JPH10227762A - 導電率検出形電気泳動装置 - Google Patents
導電率検出形電気泳動装置Info
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- JPH10227762A JPH10227762A JP9028818A JP2881897A JPH10227762A JP H10227762 A JPH10227762 A JP H10227762A JP 9028818 A JP9028818 A JP 9028818A JP 2881897 A JP2881897 A JP 2881897A JP H10227762 A JPH10227762 A JP H10227762A
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- Japan
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- conductivity
- voltage
- capillary
- electrophoresis
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 測定可能範囲が拡大された導電率検出形電気
泳動装置を提供するにある。 【解決手段】 キャピラリーと、該キャピラリー内に測
定液を挟んでサンドイッチ状に充填され展開する泳動液
と、前記キャピラリーで展開された測定液の導電率を測
定する導電率計と、前記キャピラリーの一端に一端が接
続され該キャピラリーの他端に他端が接続され高電圧が
印加される高電圧印加回路とを具備する導電率検出形電
気泳動装置において、前記高電圧印加回路に設けられ断
続的に発生電圧が零となる電圧を発生するプログラマブ
ル高電圧発生器と、該プログラマブル高電圧発生器が発
する電圧が零の際にのみ導電率を測定する様に構成され
た導電率測定手段とを具備したことを特徴とする導電率
検出形電気泳動装置である。
泳動装置を提供するにある。 【解決手段】 キャピラリーと、該キャピラリー内に測
定液を挟んでサンドイッチ状に充填され展開する泳動液
と、前記キャピラリーで展開された測定液の導電率を測
定する導電率計と、前記キャピラリーの一端に一端が接
続され該キャピラリーの他端に他端が接続され高電圧が
印加される高電圧印加回路とを具備する導電率検出形電
気泳動装置において、前記高電圧印加回路に設けられ断
続的に発生電圧が零となる電圧を発生するプログラマブ
ル高電圧発生器と、該プログラマブル高電圧発生器が発
する電圧が零の際にのみ導電率を測定する様に構成され
た導電率測定手段とを具備したことを特徴とする導電率
検出形電気泳動装置である。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、測定可能範囲が拡
大された導電率検出形電気泳動装置に関するものであ
る。
大された導電率検出形電気泳動装置に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】図７は、従来より一般に使用されている
従来例の構成説明図で、例えば、雑誌名；Anal. Chem.
1987,59,2747-2749 題名；On-Column Conductivity De
tectorfor Capillary Zone Electrophoresis 著者；Xia
ohua Huang等 に示されている。
従来例の構成説明図で、例えば、雑誌名；Anal. Chem.
1987,59,2747-2749 題名；On-Column Conductivity De
tectorfor Capillary Zone Electrophoresis 著者；Xia
ohua Huang等 に示されている。
【０００３】図７において、１はキャピラリーである。
この場合は、ガラスキャピラリーチューブが使用されて
いる。２は、キャピラリー１内に、測定液３を挟んでサ
ンドイッチ状に充填され展開する泳動液である。
この場合は、ガラスキャピラリーチューブが使用されて
いる。２は、キャピラリー１内に、測定液３を挟んでサ
ンドイッチ状に充填され展開する泳動液である。
【０００４】この場合は、泳動液２が満たされた第１の
