の整数である。一実施の態様におい
ては、ＰＥＩは上記のエーテルイミド単位に加えて、更
に次式（XV）のポリイミド反復単位を含有するコポリマ
ーでもよい。
てｙは約１乃至約５の整数である。一実施の態様におい
ては、ＰＥＩは上記のエーテルイミド単位に加えて、更
に次式（XV）のポリイミド反復単位を含有するコポリマ
ーでもよい。
【００４７】
【化３１】
【００４８】上記式中、Ｒは式（Ｉ）に対して既に定義
したとおりであり、そしてＭは以下の式（XVI ）、式
（XVII）および式（XVIII ）からなる群から選ばれる。
したとおりであり、そしてＭは以下の式（XVI ）、式
（XVII）および式（XVIII ）からなる群から選ばれる。
【００４９】
【化３２】
【００５０】
【化３３】
【００５１】
【化３４】
【００５２】ＰＥＩは次式（XIX ）
【００５３】
【化３５】
【００５４】の芳香族ビス（エーテル無水物）と式（X
X）
X）
【００５５】
【化３６】
【００５６】の有機ジアミンとの反応を含めた当業者に
周知の方法のいずれかにより調製することができる。上
記式中、ＴおよびＲは式（Ｉ）で上記に記載したとおり
である。一般に、この反応は約１００乃至約２５０℃の
温度で、式（XIX ）の無水物と式（XX）のジアミンとの
間の相互作用をもたらすために例えばｏ−ジクロロベン
ゼン、ｍ−クレゾール／トルエンなどの周知の溶剤を使
用して行うことができる。別の方法として、芳香族ビス
（エーテル無水物）およびジアミンの成分の混合物を並
行して攪拌しながら高温度に加熱することにより溶融重
合させてＰＥＩを調製することができる。一般に、この
溶融重合は約２００乃至４００℃の温度を使用する。こ
の反応には連鎖停止剤および分岐剤を使用することもで
きる。ＰＥＩおよびその調製方法はWilliams等の米国特
許3,983,093 に記載されている。
周知の方法のいずれかにより調製することができる。上
記式中、ＴおよびＲは式（Ｉ）で上記に記載したとおり
である。一般に、この反応は約１００乃至約２５０℃の
温度で、式（XIX ）の無水物と式（XX）のジアミンとの
間の相互作用をもたらすために例えばｏ−ジクロロベン
ゼン、ｍ−クレゾール／トルエンなどの周知の溶剤を使
用して行うことができる。別の方法として、芳香族ビス
（エーテル無水物）およびジアミンの成分の混合物を並
行して攪拌しながら高温度に加熱することにより溶融重
合させてＰＥＩを調製することができる。一般に、この
溶融重合は約２００乃至４００℃の温度を使用する。こ
の反応には連鎖停止剤および分岐剤を使用することもで
きる。ＰＥＩおよびその調製方法はWilliams等の米国特
許3,983,093 に記載されている。
【００５７】特定の芳香族ビス（エーテル無水物）およ
び有機ジアミンの例は例えば米国特許3,972,902および
4,455,410に開示されている。式（XIX ）の芳香族ビス
（エーテル無水物）の例示的な例には以下の化合物が含
まれる。 ２，２−ビス（４−（３，４−ジカルボキシフェノキ
シ）フェニル）プロパン二無水物；４，４′−ビス
（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルエーテ
ル二無水物；４，４′−ビス（３，４−ジカルボキシフ
ェノキシ）ジフェニルスルフィド二無水物；４，４′−
ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ベンゾフェノ
ン二無水物；４，４′−ビス（３，４−ジカルボキシフ
ェノキシ）ジフェニルスルホン二無水物；２，２−ビス
（４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）フェニル）
プロパン二無水物；４，４′−ビス（２，３−ジカルボ
キシフェノキシ）ジフェニルエーテル二無水物；４，
４′−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ジフェ
ニルスルフィド二無水物；４，４′−ビス（２，３−ジ
カルボキシフェノキシ）ベンゾフェノン二無水物；４，
４′−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ジフェ
ニルスルホン二無水物；４−（２，３−ジカルボキシフ
ェノキシ）−４′−（３，４−ジカルボキシフェノキ
シ）ジフェニル−２，２−プロパン二無水物；４−
（２，３−ジカルボキシフェノキシ）−４′−（３，４
−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルエーテル二無水
物；４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）−４′−
（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルフ
ィド二無水物；４−（２，３−ジカルボキシフェノキ
シ）−４′−（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ベン
ゾフェノン二無水物；４−（２，３−ジカルボキシフェ
ノキシ）−４′−（３，４−ジカルボキシフェノキシ）
ジフェニルスルホン二無水物；およびこのらの種々の混
合物。
び有機ジアミンの例は例えば米国特許3,972,902および
4,455,410に開示されている。式（XIX ）の芳香族ビス
（エーテル無水物）の例示的な例には以下の化合物が含
まれる。 ２，２−ビス（４−（３，４−ジカルボキシフェノキ
シ）フェニル）プロパン二無水物；４，４′−ビス
（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルエーテ
ル二無水物；４，４′−ビス（３，４−ジカルボキシフ
ェノキシ）ジフェニルスルフィド二無水物；４，４′−
ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ベンゾフェノ
ン二無水物；４，４′−ビス（３，４−ジカルボキシフ
ェノキシ）ジフェニルスルホン二無水物；２，２−ビス
（４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）フェニル）
プロパン二無水物；４，４′−ビス（２，３−ジカルボ
キシフェノキシ）ジフェニルエーテル二無水物；４，
４′−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ジフェ
ニルスルフィド二無水物；４，４′−ビス（２，３−ジ
カルボキシフェノキシ）ベンゾフェノン二無水物；４，
４′−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ジフェ
ニルスルホン二無水物；４−（２，３−ジカルボキシフ
ェノキシ）−４′−（３，４−ジカルボキシフェノキ
シ）ジフェニル−２，２−プロパン二無水物；４−
（２，３−ジカルボキシフェノキシ）−４′−（３，４
−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルエーテル二無水
物；４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）−４′−
（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルフ
ィド二無水物；４−（２，３−ジカルボキシフェノキ
シ）−４′−（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ベン
ゾフェノン二無水物；４−（２，３−ジカルボキシフェ
ノキシ）−４′−（３，４−ジカルボキシフェノキシ）
ジフェニルスルホン二無水物；およびこのらの種々の混
合物。
【００５８】上記の式（XIX ）に包含される好適なクラ
スの芳香族ビス（エーテル無水物）には、Ｔが次式（XX
I ）
スの芳香族ビス（エーテル無水物）には、Ｔが次式（XX
I ）
【００５９】
【化３７】
【００６０】であり、そのエーテル結合が３，３′、
３，４′、４，３′または４，４′位置およびこれらの
混合位置にあり、そしてＹが次式群（XXII）
３，４′、４，３′または４，４′位置およびこれらの
混合位置にあり、そしてＹが次式群（XXII）
【００６１】
【化３８】
【００６２】からなる群から選ばれる、構造の化合物が
含まれる。ＰＥＩ／ポリイミドコポリマーが使用される
ときは、このビス（エーテル無水物）に組み合わせてピ
ロメリト酸無水物のような二無水物が使用される。この
ビス（エーテル無水物）は双極性中性溶剤の存在下にお
けるニトロ置換フェニルジニトリルと二価フェノール化
合物の金属塩との反応生成物を加水分解し、次いで脱水
することにより調製できる。
含まれる。ＰＥＩ／ポリイミドコポリマーが使用される
ときは、このビス（エーテル無水物）に組み合わせてピ
ロメリト酸無水物のような二無水物が使用される。この
ビス（エーテル無水物）は双極性中性溶剤の存在下にお
けるニトロ置換フェニルジニトリルと二価フェノール化
合物の金属塩との反応生成物を加水分解し、次いで脱水
することにより調製できる。
【００６３】式（XX）の有機ジアミンには例えば以下の
化合物が含まれる。ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェ
ニレンジアミン、４，４′−ジアミノジフェニルプロパ
ン、４，４′−ジアミノジフェニルメタン（通常４，
４′−メチレンジアニリンと命名される）、４，４′−
ジアミノジフェニルスルフィド、４，４′−ジアミノジ
フェニルスルホン、４，４′−ジアミノジフェニルエー
テル（通常４，４′−オキシジアニリンと命名され
る）、１，５−ジアミノナフタリン、３，３−ジメチル
ベンジジン、３，３−ジメトキシベンジジン、２，４−
ビス（β−アミノ−ｔ−ブチル）トルエン、ビス（ｐ−
β−アミノ−ｔ−ブチルフェニル）エーテル、ビス（ｐ
−β−メチル−ｏ−アミノフェニル）ベンゼン、１，３
−ジアミノ−４−イソプロピルベンゼン、１，２−ビス
（３−アミノプロポキシ）エタン、ベンジジン、ｍ−キ
シリレンジアミン、２，４−ジアミノトルエン、２，６
−ジアミノトルエン、ビス（４−アミノシクロヘキシ
ル）メタン、３−メチルヘプタメチレンジアミン、４，
４−ジメチルヘプタメチレンジアミン、２，１１−ドデ
カンジアミン、２，２−ジメチルプロピレンジアミン、
１，１８−オクタメチレンジアミン、３−メトキシヘキ
サメチレンジアミン、２，５−ジメチルヘキサメチレン
ジアミン、２，５−ジメチルヘプタメチレンジアミン、
３−メチルヘプタメチレンジアミン、５−メチルノナメ
チレンジアミン、１，４−シクロヘキサンジアミン、
１，１８−オクタデカンジアミン、ビス（３−アミノプ
ロピル）スルフィド、Ｎ−メチル−ビス（３−アミノプ
ロピル）アミン、ヘキサメチレンジアミン、ヘプタメチ
レンジアミン、ノナメチレンジアミン、デカメチレンジ
アミン、およびこのようなジアミンの混合物。
化合物が含まれる。ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェ
ニレンジアミン、４，４′−ジアミノジフェニルプロパ
ン、４，４′−ジアミノジフェニルメタン（通常４，
４′−メチレンジアニリンと命名される）、４，４′−
ジアミノジフェニルスルフィド、４，４′−ジアミノジ
フェニルスルホン、４，４′−ジアミノジフェニルエー
テル（通常４，４′−オキシジアニリンと命名され
る）、１，５−ジアミノナフタリン、３，３−ジメチル
ベンジジン、３，３−ジメトキシベンジジン、２，４−
ビス（β−アミノ−ｔ−ブチル）トルエン、ビス（ｐ−
β−アミノ−ｔ−ブチルフェニル）エーテル、ビス（ｐ
−β−メチル−ｏ−アミノフェニル）ベンゼン、１，３
−ジアミノ−４−イソプロピルベンゼン、１，２−ビス
（３−アミノプロポキシ）エタン、ベンジジン、ｍ−キ
シリレンジアミン、２，４−ジアミノトルエン、２，６
−ジアミノトルエン、ビス（４−アミノシクロヘキシ
