JP2009517248A - エチレン−酢酸ビニル共重合体を含むポリマー中間層 - Google Patents
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Abstract
本発明は、多層ガラスパネルに使用されるポリマー中間層の分野に関する。詳細には本発明は、エチレン−酢酸ビニル共重合体を含むポリマーシートを含むポリマー中間層の分野に関する。
Description
本発明は、多層ガラスパネルに使用されるポリマー中間層の分野に関する。詳細には本発明は、エチレン−酢酸ビニル共重合体の層を含むポリマー中間層の分野に関する。
安全ガラスやポリマー積層体のような光を透過する多層積層体の中間層として使用可能なポリマーシートは、通常ポリ(ビニルブチラール)を含む。一般的に、安全ガラスとは、2枚の板ガラスの間に配置されたポリ(ビニルブチラール)シートを含む透明な積層体のことを指す。多くの場合、安全ガラスは建築物および自動車の開口部の透明な仕切りとして使用される。安全ガラスの主機能は、例えば物体からの打撃によって発生するようなエネルギーを、開口部から侵入させることなく吸収することである。
ポリ(ビニルブチラール)は、安全ガラス中間層のポリマーシートとして一般的な使用には十分に適しているが、同様に代替材料が有用であることも多い。例えば、イオノマーポリマーおよびポリウレタンは共にグレージング積層体の中間層として使用されている。他にも理由はあるが、中間層材料は改良された処理、低減された生産コスト、および改良された性能によって選択される。例えば、ポリ(ビニルブチラール)中間層の代替品は、これらの代替品が改良された性能を示す、またはより安価に製造できれば有用となり得る。
特に有用なポリマーの1つはエチレン−酢酸ビニル共重合体、すなわちEVAである。グレージング中間層に使用される前に、エチレン−酢酸ビニル共重合体は所望の透明度と機能特性を付与するために通常改質されている(例えば、U.S.特許5,415,909参照)。エチレン−酢酸ビニル共重合体の透明性を改良する改質には、一置換のベンズアルデヒドの使用、および熱硬化性化合物の使用が挙げられる(例えば、USP 5,352,530および4,935,470参照)。しかし、これらの改質は、完成した積層体における理想的な熱安定性に満たないという結果になる。
従って、多層グレージングパネルの中間層または中間層の一部として使用するためにさらに改良されたエチレン−酢酸ビニル共重合体材料が当分野において必要とされている。
今回、驚くべきことに、本発明によれば、二置換ベンズアルデヒドおよび多価アルコールまたは多価アルコール誘導体の反応生成物を包含するエチレン−酢酸ビニル共重合体を含む中間層が優れた透明性と熱安定性を有していることが見出された。
本発明は、建築物用途や自動車のフロントガラス用途に使用されるような多層積層グレージング構造に使用される中間層を目的とする。本発明の中間層は、1層以上の層のエチレン−酢酸ビニル共重合体を包含し、このエチレン−酢酸ビニル共重合体層は、以下にて詳細に説明される多価アルコールまたは多価アルコール誘導体の反応生成物および1種類以上の二置換ベンズアルデヒドを包含するエチレン−酢酸ビニル共重合体を含む。本明細書で用いられる「多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVA」は、添加物質として、以下にて詳細に説明される、多価アルコールまたは多価アルコール誘導体および二置換ベンズアルデヒドの反応生成物を含むエチレン−酢酸ビニル共重合体を意味する。
本発明の種々の実施形態においては、中間層は多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAを含むポリマーシートを含む。本発明の種々の実施形態においては、中間層は多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAのポリマーシートからなる、または本質的になる。
また、本発明の中間層は、多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAを含むポリマーシートを、当分野で周知のように、1層以上の他のポリマー層に積層することにより形成される多層中間層を含む。例えば、以下にて詳細に説明される1枚以上の従来のポリマーシートを、多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAを含むポリマーシートと接触するように配置して積み重ね物を形成し、次いで積み重ね物を積層して中間層を形成する。さらに、以下にて詳細に説明される1枚以上のポリマーフィルムを、多層中間層に包含することもできる。
本発明の多層中間層構造の例には、これに特に制限されないが、以下の5種類の構造が含まれる。ここで、「多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVA」は「変性EVA」と省略される。
