JPH101335A

JPH101335A - 合わせガラス

Info

Publication number: JPH101335A
Application number: JP8240388A
Authority: JP
Inventors: Jiro Miyai; 二郎宮井
Original assignee: Sekisui Chemical Co Ltd
Current assignee: Sekisui Chemical Co Ltd
Priority date: 1996-04-16
Filing date: 1996-09-11
Publication date: 1998-01-06

Abstract

(57)【要約】【課題】透明性や耐候性がよく、しかもガラス破片が
飛散しにくい等の安全性に優れている等の合わせガラス
に必要な基本性能を損なうことなく、簡便な方法で、亀
裂や反りなどが生じない合わせガラスを得る。【解決手段】熱膨張率が異なる２種以上のガラスが中
間膜を介して積層されてなる合わせガラスであって、上
記中間膜は、アセタール基の炭素数が６〜１０であるポ
リビニルアセタール樹脂と可塑剤とからなる少なくとも
一つの樹脂膜と、アセタール基の炭素数が３〜４である
ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とからなる少なくと
も一つの樹脂膜とが積層されてなるか、或いは上記中間
膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とからなる少
なくとも二つの樹脂膜が積層されてなり、隣接する各層
の可塑剤含有量（樹脂１００重量部に対する可塑剤の重
量部）の差が５重量部以上５０重量部以下である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、建築物の窓や扉、
屋根などの開口部や室内の間仕切り、および自動車のサ
イドガラス、リヤガラスなどに用いられる合わせガラス
に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来から、２枚の透明ガラス板の間に可
塑化ポリビニルブチラール樹脂に代表される接着性中間
膜が挟着されてなる合わせガラスは、強度が大きく破損
し難く、破損した場合でも破片が飛散しない安全なガラ
ス材であり、例えば自動車や航空機等の輸送用機器ある
いは建築物等の窓ガラスに広く使用されている。

【０００３】一方、近年では合わせガラスの用途の多様
化が進み、装飾性、断熱性、遮音性等、合わせガラスの
付加価値の向上が幅広く要求されるようになってきてい
る。このため、同一材料のガラスよりなる合わせガラス
だけでは要求項目を総て満足させることが困難となり、
同一材料のガラスからなる同種合わせガラスの代わり
に、異種ガラスからなる異種合わせガラスが注目されて
いる。

【０００４】しかしながら、異なる種類のガラスを直接
接着させて合わせガラスを製造する場合、各々のガラス
の熱膨張率に差があるために、該合わせガラス構成体を
共に接着させるのに必要とする温度から冷却させる間に
亀裂や反りなどが生じ、狂いが発生することで所望の異
種合わせガラスが得られにくいことが知られている。

【０００５】この課題を解決するため、種々の試みが行
われており、例えば特公平５−３０６２１号公報におい
ては、金属により橋かけをしたエチレンメタクリル酸ポ
リマーの形態のアイオノマー樹脂膜を積層して構成した
合わせガラスが提案されている。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記提
案の合わせガラスの製造においては、アイオノマー樹脂
膜とガラスとの良好な接着性を得るため、シランカップ
リング剤に適されるプライマーが下塗りされる必要性が
あり、合わせ加工作業が煩雑であるという欠点がある。

【０００７】その他、ポリウレタン樹脂膜を用いた試み
を行っている例もあるが、この場合にもプライマー処理
が必要であり、且つ高価であるため実用的ではない。

【０００８】本発明は、上記の問題を解決するもので、
その目的とするところは、透明性や耐候性がよく、しか
もガラス破片が飛散しにくい等の安全性に優れている等
の合わせガラスに必要な基本性能を損なうことなく、簡
便な方法で、亀裂や反りなどが生じない、異種ガラスか
らなる合わせガラスを提供することにある。

【０００９】

【課題を解決するための手段】本発明者は、上記のよう
な基本性能に優れた材料として可塑化ポリビニルブチラ
ール樹脂等の可塑化ポリビニルアセタール樹脂膜に着目
し、このような樹脂膜の異種ガラス合わせ加工性を改善
するために、種々の検討を行った。

【００１０】その結果、異種ガラスの接着に用いる中間
膜に２種の可塑化ポリビニルアセタール樹脂膜を積層し
て構成した、少なくとも２層の多層樹脂膜からなる積層
膜を用いることで、上記のような基本性能を損なうこと
なく簡便な方法で所望の異種合わせガラスが得られるこ
とを見出した。

【００１１】すなわち、本発明は、請求項１において、
熱膨張率が異なる２種以上のガラスが中間膜を介して積
層されてなる合わせガラスであって、該中間膜が、アセ
タール基の炭素数が６〜１０であるポリビニルアセター
ル樹脂（ａ）と可塑剤とからなる少なくとも一つの樹脂
膜（Ａ）と、アセタール基の炭素数が３〜４であるポリ
ビニルアセタール樹脂（ｂ）と可塑剤とからなる少なく
とも一つの樹脂膜（Ｂ）とが積層されてなることを特徴
とする合わせガラスを提供する。

【００１２】また、本発明は、請求項２において、熱膨
張率が異なる２種以上のガラスが中間膜を介して積層さ
れてなる合わせガラスであって、該中間膜が、アセター
ル基の炭素数が４〜６であり、且つアセチル基が結合し
ているエチレン基の主鎖の全エチレン基量に対するモル
分率の平均値が８〜３０モル％であるポリビニルアセタ
ール樹脂（ｃ）と可塑剤とからなる少なくとも一つの樹
脂膜（Ｃ）と、アセタール基の炭素数が３〜４であり、
且つアセチル基が結合しているエチレン基の主鎖の全エ
チレン基量に対するモル分率の平均値が４モル％以下で
あるポリビニルアセタール樹脂（ｄ）と可塑剤とからな
る少なくとも一つの樹脂膜（Ｄ）とが積層されてなるこ
とを特徴とする合わせガラスを提供する。

【００１３】さらに、本発明は、請求項３において、熱
膨張率が異なる２種以上のガラスが中間膜を介して積層
されてなる合わせガラスであって、該中間膜が、ポリビ
ニルアセタール樹脂と可塑剤とからなる少なくとも二つ
の樹脂膜が積層されてなり、隣接する各層の可塑剤含有
量（樹脂１００重量部に対する可塑剤の重量部）の差が
５重量部以上５０重量部以下であることを特徴とする合
わせガラスを提供する。

【００１４】本発明（請求項１〜３の発明）において、
可塑化ポリビニルアセタール樹脂膜を構成するポリビニ
ルアセタール樹脂の調製方法としては、例えば、ポリビ
ニルアルコールを温水に溶解し、得られた水溶液を所定
の温度、例えば０〜９５℃に保持しておいて、所要の酸
触媒及びアルデヒドを加え、攪拌しながらアセタール化
反応を進行させ、次いで反応温度を上げて熟成して反応
を完結させ、その後、中和、水洗及び乾燥を行ってポリ
ビニルアセタール樹脂の粉末を得る方法が採用される。

【００１５】上記ポリビニルアセタール樹脂の調製方法
において、ポリビニルアルコールとしては、平均重合度
５００〜３０００のものが好ましく、平均重合度１００
０〜２５００のものがさらに好ましい。この平均重合度
が５００未満であると、合わせガラスの耐貫通性が低下
する。逆に、平均重合度が３０００を超えると、樹脂膜
の成形が難しくなり、しかも樹脂膜の強度が強くなりす
ぎるので適当ではない。

