JPH0992332A - ハイブリッド電解質 - Google Patents
ハイブリッド電解質Info
- Publication number
- JPH0992332A JPH0992332A JP7243131A JP24313195A JPH0992332A JP H0992332 A JPH0992332 A JP H0992332A JP 7243131 A JP7243131 A JP 7243131A JP 24313195 A JP24313195 A JP 24313195A JP H0992332 A JPH0992332 A JP H0992332A
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- JP
- Japan
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- electrolyte
- ethylene carbonate
- lithium
- solvent
- hybrid
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- Pending
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/10—Energy storage using batteries
Landscapes
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Primary Cells (AREA)
- Secondary Cells (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 溶媒としてエチレンカーボネートを単独で用
いながらも低温で凝固しないハイブリッド電解質を提供
することを目的とする。 【構成】 リチウムあるいはリチウムイオン電池に用い
る電解質であって、該電解質がゲル電解質を形成しうる
ポリマーとエチレンカーボネートとリチウム塩の混合に
よって得られるハイブリッド電解質とすることで、上記
目的を達成できる。
いながらも低温で凝固しないハイブリッド電解質を提供
することを目的とする。 【構成】 リチウムあるいはリチウムイオン電池に用い
る電解質であって、該電解質がゲル電解質を形成しうる
ポリマーとエチレンカーボネートとリチウム塩の混合に
よって得られるハイブリッド電解質とすることで、上記
目的を達成できる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、リチウムあるいは
リチウムイオン電池に用いられる電解質の改良に関する
ものである。
リチウムイオン電池に用いられる電解質の改良に関する
ものである。
【０００２】
【従来の技術】近年、エレクトロニクス分野の発展に伴
い電子機器が小型化されており、電池においても機器同
様に小型化が望まれている。特にリチウムを負極活物質
として用いた電池は高エネルギー密度が期待されてい
る。
い電子機器が小型化されており、電池においても機器同
様に小型化が望まれている。特にリチウムを負極活物質
として用いた電池は高エネルギー密度が期待されてい
る。
【０００３】また、基板実装されメモリーバックアップ
電源として用いられる場合、あるいはICカードなどの主
電源に用いられる場合に漏液は重要な問題とされてい
る。現在このような用途にはニカド電池やリチウム一次
電池のコインが主に用いられているが、最近では電池の
密閉封止技術が進んで漏液に関する不良率も低下した。
しかしながら、電子機器類の高付加価値化が進んだこと
からも不良率が低下したとはいえ、大きな問題であるこ
とは依然かわりない。特に大容量型の電池においては漏
液に加えて、安全性が強く要望されている。
電源として用いられる場合、あるいはICカードなどの主
電源に用いられる場合に漏液は重要な問題とされてい
る。現在このような用途にはニカド電池やリチウム一次
電池のコインが主に用いられているが、最近では電池の
密閉封止技術が進んで漏液に関する不良率も低下した。
しかしながら、電子機器類の高付加価値化が進んだこと
からも不良率が低下したとはいえ、大きな問題であるこ
とは依然かわりない。特に大容量型の電池においては漏
液に加えて、安全性が強く要望されている。
【０００４】近年において固体電解質の開発が盛んに行
われており、このような技術が電池に応用されれば、リ
チウム二次電池においてはデンドライトの析出形態が液
系と異なることからサイクル寿命の長い電池を製造でき
る可能性が示唆されており、また、前記漏液に関しても
電解液を用いていないことからも問題は解決されるもの