ポリマーシート//変性EVA//ポリマーシート
変性EVA//変性EVA
変性EVA//ポリマーフィルム//変性EVA
ポリマーシート//ポリマーフィルム//変性EVA
変性EVA//ポリマーシート//変性EVA
および複合化等これらの構造例を変更したものも含まれ、ある種類の層を複合化発生は、同一の組成または異なる組成を有し得る。
ポリマーシート//変性EVA//ポリマーシート
変性EVA//変性EVA
変性EVA//ポリマーフィルム//変性EVA
ポリマーシート//ポリマーフィルム//変性EVA
変性EVA//ポリマーシート//変性EVA
および複合化等これらの構造例を変更したものも含まれ、ある種類の層を複合化発生は、同一の組成または異なる組成を有し得る。
本発明の種々の実施形態においては、中間層は共押出または押出コーティングによって製造されたポリマーシートを含み、中間層は多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAを含む、からなる、またはから本質的になる1枚より多いポリマーシートを有する。一般的に、多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAを含むポリマーシートが1枚以上の他のポリマーシートで積層され多層中間層積層体を形成することを含む本発明の任意の実施形態の場合、多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAを含む少なくとも1枚のポリマーシートを含む中間層を形成するために、当分野で周知のように、共押出または押出コーティングによって複数のポリマーシ−トを1枚の中間層に形成する等価な実施形態がある。
共押出した中間層の実施形態の例を、一般的に図1の10に示す。図1に示すように、共押出または押出コーティング加工で生産される中間層10は、多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAを含む第1ポリマーシート12、第2ポリマー材料を含む第2のポリマーシート14、および第3の材料を含む第3ポリマーシート16を含む。図1の3種類のポリマーシートは、2枚の他のポリマーシートの間に配置された多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAを含むポリマーシートを有する積層された中間層に対応する。1つの実施形態においては、例えば、図1による共押出された実施形態は、2枚のポリウレタンのポリマーシートの間に配置された1枚の多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAのポリマーシートを含む。
本発明の種々の実施形態においては、図1に示されるような中間層は、層を入れ替えて形成され、2枚の多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAのポリマーシートの間に1枚のポリマーシートが配置される。
本発明のさらなる実施形態においては、多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAを含むポリマーシートは2層膜を形成するために使用される。本発明の2層膜は、ポリマー層が例えばガラスまたはプラスチックのような硬質の基材上に配置されている少なくとも1層の多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAおよび隣接したポリマーシートまたはポリマーフィルムを含む。
本発明の種々の実施形態においては、例えば共押出または押出コーティング技術を利用しない場合、2枚以上のポリマーシートまたはポリマーフィルムが望ましい配置で相互に接触して配置され、加熱および/または加圧を行ない、各層を単一の構成単位として取り扱いできるようにするために各層が十分に一体となるように「仮留めする」事前積層段階が含まれる。事前積層された各層の積み重ね物は直ちに使用されるか、または後で積層工程に使用するために巻き取られ、もしくは積み重ねられる。
多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性エチレン−酢酸ビニル共重合体
本明細書で用いられる「EVA」はエチレン−酢酸ビニル共重合体を表す。
本明細書で用いられる「EVA」はエチレン−酢酸ビニル共重合体を表す。
本発明の種々の実施形態においては、本発明のエチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂は、重量比で、40から95重量パーセント、60から92重量パーセント、または65から85重量パーセントの下式成分を含み、
残りはすべて、または実質的にすべて下式の酢酸ビニル成分である。
EVAは、当分野で既知のように任意の従来法で調製され、例えば、これらに限定されないが、高圧法および乳化法が挙げられる。
