JPH09221508A - 熱硬化性樹脂組成物 - Google Patents
熱硬化性樹脂組成物Info
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- JPH09221508A JPH09221508A JP2784896A JP2784896A JPH09221508A JP H09221508 A JPH09221508 A JP H09221508A JP 2784896 A JP2784896 A JP 2784896A JP 2784896 A JP2784896 A JP 2784896A JP H09221508 A JPH09221508 A JP H09221508A
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- solvent
- sheet
- meth
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-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08F—MACROMOLECULAR COMPOUNDS OBTAINED BY REACTIONS ONLY INVOLVING CARBON-TO-CARBON UNSATURATED BONDS
- C08F8/00—Chemical modification by after-treatment
- C08F8/30—Introducing nitrogen atoms or nitrogen-containing groups
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 セラミックスと複合化して流延成形するのに
好適な熱硬化性樹脂組成物を提供する。 【解決手段】 フェニル基の３，５位にアルキル基が置
換していてもよいビス（４−マレイミドフェニル）メタ
ン、ポリビニルブチラール樹脂及び／又はポリ（メタ）
アクリル樹脂、架橋剤及び硬化触媒を溶剤と混合して均
一とした熱硬化性樹脂組成物。
好適な熱硬化性樹脂組成物を提供する。 【解決手段】 フェニル基の３，５位にアルキル基が置
換していてもよいビス（４−マレイミドフェニル）メタ
ン、ポリビニルブチラール樹脂及び／又はポリ（メタ）
アクリル樹脂、架橋剤及び硬化触媒を溶剤と混合して均
一とした熱硬化性樹脂組成物。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は熱硬化性樹脂組成物
に関するものである。本発明に係る熱硬化性樹脂組成物
は、セラミックスと複合化した場合に、均一性と成形性
に優れた複合物を与える。この複合物を流延成形して得
られるシートは、柔軟で取扱い性に優れており、加熱に
より短時間で硬化して耐溶剤性に優れ、かつ耐熱性の高
い成形体を生ずる。
に関するものである。本発明に係る熱硬化性樹脂組成物
は、セラミックスと複合化した場合に、均一性と成形性
に優れた複合物を与える。この複合物を流延成形して得
られるシートは、柔軟で取扱い性に優れており、加熱に
より短時間で硬化して耐溶剤性に優れ、かつ耐熱性の高
い成形体を生ずる。
【０００２】
【従来の技術】セラミック複合化用熱硬化性樹脂組成物
としては、半導体封止用樹脂組成物がよく知られてい
る。これは熱架橋性の樹脂とセラミックとからなり、セ
ラミックとしてはシリカがよく用いられる。半導体の封
止は、可塑化した樹脂を加熱された型の中で標的となる
半導体素子にめがけて射出し、素子全体を覆った後、型
からの熱で硬化反応させて素子全体を封止するもので、
一般にトランスファー成形と称されている。この成形法
で用いる樹脂組成物は、溶剤を含まないものに限られ
る。何故ならば成形作業中に溶剤を除去することは不可
能だからである。一方、セラミックスと樹脂との複合物
から成るシートの成形法として流延法がある。この方法
では、離形シート上にセラミックスと樹脂との複合物の
スラリーを流延し、溶剤を蒸発させたのち、複合物から
成るシートを離形シートから剥離する。
としては、半導体封止用樹脂組成物がよく知られてい
る。これは熱架橋性の樹脂とセラミックとからなり、セ
ラミックとしてはシリカがよく用いられる。半導体の封