と期待されている。固体電解質の開発は、1970年代にあ
る種のポリマーと金属塩が相溶するという発見から現在
リチウム電池などへの応用開発まで至っており、ポリエ
チレンオキサイドを主体にした盛んな研究開発がなされ
ている。
われており、このような技術が電池に応用されれば、リ
チウム二次電池においてはデンドライトの析出形態が液
系と異なることからサイクル寿命の長い電池を製造でき
る可能性が示唆されており、また、前記漏液に関しても
電解液を用いていないことからも問題は解決されるもの
と期待されている。固体電解質の開発は、1970年代にあ
る種のポリマーと金属塩が相溶するという発見から現在
リチウム電池などへの応用開発まで至っており、ポリエ
チレンオキサイドを主体にした盛んな研究開発がなされ
ている。
【０００５】固体電解質のリチウム電池などへの応用開
発において長年問題となってきたのがイオン伝導度が常
温で低いという問題である。現在ではイオン伝導度が常
温で10-4S/cmが達成可能なものが開発されているが、常
温作動においても十分であるとは言い難い。一方、1975
年代から固体電解質の可塑剤として有機溶媒を添加する
という試みが行われてきた。固体電解質と有機電解液の
組合わせによって低温でも電解液系に劣らない電解質が
現在では開発されている。このような固体電解質と有機
溶媒の組み合わせは特性はゲル電解質としてとらえられ
てきたが、その物性に関しては詳しい研究はなされてい
ないのが現状である。
発において長年問題となってきたのがイオン伝導度が常
温で低いという問題である。現在ではイオン伝導度が常
温で10-4S/cmが達成可能なものが開発されているが、常
温作動においても十分であるとは言い難い。一方、1975
年代から固体電解質の可塑剤として有機溶媒を添加する
という試みが行われてきた。固体電解質と有機電解液の
組合わせによって低温でも電解液系に劣らない電解質が
現在では開発されている。このような固体電解質と有機
溶媒の組み合わせは特性はゲル電解質としてとらえられ
てきたが、その物性に関しては詳しい研究はなされてい
ないのが現状である。
【０００６】このような固体電解質と有機電解液の組合
わせによって、電解液を含んでいても形状は固体である
電解質はゲル電解質と称されている。このゲル電解質形
成時の電解液とポリマーの配合比、すなわちポリマーの
膨潤度によってその特性の異なることは容易に考えられ
ることではある。液量が多ければ液系に近いイオン伝導
度が得られ、即ち、液にイオン伝導が依存するところが
大きい。しかしながら溶媒の凝固点以下では液が凝固し
てしまうことからイオン伝導度の低下が生じる。また、
液量が多ければ安全性が低下するという問題が生じる。
わせによって、電解液を含んでいても形状は固体である
電解質はゲル電解質と称されている。このゲル電解質形
成時の電解液とポリマーの配合比、すなわちポリマーの
膨潤度によってその特性の異なることは容易に考えられ
ることではある。液量が多ければ液系に近いイオン伝導
度が得られ、即ち、液にイオン伝導が依存するところが
大きい。しかしながら溶媒の凝固点以下では液が凝固し
てしまうことからイオン伝導度の低下が生じる。また、
液量が多ければ安全性が低下するという問題が生じる。
【０００７】二次電池の主溶媒としてはエチレンカーボ
ネートが用いられている。エチレンカーボネートは誘電
率が高くイオン伝導性に優れている上、リチウムあるい
はリチウムドープしたカーボンとの反応性が低いことが
特徴である。しかしながら、単独で用いた場合、融点が
39℃と高いことから融点以下の温度においてはその特性
を生かすことはできない。よって、通常ジメチルカーボ
ネートやエチルメチルカーボネートなどの低粘度・低凝
固点溶媒と相溶させて用いられる。しかしながら、これ
らの低粘度・低凝固点溶媒は揮発性が高く、引火点が低
いことから大型の電池あるいは高温で運転する電池には
不向きであると考えられる。
ネートが用いられている。エチレンカーボネートは誘電
率が高くイオン伝導性に優れている上、リチウムあるい
はリチウムドープしたカーボンとの反応性が低いことが
特徴である。しかしながら、単独で用いた場合、融点が
39℃と高いことから融点以下の温度においてはその特性
を生かすことはできない。よって、通常ジメチルカーボ
ネートやエチルメチルカーボネートなどの低粘度・低凝
固点溶媒と相溶させて用いられる。しかしながら、これ
らの低粘度・低凝固点溶媒は揮発性が高く、引火点が低
いことから大型の電池あるいは高温で運転する電池には
不向きであると考えられる。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】本発明は上記従来技術