上記のEVAの樹脂成分に、多価アルコールまたは多価アルコール誘導体と二置換ベンズアルデヒドの反応生成物を十分な量添加してポリマーシート製品の透明度を改良する。種々の実施形態においては、多価アルコールまたは多価アルコール誘導体および二置換ベンズアルデヒドの反応生成物を樹脂に0.01から5phr、または0.05から3phrまたは、0.05から1phr添加する。ここで「phr」は重量基準の「樹脂100部に対する部数」を意味する。
本発明の多価アルコールおよび多価アルコール誘導体は、例えば、これらに限定されないが、ペンタエリスリトール、マンニトール、ソルビトール、ジペンタエリスリトールおよびこれらの混合物が挙げられる。好ましい実施形態においては、多価アルコールはソルビトールである。
本発明の二置換ベンズアルデヒドは下記一般式を有するものが挙げられる。
本発明の種々の実施形態においては、多価アルコールまたは多価アルコール誘導体と二置換ベンズアルデヒドの反応生成物は、Milliken Chemical(サウスカロライナ州スパータンバーグ)製のMillad(登録商標)3988として入手可能である1,3:2,4−ビス(3’4’−ジメチルベンジリデン)ソルビトールである。
EVAの透明度を向上する改質剤として本発明で有用な他の化合物は、従来の核剤、例えば、芳香族カルボン酸塩(例えば、安息香酸ナトリウム)、有機リン酸塩およびリン酸エステル、ノルボルナンカルボン酸塩、スルホンアミド(例えば、p−タロウトルエンスルホンアミド(p−tallow toluenesulfonamide))、カルボン酸エステル(例えば、PEG 600 ジラウレート)、およびカルボン酸塩等である。粒子の大きさが非常に小さいタルクやこの他の無機充填剤も核形成効果があることを見出されている。
種々の実施形態においては、エチレン−酢酸ビニル共重合体のポリマーシートは少なくとも0.02ミリメートル、0.1ミリメートル、0.2ミリメートル、0.5ミリメートル、1.0ミリメートル、5.0ミリメートル、10ミリメートル、15ミリメートル、または少なくとも20ミリメートルの厚さである。
さらに、本発明の多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAポリマーは、例えば、これらに限定されないが、接着促進剤および紫外線安定剤等の任意の従来の性能改良剤を含むことができる。
ポリマーシート
本明細書で用いられる「ポリマーシート」は、積層グレージングパネルに適切な透過性とガラス維持性能を付与する中間層を形成するために、多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAの層と組み合わせて使用する任意の適切な方法で薄い層に形成される任意の熱可塑性ポリマー組成物を意味する。可塑化ポリ(ビニルブチラール)はポリマーシート形成に最もよく使用される。この項で説明するように、「ポリマーシート」は上記で説明する多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAに特に限定されない。この項のポリマーシートの説明は、積層体の実施形態のポリマーシートに対応する共押出または押出コーティングの実施形態に適用する。
本明細書で用いられる「ポリマーシート」は、積層グレージングパネルに適切な透過性とガラス維持性能を付与する中間層を形成するために、多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAの層と組み合わせて使用する任意の適切な方法で薄い層に形成される任意の熱可塑性ポリマー組成物を意味する。可塑化ポリ(ビニルブチラール)はポリマーシート形成に最もよく使用される。この項で説明するように、「ポリマーシート」は上記で説明する多価アルコール/二置換ベンズアルデヒド変性EVAに特に限定されない。この項のポリマーシートの説明は、積層体の実施形態のポリマーシートに対応する共押出または押出コーティングの実施形態に適用する。
以下の項では、ポリマーシートの形成に使用可能な種々の材料、例えば図1の要素14および16として示されるものについて説明する。
本発明の種々の実施形態においては、ポリマーシートは、0.01から3.0ミリメートル、0.1から2.0ミリメートル、0.25から1.0ミリメートル、または0.3から0.7ミリメートルの間の厚みであり得る。
本発明のポリマーシートは、任意の適切なポリマーを含むことができ、ある1つの実施形態においては、上記で例示したように、ポリマーシートはポリ(ビニルブチラール)を含む。本明細書にて提供される本発明の任意の実施形態においては、ポリマーシートのポリマー成分としてポリ(ブニルブチラール)を含み、他の実施形態においてはポリマー成分がポリ(ビニルブチラール)からなる、または、から本質的になることを含む。これらの実施形態において、本明細書で開示される可塑剤を含む任意のバリエーションの添加剤は、ポリ(ビニルブチラール)からなる、または、から実質的になるポリマーを有するポリマーシートにも使用できる。
