JPH1017303A - 燃料電池用改質器 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 触媒層の温度分布を均一にする。 【解決手段】 内部に触媒層１１が設けられた反応管６
を備え、反応管６内に導入されたメタンガス（ＣＨ₄ ）
を触媒層１１を通過させる過程で加熱して燃料電池１の
燃料となる水素ガス（Ｈ₂ ）に改質する燃料電池用改質
器５において、反応管６の内部を多数の網目を有する良
熱伝導性材からなる金属製網状体８で導入口６ａから導
出口６ｂに向かって複数箇所で仕切る。網状体８で仕切
り形成された複数の収納部９に触媒１０を収納して反応
管６の内部に複数層の触媒層１１を形成する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、燃料電池用改質器
の改良に関し、特に反応管内の触媒層の温度分布均一対
策に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】燃料電池は、水素ガス等の燃料を空気等
の酸化剤で電気化学的に酸化しながら、その燃料の持つ
化学エネルギーを直接に電気エネルギーに変換する発電
装置である。この燃料電池では、燃料を電池外から供給
するようになっており、この燃料は、都市ガス等の原料
ガスを改質器で改質して得られる。

【０００３】一般に、上記改質器は、図５に示すよう
に、原料ガスが通過する金属製の反応管（ａ）を備えて
おり、該反応管（ａ）の一端には、多数の細孔（ｂ），
（ｂ），…が穿設された金属製の多孔板からなる目皿
（ｃ）が取り付けられ、上記反応管（ａ）の内部には、
粒状の触媒（ｄ），（ｄ），…が充填されて上記目皿
（ｃ）により落下しないように支持されている。そし
て、原料ガスを上記反応管（ａ）内に導入して触媒層
（ｅ）を通過させ、この間に反応管（ａ）をバーナー等
による熱媒体により高温に加熱して上記原料ガスを触媒
反応により水蒸気改質し、燃料電池の燃料となる改質ガ
スに改質して該改質ガスを上記目皿（ｃ）の細孔
（ｄ），（ｄ），…を経て燃料電池に供給するようにし
ている。

【０００４】このような改質器として、例えば特開昭６
３−２１２０１号公報に開示されているように、反応管
内の触媒層の横断面積をバーナーから離れるに従って漸
次小さくすることにより、つまり、バーナーの燃焼ガス
の影響が大きいところでは触媒層の横断面積を大きくす
る一方、バーナーの燃焼ガスの影響が小さいところでは
触媒層の横断面積を小さくすることにより、反応管内の
触媒層の温度分布を全体に亘って均一にし、水蒸気改質
反応を効率良く行わせるようにした改質器が知られてい
る。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】ところが、上記の公報
例の改質器では、図５に示すように、触媒（ｄ）は、反
応管（ａ）内に単に充填されて１つの触媒層（ｅ）とな
っているだけであり、このような触媒層（ｅ）において
は、バーナーの燃焼ガスの熱を触媒層（ｅ）の内部に十
分に伝えることができず、図６に示すように、反応管
（ａ）の内壁に近い触媒層（ｅ）の外側部分（ｆ）では
約９５０〜１１５０℃と高温になるが、反応管（ａ）の
中心に近い触媒層（ｅ）の内側部分（ｇ）では約７５０
〜９００℃までしか昇温せず、このように反応管（ａ）
の半径方向で温度差が生じたのでは水蒸気改質反応が効
率良く行われず、高純度の改質ガスを得ることができな
い。つまり、吸熱反応の際、反応速度はルシャトリエの
法則により温度が高いほど速くなり、温度の低い領域で
は十分に反応が起こらないのである。なお、図６では上
側が導入口側であり、下側が導出口側である。

【０００６】したがって、対策としては、バーナーによ
る熱供給量を増大させるか、あるいは反応管（ａ）を長
くして原料ガスが反応管（ａ）内に滞在する時間を長く
することにより、バーナーの燃焼ガスの熱を触媒層
（ｅ）の内部に十分に伝えるようにすることが考えられ
るが、前者のやり方では燃費が増大するという欠点があ
り、後者のやり方では改質器が大型化するという欠点が
ある。

