JPH0997615A - 固体電解質電池 - Google Patents

固体電解質電池

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JPH0997615A
JPH0997615A JP7276311A JP27631195A JPH0997615A JP H0997615 A JPH0997615 A JP H0997615A JP 7276311 A JP7276311 A JP 7276311A JP 27631195 A JP27631195 A JP 27631195A JP H0997615 A JPH0997615 A JP H0997615A
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JP
Japan
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solid electrolyte
polymer
positive electrode
battery
electrolyte battery
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JP7276311A
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Inventor
Mikiya Yamazaki
幹也 山崎
Maruo Jinno
丸男 神野
Toshiyuki Noma
俊之 能間
Koji Nishio
晃治 西尾
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Sanyo Electric Co Ltd
Original Assignee
Sanyo Electric Co Ltd
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Publication date
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 正極と負極と高分子固体電解質とを備えた固
体電解質電池において、高分子固体電解質のイオン導電
率を高めて放電特性を向上させると共に、電極が劣化す
るのを抑制し、特に、二次電池として使用する場合に、
優れた充放電特性や充放電サイクル特性が得られるよう
にする。 【解決手段】 正極１と負極２と高分子固体電解質３と
を備えた固体電解質電池において、高分子固体電解質３
を構成する高分子に、ジアリルマレアートとポリアルコ
キシアクリレートとの共重合体や、トリアリルシアヌラ
ートとポリアルコキシアクリレートとの共重合体を用い
た。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】この発明は、電解質に高分子
固体電解質を使用した固体電解質電池に係り、高分子固
体電解質におけるイオン導電率が高くなって電池特性に
優れ、特に、二次電池として使用する場合における充放
電特性及び充放電サイクル特性に優れた固体電解質電池
に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来より、電池における電解質として
は、一般に水系或いは非水系の電解液が使用されていた
が、近年、このような液体の電解質に代えて、高分子で
構成された高分子固体電解質を用いた固体電解質電池が
注目されるようになった。すなわち、このような固体電
解質電池は電解質が液体でないため、漏液の心配がな
く、腐食性も小さく、また電解液の注液等を必要とせ
ず、電池構造が簡単で、その組立ても容易になる等の利
点があった。
【０００３】ここで、上記のような固体電解質電池にお
ける高分子固体電解質の高分子として、従来において
は、一般に直鎖状ポリエチレンオキサイド等が使用され
ていたが、このような高分子を使用した高分子固体電解
質は、イオン導電率が低くて放電特性が悪く、また電極
における反応も不均一になって電極が劣化しやすく、特
に、二次電池として使用する場合、充放電特性や充放電