1つの実施形態においては、ポリマーシートは部分的にアセタール化ポリ(ビニルアルコール)に基づくポリマーを含む。さらなる実施形態においては、ポリマーシートはポリ(ビニルブチラール)および1種類以上の他のポリマーを含む。好ましい範囲、値、および/または方法(例えば、これらに限定されないが、可塑剤、成分の百分率、厚みおよび特性改良剤)が、具体的にポリ(ビニルブチラール)に付与される本明細書の任意の項において、これらの範囲は、適用可能な場合、本明細書で開示されたポリマーシートの各成分と同程度に有用な他のポリマーおよびポリマーブレンドにも適用できる。
ポリ(ビニルブチラール)を含む実施形態の場合、ポリ(ビニルブチラール)は、酸触媒の存在下のポリ(ビニルアルコール)(PVOH)とブチルアルデヒドを反応させ、次いで触媒の中和、分離、安定化、および樹脂の乾燥を伴う既知のアセタール化工程で製造され得る。適切なポリ(ビニルブチラール)製造工程の詳細は、当業者に知られている(例えば、U.S.特許2,282,057および2,282,026参照)。1つの実施形態においては、Vinyl Acetal Polymers,Encyclopedia of Polymer Science & Technology,第3版、第8巻、381−399ページ、B.E.Wade著(2003年))に記載されている溶液法が使用できる。もう1つの実施形態においては、上記文献に記載されている水系法が使用できる。ポリ(ビニルブチラール)は、例えば、Butvar(商標)樹脂として、Solutia Inc.(ミズーリ州セントルイス)から種々の形態で市販されている。
種々の実施形態においては、ポリ(ビニルブチラール)を含むポリマーシートの製造に使用される樹脂は、ポリ(ビニルアルコール)として計算された10から35重量%の水酸基、ポリ(ビニルアルコール)として計算された13から30重量%の水酸基、ポリ(ビニルアルコール)として計算された15から22重量%の水酸基を含む。樹脂は、好ましくはブチルアルデヒドアセタールだが、場合により例えば2−エチルヘキサナール基のような少量の他のアセタール基を含むアセタール基との調和を取るため、ポリ(酢酸ビニル)として計算された15重量%未満の残留エステル基、13重量%、11重量%、9重量%、7重量%、5重量%、または3重量%未満の残留エステル基も含む(例えばU.S.特許5,137,954参照)。
種々の実施形態においては、ポリマーシートは少なくとも30,000、40,000、50,000、55,000、60,000、65,000、70,000、120,000、250,000, または少なくとも350,000グラム/モル(g/モルまたはダルトン)の分子量を有するポリ(ビニルブチラール)を含む。分子量を少なくとも350g/mに増加するために少量のジアルデヒドまたはトリアルデヒドもアセタール化段階で添加可能である(例えば、U.S.特許4,902,464、4,874,814、4,814,529、および4,654,179参照)。本明細書で用いられる用語「分子量」は重量平均分子量を意味する。
酢酸ナトリウム、酢酸カリウムおよびマグネシウム塩を含む種々の接着調整剤を本発明のポリマーシートで使用できる。本発明のこれらの実施形態において使用可能なマグネシウム塩は、これらに限定されないが、U.S.特許5,728,472に開示される、サリチル酸マグネシウム、ニコチン酸マグネシウム、マグネシウムジ−(2−アミノベンゾアート)、マグネシウムジ−(3−ヒドロキシ−2−ナフトアート)、およびビス(2−エチル酪酸)マグネシウム(Chemical Abstracts No.79992−76−0)等が挙げられる。本発明の種々の実施形態においては、マグネシウム塩はビス(2−エチル酪酸)マグネシウムである。
最終製品の性能を向上するために、添加剤をポリマーシートに混合することができる。このような添加剤として、これらに限定されないが、当分野で既知のように粘着防止剤、可塑剤、染料、顔料、安定剤(例えば、紫外線安定剤)、酸化防止剤、難燃剤、赤外線吸収剤、および上記の添加剤の組み合わせ等が挙げられる。
本発明のポリマーシートの種々の実施形態において、ポリマーシートは、樹脂100部あたり、20から60、25から60、20から80、10から70部の可塑剤を含むことができる。当然ながら、特定の用途に適している場合は、他の量も使用可能である。一部の実施形態においては、可塑剤は20未満、15未満、12未満、または10未満の炭素原子の炭化水素部分を有する。
可塑剤の量は、ポリ(ビニルブチラール)シートのガラス転移温度(Tg)に作用するように調整できる。一般的には、添加される可塑剤の量が多くなるとTgが低下する。本発明のポリ(ビニルブチラール)ポリマーシートは、例えば50℃以下、40℃以下、35℃以下、30℃以下、25℃以下、20℃以下、および15℃以下のTgを有することができる。