【０００７】本発明はかかる点に鑑みてなされたもので
あり、その目的とするところは、燃費の増大や改質器の
大型化を招くことなく触媒層の内部にまで十分に熱を伝
えて高純度の改質ガスを得ることを特徴とする。

【０００８】

【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
め、本発明は、触媒層に熱伝導性に優れた材料を介在さ
せたことを特徴とする。

【０００９】具体的には、図１に示すように、本発明
は、内部に触媒層（１１）が設けられた反応管（６）を
備え、該反応管（６）内に導入された原料ガス（例えば
ＣＨ₄）を上記触媒層（１１）を通過させる過程で加熱
して燃料電池（１）の燃料となる改質ガス（例えば
Ｈ₂ ）に改質する燃料電池用改質器（５）を対象とし、
次のような解決手段を講じた。

【００１０】すなわち、本発明の第１の解決手段は、上
記反応管（６）の内部を多数の細孔を有する複数の良熱
伝導性材（８），（８），…で導入口（６ａ）から導出
口（６ｂ）に向かって複数箇所で仕切る。さらに、上記
良熱伝導性材（８），（８），…で仕切り形成された複
数の収納部（９），（９），…に触媒（１０），（１
０），…を収納して反応管（６）の内部に複数層の触媒
層（１１），（１１），…を形成したことを特徴とす
る。

【００１１】上記の構成により、本発明の第１の解決手
段では、良熱伝導性材（８）が反応管（６）を長手方向
に複数に分断して個々の触媒層（１１）に面接触してお
り、しかも個々の触媒層（１１）の体積が単層の場合に
比べて非常に小さいことから、熱媒体が上記良熱伝導性
材（８）を経て触媒層（１１）の内部に速やかに伝わ
り、反応管（６）内の複数層の触媒層（１１），（１
１），…の温度分布が全体に亘って均一になり、水蒸気
改質反応が効率良く行われて高純度の改質ガスが得られ
る。しかも、良熱伝導性材（８）を反応管（６）内部に
介在させるだけでよいことから、バーナーによる熱供給
量を増大させたり、反応管を長くする必要がなく、燃費
の大幅な低減が可能となるとともに、コンパクトな改質
器となる。

【００１２】本発明の第２の解決手段は、第１の解決手
段において、図２に示すように、相隣る触媒層（１
１），（１１）間に所定の空間（１２），（１２），…
を形成したことを特徴とする。

【００１３】上記の構成により、本発明の第２の解決手
段では、反応管（６）やその内部の複数層の触媒層（１
１），（１１），…の触媒（１０），（１０），…は、
高温下での急激な熱変動により膨張収縮を繰り返すが、
個々の触媒層（１１）に作用する熱膨張による応力や触
媒（１０）自体に作用する圧縮荷重は、上隣りの触媒層
（１１）との間にある空間（１２）の存在によって分断
されて隣りの触媒層（１１）には伝わらず、比較的小さ
な応力や圧縮荷重が分散して存在することになり、よっ
て、個々の触媒層（１１）の触媒（１０）は破損せず、
触媒寿命が長くなって改質器の性能が向上する。

【００１４】本発明の第３の解決手段は、第２の解決手
段において、図３に示すように、複数層の触媒層（１
１），（１１），…の触媒充填率を導出口（６ｂ）に近
づくに従って漸次高くし、相隣る触媒層（１１），（１
１）間の空間（１２）を導出口（６ｂ）に近づくに従っ
て漸次長くしたことを特徴とする。