泳動液槽４と第２の泳動液槽５とに、キャピラリー１の
両端がそれぞれ漬けられて、キャピラリー１内に泳動液
３が満たされた後、測定液３が満たされた測定液槽６
に、キャピラリー１の一端が漬けられて、キャピラリー
１内に測定液３を僅か充填する。
泳動液槽４と第２の泳動液槽５とに、キャピラリー１の
両端がそれぞれ漬けられて、キャピラリー１内に泳動液
３が満たされた後、測定液３が満たされた測定液槽６
に、キャピラリー１の一端が漬けられて、キャピラリー
１内に測定液３を僅か充填する。
【０００５】次に、第１の泳動液槽４にキャピラリー１
の一端が漬けられて、泳動液３が満たされる。この結
果、キャピラリー１内に、泳動液２が測定液３を挟んで
サンドイッチ状に充填される。
の一端が漬けられて、泳動液３が満たされる。この結
果、キャピラリー１内に、泳動液２が測定液３を挟んで
サンドイッチ状に充填される。
【０００６】７は、キャピラリー１で展開された測定液
２の導電率を測定する導電率計である。ここでは、導電
率計７の電気導電率測定用電極８のみを示す。電極８は
この場合は、白金で作られている。
２の導電率を測定する導電率計である。ここでは、導電
率計７の電気導電率測定用電極８のみを示す。電極８は
この場合は、白金で作られている。
【０００７】９は、キャピラリー１の一端に一端が接続
され、キャピラリー１の他端に他端が接続され、高電圧
が印加される高電圧印加回路である。この場合は、１５
ＫＶが印加される。
され、キャピラリー１の他端に他端が接続され、高電圧
が印加される高電圧印加回路である。この場合は、１５
ＫＶが印加される。
【０００８】以上の構成において、キャピラリー１の両
端に高電圧が印加されると、電気泳動現象が起き、泳動
液２の未知の微量測定液３が、成分分離されながら、図
７の右方向へ移動する。
端に高電圧が印加されると、電気泳動現象が起き、泳動
液２の未知の微量測定液３が、成分分離されながら、図
７の右方向へ移動する。
【０００９】電気導電率測定用電極８の部分で、導電率
が測定されれば、分離された測定成分を検出することが
できる。この場合の分離時間は、泳動液２と印加電圧と
測定液３の成分で決定されるため、成分分析が可能とな
る。また、導電率の大きさにより、定量分析も可能であ
る。
が測定されれば、分離された測定成分を検出することが
できる。この場合の分離時間は、泳動液２と印加電圧と
測定液３の成分で決定されるため、成分分析が可能とな
る。また、導電率の大きさにより、定量分析も可能であ
る。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、この様
な装置においては、理論上は、電気泳動発生用の高電圧
印加の電場と、導電率用電極が作る電場が直交していれ
ば何ら問題はない。しかし、実際の製作上は難しく、微
小な導電率計測の場合には、電気泳動発生用の高電圧の
影響を受ける。このため、導電率検出形電気泳動装置の
測定可能範囲が制限される。
な装置においては、理論上は、電気泳動発生用の高電圧
印加の電場と、導電率用電極が作る電場が直交していれ
ば何ら問題はない。しかし、実際の製作上は難しく、微
小な導電率計測の場合には、電気泳動発生用の高電圧の
影響を受ける。このため、導電率検出形電気泳動装置の
測定可能範囲が制限される。
【００１１】本発明は、この問題点を解決するものであ
る。本発明の目的は、測定可能範囲が拡大された導電率
検出形電気泳動装置を提供することにある。
る。本発明の目的は、測定可能範囲が拡大された導電率
検出形電気泳動装置を提供することにある。
【００１２】
【課題を解決するための手段】この目的を達成するため
に、本発明は、 （１）キャピラリーと、該キャピラリー内に測定液を挟
んでサンドイッチ状に充填され展開する泳動液と、前記
キャピラリーで展開された測定液の導電率を測定する導
電率計と、前記キャピラリーの一端に一端が接続され該
キャピラリーの他端に他端が接続され高電圧が印加され
る高電圧印加回路とを具備する導電率検出形電気泳動装
置において、前記高電圧印加回路に設けられ断続的に発
生電圧が零となる電圧を発生するプログラマブル高電圧
発生器と、該プログラマブル高電圧発生器が発する電圧
が零の際にのみ導電率を測定する様に構成された導電率
測定手段とを具備したことを特徴とする導電率検出形電