の問題点に鑑みなされたものであり、ハイブリッド電解
質を提供することを目的とする。
の問題点に鑑みなされたものであり、ハイブリッド電解
質を提供することを目的とする。
【０００９】
【課題を解決するための手段】本発明は、上記目的を達
成すべく、エチレンカーボネートを用いて、広い温度領
域で高イオン伝導度を発現させるため、ゲル電解質を形
成しうるポリマーとエチレンカーボネートとリチウム塩
の混合によって得られるハイブリッド電解質を発明し
た。また、前記ゲル電解質を形成しうるポリマーがポリ
アルキレンオキサイドを主鎖に含むことが好ましく、か
つ前記エチレンカーボネートが体積百分率で３０％以下
の含有量であることを特徴とすることによって、溶媒と
してエチレンカーボネートを単独で用いながらも低温で
凝固しないハイブリッド電解質が提供される。よって、
本発明であるハイブリッド電解質を用いることによって
安定した温度特性の電池の提供が可能となる。
成すべく、エチレンカーボネートを用いて、広い温度領
域で高イオン伝導度を発現させるため、ゲル電解質を形
成しうるポリマーとエチレンカーボネートとリチウム塩
の混合によって得られるハイブリッド電解質を発明し
た。また、前記ゲル電解質を形成しうるポリマーがポリ
アルキレンオキサイドを主鎖に含むことが好ましく、か
つ前記エチレンカーボネートが体積百分率で３０％以下
の含有量であることを特徴とすることによって、溶媒と
してエチレンカーボネートを単独で用いながらも低温で
凝固しないハイブリッド電解質が提供される。よって、
本発明であるハイブリッド電解質を用いることによって
安定した温度特性の電池の提供が可能となる。
【００１０】
【発明の実施の形態】従来のエチレンカーボネートを主
溶媒とした電解質と異なる点は低粘度溶媒を含まないこ
とから高温での安定性が高く、かつ高分子とのハイブリ
ッド電解質とすることで凝固点が現われないため低温で
の特性も高いことである。
溶媒とした電解質と異なる点は低粘度溶媒を含まないこ
とから高温での安定性が高く、かつ高分子とのハイブリ
ッド電解質とすることで凝固点が現われないため低温で
の特性も高いことである。
【００１１】従来のゲル電解質においては溶媒伝導を主
として設計されているものが多く、プロピレンカーボネ
ートなどが主対象とされていることからも溶媒の凝固お
よび構造溶媒の不凍領域伝導に関しての報告は非常に少
ない。もしくは溶媒伝導の保持をポリマーが担っている
と考えられてきた。
として設計されているものが多く、プロピレンカーボネ
ートなどが主対象とされていることからも溶媒の凝固お
よび構造溶媒の不凍領域伝導に関しての報告は非常に少
ない。もしくは溶媒伝導の保持をポリマーが担っている
と考えられてきた。
【００１２】本発明においては凝固する自由溶媒が存在
しない不凍領域のみの溶媒組成とすることで広い温度領
域における高特性を維持することを可能とした。このよ
うな電解質は自由溶媒の伝導が発現するわけでもなく、
ポリマーの伝導に依存する訳でもないことから、伝導の
パスが不凍溶媒であると考えられる。よって、低温領域
でも高いイオン伝導が発現可能となる。
しない不凍領域のみの溶媒組成とすることで広い温度領
域における高特性を維持することを可能とした。このよ
うな電解質は自由溶媒の伝導が発現するわけでもなく、
ポリマーの伝導に依存する訳でもないことから、伝導の
パスが不凍溶媒であると考えられる。よって、低温領域
でも高いイオン伝導が発現可能となる。
【００１３】溶媒としてエチレンカーボネートのみを用
いてもゲル電解質を形成しうるポリマーとの組み合わせ
により上述の特性発現が可能となるが、リチウムとの反
応が低いポリマーを考慮すればゲル電解質を形成しうる
ポリマーとしてポリアルキレンオキサイドを主鎖に含む
ことが好ましい。ポリアルキレンオキサイドとはエチレ
ンオキサイドを重合したポリエチレンオキサイド、プロ
ピレンオキサイドを重合したポリプロピレンオキサイド
などを差すがこれに限定されるものではない。
いてもゲル電解質を形成しうるポリマーとの組み合わせ
により上述の特性発現が可能となるが、リチウムとの反
応が低いポリマーを考慮すればゲル電解質を形成しうる
ポリマーとしてポリアルキレンオキサイドを主鎖に含む
ことが好ましい。ポリアルキレンオキサイドとはエチレ
ンオキサイドを重合したポリエチレンオキサイド、プロ
ピレンオキサイドを重合したポリプロピレンオキサイド
などを差すがこれに限定されるものではない。
【００１４】また、自由溶媒が存在しない系とする必要
があることからエチレンカーボネートが体積百分率で３
０％以下の含有量とする。しかしながら、含有量を減ら
すことによってイオン伝導のパスも減ることから、用い
るポリマーの種類によって、あるいは電池の用途によっ