【００１６】請求項１の発明において、樹脂膜（Ａ）に
用いる、アセタール基の炭素数が６〜１０であるポリビ
ニルアセタール樹脂（ａ）は、ポリビニルアルコールを
炭素数６〜１０のアルデヒドでアセタール化することに
より得られ、通常、主鎖のエチレン基にアセタール基と
アセチル基と水酸基とを有する。

【００１７】アセタール基の炭素数が６〜１０であるポ
リビニルアセタール樹脂（ａ）を得るのに用いられる炭
素数６〜１０のアルデヒドとしては、ｎ−ヘキシルアル
デヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘプチルア
ルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデ
ヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ベンズアルデヒド、シン
ナムアルデヒド等の脂肪族、芳香族又は脂肪環族のアル
デヒドが、単独あるいは２種以上組み合わせて用いられ
る。

【００１８】アルデヒドの炭素数が６未満では異種合わ
せガラスの製造の際に亀裂等が発生することがある。ま
た、炭素数が１０を超えるとアルデヒドのアセタール化
の反応性が乏しくなり、かつ反応中にブロッキングが発
生し易い等、樹脂の合成に困難を伴うことが多い。より
好ましいアルデヒドとしては、炭素数６〜８のｎ−ヘキ
シルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、２−エチル
ブチルアルデヒドなどが単独あるいは２種以上組み合わ
せて使用される。

【００１９】一方、樹脂膜（Ｂ）に用いる、アセタール
基の炭素数が３〜４であるポリビニルアセタール樹脂
（ｂ）を得るのに用いられる炭素数３〜４のアルデヒド
としては、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒ
ド、イソブチルアルデヒド等が単独あるいは２種以上組
み合わせて用いられる。

【００２０】次に、請求項２の発明において、樹脂膜
（Ｃ）に用いる、アセタール基の炭素数が４〜６である
ポリビニルアセタール樹脂（ｃ）を得るのに用いられる
炭素数４〜６のアルデヒドとしては、ｎ−ブチルアルデ
ヒド、イソブチルアルデヒド、バレルアルデヒド、ｎ−
ヘキシルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド等が
単独あるいは２種以上組み合わせて用いられる。

【００２１】アルデヒドの炭素数が４未満では十分な異
種合わせ加工性を得ることができない。また、炭素数が
６を超えるとアセタール化の反応性が低下することがあ
る。特に、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒ
ド、ｎ−ヘキシルアルデヒドの単独或いは二種以上の組
み合わせが好ましい。

【００２２】また、樹脂膜（Ｄ）に用いる、アセタール
基の炭素数が３〜４であるポリビニルアセタール樹脂
（ｄ）を得るのに用いられる炭素数３〜４のアルデヒド
としては、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒ
ド、イソブチルアルデヒド等が単独あるいは２種以上組
み合わせて用いられる。

【００２３】アルデヒドの炭素数が３未満では樹脂膜の
成形性が低下し、逆にアルデヒドの炭素数が６を超える
と異種合わせ加工性が十分に発揮されない。特に、ｎ−
ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒドの単独或いは
２種の組み合わせが好ましい。

【００２４】特にポリビニルアセタール樹脂（ｃ）及び
（ｄ）は、いずれも炭素数４のｎ−ブチルアルデヒドで
アセタール化して得られたものが好ましい。ｎ−ブチル
アルデヒドでアセタール化した樹脂の使用により、各樹
脂膜の接着強度が強くなり、また耐候性にも優れ、かつ
樹脂の製造も容易となる。

【００２５】得られるポリビニルアセタール樹脂（ａ）
〜（ｄ）は、いずれもビニルアセタール成分とビニルア
ルコール成分とビニルアセテート成分とから構成されて
いる。これらの各成分量は、例えばＪＩＳＫ６７２
８「ポリビニルブチラール試験方法」に基づいて測定す
ることができる。

【００２６】なお、ポリビニルブチラール樹脂以外のポ
リビニルアセタール樹脂の場合は、ビニルアルコール成
分量とビニルアセテート成分量とを測定し、残りのビニ
ルアセタール成分量は１００から上記両成分量を差し引
くことにより算出することができる。

【００２７】また、アセタール化度も上記試験方法に基
づいて測定することができる。ここで、樹脂（ａ）及び
（ｃ）のアセタール化度は４０モル％以上が好ましい。
このアセタール化度が４０モル％未満では、可塑剤との
相溶性が良くない。より好ましいアセタール化度は５０
モル％以上である。

【００２８】また、樹脂（ｂ）及び（ｄ）のアセタール
化度は、５０モル％以上が好ましい。このアセタール化
度が５０モル％未満では、可塑剤との相溶性が良くな
い。

【００２９】ポリビニルアセタール樹脂（ｃ）におい
て、アセチル基が結合しているエチレン基の、主鎖の全
エチレン基量に対するモル分率の平均値（以下「残存ア
セチル基量」と言う。）は８〜３０モル％に限定され
る。その理由は、残存アセチル基量が８モル％未満であ
ると異種合わせ加工性が十分に発揮されず、３０モル％
を超えるとアルデヒドの反応率が著しく低下するからで
ある。ポリビニルアセタール樹脂（ｃ）において、残存
アセチル基量のより好ましい値は１０〜２４モル％であ
る。

【００３０】ポリビニルアセタール樹脂（ｄ）におい
て、残存アセチル基量は４モル％以下に限定される。そ
の理由は、残存アセチル基量が４モル％を超えるとポリ
ビニルアセタール樹脂（ｃ）の残存アセチル基量との差
が小さく、良好な合わせ加工性が発揮されないからであ
る。ポリビニルアセタール樹脂（ｄ）において残存アセ
チル基量のより好ましい値は２モル％以下である。

【００３１】このようにして調製されたポリビニルアセ
タール樹脂（ａ）と（ｂ）、または（ｃ）と（ｄ）に、
それぞれ所定量の可塑剤が配合され、これを押出法、カ
レンダー法、プレス法等によりシート状に製膜して樹脂
膜（Ａ）と（Ｂ）、または（Ｃ）と（Ｄ）を成形する。
また、上記樹脂（ａ）と（ｂ）、または（ｃ）と（ｄ）
に、それぞれ所定量の可塑剤を混合し、これを多層押出
法により一体に成形することもできる。

【００３２】可塑剤としては、この種の中間膜に用いら
れている公知の可塑剤、例えば、一塩基酸エステル、多
塩基酸エステル等の有機系可塑剤や、有機リン酸系、有
機亜リン酸系等のリン酸系可塑剤等が用いられる。

【００３３】一塩基酸エステルの中では、例えば、トリ
エチレングリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、
２−エチル酪酸、ヘプタン酸、ｎ−オクタン酸、２−エ
チルヘキシル酸、ペラルゴン酸（ｎ−ノニル酸）、デシ
ル酸等の有機酸との反応によって得られたグリコール系
エステルが好ましい。その他、テトラエチレングリコー
ル、トリプロピレングリコールと上記のごとき有機酸と
のエステルも用いられる。

【００３４】多塩基酸エステルとしては、例えば、アジ
ピン酸、セバチン酸、アゼライン酸等の有機酸と炭素数
４〜８の直鎖状又は分枝鎖状アルコールとのエステルが
好ましい。また、リン酸系可塑剤としては、トリブトキ
シエチルフォスフェート、イソデシルフェニルホスフェ
ート、トリイソプロピルホスファイト等が好ましい。