サイクル特性が悪くなるという問題があった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】この発明は、正極と負
極と高分子固体電解質とを備えた固体電解質電池におけ
る上記のような問題を解決することを課題とするもので
あり、高分子固体電解質のイオン導電率を高めて放電特
性を向上させると共に、電極が劣化するのを抑制し、特
に、二次電池として使用する場合に、優れた充放電特性
や充放電サイクル特性が得られるようにすることを課題
とするものである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】この発明における第１の
固体電解質電池においては、上記のような課題を解決す
るため、正極と負極と高分子固体電解質とを備えた固体
電解質電池において、高分子固体電解質を構成する高分
子として、少なくともジアリルマレアートとポリアルコ
キシアクリレートとの共重合体を用いるようにしたので
ある。
【０００６】また、この発明における第２の固体電解質
電池においては、正極と負極と高分子固体電解質とを備
えた固体電解質電池において、高分子固体電解質を構成
する高分子に、少なくともトリアリルシアヌラートとポ
リアルコキシアクリレートとの共重合体を用いるように
したのである。
【０００７】ここで、上記の第１及び第２の各固体電解
質電池において、それぞれの高分子固体電解質を移動さ
せるイオンとしては、リチウム等のアルカリ金属のイオ
ンを使用することができ、一般にはリチウムイオンを移
動させるようにする。
【０００８】また、上記のように第１及び第２の各固体
電解質電池における高分子固体電解質においてリチウム
イオンを移動させる場合、その負極材料としては、金属
リチウム或いはリチウムの吸蔵・放出が可能な合金、金
属酸化物、炭素材料等が使用される。ここで、上記の合
金としては、例えば、Ｌｉ−Ａｌ合金，Ｌｉ−Ｉｎ合
金，Ｌｉ−Ｓｎ合金，Ｌｉ−Ｐｂ合金，Ｌｉ−Ｂｉ合
金，Ｌｉ−Ｇａ合金，Ｌｉ−Ｓｒ合金，Ｌｉ−Ｓｉ合
金，Ｌｉ−Ｚｎ合金，Ｌｉ−Ｃｄ合金，Ｌｉ−Ｃａ合
金，Ｌｉ−Ｂａ合金等のリチウム合金を、また上記の金
属酸化物としては、例えば、Ｆｅ2 Ｏ3 ，ＴｉＯ2 ，Ｎ
ｂ2 Ｏ3 ，ＷＯ3 等の金属酸化物を、また上記の炭素材
料としては、例えば、天然黒鉛，人造黒鉛，無定形炭素
等を使用することができる。
【０００９】一方、上記のように高分子固体電解質にお
いてリチウムイオンを移動させる場合に、その正極材料
としては、マンガン，コバルト，ニッケル，バナジウ
ム，ニオブの少なくとも一種を含む金属酸化物等が使用
される。
【００１０】また、上記の第１及び第２の固体電解質電
池において、高分子固体電解質を構成する高分子の１つ
であるポリアルコキシアクリレートとしては、エチレン
オキシドとプロピレンオキシドの一方もしくは双方の構
造を持つものを使用することが好ましい。これは、この
ようにエチレンオキシドやプロピレンオキシドの構造を
持つポリアルコキシアクリレートを、高分子固体電解質
を構成する高分子の共重合体の１つに使用すると、この
高分子固体電解質におけるイオン導電性がより向上され
るためである。
【００１１】また、この高分子固体電解質に溶質を加え
るにあたり、上記のようにリチウムイオンを移動させる
場合、その溶質としては、例えば、トリフルオロメタン
スルホン酸リチウムＬｉＣＦ3 ＳＯ3 ，ヘキサフルオロ
リン酸リチウムＬｉＰＦ6 ，テトラフルオロホウ酸リチ
ウムＬｉＢＦ4 ，過塩素酸リチウムＬｉＣｌＯ4 ，トリ
フルオロメタンスルホン酸イミドリチウムＬｉＮ（ＣＦ
3 ＳＯ2 ）2 等を使用することができる。
【００１２】また、高分子固体電解質に上記のような溶
質を加えるにあたっては、上記の溶質を溶解する溶媒を
加え、上記の高分子固体電解質をゲル状にして使用する
こともでき、このような溶媒としては、例えば、プロピ
レンカーボネート，エチレンカーボネート，γ−ブチロ
ラクトン，ブチレンカーボネート，１，２−ジメトキシ
エタン，ジメチルカーボネート，ジエチルカーボネート
等を使用することができる。
【００１３】そして、この発明における第１及び第２の
固体電解質電池のように、高分子固体電解質を構成する
高分子にジアリルマレアートとポリアルコキシアクリレ
ートとの共重合体や、トリアリルシアヌラートとポリア