ポリマーシートを形成するために任意の適切な可塑剤を本発明のポリマー樹脂に添加できる。本発明のポリマーシートに使用される可塑剤には、とりわけ多塩基酸または多価アルコールのエステルを挙げることができる。適切な可塑剤には、例えば、ジ−(2−エチル酪酸)トリエチレングリコール、ジ−(2−エチルヘキサン酸)トリエチレングリコール、ジヘプタン酸トリエチレングリコール、ジヘプタン酸テトラエチレングリコール、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、シクロヘキシルアジピン酸ヘキシル、アジピン酸へプチルとノニルの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油脂変性セバシン酸アルキドなどの高分子可塑剤、およびU.S.特許3,841,890に開示されているようなリン酸エステルとアジピン酸エステルの混合物、およびU.S.特許4,144,217に開示されているようなアジピン酸エステル、および上記の組み合わせおよび混合物等が挙げられる。使用可能な他の可塑剤は、U.S.特許5,013,779に開示されているC4からC9のアルキルアルコールおよびC4からC10の環状アルコールから製造される混合アジピン酸エステル、およびアジピン酸ヘキシルのようなC6からC8のアジピン酸エステルである。種々の実施形態においては、使用される可塑剤はアジピン酸ジヘキシルおよび/またはジ−(2−エチルヘキサン酸)トリエチレングリコールである。
本発明の他の種々の実施形態においては、ポリマーシートは、ポリ(ビニルブチラール)、ポリ(塩化ビニル)、ポリ(エチレン−co−酢酸ビニル)、ポリ(エチレン−co−アクリル酸エチル)、エチレン/(メタ)アクリル酸共重合体を部分的に中和したイオノマー(例えば、Dupont製のSurlyn(登録商標))、ポリエチレン、ポリエチレン共重合体、ポリウレタン、または任意の他の適切なポリマー材料からなる群から選択されるポリマーを含む。
ポリマー樹脂は、当業者に知られている方法に従って、シート形状に熱的に加工し構成できる。本明細書で用いられる「樹脂」とは、ポリマー組成物のポリマー成分(例えば、ポリ(ビニルブチラール)またはポリ(塩化ビニル))を指す。通常、樹脂はポリマーに加えて、例えば重合工程から残存している成分のような、他の成分を有している。樹脂は、必要ならば、可塑剤および場合により、例えば性能向上剤のような他の添加物と混合され、「溶融物」を形成するために加熱される。
ポリ(ビニルブチラール)シートを成形する1つの例示的な方法は、樹脂、可塑剤および添加剤を含む溶融したポリ(ビニルブチラール)、すなわち溶融物を、溶融物をシート成形用ダイ(例えば、実質的に垂直方向の寸法より1方向の寸法が大きい開口部を有するダイ)に押し込み通過させることにより押出す工程を含む。ポリ(ビニルブチラール)シートを成形するもう1つの例示的な方法は、ダイからの溶融物をローラー上でキャスティングする工程、樹脂を固化する工程、および実質的に固化した樹脂をシートとして取り出す工程を含む。
共押出および押出コーティングは当分野において周知である。共押出によってPU/EVA/PU(PUはポリウレタンである)中間層を形成する1つの例示的な方法では、添加剤を含むポリウレタン樹脂および添加剤を含む本発明のEVA樹脂は2台の単軸押出機に別々に供給される。押出機の温度は、ポリウレタン用には例えば、150℃から225℃または160℃から180℃、EVA用には例えば、200℃から290℃または240℃から260℃に適切にセットされる。2種類の樹脂は加熱され溶融物を形成し、これらの溶融物は、3つのマニホールドがある共押出ダイの2つの外層流路および1つの内層流路に別々にポンプで輸送される。次に、溶融物がダイリップに押し込まれて通過することにより、2枚のポリウレタンポリマーシートの間に配置されたEVAポリマーシートを有する中間層を成形する。任意のこれらの実施形態においては、層の厚みは本明細書の他の部分で説明した非押出の実施形態と同じであり得る。他の実施形態においては、2枚のEVAポリマーシートの間に配置されたポリウレタンポリマーシートを有する共押出された中間層を製造するために層を入れ替えることができる。
ポリマーフィルム
本明細書で用いられる「ポリマーフィルム」は、性能向上層として機能する比較的薄い硬質のポリマー層を意味する。本明細書で用いられるポリマーフィルムは、それ自体で多層グレージング構造に必要な耐衝撃性およびガラス維持特性を付与することはなく、むしろ赤外線吸収特性のような性能改良を付与するという点でポリマーシートとは異なる。ポリ(エチレンテレフタレート)が、ポリマーフィルムとして最も一般的に使用される。
本明細書で用いられる「ポリマーフィルム」は、性能向上層として機能する比較的薄い硬質のポリマー層を意味する。本明細書で用いられるポリマーフィルムは、それ自体で多層グレージング構造に必要な耐衝撃性およびガラス維持特性を付与することはなく、むしろ赤外線吸収特性のような性能改良を付与するという点でポリマーシートとは異なる。ポリ(エチレンテレフタレート)が、ポリマーフィルムとして最も一般的に使用される。