【００３５】特に、トリエチレングリコールジ−２−エ
チルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチ
ルヘキソエート、トリエチレングリコールジカプリレー
ト、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクトエート、ト
リエチレングリコールジ−ｎ−ヘプトエート、テトラエ
チレングリコールジ−ｎ−ヘプトエート、その他ジブチ
ルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビ
トールアジペートが好適に用いられる。

【００３６】そして、ポリビニルアセタール樹脂（ａ）
又は（ｃ）に配合される可塑剤量は、ポリビニルアセタ
ール樹脂（ａ）又は（ｃ）１００重量部に対して３０〜
７０重量部が好ましい。この可塑剤量が３０重量部未満
であると所望の合わせ加工性が十分に得られず、逆に可
塑剤量が７０重量部を超えると可塑剤がブリードして、
合わせガラスの透明性やガラス板との接着性が損なわれ
る。特に、この可塑剤量は３５〜６５重量部が好まし
い。

【００３７】また、ポリビニルアセタール樹脂（ｂ）又
は（ｄ）に配合される可塑剤量は、ポリビニルアセター
ル樹脂（ｂ）又は（ｄ）１００重量部に対して２０〜５
５重量部が好ましい。この可塑剤量は、通常の可塑化ポ
リビニルブチラール樹脂からなる中間膜に用いられてい
る可塑剤量と同程度である。この可塑剤量が２０重量部
未満であると耐貫通性が低下し、逆に可塑剤量が５５重
量部を超えると可塑剤がブリードして、合わせガラスの
透明性やガラス板との接着性が損なわれる。特に、この
可塑剤量は３０〜４５重量部が好ましい。

【００３８】さらに、請求項３の発明において、各樹脂
膜に用いるポリビニルアセタール樹脂には、請求項１及
び請求項２に記載したような限定は必要でなく、一般に
アセタール基の炭素数が３〜１０、アセチル基が結合し
ているエチレン基の主鎖の全エチレン基量に対するモル
分率の平均値（残存アセチル基）が３０モル％以下であ
るポリビニルアセタール樹脂が使用され、好ましくは請
求項１及び請求項２に記載したようなポリビニルアセタ
ール樹脂が用いられる。

【００３９】しかし、請求項３の発明においては、ポリ
ビニルアセタール樹脂に配合される可塑剤において、隣
接する各層の可塑剤含有量（樹脂１００重量部に対する
可塑剤の重量部）の差が５重量部以上５０重量部以下に
限定される。この各層の可塑剤含有量の差が５重量部未
満の場合は、優れた異種合わせ加工性が得られない。一
方、各層の可塑剤含有量は２０〜７０重量部が好まし
い。可塑剤含有量が２０重量部未満であると、該樹脂膜
の剛性が高すぎるため、合わせガラスの耐貫通性が低下
する。逆に、可塑剤含有量が７０重量部を超えると、可
塑剤の滲み出し（ブリード）が起こり、合わせガラスの
接着性等に悪影響がある。したがって、隣接する各層の
可塑剤含有量の差は５０重量部以下である必要がある。

【００４０】なお、上記請求項１及び２の発明で用いる
ポリビニルアセタール樹脂（ａ）〜（ｄ）及び請求項３
の発明で用いるポリビニルアセタール樹脂には、紫外線
吸収剤、光安定剤、酸化防止剤、接着性調整剤、界面活
性剤、着色剤など、合わせガラス用中間膜に使用されて
いる公知の添加剤を配合することができる。

【００４１】紫外線吸収剤としては、ベンゾトリアゾー
ル系のもの、例えば、チバガイギー社製のチヌビンＰ
（商品名）、チヌビン３２０（商品名）、チヌビン３２
６（商品名）、チヌビン３２８（商品名）等が挙げられ
る。

【００４２】光安定剤としては、ヒンダードアミン系の
もの、例えば、旭電化社製のアデカスタブＬＡ−５７
（商品名）等が挙げられる。

【００４３】酸化防止剤としては、フェノール系のも
の、例えば、住友化学社製のスミライザーＢＨＴ（商品
名）、チバガイギー社製のイルガノックス１０１０（商
品名）等が挙げられる。

【００４４】接着性調整剤としては、カルボン酸の金属
塩、例えば、オクチル酸、ヘキシル酸、酪酸、酢酸、蟻
酸等のカリウム塩やナトリウム塩が挙げられる。

【００４５】界面活性剤としては、ラウリル硫酸ナトリ
ウム、アルキルベンゼンスルホン酸等が挙げられる。

【００４６】この発明の合わせガラス用中間膜は、請求
項１及び２の発明では、前述のように樹脂膜（Ａ）と
（Ｂ）、または（Ｃ）と（Ｄ）とを多層押出法により一
体成形する方法、或いは別々に成形した樹脂膜（Ａ）と
（Ｂ）、または（Ｃ）と（Ｄ）とを、熱膨張率が異なる
二枚のガラス板の間に重ねて加熱加圧することにより一
体化して、合わせガラスの製造と同時に成形する方法等
により製造することができる。

【００４７】また、請求項３の発明においても、上記と
同様に各樹脂膜を多層押出法により一体成形する方法、
或いは別々に成形した各樹脂膜を、熱膨張率が異なる二
枚のガラス板の間に重ねて加熱加圧することにより一体
化して、合わせガラスの製造と同時に成形する方法等に
より製造することができる。

【００４８】熱膨張率が異なる二枚のガラス板が、各樹
脂膜或いは一体化された中間膜を介して接着された合わ
せガラスを製造するには、該異種合わせ加工に最適な合
わせガラスの製法が採用される。例えば、熱膨張率が異
なる二枚の透明なガラス板の間に、上記中間膜或いは樹
脂膜（Ａ）と（Ｂ）、または（Ｃ）と（Ｄ）、或いは請
求項３に記載の各樹脂膜とを挟み、これをゴムバックに
入れ、減圧吸引しながら約７０〜１１０℃で予備接着
し、次いで、オートクレーブを用いるか或いはプレスを
用い、約１２０〜１５０℃で約１０〜１５ｋｇ／ｃｍ²
の圧力で本接着を行うことにより製造される。

【００４９】樹脂膜（Ａ）と（Ｂ）〔または樹脂膜
（Ｃ）と（Ｄ）、或いは請求項３に記載の各樹脂膜〕に
よる積層構成は、例えば、下記のような積層構成とされ
る。樹脂膜（Ａ）／樹脂膜（Ｂ）〔または、樹脂膜
（Ｃ）／樹脂膜（Ｄ）、或いは可塑剤含有量の異なる二
枚の樹脂膜〕の２層積層構成。樹脂膜（Ａ）／樹脂膜
（Ｂ）／樹脂膜（Ａ）〔または、樹脂膜（Ｃ）／樹脂膜
（Ｄ）／樹脂膜（Ｃ））、または樹脂膜（Ｂ）／樹脂膜
（Ａ）／樹脂膜（Ｂ）（または、樹脂膜（Ｄ）／樹脂膜
（Ｃ）／樹脂膜（Ｄ）、或いは少なくとも二枚の可塑剤
含有量の異なる三枚の樹脂膜〕の３層積層構成。樹脂膜
（Ａ）／樹脂膜（Ｂ）／樹脂膜（Ａ）／樹脂膜（Ｂ）
〔または、樹脂膜（Ｃ）／樹脂膜（Ｄ）／樹脂膜（Ｃ）
／樹脂膜（Ｄ）或いは少なくとも二枚の可塑剤含有量の
異なる四枚の樹脂膜〕の４層積層構成。