ル）メタン、３−メチルヘプタメチレンジアミン、４，
４−ジメチルヘプタメチレンジアミン、２，１１−ドデ
カンジアミン、２，２−ジメチルプロピレンジアミン、
１，１８−オクタメチレンジアミン、３−メトキシヘキ
サメチレンジアミン、２，５−ジメチルヘキサメチレン
ジアミン、２，５−ジメチルヘプタメチレンジアミン、
３−メチルヘプタメチレンジアミン、５−メチルノナメ
チレンジアミン、１，４−シクロヘキサンジアミン、
１，１８−オクタデカンジアミン、ビス（３−アミノプ
ロピル）スルフィド、Ｎ−メチル−ビス（３−アミノプ
ロピル）アミン、ヘキサメチレンジアミン、ヘプタメチ
レンジアミン、ノナメチレンジアミン、デカメチレンジ
アミン、およびこのようなジアミンの混合物。
【００６４】一般に、有用なＰＥＩはｍ−クレゾール中
で２５℃で測定して約０．２デシリットル／グラムより
高い、好ましくは約０．３５乃至約０．７デシリットル
／グラムの固有粘度［η］を有する。ＰＥＩを製造する
多くの方法には米国特許3,847,867;3,814,869;3,850,88
5;3,852,242;3,855,178 に開示されている方法が含まれ
る。これらの米国特許には本発明のブレンドに使用する
ＰＥＩを調製するための一般的なおよび特定の方法が例
示されている。
で２５℃で測定して約０．２デシリットル／グラムより
高い、好ましくは約０．３５乃至約０．７デシリットル
／グラムの固有粘度［η］を有する。ＰＥＩを製造する
多くの方法には米国特許3,847,867;3,814,869;3,850,88
5;3,852,242;3,855,178 に開示されている方法が含まれ
る。これらの米国特許には本発明のブレンドに使用する
ＰＥＩを調製するための一般的なおよび特定の方法が例
示されている。
【００６５】式（Ｉ）の範囲に入る特に好ましいＰＥＩ
の例は、Ｒがパラフェニレン、メタフェニレンまたはパ
ラフェニレンとメタフェニレンの混合物であり、Ｔが−
Ｏ−Ｚ−Ｏ−の基で、Ｚが次式（XXIII ）
の例は、Ｒがパラフェニレン、メタフェニレンまたはパ
ラフェニレンとメタフェニレンの混合物であり、Ｔが−
Ｏ−Ｚ−Ｏ−の基で、Ｚが次式（XXIII ）
【００６６】
【化３９】
【００６７】を有し、そして−Ｏ−Ｚ−Ｏ−基の二価結
合が３，３′位置にある、反復単位を含むものである。
本発明の他方の樹脂成分はポリ（エステル−カーボネー
ト）樹脂、ポリカーボネート樹脂およびポリアリーレー
ト樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種の樹脂で
ある。
合が３，３′位置にある、反復単位を含むものである。
本発明の他方の樹脂成分はポリ（エステル−カーボネー
ト）樹脂、ポリカーボネート樹脂およびポリアリーレー
ト樹脂からなる群から選ばれる少なくとも１種の樹脂で
ある。
【００６８】成分（ｂ）に使用されるポリ（エステル−
カーボネート）樹脂（以後ＰＥＣとも呼ぶ）は、次式
（VIII）
カーボネート）樹脂（以後ＰＥＣとも呼ぶ）は、次式
（VIII）
【００６９】
【化４０】
【００７０】の反復ポリカーボネート連鎖単位および次
式（IX）
式（IX）
【００７１】
【化４１】
【００７２】の反復カルボキシル連鎖単位を含む。ここ
に、式中、各Ｄは個々にこの樹脂の調製に使用された二
価フェノールの二価の芳香族残基であり、そしてＲは次
式（Ｘ）または（XI）
に、式中、各Ｄは個々にこの樹脂の調製に使用された二
価フェノールの二価の芳香族残基であり、そしてＲは次
式（Ｘ）または（XI）
【００７３】
【化４２】
【００７４】あるいはこれらの混合物の分子部分から選
ばれた二価の分子部分である。ＰＥＣは溶融重合あるい
は界面重合のいずれでも調製できる。溶融重合は例え
ば、炭酸ジフェニルを二価フェノールとエステル前駆体
例えばイソ−またはテレ−フタレートのジフェニル誘導
体およびこれらの混合物との種々なる混合物に同時に反
応させることを含む。この重合反応を促進するために種
々の触媒または触媒混合物例えば水酸化リチウムやステ
アリン酸リチウムを使用することもできる。
ばれた二価の分子部分である。ＰＥＣは溶融重合あるい
は界面重合のいずれでも調製できる。溶融重合は例え
ば、炭酸ジフェニルを二価フェノールとエステル前駆体
例えばイソ−またはテレ−フタレートのジフェニル誘導
体およびこれらの混合物との種々なる混合物に同時に反
応させることを含む。この重合反応を促進するために種
々の触媒または触媒混合物例えば水酸化リチウムやステ
アリン酸リチウムを使用することもできる。
【００７５】一般に、界面重合法はエステル前駆体の存
在下での二価フェノールとカーボネート前駆体との反応
を含む。界面重合技術の例は米国特許3,169,121;4,487,
896に見ることができる。その調製プロセスの反応条件
は変動しうるが、好ましくはプロセスの幾つかでは典型
的には苛性水溶液中に二価フェノールおよびエステル前
駆体反応物質を溶解または分散し、こうして得られた混
合物を適当な水に非混和性の溶剤媒体と組合せ、それか
らこれらの反応物質を適当な触媒の存在下および制御さ
れたｐＨ条件下でカーボネート前駆体例えばホスゲンと
接触させることを含んでいる。最も普通に使用されてい
る水に非混和性の溶剤にはメチレンクロライド、１，２
−ジクロロエタン、クロロベンゼン、トルエン等が含ま
れる。
在下での二価フェノールとカーボネート前駆体との反応
を含む。界面重合技術の例は米国特許3,169,121;4,487,
896に見ることができる。その調製プロセスの反応条件
は変動しうるが、好ましくはプロセスの幾つかでは典型
的には苛性水溶液中に二価フェノールおよびエステル前
駆体反応物質を溶解または分散し、こうして得られた混
合物を適当な水に非混和性の溶剤媒体と組合せ、それか
らこれらの反応物質を適当な触媒の存在下および制御さ
れたｐＨ条件下でカーボネート前駆体例えばホスゲンと
接触させることを含んでいる。最も普通に使用されてい
る水に非混和性の溶剤にはメチレンクロライド、１，２
−ジクロロエタン、クロロベンゼン、トルエン等が含ま
れる。
【００７６】有利には、この反応を促進するために反応
混合物に触媒を加えることができる。触媒は典型的には
二価フェノールおよびエステル前駆体反応物質のカーボ
ネート前駆体との反応速度を加速する。限定はされない
が代表的な触媒には例えばトリエチルアミンのような第
三アミン、第四ホスホニウム化合物、第四アンモニウム
化合物等が含まれる。
混合物に触媒を加えることができる。触媒は典型的には
二価フェノールおよびエステル前駆体反応物質のカーボ
ネート前駆体との反応速度を加速する。限定はされない
が代表的な触媒には例えばトリエチルアミンのような第
三アミン、第四ホスホニウム化合物、第四アンモニウム
化合物等が含まれる。
【００７７】ＰＥＣを調製する好ましいプロセスはホス
ゲン化反応を含む。このホスゲン化反応が進行する温度
は約０℃以下から約１００℃まで変動しうる。ホスゲン
化反応は約室温（約２３℃）乃至約５０℃の温度で進行
させるのが好ましい。この反応は発熱反応なので、ホス
ゲンの添加速度を利用して反応温度を制御することがで
きる。ホスゲンの所要量は一般に二価フェノール反応物
質の添加量に依存する。
ゲン化反応を含む。このホスゲン化反応が進行する温度
は約０℃以下から約１００℃まで変動しうる。ホスゲン
化反応は約室温（約２３℃）乃至約５０℃の温度で進行
させるのが好ましい。この反応は発熱反応なので、ホス
ゲンの添加速度を利用して反応温度を制御することがで
きる。ホスゲンの所要量は一般に二価フェノール反応物
質の添加量に依存する。
【００７８】ここで使用される二価フェノールは既知で
あり、その反応性基はフェノールの水酸基であると考え
られる。二価フェノールのあるものは次の一般式（XXI
V）
あり、その反応性基はフェノールの水酸基であると考え
られる。二価フェノールのあるものは次の一般式（XXI
V）
【００７９】
【化４３】
【００８０】によって表される。ここに、式中、Ａは１
乃至約１５の炭素原子を含有する二価の炭化水素基、１
乃至約１５の炭素原子およびハロゲンのような置換基を
含有する置換された二価の炭化水素基、−Ｓ−、−ＳＳ
−、−Ｓ（Ｏ）2 −、−Ｏ−または−Ｓ（Ｏ）−であ
り、各Ｘは個々に水素、ハロゲン、一価の炭化水素基例
えば炭素原子数１乃至約８のアルキル基、炭素原子数６
乃至約１８のアリール基、炭素原子数７乃至約１４のア
ルアルキル基および炭素原子数７乃至約１４のアルカリ
ール基、および炭素原子数１乃至約８のアルコキシ基か
らなる群から選ばれ、ｍは０または１であり、そしてｎ
は０乃至約５の整数である。
乃至約１５の炭素原子を含有する二価の炭化水素基、１
乃至約１５の炭素原子およびハロゲンのような置換基を
含有する置換された二価の炭化水素基、−Ｓ−、−ＳＳ
−、−Ｓ（Ｏ）2 −、−Ｏ−または−Ｓ（Ｏ）−であ
り、各Ｘは個々に水素、ハロゲン、一価の炭化水素基例
えば炭素原子数１乃至約８のアルキル基、炭素原子数６
乃至約１８のアリール基、炭素原子数７乃至約１４のア
ルアルキル基および炭素原子数７乃至約１４のアルカリ
ール基、および炭素原子数１乃至約８のアルコキシ基か
らなる群から選ばれ、ｍは０または１であり、そしてｎ
は０乃至約５の整数である。
【００８１】使用される二価フェノールの幾つかの典型
例はビス−フェノール類例えば（４−ヒドロキシフェニ
ル）メタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）
プロセス（ビスフェノール−Ａとしても知られる）、
２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジブロモフェ
ニル）プロパン；二価フェノールエーテル類例えばビス
（４−ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（３，５−
ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）エーテル；ジヒド
ロキシジフェニル類例えばｐ，ｐ′−ジヒドロキシジフ
ェニル、３，３′−ジクロロ−４，４′−ジヒドロキシ
ジフェニル；ジヒドロキシアリールスルホン類例えばビ
ス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン，ビス（３，５
−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）スルホン；ジヒ
ドロキシベンゼン類例えばレゾルシノール、ヒドロキノ
ン；ハロ−およびアルキル−置換ジヒドロキシベンゼン
例えば１，４−ジヒドロキシ−２，５−ジクロロベンゼ
ン、１，４−ジヒドロキシ−３−メチルベンゼン；並び
にジヒドロキシジフェニルスルフィドおよびスルホキシ
ド類例えばビス（４−ヒドロキシフェニル）スルフィ
ド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホキシドおよ
びビス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）
スルホキシドである。種々の更なる二価フェノール類が
利用できそして米国特許2,999,835;3,028,365;3,153,00
8 に開示されている。２種以上の異なる二価フェノール
あるいは二価フェノールとグリコールとの組合せを使用
することも勿論可能である。
例はビス−フェノール類例えば（４−ヒドロキシフェニ
ル）メタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）
プロセス（ビスフェノール−Ａとしても知られる）、
２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−ジブロモフェ
ニル）プロパン；二価フェノールエーテル類例えばビス
（４−ヒドロキシフェニル）エーテル、ビス（３，５−
ジクロロ−４−ヒドロキシフェニル）エーテル；ジヒド