止は、可塑化した樹脂を加熱された型の中で標的となる
半導体素子にめがけて射出し、素子全体を覆った後、型
からの熱で硬化反応させて素子全体を封止するもので、
一般にトランスファー成形と称されている。この成形法
で用いる樹脂組成物は、溶剤を含まないものに限られ
る。何故ならば成形作業中に溶剤を除去することは不可
能だからである。一方、セラミックスと樹脂との複合物
から成るシートの成形法として流延法がある。この方法
では、離形シート上にセラミックスと樹脂との複合物の
スラリーを流延し、溶剤を蒸発させたのち、複合物から
成るシートを離形シートから剥離する。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】この方法には主に熱可
塑性樹脂が用いられている。しかし熱可塑性樹脂とセラ
ミックスとの複合物から成るシートは、柔軟性に優れて
いるが、耐溶剤性及び耐熱性に乏しい。熱可塑性樹脂の
代りに熱硬化性樹脂を用いると、耐溶剤性及び耐熱性に
優れたシートが得られると期待されるが、前述の如く半
導体封止用樹脂組成物は本質的に溶剤を含まないものと
して設計されているので、半導体封止用の樹脂組成物
を、そのまま溶剤で稀釈して、流延法によるシートの成
形に供することはできない。また流延法で熱硬化性樹脂
組成物をシートに成形する場合には、加熱硬化前の状態
で離形シートから剥離するので、加熱硬化前の状態にお
いて、取扱いに耐える十分な強度を有し、且つ表面のべ
たつきが無いなど、半導体封止用樹脂組成物には要求さ
れない特性が要求される。また、加熱硬化も、できるだ
け低温・短時間で完了することが望ましい。
塑性樹脂が用いられている。しかし熱可塑性樹脂とセラ
ミックスとの複合物から成るシートは、柔軟性に優れて
いるが、耐溶剤性及び耐熱性に乏しい。熱可塑性樹脂の
代りに熱硬化性樹脂を用いると、耐溶剤性及び耐熱性に
優れたシートが得られると期待されるが、前述の如く半
導体封止用樹脂組成物は本質的に溶剤を含まないものと
して設計されているので、半導体封止用の樹脂組成物
を、そのまま溶剤で稀釈して、流延法によるシートの成
形に供することはできない。また流延法で熱硬化性樹脂
組成物をシートに成形する場合には、加熱硬化前の状態
で離形シートから剥離するので、加熱硬化前の状態にお
いて、取扱いに耐える十分な強度を有し、且つ表面のべ
たつきが無いなど、半導体封止用樹脂組成物には要求さ
れない特性が要求される。また、加熱硬化も、できるだ
け低温・短時間で完了することが望ましい。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者は、ポリビニル
ブチラール及び（メタ）アクリル樹脂から選ばれた熱可
塑性樹脂に、マレイミド系の特殊な熱硬化性モノマー、
架橋剤及び硬化触媒などを配合したものに、更に溶剤を
加えて溶解ないしはエマルジョン化したものが、セラミ
ックスと複合した場合に容易に均一な組成物を与え、流
延法でシート成形した場合に取扱い性に優れた未硬化シ
ートを生じ、かつこのものは加熱硬化させると耐熱性、
耐溶剤性に優れた硬化物となることを見出し、本発明を
完成した。すなわち、本発明は、下記のＡ〜Ｅの各成分
からなる熱硬化性樹脂組成物である。 Ａ．下記の一般式（１）で示されるマレイミド化合物
（Ｘ、Ｙは水素、メチル基又はエチル基を示し、ＸとＹ
は同一でも異なっていてもよい。）
ブチラール及び（メタ）アクリル樹脂から選ばれた熱可
塑性樹脂に、マレイミド系の特殊な熱硬化性モノマー、
架橋剤及び硬化触媒などを配合したものに、更に溶剤を
加えて溶解ないしはエマルジョン化したものが、セラミ
ックスと複合した場合に容易に均一な組成物を与え、流
延法でシート成形した場合に取扱い性に優れた未硬化シ
ートを生じ、かつこのものは加熱硬化させると耐熱性、
耐溶剤性に優れた硬化物となることを見出し、本発明を
完成した。すなわち、本発明は、下記のＡ〜Ｅの各成分
からなる熱硬化性樹脂組成物である。 Ａ．下記の一般式（１）で示されるマレイミド化合物
（Ｘ、Ｙは水素、メチル基又はエチル基を示し、ＸとＹ
は同一でも異なっていてもよい。）
【０００５】
【化２】
【０００６】Ｂ．ポリビニルブチラール樹脂及び／また
はポリ（メタ）アクリル樹脂 Ｃ．架橋剤 Ｄ．硬化触媒 Ｅ．溶剤