気泳動装置。 （２）導電率計本体と、前記プログラマブル高電圧発生
器が発する電圧が零の際のみ該導電率計本体が動作する
様に接続された高電圧検知リレーとを具備する導電率計
手段を具備したことを特徴とする請求項１記載の導電率
検出形電気泳動装置。 （３）前記キャピラリーとして、基板と、該基板に接合
されたカバーと、該カバーと前記基板とにより構成され
る泳動用流路とを具備したことを特徴とする請求項１又
は請求項２記載の導電率検出形電気泳動装置。を構成し
たものである。
に、本発明は、 （１）キャピラリーと、該キャピラリー内に測定液を挟
んでサンドイッチ状に充填され展開する泳動液と、前記
キャピラリーで展開された測定液の導電率を測定する導
電率計と、前記キャピラリーの一端に一端が接続され該
キャピラリーの他端に他端が接続され高電圧が印加され
る高電圧印加回路とを具備する導電率検出形電気泳動装
置において、前記高電圧印加回路に設けられ断続的に発
生電圧が零となる電圧を発生するプログラマブル高電圧
発生器と、該プログラマブル高電圧発生器が発する電圧
が零の際にのみ導電率を測定する様に構成された導電率
測定手段とを具備したことを特徴とする導電率検出形電
気泳動装置。 （２）導電率計本体と、前記プログラマブル高電圧発生
器が発する電圧が零の際のみ該導電率計本体が動作する
様に接続された高電圧検知リレーとを具備する導電率計
手段を具備したことを特徴とする請求項１記載の導電率
検出形電気泳動装置。 （３）前記キャピラリーとして、基板と、該基板に接合
されたカバーと、該カバーと前記基板とにより構成され
る泳動用流路とを具備したことを特徴とする請求項１又
は請求項２記載の導電率検出形電気泳動装置。を構成し
たものである。
【００１３】
【作用】以上の構成において、サンプリングされた測定
液は、プログラマブル高電圧発生器が発する高電圧の印
加によって、キャピラリー内を成分分離されながら、移
動する。導電率測定手段では、高電圧の印加電圧が零に
成った時のみ、導電率に基づく電流を検出し、測定液の
導電率を計測する。以下、実施例に基づき詳細に説明す
る。
液は、プログラマブル高電圧発生器が発する高電圧の印
加によって、キャピラリー内を成分分離されながら、移
動する。導電率測定手段では、高電圧の印加電圧が零に
成った時のみ、導電率に基づく電流を検出し、測定液の
導電率を計測する。以下、実施例に基づき詳細に説明す
る。
【００１４】
【発明の実施の形態】図１は、本発明の一実施例の要部
構成説明図である。図において、図７と同一記号の構成
は同一機能を表わす。以下、図７と相違部分のみ説明す
る。
構成説明図である。図において、図７と同一記号の構成
は同一機能を表わす。以下、図７と相違部分のみ説明す
る。
【００１５】２１は、高電圧印加回路９に設けられ、図
２、図３、図４に示す如く、断続的に発生電圧が０とな
る電圧を発生するプログラマブル高電圧発生器である。
２２は、プログラマブル高電圧発生器２１が発する電圧
が零の際にのみ、導電率を測定する様に構成された導電
率測定手段である。この場合は、零電圧検知リレーが使
用されている。
２、図３、図４に示す如く、断続的に発生電圧が０とな
る電圧を発生するプログラマブル高電圧発生器である。
２２は、プログラマブル高電圧発生器２１が発する電圧
が零の際にのみ、導電率を測定する様に構成された導電
率測定手段である。この場合は、零電圧検知リレーが使
用されている。
【００１６】２３は、泳動液２をキャピラリー１内に測
定液３を挟んでサンドイッチ状に充填され展開する為の
自動切り替えバルブである。図７従来例では、マニュア
ルで作業する場合を説明した。従って、自動切り替えバ
ルブ２３はなくても良い。
定液３を挟んでサンドイッチ状に充填され展開する為の
自動切り替えバルブである。図７従来例では、マニュア
ルで作業する場合を説明した。従って、自動切り替えバ
ルブ２３はなくても良い。
【００１７】以上の構成において、自動切り替えバルブ
２３によりサンプリングされた測定液３は、プログラマ
ブル高電圧発生器２１が発する高電圧の印加によって、
キャピラリー１内を成分分離されながら、図１の右方向
に移動する。導電率測定手段２２では、高電圧の印加電
圧が零に成った時のみ、導電率に基づく電流を検出し、