ルコキシアクリレートとの共重合体を用いると、リチウ
ム等のアルカリ金属に対するイオン導電性が向上され
て、放電特性が向上すると共に電極の劣化が抑制され、
特に、二次電池として使用する場合には、充放電特性及
び充放電サイクル特性が向上する。
【００１４】
【実施例】以下、この発明に係る固体電解質電池につい
て実施例を挙げて具体的に説明すると共に、比較例を挙
げ、この実施例に係る固体電解質電池が充放電特性及び
充放電サイクル特性に優れていることを明らかにする。
なお、この発明における固体電解質電池は下記の実施例
に示したものに限定されるものではなく、その要旨を変
更しない範囲において適宜変更して実施できるものであ
る。
【００１５】［実施例１］この実施例においては、正
極，負極，高分子固体電解質を下記のようにして作製
し、図１に示すような扁平型の固体電解質二次電池を得
るようにした。
【００１６】（正極の作製）正極材料としては７００〜
９００℃の温度で熱処理したリチウム含有二酸化コバル
トＬｉＣｏＯ2 を用い、このリチウム含有二酸化コバル
トと、導電剤であるカーボン粉末と、結着剤であるフッ
素樹脂粉末とを８５：１０：５の重量比で混合し、この
混合物をドクターブレード法により正極集電体５上に塗
布した後、これを１００〜１５０℃で真空熱処理し、厚
さが約９０μｍ、直径が１０ｍｍの円板状になった正極
１を得た。なお、正極集電体５にはフェライト系ステン
レス鋼を使用した。
【００１７】（負極の作製）負極材料としては黒鉛粉末
を用い、この黒鉛粉末と結着剤であるフッ素樹脂とを９
５：５の重量比で混合し、この混合物をドクターブレー
ド法により負極集電体６上に塗布した後、これを１００
〜１５０℃で真空熱処理して、厚みが約７０μｍ，直径
が１０ｍｍの円板状になった負極２を得た。なお、負極
集電体６にはフェライト系ステンレス鋼を使用した。
【００１８】（高分子固体電解質の作製）分子量が約１
０００のポリアルコキシアクリレートとしてのポリエト
キシエチレングリコールアクリレートと、ジアリルマレ
アートと、過塩素酸リチウムとを８０：１４：６の重量
比で混合し、さらにこの混合物に光重合開始剤である
２，２−ジメトキシ−２−アセトフェノンを３０００ｐ
ｐｍ添加し、これを上記の正極１上にキャストし、その
後、これに７０ｍＷ／ｃｍ2 の紫外線を３分間照射して
硬化させ、高分子が上記のポリエトキシエチレングリコ
ールアクリレートとジアリルマレアートとの共重合体で
構成されて、厚みが約３０μｍになった高分子固体電解
質３を得た。
【００１９】（電池の作製）そして、この実施例の固体
電解質電池においては、図１に示すように、上記のよう
にして作製した正極１と負極２との間に高分子固体電解
質３が挾まれるようにして、正極缶４ａと負極缶４ｂと
が形成する電池ケース４内に収容させ、正極集電体５を
介して正極１を正極缶４ａに接続させる一方、負極集電
体６を介して負極２を負極缶４ｂに接続させ、この正極
缶４ａと負極缶４ｂとを絶縁性パッキン７により電気的
に絶縁し、この電池内部で生じた化学エネルギーを正極
缶４ａと負極缶４ｂの両端子から電気エネルギーとして
外部へ取り出すようにした。
【００２０】［実施例２］この実施例においては、上記
実施例１の固体電解質電池における高分子固体電解質３
の種類だけを変更させ、それ以外については、上記実施
例１のものと同様にして固体電解質電池を作製した。
【００２１】ここで、この実施例２のものにおいては、
高分子固体電解質を作製するにあたり、分子量が約１０
００のポリアルコキシアクリレートとしてのポリエトキ
シプロピレングリコールアクリレートと、ジアリルマレ
アートと、過塩素酸リチウムとを８０：１４：６の重量
比で混合し、この混合物に上記実施例１の場合と同様
に、光重合開始剤である２，２−ジメトキシ−２−アセ
トフェノンを３０００ｐｐｍ添加し、これを正極１上に
キャストし、その後、これに７０ｍＷ／ｃｍ2 の紫外線
を３分間照射して硬化させ、高分子が上記のポリエトキ
シプロピレングリコールアクリレートとジアリルマレア
ートとの共重合体で構成されて、厚みが約３０μｍにな
った高分子固体電解質３を得た。
【００２２】［実施例３］この実施例においても、上記