て含有量を変更することは上述の限りではない。
があることからエチレンカーボネートが体積百分率で３
０％以下の含有量とする。しかしながら、含有量を減ら
すことによってイオン伝導のパスも減ることから、用い
るポリマーの種類によって、あるいは電池の用途によっ
て含有量を変更することは上述の限りではない。
【００１５】以下、本発明の詳細について、実施例によ
り説明するが、本発明はこれに限定されるものではな
い。
り説明するが、本発明はこれに限定されるものではな
い。
【００１６】（本発明）本発明であるハイブリッド電解
質は以下のように調製を行った。ポリマーとエチレンカ
ーボネートの混合物に含有されるエチレンカーボネート
を体積百分率で２０％, ３０％となるようにポリマーと
エチレンカーボネートを６０℃にて混合し、リチウム塩
としてトリフルオロメタンスルホン酸イミドリチウムを
前述の混合物に対して１mol/l となるよう相溶させた。
質は以下のように調製を行った。ポリマーとエチレンカ
ーボネートの混合物に含有されるエチレンカーボネート
を体積百分率で２０％, ３０％となるようにポリマーと
エチレンカーボネートを６０℃にて混合し、リチウム塩
としてトリフルオロメタンスルホン酸イミドリチウムを
前述の混合物に対して１mol/l となるよう相溶させた。
【００１７】用いた上述のポリマーはエチレンオキシド
とプロピレンオキシドのコポリマー３官能アクリル酸エ
ステル（スチレン換算分子量：約９０００）であり、リ
チウム塩溶解後、金属箔上にアプリケーターロールで塗
布したのち電子線照射を行った。電子線照射後金属箔か
ら剥離させると透明でフレキシブルである約１６０micr
onの電解質が得られた。
とプロピレンオキシドのコポリマー３官能アクリル酸エ
ステル（スチレン換算分子量：約９０００）であり、リ
チウム塩溶解後、金属箔上にアプリケーターロールで塗
布したのち電子線照射を行った。電子線照射後金属箔か
ら剥離させると透明でフレキシブルである約１６０micr
onの電解質が得られた。
【００１８】同様にポリマーとエチレンカーボネートの
混合物に含有されるエチレンカーボネートを体積百分率
で４０, ５０, ６０, ７０％となるような電解質につい
ても調製を行った。
混合物に含有されるエチレンカーボネートを体積百分率
で４０, ５０, ６０, ７０％となるような電解質につい
ても調製を行った。
【００１９】（比較例）発明に用いたポリマーに1mol/l
となるよう、トリフルオロメタンスルホン酸イミドリチ
ウムを溶解させて本発明と同様に塗布・電子線照射を行
い電解質を形成した。
となるよう、トリフルオロメタンスルホン酸イミドリチ
ウムを溶解させて本発明と同様に塗布・電子線照射を行
い電解質を形成した。
【００２０】本発明である電解質および比較例の電解質
についてDSC 測定を行った。走査速度は１０℃/ 分と
し、サンプルパンは密閉アルミパンを使用し、リファレ
ンスサンプルはアルミナを同様な密閉アルミパンに封じ
用いた。測定は５０℃〜マイナス１５０℃までの範囲で
降温・昇温の２ステップで行った。装置はSEKO電子のDS
C220C を用いて行った。また、イオン伝導度についても
ACインピーダンス測定より求めた。
についてDSC 測定を行った。走査速度は１０℃/ 分と
し、サンプルパンは密閉アルミパンを使用し、リファレ
ンスサンプルはアルミナを同様な密閉アルミパンに封じ
用いた。測定は５０℃〜マイナス１５０℃までの範囲で
降温・昇温の２ステップで行った。装置はSEKO電子のDS
C220C を用いて行った。また、イオン伝導度についても
ACインピーダンス測定より求めた。
【００２１】図１は、DSC 測定を行った結果得られた昇
温側の曲線である。図１の中の百分率は、エチレンカー
ボネートとポリマーの混合物中のエチレンカーボネート
の体積百分率である。これより、２０, ３０％濃度では
凝固に伴う発熱のピークがないことが認められる。即
ち、-150℃までの降温での凝固はなかったものと考えら
れる。
温側の曲線である。図１の中の百分率は、エチレンカー
ボネートとポリマーの混合物中のエチレンカーボネート
の体積百分率である。これより、２０, ３０％濃度では
凝固に伴う発熱のピークがないことが認められる。即
ち、-150℃までの降温での凝固はなかったものと考えら
れる。
【００２２】図２はイオン伝導度と温度との関係を示し
たグラフである。これよりエチレンカーボネート４０〜
７０％含有のものは凝固に伴う転移が認められる。転移
点以降２０, ３０％含有のものと並行してイオン伝導を
示し、かつエチレンカーボネート濃度４０〜７０％電解
質のイオン伝導度は転移点以降で逆転していることから