本発明に用いられるポリマーフィルムは、比較的に平坦で安定な面を備えるために十分硬質である任意の適切なフィルムであってもよく、例えばこれらのポリマーフィルムは、多層ガラスパネルの性能向上層として従来から使用されている。ポリマーフィルムは、好ましくは光学的に透明であり(即ち、層の一方の側に近い物体が、他の側から層を通して特定の観測者の肉眼で楽に見ることができる)、成分にかかわらず、隣接するポリマーシートに比べより大きな、一部の実施形態においては極めて大きな引張係数を通常有する。種々の実施形態においてはポリマーフィルムは、熱可塑性材料を含む。適切な性質を有する熱可塑性材料として、ナイロン、ポリウレタン、アクリル系材料、ポリカーボネート、ポリプロピレンのようなポリオレフィン、酢酸セルロースおよびトリアセテート、塩化ビニルポリマーおよび共重合体等が挙げられる。種々の実施形態においては、ポリマーフィルムは、ポリエステル等を含む上記の性質を有する再延伸された熱可塑性フィルムのような材料を含む。種々の実施形態においては、ポリマーフィルムはポリ(エチレンテレフタレート)を含む、またはからなり、種々の実施形態においては、ポリ(エチレンテレフタレート)は強度を向上するために二軸延伸され、および/または高温状態のときに低収縮特性をもたらすために熱安定化を行う(例えば、150℃で30分後に両方の方向で2%未満の収縮)。
種々の実施形態において、ポリマーフィルムは0.013ミリメートルから0.40ミリメートル、0.025ミリメートルから0.2ミリメートル、または0.04ミリメートルから0.06ミリメートルの厚みを有することができる。ポリマーフィルムは、接着性または赤外線反射等のような1種類以上の特性を改良するために、場合により機能性能層で表面処理またはコーティングできる。これらの機能性能層には、例えば、太陽光に暴露されたときに太陽光の赤外線を反射して可視光を透過させる多層堆積物等が含まれる。この多層堆積物は当分野において既知であり(例えば、WO 88/01230およびU.S.特許4,799,745参照)、例えば、1層以上のオングストローム厚みの金属層および1層以上(例えば2層)の順次堆積される、光学的に重なり合っている誘電層を含むことができる。また、既知のように(例えば、U.S.特許4,017,661および4,786,783参照)、場合により金属層を電気抵抗によって加熱し、任意の対応するガラス層の霜取りまたは曇り止めをすることも可能である。本発明で使用できるポリ(エチレンテレフタレート)フィルムおよび他のポリマ−フィルム用の種々のコーティングや表面処理技術は、公開欧州出願0157030に開示されている。また、本発明のポリマーフィルムには、当分野で既知のように、ハードコートおよび/または防曇層も含むことができる。
本発明は、本発明の任意の中間層を含む多層グレージングパネル、および特にガラスパネルを含む。
本発明は、本明細書で説明した方法により本発明の任意の中間層及びグレージングパネルを形成する段階を含む、中間層および多層グレージングパネル、および特にガラスパネルの製造方法を含む。
本発明は、本発明の任意の中間層を含む多層グレージングパネル、および特に建築用安全ガラスおよび自動車用フロントガラスのような多層ガラスパネルを含む。
本発明は、本発明の任意の中間層を形成するために共押出技術または押出コーティング技術を使用する工程を含む中間層の製造方法を含む。
本発明は、さらなるポリマー層を使用してまたはさらなるポリマー層を使用せずに、2枚の窓ガラスの間に本発明の任意の中間層を含む多層ガラスパネルの製造方法および積層物の積層加工方法を含む。
本発明は、密閉空間に進入できる1箇所以上の開口部に本発明の多層ガラスパネルを配置する工程を含む密閉空間を確保する方法を含む。
また、本発明には、本明細書で開示した本発明の任意のポリマー中間層を積み重ねたものまたは巻き取ったものが含まれる。
さらに、上記の実施形態に加えて、この他の実施形態においてはガラス以外の硬質なグレージング基材が含まれる。これらの実施形態においては、硬質な基材は、従来からグレージングとして使用されているPlexiglass(登録商標)のようなアクリル系材料、Lexan(登録商標)のようなポリカーボネートおよびこの他のプラスチックが含まれ得る。
ここで、種々のポリマーシートおよび/または積層ガラスの特性と測定技術を本発明で使用するために説明する。
ポリマーシートの透明度は、試料による散乱光を入射光と比較して定量化する曇り度の値を測定することにより決定され得る。パーセント曇り度は以下の技術で測定できる。ヘイズ量の測定用機器(Hunter Associates(バージニア州レストン)より入手可能な透過率計Model D25)が、ASTM D 1003−61(1977年に再承認)Procedure Aに従い、光源Cを用いて観測角2°とすることで使用可能である。本発明の種々の実施形態においては、パーセント曇り度は5%未満、3%未満および1%未満である。