測定液３の導電率を計測する。
２３によりサンプリングされた測定液３は、プログラマ
ブル高電圧発生器２１が発する高電圧の印加によって、
キャピラリー１内を成分分離されながら、図１の右方向
に移動する。導電率測定手段２２では、高電圧の印加電
圧が零に成った時のみ、導電率に基づく電流を検出し、
測定液３の導電率を計測する。
【００１８】この結果、測定液３の成分分析が可能とな
る。また、導電率の大きさにより、定量分析も可能とな
る。すなわち、導電率計測時に、電気泳動用の高い印加
電圧が印加されないので、導電率検出系に悪影響を及ぼ
すことがなく、微小な導電率計測が可能となり、測定可
能範囲が拡大された導電率検出形電気泳動装置が得られ
る。
る。また、導電率の大きさにより、定量分析も可能とな
る。すなわち、導電率計測時に、電気泳動用の高い印加
電圧が印加されないので、導電率検出系に悪影響を及ぼ
すことがなく、微小な導電率計測が可能となり、測定可
能範囲が拡大された導電率検出形電気泳動装置が得られ
る。
【００１９】図５は、本発明の他の実施例の要部組み立
て説明図で、キャピラリー１をガラス基板上に加工して
製作したものである。なお、基板は、基本的には、電気
的に絶縁性が高い性質の基板ならば良い。例えば、ポリ
イミド等のプラスチック材料でも良い。図において、３
１はガラス基板である。３２はガラス基板３１の一面を
覆うカバーガラスである。
て説明図で、キャピラリー１をガラス基板上に加工して
製作したものである。なお、基板は、基本的には、電気
的に絶縁性が高い性質の基板ならば良い。例えば、ポリ
イミド等のプラスチック材料でも良い。図において、３
１はガラス基板である。３２はガラス基板３１の一面を
覆うカバーガラスである。
【００２０】３３は、ガラス基板３１に溝が形成され、
カバーガラス３２で覆われる事により形成された泳動用
流路である。３４はガラス基板３１に泳動用流路３３に
交差するように設けられ測定液３の注入時に使用される
分流流路である。
カバーガラス３２で覆われる事により形成された泳動用
流路である。３４はガラス基板３１に泳動用流路３３に
交差するように設けられ測定液３の注入時に使用される
分流流路である。
【００２１】３５は、ガラス基板３１に設けられ、先端
が主流路３３に露出する電気導電率測定用電極である。
３６は、泳動用流路３３の一端に接続された第１の泳動
液槽である。３７は、泳動用流路３３の他端に接続され
た第２の泳動液槽である。
が主流路３３に露出する電気導電率測定用電極である。
３６は、泳動用流路３３の一端に接続された第１の泳動
液槽である。３７は、泳動用流路３３の他端に接続され
た第２の泳動液槽である。
【００２２】３８は、第１の泳動液槽３６に設けられ、
電気泳動用の高い印加電圧が印加される第１の電気泳動
用電極である。３９は、第２の泳動液槽３７に設けら
れ、電気泳動用の高い印加電圧が印加される第２の電気
泳動用電極である。
電気泳動用の高い印加電圧が印加される第１の電気泳動
用電極である。３９は、第２の泳動液槽３７に設けら
れ、電気泳動用の高い印加電圧が印加される第２の電気
泳動用電極である。
【００２３】４１は、分流流路３４の一端に接続された
第１の測定液槽である。４２は、分流流路３４の他端に
接続された第２の測定液槽である。４３は、第１の測定
液槽４１に設けられた第１の測定液電極である。４４
は、第２の測定液槽４２に設けられた第２の測定液電極
である。
第１の測定液槽である。４２は、分流流路３４の他端に
接続された第２の測定液槽である。４３は、第１の測定
液槽４１に設けられた第１の測定液電極である。４４
は、第２の測定液槽４２に設けられた第２の測定液電極
である。
【００２４】第１の測定液電極４４と第２の測定液電極
４４とに電圧を印加することにより、泳動用流路３３に
測定液が３が自動的に導入される。なお、電極３８，３
９，４３，４４は白金電極が用いられている。
４４とに電圧を印加することにより、泳動用流路３３に
測定液が３が自動的に導入される。なお、電極３８，３
９，４３，４４は白金電極が用いられている。
【００２５】この結果、 （１）キャピラリー１を小型化出来、小型化が図れる導
電率検出形電気泳動装置が得られる。 （２）測定液３の検出時間を高速化出来き、測定時間の