ロキシジフェニル類例えばｐ，ｐ′−ジヒドロキシジフ
ェニル、３，３′−ジクロロ−４，４′−ジヒドロキシ
ジフェニル；ジヒドロキシアリールスルホン類例えばビ
ス（４−ヒドロキシフェニル）スルホン，ビス（３，５
−ジメチル−４−ヒドロキシフェニル）スルホン；ジヒ
ドロキシベンゼン類例えばレゾルシノール、ヒドロキノ
ン；ハロ−およびアルキル−置換ジヒドロキシベンゼン
例えば１，４−ジヒドロキシ−２，５−ジクロロベンゼ
ン、１，４−ジヒドロキシ−３−メチルベンゼン；並び
にジヒドロキシジフェニルスルフィドおよびスルホキシ
ド類例えばビス（４−ヒドロキシフェニル）スルフィ
ド、ビス（４−ヒドロキシフェニル）スルホキシドおよ
びビス（３，５−ジブロモ−４−ヒドロキシフェニル）
スルホキシドである。種々の更なる二価フェノール類が
利用できそして米国特許2,999,835;3,028,365;3,153,00
8 に開示されている。２種以上の異なる二価フェノール
あるいは二価フェノールとグリコールとの組合せを使用
することも勿論可能である。
【００８２】カーボネート前駆体は典型的にはハロゲン
化カルボニル、炭酸ジアリールまたはビスハロホーメー
トである。ハロゲン化カルボニルには例えば臭化カルボ
ニル、塩化カルボニルおよびこれらの混合物が含まれ
る。ビスハロホーメートには二価フェノールのビスハロ
ホーメート例えば２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，
５−ジクロロフェニル）プロパン、ヒドロキノンのビス
クロロホーメート等あるいはグリコールのビスハロホー
メート等が含まれる。上記のカーボネート前駆体の全て
が有用であるが、ホスゲンとしても知られる塩化カルボ
ニルが好ましい。
化カルボニル、炭酸ジアリールまたはビスハロホーメー
トである。ハロゲン化カルボニルには例えば臭化カルボ
ニル、塩化カルボニルおよびこれらの混合物が含まれ
る。ビスハロホーメートには二価フェノールのビスハロ
ホーメート例えば２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，
５−ジクロロフェニル）プロパン、ヒドロキノンのビス
クロロホーメート等あるいはグリコールのビスハロホー
メート等が含まれる。上記のカーボネート前駆体の全て
が有用であるが、ホスゲンとしても知られる塩化カルボ
ニルが好ましい。
【００８３】一般に、ポリエステルの調製に慣用されて
いるいずれのジカルボン酸もポリ（エステル−カーボネ
ート）樹脂の調製に利用できる。しかしながら、本発明
に使用されるＰＥＣは芳香族ジカルボン酸、特にテレフ
タル酸およびテレフタル酸とイソフタル酸の混合物を使
用して調製される。ここにテレフタル酸とイソフタル酸
の重量比は約２：９８乃至約９８：２の範囲であり、特
に好ましくはテレフタル酸とイソフタル酸の重量比は約
４０：６０乃至約６０：４０の範囲である。
いるいずれのジカルボン酸もポリ（エステル−カーボネ
ート）樹脂の調製に利用できる。しかしながら、本発明
に使用されるＰＥＣは芳香族ジカルボン酸、特にテレフ
タル酸およびテレフタル酸とイソフタル酸の混合物を使
用して調製される。ここにテレフタル酸とイソフタル酸
の重量比は約２：９８乃至約９８：２の範囲であり、特
に好ましくはテレフタル酸とイソフタル酸の重量比は約
４０：６０乃至約６０：４０の範囲である。
【００８４】ジカルボン酸自体を使うよりも、この酸成
分の種々の誘導体を使用することが可能であり、時には
好ましくさえある。こうした反応性誘導体の例は酸ハロ
ゲン化物である。その好ましい酸ハロゲン化物は酸二塩
化物および酸二臭化物である。従って、例えば、テレフ
タル酸またはテレフタル酸とイソフタル酸との混合物を
使用する代わりに、二塩化テレフタロイルまたは二塩化
テレフタロイルと二塩化イソフタロイルの混合物を使用
することができる。
分の種々の誘導体を使用することが可能であり、時には
好ましくさえある。こうした反応性誘導体の例は酸ハロ
ゲン化物である。その好ましい酸ハロゲン化物は酸二塩
化物および酸二臭化物である。従って、例えば、テレフ
タル酸またはテレフタル酸とイソフタル酸との混合物を
使用する代わりに、二塩化テレフタロイルまたは二塩化
テレフタロイルと二塩化イソフタロイルの混合物を使用
することができる。
【００８５】ＰＥＣ、ポリカーボネートおよびポリアリ
ーレートを調製する従来の界面重合法では、一般にカー
ボネートおよび／またはエステル前駆体との重合反応に
先立ちまたはこの重合反応の間に反応混合物に分子量調
節剤（連鎖停止剤）が加えられる。有用な分子量調節剤
には例えばフェノール、クロマン−Ｉ、パラ−ｔ−ブチ
ルフェノール、ｐ−クミルフェノール等の一価フェノー
ルが含まれる。
ーレートを調製する従来の界面重合法では、一般にカー
ボネートおよび／またはエステル前駆体との重合反応に
先立ちまたはこの重合反応の間に反応混合物に分子量調
節剤（連鎖停止剤）が加えられる。有用な分子量調節剤
には例えばフェノール、クロマン−Ｉ、パラ−ｔ−ブチ
ルフェノール、ｐ−クミルフェノール等の一価フェノー
ルが含まれる。
【００８６】ＰＥＣを調製するのに使用される反応物質
の割合はこのＰＥＣ生成樹脂を含有する本発明のブレン
ドの目的とされる用途に従って変動しよう。一般に、テ
レフタレートおよびイソフタレートを合わせたエステル
単位の量はカーボネート単位に対して約２０重量％乃至
約８５重量％でよく、好ましくはカーボネート単位に対
して約４０重量％乃至約８０重量％でよい。
の割合はこのＰＥＣ生成樹脂を含有する本発明のブレン
ドの目的とされる用途に従って変動しよう。一般に、テ
レフタレートおよびイソフタレートを合わせたエステル
単位の量はカーボネート単位に対して約２０重量％乃至
約８５重量％でよく、好ましくはカーボネート単位に対
して約４０重量％乃至約８０重量％でよい。
【００８７】本発明のブレンドに成分（ｂ）として使用
するのに好ましいＰＥＣはビスフェノール−Ａおよびホ
スゲンを塩化イソ−およびテレ−フタロイルと反応させ
て誘導されそしてゲル透過クロマトグラフィーによって
測定してポリスチレン標準に比較して約２５，０００乃
至約４０，０００の重量平均分子量を有するものであ
る。本発明の組成物の脂質抵抗を高めるためには、特に
好ましいＰＥＣはゲル透過クロマトグラフィーで測定し
てポリスチレン標準に比較して少なくとも約３０，００
０、好ましくは少なくとも約３４，０００の重量平均分
子量を有する。
するのに好ましいＰＥＣはビスフェノール−Ａおよびホ
スゲンを塩化イソ−およびテレ−フタロイルと反応させ
て誘導されそしてゲル透過クロマトグラフィーによって
測定してポリスチレン標準に比較して約２５，０００乃
至約４０，０００の重量平均分子量を有するものであ
る。本発明の組成物の脂質抵抗を高めるためには、特に
好ましいＰＥＣはゲル透過クロマトグラフィーで測定し
てポリスチレン標準に比較して少なくとも約３０，００
０、好ましくは少なくとも約３４，０００の重量平均分
子量を有する。
【００８８】本発明の更なる実施の態様ではポリカーボ
ネート樹脂を含有する熱可塑性樹脂成形組成物が包含さ
れる。ポリカーボネート樹脂（以後ＰＣとも呼ぶ）は芳
香族ポリカーボネート単位を実質的な割合で含有するポ
リマーを包含する。ここに、実質的な割合とは一般にポ
リマー中のポリカーボネート単位が約２０重量％より多
いことを意味する。ポリカーボネート物質は次式（VII
I）
ネート樹脂を含有する熱可塑性樹脂成形組成物が包含さ
れる。ポリカーボネート樹脂（以後ＰＣとも呼ぶ）は芳
香族ポリカーボネート単位を実質的な割合で含有するポ
リマーを包含する。ここに、実質的な割合とは一般にポ
リマー中のポリカーボネート単位が約２０重量％より多
いことを意味する。ポリカーボネート物質は次式（VII
I）
【００８９】
【化４４】
【００９０】の構造単位を含む。ここに、式中、Ｄは二
価の有機基である。式（VIII）中の適当なＤ基にはエチ
レン、プロピレン、トルメチレン、テトラメチレン、ヘ
キサメチレン、ドデカメチレン、１，４−（２−ブテニ
レン）、１，１０−（２−エチルデシレン）、１，３−
シクロペンチレン、１，３−シクロヘキシレン、１，４
−シクロヘキシレン、ｍ−フェニレン、ベンゼン−１，
４−ジメチレン（これはエチレン基のビニローグであり
そして類似の性質を持っている）および米国特許4,217,
438 に概括的または特定的に名称または式により開示さ
れているジヒドロキシ化合物に対応するもののような類
似の基が含まれる。また、非炭化水素分子部分を含有す
る基も含まれる。このような非炭化水素分子部分はクロ
ロ、ニトロ、アルコキシ等の置換基および又チオ、スル
ホキシ、スルホン、エステル、アミド、エーテルおよび
カルボニルのような連結基でありうる。しかしながら、
種々の基の混合物も有用であり得るが、最も頻繁には全
てのＤ基は炭化水素基である。
価の有機基である。式（VIII）中の適当なＤ基にはエチ
レン、プロピレン、トルメチレン、テトラメチレン、ヘ
キサメチレン、ドデカメチレン、１，４−（２−ブテニ
レン）、１，１０−（２−エチルデシレン）、１，３−
シクロペンチレン、１，３−シクロヘキシレン、１，４
−シクロヘキシレン、ｍ−フェニレン、ベンゼン−１，
４−ジメチレン（これはエチレン基のビニローグであり
そして類似の性質を持っている）および米国特許4,217,
438 に概括的または特定的に名称または式により開示さ
れているジヒドロキシ化合物に対応するもののような類
似の基が含まれる。また、非炭化水素分子部分を含有す
る基も含まれる。このような非炭化水素分子部分はクロ
ロ、ニトロ、アルコキシ等の置換基および又チオ、スル
ホキシ、スルホン、エステル、アミド、エーテルおよび
カルボニルのような連結基でありうる。しかしながら、
種々の基の混合物も有用であり得るが、最も頻繁には全
てのＤ基は炭化水素基である。
【００９１】Ｄ基の全数の好ましくは少なくとも約６０
％、より好ましくは少なくとも約８０％、そして最も望
ましくは前記Ｄ基の全てが芳香族基である。芳香族Ｄ基
は好ましくは次式（XXV ）
％、より好ましくは少なくとも約８０％、そして最も望
ましくは前記Ｄ基の全てが芳香族基である。芳香族Ｄ基
は好ましくは次式（XXV ）
【００９２】
【化４５】
【００９３】を有する。ここに、式中、Ａ1 およびＡ2
の各々は単環式の二価の芳香族基であり、そしてＹは１
個または２個の原子がＡ1 をＡ2 から分離している橋架
け基である。式（XXV ）中の自由原子価結合は通常Ｙに
対してＡ1およびＡ2のメタまたはパラ位にある。式（XX
V ）中において、Ａ1およびＡ2の基は置換されていない
フェニレン基あるいはその置換された誘導体でよく、例
示的な置換基（１つまたはそれ以上）はアルキル、アル
ケニル、ハロ（特に、クロロおよび／またはブロモ）、
ニトロ、アルコキシ等である。置換されていないフェニ
レン基が好ましい。Ａ1 及びＡ2が共にｐ−フェニレン
であるのが好ましいが、両者共にｏ−フェニレンまたは
ｍ−フェニレンであっても、あるいは一方がｏ−フェニ
レンまたはｍ−フェニレンで他方がｐ−フェニレンでも
よい。
の各々は単環式の二価の芳香族基であり、そしてＹは１
個または２個の原子がＡ1 をＡ2 から分離している橋架
け基である。式（XXV ）中の自由原子価結合は通常Ｙに
対してＡ1およびＡ2のメタまたはパラ位にある。式（XX
V ）中において、Ａ1およびＡ2の基は置換されていない
フェニレン基あるいはその置換された誘導体でよく、例
示的な置換基（１つまたはそれ以上）はアルキル、アル
ケニル、ハロ（特に、クロロおよび／またはブロモ）、
ニトロ、アルコキシ等である。置換されていないフェニ
レン基が好ましい。Ａ1 及びＡ2が共にｐ−フェニレン
であるのが好ましいが、両者共にｏ−フェニレンまたは
ｍ−フェニレンであっても、あるいは一方がｏ−フェニ
レンまたはｍ−フェニレンで他方がｐ−フェニレンでも
よい。
【００９４】橋架け基Ｙは１個または２個の原子、好ま
しくは１個の原子がＡ1 とＡ2 を分離している基であ