はポリ（メタ）アクリル樹脂 Ｃ．架橋剤 Ｄ．硬化触媒 Ｅ．溶剤
【０００７】
【発明の実施の形態】本発明について更に詳細に説明す
るに、本発明に係る樹脂組成物を構成するマレイミド化
合物としては、ビス（マレイミドフェニル）メタン、ビ
ス（３−エチル−４−マレイミドフェニル）メタン、ビ
ス（３−エチル−４−マレイミド−５−メチルフェニ
ル）メタン等が挙げられる。なお、本発明では、これら
のマレイミド化合物に加えて、最終的に得られる硬化物
の耐熱性を低下させない範囲で、ビス（マレイミドフェ
ニル）スルホン、ビス（マレイミドフェニル）エーテ
ル、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）
フェニル）プロパン、ビス（４−（４−マレイミドフェ
ノキシ）フェニル）スルホン、１，３−ビス（２−（３
−マレイミドフェニル）プロピル）ベンゼンやその異性
体などのマレイミド化合物やアミン化合物で変性された
マレイミド化合物を併用してもよい。
るに、本発明に係る樹脂組成物を構成するマレイミド化
合物としては、ビス（マレイミドフェニル）メタン、ビ
ス（３−エチル−４−マレイミドフェニル）メタン、ビ
ス（３−エチル−４−マレイミド−５−メチルフェニ
ル）メタン等が挙げられる。なお、本発明では、これら
のマレイミド化合物に加えて、最終的に得られる硬化物
の耐熱性を低下させない範囲で、ビス（マレイミドフェ
ニル）スルホン、ビス（マレイミドフェニル）エーテ
ル、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）
フェニル）プロパン、ビス（４−（４−マレイミドフェ
ノキシ）フェニル）スルホン、１，３−ビス（２−（３
−マレイミドフェニル）プロピル）ベンゼンやその異性
体などのマレイミド化合物やアミン化合物で変性された
マレイミド化合物を併用してもよい。
【０００８】ポリビニルブチラール樹脂は、周知の如
く、ポリビニルアルコールのアルコール部分をブチルア
ルデヒドでアセタール化した樹脂である。その分子量
（本明細書で分子量とはポリスチレン換算の重量平均分
子量を意味する）は４０，０００〜２５０，０００であ
るが、溶剤との相溶性の点から４０，０００〜１２０，
０００のものを用いるのが好ましい。ブチラール樹脂に
は水酸基が残存しており、通常は水酸基１０〜２０％、
ブチラール基８０〜９０％であるが、水酸基１０〜１５
％、ブチラール基８５〜９０％のものを用いるのが好ま
しい。
く、ポリビニルアルコールのアルコール部分をブチルア
ルデヒドでアセタール化した樹脂である。その分子量
（本明細書で分子量とはポリスチレン換算の重量平均分
子量を意味する）は４０，０００〜２５０，０００であ
るが、溶剤との相溶性の点から４０，０００〜１２０，
０００のものを用いるのが好ましい。ブチラール樹脂に
は水酸基が残存しており、通常は水酸基１０〜２０％、
ブチラール基８０〜９０％であるが、水酸基１０〜１５
％、ブチラール基８５〜９０％のものを用いるのが好ま
しい。
【０００９】（メタ）アクリル樹脂としては、（メタ）
アクリル酸ないしはその誘導体、例えばアクリル酸エチ
ル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル等の（メ
タ）アクリル酸の脂肪族エステル、（メタ）アクリル酸
２−ヒドロキシエチル等の水酸基含有エステル、メタク
リル酸グリシジル等のエポキシ環含有エステル等を、適
当な溶媒中で重合開始剤を用いて（共）重合させたもの
が用いられる。重合に際しては、スチレンや４−ヒドロ
キシスチレン等の芳香族ビニルモノマーを併用してもよ
い。（メタ）アクリル樹脂は、重合により得られた溶液
のまま使用してもよいし、また一旦濃縮して樹脂を取り
出し、適当な溶剤で洗浄、精製してから用いてもよい。
重合の溶媒としてはトルエン、キシレン、２−ブタノ
ン、酢酸ブチル、２−プロパノール等が挙げられ、これ
らを単独あるいは混合して用いる。重合開始剤としては
２，２−アゾイソブチロニトリルなどのアゾ化合物、ベ
ンゾイルパーオキサイド等の有機過酸化物等が挙げられ
る。重合方法としては、反応原料、重合開始剤及び溶媒
を混合した後、加熱して重合させてもよいし、加熱しな
がら反応原料と重合開始剤を適時添加しつつ重合させて