実施例１の固体電解質電池における高分子固体電解質３
の種類だけを変更させ、それ以外については、上記実施
例１のものと同様にして固体電解質電池を作製した。
【００２３】ここで、この実施例３のものにおいては、
高分子固体電解質を作製するにあたり、ポリアルコキシ
アクリレートとしての分子量が約１０００のポリエトキ
シエチレングリコールアクリレートと、同じくポリアル
コキシアクリレートとしての分子量が約１０００のポリ
エトキシプロピレングリコールアクリレートと、ジアリ
ルマレアートと、過塩素酸リチウムとを４０：４０：１
４：６の重量比で混合し、この混合物に上記実施例１の
場合と同様に、光重合開始剤である２，２−ジメトキシ
−２−アセトフェノンを３０００ｐｐｍ添加し、これを
正極１上にキャストし、その後、これに７０ｍＷ／ｃｍ
2 の紫外線を３分間照射して硬化させ、高分子が上記の
ポリエトキシエチレングリコールアクリレートとポリエ
トキシプロピレングリコールアクリレートとジアリルマ
レアートとの共重合体で構成されて、厚みが約３０μｍ
になった高分子固体電解質３を得た。
【００２４】［実施例４］この実施例においても、上記
実施例１の固体電解質電池における高分子固体電解質３
の種類だけを変更させ、それ以外については、上記実施
例１のものと同様にして固体電解質電池を作製した。
【００２５】ここで、この実施例４のものにおいては、
高分子固体電解質を作製するにあたり、ポリアルコキシ
アクリレートとしての分子量が約１０００のポリエトキ
シエチレングリコールアクリレートと、ジアリルマレア
ートと、エチレンカーボネートとジエチルカーボネート
とが１：１の割合になった混合溶媒に過塩素酸リチウム
を１ｍｏｌ／ｌ溶解させた電解液とを４０：１０：５０
の重量比で混合し、この混合物に上記実施例１の場合と
同様に、光重合開始剤である２，２−ジメトキシ−２−
アセトフェノンを３０００ｐｐｍ添加し、これを正極１
上にキャストし、その後、これに７０ｍＷ／ｃｍ2 の紫
外線を３分間照射して硬化させ、高分子が上記のポリエ
トキシエチレングリコールアクリレートとジアリルマレ
アートとの共重合体で構成されると共に、上記の溶媒が
含有されてゲル状になった厚みが約３０μｍの高分子固
体電解質３を得た。
【００２６】［実施例５］この実施例においても、上記
実施例１の固体電解質電池における高分子固体電解質３
の種類だけを変更させ、それ以外については、上記実施
例１のものと同様にして固体電解質電池を作製した。
【００２７】ここで、この実施例５のものにおいては、
高分子固体電解質を作製するにあたり、ポリアルコキシ
アクリレートとしての分子量が約１０００のポリエトキ
シエチレングリコールアクリレートと、トリアリルシア
ヌラートと、過塩素酸リチウムとを８０：１４：６の重
量比で混合し、この混合物に上記実施例１の場合と同様
に、光重合開始剤である２，２−ジメトキシ−２−アセ
トフェノンを３０００ｐｐｍ添加し、これを正極１上に
キャストし、その後、これに７０ｍＷ／ｃｍ2の紫外線
を３分間照射して硬化させ、高分子が上記のポリエトキ
シエチレングリコールアクリレートとトリアリルシアヌ
ラートとの共重合体で構成されて、厚みが約３０μｍに
なった高分子固体電解質３を得た。
【００２８】［実施例６］この実施例においても、上記
実施例１の固体電解質電池における高分子固体電解質３
の種類だけを変更させ、それ以外については、上記実施
例１のものと同様にして固体電解質電池を作製した。
【００２９】ここで、この実施例６のものにおいては、
高分子固体電解質を作製するにあたり、ポリアルコキシ
アクリレートとして分子量が約１０００のポリエトキシ
プロピレングリコールアクリレートと、トリアリルシア
ヌラートと、過塩素酸リチウムとを８０：１４：６の重
量比で混合し、この混合物に上記実施例１の場合と同様
に、光重合開始剤である２，２−ジメトキシ−２−アセ
トフェノンを３０００ｐｐｍ添加し、これを正極１上に
キャストし、その後、これに７０ｍＷ／ｃｍ2の紫外線
を３分間照射して硬化させ、高分子が上記のポリエトキ
シプロピレングリコールアクリレートとトリアリルシア
ヌラートとの共重合体で構成されて、厚みが約３０μｍ
になった高分子固体電解質３を得た。
【００３０】［実施例７］この実施例においても、上記