パンメル(pummel)接着性は以下の技術に従って測定でき、本明細書において「パンメル」とは、ポリマーシートのガラスへの接着性を定量化したものを指し、以下の技術がパンメル値を決定するために使用される。2層のガラス積層試料を、標準のオートクレーブ積層条件で作成する。積層した試料を約−17℃(0゜F)に冷却し、ハンマーを用いて手動で叩いてガラスを砕く。次いで、ポリ(ビニルブチラール)シートに接着していない砕かれたガラスをすべて取り去り、ポリ(ビニルブチラール)シートに接着して残っているガラスの量を、視覚によって基準セットと比較する。基準は、ポリ(ビニルブチラール)シートに接着したままのガラスの程度が異なっている等級に対応している。特に、パンメル基準ゼロではポリ(ビニルブチラール)シートに接着したままのガラスは全くない。また、パンメル基準10では、ガラスは100%ポリ(ビニルブチラール)シートに接着したままである。本発明の積層ガラスパネルの場合、種々の実施形態においては、パンメル値は少なくとも3、少なくとも5、少なくとも8、少なくとも9、または10である。他の実施形態においては、パンメル値は包括的に8から10の間である。
ポリマーシートの「イエローネスインデックス(yellowness index)」は、1cm厚みで、形成される本質的に平坦で平行である滑らかなポリマー表面を有するポリマーシートの透明な成形円盤によって測定される。イエローネスインデックスは、可視スペクトルの分光光線透過率によりASTM法 D1925、「Standard Test Method for Yellowness Index of Plastics」に準拠して測定される。測定値は測定試料の厚みを使用して1cm厚みに合わせるように補正する。本発明の種々の実施形態においては、ポリマーシートは12以下、10以下、または8以下のイエローネスインデックスを有し得る。
(実施例1)
29.5重量パーセントの酢酸ビニルを有するエチレン−酢酸ビニル共重合体100gの組成物およびMillad(登録商標)3988(Milliken & Company(サウスカロライナ州スパータンバーグ)より入手可能)0.1gの組成物を溶融混合し、次いで165℃で溶融圧縮して0.76ミリメートルの厚みのポリマーシートを得る。得られたシートは2%曇り度を示す。
29.5重量パーセントの酢酸ビニルを有するエチレン−酢酸ビニル共重合体100gの組成物およびMillad(登録商標)3988(Milliken & Company(サウスカロライナ州スパータンバーグ)より入手可能)0.1gの組成物を溶融混合し、次いで165℃で溶融圧縮して0.76ミリメートルの厚みのポリマーシートを得る。得られたシートは2%曇り度を示す。
(実施例2(比較))
29.5重量パーセントの酢酸ビニルを有するエチレン−酢酸ビニル共重合体100gの組成物を165℃で溶融圧縮して0.76ミリメートルの厚みのポリマーシートを得る。得られたシートは6%曇り度を示した。
(実施例3)
22重量パーセントの酢酸ビニルを有するエチレン−酢酸ビニル共重合体100gの組成物およびMillad 3988 0.1gの組成物を溶融混合し、次いで165℃で溶融圧縮して0.76ミリメートルの厚みのポリマーシートを得る。得られたシートは6%曇り度を示した。
22重量パーセントの酢酸ビニルを有するエチレン−酢酸ビニル共重合体100gの組成物およびMillad 3988 0.1gの組成物を溶融混合し、次いで165℃で溶融圧縮して0.76ミリメートルの厚みのポリマーシートを得る。得られたシートは6%曇り度を示した。
(実施例4(比較))
22重量パーセントの酢酸ビニルを有するエチレン−酢酸ビニル共重合体100gの組成物を165℃で溶融圧縮して0.76ミリメートルの厚みのポリマーシートを得る。得られたシートは20%曇り度を示した。
22重量パーセントの酢酸ビニルを有するエチレン−酢酸ビニル共重合体100gの組成物を165℃で溶融圧縮して0.76ミリメートルの厚みのポリマーシートを得る。得られたシートは20%曇り度を示した。
本発明のおかげで、従来のエチレン−酢酸ビニル共重合体およびこの他の種類のポリマーシートに対して加工性と費用優位であり得る浄化したエチレン−酢酸ビニル共重合体を有する中間層を提供することが今や可能である。
本発明を例示的な実施形態を参照にして説明してきたが、本発明の範囲を逸脱せずに、種々の変更を行ってもよく、この要素の代わりに同等物を用いてもよいことは当業者によって理解される。さらに、本発明の本質的な範囲を逸脱せずに、本発明の教示に適合させるために、特定の状況または材料に対して多くの改良を行ってもよい。したがって、本発明を実施するために意図された最良の形態として開示された特定の実施形態に本発明は制限されるものではなく、本発明は添付の特許請求の範囲内にあるすべての実施形態を含む。
さらに、本明細書を通じて説明したように、各成分が規定値を有する実施形態を成すために本発明の任意の1種類の成分に対する所与の任意の範囲、値または特性は、互換性がある場合は、本発明の任意のこの他の成分に対する所与の任意の範囲、値または特性に置き換えて使用することができる。例えば、本発明の範囲内の数多くの変形を成すために、任意の所与の範囲の透明度向上剤を添加した、任意の所与の範囲の厚みのエチレン−酢酸ビニル共重合体を含むポリマーシートを形成することができる。