もよい。（メタ）アクリル樹脂の分子量は５０，０００
〜２５０，０００のものが好ましい。ポリビニルブチラ
ール樹脂及び／又はポリ（メタ）アクリル樹脂は、Ａ成
分のマレイミド化合物１００重量部につき１０〜１００
重量部となるように配合するのが好ましい。この配合量
が少なすぎると流延成形して得られたシートの強度が小
さく、取扱いが困難である。逆に配合量が多過ぎると、
流延成形して得られたシートを積層して硬化させても、
強固に一体化した硬化物とならず層間剥離を起し易くな
る。
アクリル酸ないしはその誘導体、例えばアクリル酸エチ
ル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル等の（メ
タ）アクリル酸の脂肪族エステル、（メタ）アクリル酸
２−ヒドロキシエチル等の水酸基含有エステル、メタク
リル酸グリシジル等のエポキシ環含有エステル等を、適
当な溶媒中で重合開始剤を用いて（共）重合させたもの
が用いられる。重合に際しては、スチレンや４−ヒドロ
キシスチレン等の芳香族ビニルモノマーを併用してもよ
い。（メタ）アクリル樹脂は、重合により得られた溶液
のまま使用してもよいし、また一旦濃縮して樹脂を取り
出し、適当な溶剤で洗浄、精製してから用いてもよい。
重合の溶媒としてはトルエン、キシレン、２−ブタノ
ン、酢酸ブチル、２−プロパノール等が挙げられ、これ
らを単独あるいは混合して用いる。重合開始剤としては
２，２−アゾイソブチロニトリルなどのアゾ化合物、ベ
ンゾイルパーオキサイド等の有機過酸化物等が挙げられ
る。重合方法としては、反応原料、重合開始剤及び溶媒
を混合した後、加熱して重合させてもよいし、加熱しな
がら反応原料と重合開始剤を適時添加しつつ重合させて
もよい。（メタ）アクリル樹脂の分子量は５０，０００
〜２５０，０００のものが好ましい。ポリビニルブチラ
ール樹脂及び／又はポリ（メタ）アクリル樹脂は、Ａ成
分のマレイミド化合物１００重量部につき１０〜１００
重量部となるように配合するのが好ましい。この配合量
が少なすぎると流延成形して得られたシートの強度が小
さく、取扱いが困難である。逆に配合量が多過ぎると、
流延成形して得られたシートを積層して硬化させても、
強固に一体化した硬化物とならず層間剥離を起し易くな
る。
【００１０】架橋剤は、重合性成分であるマレイミド化
合物を架橋させ硬化物とするためのものである。マレイ
ミド化合物と反応する種々の多官能化合物が用いられる
が、通常は２，２−ビス（３−アリル−４−ヒドロキシ
フェニル）プロパン、ジアリルフタレート、トリアリル
イソシアヌレート等のアリル化合物、２，２−ビス（４
−グリシドキシフェニル）プロパン、ビスフェノールＡ
型エポキシやフェノールノボラック型エポキシ等のエポ
キシ化合物が用いられる。架橋剤は、Ａ成分のマレイミ
ド化合物１００重量部につき３０〜１５０重量部となる
ように配合するのが好ましい。架橋剤は原則としてマレ
イミド化合物と当量用いるが、当量比と架橋剤分子の大
きさを選択することにより、上記の範囲になるようにす
る。
合物を架橋させ硬化物とするためのものである。マレイ
ミド化合物と反応する種々の多官能化合物が用いられる
が、通常は２，２−ビス（３−アリル−４−ヒドロキシ
フェニル）プロパン、ジアリルフタレート、トリアリル
イソシアヌレート等のアリル化合物、２，２−ビス（４
−グリシドキシフェニル）プロパン、ビスフェノールＡ
型エポキシやフェノールノボラック型エポキシ等のエポ
キシ化合物が用いられる。架橋剤は、Ａ成分のマレイミ
ド化合物１００重量部につき３０〜１５０重量部となる
ように配合するのが好ましい。架橋剤は原則としてマレ
イミド化合物と当量用いるが、当量比と架橋剤分子の大
きさを選択することにより、上記の範囲になるようにす
る。
【００１１】硬化触媒は上記のマレイミド化合物と架橋
剤とを反応させるためのもので、架橋剤に応じて適宜選
択する。架橋剤としてアリル化合物を用いる場合には、
ベンゾイルパーオキサイド等の有機過酸化物等が有効で
あり、エポキシ化合物を用いる場合にはジシアンジアミ
ドやイミダゾール等といった塩基性化合物が有効であ
る。硬化剤は、マレイミド化合物と架橋剤の合計量１０
０重量部につき０．１〜５重量部用いるのが好ましい。
硬化剤が少なすぎると硬化反応が十分に進行しない惧れ