る。Ｙは最も頻繁には炭化水素基そして特に飽和された
基例えばメチレン、シクロヘキシルメチレン、２−
［２．２．１］−ビシクロヘプチルメチレン、エチレ
ン、イソプロピリデン、ネオペンチリデン、シクロヘキ
シリデン、シクロペンタデシリデン、シクロドデシリデ
ン、またはアダマンチリデン、特にｇｅｍ−アルキレン
（アルキリデン）基である。しかしまた、不飽和基およ
び炭素および水素以外の原子を含有する基、例えば２，
２−ジクロロエチリデン、カルボニル、フタリジリデ
ン、オキシ、チオ、スルホキシおよびスルホンも含まれ
る。しかし、入手性および本発明の目的に対する特別な
適性から、式（XXV）の好適な基は２，２−ビス（４−
フェニレン）プロパンであり、この基はビスフェノール
Ａから誘導され式中におけるＹはイソプロピリデンであ
りＡ1 およびＡ2 はそれぞれｐ−フェニレンである。
しくは１個の原子がＡ1 とＡ2 を分離している基であ
る。Ｙは最も頻繁には炭化水素基そして特に飽和された
基例えばメチレン、シクロヘキシルメチレン、２−
［２．２．１］−ビシクロヘプチルメチレン、エチレ
ン、イソプロピリデン、ネオペンチリデン、シクロヘキ
シリデン、シクロペンタデシリデン、シクロドデシリデ
ン、またはアダマンチリデン、特にｇｅｍ−アルキレン
（アルキリデン）基である。しかしまた、不飽和基およ
び炭素および水素以外の原子を含有する基、例えば２，
２−ジクロロエチリデン、カルボニル、フタリジリデ
ン、オキシ、チオ、スルホキシおよびスルホンも含まれ
る。しかし、入手性および本発明の目的に対する特別な
適性から、式（XXV）の好適な基は２，２−ビス（４−
フェニレン）プロパンであり、この基はビスフェノール
Ａから誘導され式中におけるＹはイソプロピリデンであ
りＡ1 およびＡ2 はそれぞれｐ−フェニレンである。
【００９５】ＰＣおよびその界面重合による調製方法は
米国特許3,028,365;3,334,154;3,275,601;3,915,926;3,
303,331;3,169,121;3,027,814;4,188,314に与えられて
いる。一般には、この方法はＰＥＣの製造に対して上記
に記載のとおりであるが、しかしエステル前駆体の不在
の下で行われる。ＰＣの重量平均分子量はポリスチレン
に比較してゲル透過クロマトグラフィーで測定して少な
くとも約３０，０００であるべきである。ＰＣの重量平
均分子量は最も頻繁には約３５，０００乃至約４０，０
００の範囲である。しかしながら、含まれるＰＣの分子
量がこれより高い組成物は流動性が減少する犠牲は受け
るが好ましい延性を有する。使用される精確な分子量は
所望の用途の最終使用における要件および部品の成形で
遭遇する成形困難性の程度に一部は依存することにな
る。
米国特許3,028,365;3,334,154;3,275,601;3,915,926;3,
303,331;3,169,121;3,027,814;4,188,314に与えられて
いる。一般には、この方法はＰＥＣの製造に対して上記
に記載のとおりであるが、しかしエステル前駆体の不在
の下で行われる。ＰＣの重量平均分子量はポリスチレン
に比較してゲル透過クロマトグラフィーで測定して少な
くとも約３０，０００であるべきである。ＰＣの重量平
均分子量は最も頻繁には約３５，０００乃至約４０，０
００の範囲である。しかしながら、含まれるＰＣの分子
量がこれより高い組成物は流動性が減少する犠牲は受け
るが好ましい延性を有する。使用される精確な分子量は
所望の用途の最終使用における要件および部品の成形で
遭遇する成形困難性の程度に一部は依存することにな
る。
【００９６】ポリアリーレート樹脂（以後ＰＡＲとも呼
ぶ）も本発明に有用である。ＰＡＲは次式（XII ）
ぶ）も本発明に有用である。ＰＡＲは次式（XII ）
【００９７】
【化４６】
【００９８】の反復カルボキシル連鎖単位を有する周知
の樹脂である。ここに、式中、Ｄはこの樹脂の調製に使
用された二価フェノールの二価の芳香族残基であり、そ
してＲは次式（XIII）または（XIV ）
の樹脂である。ここに、式中、Ｄはこの樹脂の調製に使
用された二価フェノールの二価の芳香族残基であり、そ
してＲは次式（XIII）または（XIV ）
【００９９】
【化４７】
【０１００】あるいはこれらの混合物の分子部分から選
ばれた二価の分子部分である。ＰＡＲは一般に芳香族二
官能性カルボン酸またはそのエステル形成誘導体と二価
フェノールとを反応させて調製される。ＰＡＲはヘッド
−テール配列のカルボン酸／ヒドロキシ官能性モノマー
から重合することもできる。ポリ（エステル−カーボネ
ート）の調製のために上記に記載した芳香族ジカルボン
酸および二価フェノールをポリアリーレート樹脂の調製
に使用できる。
ばれた二価の分子部分である。ＰＡＲは一般に芳香族二
官能性カルボン酸またはそのエステル形成誘導体と二価
フェノールとを反応させて調製される。ＰＡＲはヘッド
−テール配列のカルボン酸／ヒドロキシ官能性モノマー
から重合することもできる。ポリ（エステル−カーボネ
ート）の調製のために上記に記載した芳香族ジカルボン
酸および二価フェノールをポリアリーレート樹脂の調製
に使用できる。
【０１０１】好適なＰＡＲにおいては、二官能性カルボ
ン酸残基部分はテレフタル酸またはテレフタル酸とイソ
フタル酸の混合物の残基を含有している。更に好ましく
は、このようなポリアリーレートはテレフタル酸約３０
乃至約７０モル％およびイソフタル酸約７０乃至約３０
モル％の混合物の残基を含有している。テレフタル酸５
０モル％およびイソフタル酸５０モル％の混合物の残基
を含んだＰＡＲが普通である。一般に、このようなおよ
びその他の適当なポリアリーレートはｐ−クロロフェノ
ール中４９℃で測定して約０．４乃至約１．０ｄｌ／ｇ
の還元粘度を有する。本発明に使用されるＰＡＲは例え
ば芳香族ジカルボン酸の酸塩化物と二価フェノールとの
反応、芳香族ジカルボン酸のジアリールエステルと二価
フェノールとの反応および芳香族二酸と二価フェノール
のジエステル誘導体との反応のような周知の従来技術に
よるポリエステル形成反応の任意の反応により調製する
ことができる。これらの方法は例えば米国特許3,317,46
4;3,948,856;3,780,148;3,824,213;3,133,898;4,477,64
7に記載されている。
ン酸残基部分はテレフタル酸またはテレフタル酸とイソ
フタル酸の混合物の残基を含有している。更に好ましく
は、このようなポリアリーレートはテレフタル酸約３０
乃至約７０モル％およびイソフタル酸約７０乃至約３０
モル％の混合物の残基を含有している。テレフタル酸５
０モル％およびイソフタル酸５０モル％の混合物の残基
を含んだＰＡＲが普通である。一般に、このようなおよ
びその他の適当なポリアリーレートはｐ−クロロフェノ
ール中４９℃で測定して約０．４乃至約１．０ｄｌ／ｇ
の還元粘度を有する。本発明に使用されるＰＡＲは例え
ば芳香族ジカルボン酸の酸塩化物と二価フェノールとの
反応、芳香族ジカルボン酸のジアリールエステルと二価
フェノールとの反応および芳香族二酸と二価フェノール
のジエステル誘導体との反応のような周知の従来技術に
よるポリエステル形成反応の任意の反応により調製する
ことができる。これらの方法は例えば米国特許3,317,46
4;3,948,856;3,780,148;3,824,213;3,133,898;4,477,64
7に記載されている。
【０１０２】本発明のブレンドには又ランダムに分岐さ
れたＰＥＣ、ランダムに分岐されたＰＣおよびランダム
に分岐されたＰＡＲの存在も含まれる。こうしたランダ
ムに分岐された物質は線状ポリマーを含有するブレンド
のレオロジー特性を圧力成形や吹込成形のような成形技
術向けに変更するのに時には有用であり線状物質に対し
て部分的または全面的な置換物質として使用できる。こ
のようなランダムに分岐されたポリマーは前述した二価
フェノール、カーボネート前駆体および／またはエステ
ル前駆体に多官能性の有機化合物を共反応させることに
より調製される。分岐ポリカーボネートの製造に有用な
こうした多官能性有機化合物は米国特許3,544,514;3,63
5,895;4,001,184 に示されている。このような多官能性
化合物は一般的に芳香族でありカルボキシル、カルボン
酸無水物、フェノール、ハロホルミルまたはこれらの混
合物である官能基を少なくとも３つ含んでいる。限定は
されないがこれらの多官能性芳香族化合物の幾つかの例
を掲げると１，１，１−トリ（４−ヒドロキシフェニ
ル）エタン、１，３，５−トリヒドロキシベンゼン、ト
リメリト酸無水物、トリメリト酸、トリメリト酸トリク
ロリド、４−クロロホルミルフタル酸無水物、ピロメリ
ト酸、ピロメリト酸二無水物、メリト酸、メリト酸無水
物、トリメシン酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸、
ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物等が含まれ
る。好ましい多官能性芳香族化合物は１，１，１−トリ
（４−ヒドロキシフェニル）エタン、トリメリト酸無水
物、トリメリト酸またはこれらのハロホルミル誘導体で
ある。
れたＰＥＣ、ランダムに分岐されたＰＣおよびランダム
に分岐されたＰＡＲの存在も含まれる。こうしたランダ
ムに分岐された物質は線状ポリマーを含有するブレンド
のレオロジー特性を圧力成形や吹込成形のような成形技
術向けに変更するのに時には有用であり線状物質に対し
て部分的または全面的な置換物質として使用できる。こ
のようなランダムに分岐されたポリマーは前述した二価
フェノール、カーボネート前駆体および／またはエステ
ル前駆体に多官能性の有機化合物を共反応させることに
より調製される。分岐ポリカーボネートの製造に有用な
こうした多官能性有機化合物は米国特許3,544,514;3,63
5,895;4,001,184 に示されている。このような多官能性
化合物は一般的に芳香族でありカルボキシル、カルボン
酸無水物、フェノール、ハロホルミルまたはこれらの混
合物である官能基を少なくとも３つ含んでいる。限定は
されないがこれらの多官能性芳香族化合物の幾つかの例
を掲げると１，１，１−トリ（４−ヒドロキシフェニ
ル）エタン、１，３，５−トリヒドロキシベンゼン、ト
リメリト酸無水物、トリメリト酸、トリメリト酸トリク
ロリド、４−クロロホルミルフタル酸無水物、ピロメリ
ト酸、ピロメリト酸二無水物、メリト酸、メリト酸無水
物、トリメシン酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸、
ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物等が含まれ
る。好ましい多官能性芳香族化合物は１，１，１−トリ
（４−ヒドロキシフェニル）エタン、トリメリト酸無水
物、トリメリト酸またはこれらのハロホルミル誘導体で
ある。
【０１０３】本発明の第三の必須な成分は透明な組成物
をもたらす有効量の触媒である。この触媒はＰＥＩと他
方の樹脂成分（即ち、ＰＥＣ、ＰＣ、ＰＡＲ）との間に
反応を生起させると考えられる。ＰＥＩとこれらの他方
の樹脂成分との間のこうした反応生成物は種々の樹脂成
分間における、ブロックコポリマー、グラフトコポリマ
ーおよびブロックコポリマーとグラフトコポリマーとの
混合物並びにランダムまたはスクランブルコポリマーで
あると考えられる。本発明組成物においては種々のコポ
リマーの構築が形成される可能性がある。こうしたコポ
リマーの存在は通常のＰＥＩに観察されるＴｇとこれら
の他方の樹脂成分のＴｇの中間に存在する新しいガラス
転位温度（Ｔｇ）の存在によって示されるものと思われ
る。ＰＥＩとこれらの他方の樹脂成分との間におけるコ
ポリマーの生成を観察するためには、動的機械特性分析
（ＤＭＡ）による分析を行うことにより樹脂の転移を容
易に観察することができる。ガラス転位温度を分析する
ための例示的なデータを示すと以下のとおりである。