【００１５】上記の構成により、本発明の第３の解決手
段では、触媒層（１１）は、触媒充填率の高さに比例し
て膨張率も高くなるが、相隣る触媒層（１１），（１
１）間の空間（１２）もそれに比例して長くなっている
ことから、触媒（１０）が大きく膨張したり、熱膨張に
より反応管（６）の内径が縮小しても隣りの触媒層（１
１）と接触せず、よって、個々の触媒層（１１）に作用
する熱膨張による応力や圧縮荷重が結集せず、分散した
比較的小さな応力や圧縮荷重によって個々の触媒層（１
１）の触媒（１０）の破損が確実に防止される。

【００１６】本発明の第４の解決手段は、第１〜３の解
決手段のいずれか１の解決手段において、図１〜３に示
すように、良熱伝導性材（８）として金属製網状体を採
用したことを特徴とする。

【００１７】上記の構成により、本発明の第４の解決手
段では、原料ガスが網状体（８）の網目を通過すること
から、板材にパンチング等により穿設した細孔を通過す
る場合に比べてガス通過が速やかに行われ、反応管に対
する原料ガスの導入及び通過が効率良く行われる。

【００１８】本発明の第５の解決手段は、上述の如き前
提の燃料電池用改質器（５）において、図４に示すよう
に、上記反応管（６）の内部に多数の網目を有する良熱
伝導性材からなる金属製網状体（８）を反応管（６）の
内部全体に亘って張り巡らせ、触媒（１０），（１
０），…を上記網状体（８）に担持させたことを特徴と
する。

【００１９】上記の構成により、本発明の第５の解決手
段では、反応管（６）内部に張り巡らされた良熱伝導性
材としての金属製網状体（８）と触媒層（１１）の触媒
（１０），（１０），…との接触面積が一段と増大し、
熱媒体の触媒層（１１）への伝達速度がさらに速くなっ
て触媒層（１１）の温度分布の均一化が速やかに行わ
れ、水蒸気改質反応が一段と効率良く行われて高純度の
改質ガスが確実に得られる。しかも、網状体（８）を反
応管（６）内部に介在させるだけでよいことから、上記
の場合と同様に、燃費の低減及び改質器のコンパクト化
が達成される。

【００２０】

【発明の実施の形態】以下、本発明の実施の形態につい
て図面に基づいて説明する。

【００２１】（実施の形態１）図１は本発明の実施の形
態１に係る燃料電池用改質器が適用された燃料電池の発
電システムを示し、本例では燃料電池（１）がアルカリ
電解液燃料電池としての水素酸素燃料電池である場合を
示す。

【００２２】同図において、（１）は燃料電池であっ
て、該燃料電池（１）は、負極となる燃料極（２）と、
正極となる酸化剤極（３）との間に水酸化カリウム水溶
液からなる電解質（４）を介在させて構成されている。
この燃料電池（１）では、燃料として高純度の水素（Ｈ
₂ ）を燃料極（２）に、空気を酸化剤極（３）にそれぞ
れ供給し、燃焼反応を水素（Ｈ₂ ）の酸化反応と空気中
の酸素（Ｏ₂ ）の還元反応とに分けて行わせ、燃料極
（２）で放出した電子を外部回路を経て酸化剤極（３）
に流すことにより、燃焼反応の進行に応じた起電力を得
るようにしている。この際、水素（Ｈ₂ ）と酸素
（Ｏ₂ ）との電気化学反応の結果、水（Ｈ₂ Ｏ）が生成
される。

【００２３】上記燃料電池（１）の燃料としての高純度
の水素（Ｈ₂ ）は、例えばメタンガス（ＣＨ₄ ）を主成
分とする都市ガス等の原料ガスを改質器（５）で改質し
て得るようになっている。この改質器（５）は金属製の
反応管（６）を備えてなり、該反応管（６）は炉体（図
示せず）内に配置されてバーナー（７）の燃焼ガスによ
って加熱されるようになっている。