実施例１の固体電解質電池における高分子固体電解質３
の種類だけを変更させ、それ以外については、上記実施
例１のものと同様にして固体電解質電池を作製した。
【００３１】ここで、この実施例７のものにおいては、
高分子固体電解質を作製するにあたり、ポリアルコキシ
アクリレートとしての分子量が約１０００のポリエトキ
シエチレングリコールアクリレートと、同じくポリアル
コキシアクリレートとしての分子量が約１０００のポリ
エトキシプロピレングリコールアクリレートと、トリア
リルシアヌラートと、過塩素酸リチウムとを４０：４
０：１４：６の重量比で混合し、この混合物に上記実施
例１の場合と同様に、光重合開始剤である２，２−ジメ
トキシ−２−アセトフェノンを３０００ｐｐｍ添加し、
これを正極１上にキャストし、その後、これに７０ｍＷ
／ｃｍ2 の紫外線を３分間照射して硬化させ、高分子が
上記のポリエトキシエチレングリコールアクリレートと
ポリエトキシプロピレングリコールアクリレートとトリ
アリルシアヌラートとの共重合体で構成されて、厚みが
約３０μｍになった高分子固体電解質３を得た。
【００３２】［実施例８］この実施例においても、上記
実施例１の固体電解質電池における高分子固体電解質３
の種類だけを変更させ、それ以外については、上記実施
例１のものと同様にして固体電解質電池を作製した。
【００３３】ここで、この実施例８のものにおいては、
高分子固体電解質を作製するにあたり、ポリアルコキシ
アクリレートとしての分子量が約１０００のポリエトキ
シエチレングリコールアクリレートと、トリアリルシア
ヌラートと、エチレンカーボネートとジエチルカーボネ
ートとが１：１の割合になった混合溶媒に過塩素酸リチ
ウムを１ｍｏｌ／ｌ溶解させた電解液とを４０：１０：
５０の重量比で混合し、この混合物に上記実施例１の場
合と同様に、光重合開始剤である２，２−ジメトキシ−
２−アセトフェノンを３０００ｐｐｍ添加し、これを正
極１上にキャストし、その後、これに７０ｍＷ／ｃｍ2
の紫外線を３分間照射して硬化させ、高分子が上記のポ
リエトキシエチレングリコールアクリレートとトリアリ
ルシアヌラートとの共重合体で構成されると共に、上記
の溶媒が含有されてゲル状になった厚みが約３０μｍの
高分子固体電解質３を得た。
【００３４】（比較例１）この比較例においても、上記
実施例１の固体電解質電池における高分子固体電解質３
の種類だけを変更させ、それ以外については、上記実施
例１のものと同様にして固体電解質電池を作製した。
【００３５】ここで、この比較例１のものにおいては、
高分子固体電解質を作製するにあたり、分子量が約６０
００００のポリエチレンオキサイドをテトラヒドロフラ
ン溶媒に溶解させた溶液を正極１上にキャストし、上記
溶媒を除去させてポリエチレンオキサイドの膜を正極１
上に形成した後、過塩素酸リチウムをテトラヒドロフラ
ン溶媒に溶解させた溶液を上記のポリエチレンオキサイ
ドの膜上に滴下し、再度この溶媒を除去してポリエチレ
ンオキサイドと過塩素酸リチウムとの重量比が９４：６
で、厚みが約３０μｍになった高分子固体電解質３を得
た。
【００３６】（比較例２）この比較例においても、上記
実施例１の固体電解質電池における高分子固体電解質３
の種類だけを変更させ、それ以外については、上記実施
例１のものと同様にして固体電解質電池を作製した。
【００３７】ここで、この比較例２のものにおいては、
高分子固体電解質を作製するにあたり、分子量が約６０
００００のポリエチレンオキサイドをテトラヒドロフラ
ン溶媒に溶解させた溶液を正極１上にキャストし、上記
溶媒を除去させてポリエチレンオキサイドの膜を正極１
上に形成した後、上記溶媒を除去させてポリエチレンオ
キサイド膜を正極上に形成した後、このポリエチレンオ
キサイドの膜上にエチレンカーボネートとジエチルカー
ボネートとが１：１の割合になった混合溶媒に過塩素酸
リチウムを１ｍｏｌ／ｌ溶解させた溶液を上記ポリエチ
レンオキサイドとこの溶液との重量比が５０：５０にな
るまで滴下させて、ゲル状になった厚みが約３０μｍの
高分子固体電解質３を得た。
【００３８】次に、上記実施例１〜８及び比較例１，２
の各固体電解質電池における各高分子固体電解質につい
て、それぞれ白金間に高分子固体電解質を挾み込み、複