【００５０】上記いずれの積層構成においても、両側の
最外層には樹脂膜（Ｂ）又は（Ｄ）、或いは請求項３に
記載の樹脂膜においてアセタール基の炭素数が３〜４で
あるポリビニルアセタール樹脂を用いた樹脂膜が配置さ
れるように積層するのが好ましい。この配置により、ガ
ラス板と中間膜の合わせ加工に当たり、ポリビニルブチ
ラール系中間膜の場合に匹敵する良好な作業性が得ら
れ、従来の技術をそのまま利用できる。また、ガラスと
の接着性及び耐候性の点でも好ましい。

【００５１】樹脂膜（Ａ）〜（Ｄ）及び請求項３に記載
の樹脂膜は、いずれも０．０５ｍｍ以上が好ましい。こ
の膜厚が０．０５ｍｍ未満では、良好な合わせ加工性を
発揮するのに十分でない。また、全体の膜厚は、実用的
には通常の合わせガラス用中間膜と同様であり、一般に
０．３〜１．６ｍｍの範囲とされる。

【００５２】なお、熱膨張率の異なるガラス板として
は、汎用のソーダ石灰ガラスを初め、硼珪酸ガラス（パ
イレックスガラス）等の無機ガラス板や、ポリカーボネ
ート板、ポリメチルメタクリレート板等の有機ガラス板
などが使用される。

【００５３】ところで、本発明で言う熱膨張率とは、無
機ガラス板の場合、例えばＪＩＳＲ３１０２「ガラス
の平均線膨張係数の試験方法」に、また、有機ガラス板
の場合、例えばＪＩＳＫ７１９７「プラスチックの
熱機械分析による線膨張率試験方法」に基づいて得られ
る値を言う。

【００５４】

【作用】本願の請求項１に係る合わせガラスにおいて
は、熱膨張率が異なる２種以上のガラスが中間膜を介し
て積層されており、該中間膜は２種の樹脂膜（Ａ）及び
（Ｂ）からなる積層膜であって、樹脂膜（Ａ）は、アセ
タール基の炭素数が６〜１０であるポリビニルアセター
ル樹脂（ａ）と可塑剤とからなり、樹脂膜（Ｂ）は、ア
セタール基の炭素数が３〜４であるポリビニルアセター
ル樹脂（ｂ）と可塑剤とからなることを特徴とする。

【００５５】また、本願の請求項２に係る合わせガラス
においては、熱膨張率が異なる２種以上のガラスが中間
膜を介して積層されており、該中間膜は２種の樹脂膜
（Ｃ）及び（Ｄ）からなる積層膜であって、樹脂膜
（Ｃ）は、アセタール基の炭素数が４〜６であり、且つ
アセチル基が結合しているエチレン基の主鎖の全エチレ
ン基量に対するモル分率の平均値が８〜３０モル％であ
るポリビニルアセタール樹脂（ｃ）と可塑剤とからな
り、樹脂膜（Ｄ）は、アセタール基の炭素数が３〜４で
あり、且つアセチル基が結合しているエチレン基の主鎖
の全エチレン基量に対するモル分率の平均値が４モル％
以下であるポリビニルアセタール樹脂（ｄ）と可塑剤と
からなることを特徴とする。

【００５６】上記のような中間膜を用いた異種合わせガ
ラスによれば、樹脂膜（Ａ）又は（Ｃ）の特異な剛性
と、異なる樹脂膜（Ａ）と（Ｂ）、または（Ｃ）と
（Ｄ）との間の界面滑り効果により、異なる種類のガラ
スの間の熱膨張率の差を効果的に吸収し、亀裂や反りな
どの狂いを生じることなく異種合わせガラスを容易に製
造することができる。

【００５７】さらに、本願の請求項３に係る合わせガラ
スにおいては、熱膨張率が異なる２種以上のガラスが中
間膜を介して積層されており、該中間膜はポリビニルア
セタール樹脂と可塑剤とからなる少なくとも二つの樹脂
膜が積層されてなり、隣接する各層の可塑剤量（樹脂１
００重量部に対する可塑剤の重量部）の差が５重量部以
上５０重量部以下であることを特徴とする。

【００５８】このような中間膜を用いた異種合わせガラ
スによっても、請求項１及び２に記載の合わせガラスと
同様に、異なる樹脂膜間の界面滑り効果により、異なる
種類のガラスの間の熱膨張率の差を効果的に吸収し、亀
裂や反りなどの狂いを生じることなく異種合わせガラス
を容易に製造することができる。

【００５９】

【実施例】以下に本発明の実施例および比較例を示し、
本発明をさらに詳述するが、本発明はこれら各実施例
に、何ら限定されるものではない。

【００６０】（実施例１）［樹脂（ａ）及び樹脂膜（Ａ）の調製］純水２９００ｇ
に、平均重合度１７００、ケン化度９８．９モル％のポ
リビニルアルコール１９３ｇを加えて加温溶解した。反
応系を２℃に温度調節し、３５％の塩酸触媒２０１ｇと
ｎ−ヘキシルアルデヒド１９２ｇを加え、この温度を保
持して反応物を析出させた。

【００６１】その後、反応系を４０℃で５時間保持して
反応を完了させ、過剰の水で洗浄して未反応のｎ−ヘキ
シルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を中和し、水洗及
び乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルアセタール樹脂
（ａ）を得た。この樹脂（ａ）のアセタール化度は６
３．０モル％、残存アセチル基量は１．１モル％であっ
た。

【００６２】上記樹脂（ａ）１００重量部と、可塑剤と
してトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート
４０重量部とを混合し、これをミキシングロールで十分
に溶融混練した後、プレス成形機で１５０℃、３０分間
プレス成形して、厚さ０．１２ｍｍの樹脂膜（Ａ）を得
た。

【００６３】［樹脂（ｂ）及び樹脂膜（Ｂ）の調製］純
水２８９０ｇに、平均重合度１７００、ケン化度９８．
９モル％のポリビニルアルコール２７５ｇを加えて加温
溶解した。反応系を１２℃に温度調節し、３５％の塩酸
触媒２０１ｇとｎ−ブチルアルデヒド１４８ｇを加え、
この温度を保持して反応物を析出させた。

【００６４】その後、反応系を４５℃で３時間保持して
反応を完了させ、過剰の水で洗浄して未反応のｎ−ブチ
ルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を中和し、水洗及び
乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルブチラール樹脂
（ｂ）を得た。この樹脂（ｂ）のブチラール化度は６
５．０モル％、残存アセチル基量は１．１モル％であっ
た。

【００６５】上記樹脂（ｂ）１００重量部と、可塑剤と
してトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート
４０重量部とを混合し、これをミキシングロールで十分
に溶融混練した後、プレス成形機で１５０℃、３０分間
プレス成形して、厚さ０．１３ｍｍの樹脂膜（Ｂ）を得
た。