【００２４】本発明の特徴として、上記反応管（６）の
内部は、多数の細孔としての網目を有する５枚の良熱伝
導性材としての網状体（８），（８），…で導入口（６
ａ）から導出口（６ｂ）に向かって５箇所で仕切られ、
上記網状体（８），（８），…で仕切り形成された５つ
の収納部（９），（９），…には、アルミナ−ニッケル
系等の粒状の触媒（１０），（１０），…が収納されて
反応管（６）の内部に５層の触媒層（１１），（１
１），…が形成されている。上記各網状体（８）は、例
えば熱伝導性に優れた銅合金等で作られたものであり、
該各触媒層（１１）は、隣の触媒層（１１）との間に空
間を存することなく各収納部（９）に充填されて各網状
体（８）で支持されている。なお、上記網状体（８）
は、炉体内の加熱雰囲気に耐え得るよう熱伝導性との関
係を考慮して採用されることはいうまでもない。

【００２５】そして、例えばメタンガス（ＣＨ₄ ）を主
成分とする都市ガス等の原料ガスを水蒸気（Ｈ₂ Ｏ）と
共に導入口（６ａ）から反応管（６）内に導入し、上記
原料ガスを各網状体（８）の網目を経て各触媒層（１
１）を通過させる。この際、上記反応管（６）はバーナ
ー（７）の燃焼ガスにより高温に加熱されており、内部
の各触媒層（１１）も高温に加熱されている。したがっ
て、上記原料ガスは、反応管（６）内を通過する過程で
触媒反応により水蒸気改質され、高純度の水素（Ｈ₂ ）
に改質されて導出口（６ｂ）から燃料電池（１）の燃料
極（２）に燃料として供給される。

【００２６】このように、本例の改質器（５）では、網
状体（８）で反応管（６）を長手方向に複数に分断して
該網状体（８）を個々の触媒層（１１）に面接触させ、
しかも個々の触媒層（１１）の体積を単層の場合に比べ
て非常に小さくしていることから、バーナー（７）の燃
焼ガスを上記網状体（８）を経て触媒層（１１）の内部
に速やかに伝えることができ、反応管（６）内の５層の
触媒層（１１），（１１），…の温度分布を全体に亘っ
て均一にして、水蒸気改質反応を効率良く行い得て高純
度の改質ガスを得ることができる。

【００２７】しかも、網状体（８）を反応管（６）内部
に介在させるだけでよいことから、バーナー（７）によ
る熱供給量の増大や長い反応管が不要で、燃費を大幅に
低減することができるとともに、コンパクトな改質器と
することができる。

【００２８】また、メタンガス（ＣＨ₄ ）が通過する網
状体（８）の網目は、板材にパンチング等により穿設し
た細孔よりも通過面積が一段と広くなっていることか
ら、メタンガス（ＣＨ₄ ）を反応管（６）内に速やかに
導入することができるとともに、導入口（６ａ）から導
出口（６ｂ）に向かって速やかに通過させることができ
る。

【００２９】図２は改質器（５）の反応管（６）の変形
例１を示す。上述した改質器（５）の反応管（６）で
は、相隣る触媒層（１１），（１１）間に空間がないよ
うに触媒（１０），（１０），…を充填したが、この変
形例１では、相隣る触媒層（１１），（１１）間に所定
の空間（１２），（１２），…を形成している。すなわ
ち、上記各触媒層（１１）は空間（１２）によって距離
を隔てて配置されており、この空間（１２）の長さは全
て同じに設定され、各触媒層（１１）が等間隔で反応管
（６）の内部に配置されている。