高速化が図れる導電率検出形電気泳動装置が得られる。 （３）流路３３，３４を安価に自由に構成出来き、コス
トが低減出来る導電率検出形電気泳動装置が得られる。
電率検出形電気泳動装置が得られる。 （２）測定液３の検出時間を高速化出来き、測定時間の
高速化が図れる導電率検出形電気泳動装置が得られる。 （３）流路３３，３４を安価に自由に構成出来き、コス
トが低減出来る導電率検出形電気泳動装置が得られる。
【００２６】図６は、図５実施例のキャピラリー１の製
作工程説明図である。ここで、（ａ）は正面図、（ｂ）
は側面図を示す。ステップ１は、電気導電率測定電極３
５用の溝形成工程を示す。ガラス基板５１にエッチング
により、電極用溝５２を形成する。この場合は、１μｍ
の溝深にする。
作工程説明図である。ここで、（ａ）は正面図、（ｂ）
は側面図を示す。ステップ１は、電気導電率測定電極３
５用の溝形成工程を示す。ガラス基板５１にエッチング
により、電極用溝５２を形成する。この場合は、１μｍ
の溝深にする。
【００２７】ステップ２は、泳動用流路３３の溝形成工
程を示す。ガラス基板５１にエッチングにより、泳動用
流路のための流路溝５３を形成する。この場合は、１０
μｍの溝深にする。
程を示す。ガラス基板５１にエッチングにより、泳動用
流路のための流路溝５３を形成する。この場合は、１０
μｍの溝深にする。
【００２８】ステップ３は、電気導電率測定電極３５の
形成工程を示す。電極用溝５２に白金電極５４を、この
場合は、スパッタにより形成し、白金電極５４は０．３
５μｍの厚さにする。
形成工程を示す。電極用溝５２に白金電極５４を、この
場合は、スパッタにより形成し、白金電極５４は０．３
５μｍの厚さにする。
【００２９】ステップ４は、カバーガラス３２の接合と
樹脂による電極用溝５２の隙間充填工程を示す。ガラス
基板５１にカバーガラス５５を接合する。カバーガラス
５５と白金電極５４との隙間に、樹脂５６を充填する。
この場合は、エポキシ樹脂が使用されている。
樹脂による電極用溝５２の隙間充填工程を示す。ガラス
基板５１にカバーガラス５５を接合する。カバーガラス
５５と白金電極５４との隙間に、樹脂５６を充填する。
この場合は、エポキシ樹脂が使用されている。
【００３０】
【発明の効果】以上詳細に説明したように、本発明の請
求項１によれば、断続的に発生電圧が零となる電圧を発
生するプログラマブル高電圧発生器が高電圧印加回路に
設けられ、プログラマブル高電圧発生器が発する電圧が
零の際にのみ導電率を測定する様に構成された導電率測
定手段が設けられたので、導電率計測時に、電気泳動用
の高い印加電圧が印加されないので、導電率検出系に悪
影響を及ぼすことがなく、微小な導電率計測が可能とな
り、測定可能範囲が拡大された導電率検出形電気泳動装
置が得られる。
求項１によれば、断続的に発生電圧が零となる電圧を発
生するプログラマブル高電圧発生器が高電圧印加回路に
設けられ、プログラマブル高電圧発生器が発する電圧が
零の際にのみ導電率を測定する様に構成された導電率測
定手段が設けられたので、導電率計測時に、電気泳動用
の高い印加電圧が印加されないので、導電率検出系に悪
影響を及ぼすことがなく、微小な導電率計測が可能とな
り、測定可能範囲が拡大された導電率検出形電気泳動装
置が得られる。
【００３１】本発明の請求項２によれば、プログラマブ
ル高電圧発生器が発する電圧が零の際のみ、導電率計本
体が動作する様に接続された高電圧検知リレーを使用し
たので、簡潔に構成出来、安価な導電率検出形電気泳動
装置が得られる。
ル高電圧発生器が発する電圧が零の際のみ、導電率計本
体が動作する様に接続された高電圧検知リレーを使用し
たので、簡潔に構成出来、安価な導電率検出形電気泳動
装置が得られる。
【００３２】本発明の請求項３によれば、 （１）キャピラリーを小型化出来、小型化が図れる導電
率検出形電気泳動装置が得られる。 （２）測定液の検出時間を高速化出来き、測定時間の高
速化が図れる導電率検出形電気泳動装置が得られる。 （３）流路を安価に自由に構成出来き、コストが低減出
来る導電率検出形電気泳動装置が得られる。
率検出形電気泳動装置が得られる。 （２）測定液の検出時間を高速化出来き、測定時間の高
速化が図れる導電率検出形電気泳動装置が得られる。 （３）流路を安価に自由に構成出来き、コストが低減出