がある。逆に硬化剤が多過ぎると、加熱して所望の硬化
反応を開始させる以前に硬化反応が起きてしまう惧れが
ある。
剤とを反応させるためのもので、架橋剤に応じて適宜選
択する。架橋剤としてアリル化合物を用いる場合には、
ベンゾイルパーオキサイド等の有機過酸化物等が有効で
あり、エポキシ化合物を用いる場合にはジシアンジアミ
ドやイミダゾール等といった塩基性化合物が有効であ
る。硬化剤は、マレイミド化合物と架橋剤の合計量１０
０重量部につき０．１〜５重量部用いるのが好ましい。
硬化剤が少なすぎると硬化反応が十分に進行しない惧れ
がある。逆に硬化剤が多過ぎると、加熱して所望の硬化
反応を開始させる以前に硬化反応が起きてしまう惧れが
ある。
【００１２】溶剤は、本発明に係る樹脂組成物の均一性
を保障するために、上記のマレイミド化合物から硬化触
媒までの各成分を均一に溶解させるものが望ましい。通
常はトルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、アセト
ンや２−ブタノン等のケトン類、メタノールや２−プロ
パノール等のアルコール類が用いられる。これらを単独
で用いてもよいし混合して用いてもよい。特に好ましい
のはケトン類である。溶剤は他の成分の合計量１００重
量部に対して２０〜３００重量部となるように配合する
のが好ましい。溶剤の量が少なすぎると、組成物を均一
とするのが困難となり、かつ組成物をセラミックスと複
合化した場合にむらを生じ易い。また、溶剤量が多過ぎ
ると、流延成形の際に多量の溶剤を蒸発させなければな
らず、且つ強度の小さいシートとなり易い。
を保障するために、上記のマレイミド化合物から硬化触
媒までの各成分を均一に溶解させるものが望ましい。通
常はトルエン、キシレン等の芳香族炭化水素類、アセト
ンや２−ブタノン等のケトン類、メタノールや２−プロ
パノール等のアルコール類が用いられる。これらを単独
で用いてもよいし混合して用いてもよい。特に好ましい
のはケトン類である。溶剤は他の成分の合計量１００重
量部に対して２０〜３００重量部となるように配合する
のが好ましい。溶剤の量が少なすぎると、組成物を均一
とするのが困難となり、かつ組成物をセラミックスと複
合化した場合にむらを生じ易い。また、溶剤量が多過ぎ
ると、流延成形の際に多量の溶剤を蒸発させなければな
らず、且つ強度の小さいシートとなり易い。
【００１３】本発明に係る樹脂組成物は、例えばセラミ
ックと複合して流延法によるシート成形に用いられる
が、溶剤の量を調整することにより、セラミックとの均
一混合や離型シートへの流延を容易に実施できる。ま
た、流延した後、加熱により溶剤を蒸発させると、得ら
れるシートは十分な強度を有し、かつ表面はべたべたし
ておらず、作業性に優れている。更に、加熱すると、こ
のシートは容易に硬化し、溶剤耐性と耐熱性を発揮す
る。従って、流延成形して得たシート上に導電体のパタ
ーンを形成し、次いでこのシートを順次積層して加熱硬
化させると、多層配線され且つ耐溶剤性と耐熱性に富む
成形体となり、電子、電気部品として好適である。な
お、本発明に係る樹脂組成物には、セラミックの分散性
をより向上させるためにジオクチルフタレート等可塑剤
を配合したり、硬化物の機械的物性の改良のためにゴ
ム、シリコーンオイル、シリコーンゴム、シリコーンパ
ウダー等を配合してもよい。また、ハロゲン化合物、酸
化アンチモンなどの難燃化剤、カーボンブラックや無機
金属化合物などの着色剤を加えることも出来る。
ックと複合して流延法によるシート成形に用いられる
が、溶剤の量を調整することにより、セラミックとの均
一混合や離型シートへの流延を容易に実施できる。ま
た、流延した後、加熱により溶剤を蒸発させると、得ら
れるシートは十分な強度を有し、かつ表面はべたべたし
ておらず、作業性に優れている。更に、加熱すると、こ
のシートは容易に硬化し、溶剤耐性と耐熱性を発揮す
る。従って、流延成形して得たシート上に導電体のパタ
ーンを形成し、次いでこのシートを順次積層して加熱硬
化させると、多層配線され且つ耐溶剤性と耐熱性に富む
成形体となり、電子、電気部品として好適である。な
お、本発明に係る樹脂組成物には、セラミックの分散性
をより向上させるためにジオクチルフタレート等可塑剤