【００３０】したがって、この変形例１では、上記の場
合と同様の作用効果を奏することができるものである。

【００３１】加えて、この変形例１では、５層の触媒層
（１１），（１１），…を反応管（６）の導入口（６
ａ）から導出口（６ｂ）に向かって等間隔に５つの空間
（１２），（１２），…を存して配置していることか
ら、反応管（６）がバーナー（７）の燃焼ガスにより高
温下に晒されて急激な熱変動により膨張収縮を繰り返し
たり、あるいは反応管（６）内部の各触媒層（１１）が
同様に膨張収縮を繰り返しても、個々の触媒層（１１）
に作用する熱膨張による応力や触媒（１０）自体に作用
する圧縮荷重を上記各空間（１２）によって分断して隣
りの触媒層（１１）に連鎖的に伝わらないようにするこ
とができ、これにより、比較的小さな応力や圧縮荷重を
分散して存在せしめて個々の触媒層（１１）の触媒（１
０）の破損を防止でき、触媒寿命を長期間に亘って確保
して改質器（５）の性能を向上させることができる。

【００３２】図３は改質器（５）の反応管（６）の変形
例２を示す。変形例１では、相隣る触媒層（１１），
（１１）間の空間（１２）を全て同じ長さに設定した
が、この変形例２では、反応を効率良く行わせる観点か
ら、５層の触媒層（１１），（１１），…の触媒充填率
を導出口（６ｂ）に近づくに従って漸次高くしている。
これに伴って、相隣る触媒層（１１），（１１）間の空
間（１２）を導出口（６ｂ）に近づくに従って漸次長く
している。つまり、各触媒層（１１）が導出口（６ｂ）
に近づくに従って漸次離れるように間隔を異ならせてい
る。

【００３３】したがって、この変形例２では、変形例１
の作用効果に加えて次の作用効果をも奏することができ
るものである。

【００３４】すなわち、導出口（６ｂ）側の高膨張率の
触媒層（１１）が大きく膨張しても、該部分の空間（１
２）もその膨張率に比例して長くなっていることから、
上隣りの触媒層（１１）との接触を余裕を持って回避す
ることができ、比較的小さな応力や圧縮荷重を分散して
存在せしめて個々の触媒層（１１）の触媒（１０）の破
損を確実に防止することができる。

【００３５】（実施の形態２）図４は本発明の実施の形
態２に係る燃料電池用改質器の反応管（６）を示す。本
例では、反応管（６）の内部に多数の網目を有する良熱
伝導性材からなる金属製網状体（８）を反応管（６）の
内部全体に亘って張り巡らせ、アルミナ−ニッケル系等
の粒状の触媒（１０），（１０），…を上記網状体
（８）に担持させたものである。上記網状体（８）とし
ては、実施の形態１と同様に熱伝導性に優れた銅合金等
で作られたものを用いればよい。

【００３６】したがって、本例では、網状体（８）と触
媒層（１１）の触媒（１０），（１０），…との接触面
積を一段と増大させることができ、バーナー（７）の燃
焼ガスによる熱を触媒層（１１）にさらに速く伝達する
ことができて触媒層（１１）の温度分布の均一化を一層
速やかに行うことができ、水蒸気改質反応を一段と効率
良く行って高純度の改質ガスを確実に得ることができ
る。しかも、網状体（８）を反応管（６）内部に介在さ
せるだけでよいことから、実施の形態１の場合と同様
に、燃費の低減及び改質器のコンパクト化を達成するこ
とができる。

【００３７】

【発明の効果】以上説明したように、請求項１に係る本
発明によれば、反応管の内部に複数の収納部を良熱伝導
性材で仕切り形成して該各収納部に触媒層を形成したの
で、触媒層が単層の場合に比べて個々の触媒層の内外温
度分布を均一にできて高純度の改質ガスを得ることがで
きる。しかも、良熱伝導性材を反応管内部に介在させる
だけなので、燃費の増大や改質器の大型化を回避するこ
とができる。

【００３８】請求項２に係る本発明によれば、複数層の
触媒層を反応管の導入口から導出口に向かって所定の空
間を存して設けたので、反応管の熱膨張による触媒層に
対する応力や触媒自体の熱膨張による圧縮荷重が触媒層
全体に及ぶのを上記空間によって回避でき、触媒の破損
を防止して性能の良い改質器とすることができる。