をもたらす有効量の触媒である。この触媒はＰＥＩと他
方の樹脂成分（即ち、ＰＥＣ、ＰＣ、ＰＡＲ）との間に
反応を生起させると考えられる。ＰＥＩとこれらの他方
の樹脂成分との間のこうした反応生成物は種々の樹脂成
分間における、ブロックコポリマー、グラフトコポリマ
ーおよびブロックコポリマーとグラフトコポリマーとの
混合物並びにランダムまたはスクランブルコポリマーで
あると考えられる。本発明組成物においては種々のコポ
リマーの構築が形成される可能性がある。こうしたコポ
リマーの存在は通常のＰＥＩに観察されるＴｇとこれら
の他方の樹脂成分のＴｇの中間に存在する新しいガラス
転位温度（Ｔｇ）の存在によって示されるものと思われ
る。ＰＥＩとこれらの他方の樹脂成分との間におけるコ
ポリマーの生成を観察するためには、動的機械特性分析
（ＤＭＡ）による分析を行うことにより樹脂の転移を容
易に観察することができる。ガラス転位温度を分析する
ための例示的なデータを示すと以下のとおりである。
【０１０４】 ＰＥＩ ２５ ２５ ５０ ＰＥＣ ７５ ７５ ５０ 触媒 ０ ０．０３ ０．０３ Ｔｇ（℃） 177.7;212 185.4 195 これらのデータから分かるように、ＰＥＩとＰＥＣとの
間に反応生成物が生成されると個々の樹脂成分のそれぞ
れに対する当初のガラス転位温度の中間に新しいガラス
転位温度が形成される。ＰＥＩのＴｇは約２１２℃にあ
りそしてＰＥＣのＴｇは約１７８℃にある。更に、未反
応即ち非コポリマー含有樹脂も存在しうるものと思われ
る。この未反応または非コポリマー含有樹脂は組成物の
調製に使用されたＰＥＩおよび／またはＰＥＣ、ＰＣお
よびＰＡＲを意味する。ＰＥＩとＰＥＣ、ＰＣおよび／
またはＰＡＲとの間の反応生成物が本発明に包含される
ことは明らかである。
間に反応生成物が生成されると個々の樹脂成分のそれぞ
れに対する当初のガラス転位温度の中間に新しいガラス
転位温度が形成される。ＰＥＩのＴｇは約２１２℃にあ
りそしてＰＥＣのＴｇは約１７８℃にある。更に、未反
応即ち非コポリマー含有樹脂も存在しうるものと思われ
る。この未反応または非コポリマー含有樹脂は組成物の
調製に使用されたＰＥＩおよび／またはＰＥＣ、ＰＣお
よびＰＡＲを意味する。ＰＥＩとＰＥＣ、ＰＣおよび／
またはＰＡＲとの間の反応生成物が本発明に包含される
ことは明らかである。
【０１０５】本発明に有用な触媒にはポリエステルの重
合反応に対して当業界で知られている触媒が含まれる。
包含される触媒はオルガノホスフィン酸金属塩、アルカ
リ土類金属酸化物、有機チタネートまたはこれらの任意
の混合物である。特に好適な触媒は次式（XXVI）
合反応に対して当業界で知られている触媒が含まれる。
包含される触媒はオルガノホスフィン酸金属塩、アルカ
リ土類金属酸化物、有機チタネートまたはこれらの任意
の混合物である。特に好適な触媒は次式（XXVI）
【０１０６】
【化４８】
【０１０７】に示されるようなフェニルホスフィン酸ナ
トリウム（以後ＳＰＰとも呼ぶ）である。有用な触媒に
は又ＰＥＩをＰＥＣ、ＰＣおよび／またはＰＡＲと共に
処理する過程で熱的に劣化しうる触媒も含まれる。この
ような触媒には第四アンモニウム塩および第四ホスホニ
ウム塩が含まれる。これらの塩における陰イオンの対イ
オンは例えばハロゲン化物、水酸化物、フェノール
塩、、チオフェノール塩、カルボキン酸塩、、スルホン
酸塩、、硫酸塩、水素硫酸塩、リン酸塩、リン酸水素
塩、リン酸二水素塩、亜リン酸塩、ホスフィン酸塩、ホ
スホン酸塩、テトラフルオロホウ酸塩、テトラフェニル
ホウ酸塩等のような当業界で周知のイオン類から選ぶこ
とができる。好適な触媒はビス−フェノレート塩ヘキサ
エチルグアニジニウムビス（ビスフェノール−Ａ）であ
る。
トリウム（以後ＳＰＰとも呼ぶ）である。有用な触媒に
は又ＰＥＩをＰＥＣ、ＰＣおよび／またはＰＡＲと共に
処理する過程で熱的に劣化しうる触媒も含まれる。この
ような触媒には第四アンモニウム塩および第四ホスホニ
ウム塩が含まれる。これらの塩における陰イオンの対イ
オンは例えばハロゲン化物、水酸化物、フェノール
塩、、チオフェノール塩、カルボキン酸塩、、スルホン
酸塩、、硫酸塩、水素硫酸塩、リン酸塩、リン酸水素
塩、リン酸二水素塩、亜リン酸塩、ホスフィン酸塩、ホ
スホン酸塩、テトラフルオロホウ酸塩、テトラフェニル
ホウ酸塩等のような当業界で周知のイオン類から選ぶこ
とができる。好適な触媒はビス−フェノレート塩ヘキサ
エチルグアニジニウムビス（ビスフェノール−Ａ）であ
る。
【０１０８】この触媒の使用量は使用するＰＥＣとＰＥ
Ｉとの比、反応条件およびＰＥＣとＰＥＩとの間に望ま
れる反応の程度によって幾分変動しうる。一般的には、
効果的な量はスプレーのない透明な組成物をもたらす触
媒レベルである。ここに、スプレーとは融解組成物から
のオフガスによって発生されると考えられる成形部品中
の表面欠陥である。オフガスは組成物の成分間の反応の
副生物および／またはポリマーの劣化の結果によるもの
と考えられる。効果的な量は組成物の合計重量に基づい
て約０．０００５重量％乃至約１重量％である。組成物
の合計重量に基づいて好ましい範囲は約０．００５重量
％乃至約０．１重量％であり、特に好適な範囲は約０．
０１重量％乃至約０．０５重量％である。一般的には、
過剰レベルの触媒はしばしば物理的特性の減少をもたら
すので、透明性を達成するのに必要とされる最小量の触
媒を使用するのが望ましい。
Ｉとの比、反応条件およびＰＥＣとＰＥＩとの間に望ま
れる反応の程度によって幾分変動しうる。一般的には、
効果的な量はスプレーのない透明な組成物をもたらす触
媒レベルである。ここに、スプレーとは融解組成物から
のオフガスによって発生されると考えられる成形部品中
の表面欠陥である。オフガスは組成物の成分間の反応の
副生物および／またはポリマーの劣化の結果によるもの
と考えられる。効果的な量は組成物の合計重量に基づい
て約０．０００５重量％乃至約１重量％である。組成物
の合計重量に基づいて好ましい範囲は約０．００５重量
％乃至約０．１重量％であり、特に好適な範囲は約０．
０１重量％乃至約０．０５重量％である。一般的には、
過剰レベルの触媒はしばしば物理的特性の減少をもたら
すので、透明性を達成するのに必要とされる最小量の触
媒を使用するのが望ましい。
【０１０９】所望な化学反応が所望の程度に完結された
後にＰＥＩ／ＰＥＣ組成物に触媒抑制剤を加えることが
しばしば好ましい。ここに用語触媒抑制剤とは触媒がＰ
ＥＩとＰＥＣとの間の付加化学反応を加速するのを不活
性にする種の物質を意味する。有用な触媒抑制剤には例
えばホスファイト及びジホスファイト、ホスフィン酸及
びホスホン酸、亜リン酸、リン酸二水素塩例えばリン酸
二水素ナトリウム、メタリン酸、並びに有機酸および酸
無水物が含まれる。種々の触媒抑制剤の特定例は米国特
許5,055,531 に見ることができる。
後にＰＥＩ／ＰＥＣ組成物に触媒抑制剤を加えることが
しばしば好ましい。ここに用語触媒抑制剤とは触媒がＰ
ＥＩとＰＥＣとの間の付加化学反応を加速するのを不活
性にする種の物質を意味する。有用な触媒抑制剤には例
えばホスファイト及びジホスファイト、ホスフィン酸及
びホスホン酸、亜リン酸、リン酸二水素塩例えばリン酸
二水素ナトリウム、メタリン酸、並びに有機酸および酸
無水物が含まれる。種々の触媒抑制剤の特定例は米国特
許5,055,531 に見ることができる。
【０１１０】特に好適な触媒抑制剤は式ＲjＰ（ＯＲ）k
を有する有機ホスファイトである。ここに、式中、各Ｒ
は個々に水素原子、１乃至約２０個の炭素原子を有する
アルキル基または６乃至約２０個の炭素原子を有するア
リール基であることができるが、但しＲ基の少なくとも
１つはアルキルまたはアリール基でなければならず、ｊ
は１または０であり、そしてｊが０ならｋは３であり、
ｊが１ならｋは２である。有用な有機ホスファイトには
例えばジフェニルホスファイト、トリス−ノニルフェニ
ルホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニ
ル）ペンタエリトリットジホスファイト、およびトリス
（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイトが含
まれる。組成物に添加されるホスファイトのレベルは触
媒の活性を沈静化しまたは抑制するのに有効なレベルで
ある。一般的には、組成物の合計重量に基づいて約０．
０１重量％乃至約３重量％が使用される。更に好ましい
量は組成物の合計重量に基づいて通常約０．１重量％乃
至１．０重量％である。精確な使用量は使われる触媒お
よびこの触媒を抑制する特定の触媒抑制剤の有効性に幾
分依存する。熱的に劣化しうる触媒が使われるときに
は、触媒抑制剤の追加は随意である。特定の好適な範囲
の決定は余分な実験をすることなく容易になしうる。
を有する有機ホスファイトである。ここに、式中、各Ｒ
は個々に水素原子、１乃至約２０個の炭素原子を有する
アルキル基または６乃至約２０個の炭素原子を有するア
リール基であることができるが、但しＲ基の少なくとも
１つはアルキルまたはアリール基でなければならず、ｊ
は１または０であり、そしてｊが０ならｋは３であり、
ｊが１ならｋは２である。有用な有機ホスファイトには
例えばジフェニルホスファイト、トリス−ノニルフェニ
ルホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニ
ル）ペンタエリトリットジホスファイト、およびトリス
（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイトが含
まれる。組成物に添加されるホスファイトのレベルは触
媒の活性を沈静化しまたは抑制するのに有効なレベルで
ある。一般的には、組成物の合計重量に基づいて約０．
０１重量％乃至約３重量％が使用される。更に好ましい
量は組成物の合計重量に基づいて通常約０．１重量％乃
至１．０重量％である。精確な使用量は使われる触媒お
よびこの触媒を抑制する特定の触媒抑制剤の有効性に幾
分依存する。熱的に劣化しうる触媒が使われるときに
は、触媒抑制剤の追加は随意である。特定の好適な範囲
の決定は余分な実験をすることなく容易になしうる。
【０１１１】触媒および随意成分の触媒抑制剤の非常に
低いレベルはかかる成分を精確に測量して組成物中に分
散させる上で困難を提供する。このような困難の多くを
克服するための一つの方法はかかる添加剤を樹脂成分の
一つの中により高いレベルで分散させてこの添加物の濃
縮物を作り、次いでこの濃縮物を組成物に加えて添加剤
の所望レベルを得ることである。この濃縮物においては
広い重量比の添加剤レベルが有用であるが、典型的に有
用な範囲はキャリヤーとして使用される樹脂の重量に基
づいて約０．１％乃至約５％である。
低いレベルはかかる成分を精確に測量して組成物中に分
散させる上で困難を提供する。このような困難の多くを
克服するための一つの方法はかかる添加剤を樹脂成分の
一つの中により高いレベルで分散させてこの添加物の濃
縮物を作り、次いでこの濃縮物を組成物に加えて添加剤
の所望レベルを得ることである。この濃縮物においては
広い重量比の添加剤レベルが有用であるが、典型的に有
用な範囲はキャリヤーとして使用される樹脂の重量に基
づいて約０．１％乃至約５％である。
【０１１２】組成物の透明性を犠牲にする可能性がある
とはいうものの、或他の特性の利点を得るために、本発
明のブレンド組成物をプラスチック配合技術において慣
用されている他の添加剤を添加することにより変性する
ことができる。こうした添加剤には充填剤（例えば粘
土、雲母またはタルク）、補助艶消し剤、補強剤（例え
ばガラス繊維）、耐衝撃性改良剤（例えばエポキシ変性
ポリオレフィン）、可塑剤、流れ促進剤及びその他の処
理助剤、安定剤、着色剤、顔料、離型剤、紫外線遮蔽
剤、滴下抑制剤（例えばポリテトラフルオロエチレン
（ＰＴＦＥ））、補助または相乗難燃剤等を含むことが
できる。
とはいうものの、或他の特性の利点を得るために、本発