イオン伝導パスが不凍溶媒領域に依存することが認めら
れる。エチレンカーボネート２０, ３０％含有の電解質
についてはDSC カーブで安定であったようにマイナス２
０℃まで良好なイオン伝導度を示した。比較例の電解質
は従来から知られているように常温以下でのイオン伝導
性は良好とは言えない結果である。
たグラフである。これよりエチレンカーボネート４０〜
７０％含有のものは凝固に伴う転移が認められる。転移
点以降２０, ３０％含有のものと並行してイオン伝導を
示し、かつエチレンカーボネート濃度４０〜７０％電解
質のイオン伝導度は転移点以降で逆転していることから
イオン伝導パスが不凍溶媒領域に依存することが認めら
れる。エチレンカーボネート２０, ３０％含有の電解質
についてはDSC カーブで安定であったようにマイナス２
０℃まで良好なイオン伝導度を示した。比較例の電解質
は従来から知られているように常温以下でのイオン伝導
性は良好とは言えない結果である。
【００２３】
【発明の効果】以上の説明から明かなように、上述の如
く本発明に従い、ゲル電解質を形成しうるポリマーとエ
チレンカーボネートとリチウム塩の混合によって得られ
るハイブリッド電解質を考案した。また、前記ゲル電解
質を形成しうるポリマーがポリアルキレンオキサイドを
主鎖に含むことが好ましく、かつ前記エチレンカーボネ
ートが体積百分率で３０％以下の含有量であることを特
徴とすることによって、溶媒としてエチレンカーボネー
トを単独で用いながらも低温で凝固しないハイブリッド
電解質が提供される。よって、本発明であるハイブリッ
ド電解質を用いることによって安定した温度特性の電池
の提供が可能となる。
く本発明に従い、ゲル電解質を形成しうるポリマーとエ
チレンカーボネートとリチウム塩の混合によって得られ
るハイブリッド電解質を考案した。また、前記ゲル電解
質を形成しうるポリマーがポリアルキレンオキサイドを
主鎖に含むことが好ましく、かつ前記エチレンカーボネ
ートが体積百分率で３０％以下の含有量であることを特
徴とすることによって、溶媒としてエチレンカーボネー
トを単独で用いながらも低温で凝固しないハイブリッド
電解質が提供される。よって、本発明であるハイブリッ
ド電解質を用いることによって安定した温度特性の電池
の提供が可能となる。
【図１】本発明のハイブリッド電解質のDSC 測定の結果
得られた降温側のDSC 曲線である。
得られた降温側のDSC 曲線である。
【図２】本発明、比較例のACインピーダンス測定の結果
から算出したイオン伝導度と温度の関係を表わしたグラ
フである。
から算出したイオン伝導度と温度の関係を表わしたグラ
フである。
Claims (3)
- 【請求項１】 リチウムあるいはリチウムイオン電池に
用いる電解質であって、該電解質がゲル電解質を形成し
うるポリマーとエチレンカーボネートとリチウム塩の混
合によって得られることを特徴とするハイブリッド電解
質。 - 【請求項２】 前記ゲル電解質を形成しうるポリマー
が、ポリアルキレンオキサイドを主鎖に含む請求項１記
載のハイブリッド電解質。 - 【請求項３】 前記エチレンカーボネートが、体積百分
率で３０％以下の含有量である請求項１記載のハイブリ
ッド電解質。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7243131A JPH0992332A (ja) | 1995-09-21 | 1995-09-21 | ハイブリッド電解質 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7243131A JPH0992332A (ja) | 1995-09-21 | 1995-09-21 | ハイブリッド電解質 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0992332A true JPH0992332A (ja) | 1997-04-04 |
Family
ID=17099269
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7243131A Pending JPH0992332A (ja) | 1995-09-21 | 1995-09-21 | ハイブリッド電解質 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0992332A (ja) |
-
1995
- 1995-09-21 JP JP7243131A patent/JPH0992332A/ja active Pending
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