素インピーダンス法により２０℃及び６０℃におけるイ
オン導電率（Ｓ／ｃｍ）を測定し、その結果を下記の表
１に示した。
【００３９】また、上記の実施例１〜８及び比較例１，
２の各固体電解質電池について、それぞれ温度６０℃の
条件下で、充電電流密度５０μＡ／ｃｍ2 で４．２０Ｖ
まで充電させた後、放電電流密度５０μＡ／ｃｍ2 で
２．７５Ｖまで放電させ、このような充放電を１サイク
ルとして充放電を繰り返して行ない、各固体電解質電池
について、初期と５００サイクル時における放電容量
（ｍＡｈ／ｃｍ2 ）を測定し、その結果を上記のイオン
導電率と合わせて下記の表１に示した。
【００４０】
【表１】
【００４１】この結果から明らかなように、この発明の
実施例に係る各固体電解質電池においては、いずれもそ
の高分子固体電解質におけるイオン導電率が、比較例
１，２の各固体電解質電池における高分子固体電解質の
イオン導電率より著しく向上しており、また放電容量も
比較例１，２の各固体電解質電池に比べて、初期から高
くなっており、さらに５００サイクル時における放電容
量の減少も比較例１，２の各固体電解質電池に比べて著
しく少なくなっており、充放電特性及び充放電サイクル
特性が著しく向上していた。
【００４２】
【発明の効果】以上詳述したように、この発明における
固体電解質電池においては、その高分子固体電解質を構
成する高分子をジアリルマレアートとポリアルコキシア
クリレートとの共重合体や、トリアリルシアヌラートと
ポリアルコキシアクリレートとの共重合体で構成したた
め、この高分子固体電解質におけるイオン導電性が高く
なってその放電特性が向上し、また二次電池として使用
した場合には、充放電特性及び充放電サイクル特性が著
しく向上され、電池性能の高い固体電解質電池が得られ
た。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明の実施例１〜８及び比較例１，２の各
固体電解質電池の構造を示した断面説明図である。
【符号の説明】
１ 正極 ２ 負極 ３ 高分子固体電解質
フロントページの続き (72)発明者 西尾 晃治 大阪府守口市京阪本通２丁目５番５号 三 洋電機株式会社内

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 正極と負極と高分子固体電解質とを備え
    た固体電解質電池において、高分子固体電解質を構成す
    る高分子として、少なくともジアリルマレアートとポリ
    アルコキシアクリレートとの共重合体を用いたことを特
    徴とする固体電解質電池。
  2. 【請求項２】 正極と負極と高分子固体電解質とを備え
    た固体電解質電池において、高分子固体電解質を構成す
    る高分子に、少なくともトリアリルシアヌラートとポリ
    アルコキシアクリレートとの共重合体を用いたことを特
    徴とする固体電解質電池。
  3. 【請求項３】 請求項１又は２に記載した固体電解質電
    池において、高分子固体電解質を構成する高分子に用い
    る前記ポリアルコキシアクリレートとして、エチレンオ
    キシドとプロピレンオキシドの一方もしくは双方の構造
    を備えたものを用いたことを特徴とする固体電解質電
    池。
JP7276311A 1995-09-28 1995-09-28 固体電解質電池 Pending JPH0997615A (ja)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP7276311A JPH0997615A (ja) 1995-09-28 1995-09-28 固体電解質電池

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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JP2002110241A (ja) * 2000-09-29 2002-04-12 Sharp Corp リチウムポリマー二次電池およびその製造方法

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