【００６６】［中間膜及び合わせガラスの作製］上記樹
脂膜（Ａ）と樹脂膜（Ｂ）とを用い、これを樹脂膜
（Ｂ）／樹脂膜（Ａ）／樹脂膜（Ｂ）の順に重ね合わ
せ、片側からは透明なソーダ石灰ガラス（縦６０ｃｍ×
横６０ｃｍ×厚さ５ｍｍ、熱膨張率８．７×１０^-6／
℃）、反対側からは透明な硼珪酸ガラス（縦６０ｃｍ×
横６０ｃｍ×厚さ６ｍｍ、熱膨張率３．４×１０^-6／
℃）で挟み、これをゴムバッグ内に入れ、２０ｔｏｒｒ
の真空度で２０分間脱気した後、脱気したまま９０℃の
オーブンに移し、さらに９０℃で３０分間保持しつつ真
空プレスした。

【００６７】このようにして予備接着された合わせガラ
スを、エアー式オートクレーブ中で圧力１２ｋｇ／ｃｍ
²、温度１３５℃の条件で２０分間本接着を行い、中間
膜の作製と合わせガラスの作製とを同時に行った。

【００６８】この合わせガラスについて、亀裂や反り、
透明度などの外観及びガラスと膜との接着度合いを目視
で評価した。その結果、亀裂や反りなどの発生もなく、
良好な外観を示し、且つ膜とガラスは良好な接着状態で
あった。なお、上記合わせガラスの反りを定量的に把握
するために、ＪＩＳＲ３２０５「合わせガラス」に
記載の反りの測定方法に基づいて測定した値も併記し
た。

【００６９】（実施例２）実施例１のポリビニルアセタ
ール樹脂（ａ）の調製において、ｎ−ヘキシルアルデヒ
ド１９２ｇをｎ−オクチルアルデヒド１９２ｇに変更し
た。この場合、得られたポリビニルアセタール樹脂
（ａ）のアセタール化度は６２．５モル％、残存アセチ
ル基量は１．１モル％であった。それ以外は実施例１と
同様に行った。評価の結果、実施例１と同様に外観、接
着状態ともに良好であった。

【００７０】（実施例３）実施例１のポリビニルアセタ
ール樹脂（ｂ）の調製において、ｎ−ブチルアルデヒド
１４８ｇをプロピオンアルデヒド１４８ｇに変更した。
この場合、得られたポリビニルアセタール樹脂（ｂ）の
アセタール化度は６８．０モル％、残存アセチル基量は
１．１モル％であった。また、樹脂膜（Ａ）の厚さ０．
１２ｍｍを０．１９ｍｍに、樹脂膜（Ｂ）の厚さ０．１
３ｍｍを０．１９ｍｍとし、中間膜の構成を（Ｂ）／
（Ａ）／（Ｂ）から（Ｂ）／（Ａ）に変更した。それ以
外は実施例１と同様に行った。評価の結果、実施例１と
同様に外観、接着状態ともに良好であった。

【００７１】（実施例４）実施例１の樹脂膜（Ａ）の厚
さ０．１２ｍｍを０．２４ｍｍに、樹脂膜（Ｂ）の厚さ
０．１３ｍｍを０．２６ｍｍに変更した。また、中間膜
及び合わせガラスの作製において、中間膜及び合わせガ
ラスの構成を、ソーダ石灰ガラス／（Ｂ）／（Ａ）／
（Ｂ）／硼珪酸ガラスから、ソーダ石灰ガラス／（Ｂ）
／（Ａ）／（Ｂ）／ポリカーボネートシート（６０ｃｍ
×６０ｃｍ×３ｍｍ、熱膨張率６．８×１０^-6／℃）／
（Ｂ）／（Ａ）／（Ｂ）／ソーダ石灰ガラス、に変更し
た。それ以外は実施例１と同様に行った。評価の結果、
実施例１と同様に外観、接着状態ともに良好であった。

【００７２】（実施例５）実施例１の樹脂膜（Ａ）の厚
さ０．１２ｍｍを０．１５ｍｍに、樹脂膜（Ｂ）の厚さ
０．１３ｍｍを０．１６ｍｍに変更した。また、中間膜
及び合わせガラスの作製において、中間膜及び合わせガ
ラスの構成を、ソーダ石灰ガラス／（Ｂ）／（Ａ）／
（Ｂ）／硼珪酸ガラスから、ソーダ石灰ガラス／（Ｂ）
／（Ａ）／（Ｂ）／（Ａ）／（Ｂ）／ポリカーボネート
シート、に変更した。それ以外は実施例１と同様に行っ
た。評価の結果、実施例１と同様に外観、接着状態とも
に良好であった。

【００７３】（比較例１）実施例１の樹脂膜（Ｂ）の厚
さ０．１３ｍｍを０．７６ｍｍに変更した。また、中間
膜及び合わせガラスの作製において、中間膜及び合わせ
ガラスの構成を、ソーダ石灰ガラス／（Ｂ）／硼珪酸ガ
ラス、に変更した。それ以外は実施例１と同様に行っ
た。評価の結果、接着状態は良好だったものの、大きな
反りが発生し、且ついくつかの亀裂が見られた。

【００７４】（比較例２）比較例１の中間膜及び合わせ
ガラスの構成を、ソーダ石灰ガラス／（Ｂ）／ポリカー
ボネート、に変更した。それ以外は実施例１と同様に行
った。評価の結果、大きな反りと亀裂が発生し、中間膜
とガラスとが剥離していた。

【００７５】（比較例３）実施例１のポリビニルアセタ
ール樹脂（ａ）の調製において、ｎ−ヘキシルアルデヒ
ド１９２ｇをｎ−ブチルアルデヒド１９２ｇに変更し
た。また、ポリビニルアセタール樹脂（ｂ）の調製にお
いて、ｎ−ブチルアルデヒド１４８ｇをプロピオンアル
デヒド１４８ｇに変更した。それ以外は実施例１と同様
に行った。評価の結果、接着状態は良好だったものの、
大きな反りが発生し、且ついくつかの亀裂が見られた。

【００７６】以上の実施例１〜５および比較例１〜３の
結果を、表１にまとめて示す。

【００７７】

【表１】

【００７８】（実施例６）［樹脂（ｃ）及び樹脂膜（Ｃ）の調製］純水２８９０ｇ
に、平均重合度１７００、ケン化度８７．７モル％のポ
リビニルアルコール２７５ｇを加えて加温溶解した。反
応系を１２℃に温度調節し、３５％の塩酸触媒２０１ｇ
とｎ−ブチルアルデヒド１４８ｇを加え、この温度を保
持して反応物を析出させた。

【００７９】その後、反応系を４５℃で３時間保持して
反応を完了させ、過剰の水で洗浄して未反応のｎ−ブチ
ルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を中和し、水洗及び
乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルブチラール樹脂
（ｃ）を得た。この樹脂（ｃ）のブチラール化度は６
０．２モル％、残存アセチル基量は１２．３モル％であ
った。

【００８０】上記樹脂（ｃ）１００重量部と、可塑剤と
してトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート
４０重量部とを混合し、これをミキシングロールで十分
に溶融混練した後、プレス成形機で１５０℃、３０分間
プレス成形して、厚さ０．１２ｍｍの樹脂膜（Ｃ）を得
た。

【００８１】［樹脂（ｄ）及び樹脂膜（Ｄ）の調製］純
水２８９０ｇに、平均重合度１７００、ケン化度９８．
９モル％のポリビニルアルコール２７５ｇを加えて加温
溶解した。反応系を１２℃に温度調節し、３５％の塩酸
触媒２０１ｇとｎ−ブチルアルデヒド１４８ｇを加え、
この温度を保持して反応物を析出させた。