【００３９】請求項３に係る本発明によれば、複数層の
触媒層の触媒充填率を導出口に近づくに従って漸次高く
するとともに、相隣る触媒層間の空間を導出口に近づく
に従って漸次長くしたので、触媒が大きく膨張しても上
隣りの触媒層と接触を余裕を持って回避することがで
き、触媒自体の熱膨張による圧縮荷重等が連鎖的に触媒
層全体に及ぶことによる触媒の破損を確実に防止するこ
とができる。

【００４０】請求項４に係る本発明によれば、原料ガス
を金属製網状体の網目を通過させるので、原料ガスを反
応管に効率良く導入したり、反応管内を効率良く通過さ
せることができる。

【００４１】請求項５に係る本発明によれば、反応管の
内部に良熱伝導性材からなる金属製網状体を全体に亘っ
て張り巡らせて触媒を上記網状体に担持させたので、両
者の蜜なる接触により触媒層の温度分布の均一化を速や
かに行って高純度の改質ガスを確実に得ることができ
る。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明の実施の形態１に係る燃料電池用改質器
が適用された燃料電池の発電システムの構成図である。

【図２】反応管内の触媒層の配置を示す変形例１の構成
図である。

【図３】反応管内の触媒層の配置を示す変形例２の構成
図である。

【図４】本発明の実施の形態２に係る燃料電池用改質器
において反応管内の触媒層の配置を示す構成図である。

【図５】反応管内の触媒層の配置を示す従来例の構成図
である。

【図６】従来例において反応管内の触媒層の温度分布を
示す図である。

【符号の説明】

（１） 燃料電池 （５） 改質器 （６） 反応管 （６ａ） 導入口 （６ｂ） 導出口 （８） 良熱伝導性材（網状体） （９） 収納部 （１０） 触媒 （１１） 触媒層 （１２） 空間

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 内部に触媒層（１１）が設けられた反応
   管（６）を備え、該反応管（６）内に導入された原料ガ
   スを上記触媒層（１１）を通過させる過程で加熱して燃
   料電池（１）の燃料となる改質ガスに改質する燃料電池
   用改質器（５）であって、 上記反応管（６）の内部は、多数の細孔を有する複数の
   良熱伝導性材（８），（８），…で導入口（６ａ）から
   導出口（６ｂ）に向かって複数箇所で仕切られ、 上記良熱伝導性材（８），（８），…で仕切り形成され
   た複数の収納部（９），（９），…には、触媒（１
   ０），（１０），…が収納されて反応管（６）の内部に
   複数層の触媒層（１１），（１１），…が形成されてい
   ることを特徴とする燃料電池用改質器。
2. 【請求項２】 相隣る触媒層（１１），（１１）間に
   は、所定の空間（１２），（１２），…が形成されてい
   ることを特徴とする請求項１記載の燃料電池用改質器。
3. 【請求項３】 複数層の触媒層（１１），（１１），…
   の触媒充填率は、導出口（６ｂ）に近づくに従って漸次
   高くなっており、 相隣る触媒層（１１），（１１）間の空間（１２）は、
   導出口（６ｂ）に近づくに従って漸次長くなっているこ
   とを特徴とする請求項２記載の燃料電池用改質器。
4. 【請求項４】 良熱伝導性材（８）が金属製網状体であ
   ることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載
   の燃料電池用改質器。
5. 【請求項５】 内部に触媒層（１１）が設けられた反応
   管（６）を備え、該反応管（６）内に導入された原料ガ
   スを上記触媒層（１１）を通過させる過程で加熱して燃
   料電池（１）の燃料となる改質ガスに改質する燃料電池
   用改質器（５）であって、 上記反応管（６）の内部には、多数の網目を有する良熱
   伝導性材からなる金属製網状体（８）が反応管（６）の
   内部全体に亘って張り巡らされ、触媒（１０），（１
   ０），…が上記網状体（８）に担持されていることを特
   徴とする燃料電池用改質器。