来る導電率検出形電気泳動装置が得られる。
【００３３】従って、本発明によれば、測定可能範囲が
拡大された導電率検出形電気泳動装置を実現することが
出来る。
拡大された導電率検出形電気泳動装置を実現することが
出来る。
【図１】本発明の一実施例の要部構成説明図である。
【図２】図１の動作説明図である。
【図３】図１の動作説明図である。
【図４】図１の動作説明図である。
【図５】本発明の他の実施例の要部構成説明図である。
【図６】図５の製作工程説明図である。
【図７】従来より一般に使用されている従来例の構成説
明図である。
明図である。
１ キャピラリー ２ 泳動液 ３ 測定液３ ４ 第１の泳動液槽 ５ 第２の泳動液槽 ６ 測定液槽 ７ 導電率計 ８ 電気導電率測定用電極 ９ 高電圧印加回路 ２１ プログラマブル高電圧発生器 ２２ 導電率測定手段 ２３ 自動切り替えバルブ ３１ ガラス基板 ３２ カバーガラス ３３ 泳動用流路 ３４ 分流流路 ３５ 電気導電率測定用電極 ３６ 第１の泳動液槽 ３７ 第２の泳動液槽 ３８ 第１の電気泳動用電極 ３９ 第２の電気泳動用電極 ４１ 第１の測定液槽 ４２ 第２の測定液槽 ４３ 第１の測定液電極 ４４ 第２の測定液電極 ５１ ガラス基板 ５２ 電極用溝 ５３ 流路溝 ５４ 白金電極 ５５ カバーガラス ５６ 樹脂
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 池田 恭一 長野県上伊那郡宮田村2061番地 横河電機 株式会社内
Claims (3)
- 【請求項１】キャピラリーと、 該キャピラリー内に測定液を挟んでサンドイッチ状に充
填され該測定液を展開する泳動液と、 前記キャピラリーで展開された測定液の導電率を測定す
る導電率計と、 前記キャピラリーの一端に一端が接続され該キャピラリ
ーの他端に他端が接続され高電圧が印加される高電圧印
加回路とを具備する導電率検出形電気泳動装置におい
て、 前記高電圧印加回路に設けられ断続的に発生電圧が零と
なる電圧を発生するプログラマブル高電圧発生器と、 該プログラマブル高電圧発生器が発する電圧が零の際に
のみ導電率を測定する様に構成された導電率測定手段と
を具備したことを特徴とする導電率検出形電気泳動装
置。 - 【請求項２】導電率計本体と、 前記プログラマブル高電圧発生器が発する電圧が零の際
のみ該導電率計本体が動作する様に接続された高電圧検
知リレーとを具備する導電率計手段を具備したことを特
徴とする請求項１記載の導電率検出形電気泳動装置。 - 【請求項３】前記キャピラリーとして、基板と、 該基板に接合されたカバーと、 該カバーと前記基板とにより構成される泳動用流路とを
具備したことを特徴とする請求項１又は請求項２記載の
導電率検出形電気泳動装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9028818A JPH10227762A (ja) | 1997-02-13 | 1997-02-13 | 導電率検出形電気泳動装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9028818A JPH10227762A (ja) | 1997-02-13 | 1997-02-13 | 導電率検出形電気泳動装置 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10227762A true JPH10227762A (ja) | 1998-08-25 |
Family
ID=12258994
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9028818A Pending JPH10227762A (ja) | 1997-02-13 | 1997-02-13 | 導電率検出形電気泳動装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10227762A (ja) |
-
1997
- 1997-02-13 JP JP9028818A patent/JPH10227762A/ja active Pending
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