【００８２】その後、反応系を４５℃で３時間保持して
反応を完了させ、過剰の水で洗浄して未反応のｎ−ブチ
ルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を中和し、水洗及び
乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルブチラール樹脂
（ｄ）を得た。この樹脂（ｄ）のブチラール化度は６
５．０モル％、残存アセチル基量は１．１モル％であっ
た。

【００８３】上記樹脂（ｄ）１００重量部と、可塑剤と
してトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート
４０重量部とを混合し、これをミキシングロールで十分
に溶融混練した後、プレス成形機で１５０℃、３０分間
プレス成形して、厚さ０．１３ｍｍの樹脂膜（Ｄ）を得
た。

【００８４】［中間膜及び合わせガラスの作製］上記樹
脂膜（Ｃ）と樹脂膜（Ｄ）とを用い、これを樹脂膜
（Ｄ）／樹脂膜（Ｃ）／樹脂膜（Ｄ）の順に重ね合わ
せ、片側からは透明なソーダ石灰ガラス（縦６０ｃｍ×
横６０ｃｍ×厚さ５ｍｍ、熱膨張率８．７×１０^-6／
℃）、反対側からは透明な硼珪酸ガラス（縦６０ｃｍ×
横６０ｃｍ×厚さ６ｍｍ、熱膨張率３．４×１０^-6／
℃）で挟み、これをゴムバッグ内に入れ、２０ｔｏｒｒ
の真空度で２０分間脱気した後、脱気したまま９０℃の
オーブンに移し、さらに９０℃で３０分間保持しつつ真
空プレスした。

【００８５】このようにして予備接着された合わせガラ
スを、エアー式オートクレーブ中で圧力１２ｋｇ／ｃｍ
²、温度１３５℃の条件で２０分間本接着を行い、中間
膜の作製と合わせガラスの作製とを同時に行った。

【００８６】この合わせガラスについて、亀裂や反り、
透明度などの外観及びガラスと膜との接着度合いを目視
で評価した。その結果、亀裂や反りなどの発生もなく、
良好な外観を示し、且つ膜とガラスは良好な接着状態で
あった。

【００８７】（実施例７）［樹脂（ｃ）及び樹脂膜（Ｃ）の調製］純水２８９０ｇ
に、平均重合度１７００、ケン化度７６．５モル％のポ
リビニルアルコール２７５ｇを加えて加温溶解した。反
応系を１２℃に温度調節し、３５％の塩酸触媒２０１ｇ
とｎ−ブチルアルデヒド１４８ｇを加え、この温度を保
持して反応物を析出させた。

【００８８】その後、反応系を４５℃で３時間保持して
反応を完了させ、過剰の水で洗浄して未反応のｎ−ブチ
ルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を中和し、水洗及び
乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルブチラール樹脂
（ｃ）を得た。この樹脂（ｃ）のブチラール化度は４
８．０モル％、残存アセチル基量は２３．５モル％であ
った。

【００８９】上記樹脂（ｃ）１００重量部と、可塑剤と
してトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート
４０重量部とを混合し、これをミキシングロールで十分
に溶融混練した後、プレス成形機で１５０℃、３０分間
プレス成形して、厚さ０．２４ｍｍの樹脂膜（Ｃ）を得
た。

【００９０】［樹脂（ｄ）及び樹脂膜（Ｄ）の調製］純
水２８９０ｇに、平均重合度１７００、ケン化度９８．
９モル％のポリビニルアルコール２７５ｇを加えて加温
溶解した。反応系を１２℃に温度調節し、３５％の塩酸
触媒２０１ｇとｎ−ブチルアルデヒド１４８ｇを加え、
この温度を保持して反応物を析出させた。

【００９１】その後、反応系を４５℃で３時間保持して
反応を完了させ、過剰の水で洗浄して未反応のｎ−ブチ
ルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を中和し、水洗及び
乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルブチラール樹脂
（ｄ）を得た。この樹脂（ｄ）のブチラール化度は６
５．０モル％、残存アセチル基量は１．１モル％であっ
た。

【００９２】上記樹脂（ｄ）１００重量部と、可塑剤と
してトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート
４０重量部とを混合し、これをミキシングロールで十分
に溶融混練した後、プレス成形機で１５０℃、３０分間
プレス成形して、厚さ０．２６ｍｍの樹脂膜（Ｄ）を得
た。

【００９３】［中間膜及び合わせガラスの作製］以下、
実施例６と同様にして中間膜及び合わせガラスを作製し
た。評価の結果、実施例６と同様に外観、接着状態とも
に良好であった。

【００９４】（実施例８）［樹脂（ｃ）及び樹脂膜（Ｃ）の調製］純水２８９０ｇ
に、平均重合度１７００、ケン化度９０．８モル％のポ
リビニルアルコール２７５ｇを加えて加温溶解した。反
応系を１２℃に温度調節し、３５％の塩酸触媒２０１ｇ
とｎ−ヘキシルアルデヒド１４８ｇを加え、この温度を
保持して反応物を析出させた。

【００９５】その後、反応系を４５℃で３時間保持して
反応を完了させ、過剰の水で洗浄して未反応のｎ−ヘキ
シルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を中和し、水洗及
び乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルアセタール樹脂
（ｃ）を得た。この樹脂（ｃ）のアセタール化度は６
３．０モル％、残存アセチル基量は９．２モル％であっ
た。

【００９６】上記樹脂（ｃ）１００重量部と、可塑剤と
してトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート
４０重量部とを混合し、これをミキシングロールで十分
に溶融混練した後、プレス成形機で１５０℃、３０分間
プレス成形して、厚さ０．１９ｍｍの樹脂膜（Ｃ）を得
た。

【００９７】［樹脂（ｄ）及び樹脂膜（Ｄ）の調製］純
水２８９０ｇに、平均重合度１７００、ケン化度９８．
０モル％のポリビニルアルコール２７５ｇを加えて加温
溶解した。反応系を１２℃に温度調節し、３５％の塩酸
触媒２０１ｇとプロピオンアルデヒド１４８ｇを加え、
この温度を保持して反応物を析出させた。

【００９８】その後、反応系を４５℃で３時間保持して
反応を完了させ、過剰の水で洗浄して未反応のプロピオ
ンアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を中和し、水洗及び
乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルアセタール樹脂
（ｄ）を得た。この樹脂（ｄ）のアセタール化度は６
８．０モル％、残存アセチル基量は２．０モル％であっ
た。

【００９９】上記樹脂（ｄ）１００重量部と、可塑剤と
してトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート
４０重量部とを混合し、これをミキシングロールで十分
に溶融混練した後、プレス成形機で１５０℃、３０分間
プレス成形して、厚さ０．１９ｍｍの樹脂膜（Ｄ）を得
た。

【０１００】［中間膜及び合わせガラスの作製］以下、
中間膜の構成を（Ｃ）／（Ｄ）とした以外は実施例６と
同様にして中間膜及び合わせガラスを作製した。評価の
結果、実施例６と同様に外観、接着状態ともに良好であ
った。

【０１０１】（実施例９）［樹脂（ｃ）及び樹脂膜（Ｃ）の調製］純水２８９０ｇ
に、平均重合度１７００、ケン化度７３．０モル％のポ
リビニルアルコール２７５ｇを加えて加温溶解した。反
応系を１２℃に温度調節し、３５％の塩酸触媒２０１ｇ
とｎ−ヘキシルアルデヒド１４８ｇを加え、この温度を
保持して反応物を析出させた。