図は、特に指摘がない限り、正しい縮尺では描かれていないと理解されたい。
本明細書で参照されている学術論文、特許、刊行物、および書籍を含む各参考文献は全体が参照により本明細書に組み込まれている。
Claims (20)
- エチレン−酢酸ビニル共重合体および二置換ベンズアルデヒドおよび多価アルコールまたは多価アルコール誘導体の反応生成物を含む第1ポリマーシートを含む多層グレージングに使用する中間層。
- 前記中間層が、さらに前記第1ポリマーシートに接触して配置される第2ポリマーシートを含み、前記第2ポリマーシートが、ポリ(ビニルブチラール)、ポリ(塩化ビニル)、ポリ(エチレン−co−酢酸ビニル)、ポリ(エチレン−co−アクリル酸エチル)、エチレン/(メタ)アクリル酸共重合体を部分的に中和したイオノマー、ポリエチレン、ポリエチレン共重合体、およびポリウレタンからなる群から選択されるポリマーを含む、請求項1に記載の中間層。
- 前記第2ポリマーシートがポリ(ビニルブチラール)、エチレン/(メタ)アクリル酸共重合体を部分的に中和したイオノマーまたはポリウレタンを含む、請求項2に記載の中間層。
- 前記中間層が、さらに前記第1ポリマーシートに接触して配置される第3ポリマーシートを含み、前記第3ポリマーシートが、ポリ(ビニルブチラール)、ポリ(塩化ビニル)、ポリ(エチレン−co−酢酸ビニル)、ポリ(エチレン−co−アクリル酸エチル)、エチレン/(メタ)アクリル酸共重合体を部分的に中和したイオノマー、ポリエチレン、ポリエチレン共重合体およびポリウレタンからなる群から選択されるポリマーを含む、請求項2に記載の中間層。
- 前記第2ポリマーシートがポリ(ビニルブチラール)、エチレン/(メタ)アクリル酸共重合体を部分的に中和したイオノマーまたはポリウレタンを含む、請求項4に記載の中間層。
- 前記中間層が前記第1ポリマーシートから本質的になる、請求項1に記載の中間層。
- 前記反応生成物がソルビトールと二置換ベンズアルデヒドの反応生成物である、請求項1に記載の中間層。
- 前記反応生成物が1,3:2,4−ビス(3’4’−ジメチルベンジリデン)ソルビトールである、請求項1に記載の中間層。
- 前記エチレン−酢酸ビニル共重合体が前記反応生成物の0.05から3phrを含む、請求項1に記載の中間層。
- 前記エチレン−酢酸ビニル共重合体が前記反応生成物の0.05から1phrを含む、請求項1に記載の中間層。
- エチレン−酢酸ビニル共重合体および、二置換ベンズアルデヒドおよび多価アルコールまたは多価アルコール誘導体の反応生成物を含むポリマーシートから本質的になることを含む多層グレージングに使用する中間層。
- 前記反応生成物がソルビトールと二置換ベンズアルデヒドの反応生成物である、請求項11に記載の中間層。
- 前記反応生成物が1,3:2,4−ビス(3’4’−ジメチルベンジリデン)ソルビトールである、請求項12に記載の中間層。
- 前記エチレン−酢酸ビニル共重合体がソルビトールと二置換ベンズアルデヒドの前記反応生成物の0.01から5phrを含む、請求項11に記載の中間層。
- 前記エチレン−酢酸ビニル共重合体がソルビトールと二置換ベンズアルデヒドの前記反応生成物の0.05から1phrを含む、請求項11に記載の中間層。
- 前記中間層が、
エチレン−酢酸ビニル共重合体、および二置換ベンズアルデヒドおよび多価アルコールまたは多価アルコール誘導体の反応生成物を含む第1ポリマーシートを含む中間層を含む多層グレージングパネル。 - 前記中間層が、さらに前記第1ポリマーシートに接触して配置される第2ポリマーシートを含み、前記第2ポリマーシートが、ポリ(ビニルブチラール)、ポリ(塩化ビニル)、ポリ(エチレン−co−酢酸ビニル)、ポリ(エチレン−co−アクリル酸エチル)、エチレン/(メタ)アクリル酸共重合体を部分的に中和したイオノマー、ポリエチレン、ポリエチレン共重合体およびポリウレタンからなる群から選択されるポリマーを含む、請求項16に記載のパネル。
- 前記第2ポリマーシートがポリ(ビニルブチラール)、エチレン/(メタ)アクリル酸共重合体を部分的に中和したイオノマーまたはポリウレタンを含む、請求項17に記載のパネル。
- 前記中間層が、さらに前記第1ポリマーシートに接触して配置される第3ポリマーシートを含み、前記第3ポリマーシートが、ポリ(ビニルブチラール)、ポリ(塩化ビニル)、ポリ(エチレン−co−酢酸ビニル)、ポリ(エチレン−co−アクリル酸エチル)、エチレン/(メタ)アクリル酸共重合体を部分的に中和したイオノマー、ポリエチレン、ポリエチレン共重合体およびポリウレタンからなる群から選択されるポリマーを含む、請求項17に記載のパネル。
- 前記第3ポリマーシートがポリ(ビニルブチラール)、エチレン/(メタ)アクリル酸共重合体を部分的に中和したイオノマーまたはポリウレタンを含む、請求項19に記載のパネル。
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