を配合したり、硬化物の機械的物性の改良のためにゴ
ム、シリコーンオイル、シリコーンゴム、シリコーンパ
ウダー等を配合してもよい。また、ハロゲン化合物、酸
化アンチモンなどの難燃化剤、カーボンブラックや無機
金属化合物などの着色剤を加えることも出来る。
【００１４】
【実施例】次に実施例により本発明をさらに具体的に説
明する。 （メタ）アクリル樹脂の製造；ガラス製のフラスコに、
メタクリル酸メチル４２．９グラム、アクリル酸ブチル
９２．３グラム、アクリル酸２−ヒドロキシエチル１５
グラム、及びメタクリル酸グリシジル０．１５グラムを
２−ブタノン１３５グラムに溶かした溶液を入れ、７０
℃に昇温した。これに２，２−アゾイソブチロニトリル
０．３９グラムを２−ブタノン７．５グラムに溶かした
溶液を温度が低下しないように加え、７０℃で４時間撹
拌した。次いで２，２−アゾイソブチロニトリル０．３
９グラムを２−ブタノン７．５グラムに溶かした溶液を
加え、８０℃に昇温して４時間撹拌を続け、重合体溶液
を得た。得られた重合体の分子量は２２０，０００であ
った。
明する。 （メタ）アクリル樹脂の製造；ガラス製のフラスコに、
メタクリル酸メチル４２．９グラム、アクリル酸ブチル
９２．３グラム、アクリル酸２−ヒドロキシエチル１５
グラム、及びメタクリル酸グリシジル０．１５グラムを
２−ブタノン１３５グラムに溶かした溶液を入れ、７０
℃に昇温した。これに２，２−アゾイソブチロニトリル
０．３９グラムを２−ブタノン７．５グラムに溶かした
溶液を温度が低下しないように加え、７０℃で４時間撹
拌した。次いで２，２−アゾイソブチロニトリル０．３
９グラムを２−ブタノン７．５グラムに溶かした溶液を
加え、８０℃に昇温して４時間撹拌を続け、重合体溶液
を得た。得られた重合体の分子量は２２０，０００であ
った。
【００１５】実施例１〜３及び比較例１ ガラス製のフラスコに、ポリビニルブチラール樹脂また
は上記で製造したポリ（メタ）アクリル樹脂溶液を仕込
み、これに溶剤である２−ブタノンを加えた。樹脂が十
分に溶解したのち、これにマレイミド化合物、架橋剤、
硬化触媒を順次に加えた。なお、硬化触媒のジシアンジ
アミドは２−ブタノンに溶解し難いので、メタノールに
懸濁させて加えた。得られた樹脂組成物の組成を表−１
に示す。
は上記で製造したポリ（メタ）アクリル樹脂溶液を仕込
み、これに溶剤である２−ブタノンを加えた。樹脂が十
分に溶解したのち、これにマレイミド化合物、架橋剤、
硬化触媒を順次に加えた。なお、硬化触媒のジシアンジ
アミドは２−ブタノンに溶解し難いので、メタノールに
懸濁させて加えた。得られた樹脂組成物の組成を表−１
に示す。
【００１６】実施例４〜６及び比較例２ 実施例１〜３及び比較例１で得られた組成物を、シリカ
（ＦＳ−９０，電気化学製）２５０ｇとボールミルで混
合して、実施例４〜６及び比較例２のサンプルを得た。
これをシリコーンで処理したポリエチレンテレフタレー
トフィルムの上に乾燥厚さが約５００μｍとなるように
流延した。これを６０℃で３時間乾燥して溶媒を蒸発さ
せたのち、ＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａ
ｎｎｉｎｇ Ｃａｌｏｒｉｍｅｔｅｒ）で反応性を評価
した。また、乾燥シートを２００℃で５時間加熱処理し
て硬化させ、評価用のサンプルを得た。結果を表−２に
示す。
（ＦＳ−９０，電気化学製）２５０ｇとボールミルで混
合して、実施例４〜６及び比較例２のサンプルを得た。
これをシリコーンで処理したポリエチレンテレフタレー
トフィルムの上に乾燥厚さが約５００μｍとなるように
流延した。これを６０℃で３時間乾燥して溶媒を蒸発さ
せたのち、ＤＳＣ（Ｄｉｆｆｅｒｅｎｔｉａｌ Ｓｃａ
ｎｎｉｎｇ Ｃａｌｏｒｉｍｅｔｅｒ）で反応性を評価
した。また、乾燥シートを２００℃で５時間加熱処理し
て硬化させ、評価用のサンプルを得た。結果を表−２に
示す。
【００１７】表−２から明らかなように、本発明に係る
熱硬化性樹脂組成物とセラミックスとの複合体は、均一
性に優れ、流延成形したシートの表面性状はべたつき感
がなく、かつ柔軟性に富んでいる。さらに２００℃で５
時間硬化させると、耐溶剤性に優れ、高耐熱性のセラミ
ック複合体を与える。
熱硬化性樹脂組成物とセラミックスとの複合体は、均一