【０１０２】その後、反応系を４５℃で３時間保持して
反応を完了させ、過剰の水で洗浄して未反応のｎ−ヘキ
シルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を中和し、水洗及
び乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルアセタール樹脂
（ｃ）を得た。この樹脂（ｃ）のアセタール化度は４
６．０モル％、残存アセチル基量は２７．０モル％であ
った。

【０１０３】上記樹脂（ｃ）１００重量部と、可塑剤と
してトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート
４０重量部とを混合し、これをミキシングロールで十分
に溶融混練した後、プレス成形機で１５０℃、３０分間
プレス成形して、厚さ０．１５ｍｍの樹脂膜（Ｃ）を得
た。

【０１０４】［樹脂（ｄ）及び樹脂膜（Ｄ）の調製］純
水２８９０ｇに、平均重合度１７００、ケン化度９８．
９モル％のポリビニルアルコール２７５ｇを加えて加温
溶解した。反応系を１２℃に温度調節し、３５％の塩酸
触媒２０１ｇとｎ−ブチルアルデヒド１４８ｇを加え、
この温度を保持して反応物を析出させた。

【０１０５】その後、反応系を４５℃で３時間保持して
反応を完了させ、過剰の水で洗浄して未反応のｎ−ブチ
ルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を中和し、水洗及び
乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルブチラール樹脂
（ｄ）を得た。この樹脂（ｄ）のブチラール化度は６
５．０モル％、残存アセチル基量は１．１モル％であっ
た。

【０１０６】上記樹脂（ｄ）１００重量部と、可塑剤と
してトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート
４０重量部とを混合し、これをミキシングロールで十分
に溶融混練した後、プレス成形機で１５０℃、３０分間
プレス成形して、厚さ０．１６ｍｍの樹脂膜（Ｄ）を得
た。

【０１０７】［中間膜及び合わせガラスの作製］以下、
中間膜及び合わせガラスの構成を、ソーダ石灰ガラス／
（Ｄ）／（Ｃ）／（Ｄ）／（Ｃ）／（Ｄ）／ポリカーボ
ネートシート（６０ｃｍ×６０ｃｍ×３ｍｍ、熱膨張係
数６．８×１０^-6／℃）とした以外は実施例６と同様に
して中間膜及び合わせガラスを作製した。評価の結果、
実施例６と同様に外観、接着状態ともに良好であった。

【０１０８】（実施例１０）［樹脂（ｃ）及び樹脂膜（Ｃ）の調製］純水２８９０ｇ
に、平均重合度１７００、ケン化度８７．８モル％のポ
リビニルアルコール２７５ｇを加えて加温溶解した。反
応系を１２℃に温度調節し、３５％の塩酸触媒２０１ｇ
とｎ−ヘキシルアルデヒド１４８ｇを加え、この温度を
保持して反応物を析出させた。

【０１０９】その後、反応系を４５℃で３時間保持して
反応を完了させ、過剰の水で洗浄して未反応のｎ−ヘキ
シルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を中和し、水洗及
び乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルアセタール樹脂
（ｃ）を得た。この樹脂（ｃ）のアセタール化度は６
３．０モル％、残存アセチル基量は１２．２モル％であ
った。

【０１１０】上記樹脂（ｃ）１００重量部と、可塑剤と
してトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート
４０重量部とを混合し、これをミキシングロールで十分
に溶融混練した後、プレス成形機で１５０℃、３０分間
プレス成形して、厚さ０．２４ｍｍの樹脂膜（Ｃ）を得
た。

【０１１１】［樹脂（ｄ）及び樹脂膜（Ｄ）の調製］純
水２８９０ｇに、平均重合度１７００、ケン化度９８．
９モル％のポリビニルアルコール２７５ｇを加えて加温
溶解した。反応系を１２℃に温度調節し、３５％の塩酸
触媒２０１ｇとｎ−ブチルアルデヒド１４８ｇを加え、
この温度を保持して反応物を析出させた。

【０１１２】その後、反応系を４５℃で３時間保持して
反応を完了させ、過剰の水で洗浄して未反応のｎ−ブチ
ルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を中和し、水洗及び
乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルブチラール樹脂
（ｄ）を得た。この樹脂（ｄ）のブチラール化度は６
５．０モル％、残存アセチル基量は１．１モル％であっ
た。

【０１１３】上記樹脂（ｄ）１００重量部と、可塑剤と
してトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート
４０重量部とを混合し、これをミキシングロールで十分
に溶融混練した後、プレス成形機で１５０℃、３０分間
プレス成形して、厚さ０．２６ｍｍの樹脂膜（Ｄ）を得
た。

【０１１４】［中間膜及び合わせガラスの作製］以下、
中間膜及び合わせガラスの構成を、ソーダ石灰ガラス／
（Ｄ）／（Ｃ）／（Ｄ）／ポリカーボネートシート／
（Ｄ）／（Ｃ）／（Ｄ）／ソーダ石灰ガラスとした以外
は実施例６と同様にして中間膜及び合わせガラスを作製
した。評価の結果、実施例６と同様に外観、接着状態と
もに良好であった。

【０１１５】（比較例４）実施例６の樹脂膜（Ｄ）の厚
さ０．１３ｍｍを０．７６ｍｍに変更した。また、中間
膜及び合わせガラスの構成を、ソーダ石灰ガラス／
（Ｄ）／硼珪酸ガラス、に変更した。それ以外は実施例
６と同様に行った。評価の結果、接着状態は良好だった
ものの、大きな反りが発生し、且ついくつかの亀裂が見
られた。

【０１１６】（比較例５）比較例４の中間膜及び合わせ
ガラスの構成を、ソーダ石灰ガラス／（Ｄ）／ポリカー
ボネートシート、に変更し、それ以外は比較例４と同様
に行った。評価の結果、大きな反りと亀裂が発生し、中
間膜とガラスとが剥離していた。

【０１１７】（比較例６）実施例６のポリビニルアセタ
ール樹脂（ｃ）の調製において、ケン化度８７．７モル
％のポリビニルアセタールの代りにケン化度９３．３モ
ル％のポリビニルアセタールを用いた以外は実施例６と
同様に行った。評価の結果、接着状態は良好だったもの
の、大きな反りが発生し、且ついくつかの亀裂が見られ
た。

【０１１８】以上の実施例６〜１０および比較例４〜６
の結果を、表２にまとめて示す。

【０１１９】

【表２】

【０１２０】（実施例１１）［樹脂（ｅ）及び樹脂膜（Ｅ）の調製］純水２８９０ｇ
に、平均重合度１７００、ケン化度９８．９モル％のポ
リビニルアルコール２７５ｇを加えて加温溶解した。反
応系を１２℃に温度調節し、３５％の塩酸触媒２０１ｇ
とｎ−ブチルアルデヒド１４８ｇを加え、この温度を保
持して反応物を析出させた。

【０１２１】その後、反応系を４０℃で５時間保持して
反応を完了させ、過剰の水で洗浄して未反応のｎ−ブチ
ルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を中和し、水洗及び
乾燥を経て、白色粉末状のポリビニルブチラール樹脂
（ｅ）を得た。この樹脂（ｅ）のアセタール化度は６
５．０モル％、残存アセチル基量は１．１モル％であっ
た。