明のブレンド組成物をプラスチック配合技術において慣
用されている他の添加剤を添加することにより変性する
ことができる。こうした添加剤には充填剤（例えば粘
土、雲母またはタルク）、補助艶消し剤、補強剤（例え
ばガラス繊維）、耐衝撃性改良剤（例えばエポキシ変性
ポリオレフィン）、可塑剤、流れ促進剤及びその他の処
理助剤、安定剤、着色剤、顔料、離型剤、紫外線遮蔽
剤、滴下抑制剤（例えばポリテトラフルオロエチレン
（ＰＴＦＥ））、補助または相乗難燃剤等を含むことが
できる。
【０１１３】本発明に使用されるＰＥＩの量は最終組成
物に望まれる究極の特性により広く変動しうる。ＰＥＣ
および／またはＰＡＲがＰＥＩと共に使用されるとき
は、ＰＥＩは組成物全体の約５重量％乃至約９５重量％
の範囲となることができ、これに対応してＰＥＣおよび
／またはＰＡＲは組成物全体の重量に基づいて約９５重
量％乃至約５重量％で変動することができる。組成物の
物理的特性は組成物に使われる樹脂成分の比に少なくと
も部分的に依存して変動するであろう。この点を更に説
明すると、ＰＥＩに富む（即ちＰＥＣよりＰＥＩを多量
に含む）組成物はＰＥＣに富む組成物よりも大きな熱抵
抗（より高い熱変形温度値によって示される）を有する
であろう。逆に、ＰＥＩに富む組成物はＰＥＣに富む
（即ちＰＥＩよりＰＥＣを多量に含む）組成物よりノッ
チおよび鋭角な半径に対しより大きい感受性（ノッチ付
きアイゾット衝撃強さ値がより低いことによって示され
る）を持つであろう。それ故、ＰＥＩと他方の樹脂成分
との精確な比率の決定は最終組成物に所望される物理的
特性によって部分的に決定される。
物に望まれる究極の特性により広く変動しうる。ＰＥＣ
および／またはＰＡＲがＰＥＩと共に使用されるとき
は、ＰＥＩは組成物全体の約５重量％乃至約９５重量％
の範囲となることができ、これに対応してＰＥＣおよび
／またはＰＡＲは組成物全体の重量に基づいて約９５重
量％乃至約５重量％で変動することができる。組成物の
物理的特性は組成物に使われる樹脂成分の比に少なくと
も部分的に依存して変動するであろう。この点を更に説
明すると、ＰＥＩに富む（即ちＰＥＣよりＰＥＩを多量
に含む）組成物はＰＥＣに富む組成物よりも大きな熱抵
抗（より高い熱変形温度値によって示される）を有する
であろう。逆に、ＰＥＩに富む組成物はＰＥＣに富む
（即ちＰＥＩよりＰＥＣを多量に含む）組成物よりノッ
チおよび鋭角な半径に対しより大きい感受性（ノッチ付
きアイゾット衝撃強さ値がより低いことによって示され
る）を持つであろう。それ故、ＰＥＩと他方の樹脂成分
との精確な比率の決定は最終組成物に所望される物理的
特性によって部分的に決定される。
【０１１４】ＰＣが第二の樹脂成分である組成物では、
透明な組成物が満足に得られる範囲はずっと狭く、組成
物の合計重量に基づいてＰＣ約５０重量％までである。
組成物の合計重量に基づいてＰＣを約５０重量％より多
く含有する組成物は、ＰＣのレベルがこのように高いと
他の有用なおよび改善された物理的特性を得ることがで
きるが、透明性が減少する。それ故に、組成物中に含有
されるＰＣの量は組成物の合計重量に基づいて一般に約
５重量％乃至５０重量％、好ましくは約５重量％乃至約
４０重量％である。
透明な組成物が満足に得られる範囲はずっと狭く、組成
物の合計重量に基づいてＰＣ約５０重量％までである。
組成物の合計重量に基づいてＰＣを約５０重量％より多
く含有する組成物は、ＰＣのレベルがこのように高いと
他の有用なおよび改善された物理的特性を得ることがで
きるが、透明性が減少する。それ故に、組成物中に含有
されるＰＣの量は組成物の合計重量に基づいて一般に約
５重量％乃至５０重量％、好ましくは約５重量％乃至約
４０重量％である。
【０１１５】本発明の組成物から調製された透明な物品
が本発明の追加の実施の態様をなしていることもまた明
らかなはずである。本発明の組成物の調製は通常緊密な
ブレンドを形成するための条件下で諸成分を単に配合す
ることによりなされる。このような条件は単軸または二
軸スクリュータイプの押出機、ミキシングボール、また
は成分に剪断作用を加えることのできる類似の混合装置
内での溶液配合あるいは溶融混合をしばしば含む。二軸
スクリュー押出機は単軸スクリュー押出機よりより強力
な混合能力があるのでしばしば好ましい。押出機の少な
くとも１つの排気ポートを介して溶融物に真空を加えて
組成物中の揮発性不純物を除去するのがしばしば有利で
ある。
が本発明の追加の実施の態様をなしていることもまた明
らかなはずである。本発明の組成物の調製は通常緊密な
ブレンドを形成するための条件下で諸成分を単に配合す
ることによりなされる。このような条件は単軸または二
軸スクリュータイプの押出機、ミキシングボール、また
は成分に剪断作用を加えることのできる類似の混合装置
内での溶液配合あるいは溶融混合をしばしば含む。二軸
スクリュー押出機は単軸スクリュー押出機よりより強力
な混合能力があるのでしばしば好ましい。押出機の少な
くとも１つの排気ポートを介して溶融物に真空を加えて
組成物中の揮発性不純物を除去するのがしばしば有利で
ある。
【０１１６】組成物の調製は、樹脂成分を触媒と共に押
出機のスロートに供給し、次いでこの組成物を緊密に混
合し融解して化学反応を生起させることによりなしう
る。触媒抑制剤は組成物に種々の態様で加えることがで
き、例えば触媒抑制剤を別個の配合処理工程で加えた
り、触媒抑制剤を押出機の別のポートに加えたりあるい
は触媒抑制剤を組成物を物品に製作する工程の間に加え
ることができる。十分な混合を確実にしそして組成物が
受ける熱処理を最小にするため触媒抑制剤を同じ配合工
程で別のポートに加えることがしばしば好ましい。この
方法は勿論種々変えることができそして前述した方法の
組合せも包含され、例えば触媒抑制剤または添加剤を押
出機へおよび物品製作工程へ共に加えることもできる。
既述したように、触媒および／または触媒抑制剤を濃縮
物の形態で加えることがしばしば有利である。
出機のスロートに供給し、次いでこの組成物を緊密に混
合し融解して化学反応を生起させることによりなしう
る。触媒抑制剤は組成物に種々の態様で加えることがで
き、例えば触媒抑制剤を別個の配合処理工程で加えた
り、触媒抑制剤を押出機の別のポートに加えたりあるい
は触媒抑制剤を組成物を物品に製作する工程の間に加え
ることができる。十分な混合を確実にしそして組成物が
受ける熱処理を最小にするため触媒抑制剤を同じ配合工
程で別のポートに加えることがしばしば好ましい。この
方法は勿論種々変えることができそして前述した方法の
組合せも包含され、例えば触媒抑制剤または添加剤を押
出機へおよび物品製作工程へ共に加えることもできる。
既述したように、触媒および／または触媒抑制剤を濃縮
物の形態で加えることがしばしば有利である。
【０１１７】本発明の幾つかの具体例を例示するために
以下に実施例を示す。これらの実施例は如何なる観点に
おいても本発明を限定するものではない。別段の表示が
ない限り、％は全て組成物全体の合計重量に基づく重量
％である。 ［実施例］以下の組成物に使用した物質は次の通りであ
る。 ＰＥＩ−１：メタフェニレンジアミンから誘導されたポ
リエーテルイミド樹脂でGE Plastics から登録商標ULTE
M で等級1010として市販されている。 ＰＥＩ−２：メタフェニレンジアミンから誘導されたポ
リエーテルイミド樹脂でGE Plastics から登録商標ULTE
M で等級1000として市販されている。ＰＥＩ−１とＰＥ
Ｉ−２は粘度が異なり、ＰＥＩ−１はＰＥＩ−２より低
い粘度を有している。 ＰＥＩ−３：パラフェニレンジアミンから誘導されたポ
リエーテルイミド樹脂でGE Plastics から登録商標ULTE
M で等級CRS5001として市販されている。 ＰＥＣ−１：ビスフェノールＡから誘導されゲル透過ク
ロマトグラフィーによりポリスチレン標準に比較して測
定して約３４，０００乃至約３６，０００の重量平均分
子量を有するポリ（エステル−カーボネート）。このＰ
ＥＣはカーボネート単位に比較して合計エステル単位を
約６０％有する。そのエステル単位は約１：１の比のイ
ソフタル酸とテレフタル酸とから誘導されている。この
ＰＥＣはGEPlasticsから得られる。 ＰＥＣ−２：ビスフェノールＡから誘導されゲル透過ク
ロマトグラフィーによりポリスチレン標準に比較して測
定して約２７，０００乃至約２９，７００の重量平均分
子量を有するポリ（エステル−カーボネート）。このＰ
ＥＣはカーボネート単位に比較して合計エステル単位を
約６０％有する。そのエステル単位は約１：１の比のイ
ソフタル酸とテレフタル酸とから誘導されている。この
ＰＥＣはGEPlasticsから得られる。 ＰＥＣ−３：ビスフェノールＡから誘導されゲル透過ク
ロマトグラフィーによりポリスチレン標準に比較して測
定して約２７，０００乃至約２９，５００の重量平均分
子量を有するポリ（エステル−カーボネート）。このＰ
ＥＣはカーボネート単位に比較して合計エステル単位を
約８０％有する。そのエステル単位は約９３：７の比の
イソフタル酸とテレフタル酸とから誘導されている。こ
のＰＥＣはGE Plasticsから得られる。 ＰＣ−１：ビスフェノールＡから誘導されゲル透過クロ
マトグラフィーによりポリスチレン標準に比較して測定
して約３５，５００乃至約３７，５００の重量平均分子
量を有するポリカーボネートであり、GE Plasticsから
登録商標LEXANで等級130 として市販されている。 ＰＡＲ：ビスフェノール−Ａイソフタレート−テレフタ
レートポリアリーレートからなり、イソ対テレのモル比
が約１：１であり、そして６０：４０重量比のフェノー
ル−テトラクロロエタンにおける固有粘度が約０．７１
ｄｌ／ｇであるポリアリーレート樹脂。このＰＡＲはUn
ion Carbideから登録商標ARDELで等級D100として得られ
る。 ＳＰＰ：フェニルホスフィン酸ナトリウム。 ＤＰＰ：ジフェニルホスファイト。 ＴＮＰＰ：トリス−ノニルフェニルホスファイト。 Ｕ−６２６：General Electric CompanyからULTRANOXで
等級626 として市販されているビス（２，４−ジ−ｔ−
ブチルフェニル）ペンタエリトリットジホスファイト。 Ｉ−１６８：Ciba-Geigy Corporationから登録商標IRGA
FOSで等級168として得られるトリス（２，４−ジ−ｔ−
ブチルフェニル）ホスファイト。
以下に実施例を示す。これらの実施例は如何なる観点に
おいても本発明を限定するものではない。別段の表示が
ない限り、％は全て組成物全体の合計重量に基づく重量
％である。 ［実施例］以下の組成物に使用した物質は次の通りであ
る。 ＰＥＩ−１：メタフェニレンジアミンから誘導されたポ
リエーテルイミド樹脂でGE Plastics から登録商標ULTE
M で等級1010として市販されている。 ＰＥＩ−２：メタフェニレンジアミンから誘導されたポ
リエーテルイミド樹脂でGE Plastics から登録商標ULTE
M で等級1000として市販されている。ＰＥＩ−１とＰＥ
Ｉ−２は粘度が異なり、ＰＥＩ−１はＰＥＩ−２より低
い粘度を有している。 ＰＥＩ−３：パラフェニレンジアミンから誘導されたポ
リエーテルイミド樹脂でGE Plastics から登録商標ULTE
M で等級CRS5001として市販されている。 ＰＥＣ−１：ビスフェノールＡから誘導されゲル透過ク
ロマトグラフィーによりポリスチレン標準に比較して測
定して約３４，０００乃至約３６，０００の重量平均分
子量を有するポリ（エステル−カーボネート）。このＰ
ＥＣはカーボネート単位に比較して合計エステル単位を
約６０％有する。そのエステル単位は約１：１の比のイ
ソフタル酸とテレフタル酸とから誘導されている。この
ＰＥＣはGEPlasticsから得られる。 ＰＥＣ−２：ビスフェノールＡから誘導されゲル透過ク
ロマトグラフィーによりポリスチレン標準に比較して測
定して約２７，０００乃至約２９，７００の重量平均分
子量を有するポリ（エステル−カーボネート）。このＰ