性に優れ、流延成形したシートの表面性状はべたつき感
がなく、かつ柔軟性に富んでいる。さらに２００℃で５
時間硬化させると、耐溶剤性に優れ、高耐熱性のセラミ
ック複合体を与える。
【００１８】
【表１】
【００１９】
【表２】
Claims (3)
- 【請求項１】Ａ．下記の一般式（１）で示されるマレイ
ミド化合物（Ｘ、Ｙは、水素、メチル基又はエチル基を
示し、ＸとＹは同一でも異なっていてもよい。） 【化１】 Ｂ．ポリビニルブチラール樹脂及び／またはポリ（メ
タ）アクリル樹脂 Ｃ．架橋剤 Ｄ．硬化触媒 Ｅ．溶剤 を必須成分とする熱硬化性樹脂組成物。 - 【請求項２】 Ａのマレイミド化合物１００重量部に対
して、Ｂのポリビニルブチラール樹脂及び／又はポリ
（メタ）アクリル樹脂が１０〜１００重量部、Ｃの架橋
剤が３０〜１５０重量部であることを特徴とする請求項
１記載の熱硬化性樹脂組成物。 - 【請求項３】 請求項１又は２記載の熱硬化性樹脂組成
物とセラミックス粉よりなる流延成形用熱硬化性組成
物。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2784896A JPH09221508A (ja) | 1996-02-15 | 1996-02-15 | 熱硬化性樹脂組成物 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2784896A JPH09221508A (ja) | 1996-02-15 | 1996-02-15 | 熱硬化性樹脂組成物 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09221508A true JPH09221508A (ja) | 1997-08-26 |
Family
ID=12232346
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2784896A Pending JPH09221508A (ja) | 1996-02-15 | 1996-02-15 | 熱硬化性樹脂組成物 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09221508A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SG86995A1 (en) * | 1997-12-15 | 2002-03-19 | Ceramet Composition And Proces | Mouldable composition and process |
| US7344612B2 (en) * | 2004-07-27 | 2008-03-18 | Tdk Corporation | Production method of multilayer electronic device |
| WO2024154715A1 (ja) * | 2023-01-16 | 2024-07-25 | 三菱瓦斯化学株式会社 | 樹脂組成物、プリプレグ、樹脂シート、積層板、金属箔張積層板、及びプリント配線板 |
-
1996
- 1996-02-15 JP JP2784896A patent/JPH09221508A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| SG86995A1 (en) * | 1997-12-15 | 2002-03-19 | Ceramet Composition And Proces | Mouldable composition and process |
| US7344612B2 (en) * | 2004-07-27 | 2008-03-18 | Tdk Corporation | Production method of multilayer electronic device |
| WO2024154715A1 (ja) * | 2023-01-16 | 2024-07-25 | 三菱瓦斯化学株式会社 | 樹脂組成物、プリプレグ、樹脂シート、積層板、金属箔張積層板、及びプリント配線板 |
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