【０１２２】上記樹脂（ｅ）１００重量部と、可塑剤と
してトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート
５５重量部とを混合し、これをミキシングロールで十分
に溶融混練した後、プレス成形機で１５０℃、３０分間
プレス成形して、厚さ０．１２ｍｍの樹脂膜（Ｅ）を得
た。

【０１２３】［樹脂膜（Ｆ）の調製］上記ポリビニルブ
チラール樹脂（ｅ）１００重量部と、可塑剤としてトリ
エチレングリコールジ−２−エチルブチレート４０重量
部とを混合し、これをミキシングロールで十分に溶融混
練した後、プレス成形機で１５０℃、３０分間プレス成
形して、厚さ０．１３ｍｍの樹脂膜（Ｆ）を得た。

【０１２４】［中間膜及び合わせガラスの作製］上記樹
脂膜（Ｅ）と樹脂膜（Ｆ）とを用い、これを樹脂膜
（Ｆ）／樹脂膜（Ｅ）／樹脂膜（Ｆ）の順に重ね合わ
せ、それ以外は実施例１と同様に行った。評価の結果、
実施例１と同様に外観、接着状態ともに良好であった。

【０１２５】（実施例１２）実施例１１の樹脂膜（Ｅ）
の調製において、可塑剤を４５重量部に変更した。それ
以外は実施例１１と同様に行った。評価の結果、実施例
１１と同様に外観、接着状態ともに良好であった。

【０１２６】（実施例１３）実施例１１の樹脂膜（Ｆ）
の調製において、可塑剤を３５重量部に変更し、樹脂膜
（Ｆ）の厚さを０．１９ｍｍに変更した。また、樹脂膜
（Ｅ）の調製において、樹脂膜（Ｅ）の厚さを０．１９
ｍｍに変更した。さらに、中間膜の構成を（Ｆ）／
（Ｅ）に変更した。それ以外は実施例１１と同様に行っ
た。評価の結果、実施例１１と同様に外観、接着状態と
もに良好であった。

【０１２７】（実施例１４）実施例１１の樹脂膜（Ｅ）
の調製において、樹脂膜（Ｅ）の厚さを０．２４ｍｍに
変更した。また、樹脂膜（Ｆ）の調製において、樹脂膜
（Ｆ）の厚さを０．２６ｍｍに変更した。さらに、中間
膜及び合わせガラスの構成を、ソーダ石灰ガラス／
（Ｆ）／（Ｅ）／（Ｆ）／ポリカーボネートシート（６
０ｃｍ×６０ｃｍ×３ｍｍ、熱膨張係数６．８×１０^-6
／℃）／（Ｆ）／（Ｅ）／（Ｆ）に変更した。それ以外
は実施例１１と同様に行った。評価の結果、実施例１１
と同様に外観、接着状態ともに良好であった。

【０１２８】（実施例１５）［樹脂膜（Ｇ）の調製］上記ポリビニルブチラール樹脂
（ｅ）１００重量部と、可塑剤としてトリエチレングリ
コールジ−２−エチルブチレート２５重量部とを混合
し、これをミキシングロールで十分に溶融混練した後、
プレス成形機で１５０℃、３０分間プレス成形して、厚
さ０．１７ｍｍの樹脂膜（Ｇ）を得た。

【０１２９】実施例１１の樹脂膜（Ｅ）の調製におい
て、樹脂膜（Ｅ）の厚さを０．１７ｍｍに変更した。ま
た、樹脂膜（Ｆ）の調製において、樹脂膜（Ｆ）の厚さ
を０．２１ｍｍに変更した。さらに、中間膜及び合わせ
ガラスの構成を、ソーダ石灰ガラス／（Ｆ）／（Ｅ）／
（Ｇ）／（Ｆ）／ポリカーボネートシートに変更した。
それ以外は実施例１１と同様に行った。評価の結果、実
施例１１と同様に外観、接着状態ともに良好であった。

【０１３０】以上の実施例１１〜１５の結果を、表３に
まとめて示す。

【０１３１】

【表３】

【０１３２】

【発明の効果】上述の通り、本発明の請求項１及び２に
係る合わせガラスにおいては、ポリビニルアセタール樹
脂膜（Ａ）又は（Ｃ）の特異な剛性と、異なる樹脂膜
（Ａ）と（Ｂ）、または異なる樹脂膜（Ｃ）と（Ｄ）の
間の界面滑り効果により、異なる種類のガラスの間の熱
膨張率の差を効果的に吸収し、亀裂や反りなどの狂いを
防止できる。しかも、ガラスと中間膜との接着性は良好
なので、プライマーを下塗りする必要がなく、合わせ加
工作業が簡便である。

【０１３３】また、本発明の請求項３に係る合わせガラ
スにおいては、隣接する各層の可塑剤量の差により、請
求項１及び２に係る合わせガラスと同様に、異なる樹脂
膜間の界面滑り効果により、異なる種類のガラスの間の
熱膨張率の差を効果的に吸収し、亀裂や反りなどの狂い
を生じることなく異種合わせガラスを容易に製造するこ
とができる。

【０１３４】しかも、本発明の合わせガラスにおいて
は、いずれも、中間膜がポリビニルアセタール樹脂と可
塑剤とからなる樹脂膜から構成されているので、接着性
や透明性や耐候性やがよく、しかもガラス破片が飛散し
にくい等の安全性に優れ、且つ簡便な方法で異種合わせ
ガラスを得ることができる。

【０１３５】したがって、本発明の合わせガラスは特に
高い付加価値が要求される建築物の開口部や室内の間仕
切り、自動車のサイドガラス、リアガラス等に好適に使
用される。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】熱膨張率が異なる２種以上のガラスが中
間膜を介して積層されてなる合わせガラスであって、該
中間膜が、アセタール基の炭素数が６〜１０であるポリ
ビニルアセタール樹脂（ａ）と可塑剤とからなる少なく
とも一つの樹脂膜（Ａ）と、アセタール基の炭素数が３
〜４であるポリビニルアセタール樹脂（ｂ）と可塑剤と
からなる少なくとも一つの樹脂膜（Ｂ）とが積層されて
なることを特徴とする合わせガラス。
【請求項２】熱膨張率が異なる２種以上のガラスが中
間膜を介して積層されてなる合わせガラスであって、該
中間膜が、アセタール基の炭素数が４〜６であり、且つ
アセチル基が結合しているエチレン基の主鎖の全エチレ
ン基量に対するモル分率の平均値が８〜３０モル％であ
るポリビニルアセタール樹脂（ｃ）と可塑剤とからなる
少なくとも一つの樹脂膜（Ｃ）と、アセタール基の炭素
数が３〜４であり、且つアセチル基が結合しているエチ
レン基の主鎖の全エチレン基量に対するモル分率の平均
値が４モル％以下であるポリビニルアセタール樹脂
（ｄ）と可塑剤とからなる少なくとも一つの樹脂膜
（Ｄ）とが積層されてなることを特徴とする合わせガラ
ス。
【請求項３】熱膨張率が異なる２種以上のガラスが中
間膜を介して積層されてなる合わせガラスであって、該
中間膜が、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とからな
る少なくとも二つの樹脂膜が積層されてなり、隣接する
各層の可塑剤含有量（樹脂１００重量部に対する可塑剤
の重量部）の差が５重量部以上５０重量部以下であるこ
とを特徴とする合わせガラス。