ＥＣはカーボネート単位に比較して合計エステル単位を
約６０％有する。そのエステル単位は約１：１の比のイ
ソフタル酸とテレフタル酸とから誘導されている。この
ＰＥＣはGEPlasticsから得られる。 ＰＥＣ−３：ビスフェノールＡから誘導されゲル透過ク
ロマトグラフィーによりポリスチレン標準に比較して測
定して約２７，０００乃至約２９，５００の重量平均分
子量を有するポリ（エステル−カーボネート）。このＰ
ＥＣはカーボネート単位に比較して合計エステル単位を
約８０％有する。そのエステル単位は約９３：７の比の
イソフタル酸とテレフタル酸とから誘導されている。こ
のＰＥＣはGE Plasticsから得られる。 ＰＣ−１：ビスフェノールＡから誘導されゲル透過クロ
マトグラフィーによりポリスチレン標準に比較して測定
して約３５，５００乃至約３７，５００の重量平均分子
量を有するポリカーボネートであり、GE Plasticsから
登録商標LEXANで等級130 として市販されている。 ＰＡＲ：ビスフェノール−Ａイソフタレート−テレフタ
レートポリアリーレートからなり、イソ対テレのモル比
が約１：１であり、そして６０：４０重量比のフェノー
ル−テトラクロロエタンにおける固有粘度が約０．７１
ｄｌ／ｇであるポリアリーレート樹脂。このＰＡＲはUn
ion Carbideから登録商標ARDELで等級D100として得られ
る。 ＳＰＰ：フェニルホスフィン酸ナトリウム。 ＤＰＰ：ジフェニルホスファイト。 ＴＮＰＰ：トリス−ノニルフェニルホスファイト。 Ｕ−６２６：General Electric CompanyからULTRANOXで
等級626 として市販されているビス（２，４−ジ−ｔ−
ブチルフェニル）ペンタエリトリットジホスファイト。 Ｉ−１６８：Ciba-Geigy Corporationから登録商標IRGA
FOSで等級168として得られるトリス（２，４−ジ−ｔ−
ブチルフェニル）ホスファイト。
【０１１８】一連の実験でブレンドを約３２０℃乃至約
３４０℃の温度で押出機に供給して成分を緊密に混合し
そしてストランドに押し出した。ホスファイトが使われ
るときは、これを押出機の出口ポート近くに位置する押
出機の第二のポートに加えた。ストランドはペレットに
切断しそして標準の条件下で物理的特性の試験のための
試験試料に射出成形した。各ブレンドの組成および物理
的特性のデータを以下の表に示す。組成物の成形された
試験標本は次の測定にかけた。ASTM D256 によるノッチ
付きアイゾット衝撃強さ（２．５インチ×０．５インチ
×０．１２５インチの試料寸法を使用）；ASTM D3763
によるDynatup（破断までのエネルギーを測定する落槍
試験）強さ（４インチ直径×０．１２５インチのディス
クを使用）；ASTM D790 による曲げ弾性率および曲げ強
さ（６インチ×０．５インチ×０．２５インチの試料寸
法を使用）；およびASTM D638 による引張降伏および破
断時引張伸び（タイプＩおよび／またはタイプＶの試験
標本を使用）。黄変指数および透過率％はASTM D1925に
従って測定した。
３４０℃の温度で押出機に供給して成分を緊密に混合し
そしてストランドに押し出した。ホスファイトが使われ
るときは、これを押出機の出口ポート近くに位置する押
出機の第二のポートに加えた。ストランドはペレットに
切断しそして標準の条件下で物理的特性の試験のための
試験試料に射出成形した。各ブレンドの組成および物理
的特性のデータを以下の表に示す。組成物の成形された
試験標本は次の測定にかけた。ASTM D256 によるノッチ
付きアイゾット衝撃強さ（２．５インチ×０．５インチ
×０．１２５インチの試料寸法を使用）；ASTM D3763
によるDynatup（破断までのエネルギーを測定する落槍
試験）強さ（４インチ直径×０．１２５インチのディス
クを使用）；ASTM D790 による曲げ弾性率および曲げ強
さ（６インチ×０．５インチ×０．２５インチの試料寸
法を使用）；およびASTM D638 による引張降伏および破
断時引張伸び（タイプＩおよび／またはタイプＶの試験
標本を使用）。黄変指数および透過率％はASTM D1925に
従って測定した。
【０１１９】 表 １ 試料 １ ２ ３ ４ ５ ＰＥＩ−１ 25 25 25 25 25 ＰＥＣ−１ 75 75 75 75 75 ＳＰＰ 0 0.01 0.02 0.03 0.05 特性 ＭＩ；２９５℃ 0.81 0.54 1.14 1.9 -- ＨＤＴ；２６４psi 161 162 165 174 --ノッチ 付アイソ゛ット；ft-lb/in 3.2 4.8 2.4 2.3 -- 逆ノッチ付アイソ゛ット；ft-lb/in 38.8 39.5 39.9 36.8 -- Dynatup；ft-lb 36.9 43.1 43.1 41.9 -- 引張強さ；Kpsi 10.6 10.6 11 11 -- 引張伸び；％ 35 68 52 31 -- 引張弾性率；Kpsi 316 325 336 325 -- 曲げ強さ；Kpsi 16 15.4 15.7 15.8 -- 曲げ弾性率；Kpsi 388 367 370 376 -- 比重 1.22 1.22 1.22 1.22 -- 透明性 否 合 合 合 スフ゜レー ３：１比のＰＥＣ対ＰＥＩに対する表１のデータはこの
比において、透明なスプレーのない組成物がえられるこ
とを例示している。３：１比のＰＥＣ対ＰＥＩに対する
触媒の有効レベルは０．０５重量％未満である。
比において、透明なスプレーのない組成物がえられるこ
とを例示している。３：１比のＰＥＣ対ＰＥＩに対する
触媒の有効レベルは０．０５重量％未満である。
【０１２０】 表 ２ 試料 6 7 8 9 10 11 ＰＥＩ−１ 100 15 25 50 75 0 ＰＥＣ−１ 0 85 75 50 25 100 ＳＰＰ 0 0.03 0.03 0.03 0.03 0 特性 ＭＩ；２９５℃ -- 1.56 1.6 1.12 0.69 0.6 ＨＤＴ；２６４psi 198 158 164 172 182 161ノッチ 付アイソ゛ット；ft-lb/in 0.8 2.1 2.7 0.84 0.96 9.8 逆ノッチ付アイソ゛ット；ft-lb/in 20.0 34.6 40.2 31.7 23.5 39 Dynatup；ft-lb 6.3 19.6 30.8 43.2 2.5 38.4 引張強さ；Kpsi 15.2 10.7 11.3 12.8 14.5 9.3 引張伸び；％ 60 44 19 46 14 33 引張弾性率；Kpsi 430 344 373 422 465 333 曲げ強さ；Kpsi 22.0 15.9 16.5 18.2 20.4 13.4 曲げ弾性率；Kpsi 480 377 391 422 467 325 比重 1.27 1.21 1.22 1.24 1.26 1.20 透明性 合 合 合 合 合 合 黄変指数 73 87.7 97.1 111.5 126.1 24.8 表２の組成およびデータは有効量の触媒を組成物に添加
すると広範囲の透明なＰＥＩ／ＰＥＣブレンドが製造で
きることを例示している。驚くべきことに、広い範囲の
例示組成において、所望の透明性と共に非常に良好な物
理的特性が一般に得られている。特性は有用とするには
余りに低い値にまで低下するもの予測していたが、しか
し、特性の多くは一方または他方のホモ樹脂の値を超え
ている。
すると広範囲の透明なＰＥＩ／ＰＥＣブレンドが製造で
きることを例示している。驚くべきことに、広い範囲の
例示組成において、所望の透明性と共に非常に良好な物
理的特性が一般に得られている。特性は有用とするには
余りに低い値にまで低下するもの予測していたが、しか
し、特性の多くは一方または他方のホモ樹脂の値を超え
ている。
【０１２１】 表 ３ 試料 12 13 14 15 16 17 ＰＥＩ−１ 0 25 25 0 0 25 ＰＥＩ−２ 0 0 0 0 25 0 ＰＥＩ−３ 0 0 0 25 0 0 ＰＥＣ−１ 99.98 74.98 0 74.98 74.98 0 ＰＥＣ−２ 0 0 74.98 0 0 0 ＰＣ−１ 0 0 0 0 0 74.98 ＳＰＰ 0.02 0.02 0.02 0.02 0.02 0.02 特性 ＭＩ；２９５℃ 1.36 1.13 0.89 1.06 1.11 -- ＨＤＴ；２６４psi 153 166 167 164 166 147ノッチ 付アイソ゛ット；ft-lb/in 4.5 2.3 2.7 5.6 2.5 1.6 逆ノッチ付アイソ゛ット；ft-lb/in 36.3 39.9 37.2 39.3 39.4 39.9 Dynatup；ft-lb 28.1 41 39.8 41.2 44.2 50.4 引張強さ；Kpsi 9.6 10.6 10.9 10.3 10.9 10.1 引張伸び；％ 47 39 39 53 80 105 引張弾性率；Kpsi 297 295 307 308 330 329 曲げ強さ；Kpsi 14.6 16.0 15.4 14.9 16.2 15.4 曲げ弾性率；Kpsi 348 378 364 357 383 376 比重 1.21 1.22 1.22 1.22 1.22 1.22 透明性 合 合 合 否 合 否 表３のデータは３種のＰＥＩを２つの分子量の異なるＰ
ＥＣと共に比較しており、またホモポリカーボネート
（ＰＣ−１）を使用して作ったブレンドも提供してい
る。ＰＥＩ−１とＰＥＩ−２は化学的には同じであるが
粘度および分子量を異にしており、ＰＥＩ−１が相対的
に粘度および分子量の低い樹脂である。ＰＥＩ−３はパ
ラフェニレンジアミンから誘導されたＰＥＩである。Ｐ
ＥＣ−１とＰＥＣ−２は化学的には同じであるが分子量
を異にしており、ＰＥＣ−１が相対的に分子量の高い樹
脂である。これらのデータから分かるように、ＰＥＣま
たはＰＣとＰＥＩを３：１の比で含有する調合組成物に
おいてはパラフェニレンジアミンから誘導されたＰＥＩ
（ＰＥＩ−３）またはホモポリカーボネート（ＰＣ−
１）のいずれかを含有するブレンドは透明でなかった。
ＥＣと共に比較しており、またホモポリカーボネート
（ＰＣ−１）を使用して作ったブレンドも提供してい
る。ＰＥＩ−１とＰＥＩ−２は化学的には同じであるが
粘度および分子量を異にしており、ＰＥＩ−１が相対的
に粘度および分子量の低い樹脂である。ＰＥＩ−３はパ
ラフェニレンジアミンから誘導されたＰＥＩである。Ｐ
ＥＣ−１とＰＥＣ−２は化学的には同じであるが分子量
を異にしており、ＰＥＣ−１が相対的に分子量の高い樹
脂である。これらのデータから分かるように、ＰＥＣま
たはＰＣとＰＥＩを３：１の比で含有する調合組成物に
おいてはパラフェニレンジアミンから誘導されたＰＥＩ
（ＰＥＩ−３）またはホモポリカーボネート（ＰＣ−
１）のいずれかを含有するブレンドは透明でなかった。
【０１２２】 表 ４ 試料 18 19 20 21 22 23 ＰＥＩ−１ 25 25 25 25 25 25 ＰＥＣ−１ 74.98 74.98 74.98 74.98 74.98 74.98 ＳＰＰ 0.02 0.02 0.02 0.02 0.02 0.02 Ｕ−６２６ 0 0.1 0 0 0 0 Ｉ−１６８ 0 0 0.1 0 0 0 ＴＮＰＰ 0 0 0 0.1 0 0 ＤＰＰ 0 0 0 0 0.1 0.3 特性 ＭＩ；２９５℃ 1.32 1.16 1.46 2.25 1.19 2.3 ＨＤＴ；２６４psi 166 161 161 158 161 162ノッチ 付アイソ゛ット；ft-lb/in 2.4 2.2 2.0 2.1 2.4 1.0 逆ノッチ付アイソ゛ット；ft-lb/in 39.6 39.7 39.6 33.2 4.02 37.7 Dynatup；ft-lb 51.3 27.1 35.8 22.3 42.2 28.9 引張強さ；Kpsi 11.1 11.0 11.1 11.0 11.0 11.0 引張伸び；％ 31 41 64 57 66 45 引張弾性率；Kpsi 328 282 291 296 304 321 曲げ強さ；Kpsi 16.4 16.2 16.1 16.2 16.3 16.5 曲げ弾性率；Kpsi 372 370 368 372 372 376 比重 1.22 1.22 1.22 1.22 1.22 1.22 黄変指数 92.4 65.4 69.4 74.8 65.5 63.3 透過率％ 57 67 65 63 68 70 表４におけるブレンドはＰＥＩ、ＰＥＣおよび触媒を含
む組成物にホスファイトを添加すると予期せぬことに黄
変指数の著しい減少が得られた。これらのデータから分
かるとおり、有効量のホスファイトを添加すると、黄変
指数が少なくとも１９％改善される（試料１８と試料２
１を比較して計算すると（９２．４−７４．８）／９
２．４×１００＝１９％となる）。これらのデータか
ら、ジフェニルホスファイト（ＤＰＰ）が最良の全体の
バランスのとれた特性を実証している。
む組成物にホスファイトを添加すると予期せぬことに黄
変指数の著しい減少が得られた。これらのデータから分
かるとおり、有効量のホスファイトを添加すると、黄変
指数が少なくとも１９％改善される（試料１８と試料２
１を比較して計算すると（９２．４−７４．８）／９
２．４×１００＝１９％となる）。これらのデータか
ら、ジフェニルホスファイト（ＤＰＰ）が最良の全体の
バランスのとれた特性を実証している。
【０１２３】 表 ５ 試料 24 25 26 27 ＰＥＩ−１ 25 25 25 25 ＰＣ−１ 74.98 74.97 74.95 0 ＳＰＰ 0.02 0.03 0.05 0.02 ＰＥＣ−１ 0 0 0 74.98 透明性 否 否 否 合 表５に例示されているブレンドは３：１の比でポリカー
ボネートまたはＰＥＣとＰＥＩとを含んでいる。これら
の３：１比のデータから分かるように、ポリカーボネー
トのブレンドは透明でなく、そして予期せぬことにＰＥ
Ｃのブレンドは透明であった。触媒のレベルを２５０％
増加しても（試料２６）３：１比のＰＣ／ＰＥＩの透明
性が著しく増大されることはなかった。
ボネートまたはＰＥＣとＰＥＩとを含んでいる。これら
の３：１比のデータから分かるように、ポリカーボネー
トのブレンドは透明でなく、そして予期せぬことにＰＥ
Ｃのブレンドは透明であった。触媒のレベルを２５０％
増加しても（試料２６）３：１比のＰＣ／ＰＥＩの透明
性が著しく増大されることはなかった。
【０１２４】 表 ６ 試料 28 29 30 31 32 33 34 PEI-1 50 50 50 50 50 50 50 PEC-1 0 0 0 0 0 0 50 PEC-2 50 50 50 50 50 50 0 SPP 0.02 0.04 0 0 0 0 0 SPP:PEI-1中0.125 重量%濃縮物 0 0 0.005 0.02 0 0 0 SPP:PEI-1中0.250 重量%濃縮物 0 0 0 0 0 0.04 0 SPP:PEI-1中0.5 重量%濃縮物 0 0 0 0 0.01 0 0 SPP:PEI-1中2.5 重量%濃縮物 0 0 0 0 0 0 0.025 特性 ノッチ 付アイソ゛ット；ft-lb/in 0.32 0.26 0.8 0.24 1.0 0.25 1.4 引張強さ；Kpsi 9.7 5.4 10.9 6.0 10.6 3.65 -- 引張伸び；％ 3.1 1.3 3.9 1.7 4.1 1.0 --メルトインテ゛ックス (MI);295℃ 1.56 1.96 -- 1.94 -- 2.54 1.21 透明性 合 合 否 合 曇り 合 合 表６に例示された実施例は透明な組成物の調製に濃縮物
が有用であることを実証している。注意すべきは試料３
２が若干曇っていることで、これは樹脂成分と触媒との
間の反応が不十分であることを示しているものと考えら
れる。濃縮物の形態でこのように触媒のレベルが低くて
も反応の程度を増大して透明なブレンドを生成するよう
に加工処理の変更を開発できるものと思われる。このよ
うな変更としては触媒抑制剤の添加前に溶融温度および
／または滞留時間を増すことが含まれよう。
が有用であることを実証している。注意すべきは試料３
２が若干曇っていることで、これは樹脂成分と触媒との
間の反応が不十分であることを示しているものと考えら
れる。濃縮物の形態でこのように触媒のレベルが低くて
も反応の程度を増大して透明なブレンドを生成するよう
に加工処理の変更を開発できるものと思われる。このよ
うな変更としては触媒抑制剤の添加前に溶融温度および
／または滞留時間を増すことが含まれよう。
【０１２５】 表 ７ 試料 35 36 37 ＰＥＩ−１ 50 50 50 ＰＡＲ 50 50 50 ＳＰＰ 0 0.02 0.04 特性 ノッチ 付アイソ゛ット；ft-lb/in 0.17 0.24 0.25 引張強さ；Kpsi 8.0 5.9 4.1 引張伸び；％ 6.6 1.8 1.1メルトインテ゛ックス (MI);295℃ -- 0.90 1.44 透明性 否 合 合 表７に例示された実施例はポリアリーレート樹脂を使用
しても受容しうる物理的特性を保持しながら透明なブレ
ンドを製造しうることを実証している。
しても受容しうる物理的特性を保持しながら透明なブレ
ンドを製造しうることを実証している。
【０１２６】 表 ８ 試料 38 39 40 ＰＥＩ−１ 50 50 50 ＰＥＣ−３ 50 50 50 ＳＰＰ 0 0.02 0.04 特性 ノッチ 付アイソ゛ット；ft-lb/in 0.41 0.28 0.19 逆ノッチ付アイソ゛ット；ft-lb/in NB 10.2 9.9 引張強さ；Kpsi 12.7 9.4 6.5 引張伸び；％ 39 7.9 5.1 透明性 否 合 合 表８の脚注＝ＮＢは破断がなかったことを意味しそして
＞１６ft-lb/inを示していた。
＞１６ft-lb/inを示していた。
【０１２７】表８に例示された実施例はエステル含有量
の高いＰＥＣ樹脂を使用しても受容しうる物理的特性を
有する透明なブレンドが得られることを実証している。実施例 ４１ ５０部のＰＥＣ−２、５０部のＰＥＩ−１および０．２
７部のビス−フェノレート塩ヘキサエチルグアニジニウ
ムビス（ビスフェノール−Ａ）からブレンドを調製し
た。これから試験部品を成形したところ透明であった。
これに対して、触媒を含まない対照ブレンドは不透明で
あった。このブレンドは熱的に劣化しうる触媒を使用し
ても透明なブレンドを生成できることを実証している。
の高いＰＥＣ樹脂を使用しても受容しうる物理的特性を
有する透明なブレンドが得られることを実証している。実施例 ４１ ５０部のＰＥＣ−２、５０部のＰＥＩ−１および０．２
７部のビス−フェノレート塩ヘキサエチルグアニジニウ
ムビス（ビスフェノール−Ａ）からブレンドを調製し
た。これから試験部品を成形したところ透明であった。
これに対して、触媒を含まない対照ブレンドは不透明で
あった。このブレンドは熱的に劣化しうる触媒を使用し
ても透明なブレンドを生成できることを実証している。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｌ 67/03 Ｃ０８Ｌ 67/03 69/00 69/00 (72)発明者 スティーブン・マイケル・クーパー アメリカ合衆国、インディアナ州、ニュー バーグ、サザン・トレイス・ドライブ、 3077番 (72)発明者 ブレンダ・エイ・ジャイルズ アメリカ合衆国、インディアナ州、マウン ト・ヴァーノン、タム・オシャンター・ド ライブ、2209番
Claims (10)
- 【請求項１】 （ａ）ポリエーテルイミド樹脂、 （ｂ）ポリカーボネート樹脂、ポリ（エステル−カーボ
ネート）樹脂およびポリアリーレート樹脂からなる群か
ら選ばれる少なくとも１種の樹脂および （ｃ）組成物に透明性を与える有効量の触媒を含んでな
る樹脂組成物。 - 【請求項２】 前記ポリエーテルイミド樹脂が次式
（Ｉ） 【化１】 ［式中、Ｔは−Ｏ−または式−Ｏ−Ｚ−Ｏ−の基であ
り、該−Ｏ−または−Ｏ−Ｚ−Ｏ−基の二価結合は３，
３′、３，４′、４，３′または４，４′位置にあり、
Ｚは次式群（II） 【化２】 からなる群から選ばれる二価の基（式中、Ｘは次式群
（III ） 【化３】 の二価の基からなる群から選ばれる一員であり、ｙは１
乃至約５の整数であり、そしてｑは０または１である）
であり、Ｒは（ａ）６乃至約２０個の炭素原子を有する
芳香族炭化水素基およびそのハロゲン化誘導体、（ｂ）
２乃至約２０個の炭素原子を有するアルキレン基、
（ｃ）３乃至約２０個の炭素原子を有するシクロアルキ
レン基および（ｄ）次式（IV） 【化４】 （式中、Ｑは次式群（Ｖ） 【化５】 からなる群から選ばれる一員であり、そしてｙは約１乃
至約５の整数である）の二価の基からなる群から選ばれ
る二価の有機基である］の反復単位を含む請求項１記載
の樹脂組成物。 - 【請求項３】 前記ポリエーテルイミド樹脂が次式（V
I） 【化６】 （式中、ｆは約１０乃至約５００の整数であり、Ｒ2 は
パラ−フェニレン、メタ−フェニレンまたはパラ−フェ
ニレンとメタ−フェニレンの混合物であり、そしてＲ1
は次式（VII ） 【化７】 の二価の分子部分である）の反復連鎖単位を含む請求項
２記載の樹脂組成物。 - 【請求項４】 前記ポリ（エステル−カーボネート）樹
脂が次式（VIII） 【化８】 （式中、Ｄはこの樹脂の調製に使用された二価フェノー
ルの二価の芳香族残基である）の反復ポリカーボネート
連鎖単位および次式（IX） 【化９】 （式中、Ｄはこの樹脂の調製に使用された二価フェノー
ルの二価の芳香族残基であり、そしてＲは次式（Ｘ）ま
たは（XI） 【化１０】 あるいはこれらの混合物の分子部分から選ばれた二価の
分子部分である）の反復カルボキシル連鎖単位を含んで
いる請求項１記載の樹脂組成物。 - 【請求項５】 前記ポリアリーレート樹脂が次式（XII
） 【化１１】 （式中、Ｄはこの樹脂の調製に使用された二価フェノー
ルの二価の芳香族残基であり、そしてＲは次式（XIII）
または（XIV ） 【化１２】 あるいはこれらの混合物の分子部分から選ばれた二価の
分子部分である）の反復カルボキシル連鎖単位を有する
請求項１記載の樹脂組成物。 - 【請求項６】 前記触媒がオルガノホスフィン酸金属
塩、アルカリ土類金属酸化物、有機チタネートまたはこ
れらの任意の混合物である請求項１記載の樹脂組成物。 - 【請求項７】 前記触媒がフェニルホスフィン酸ナトリ
ウムである請求項６記載の樹脂組成物。 - 【請求項８】 更に有効量の触媒抑制剤を含む請求項１
記載の樹脂組成物。 - 【請求項９】 前記触媒抑制剤が少なくとも１種の有機
ホスファイトである請求項８記載の樹脂組成物。 - 【請求項１０】 前記成分（ａ）と成分（ｂ）の比が
２：９８乃至９８：２である請求項１記載の樹脂組成
物。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US08/775697 | 1996-12-31 | ||
| US08/775,697 US5852085A (en) | 1996-12-31 | 1996-12-31 | Transparent blends of polyetherimide resins |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10273591A true JPH10273591A (ja) | 1998-10-13 |
Family
ID=25105205
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9352498A Withdrawn JPH10273591A (ja) | 1996-12-31 | 1997-12-22 | ポリエーテルイミド樹脂の透明なブレンド |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US5852085A (ja) |
| EP (1) | EP0850992A1 (ja) |
| JP (1) | JPH10273591A (ja) |
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